CN103155182A - 氮化镓类半导体发光元件、光源和凹凸构造形成方法 - Google Patents

氮化镓类半导体发光元件、光源和凹凸构造形成方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种氮化镓类半导体发光元件，在进行对具有除c面外的结晶面的氮化物半导体发光元件的光提取面（50）的表面的润湿性进行控制的表面改性之后，在粒子层对表面进行覆盖。其后，通过进行蚀刻，将粗糙度曲线要素的平均长度（RSm）为150nm以上且800nm以下的凹凸构造（60）形成在光提取面（50）。

Description

氮化镓类半导体发光元件、光源和凹凸构造形成方法
技术领域
本发明涉及发光二极管、激光二极管等的GaN类半导体发光元件。
背景技术
具有作为VA族元素的氮(N)的氮化物半导体，基于其带隙(band-gap)的大小，作为短波长发光元件的材料被寄予厚望。其中，对含有作为IIIA族元素的Ga的氮化镓类化合物半导体(GaN类半导体：AlxGayInzN(0≤x，y，z≤1、x+y+z＝1)的研究广泛进行，蓝色发光二极管(LED)、绿色LED、以及以GaN类半导体为材料的半导体激光器也得以实用化。
GaN类半导体具有纤锌矿(wurtzite)型结晶构造。图1示意性表示GaN的单位晶格。在AlxGayInzN(0≤x，y，z≤1、x+y+z＝1)半导体结晶中，图1所示的Ga的一部分能够置换为Al和/或In。
图2表示纤锌矿型结晶构造的基矢a1、a2、a3、c。基矢c沿[0001]方向延伸，该方向被称为“c轴”。与c轴垂直的面(plane)被称为“c面”或“(0001)面”。进而，以Ga等的IIIA族元素为终端的面被称为“+c面”或“(0001)面”，以氮等的VA族元素为终端的面被称为“-c面”或“(000-1)面”，以进行区别。此外，“c轴”和“c面”有时也分别被标记为“C轴”和“C面”。
使用GaN类半导体制作半导体元件时，作为使GaN类半导体结晶生长的基板，使用c面基板即在表面具有(0001)面的基板。但是，在c面、Ga原子和氮原子不存在于同一原子面上，因此形成电极化(Electrical Polarization)。所以，“c面”有时也被称为“极性面”。电极化的结果是，在活性层的InGaN的量子阱，沿c轴方向产生压电电场(Piezo electric field)。当这样的压电电场在活性层产生时，活性层内的电子和空穴的分布发生位置偏移，因此根据载流子的量子限制史塔克效应(Quantum-confined Stark effect)，内部量子效率降低，在半导体激光器的情况下，引起阈值电流的增大，在LED的情况下，引起消耗电力的增大、发光效率的降低。另外，伴随注入载流子密度的上升，发生压电电场的屏蔽(screening)，发光波长发生变化。
于是，为了解决这些课题，对使用在表面具有非极性面、例如与[10-10]方向垂直的、被称为m面的(10-10)面的基板(m面GaN类基板)的结构进行了研究。在此，在表示米勒指数(Miller index)的括号内的数字的左侧附加的“-”意思是“横线(bar)”。如图2所示，m面是与c轴平行的面，与c面正交。在m面，Ga原子与氮原子存在于同一原子面上，因此与m面垂直的方向不发生自发极化(spontaneouspolarization)。其结果是，在与m面垂直的方向形成半导体层叠构造时，在活性层也不产生压电电场，所以能够解决上述课题。此外，m面是(10-10)面、(-1010)面、(1-100)面、(-1100)面、(01-10)面、(0-110)面的总称。
在本说明书中标记为“a面”时，意思是指与[11-20]方向垂直的(11-20)面。如图3所示，a面是与c轴(基矢c)平行的面，与c面正交。此外，a面是(11-20)面、(-1-120)面、(1-210)面、(-12-10)面、(-2110)面、(2-1-10)面的总称。
在本说明书中标记为“+r面”时，意思是指与[10-12]方向垂直的(10-12)面。r面如图3所示。此外，+r面是(10-12)面、(-1012)面、(1-102)面、(-1102)面、(01-12)面、(0-112)面的总称。
在本说明书中标记为“-r面”时，意思是指与[10-1-2]方向垂直的(10-1-2)面。此外，-r面是(10-1-2)面、(-101-2)面、(1-10-2)面、(-110-2)面、(01-1-2)面、(0-11-2)面的总称。
另外，考虑有如下方案：将具有细微构造的膜设置于半导体发光元件的表面，将该膜用作光刻的掩模，通过干蚀刻技术将该细微构造转印至半导体发光元件的表面的方法。例如，在专利文献1中公开有将纳米粒子用作蚀刻掩模而对细微构造进行转印的方法。例如，在专利文献2中公开了将嵌段共聚物(block polymer)用作蚀刻掩模转印细微构造的方法。例如，在专利文献3中公开有将金属微粒子用作蚀刻掩模而对细微构造进行转印的方法。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2009-94219号公报
专利文献2：日本特开2009-302578号公报
专利文献3：日本特开2009-225787号公报
发明内容
发明所要解决的课题
但是，根据上述现有技术，发光品质的进一步提高成为了课题。
本发明能够提供一种提高发光品质的氮化镓类半导体发光元件的实施方式。
用于解决课题的技术手段
在实施方式中，氮化镓类半导体发光元件包括：半导体层叠构造，其由氮化镓类半导体构成，包含生成偏振光的活性层；和与上述半导体层叠构造接触，将载流子注入上述活性层的电极构造，上述半导体层叠构造在c面以外的结晶面的至少一部分具备形成有凹凸构造的光提取面(光取出面)，上述凹凸构造配置于上述结晶面上，具有相对于上述光提取面的法线方向非轴对称的形状的凸部，上述凹凸构造中的粗糙度曲线要素的平均长度(RSm)为150nm以上800nm以下。
在实施方式中，光源具备：上述任一种氮化镓类半导体发光元件；和波长转换部，其包含对从上述活性层发出的光的波长进行转换的荧光物质。
在实施方式中，凹凸构造形成方法包括：准备在表面具有c面以外的结晶面的氮化镓类半导体的工序(S0)；在上述工序S0后，对上述表面进行改性的工序(S1)；在上述工序S1之后，在上述改性后的表面配置多个粒子的工序(S2)；和在上述工序S2之后，通过干蚀刻对上述表面进行蚀刻，在上述氮化镓类半导体的c面以外的结晶面的至少一部分的区域形成凹凸构造的工序(S3)，上述凹凸构造中的粗糙度曲线要素的平均长度(RSm)为150nm以上且800nm以下。
发明的效果
根据本发明的实施方式，通过对光提取面赋予细微构造，能够提高发光的品质。
附图说明
图1是表示GaN的单位晶格的示意性立体图。
图2是纤锌矿型结晶构造的基矢(primitive translation vectors)a1、a2、a3、c的立体图。
图3(a)和(d)是表示六方纤锌矿构造的代表性的结晶面方位的示意图。
图4A是举例表示本发明的实施方式的氮化镓类半导体发光元件以面向下(face down/倒装)的方式安装的状态的截面图。
图4B是举例表示本发明的实施方式的氮化镓类半导体发光元件以面向上(face up/正装)的方式安装的状态的截面图。
图5A是表示本发明的实施方式1的具有除c面外的结晶面的GaN类半导体发光元件的光提取面未加工状态的截面的图。
图5B是表示本发明的实施方式1的在具有除c面外的结晶面的GaN类半导体发光元件覆盖有胶态(colloidal)结晶层(胶晶层)的状态的截面的图。
图5C是表示本发明的实施方式1的对具有除c面外的结晶面的GaN类半导体发光元件赋予凹凸构造的状态的截面的图。
图6是表示具有除c面外的结晶面的氮化物半导体发光元件的构造的图。
图7是表示具有除c面外的结晶面的氮化物半导体发光元件的变形例的构造的图。
图8是表示具有除c面外的结晶面的氮化物半导体发光元件的变形例的构造的图。
图9是示意性地表示通过凹凸构造产生的m次衍射光的图。
图10A是表示，当入射光λ为350nm时的、光提取的入射角幅度ΔθGaN、纹理周期(texture period)d、外界的折射率n2的关系的图。
图10B是表示，当入射光λ为400nm时的、光提取的入射角幅度ΔθGaN、纹理周期d、外界的折射率n2的关系的图。
图10C是表示，当入射光λ为450nm时的、光提取的入射角幅度ΔθGaN、纹理周期d、外界的折射率n2的关系的图。
图10D是表示，当入射光λ为500nm时的、光提取的入射角幅度ΔθGaN、纹理周期d、外界的折射率n2的关系的图。
图10E是表示，当入射光λ为550nm时的、光提取的入射角幅度ΔθGaN、纹理周期d、外界的折射率n2的关系的图。
图10F是表示，当入射光λ为600nm时的、光提取的入射角幅度ΔθGaN、纹理周期d、外界的折射率n2的关系的图。
图10G是表示，当入射光λ为650nm时的、光提取的入射角幅度ΔθGaN、纹理周期d、外界的折射率n2的关系的图。
图10H是表示，当入射光λ为700nm时的、光提取的入射角幅度ΔθGaN、纹理周期d、外界的折射率n2的关系的图。
图10I是表示，当入射光λ为750nm时的、光提取的入射角幅度ΔθGaN、纹理周期d、外界的折射率n2的关系的图。
图10J是表示，当入射光λ为800nm时的、光提取的入射角幅度ΔθGaN、纹理周期d、外界的折射率n2的关系的图。
图11是表示以m面为主面的氮化物类半导体活性层的电场方向与凹凸构造的关系的图。
图12是表示具有除c面外的结晶面的氮化物半导体发光元件的第二构造的图。
图13是表示具有除c面外的结晶面的氮化物半导体发光元件的变形例的第二构造的图。
图14是表示具有除c面外的结晶面的氮化物半导体发光元件的变形例的第二构造的图。
图15是表示经过对未实施表面改性工序的m面GaN基板覆盖胶态结晶层的工序的结果的图。
图16A是表示经过对实施了表面改性工序的m面GaN基板覆盖胶态结晶层的工序的基板的扫描型电子显微镜(SEM)观察影像的图。
图16B是表示对覆盖有胶态结晶层的m面GaN基板实施干蚀刻后的基板上表面的SEM观察影像的图。
图16C是表示对覆盖有胶态结晶层的m面GaN基板实施干蚀刻后的基板截面的SEM观察影像的图。
图17是表示通过光刻工序形成有直径10μm的半球形状的m面GaN基板上的SEM立体像的图。
图18是表示在纵轴标绘有通过实测得到的发光强度的配光特性的图。
图19是表示以0°的发光强度标准化的配光特性(光分布特性)的图。
图20A是表示对胶态结晶层实施6分钟干蚀刻后的基板上表面的SEM观察影像的图。
图20B是表示对胶态结晶层实施6分钟干蚀刻后的基板截面的SEM观察影像的图。
图21A是表示直径100nm的SiO2纳米粒子层叠2层的胶态结晶层的SEM观察影像。
图21B是表示对2层胶态结晶层实施干蚀刻后的基板上表面的SEM观察影像的图。
图21C是表示对2层胶态结晶层实施干蚀刻后的基板上表面的放大后的SEM观察影像的图。
图22A是表示覆盖有直径100nm的SiO2纳米粒子形成的胶态结晶层的m面GaN基板的SEM观察影像的图。
图22B是表示对覆盖有直径100nm的SiO2纳米粒子形成的胶态结晶层的m面GaN基板实施干蚀刻后的基板上表面的SEM观察影像的图。
图22C是表示对覆盖有直径100nm的SiO2纳米粒子形成的胶态结晶层的m面GaN基板实施干蚀刻后的基板截面的SEM观察影像的图。
图23A是表示覆盖有直径500nm的SiO2纳米粒子形成的胶态结晶层的m面GaN基板的光学显微镜观察影像的图。
图23B是表示对覆盖有直径500nm的SiO2纳米粒子形成的胶态结晶层的m面GaN基板实施干蚀刻后的基板上表面的SEM观察影像的图。
图23C是表示对覆盖有直径500nm的SiO2纳米粒子形成的胶态结晶层的m面GaN基板实施干蚀刻后的基板截面的SEM观察影像的图。
图24A是表示覆盖有直径10μm的苯并胍胺(benzoguanamine，苯代三聚氰胺)、三聚氰胺(melamine，蜜胺)、甲醛(formaldehyde)缩合物(condensate)粒子形成的胶态结晶层的m面GaN基板的光学显微镜观察影像的图。
图24B是表示对覆盖有直径10μm的苯并胍胺-三聚氰胺-甲醛缩合物粒子形成的胶态结晶层的m面GaN基板实施干蚀刻后的基板上表面的SEM观察影像的图。
图24C是表示对覆盖有直径10μm的苯并胍胺-三聚氰胺-甲醛缩合物粒子形成的胶态结晶层的m面GaN基板实施干蚀刻后的基板截面的SEM观察影像的图。
图25A是表示湿蚀刻后的m面GaN基板的-c轴端附近的SEM观察影像的图。
图25B是表示湿蚀刻后的m面GaN基板的+c轴端附近的SEM观察影像的图。
图26是表示白色光源的实施方式的截面图。
图27是表示本发明的实施方式的表面改性半导体的制造方法的一例的流程图。
具体实施方式
从以m面等的非极性面、半极性面为主面的氮化镓类半导体发光元件发出偏振光。以具有这样的偏振光的发光元件为光源时，根据偏振光的方向、即发光元件的设置方向的不同，物体表面的反射量不同，所以物体被看见的方式发生改变。这是由于，根据其是P偏振光还是S偏振光，反射率不同(S偏振光比P偏振光的反射率高)。因此，在直接利用光的偏振特性的应用中，偏振度的提高是重要的，但是，在一般的照明用途中，当具有偏振光时，性能将会发生恶化。
而且，光具有在相对于偏振方向垂直的方向行进的性质，因此由氮化镓类半导体发光元件产生的光发生偏振时，由元件产生的光偏离于朗伯(Lambert)余弦定律(Lambertian，朗伯分布)形状的配光特性(光分布特性)。
这些课题，在以非极性面、半极性面为主面的氮化镓类发光元件中尤其显著地出现，对于以非极性面、半极性面为主面的发光元件的实用化而言是很大的阻碍。
于是，为了提高光提取效率，考虑到在氮化镓类发光元件表面设置细微的凹凸构造的方法。在现有技术中的以c面为结晶生长的主面的氮化镓类发光元件中，通过在KOH等的酸性水溶液中进行湿蚀刻的技术，利用以氮等的VA族元素为终端的-c(000-1)面为化学活性、即其是不稳定的、因而选择性地溶解的情况，能够设置细微的凹凸构造。但是，以m面等为结晶生长的主面的氮化镓类发光元件，因为不具有选择性地溶解的结晶面，因此不能够适用现有技术中的使用酸性水溶液的技术。
基于这种情况，为了在以m面为主面的氮化镓类发光元件的表面设置细微构造，能够考虑使用经过光刻工序的干蚀刻技术。但是，为了设置可见光波长区域的细微构造，需要使用价格非常昂贵的液浸曝光装置、极紫外线(EUV)曝光装置，或者使用制造时间非常长的电子束(EB)曝光装置，这些情况均不适合量产。
本发明的发明人，发现了如上所述的以m面等的非极性面、半极性面为主面的氮化物半导体发光元件具有发生偏振的课题、配光特性偏离朗伯分布的课题、提高光提取效率的课题。
本发明的氮化镓类半导体发光元件包括：半导体层叠构造，其由氮化镓类半导体形成，包含生成偏振光的活性层；和与上述半导体层叠构造接触，将载流子注入上述活性层的电极构造，上述半导体层叠构造在除c面外的结晶面的至少一部分具备形成有凹凸构造的光提取面，上述凹凸构造配置与上述结晶面上，具有相对于上述光提取面的法线方向并非轴对称的形状的凸部。上述凹凸构造中的粗糙度曲线要素(单元)的平均长度(RSm)为150nm以上且800nm以下。
在一实施方式中，上述凸部具有相对于偏振光的偏振方向大于0度且不足90度的面。
在一实施方式中，上述凹凸构造包含具有不规则形状的凸部。
在一实施方式中，上述凹凸构造包含有在上述结晶面上的不规则的位置形成的凸部。
在一实施方式中，上述半导体层叠构造包含具有上述光提取面的氮化镓类半导体基板。
在一实施方式中，上述凹凸构造中的上述凸部的个数密度的范围为1个/μm2以上且50个/μm2以下。
在一实施方式中，上述半导体层叠构造具备：形成在上述基板上、夹着上述活性层的包含氮化镓类半导体的第一传导区域和第二传导区域；与上述第一传导区域相接的第一电极；和与上述第二传导区域相接的第二电极，从上述活性层射出的光，主要从上述光提取面被提取至外部。
在一实施方式中，上述凹凸构造的粗糙度曲线要素的平均长度(RSm)为150nm以上且400nm以下。
在一实施方式中，上述凹凸构造的算术平均粗糙度(Ra)为10nm以上且800nm以下。
在一实施方式中，构成上述凹凸构造的上述凸部的形状为三棱锥状、大致三棱锥状、或这些的组合。
在一实施方式中，在上述凹凸构造的至少一部分的凸部的顶部，存在与上述凹凸构造的其它部分的材料不同的材料。
在一实施方式中，上述除c面外的结晶面，是从c面起倾斜18度以上且90度以下的面。
在一实施方式中，上述除c面外的结晶面为m面、a面、+r面或-r面。
在一实施方式中，上述基板为m面GaN基板。
在实施方式中，光源具备：上述任一种氮化镓类半导体发光元件；和波长转换部，其包含对从上述活性层发出的光的波长进行转换的荧光物质。
在实施方式中，凹凸构造形成方法包括：准备在表面具有除c面外的结晶面的氮化镓类半导体的工序(S0)；在上述工序S0之后，对上述表面进行改性(改质)的工序(S1)；在上述工序S1之后，在上述改性后的表面配置多个粒子的工序(S2)；和在上述工序S2之后，通过干蚀刻对上述表面进行蚀刻，在上述氮化镓类半导体的除c面外的结晶面的至少一部分的区域形成凹凸构造的工序(S3)，上述凹凸构造中的粗糙度曲线要素的平均长度(RSm)为150nm以上且800nm以下。
在一实施方式中，上述工序S2包含：在含有上述多个粒子的溶液中浸入上述氮化镓类半导体的工序(S2A)；和在上述工序S2A之后，将上述氮化镓类半导体从上述溶液提起的工序(S2B)。
在一实施方式中，在上述工序S2中使用的溶液是亲水性溶液。
在一实施方式中，在上述工序S2中使用的溶液是选自水、甲醇(methanol)、乙醇、苯酚(phenol)、乙二醇和醋酸(acetic acid)中的至少一种。
在一实施方式中，上述工序S1包含将上述除c面外的结晶面暴露于含氧原子的气氛中、对上述除c面外的结晶面进行氧化的工序。
在一实施方式中，在上述工序S2中使用的上述多个粒子的至少表面具有亲水性。
在一实施方式中，在上述工序S2中使用的上述多个粒子由选自SiO2、TiO2、ZnO、Au、Ag、聚苯乙烯、苯并胍胺-三聚氰胺-甲醛缩合物和聚甲基丙烯酸甲酯类交联物中的至少一种形成。
以下，参照附图对本发明的实施方式进行说明。
(实施方式1)
首先，参照图4A和图4B，对本发明的氮化镓类半导体发光元件的第一实施方式进行说明。
本实施方式的氮化镓(GaN)类半导体发光元件10具有：包含生成偏振光的活性层73的半导体层叠构造20，和与半导体层叠构造20接触、向活性层73注入载流子的电极构造(n型电极75、p型电极76)。
该半导体层叠构造20由氮化镓类半导体构成，在除c面以外的氮化镓类半导体结晶面的至少一部分具备形成有凹凸构造60的光提取面50。在本说明书中，“光提取面”是指氮化镓类半导体发光元件的立体形状具有的表面中，光主要被提取出的区域。如本实施方式所述这样，当在光提取面50形成有细微的凹凸时，凹凸的表面包含朝向各个方位的多个微观的面，但是光提取面50的面的构造从宏观上来看是由多个微观的面构成的。因此，光提取面50并不对应于氮化镓类半导体与其外部之间的严密的边界。为了易于清楚地明白，将图中的光提取面50记载为位于氮化镓类半导体与其外部的边界的内侧。作为光提取面50，典型的是平面的，但宏观观察时其整体或一部分可以是弯曲的，或者可以是与光的波长相比尺寸足够大的凸部或凹部被包含于光提取面50的一部分的情况。在图示的例子中，平面状的光提取面50的整体由除c面外的结晶面构成，但在光提取面50的一部分区域包含c面的结晶面也可以。这样的光提取面50具有与赋予凹凸构造60前的氮化镓类半导体表面平行的关系。
构成凹凸构造60的凸部，配置于上述结晶面(除c面外的结晶面)上，凹凸构造60的表面的粗糙度曲线要素(单元)的平均长度(RSm)为150nm以上且800nm以下。在此，“粗糙度曲线要素的平均长度(RSm)”是将一定基准长度中的粗糙度曲线所含有的1周期的量的凹凸产生的长度平均后的值。凹凸构造的周期为d时，RSm＝d是成立的。凹凸构造60的表面的粗糙度曲线要素的平均长度(RSm)可以为150nm以上且400nm以下。另外，凹凸构造60的算术平均粗糙度(Ra)可以为10nm以上且800nm以下。该凹凸构造60也可以包含具有不规则形状的凸部。另外也可以包含在上述结晶面上的不规则的位置形成的凸部。凹凸构造60的形态、制作方法在后面叙述。
在图4A和图4B所示的例子中，半导体层叠构造20包括：基板71；层叠在基板71上的n型氮化镓类半导体层72；在n型氮化镓类半导体层72上形成的氮化镓类半导体活性层73；和在氮化镓类半导体活性层73上形成的p型氮化镓类半导体层74。半导体层叠构造20安装于形成有多个配线80的安装基板20上。
在图4A所示的例子中，在半导体层叠构造20的同一侧配置有n型电极75和p型电极76，这些电极75、76经由凸起部(bump)90与安装基板30的配线80连接。图4A的安装具有基板71与活性层73相比更加远离安装基板30、所谓“面向下构造”的结构。在该例子中，光提取面50位于基板71的背面侧。
另一方面，在图4B所示的例子中，在半导体层叠构造20的不同侧配置有n型电极75和p型电极76。在图示的例子中，n型电极75设置于基板71的背面，经由凸起部90与安装基板30的配线80连接。另外，p型电极76由透明导电材料层构成，覆盖凹凸构造60的表面的较大范围。p型电极76通过接合线85与安装基板30的配线80连接。图4B的安装具有活性层73相比于基板71更加远离安装基板30、所谓“面向上构造”的结构。在该例子中，光提取面50位于在基板71上生长的半导体层的一侧。
此外，不管在上述哪一个结构例中，基板71都不是不可缺少的，在制造工序的中途其一部分可以被除去，也可以全部被除去。
接着，参照图5A、图5B和图5C，对形成图4A和图4B所示的凹凸构造60的方法的一例进行说明。
首先，准备图5A所示的GaN类半导体40。该半导体40是在表面具有除c面外的结晶面400的半导体层叠构造的一部分。在图5A中，未记载图4A和图4B所示的半导体层叠构造20的整体，仅提取出半导体层叠构造20中的、形成有凹凸构造60的面的附近作为半导体40进行记载。因此，该半导体40可以是图4A的基板71的一部分，另外也可以是图4B的p型氮化镓类半导体层74。
在图5A中，在光提取面50之上图示有表面层42。表面层42是半导体40之中在此后的工序中加工的层。在图5A中，在表面层42和半导体40之间记载有光提取面50，但将表面层42与半导体40相区别的明确的边界是不存在的，两者在物理上是连续的。
在本实施方式中，对表面层42的最表面(最外侧面)进行使用氧化反应的改性(表面改性)，由此控制润湿性。具体而言，通过例如暴露于氧等离子体气氛中，提高亲水性。本发明的发明人进行评价的结果显示，通常情况下，氮化镓类半导体是亲水性的，但通过以使其接近“超亲水性”的方式对润湿性进行控制，能够提高本发明的实施方式的效果。
接着，如图5B所示，将GaN类半导体40的结晶面400以胶态结晶层44覆盖。“胶态结晶”意思是指具有亚微米(submicron)级别的大小(10-9～10-6m)的粒子(胶体粒子)周期式排列的构造，“胶态结晶层”是指胶态结晶的层。构成胶态结晶层的粒子以与可见光的波长相同程度的周期排列。这样的周期式构造，能够通过自组织工艺形成。但是，为了将半导体表面以胶态结晶层覆盖，需要充分地控制半导体表面的润湿性。
通过上述润湿性控制工序，能够提高胶态结晶层44的覆盖率。作为胶态结晶层44的覆盖方法，能够使用通过浸渍涂布法(dip coating，拉涂法)进行的从胶体溶液向表面层42的自组织工艺。在该工序中应当控制的主要的条件是胶体溶液的溶剂种类、胶体溶液的溶质种类、胶体溶液的浓度、浸渍涂布的提拉速度。作为溶剂，能够使用溶解度参数(solubility parameter)大的极性溶剂，例如水、甲醇、乙醇、苯酚、乙二醇、醋酸，也能够使用纯水。作为溶质，能够使用粒径分布小的球形的亲水性溶质，例如SiO2，TiO2，ZnO，Au，Ag，聚苯乙烯，苯并胍胺-三聚氰胺-甲醛缩合物，聚甲基丙烯酸甲酯类交联物中的任一种，或者由这些物质的组合形成的粒子。粒径例如为50nm以上且700nm以下。粒径能够设定为100nm以上且500nm以下。胶体溶液的浓度例如为10vol％以下。浸渍涂布的提拉速度例如为10cm/h以下。具有被施加了润湿性控制的表面层42的半导体40，浸入上述胶体溶液后，通过在上述提拉速度的范围内的提拉，能够使表面层42被胶态结晶层44覆盖。
接着，将该胶态结晶层44作为掩模，对GaN类半导体40的结晶面400进行蚀刻。不仅是GaN类半导体40的结晶面400，胶态结晶层44也被蚀刻，因此依赖于构成胶态结晶层44的粒子的排列图案的凹凸形成于GaN类半导体40的结晶面400。这样，能够得到图5C所示这样的具备凹凸构造60的半导体40。蚀刻能够为例如使用氯气的干蚀刻。通过调整蚀刻的时间、蚀刻条件，能够控制构成凹凸构造62的凸部的尺寸、形状。此外，虽然图5C中在凹凸构造60和半导体40之间记载有边界线，但现实中两者之间是没有明确的边界的。
如上所述，胶态结晶层由周期式排列的粒子构成。但是，对被胶态结晶层覆盖的半导体表面进行蚀刻后，形成于半导体表面的凹凸构造具有大量形状不规则的凸部。其原因能够被考虑为胶态结晶层由大量的粒子构成，具有形状复杂的开口部，因此半导体表面的蚀刻进行得不均匀。通过调整构成胶态结晶层的粒子的形状、尺寸、材料、粒径分布、蚀刻条件，能够形成多种多样的凹凸构造。
另外，结晶面上配置有各粒子的部分未被蚀刻或几乎未被蚀刻而成为凸部，构成凹凸构造的凸部排列于结晶面上。
根据本发明的实施方式，即使使用具有可见光的波长程度的直径的粒子，也能够比较容易地制作胶态结晶层。因此，与通过光刻制作的掩模图案相比，能够形成更细微的凹凸。另外，本发明的实施方式的凹凸构造，在随机包含形状不规则的凸部这一点，与由光刻法形成的凹凸构造不同。此外，能够将形成有本发明的实施方式的凹凸构造的半导体的表面称为“纹理表面(textured surface)”。本发明的实施方式的凹凸构造中的上述凸部的个数密度的范围能够为例如1个/μm2以上且50个/μm2以下。
接着，参照图6，对本实施方式的氮化物半导体发光元件77进行说明。
图6所示的氮化物半导体发光元件77具备：在表面和背面具有除c面外的结晶面的GaN基板71；在具有上述结晶面的GaN基板71上形成的n型氮化物半导体层72；氮化物半导体活性层73；p型氮化物半导体层74、；与p型氮化物半导体层74相接的p型电极76；和与n型氮化物半导体层72相接的n型电极75。
光提取面50位于具有除c面外的结晶面的GaN基板71的背面侧，即形成有n型氮化物半导体层72的面的相反侧的面。在本实施方式中，在该光提取面50形成有凹凸构造60。
除c面外的结晶面是指，例如GaN类半导体表面的主面的结晶面从GaN的c轴起倾斜18度以上90度以下的结晶面。对于从GaN的c轴起倾斜18度以上90度以下的结晶面适用本实施方式是有效的，其原因在于GaN类半导体基板表面的原子构造。sp3混合轨道中原子键(键)所成的角度为108度。由此，在从c轴起以作为从该值减去90度的值得到的18度以上倾斜的GaN结晶面，在结晶表面存在2个以上的原子键，可以说是与c面GaN不同的原子构造。于是，能够考虑到实施方式在从GaN的c轴起倾斜至少18度以上的结晶面是有效的。m面GaN和a面GaN的表面从GaN的c轴倾斜90度，属于该范围。另外，-r面GaN和+r面GaN的表面从GaN的c轴倾斜大约43度，属于该范围。
在本实施方式中，基板71为具有使从氮化物半导体活性层73发出的光具有偏振特性的面方位的基板即可。例如，可以是m面GaN基板，也能够使用a面等的非极性面、r面或{11-22}面等的半极性面出现于表面的基板。
当这样选择基板71的表面时，从氮化物半导体活性层73放出的光将具有偏振特性。例如，形成在m面上的氮化物半导体活性层73，主要射出电场强度向与a轴平行的方向偏斜的光。形成在a面上的氮化物半导体活性层，主要射出电场强度向与m轴平行的方向偏斜的光。在作为半极性面的{11-22}面上形成的氮化物半导体活性层73，在氮化物半导体活性层73的In的组成小的情况下主要射出电场强度向与m轴平行的方向偏斜的光，在氮化物半导体活性层73的In的组成大的情况下主要射出电场强度向与[-1-123]方向平行的方向偏斜的光。这样的半极性面上的氮化物半导体活性层73的偏振特性，由价电子带(价带)的上部2个带(A带和B带)的动作决定。但是，根据施加在氮化物半导体活性层73的变形量、量子限制效应，偏振特性有时被左右。
在此“m面”不仅是指相对于m面完全平行的面，还包含从m面起倾斜±5°以下的角度的面。从m面略微倾斜的程度对于自发极化的影响非常小。在结晶生长技术中，与表面和结晶方位严密地一致的基板相比，在表面略微倾斜的基板上更容易使半导体层外延生长(epitaxial growth)。因此，为了充分抑制自发极化的影响并同时提高外延生长的半导体层的质量、提高结晶生长速度，使结晶面倾斜有时是有用的。另外，这对于m面以外的非极性面和半极性面也是成立的。
n型氮化物半导体层72由例如n型的AluGavInwN(u+v+w＝1、u≥0、v≥0、w≥0)构成。作为n型掺杂物，能够使用硅(Si)。
p型氮化物半导体层74由例如p型的AlsGatN(s+t＝1，s≥0，t≥0)半导体构成。作为p型掺杂物，例如添加有Mg。作为Mg以外的p型掺杂物，还可以使用例如Zn、Be等。在p型氮化物半导体层74中，Al的组成比例s可以在厚度方向一致，Al的组成比例s也可以在厚度方向连续或阶段性地变化。具体而言，p型氮化物半导体层74的厚度例如为0.05μm以上且2μm以下的程度。
p型氮化物半导体层74的上表面附近，即与p型电极76的截面附近，能够由Al的组成比例s为0的半导体、即GaN形成。另外，此时，在GaN能够以高浓度含有p型的杂质，也可以使该区域作为接触层起作用。
氮化物半导体活性层73例如具有厚度为3nm以上且20nm以下程度的Ga1-xInxN阱层、厚度为5nm以上30nm以下程度的Ga1-yInyN阱层(0≤y<x<1)和势垒层(barrier layer、阻挡层)交替层叠的GaInN/GaInN多重量子阱(MQW)构造。
从氮化物半导体发光元件77射出的光的波长，由作为上述阱层的半导体组成的Ga1-xInxN半导体中的In的组成x决定。例如，在形成于m面上的氮化物半导体活性层73不产生压电电场。因此，即使增加In组成，发光效率的降低也受到抑制。
n型电极75例如包含Ti层和Pt层的层叠构造(Ti/Pt)等。在一实施方式中，p型电极76大致覆盖p型氮化物半导体层74的表面整体。p型电极76由Pd层和Pt层的层叠构造(Pd/Pt)等构成。
此外，在本实施方式中，在氮化物半导体活性层73和p型氮化物半导体层74之间，也可以形成未掺杂的(undoped)GaN层81(参照图7)。
另外，在p型氮化物半导体层74的内部，可以形成p-AlGaN层91(参照图8)。通过设置p-AlGaN层91，而能够抑制动作时电子的溢流。
光提取面50位于基板71的背面侧、即位于形成有n型氮化物半导体层72的面的相反侧的面。在该光提取面50形成有凹凸构造60。通过该结构，不仅能够提高光提取效率，而且能够降低偏振度，提高配光特性。
接着，对于本实施方式的氮化物半导体发光元件77的制造方法，再次用图6进行说明。
首先，在将除c面外的结晶面作为主面的n型GaN基板71上，通过MOCVD法等使n型氮化物半导体层72外延结晶生长。例如，使用Si作为n型杂质，供给TMG(Ga(CH3)3)和NH3作为原料，以900℃以上1100℃以下的程度的生长温度，形成由GaN构成的厚度为1μm以上3μm以下程度的n型氮化物半导体层72。
接着，在n型氮化物半导体层72之上，形成氮化物半导体活性层73。氮化物半导体活性层73例如具有厚度为15nm的Ga1-xInxN阱层、厚度为30nm的GaN势垒层交替层叠的GaInN/GaN多重量子阱(MQW)构造。在形成Ga1-xInxN阱层时，为了进行In的取入，能够使生长温度下降至800℃。根据氮化物半导体发光元件77的用途选择发光波长，决定与波长对应的In组成x。在使波长为450nm(蓝色)时，决定In组成x为0.18以上且0.2以下。当为520nm(绿色)时，x＝0.29以上且0.31以下，当为630nm(红色)时，x＝0.43以上且0.44以下。
如图7所示，在氮化物半导体活性层73上，例如在堆叠有厚度为15nm以上且50nm以下的未掺杂GaN层81时，在未掺杂GaN层81上，形成p型氮化物半导体层74。在形成p型氮化物半导体层74时，例如使用Cp2Mg(cyclopentadienyl magnesium、二茂镁)供给TMG和NH3作为原料。能够以900℃以上1100℃以下的生长温度，形成厚度为50nm以上300nm以下程度的p型GaN构成的p型氮化物半导体层74。
另外，如图8所示，在p型氮化物半导体层74的内部，形成厚度为15nm以上30nm以下程度的p-AlGaN层91时，能够在动作时抑制电子的溢流(overflow)。
再次参照图6。形成p型氮化物半导体层74后，以800℃以上900℃以下程度的温度进行20分左右的热处理。
接着，用氯类气体进行干蚀刻，由此将p型氮化物半导体层74、氮化物半导体活性层73和n型氮化物半导体层72的一部分除去而形成凹部，露出n型氮化物半导体层72的一部分。
接着，以与露出的n型氮化物半导体层72的一部分相接的方式形成n型电极75。例如形或Ti/Pt层作为n型电极75。进而，以与p型氮化物半导体层的74相接的方式形成p型电极76。例如形成Pd/Pt层作为p型电极76。其后，进行热处理，将n型电极75的Ti/Pt层和n型氮化物半导体层72、P型电极76的Pd/Pt层和p型氮化物半导体层74合金化。
其后，以直至50～300μm的程度对n型GaN基板71进行研磨而使其薄膜化。通过薄膜化，不仅使切割(dicing)变得容易，而且能够抑制氮化物半导体发光元件77内部的光吸收。
这样，对完成研磨工序的氮化物半导体发光元件77的光提取面50，通过前面叙述的方法，形成图5C所示的凹凸构造60。
接着，除去在氮化物半导体发光元件77的电极侧施加的覆盖材料。例如将剥离抗蚀剂(lift-off resist)作为覆盖材料时，能够使用抗蚀剂去除液简单地将其除去。其后进行有机清洗，由此能够得到具有凹凸构造60的洁净的氮化物半导体发光元件77。
这样制成的氮化物半导体发光元件77，通过切割而分割为单独的片，安装至由氧化铝、AlN、树脂性基板等制成的安装基板。在将Si、Ge等用作安装基板时，表面优选被绝缘膜覆盖。配线配合氮化物半导体发光元件77的电极形状而配置即可。对于配线，能够使用Cu、Au、Ag、Al等。这些材料通过溅射法、镀层法等形成于安装基板上。
接着，参照图9，对凹凸构造60的功能进行说明。图9是示意性地表示在凹凸构造60发生的m次衍射光的截面图。在图9中，仅表示了氮化物半导体发光元件77中形成有凹凸构造60的部分。
氮化物半导体发光元件77之中，构成光提取面50的部分的材料为氮化镓(GaN)时，其折射率nGaN为2.5。例如，能够考虑到未设置凹凸构造60，光提取面50的平坦的面为氮化物半导体发光元件77的最表层(最外侧层)的情况。此时，从氮化物半导体发光元件77向折射率为1的外界的大气射出光时，在入射角θGaN为23.6°时1次衍射光的出射角θ1为90°。即，在入射角θGaN为23.6°以上时，发生全反射，因此光不能够向外界提取。即，在光提取面50为平坦时，光的提取入射角幅度ΔθGaN为0°至23.6°，因此ΔθGaN＝23.6°。
接着，能够考虑到如图9所示的以任意长度d这样的周期形成的凹凸构造60形成于光提取面50的情况。该周期d小于1μm时，可见光波长区域的入射光、具体而言为从氮化物半导体发光元件77具有的氮化物半导体活性层73产生的350nm以上800nm以下的入射光，与凹凸构造60发生相互作用，发生-1次衍射。在该-1次衍射发生时，氮化物半导体发光元件77的折射率nGaN、外界的折射率n2、入射角度θGaN、出射角度θ-1、入射光的波长λ、凹凸构造的周期d之间满足下述公式所示的关系。
【公式1】
n 2 sin &theta; m - n GaN sin &theta; GaN = - &lambda; d ……(公式1)
折射率nGaN为2.5，外界的折射率n2为1.0以上且2.6以下，入射角度θGaN为0°以上且90°以下，入射光的波长λ为350nm以上且800nm以下，纹理周期d为100nm以上且850nm以下。在此，纹理周期d为在凹凸构造60中相邻的凸部的平均间隔。计算以该条件取得的出射角度θm的范围，当出射角度θm为有限的值、即在-90°以上且90°以下的范围内有解时，求得对应的入射角度θGaN能够取得的值的范围、即光提取的入射角幅度ΔθGaN。其结果如图10A至图10J所示。在图10A至图10J中，波长为350nm到800nm，其按照50nm为单位进行变化。此外，如上所述，粗糙度曲线要素的平均长度(RSm)是将一定基准长度中的粗糙度曲线锁含有的1周期的量的凹凸产生的长度平均后的值，因此与凹凸构造的周期(d)为相同值。
根据这些结果，凹凸构造60中的纹理周期d、或凸部的尺寸，与光的波长相比无论是过小还是过大，光提取的入射角幅度ΔθGaN都将变窄。对于波长为350nm以上800nm以下的入射光，通过使凹凸构造的周期d为150nm以上800nm以下的范围，能够提高光提取效率。进而，通过使凹凸构造的周期d为150nm以上400nm以下的范围，能够进一步提高光提取效率。
另外，凹凸的形状或构成凹凸形状的凸部的形状，为相对于光提取面50的法线非轴对称的形状即可。其原因在于，如上所述，例如形成于m面上的氮化物半导体活性层73，主要照射电场强度偏向于与a轴平行的方向的光(偏振光)，因此例如在形成于m面上的凹凸构造60的凸部或凹部具有不与a轴正交的面，或不与a轴平行的面时，能够有效地降低偏振度。即，凸部具有相对于偏振方向为大于0度且不足90度的面。为了实现该目的，也可以是不均匀的凹凸形状。凹凸构造60的凸部或者凹部的形状，例如为图11所示那样的三棱锥形状或大致(generally)为三棱锥形状时，其表面必然不与a轴正交，也不与a轴平行。
(实施方式2)
参照图12、图13和图14对本发明的第二实施方式进行说明。
图12是表示本发明的实施方式2的氮化物半导体发光元件的构造的图。图13是表示本发明的实施方式2的氮化物半导体发光元件的变形例的图。图14是表示本发明的实施方式2的氮化物半导体发光元件的其它的变形例的图。
本实施方式2中基板71可以是m面GaN基板，也可以是m面SiC基板上的m面GaN层、r面蓝宝石(sapphire)基板上的m面GaN层等这样的异种基板上的m面GaN层等。另外，基板71的表面并不限定为m面，只要是具有使从氮化物半导体活性层73发出的光具有偏振特性的面方位即可。例如，作为基板71，也能够使用a面等的非极性面、r面或{11-22}面等的半极性面出现于表面的基板。
在实施方式2中，光提取面50位于p型氮化物半导体层74与p型电极76之间，p型电极76使用透明电极。此外，光提取面50是为了方便说明本实施方式而记载的。在该光提取面50与p型电极76之间形成有凹凸构造60。
在实施方式2中，制作具有除c面外的结晶面的氮化物类半导体发光元件的77。在具有于表面具备除c面外的结晶面的GaN层的基板71，通过MOCVD法等使n型氮化物半导体层72、氮化物半导体活性层73、p型氮化物半导体层74外延结晶生长。其后，以800℃以上且900℃以下程度的温度进行20分左右的热处理。此外，可以与实施方式1同样，在氮化物半导体活性层73上，堆叠未掺杂GaN层81(参照图13)。此时，在未掺杂GaN层81上，形成p型氮化物半导体层74。另外，在p型氮化物半导体层74的内部，可以形成p-AlGaN层91(参照图14)。到此为止工序与实施方式1相同。
接着通过研磨使n型GaN基板71与实施方式1同样地被薄膜化。对该研磨工序为止完成后的氮化物半导体发光元件77的光提取面50，形成图5C所示的凹凸构造60。
首先，与实施方式1同样地，将未覆盖胶态结晶层44的面、即在实施方式2的情况下的n型GaN基板71的研磨面，以能够溶于有机溶剂的剥离抗蚀剂、石蜡(paraffin)等的片材类或带状类这种覆盖部件(覆盖材料)覆盖。
接着，与实施方式1同样地，对不以抗蚀剂等覆盖而与外界接触的表面层42(参照图5A)的润湿性进行控制，以图5B所示的胶态结晶层44覆盖。作为覆盖胶态结晶层44的方法，与实施方式1同样能够使用通过浸渍涂布法(dip coating、浸渍-提拉法、浸拉法、拉涂法)进行的从胶体溶液向表面层42的自组织工艺。这样，对由胶态结晶层44覆盖的表面层42进行干蚀刻，形成凹凸构造60。接着，除去施加于n型GaN基板71的覆盖部件，实施有机清洗。
这样，以与露出的n型GaN基板71的研磨面接触的方式，形成n型电极75。例如形成Ti/Pt层作为n型电极75。进而，以与在p型氮化物半导体层的74上形成的凹凸构造60相接的方式形成p型电极76。例如形成ITO层作为p型电极76。其后，进行热处理，将n型电极75的Ti/Pt层和n型GaN基板71、p型电极75的ITO层和凹凸构造60合金化。这样制成的氮化物半导体发光元件77，通过切割而分割为单独的片，安装至安装基板。
实施例1
作为实施例1，准备3个m面GaN基板，对3个基板的正反两面均进行研磨而处理成镜面状态。作为其中的1个，用胶态结晶层制作具有图5C所示的结构的m面GaN基板。作为胶体溶液的溶质，使用作为直径为100nm的SiO2纳米粒子的日本触媒株式会社(株式会社日本触媒)制的二氧化硅球状微粒子(シ一ホスタ一(SEAHOSTAR)(注册商标)KE-P10)，以成为2.0vol％的水溶液的方式进行调制。令浸渍涂布的速度为2.8μm/s。
这一个基板不具有活性层、电极这样的发光元件的构造，正如图5C所示的形态。蚀刻使用日本ULVAC株式会社(株式会社アルバツク)制的蚀刻装置(NE-701)，处理条件为天线功率320W、偏置功率30W、氯气流量50sccm，压力为0.5Pa、处理时间为4分。作为比较例，在剩下的2个中的1个，形成使用光刻法形成的微米尺寸的凹凸构造，对于剩下的1个不进行任何处理，正反两面都为镜面状态。比较例的任意2个都不具有发光元件的构造。
作为在m面GaN基板覆盖胶态结晶层的前置处理，存在以控制润湿性为目的的通过氧等离子体进行的表面改性工序。在图15中，表示经过对未实施该表面改性工序的m面GaN基板覆盖胶态结晶层的工序的基板的光学显微镜观察影像。另一方面，图16A表示经过对实施了表面改性工序的m面GaN基板覆盖胶态结晶层的工序的基板的扫描型电子显微镜(SEM)观察影像。根据图15，能够确认在纵方向以筋状固定有胶态结晶层的状态。另一方面，根据图16A，能够确认粒子随机分散为1层并且覆盖m面GaN基板的表面的状态。由此，对于m面GaN基板，显然表面改性工序是必须的。此外，在通过氧等离子体进行的表面改性工序中，使用作为感应结合型的放电方式的日本ULVAC株式会社制的高密度等离子体蚀刻装置(NE-500)，处理条件为天线功率500W、偏置功率30W、氧气流量20sccm，压力为0.6Pa、处理时间为30秒。
图16B是表示对图16A所示的覆盖有胶态结晶层的m面GaN基板实施干蚀刻后的基板上表面的SEM观察影像的图。另外，图16C是表示对图16A所示的覆盖有胶态结晶层的m面GaN基板实施干蚀刻后的基板截面的SEM观察影像的图。根据图16B和图16C，能够确认宽度100nm至300nm、高度约200nm的凹凸构造在m面GaN基板表面随机形成的情况。另外，根据图16C，能够确认在凹凸构造上残留有柱状的蚀刻掩模的未削落的部分。该凹凸构造通过基恩士株式会社(株式会社キ一エンス)制的激光显微镜(VK-9700)测定线粗糙度和表面粗糙度，根据任意位置的10μm的水平距离得到的单元(要素)的平均长度RSm为0.27μm，根据任意位置的10μm×10μm的水平面积得到的算术平均粗糙度Ra为0.02μm。在此，单元(要素)的平均长度RSm是指轮廓曲线要素的平均长度，算术平均粗糙度Ra为高度的绝对值的平均后的数值，均按照日本工业标准JIS B0601：2001的定义。
图17是作为比较例实施的形成有通过光刻工序形成的直径10μm的半球形状的m面GaN基板上的SEM立体像的图。该凹凸构造通过基恩士株式会社(株式会社キ一エンス)制的激光显微镜(VK-9700)测定线粗糙度和表面粗糙度，根据任意位置的100μm的水平距离得到的单元的平均长度RSm为11.3μm，根据任意位置的100μm×100μm的水平面积得到的算术平均粗糙度Ra为0.62μm。
对上述这样的准备好的3个m面GaN基板进行反射率和透过率的测定。测定装置使用在由日本分光株式会社(日本分光株式会社)制的紫外可见分光光度计(V-570)组合绝对反射率测定装置(ARN-475)而成的设备。测定通过来自形成有凹凸构造的面的相反侧的、镜面状态的面一侧的波长450nm的入射光测定，特别是反射率测定也考虑到多重反射现象而仅求得形成有凹凸构造的面的反射率。测定结果如表1所示。
【表1】
Figure BDA00003056008600231
表1的根据不具有凹凸构造的镜面得到的反射率为18.4％，这表示与下述公式表示的反射率R的理论计算式良好地一致。
【公式2】
R = ( n 1 - n 2 ) 2 ( n 1 + n 2 ) 2    ……(公式2)
由此可知，本评价方法不存在缺陷。接着，将具有胶态结晶层形成的凹凸构造的面的反射率，与具有通过光刻法实现的凹凸构造的面的反射率相比较时可知：前者仅具有4％的反射率，与此相对后者为14％，相对于不具有凹凸构造的镜面得到的反射率18.4％几乎没有下降。进而，在将根据各m面GaN得到的透过率相比较时，根据具有由胶态结晶层形成的凹凸构造的面得到的透过率、和根据不具有凹凸构造的镜面得到的透过率，均为大约70％，是一致的，可知即使形成有通过胶态结晶层实现的凹凸构造，透过率也没有变化，另一方面，根据具有通过光刻法实现的凹凸构造的面得到的透过率恶化为仅54％，由此可知本发明的实施方式的通过胶态结晶层形成的凹凸构造，具有不使将要向外界出射的光反射、而是使其直接向外界透过的优秀功能。
实施例2
表示将实施例1中在m面GaN基板制作的3种凹凸构造，在实施例2中实际适用于氮化物半导体发光元件的例子。
与实施例1同样地，准备3个m面GaN基板，对3个基板同样地通过MOCVD法以相同条件使n型氮化物半导体层102、氮化物半导体活性层103、p型氮化物半导体层74外延结晶生长。其后，以800℃以上且900℃以下程度的温度进行20分左右的热处理。接着通过干蚀刻使n型氮化物半导体层72露出，在此形成n型电极75，然后在p型氮化物半导体层74上形成p型电极76。接着通过研磨使n型GaN基板71与实施方式1同样地被薄膜化。在此，对氮化物半导体发光元件77的光提取面50，形成图5C所示的凹凸构造60。在3个中的1个形成由胶态结晶层形成的凹凸构造。作为胶体溶液的溶质，使用作为直径为100nm的SiO2纳米粒子的日本触媒株式会社制的二氧化硅(silica)球状微粒子(シ一ホスタ一(SEAHOSTAR)(注册商标)KE-P10)，以成为2.0vol％的水溶液的方式进行调制。令浸渍涂布的速度为2.8μm/s。对这样制作的胶态结晶层，与实施例1同样地，实施使用ULVAC株式会社制的蚀刻装置(NE-701)的干蚀刻。处理条件为天线功率320W、偏置功率30W、氯气流量50sccm，压力为0.5Pa、处理时间为4分。作为比较例，在剩下的2个中的1个，形成使用光刻法形成的直径为10μm的半球形状的凹凸构造，令剩下的1个为不形成凹凸构造的镜面状态。接着，除去在氮化物半导体发光元件77的电极侧施加的覆盖材料后，通过切割而分割为单独的片，安装于安装基板。
对这样制作的3种氮化物半导体发光元件进行偏振特性评价和总光通量测定(全光束测定)。结果如表2所示。
【表2】
Figure BDA00003056008600241
根据表2的偏振度测定结果可知：不管是具有由胶态结晶层形成的凹凸构造的发光元件，还是具有通过光刻法实观的凹凸构造的发光元件，与不具有凹凸构造的发光元件相比都能使偏振度减半，哪一个凹凸构造对于降低偏振度都是有效的。另一方面，对标准化光提取效率进行比较时，具有通过光刻法实现的凹凸构造的发光元件相比于不具有凹凸构造的发光元件仅能够改善15％的效率，与此相对，具有由胶态结晶层形成的凹凸构造的发光元件能够改善多一倍的30％的效率，因此可知本发明的实施方式的凹凸构造具有优秀的功能。
进而，对这3种氮化物半导体发光元件，进行通过角度计(goniometer)实现的配光特性评价，其结果如图18、图19所示。图18是在纵轴标绘通过实测得到的发光强度的配光特性，图19是表示以0°的发光强度标准化的配光特性。由图18可知，以胶态结晶层实现的凹凸构造输出最高，光提取效率高。进而如图19所示，关注将通过从侧面提取光而实现的+45度附近的输出峰值与-45度附近的输出峰值连结而成的直线的倾斜度时，胶态结晶层实现的凹凸构造得到的直线的倾斜度最平缓且接近水平。由此可知，胶态结晶层形成的凹凸构造的从发光元件侧面提取的光提取量最少，发光元件上表面、即凹凸构造60的提取量最多。从该发光元件上表面提取的光提取量多的特性，能够得到对用荧光体进行波长转换时的色度不均匀进行抑制的效果，因此可知本发明的实施方式的凹凸构造具有优异的功能。
实施例3
在实施例3中，表示本发明的实施方式的凹凸构造的控制例。在本实施例3中，使用与实施例1、实施例2相同的直径100nm的SiO2纳米粒子，对于改变干蚀刻时间的实施例、改变胶态结晶层的构造的实施例、而且改变胶体溶液浓度的实施例，使用图20A到图22B进行说明。
首先，记述改变干蚀刻时间的实施例。与实施例1、实施例2同样地准备实施了表面改性处理的m面GaN基板，使用作为直径为100nm的SiO2纳米粒子的日本触媒株式会社制的二氧化硅球状微粒子(シ一ホスタ一(SEAHOSTAR)(注册商标)KE-P10)，以成为2.0vol％的水溶液的方式进行调整。令浸渍涂布的速度为2.8μm/s，使与图16A所示的例子同样的胶态结晶层覆盖于m面GaN基板上。对该胶态结晶层与实施例1、实施例2同样地使用日本ULVAC株式会社制的蚀刻装置(NE-701)，处理条件为天线功率320W、偏置功率30W、氯气流量50sccm，压力为0.5Pa、处理时间变更为6分。结果得到的凹凸构造如图20A、20B所示。图20A是在对胶态结晶层实施6分钟干蚀刻后的基板上表面的SEM观察影像。图20B是在对胶态结晶层实施6分钟干蚀刻后的基板截面的SEM观察影像。在本实施例中能够确认宽度500nm至900nm、高度约500nm的凹凸构造随机形成的情况。该凹凸构造通过基恩士株式会社制的激光显微镜(VK-9700)测定线粗糙度和表面粗糙度，根据任意位置的10μm的水平距离得到的单元的平均长度RSm为0.63μm，根据任意位置的10μm×10μm的水平面积得到的算术平均粗糙度Ra为0.06μm。由此可知，使干蚀刻时间延长时，能够得到更大形状的凹凸构造。
接着，记述改变胶态结晶层的构造的实施例。与实施例1、实施例2同样地准备实施了表面改性处理的m面GaN基板，使用作为直径为100nm的SiO2纳米粒子的日本触媒株式会社制的二氧化硅球状微粒子(SEAHOSTAR(注册商标)KE-P10)，以成为5.0vo1％的水溶液的方式进行调整。令浸渍涂布的速度为1.4μm/s，使胶态结晶层覆盖于m面GaN基板上。图21A表示得到的胶态结晶层的SEM观察影像。由图21A可知，根据上述浸渍涂布条件，形成层叠有2层直径为100nm的SiO2纳米粒子的胶态结晶层，与图16A所示的1层纳米粒子构成的胶态结晶层不同。对该2层构造的胶态结晶层与实施例1、实施例2同样地使用日本ULVAC株式会社制的蚀刻装置(NE-701)，处理条件为天线功率320W、偏置功率30W、氯气流量50sccm，压力为0.5Pa、处理时间为8分。结果得到的凹凸构造如图21B、图21C所示。图21B是在对2层的胶态结晶层实施干蚀刻后的基板上表面的SEM观察影像。图21C是对2层胶态结晶层实施干蚀刻后的基板上表面的放大后的SEM观察影像。在本实施例中能够确认宽度100nm至200nm、高度约100nm的凹凸构造随机形成的情况。该凹凸构造通过基恩士株式会社制的激光显微镜(VK-9700)测定线粗糙度和表面粗糙度，根据任意位置的10μm的水平距离得到的单元的平均长度RSm为0.18μm，根据任意位置的10μm×10μm的水平面积得到的算术平均粗糙度Ra为0.01μm。由此，在2层构造的胶态结晶层，基板对氯等离子体露出的面积小，因此能够将凹凸构造的凹部(谷部)的深度控制为较浅，能够得到整体上起伏小的凹凸形状。本实施例是相对于通过氯等离子体进行的SiO2的蚀刻的速度为25nm/分的情况，应用GaN的蚀刻速度为250nm/分的方案的实施例。此外，在使用具有这样的层构造的胶态结晶层时，在凹凸构造形成胶态结晶层的粒子残留的概率上升。图21C是表示将图21B中四方形虚线围成的区域放大后的SEM观察影像，但在图21C中的圆形虚线围成的区域内，能够确认残留有形成胶态结晶层的直径为100nm的SiO2纳米粒子的情况。
接着，记述改变胶体溶液浓度的实施例。与实施例1、实施例2同样地准备实施了表面改性处理的m面GaN基板，使用作为直径为100nm的SiO2纳米粒子的日本触媒株式会社制的二氧化硅球状微粒子(SEAHOSTAR(注册商标)KE-P10)，以成为1.0vol％的水溶液的方式进行调整。令浸渍涂布的速度为5.6μm/s，使胶态结晶层覆盖于m面GaN基板上。图22A表示得到的胶态结晶层的SEM观察影像。由图22A可知，根据上述浸渍涂布条件，直径100nm的SiO2纳米粒子以稀疏的状态形成胶态结晶层，与图16A所示的密集状态的纳米粒子构成的胶态结晶层不同。对该稀疏构造的胶态结晶层与实施例1、实施例2同样地使用日本ULVAC株式会社制的蚀刻装置(NE-701)，处理条件为天线功率320W、偏置功率30W、氯气流量50sccm，压力为0.5Pa、处理时间为4分。结果得到的凹凸构造如图22B、22C所示。图22B是在对稀疏构造的胶态结晶层实施干蚀刻后的基板上表面的SEM观察影像。图22C是在对稀疏构造的胶态结晶层实施干蚀刻后的基板截面的SEM观察影像。在本实施例中能够确认宽度300nm至600nm、高度约400nm的凹凸构造随机形成的情况。该凹凸构造通过基恩士株式会社制的激光显微镜(VK-9700)测定线粗糙度和表面粗糙度，根据任意位置的10μm的水平距离得到的单元的平均长度RSm为0.43μm，根据任意位置的10μm×10μm的水平面积得到的算术平均粗糙度Ra为0.04μm。由此，在稀疏构造的胶态结晶层，基板对氯等离子体露出的面积大，因此能够将凹凸构造的凹部(谷部)的深度控制为较深，能够得到整体上起伏大的凹凸形状。本实施例与前面叙述的同样是相对于通过氯等离子体进行的SiO2的蚀刻的速度为25nm/分的情况，应用GaN的蚀刻速度为250nm/分的方案的实施例。
此外，在本实施例中各方案均为利用氮化镓的结晶方位，仅对使各向异性出现的通过氯等离子体进行的干蚀刻条件进行了说明，但通过使例如天线功率为320W、偏置功率为60W、氯气流量为10sccm，压力为0.1Pa，也能够对氮化镓进行各向同性蚀刻。但是以这样的条件进行蚀刻时，不仅GaN的蚀刻速度减至大约一半，而且上述的降低偏振度的效果也将变弱。
实施例4
在实施例4中，使用图23A到图24C说明对凹凸构造的形状进行控制的例子，其中该凹凸构造为对m面GaN基板使用胶态结晶层的凹凸构造。
在实施例4中，对实施了表面改性处理的2种m面GaN基板，使用不同的2种胶体溶液，分别形成不同的凹凸构造。在第一种胶体溶液的溶质中，使用作为直径为500nm的SiO2纳米粒子的日本触媒株式会社制二氧化硅球状微粒子(SEAHOSTAR(注册商标)KE-P50)，以成为8.0vol％的方式对水溶液浓度进行调制。令浸渍涂布的速度为6.0μm/s。在第二种胶体溶液的溶质中，使用直径为10μm的作为苯并胍胺-三聚氰胺-甲醛缩合物粒子的日本触媒株式会社制的二氧化硅球状微粒子(ェポスタ一(EPOSTAR)(注册商标)GP-H100)，以成为1.0vol％的方式对水溶液浓度进行调制。令浸渍涂布的速度为6.0μm/s。
图23A表示覆盖有由直径为500nm的SiO2纳米粒子形成的胶态结晶层的m面GaN基板的光学显微镜观察影像。图23B表示对覆盖有由直径为500nm的SiO2纳米粒子形成的胶态结晶层的m面GaN基板实施20分钟干蚀刻后的基板上表面的SEM观察影像。图23C表示对覆盖有由直径为500nm的SiO2纳米粒子形成的胶态结晶层的m面GaN基板实施20分钟干蚀刻后的基板截面的SEM观察影像。通过这样使粒径改变，也能够控制干蚀刻后的凹凸形状。在本实施例中能够确认宽度600nm至1000nm、高度约600nm的凹凸构造随机形成的情况。该凹凸构造通过基恩士株式会社制的激光显微镜(VK-9700)测定线粗糙度和表面粗糙度，根据任意位置的10μm的水平距离得到的单元的平均长度RSm为0.74μm，根据任意位置的10μm×10μm的水平面积得到的算术平均粗糙度Ra为0.06μm。这样，通过构成胶态结晶层的粒子的粒径也能够对凹凸构造的形状进行控制。
图24A表示覆盖有由直径10μm的苯并胍胺-三聚氰胺-甲醛缩合物粒子形成的胶态结晶层的m面GaN基板的光学显微镜观察影像。图24B表示对覆盖有直径10μm的苯并胍胺-三聚氰胺-甲醛缩合物粒子形成的胶态结晶层的m面GaN基板实施30分钟干蚀刻后的基板上表面的SEM观察影像。图24C表示对覆盖有由直径10μm的苯并胍胺-三聚氰胺-甲醛缩合物粒子形成的胶态结晶层的m面GaN基板实施30分钟干蚀刻后的基板截面的SEM观察影像。在本实施例中能够确认宽度约12.4μm、高度约8.7μm的凹凸构造在m面GaN基板上随机形成的情况。对该凹凸构造通过基恩士株式会社制的激光显微镜(VK-9700)测定线粗糙度和表面粗糙度，根据任意位置的100μm的水平距离得到的单元的平均长度RSm为12.2μm，根据任意位置的100μm×100μm的水平面积得到的算术平均粗糙度Ra为0.78μm。即，通过本发明的实施方式，能够与作为胶体溶液的溶质的粒子的大小无关地，将具有任意粒径的粒子覆盖于氮化物半导体表面。
比较例
在比较例中，利用图25A、图25B，对作为背景技术中叙述过的现有技术中的方法的以m面GaN基板为对象在酸性溶液中进行的湿蚀刻的例子进行说明。
在本比较例中，将m面GaN基板浸渍于过热至100℃的KOH水溶液(浓度为50％)中10分钟之后对其进行水洗，利用SEM得到表面观察影像。图25A表示湿蚀刻后的m面GaN基板的-c轴端附近的SEM观察影像。图25B表示湿蚀刻后的m面GaN基板的+c轴端附近的SEM观察影像。
由图25A和图25B可知，与不管在哪一个图中、含有作为上表面的m面GaN的基板的侧面都对KOH完全未反应的情况相对地，仅-c面被蚀刻的情况。即，通过本发明的实施方式，能够实现至今为止都未能实现的、在具有除c面外的结晶面的氮化物类半导体发光元件形成细微的凹凸构造。
(其它的实施方式)
本发明的实施方式的上述发光元件，也可以直接用作光源。但是，本实施方式的发光元件，与具备用于波长转换的荧光物质的树脂等相组合时，能够优选使用于波长带宽扩大的光源(例如白色光源)。
图26是表示这样的白色光源的一例的示意图。图26的光源具备：具有上述各实施方式中的发光元件的任意的结构的发光元件100、分散有将从该发光元件100放射出的光的波长转换为更长的波长的荧光体(例如YAG：Yttrium Alumninum Garnet，钇铝石榴石)的树脂层200。发光元件100，搭载于在表面形成有配线图案的支承部件220上，在支承部件220上配置有包围发光元件100的反射部件240。树脂层200以覆盖发光元件100的方式形成。
图27是表示本发明的实施方式的凹凸构造的形成方法的一例的流程图。
该流程图所示的凹凸构造形成方法包括：准备在表面具有除c面外的结晶面的氮化镓类半导体的工序(S0)；对表面进行改性的工序(S1)；在改性后的表面配置多个粒子的工序(S2)；和通过蚀刻在表面形成凹凸构造的工序(S3)。该凹凸构造中的粗糙度曲线要素的平均长度(RSm)被调整为150nm以上800nm以下。
如上所述，根据本发明的实施方式，能够提供一种半导体发光器件，其提高以非极性面、半极性面为主面的发光元件的光提取效率，降低偏振度、进而改善配光特性。另外，根据本发明的实施方式的半导体发光器件及其制造方法，能够以低价且短时间在大面积的氮化镓类化合物半导体(GaN类半导体)的表面形成细微的凹凸构造。提供该技术，能够对一种半导体发光器件进行量产，该半导体发光器件不仅能够提高以非极性面、半极性面为主面的GaN类半导体发光元件的光提取效率，而且能够降低偏振度、进而改善配光特性。
产业上的可利用性
本发明的实施方式的氮化镓类半导体发光元件、光源和凹凸构造形成方法，能够应用于显示、照明和光信息领域等。本发明的实施方式能够作为紫色到蓝色、绿色、橙色和白色等的可见区域所有的波长区域的发光二极管、激光二极管进行利用。另外，本发明的实施方式的发光元件，能够被期待应用于显示、照明和光信息领域等。
符号说明
40  GaN类半导体
42  表面层
44  胶态结晶层
50  光提取面
60  凹凸构造
71  基板
72  n型氮化物半导体层
73  氮化物半导体活性层
74  p型氮化物半导体层
75  n型电极
76  p型电极
77  氮化物半导体发光元件
81  未掺杂GaN层
91  p-AlGaN层

Claims (22)

1.一种氮化镓类半导体发光元件，其特征在于，具备：
半导体层叠构造，其由氮化镓类半导体形成，包含生成偏振光的活性层；和
与所述半导体层叠构造接触，将载流子注入所述活性层的电极构造，其中，
所述半导体层叠构造在除c面外的结晶面的至少一部分具备形成有凹凸构造的光提取面，
所述凹凸构造配置于所述结晶面上，具有相对于所述光提取面的法线方向非轴对称的形状的凸部，
所述凹凸构造中的粗糙度曲线要素的平均长度（RSm）为150nm以上800nm以下。
2.如权利要求1所述的氮化镓类半导体发光元件，其特征在于：
所述凸部具有相对于所述偏振光的偏振方向大于0度且不足90度的面。
3.如权利要求1或2所述的氮化镓类半导体发光元件，其特征在于：
所述凹凸构造包含具有不规则形状的凸部。
4.如权利要求1～3中任一项所述的氮化镓类半导体发光元件，其特征在于：
所述凹凸构造包含在所述结晶面上的不规则的位置形成的凸部。
5.如权利要求1～4中任一项所述的氮化镓类半导体发光元件，其特征在于：
所述半导体层叠构造包含具有所述光提取面的氮化镓类半导体基板。
6.如权利要求1～5中任一项所述的氮化镓类半导体发光元件，其特征在于：
所述凹凸构造中的所述凸部的个数密度在1个/μm2以上且50个／μm2以下的的范围。
7.如权利要求5所述的氮化镓类半导体发光元件，其特征在于：
所述半导体层叠构造具备：
形成在所述基板上，夹着所述活性层的由氮化镓类半导体构成的第一传导区域和第二传导区域；
与所述第一传导区域相接的第一电极；和
与所述第二传导区域相接的第二电极；
其中，
从所述活性层射出的光，主要从所述光提取面被提取至外部。
8.如权利要求1～7中任一项所述的氮化镓类半导体发光元件，其特征在于：
所述凹凸构造中的粗糙度曲线要素的平均长度（RSm）为150nm以上且400nm以下。
9.如权利要求1～8中任一项所述的氮化镓类半导体发光元件，其特征在于：
所述凹凸构造中的算术平均粗糙度（Ra）为10nm以上且800nm以下。
10.如权利要求1～9中任一项所述的氮化镓类半导体发光元件，其特征在于：
构成所述凹凸构造的所述凸部的形状为三棱锥状、大致三棱锥状或这两种形状的组合。
11.如权利要求1～10中任一项所述的氮化镓类半导体发光元件，其特征在于：
在所述凹凸构造的至少一部分的凸部的顶部，存在与所述凹凸构造的其它部分的材料不同的材料。
12.如权利要求1～11中任一项所述的氮化镓类半导体发光元件，其特征在于：
所述除c面以外的结晶面是从c面起倾斜18度以上且90度以下的面。
13.如权利要求1～12中任一项所述的氮化镓类半导体发光元件，其特征在于：
所述除c面以外的结晶面是m面、a面、+r面或-r面。
14.如权利要求5或7所述的氮化镓类半导体发光元件，其特征在于：
所述基板为m面GaN基板。
15.一种光源，其特征在于，具备：
权利要求1～14中任一项所述的氮化镓类半导体发光元件；和
包含对从所述活性层发出的光的波长进行转换的荧光物质的波长转换部。
16.一种凹凸构造形成方法，其特征在于，包括：
准备在表面具有除c面以外的结晶面的氮化镓类半导体的工序（S0）；
在所述工序S0之后，对所述表面进行改性的工序（S1）；
在所述工序S1之后，在所述改性后的表面配置多个粒子的工序（S2）；和
在所述工序S2之后，通过干蚀刻对所述表面进行蚀刻，在所述氮化镓类半导体的除c面以外的结晶面的至少一部分的区域形成凹凸构造的工序（S3），其中，
所述凹凸构造中的粗糙度曲线要素的平均长度（RSm）为150nm以上且800nm以下。
17.如权利要求16所述的凹凸构造形成方法，其特征在于：
所述工序S2包括：
在含有所述多个粒子的溶液中浸渍所述氮化镓类半导体的工序（S2A）；和
在所述工序S2A之后，将所述氮化镓类半导体从所述溶液提拉起的工序（S2B）。
18.如权利要求16或17所述的凹凸构造形成方法。
在所述工序S2中使用的溶液为亲水性的溶液。
19.如权利要求16～18中任一项所述的凹凸构造形成方法，其特征在于：
在所述工序S2中使用的溶液是选自水、甲醇、乙醇、苯酚、乙二醇和醋酸中的至少一种。
20.如权利要求16～19中任一项所述的凹凸构造形成方法，其特征在于：
所述工序S1包含将所述除c面以外的结晶面暴露于含氧原子的气氛中，对所述除c面以外的结晶面进行氧化的工序。
21.如权利要求16～20中任一项所述的凹凸构造形成方法，其特征在于：
在所述工序S2中使用的所述多个粒子的至少表面具有亲水性。
22.如权利要求16～21中任一项所述的凹凸构造形成方法，其特征在于：
在所述工序S2中使用的所述多个粒子由选自SiO2、TiO2、ZnO、Au、Ag、聚苯乙烯、苯并胍胺-三聚氰胺-甲醛缩合物和聚甲基丙烯酸甲酯类交联物中的至少一种形成。
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