CH690035A5 - Verfahren zur Herstellung von Acetoacetaten. - Google Patents

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CH690035A5
CH690035A5 CH03516/95A CH351695A CH690035A5 CH 690035 A5 CH690035 A5 CH 690035A5 CH 03516/95 A CH03516/95 A CH 03516/95A CH 351695 A CH351695 A CH 351695A CH 690035 A5 CH690035 A5 CH 690035A5
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general formula
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CH03516/95A
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Paul Dr Hanselmann
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Lonza Ag
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C235/00Carboxylic acid amides, the carbon skeleton of the acid part being further substituted by oxygen atoms
    • C07C235/70Carboxylic acid amides, the carbon skeleton of the acid part being further substituted by oxygen atoms having carbon atoms of carboxamide groups and doubly-bound oxygen atoms bound to the same carbon skeleton
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07C231/00Preparation of carboxylic acid amides
    • C07C231/04Preparation of carboxylic acid amides from ketenes by reaction with ammonia or amines
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C69/00Esters of carboxylic acids; Esters of carbonic or haloformic acids
    • C07C69/66Esters of carboxylic acids having esterified carboxylic groups bound to acyclic carbon atoms and having any of the groups OH, O—metal, —CHO, keto, ether, acyloxy, groups, groups, or in the acid moiety
    • C07C69/67Esters of carboxylic acids having esterified carboxylic groups bound to acyclic carbon atoms and having any of the groups OH, O—metal, —CHO, keto, ether, acyloxy, groups, groups, or in the acid moiety of saturated acids
    • C07C69/716Esters of keto-carboxylic acids or aldehydo-carboxylic acids

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Description


  
 



  Die Erfindung beinhaltet ein neues Verfahren zur Herstellung von Acetoacetaten der allgemeinen Formel 
EMI1.1
 
 



  worin R für Wasserstoff oder Methyl steht, R<1> die Bedeutung hat von Alkylen geradkettig oder verzweigt mit 1 bis 12 C-Atomen und X -O- oder -NR<2> bedeutet, worin R<2> für Wasserstoff oder Alkyl mit 1 bis 6 C-Atomen steht. 



  Die erfindungsgemäss herstellbaren Acetoacetate werden als ungesättigte Monomere zur Herstellung von vernetzbaren Polymeren eingesetzt (vgl. EP-PS 013 147). 



  In der EP-PS 013 147 (Beispiel 5) wird beschrieben, dass die Herstellung des N-(2-acetoacetamidoethyl) methacrylates durch Umsetzung des 2-Aminoethyl methacrylats mit Diketen erfolgt. Das Syntheseprinzip beruht folglich auf der Addition einer Acrylat- bzw. Methacrylatkomponente mit Diketen. Grosser Nachteil dieses Syntheseprinzips ist, dass die Acrylat- bzw. Methacrylatkomponente wie z.B. das 2-Aminoethyl methacrylat nicht kommerziell erhältlich und schwer zugänglich ist. Dieser zusätzliche Aufwand vermindert erheblich die Wirtschaftlichkeit dieses Verfahrens aus dem Stand der Technik. 



  Die Aufgabe der Erfindung bestand folglich darin, ein technisch gangbares Verfahren zu entwickeln, dass von einfachen und in technischen Mengen verfügbaren Bausteinen ausgeht. 



  Die Aufgabe konnte gelöst werden, mit dem erfindungsgemässen Verfahren gemäss Patentanspruch 1. 



  Erfindungsgemäss wird ein Alkohol der allgemeinen Formel 
EMI1.2
 
 



  worin R<1> die genannte Bedeutung hat und Y für -OH oder -NHR<2>, worin R<2> die genannte Bedeutung hat, steht, mit Diketen in ein Addukt der allgemeinen Formel 
EMI2.1
 
 



  worin R<1> und X die genannte Bedeutung haben, überführt wird und schliesslich dieses Addukt mit einer Verbindung der allgemeinen Formel 
EMI2.2
 
 
 



  worin R die genannte Bedeutung hat und Z für 
EMI2.3
 steht worin R die genannte Bedeutung hat, in das Endprodukt überführt. 



  Die in R<1> und R<2> aufgeführten Reste haben folgende Bedeutung:
 Die geradkettige oder verzweigte Alkylengruppe mit 1 bis 12 C-Atomen in R1 steht zweckmässig für Methandiyl oder für ein geradkettiges oder verzweigtes Ethandiyl, Propandiyl, Butandiyl, Pentandiyl, Hexandiyl, Heptandiyl, Octandiyl, Nonandiyl, Decandiyl, Undecandiyl oder Dodecandiyl. Bevorzugt steht R<1> für eine geradkettige oder verzweigte Alkylengruppe mit 1 bis 6 C-Atomen, insbesondere für 1,1-Ethandiyl, 1,2-Ethandiyl, 1,1-Propandiyl, 1,2-Propandiyl, 1,3-Propandiyl, 2-Methyl-1,2-propandiyl, 2,2-Dimethyl-1,3-propandiyl, 1,4-Butandiyl, 1,5 Pentandiyl oder 1,6-Hexandiyl. Besonders bevorzugt steht R<1> für 1,1-Ethandiyl oder 2-Methyl-1,2-propandiyl. 



  Die Alkylgruppe mit 1 bis 6 C-Atomen in R<2> hat zweckmässig die Bedeutung von Methyl, Ethyl, n-Propyl, i-Propyl, n-Butyl, i-Butyl, t-Butyl, Pentyl oder Hexyl und ihre Isomeren Verbindungen. Bevorzugt steht R2 für Wasserstoff oder Methyl. 



  Die Addition von Diketen zum Alkohol der allgemeinen Formel II mit Diketen erfolgt zweckmässig bei einer Temperatur zwischen 0 DEG C und 100 DEG C, in der Regel ohne Zusatz eines Lösungsmittels. Es ist aber durchaus möglich, z.B. wenn der Alkohol der allgemeinen Formel II als Feststoff vorliegt, ein inertes Lösungsmittel wie z.B. ein aliphatischer Alkohol oder Wasser zu verwenden. 



  Besonders geeigneter Alkohol der allgemeinen Formel II ist Ethylenglycol, Ethanolamin, 2-Amino-2-methyl-1-propanol oder 2-Methylaminoethanol. 



  Das resultierende Addukt der allgemeinen Formel III kann auf fachmännisch übliche Weise isoliert werden, üblicherweise wird aber direkt ohne Isolation des Zwischenproduktes zum Endprodukt weiterumgesetzt. 



  Das Addukt der allgemeinen Formel III ist nicht literaturbekannt und demnach ebenfalls Bestandteil der Erfindung. Die bevorzugten Verbindungen der allgemeinen Formel III ergeben sich aus den bevorzugten Bedeutungen von R1 und R2. 



  Das Addukt der allgemeinen Formel III wird zweckmässig in Gegenwart eines Polymerisationsinhibitors wie z.B. Phenothiazin oder Hydrochinonmonomethylether oder 2,6-Di-tert. butyl-p-kresol mit einer Verbindung der allgemeinen Formel IV umgesetzt. Die Umsetzung erfolgt zweckmässig bei einer Temperatur zwischen -10 DEG C und 50 DEG C, in der Regel ohne Zusatz eines Lösungsmittels. Es ist aber auch hier durchaus möglich ein inertes Lösungsmittels einzusetzen, z.B. wenn der Aggregatzustand der Verbindung der allgemeinen Formel IV es verlangt. 



  Besonders geeignete Verbindungen der allgemeinen Formel IV sind Methacrylsäureanhydrid oder Acrylsäureanhydrid, insbesondere Methacrylsäureanhydrid. 



  Das Zielprodukt kann nach einer Umsetzungszeit von 5 bis 100 h erhalten werden. Eine leichte Verkürzung der Reaktionszeit kann durch Zusatz von z.B. 4-Dimethylarninopyridin oder Tributylphosphin erreicht werden. In der Regel kann das Produkt direkt zusammen mit dem Nebenprodukt, im Fall der Umsetzung mit Methacrylsäureanhydrid mit Methacrylsäure, weiter verwendet werden. 


 Beispiel 1 
 Herstellung von (2-Acetoacetamido-2-methylpropyl)methacrylat 
 



  2-Amino-2-methyl-1-propanol (367,59 g, 4,0 mol) wurde auf 35 DEG C aufgeheizt, danach wurde Diketen (332,92 g, 3,92 mol) addiert. Die Dosiergeschwindigkeit wurde so gewählt, dass die Temperatur bei  35-40 DEG C gehalten werden konnte. Nach 2,5 h hatte man alles Diketen addiert. Anschliessend wurde auf 30 DEG C gekühlt. Die anfängliche Schmelze ging mit der Zeit in eine leicht gelbliche, viskose Flüssigkeit über. Dann wurde Thiodiphenylamin (0,69 g, 3,4 mmol) zugegeben und so schnell wie möglich mit dem Zutropfen von Methacrylsäureanhydrid (642,92 g, 3,92 mol) über 5 Minuten begonnen. Die Reaktion war leicht exotherm (bis 34 DEG C). Dann wurde 71 h bei 31,5 DEG C gerührt. Der Eduktumsatz an Methacrylsäureanhydrids zeigte nach dieser Zeit im GC 91%. Dann wurde nochmals Thiodiphenylamin (0,69 g, 3,4 mmol) zur braun-orangen Lösung addiert.

   Danach wurde die Lösung in eine Musterflasche abgefüllt. Nach total 163 h Nachreaktion (3 Tage Rühren, 4 Tage Musterflasche) zeigte der Eduktumsatz 96,0% 


 Beispiel 2-8 
 



  Entsprechend Beispiel 1 aber mit unterschiedlichen Alkoholen der allgemeinen Formel II wurde die Reaktion durchgeführt. 
<tb><TABLE> Columns=4 
<tb>Head Col 1: Beispiel 
<tb>Head Col 2: Alkohol (II) 
<tb>Head Col 4 AL=L: Umsatz 
<tb>Head Col 2 AL=L: R1 
<tb>Head Col 3: Y
<tb><SEP>2<SEP>-(CH2)2- <SEP>-NH2<SEP>96
<tb><SEP>3<SEP>-(CH2)3-<CEL AL=L>-NH2<CEL AL=L>95
<tb><SEP>4<SEP>-(CH2)4-<SEP>-NH2<SEP>95
<tb><SEP>5<SEP>-(CH2)5-<SEP>-NH2<CEL AL=L>93
<tb><SEP>6<SEP>-(CH2)6-<SEP>-NH2<SEP>92
<tb><SEP>7<SEP>-(CH2)2-<SEP>-OH<CEL AL=L>94
<tb><SEP>8<SEP>-(CH2)2-<SEP>-NHCH3<SEP>94 
<tb></TABLE> 

Claims (6)

1. Verfahren zur Herstellung von Acetoacetaten der allg. Formel EMI5.1 worin R für Wasserstoff oder Methyl steht, R<1> die Bedeutung hat von Alkylen geradkettig oder verzweigt mit 1 bis 12 C-Atomen und X -O- oder -NR<2> bedeutet, worin R<2> für Wasserstoff oder Alkyl mit 1 bis 6 C-Atomen steht, dadurch gekennzeichnet, dass ein Alkohol der allgemeinen Formel EMI5.2 worin R<1> die genannte Bedeutung hat und Y für -OH oder -NHR<2>, worin R<2> die genannte Bedeutung hat, steht mit Diketen in ein Addukt der allgemeinen Formel EMI5.3 worin R<1> und X die genannte Bedeutung haben, überführt wird und schliesslich dieses Addukt mit einer Verbindung der allgemeinen Formel EMI5.4 worin R die genannte Bedeutung hat und Z EMI5.5 bedeutet, worin R die genannte Bedeutung hat, in das Endprodukt überführt.
2.
Verfahren nach Patentanspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung mit Diketen bei einer Temperatur zwischen 0 DEG C und 100 DEG C durchgeführt wird.
3. Verfahren nach Patentanspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung mit der Verbindung der allgemeinen Formel IV bei einer Temperatur zwischen -10 DEG C und 50 DEG C erfolgt.
4. Verfahren nach einem der Patentansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung mit der Verbindung der allgemeinen Formel IV in Gegenwart eines Polymerisationsinhibitors durchgeführt wird.
5. Verfahren nach einem der Patentansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass als Verbindung der allgemeinen Formel IV Methacrylsäureanhydrid eingesetzt wird.
6. Verbindungen der allgemeinen Formel EMI6.1 worin R<1> und X die genannte Bedeutung haben, als Zwischenprodukte im Verfahren nach Patentanspruch 1.
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