CN107398295A - 一种用于催化净化挥发性有机化合物的催化剂及制备方法 - Google Patents

一种用于催化净化挥发性有机化合物的催化剂及制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种用于催化净化挥发性有机化合物的催化剂及制备方法，该催化剂，由负载型贱金属催化剂与负载型贵金属催化剂混合后在350‑1000℃下焙烧制得，其中负载型贱金属催化剂由载体及负载于载体上的贱金属组成，负载型贵金属催化剂由载体及负载于载体上的贵金属和助剂组成。负载型贱金属催化剂与负载型贵金属催化剂的质量比为1:99～99:1。本发明制备的催化剂具有高活性，尤其是对常规VOCs如芳烃、含氧有机物、烯烃、烷烃表现出极高的活性，高热稳定性，高水热稳定性，高抗热冲击性能，长寿命；制备原料易得，制备工艺简便，贵金属含量低成本低。该催化剂还可应用于挥发性有机物的催化燃烧消除，以及零级空气生产、燃气/燃油储运、气体脱氧纯化等行业。

Description

一种用于催化净化挥发性有机化合物的催化剂及制备方法
技术领域
本发明涉及催化剂技术领域，具体是一种用于催化净化挥发性有机化合物的催化剂及制备方法。
背景技术
挥发性有机化合物(Volatile Organic Compounds,VOCs)是一类常温下饱和蒸汽压大于70Pa、常压下沸点在260℃以下的有机化合物，或在20℃条件下蒸汽压大于或者等于10Pa具有相应挥发性的有机化合物，其主要包括烷烃类、芳烃类、酯类、醛类、卤代烃和其他等，最常见的有苯、甲苯、二甲苯、苯乙烯、三氯乙烯、乙酸乙酯、甲醛等。该类物质大多数本身具有毒性(如苯系物被世界卫生组织确定为强烈致癌物质)或易于参与大气光化学反应导致光化学污染，石油化工、精细化工、油漆涂料、制药、皮革、纺织印染等行业的生产过程中大量排放此类物质，严重威胁到人类的生存环境。因此，对VOCs的净化处理尤为必要。
催化氧化(燃烧)法被广泛证明是净化VOCs废气的最有效方法之一，其指在催化剂的作用下VOCs可在较低温度下(反应温度一般低于500℃)发生氧化反应，生成无毒的CO2和H2O。该方法的核心技术是高效催化剂的研发。
应用于VOCs催化燃烧净化的催化剂常见的可分为简单金属氧化物、复合氧化物(如钙钛矿、尖晶石、六铝酸盐等)和负载型贵金属催化剂等，其中负载型贵金属催化剂表现出高活性、高稳定性而受到广泛研究和应用。然而此类催化剂的最大缺点为成本较高，因此通过降低贵金属含量或通过优化催化剂组分/制备工艺以使其对广谱性VOCs均表现出高活性等途径从而降低成本是目前此类催化剂研发的主要方向。除此之外，现有的VOCs催化燃烧净化催化剂还普遍存在催化活性和稳定性不高、水热稳定性不好、耐高温热冲击性能较差、寿命较短以及生成工艺复杂成本高等缺陷。
发明内容
本发明的目的在于提供一种用于催化净化挥发性有机化合物的催化剂及制备方法，以解决上述背景技术中提出的问题。
为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：
一种用于催化净化挥发性有机化合物的催化剂，由负载型贱金属催化剂与负载型贵金属催化剂混合后在350-1000℃下焙烧制得，其中负载型贱金属催化剂由载体及负载于载体上的贱金属组成，负载型贵金属催化剂由载体及负载于载体上的贵金属和助剂组成。
作为本发明进一步的方案：贱金属包括过渡金属和稀土金属中的一种或多种，过渡金属包括：Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Zn、Cu，稀土金属包括：Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm。
作为本发明进一步的方案：贵金属包括Pt、Pd、Ru、Ag、Au、Rh和Ir中的一种或多种。
作为本发明进一步的方案：载体包括氧化物类载体与分子筛类载体中的一种或多种，氧化物类载体包括Al2O3、SiO2、TiO2、ZrO2及其它们的复合氧化物，分子筛类载体包括X，Y，M，A，CHA，MFI，Beta，磷铝分子筛。
作为本发明进一步的方案：助剂包括碱金属、碱土金属、稀土金属中的一种或多种。
作为本发明进一步的方案：贵金属包括Pt、Pd、Ru、Ag、Au、Rh和Ir中的两种或两种以上，更优选Pt和Pd；助剂由碱土金属或碱金属与稀土金属组合而成。
作为本发明进一步的方案：助剂由K和La组成。
作为本发明进一步的方案：负载型贱金属催化剂的载体采用氧化物类载体；负载型贵金属催化剂的载体采用分子筛类载体。
作为本发明进一步的方案：负载型贱金属催化剂中，贱金属质量含量为0.1wt％-50wt％(以负载型贱金属催化剂计)，负载型贵金属催化剂中贵金属质量含量为0.01wt％-50wt％、助剂质量含量为0.01wt％-20wt％(以负载型贵金属催化剂计)。
作为本发明进一步的方案：负载型贱金属催化剂中，贱金属质量含量为5wt％-15wt％(以负载型贱金属催化剂计)，负载型贵金属催化剂中贵金属质量含量为0.1wt％、助剂质量含量为0.1wt％-5wt％(以负载型贵金属催化剂计)。
作为本发明进一步的方案：负载型贱金属催化剂与负载型贵金属催化剂的质量比为1:99～99:1。
作为本发明进一步的方案：负载型贱金属催化剂和负载型贵金属催化剂的质量比为1:5～5:1。
一种用于催化净化挥发性有机化合物的催化剂的制备方法，包括以下步骤：
(1)分别制得负载型贱金属催化剂与负载型贵金属催化剂，将制得的负载型贱金属催化剂与负载型贵金属催化剂直接进行下一步，或者通过干燥及焙烧方式进行处理再进行下一步；
(2)将负载型贱金属催化剂与负载型贵金属催化剂充分混合均匀，再在350-1000℃下焙烧制得。
作为本发明进一步的方案：负载型贱金属催化剂与负载型贵金属催化剂的制备方法采用等体积浸渍法、共沉淀法或直接合成。
作为本发明进一步的方案：负载型贱金属催化剂与负载型贵金属催化剂的制备方法采用等体积浸渍法。
作为本发明进一步的方案：负载型贱金属催化剂与负载型贵金属催化剂的干燥温度为100-200℃，焙烧温度为450-850℃。
作为本发明进一步的方案：步骤(2)中，混合方法包括机械研磨干混、机械研磨湿混、溶液介质混合、超声波混合。
作为本发明进一步的方案：步骤(2)中，混合方法采用机械研磨湿混。
作为本发明进一步的方案：步骤(2)中，焙烧温度为450-850℃。
本发明所涉及的VOCs催化剂制备方法可以采用所有本发明领域技术人员已知的方法来分别制备负载型贱金属催化剂和负载型贵金属催化剂两个组分，特别优选地，按照本领域技术人员已知的“等体积浸渍法”进行金属组分的负载，其具体步骤包括：
(1)负载型贱金属催化剂的制备：将贱金属可溶性盐溶于去离子水中，然后将氧化物类载体或分子筛类载体分散于上述溶液并搅拌均匀，然后室温下静止放置0.5-48小时，再在50-150℃下干燥4-48小时、350-1000℃下焙烧2-24小时，即得负载型贱金属催化剂；
(2)负载型贵金属催化剂的制备：将贵金属可溶性盐以及助剂可溶性盐溶于一定量的去离子水中，然后将载体分散于上述溶液并搅拌均匀，然后室温下静止放置0.5-48小时，再在50-150℃下干燥4-48小时、350-1000℃下焙烧2-24小时，即得负载型贵金属催化剂；
(3)然后将(1)和(2)步骤获得的负载型贱金属催化剂和负载型贵金属催化剂通过机械研磨混合均匀，再将均匀混合的粉末在350-1000℃下焙烧2-48小时，即得催化剂。
作为本发明进一步的方案：步骤(1)中，负载型贱金属催化剂：室温下静止放置12-24小时，再在50-150℃下干燥4-48小时、400-550℃下焙烧4-8小时。
作为本发明进一步的方案：步骤(2)中，负载型贵金属催化剂：室温下静止放置12-24小时，再在50-150℃下干燥4-48小时、400-550℃下焙烧4-8小时。
作为本发明进一步的方案：步骤(3)中，在550-750℃下焙烧8-12小时。
作为本发明进一步的方案：贱金属可溶性盐、贵金属可溶性盐、助剂可溶性盐包括硝酸盐、碳酸盐、草酸盐、甲酸盐、硫酸盐、氯化物。
作为本发明进一步的方案：贱金属可溶性盐采用硝酸盐，贵金属可溶性盐采用硝酸盐或氯化物，助剂可溶性盐采用亚硝酸盐或氯化物。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
本发明制备的催化剂具有高活性，尤其是对常规VOCs如芳烃、含氧有机物、烯烃、烷烃表现出极高的活性，高热稳定性，高水热稳定性，高抗热冲击性能，长寿命；制备原料易得，制备工艺简便，贵金属含量低成本低。该催化剂还可应用于工业废气中其他挥发性有机物如卤代烃、含硫VOCs等的催化燃烧消除。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1
(1)称取1g Ce(NO3)3·6H2O溶于9ml去离子水中配置成Ce的透明溶液，然后将4g氧化铝加入上述溶液中搅拌得粘稠固体，在室温下静止放置24h，最后在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得10％Ce/Al2O3组分；
(2)称取0.08g KCl和0.12g La(NO3)3溶解于3ml H2PtCl6(10mg/ml)和1mlNa2PdCl4(10mg/ml)溶液中，然后将4g ZSM-5分子筛粉末分散于上述溶液并搅拌均匀，在室温下静止放置24h，最后再在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得0.75％Pt0.25％Pd1％K1％La/ZSM-5组分；
(3)将质量比为1：1的上述制得的10％Ce/Al2O3组分和0.75％Pt0.25％Pd1％K1％La/ZSM-5组分通过机械研磨混合，并在650℃下焙烧12h，即制得VOCs催化剂。
实施例2
(1)称取1g Ce(NO3)3·6H2O溶于9ml去离子水中配置成Ce的透明溶液，然后将4g锐钛矿型的氧化钛加入上述溶液中搅拌得粘稠固体，在室温下静止放置24h，最后在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得10％Ce/TiO2组分；
(2)称取0.08g KCl和0.12g La(NO3)3溶解于3ml H2PtCl6(10mg/ml)和1mlNa2PdCl4(10mg/ml)溶液中，然后将4g ZSM-5分子筛粉末分散于上述溶液并搅拌均匀，在室温下静止放置24h，最后再在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得0.75％Pt0.25％Pd1％K1％La/ZSM-5组分；
(3)将制得的10％Ce/TiO2组分和0.75％Pt0.25％Pd1％K1％La/ZSM-5组分按质量比1：1的比例加入3ml去离子水中得糊状固体，然后通过机械研磨30min后充分混合，110℃下干燥并在650℃下焙烧12h，即制得VOCs催化剂。
实施例3
(1)称取0.5g Ce(NO3)3·6H2O溶于9ml去离子水中配置成Ce的透明溶液，然后将4g氧化铝加入上述溶液中搅拌得粘稠固体，在室温下静止放置24h，最后在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得5％Ce/Al2O3组分；
(2)称取0.08g KCl和0.12g La(NO3)3溶解于3ml H2PtCl6(10mg/ml)和1mlNa2PdCl4(10mg/ml)溶液中，然后将4g ZSM-5分子筛粉末分散于上述溶液并搅拌均匀，在室温下静止放置24h，最后再在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得0.75％Pt0.25％Pd0.5％K1％La/ZSM-5组分；
(3)将质量比为1：1的上述制得的5％Ce/Al2O3组分和0.75％Pt0.25％Pd1％K1％La/ZSM-5组分通过机械研磨混合，并在650℃下焙烧12h，即制得VOCs催化剂。
实施例4
(1)称取1.28g Mn(NO3)2(50％)溶于9ml去离子水中配置成透明溶液，然后将4g氧化铝加入上述溶液中搅拌得粘稠固体，在室温下静止放置24h，最后在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得5％Mn/Al2O3组分；
(2)称取0.08g KCl和0.12g La(NO3)3溶解于3ml H2PtCl6(10mg/ml)和1mlNa2PdCl4(10mg/ml)溶液中，然后将4g ZSM-5分子筛粉末分散于上述溶液并搅拌均匀，在室温下静止放置24h，最后再在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得0.75％Pt0.25％Pd1％K1％La/ZSM-5组分；
(3)将质量比为1：1的上述制得的5％Mn/Al2O3组分和0.75％Pt0.25％Pd1％K1％La/ZSM-5组分通过机械研磨混合，并在650℃下焙烧12h，即制得VOCs催化剂。
实施例5
(1)称取1g Ce(NO3)3·6H2O溶于9ml去离子水中配置成Ce的透明溶液，然后将4g氧化铝加入上述溶液中搅拌得粘稠固体，在室温下静止放置24h，最后在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得10％Ce/Al2O3组分；
(2)称取0.08g KCl和0.12g La(NO3)3溶解于3ml H2PtCl6(10mg/ml)和1mlNa2PdCl4(10mg/ml)溶液中，然后将4g Beta分子筛粉末分散于上述溶液并搅拌均匀，在室温下静止放置24h，最后再在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得0.75％Pt0.25％Pd1％K1％La/Beta组分；
(3)将上述制得的质量比为1：1的10％Ce/Al2O3组分和0.75％Pt0.25％Pd1％K1％La/Beta组分通过机械研磨混合，并在650℃下焙烧12h，即制得VOCs催化剂。
实施例6
(1)称取1g Ce(NO3)3·6H2O溶于9ml去离子水中配置成Ce的透明溶液，然后将4g氧化铝加入上述溶液中搅拌得粘稠固体，在室温下静止放置24h，最后在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得10％Ce/Al2O3组分；
(2)称取0.08g KCl和0.12g La(NO3)3溶解于3ml H2PtCl6(10mg/ml)和1mlNa2PdCl4(10mg/ml)溶液中，然后将4g Y分子筛粉末分散于上述溶液并搅拌均匀，在室温下静止放置24h，最后再在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得0.75％Pt0.25％Pd1％K1％La/Y组分；
(3)将上述制得的质量比为1：1的10％Ce/Al2O3组分和0.75％Pt0.25％Pd1％K1％La/Y组分通过机械研磨混合，并在650℃下焙烧12h，即制得VOCs催化剂。
实施例7
(1)称取1g Ce(NO3)3·6H2O溶于9ml去离子水中配置成Ce的透明溶液，然后将4g氧化铝加入上述溶液中搅拌得粘稠固体，在室温下静止放置24h，最后在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得10％Ce/Al2O3组分；
(2)称取0.08g KCl和0.12g La(NO3)3溶解于3ml H2PtCl6(10mg/ml)和1mlNa2PdCl4(10mg/ml)溶液中，然后将4g SSZ-13分子筛粉末分散于上述溶液并搅拌均匀，在室温下静止放置24h，最后再在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得0.75％Pt0.25％Pd1％K1％La/SSZ-13组分；
(3)将上述制得的质量比为1：1的10％Ce/Al2O3组分和0.75％Pt0.25％Pd1％K1％La/SSZ-13组分通过机械研磨混合，并在650℃下焙烧12h，即制得VOCs催化剂。
实施例8
(1)称取1g Ce(NO3)3·6H2O溶于9ml去离子水中配置成Ce的透明溶液，然后将4g氧化铝加入上述溶液中搅拌得粘稠固体，在室温下静止放置24h，最后在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得10％Ce/Al2O3组分；
(2)称取0.08g KCl、0.12g La(NO3)3、3ml H2PtCl6(10mg/ml)和1ml Na2PdCl4(10mg/ml)溶解于5ml去离子水中，然后将4g Al2O3粉末分散于上述溶液并搅拌均匀，在室温下静止放置24h，最后再在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得0.75％Pt0.25％Pd1％K1％La/Al2O3组分；
(3)将上述制得的10％Ce/Al2O3组分和0.75％Pt0.25％Pd1％K1％La/Al2O3组分按质量比1：1的比例加入3ml去离子水中得糊状固体，然后通过机械研磨30min后充分混合，110℃下干燥并在并在650℃下焙烧12h，即制得VOCs催化剂。
实施例9
(1)称取1g Ce(NO3)3·6H2O溶于9ml去离子水中配置成Ce的透明溶液，然后将4g氧化铝加入上述溶液中搅拌得粘稠固体，在室温下静止放置24h，最后在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得10％Ce/Al2O3组分；
(2)称取0.068g NaNO2和0.12g La(NO3)3溶解于3ml H2PtCl6(10mg/ml)和1mlNa2PdCl4(10mg/ml)溶液中，然后将4g ZSM-5分子筛粉末分散于上述溶液并搅拌均匀，在室温下静止放置24h，最后再在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得0.75％Pt0.25％Pd1％Na1％La/ZSM-5组分；
(3)将制得的10％Ce/Al2O3组分和0.75％Pt0.25％Pd1％Na1％La/ZSM-5组分按质量比1：1的比例通过机械研磨混合，并在650℃下焙烧12h，即制得VOCs催化剂。
实施例10
(1)称取1g Ce(NO3)3·6H2O溶于9ml去离子水中配置成Ce的透明溶液，然后将4g氧化铝加入上述溶液中搅拌得粘稠固体，在室温下静止放置24h，最后在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得10％Ce/Al2O3组分；
(2)称取0.061g BaCl2和0.12g La(NO3)3溶解于3ml H2PtCl6(10mg/ml)和1mlNa2PdCl4(10mg/ml)溶液中，然后将4g ZSM-5分子筛粉末分散于上述溶液并搅拌均匀，在室温下静止放置24h，最后再在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得0.75％Pt0.25％Pd1％Ba1％La/ZSM-5组分；
(3)将制得的10％Ce/Al2O3组分和0.75％Pt0.25％Pd1％Ba1％La/ZSM-5组分按质量比1：1的比例通过机械研磨混合，并在650℃下焙烧12h，即制得VOCs催化剂。
实施例11
(1)称取1g Ce(NO3)3·6H2O溶于9ml去离子水中配置成Ce的透明溶液，然后将4g氧化铝加入上述溶液中搅拌得粘稠固体，在室温下静止放置24h，最后在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得10％Ce/Al2O3组分；
(2)称取0.08g KCl和0.09g Pr(NO3)3溶解于3ml H2PtCl6(10mg/ml)和1mlNa2PdCl4(10mg/ml)溶液中，然后将4g ZSM-5分子筛粉末分散于上述溶液并搅拌均匀，在室温下静止放置24h，最后再在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得0.75％Pt0.25％Pd1％K1％Pr/ZSM-5组分；
(3)将制得的10％Ce/Al2O3组分和0.75％Pt0.25％Pd1％K1％Pr/ZSM-5组分按质量比1：1的比例加入3ml去离子水中得糊状固体，然后通过机械研磨30min后充分混合，110℃下干燥并在650℃下焙烧12h，即制得VOCs催化剂。
实施例12
(1)称取1g Ce(NO3)3·6H2O溶于9ml去离子水中配置成Ce的透明溶液，然后将4g氧化铝加入上述溶液中搅拌得粘稠固体，在室温下静止放置24h，最后在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得10％Ce/Al2O3组分；
(2)称取0.08g KCl和0.12g La(NO3)3溶解于3ml H2PtCl6(10mg/ml)和1mlNa2PdCl4(10mg/ml)溶液中，然后将4g ZSM-5分子筛粉末分散于上述溶液并搅拌均匀，在室温下静止放置24h，最后再在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得0.75％Pt0.25％Pd1％K1％La/ZSM-5组分；
(3)将制得的10％Ce/Al2O3组分和0.75％Pt0.25％Pd1％K1％La/ZSM-5组分按质量比1：1的比例通过机械研磨混合，并在750℃下焙烧12h，即制得VOCs催化剂。
实施例13
(1)称取1g Ce(NO3)3·6H2O溶于9ml去离子水中配置成Ce的透明溶液，然后将4g氧化铝加入上述溶液中搅拌得粘稠固体，在室温下静止放置24h，最后在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得10％Ce/Al2O3组分；
(2)称取0.04g KCl和0.12g La(NO3)3溶解于1.5ml H2PtCl6(10mg/ml)和0.5mlNa2PdCl4(10mg/ml)溶液中，然后将4g ZSM-5分子筛粉末分散于上述溶液并搅拌均匀，在室温下静止放置24h，最后再在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得0.375％Pt0.125％Pd0.5％K1％La/ZSM-5组分；
(3)将制得的10％Ce/Al2O3组分和0.375％Pt0.125％Pd0.5％K1％La/ZSM-5组分按质量比1：1的比例加入3ml去离子水中得糊状固体，然后通过机械研磨30min后充分混合，并在650℃下焙烧12h，即制得VOCs催化剂。
实施例14
(1)称取1g Ce(NO3)3·6H2O溶于9ml去离子水中配置成Ce的透明溶液，然后将4g氧化铝加入上述溶液中搅拌得粘稠固体，在室温下静止放置24h，最后在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得10％Ce/Al2O3组分；
(2)称取0.08g KCl和0.12g La(NO3)3溶解于3ml H2PtCl6(10mg/ml)和1mlNa2PdCl4(10mg/ml)溶液中，然后将4g ZSM-5分子筛粉末分散于上述溶液并搅拌均匀，在室温下静止放置24h，最后再在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得0.75％Pt0.25％Pd1％K1％La/ZSM-5组分；
(3)将制得的10％Ce/Al2O3组分和0.75％Pt0.25％Pd1％K1％La/ZSM-5组分按质量比2：1的比例通过机械研磨混合，并在650℃下焙烧12h，即制得VOCs催化剂。
实施例15
(1)称取4.76克碳酸锆、2.44克碳酸铈、0.245克氧化镨和0.245克氧化铷加入150ml去离子水中，将5ml硝酸和3ml双氧水加入上述悬浮液，在40度下搅拌溶解；然后将4g氧化铝加入上述8.7ml溶液中搅拌得粘稠固体，在室温下静止放置24h，最后在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得50％CeZrPrNd/Al2O3组分；
(2)称取0.04g KCl和0.12g La(NO3)3溶解于1.5ml H2PtCl6(10mg/ml)和0.5mlNa2PdCl4(10mg/ml)溶液中，然后将4g ZSM-5分子筛粉末分散于上述溶液并搅拌均匀，在室温下静止放置24h，最后再在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得0.375％Pt0.125％Pd0.5％K1％La/ZSM-5组分；
(3)将制得的50％CeZrPrNd/Al2O3组分和0.375％Pt0.125％Pd0.5％K1％La/ZSM-5组分按质量比1：1的比例加入3ml去离子水中得糊状固体，然后通过机械研磨30min后充分混合，并在650℃下焙烧12h，即制得VOCs催化剂。
催化剂活性评价在常压微型反应器中进行，通过微量注射泵将苯、甲苯、二甲苯的混合物(三者体积比为1：1：1)注入汽化室汽化，总浓度控制为1000ppm，反应气为空气，流速为100ml/min，催化剂用量为100mg。反应前后VOCs的浓度采用气相色谱(FID)在线分析，催化剂的活性(T50，转化率为50％时对应的反应温度；T99，转化率为99％时对应的反应温度)见表1。
表1催化剂的反应性能
实施例16
(1)称取1g Ce(NO3)3·6H2O溶于9ml去离子水中配置成Ce的透明溶液，然后将4g氧化铝加入上述溶液中搅拌得粘稠固体，在室温下静止放置24h，最后在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得10％Ce/Al2O3组分；
(2)称取0.04g KCl和0.12g La(NO3)3溶解于0.5ml H2PtCl6(10mg/ml)和1.5mlNa2PdCl4(10mg/ml)溶液中，然后将4g ZSM-5分子筛粉末分散于上述溶液并搅拌均匀，在室温下静止放置24h，最后再在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得0.125％Pt0.375％Pd0.5％K1％La/ZSM-5组分；
(3)将制得的10％Ce/Al2O3组分和0.125％Pt0.375％Pd0.5％K1％La/ZSM-5组分按质量比1：1的比例加入3ml去离子水中得糊状固体，然后通过机械研磨30min后充分混合，并在450℃下焙烧4h，即制得VOCs催化剂。
将实施例13和16获得的催化剂用于乙酸、丙烯酸、苯酐、顺酐的催化燃烧。其活性评价在常压微型反应器中进行，通过微量注射泵将乙酸和丙烯酸的混合溶液(乙酸和丙烯酸的质量比为2：3)注入汽化室汽化或将苯酐、顺酐直接加热汽化，总浓度控制为2000ppm，反应气为空气，流速为100ml/min，催化剂用量为100mg。反应前后VOCs的浓度采用气相色谱(FID)在线分析，催化剂的活性(T50，转化率为50％时对应的反应温度；T99，转化率为99％时对应的反应温度)见表2。
表2实施例13、16催化剂的反应性能
实施例17
(1)称取1g Ce(NO3)3·6H2O溶于9ml去离子水中配置成Ce的透明溶液，然后将4g氧化铝加入上述溶液中搅拌得粘稠固体，在室温下静止放置24h，最后在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得10％Ce/Al2O3组分；
(2)称取0.04g KCl和0.12g La(NO3)3溶解于1.5ml RuCl3(10mg/ml)和0.5mlNa2PdCl4(10mg/ml)溶液中，然后将4g ZSM-5分子筛粉末分散于上述溶液并搅拌均匀，在室温下静止放置24h，最后再在80℃下干燥24h、450℃下焙烧4h，制得0.375％Ru0.125％Pd0.5％K1％La/ZSM-5组分；
(3)将制得的10％Ce/Al2O3组分和0.375％Ru0.125％Pd0.5％K1％La/ZSM-5组分按质量比1：1的比例加入3ml去离子水中得糊状固体，然后通过机械研磨30min后充分混合，并在550℃下焙烧12h，即制得VOCs催化剂。
催化剂用于含氯挥发性有机物(CVOCs)催化燃烧的活性评价在常压微型反应器中进行，通过微量注射泵将二氯乙烷或氯苯注入汽化室汽化，总浓度控制为1000ppm，反应气为空气，流速为100ml/min，催化剂用量为100mg。反应前后CVOCs的浓度采用气相色谱(FID)在线分析，催化剂的T99(转化率为99％时对应的反应温度)为300℃(二氯乙烷)和275℃(氯苯)。
对于本领域技术人员而言，显然本发明不限于上述示范性实施例的细节，而且在不背离本发明的精神或基本特征的情况下，能够以其他的具体形式实现本发明。因此，无论从哪一点来看，均应将实施例看作是示范性的，而且是非限制性的，本发明的范围由所附权利要求而不是上述说明限定，因此旨在将落在权利要求的等同要件的含义和范围内的所有变化囊括在本发明内。
此外，应当理解，虽然本说明书按照实施方式加以描述，但并非每个实施方式仅包含一个独立的技术方案，说明书的这种叙述方式仅仅是为清楚起见，本领域技术人员应当将说明书作为一个整体，各实施例中的技术方案也可以经适当组合，形成本领域技术人员可以理解的其他实施方式。

Claims (10)

1.一种用于催化净化挥发性有机化合物的催化剂，其特征在于，由负载型贱金属催化剂与负载型贵金属催化剂混合后在350-1000℃下焙烧制得，其中负载型贱金属催化剂由载体及负载于载体上的贱金属组成，负载型贵金属催化剂由载体及负载于载体上的贵金属和助剂组成。
2.根据权利要求1所述的用于催化净化挥发性有机化合物的催化剂，其特征在于，贱金属包括过渡金属和稀土金属中的一种或多种，过渡金属包括：Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Zn、Cu，稀土金属包括：Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm。
3.根据权利要求1所述的用于催化净化挥发性有机化合物的催化剂，其特征在于，贵金属包括Pt、Pd、Ru、Ag、Au、Rh和Ir中的一种或多种。
4.根据权利要求1所述的用于催化净化挥发性有机化合物的催化剂，其特征在于，载体包括氧化物类载体与分子筛类载体中的一种或多种，氧化物类载体包括Al2O3、SiO2、TiO2、ZrO2及其它们的复合氧化物，分子筛类载体包括X，Y，M，A，CHA，MFI，Beta，磷铝分子筛。
5.根据权利要求1所述的用于催化净化挥发性有机化合物的催化剂，其特征在于，助剂包括碱金属、碱土金属、稀土金属中的一种或多种。
6.根据权利要求1所述的用于催化净化挥发性有机化合物的催化剂，其特征在于，负载型贱金属催化剂中，贱金属质量含量为0.1wt％-50wt％。
7.根据权利要求1所述的用于催化净化挥发性有机化合物的催化剂，其特征在于，负载型贵金属催化剂中，贵金属质量含量为0.01wt％-50wt％。
8.根据权利要求1所述的用于催化净化挥发性有机化合物的催化剂，其特征在于，负载型贵金属催化剂中，助剂质量含量为0.01wt％-20wt％。
9.根据权利要求1所述的用于催化净化挥发性有机化合物的催化剂，其特征在于，负载型贱金属催化剂与负载型贵金属催化剂的质量比为1:99～99:1。
10.一种如权利要求1-9任一所述的用于催化净化挥发性有机化合物的催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)分别制得负载型贱金属催化剂与负载型贵金属催化剂，将制得的负载型贱金属催化剂与负载型贵金属催化剂直接进行下一步，或者通过干燥及焙烧方式进行处理再进行下一步；
(2)将负载型贱金属催化剂与负载型贵金属催化剂充分混合均匀，再在350-1000℃下焙烧制得。
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