CH667267A5 - Verfahren zur herstellung von (2,8-bis-(trifluormethyl)-4-chinolyl)-2-pyridinyl-methanon. - Google Patents

Verfahren zur herstellung von (2,8-bis-(trifluormethyl)-4-chinolyl)-2-pyridinyl-methanon. Download PDF

Info

Publication number
CH667267A5
CH667267A5 CH211786A CH211786A CH667267A5 CH 667267 A5 CH667267 A5 CH 667267A5 CH 211786 A CH211786 A CH 211786A CH 211786 A CH211786 A CH 211786A CH 667267 A5 CH667267 A5 CH 667267A5
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
bis
lithium
trifluoromethyl
quinolyl
pyridinyl
Prior art date
Application number
CH211786A
Other languages
English (en)
Inventor
Ralph Dr Haenni
Werner Kuendig
Original Assignee
Mepha Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Mepha Ag filed Critical Mepha Ag
Priority to CH211786A priority Critical patent/CH667267A5/de
Priority to DE19873709891 priority patent/DE3709891C2/de
Publication of CH667267A5 publication Critical patent/CH667267A5/de

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D401/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom
    • C07D401/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings
    • C07D401/06Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings linked by a carbon chain containing only aliphatic carbon atoms

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description

BESCHREIBUNG
Die vorliegende Erfindung betrifft ein neues, ergiebiges Verfahren zur Herstellung von [2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-chinolyl]-2-pyridinyl-methanon durch Umsetzung von 2,8-Bis-(trifiuormethyl)-4-chinolyl-Lithium mit 2-Cyan-pyri-din.
[2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-chinolyl]-2-pyridinyl-metha-non ist ein wichtiges Zwischenprodukt für die Herstellung von MEFLOQUIN ( (R,S)-(±)-alpha-2-Piperidinyl-2,8-bis-(trifluormethyl)-4-chinolin-methanol) einem wichtigen von der World Health Organization (WHO) zur Behandlung der Malaria empfohlenen Chemotherapeutikum.
Verfahren zur Herstellung von [2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-chinolyl]-2-pyridinyl-methanon sind bereits in der Literatur beschrieben.
Die einen Verfahren bestehen darin, dass man 2,8-Bis-(trifluormethyl)-chinolin-4-carbonsäure mit 2-Pyridinyl-Li-thium oder mit 2-Pyridinyl-Magnesium-bromid umsetzt (vergleiche dazu J. Med. Chem. 14, 926 (1971) und Europäische Patentschrift 26 894).
Die Ausbeuten sind unbefriedigend und die erforderlichen Reagentien 2-Pyridinyl-Lithium und 2-Pyridinyl-Ma-gnesium-bromid sind teuer, ziemlich schwer zugänglich und schwierig zu handhaben.
Ein anderes Verfahren besteht darin, dass man 2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-brom-chinolin mit einer Verbindung der Formel I
,,-ÈJÛ
3 N
worin R, eine Cyan- oder Triphenylphosphoranmethino-Gruppe und R4 ein Wasserstoffatom oder einen Acetal-Rest darstellt, zunächst zu einem 2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-chino-linmethan-Derivat der Formel II
umsetzt und anschliessend die erhaltene Verbindung der Formel II zum [2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-chinolyl]-2-pyridi-nyl- methanon oxydiert. Vergleiche dazu die Europäische Patentschrift 49 776. Ein Nachteil dieses Verfahrens ist der 5 hohe Preis bzw. die verhältnismässig schwierige Zugänglichkeit der Reagentien.
Es besteht daher das Bedürfnis für ein einfaches und ergiebiges Verfahren zur Herstellung von [2,8-Bis-(trifluorme-thyl)-4-chinolyl]-2-pyridinyl-methanon, das keine schwierig io zugänglichen oder verhältnismässig teuren Reagentien erfordert.
Es wurde nun überraschend gefunden, dass man das gewünschte [2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-chinolyl]-2-pyridinyl-methanon durch Umsetzung von 2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-15 chinolyl-Lithium mit 2-Cyan-pyridin mit einer hohen Ausbeute von mehr als 80% der Theorie erhalten kann.
Es ist erstaunlich und war keinesfalls vorauszusehen,
dass ein solches Verfahren genügend ergiebig sein würde.
Aufgrund einschlägiger Literaturangaben musste viel-20 mehr mit einem ausgesprochen schlechten Ergebnis gerechnet werden.
Ping-Lu Chien et al., I. Med. Chem. 19, 170/171 (1976) bemerken bezüglich der Herstellung des isomeren [2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-chinolyl]-3-pyridinyl-methanons: Die Ein-25 stufen-Reaktion der entsprechenden 4-Chinolyl-Lithium-Verbindung mit 3-Cyan-pyridin zur Bildung des Ketons wurde ebenfalls studiert, die Ausbeute war jedoch unbefriedigend. Auch in Houben-Weyl's bekannten «Methoden der organischen Chemie», Band 13/1 auf Seiten 188-189 wird 30 bemerkt, dass die Addition von Lithium-organischen Verbindungen an Nitrile als Keton-Synthese keine Bedeutung erlangt hat, weil dabei Nebenreaktionen auftreten.
Die Herstellung von 2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-chinolyl-Lithium erfolgt durch Umsetzung von 2,8-Bis-(trifluorme-35 thyl)-4-brom- oder -4-chlor-chinolin mit Alkyl-Lithium vorzugsweise mit Butyl-Lithium oder besser einem Alkyl-Lithi-um-Komplex wie dem Butyl-Lithium-TMEDA-Komplex. TMEDA steht für N,N,N',N'-Tetramethylethylendiamin (= l,2-Bis-(dimethylamino)-ethan). Butyl-Lithium selbst ist 40 ein wohlfeiles Reagenz geworden. Es wird heute im grosstechnischen Massstab produziert und per Tankwagen transportiert.
Erhaltenes 2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-chinolyl-Lithium wird gewöhnlich nicht isoliert, sondern nachdem seine weit-45 gehend quantitative Bildung analytisch festgestellt worden ist, in situ weiter mit 2-Cyan-pyridin zur Reaktion gebracht.
Zur weitgehend quantitativen Bildung von 2,8-Bis-(triflu-ormethyl)-4-chinolyl-Lithium ist es notwendig, das Lithium-Reagenz beispielsweise Butyl-Lithium im Ueberschuss und/ so oder in Form eines besonders reaktiven Butyl-Lithium-Komplexes wie des besonders leicht zugänglichen Butyl-Li-thium-TMEDA-Komplexes einzusetzen.
Die Ausbeute an [2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-chinolyl]-2-pyridinyl-methanon wird verbessert, wenn man das zweite 55 Reagenz 2-Cyan-pyridin im Ueberschuss einsetzt.
Die Umsetzung wird in einem hinsichtlich der auszuführenden Reaktion inerten, trockenen Lösungsmittel durchgeführt wie beispielsweise in Diethylether, Diisopropylether, Di-n-butylether, Methyl-t-butylether, 1,2-Dimethoxyethan, 60 Tetrahydrofuran, Methylal, 1,4-Dioxan, Hexan, Heptan, Benzol oder Toluol. Hexan, Diethylether, Tetrahydrofuran, 1,2-Dimethoxyethan, 1,4-Dioxan und Toluol werden als Lösungsmittel bevorzugt.
Das erfindungsgemässe Verfahren zur Herstellung von 65 [2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-chinolyl]-2-pyridinyl-methanon ist demnach dadurch gekennzeichnet, dass man 2,8-Bis-(tri-fluormethyl)-4-chinolyl-Lithium mit 2-Cyan-pyridin umsetzt.
Das mit einem Ueberschuss von Alkyl-Lithium und/oder mit einem Alkyl-Lithium-Komplex in praktisch quantitativer Ausbeute gebildete 2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-chinolyl-Lithium wird dabei in situ mit einem Ueberschuss an 2-Cyan-pyridin in einem hinsichtlich der beabsichtigten Reaktion inerten, trockenen Lösungsmittel umgesetzt.
Als Alkyl-Lithium wird Butyl-Lithium und als Alkyl-Lithium-Komplex wird der Butyl-Lithium-TMEDA-Komplex bevorzugt.
Beispiel I
Unter Schutzgasspülung wird eine Lösung von 440 ml 1,6 molarem Butyl-Lithium (0,7 Mol) in Hexan bei —65 °C unter Rühren mit einer Lösung von 138 g 2,8-Bis-(trifluor-methyl)-4-brom-chinolin (0,4 Mol) in 600 ml Diethylether versetzt.
Nach einigen Stunden Reaktionszeit fügt man 73 g 2-Cyan-pyridin (0,7 Mol) zur Reaktionslösung und lässt über Nacht ausreagieren.
Die so erhaltene Suspension des Ketimides wird durch Zugabe von wässriger Salzsäure oder Schwefelsäure zerlegt.
Die organische Phase wird abgetrennt, die wässrige Phase wird mit einem mit Wasser nicht mischbaren organischen Lösungsmittel extrahiert. Die organische Phase und das Extrakt werden vereinigt und zur Trockene verdampft. Aus dem Rückstand kann man durch Auskochen mit Hexan reines [2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-chinolyl]-2-pyridinyl-metha-non isolieren.
Ausbeute 123 g [2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-chinolyl]-2-py-ridinyl-methanon, das sind 83% der Theorie.
Beispiel 2
Unter Schutzgasspülung wird eine Lösung von 440 ml 1,6 molarem Butyl-Lithium in Hexan (d.h. sind 0,7 Mol) unter Rühren bei höchstens 20 °C mit 81,3 g (0,7 Mol) N,N,N',N'-Tetramethylethylenâiamin (TMEDA) ( = 1,2-Bis-(dimethylaminoethan) versetzt. Die Lösung des dabei gebildeten Butyl-Lithium-TMEDA-Komplexes wird unter scharfer Kühlung mit 206 g 2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-brom-chi-nolin (0,6 Mol) in 500 ml trockenem Tetrahydrofuran versetzt. Nach einigen Stunden fügt man 73 g (0,7 Mol) 2-Cy-
667 267
an-pyridin zur Reaktionslösung und lässt über Nacht ausreagieren. Die Aufarbeitung erfolgt ähnlich wie im Beispiel 1 beschrieben. Man erhält 193,6 g [2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-chinolylJ-2-pyridinyl-methanon, das sind 87% der Theorie.
Beispiel 3
0,7 Mol Butyl-Lithium-TMEDA-Komplex werden mit 0,6 Mol 2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-brom-chinolin in Hexan umgesetzt.
Nach Rühren über Nacht setzt man 0,7 Mol 2-Cyan-pyridin zu und rührt bis gemäss dünnschichtchromatographi-scher Kontrolle die Umsetzung zum Stillstand gekommen ist.
Nach der Aufarbeitung erhält man 190 g [2,8-Bis-(triflu-ormethyl)-4-chinolyl]-2-pyridinyl-methanon, das sind 85% der Theorie.
Beispiel 4
0,55 Mol Butyl-Lithium-TMEDA-Komplex in Hexan werden mit 0,5 Mol 2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-brom-chinolin und mit 600 ml trockenem Toluol versetzt und so lange gerührt, bis sich die Brom-chinolin-Verbindung vollständig umgesetzt hat.
Nun fügt man 0,6 Mol 2-Cyan-pyridin zu und lässt ausreagieren. Man erhält [2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-chinolyl]-2-pyridinyl-methanon mit einer Ausbeute von 81% der Theorie.
Beispiele 5-8
Man verfährt wie im Beispiel 4 beschrieben, ersetzt jedoch das Toluol durch
5. Diethylether
6. 1,2-Dimethoxy-ethan
7. 1,4-Dioxan
8. Hexan
Ausbeuten an [2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-chinolyl]-2-pyri-dinyl-methanon: 75-85% der Theorie.
2,8-Bis-(trifluormethyI)-4-brom-chinolin lässt sich auch durch 2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-chlor-chinolin ersetzen.
3
5
10
15
20
25
30
35
40
C

Claims (3)

667 267 PATENTANSPRÜCHE
1. Verfahren zur Herstellung von [2,8-Bis-(trifluorme-thyl)-4-chinolyl]-2-pyridinyl-methanon, dadurch gekennzeichnet, dass man 2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-chinolyl-Lithi-um mit 2-Cyan-pyridin umsetzt.
2.Verfahren zur Herstellung von [2,8-Bis-(trifluorme-thyl)-4-chinolyl]-2-pyridinyl-methanon, dadurch gekennzeichnet, dass man aus 2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-brom- oder -4-chlor-chinolin mit einem Ueberschuss von Alkyl-Lithium oder mit einem Alkyl-Lithium-Komplex in praktisch quantitativer Ausbeute 2,8-Bis-(trifhiormethyl)-4-chinolyl-Lithium in situ bildet und dieses mit einem Ueberschuss an 2-Cyan-pyridin in einem hinsichtlich der beabsichtigten Reaktion inerten, trockenen Lösungsmittel umsetzt.
3. Verfahren gemäss Patentanspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass man als Alkyl-Lithium Butyl-Lithium und als Alkyl-Lithium-Komplex den Buthyl-Lithium-TMEDA-Komplex verwendet.
CH211786A 1986-05-26 1986-05-26 Verfahren zur herstellung von (2,8-bis-(trifluormethyl)-4-chinolyl)-2-pyridinyl-methanon. CH667267A5 (de)

Priority Applications (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH211786A CH667267A5 (de) 1986-05-26 1986-05-26 Verfahren zur herstellung von (2,8-bis-(trifluormethyl)-4-chinolyl)-2-pyridinyl-methanon.
DE19873709891 DE3709891C2 (de) 1986-05-26 1987-03-26 Verfahren zur Herstellung von [2,8-Bis-(trifluormethyl)-4-chinolyl] -2-pyridinyl-methanon

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH211786A CH667267A5 (de) 1986-05-26 1986-05-26 Verfahren zur herstellung von (2,8-bis-(trifluormethyl)-4-chinolyl)-2-pyridinyl-methanon.

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CH667267A5 true CH667267A5 (de) 1988-09-30

Family

ID=4226270

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CH211786A CH667267A5 (de) 1986-05-26 1986-05-26 Verfahren zur herstellung von (2,8-bis-(trifluormethyl)-4-chinolyl)-2-pyridinyl-methanon.

Country Status (2)

Country Link
CH (1) CH667267A5 (de)
DE (1) DE3709891C2 (de)

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2940443A1 (de) * 1979-10-05 1981-04-16 Basf Ag, 6700 Ludwigshafen Verfahren zur herstellung von erythro-(alpha)-2-piperidyl-2,8-bis-(trifluormethyl)-4-chinolin-methanol
DE3038504A1 (de) * 1980-10-11 1982-06-03 Basf Ag, 6700 Ludwigshafen Neue 4-chinolinmethanderivate, ihre herstellung und verwendung zur darstellung von substanzen mit arzneimittelwirkung

Also Published As

Publication number Publication date
DE3709891A1 (de) 1987-12-03
DE3709891C2 (de) 1993-12-16

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE69616027T2 (de) Verfahren zur herstellung von 4,6-dichloro-pyrimidine
DE19833118C2 (de) Verfahren zur Herstellung von orthoalkylierten Benzoesäurederivaten
DE10150615A1 (de) Verfahren zur metallorganischen Herstellung organischer Zwischenprodukte
DE2106768C3 (de) Komplexverbindungen aus Organonatriumverbindungen und Chelate bildenden Polyaminen, Verfahren zu ihrer Herstellung sowie ihre Verwendung als Telomerisationskatalysatoren und zur Reinigung von Organonatriumverbindungen
EP0049776B1 (de) Neue 4-Chinolinmethanderivate, ihre Herstellung und Verwendung zur Darstellung von Substanzen mit Arzneimittelwirkung
DE2625259A1 (de) Verfahren zur herstellung von cyclischen oxoverbindungen
CH667267A5 (de) Verfahren zur herstellung von (2,8-bis-(trifluormethyl)-4-chinolyl)-2-pyridinyl-methanon.
DE2942140A1 (de) Verfahren zur herstellung substituierter pyrroldiester
WO1999065861A1 (de) Verfahren zur symmetrischen und unsymmetrischen disubstitution von carbonsäureamiden mit organotitanaten und grignard-reagenzien
WO2003033505A1 (de) Verfahren zur metallorganischen herstellung organischer zwischenprodukte über lithiumamidbasen
EP0114359A1 (de) Verfahren zur Herstellung von perfluoralkylsubstituierten carbocyclischen oder heterocyclischen Verbindungen
EP0299277A2 (de) Verfahren zur Herstellung von substituierten Pyridylalkylketonen
DE3335186C2 (de) Verfahren zur Herstellung von Dinitrophenylethern
DE3434553C2 (de)
EP0066246A2 (de) Verfahren zur Herstellung basisch substituierter Phenylacetonitrile
EP0790251A2 (de) Herstellung und Verwendung von (3-Alkoxyphenyl)magnesiumchloriden
EP0552759A1 (de) Verfahren zur Herstellung von 4,6-Dialkoxypyrimidinen
DE1620305A1 (de) Verfahren zur Herstellung von 3-Aminoisoxazolderivaten
EP1713800B1 (de) Verfahren zur herstellung eines 2- (ethoxymethyl)-tropanderivates
DE69908922T2 (de) Methylbiphenyl-derivate, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung
DE1470317A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Benzoyl-Pyridinociminoaethern und -estern
EP0106373B1 (de) Verfahren zur Raffination von wasserhaltigen Stickstoffheterocyclen und -gemischen
DE1620564A1 (de) Salze des Bis-(4-hydroxyphenyl)-(chinolyl-2)-methans und Verfahren zur Herstellung
DE69207571T2 (de) Verfahren zum Herstellen von Estern der Halomaleinsäure und Halofumarsäure
DE2628469B2 (de) Verfahren zur Herstellung von γ -Aminoalkoholen

Legal Events

Date Code Title Description
PL Patent ceased