CN116830227A - 非水电解质蓄电元件、电子设备和汽车 - Google Patents

非水电解质蓄电元件、电子设备和汽车 Download PDF

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Abstract

本发明的一个方面涉及的非水电解质蓄电元件具备具有多孔质的基材层的隔离件和非水电解质，上述基材层的孔隙率为44％以上，上述非水电解质含有环状二砜化合物。

Description

非水电解质蓄电元件、电子设备和汽车
技术领域
本发明涉及非水电解质蓄电元件、电子设备和汽车。
背景技术
以锂离子非水电解质二次电池为代表的非水电解质二次电池因能量密度高而多用于个人计算机、通信终端等电子设备、汽车等。一般，上述非水电解质二次电池的构成为具有一对由隔离件电隔离的电极的电极体、和夹在电极间的非水电解质，通过在两电极间进行离子授受而充放电。另外，作为除了非水电解质二次电池外的非水电解质蓄电元件，锂离子电容器、双电层电容器等电容器也广泛普及。
非水电解质蓄电元件具有高能量密度，然而，由于反复充放电、长时间保存而呈现内部电阻增大等性能的下降。为了抑制这种非水电解质蓄电元件的性能的下降，正在研究向非水电解质中添加各种添加剂。例如，提出了将具有S－O键的化合物作为非水电解质的添加剂(参考专利文献1)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平11-162511号公报
发明内容
作为上述汽车等的能源搭载的非水电解质蓄电元件在残酷的温度条件下使用。例如，在夏季使用时，根据非水电解质蓄电元件的搭载位置，非水电解质蓄电元件所暴露的环境温度可能达到60℃左右的高温。然而，特别是在高温环境下反复充放电的非水电解质蓄电元件、在高温环境下长时间保存的非水电解质蓄电元件，其直流电阻可能会明显增加。
本发明是基于以上情况完成的，目的在于提供一种对于伴随充放电循环的直流电阻增加的抑制效果优异的非水电解质蓄电元件。另外，其目的还在于提供一种具备对于伴随充放电循环的直流电阻增加的抑制效果优异的非水电解质蓄电元件的电子设备和汽车。
本发明的一个方面涉及的非水电解质蓄电元件具备具有多孔质的基材层的隔离件和非水电解质，上述基材层的孔隙率为44％以上，上述非水电解质含有环状二砜化合物。
本发明的另一个方式是具备本发明的一个方式的非水电解质蓄电元件的电子设备。
本发明的另一个方式是具备本发明的一个方式的非水电解质蓄电元件的汽车。
本发明的一个方面涉及的非水电解质蓄电元件的对于伴随充放电循环的直流电阻增加的抑制效果优异。另外，能够提供一种具备对于伴随充放电循环的直流电阻增加的抑制效果优异的非水电解质蓄电元件的电子设备和汽车。
附图说明
图1是表示非水电解质蓄电元件的一个实施方式的透视立体图。
图2是表示集合多个非水电解质蓄电元件而构成的蓄电装置的一个实施方式的示意图。
具体实施方式
首先，对本说明书公开的非水电解质蓄电元件的概要进行说明。
本发明的一个方面涉及的非水电解质蓄电元件具备具有多孔质的基材层的隔离件和非水电解质，上述基材层的孔隙率为44％以上，上述非水电解质含有环状二砜化合物。
该非水电解质蓄电元件具备具有多孔质的基材层的隔离件和非水电解质，上述基材层的孔隙率为44％以上，上述非水电解质含有环状二砜化合物，由此，对于伴随充放电循环的直流电阻增加的抑制效果优异。该理由尚不确定，但考虑如下。
已知，作为使非水电解质蓄电元件的电阻增加的主要原因之一，在负极上分解的非水电解质的分解产物到达正极，并使正极劣化。在该非水电解质蓄电元件中，上述非水电解质中所含的环状二砜化合物通过充放电反应时中的电化学氧化还原反应而分解，在负极表面形成保护膜，由此抑制了负极上的非水电解质的其它成分的分解，因此伴随充放电循环的直流电阻增加得到抑制。进一步，通过使隔离件的基材层的孔隙率为44％以上，从而离子透过性提高，因此非水电解质蓄电元件的内部电阻(交流电阻)降低。其结果，除了由上述环状二砜化合物的添加带来的抑制伴随充放电循环的直流电阻增加的效果，还有由上述基材层的高孔隙率带来的内部电阻的降低，由此正负极的充放电反应进行到更深层，能够获得进一步促进上述环状二砜化合物的反应等带来的协同效果。因此，推测该非水电解质蓄电元件对于伴随充放电循环的直流电阻增加的抑制效果优异。这里，“孔隙率”是指体积基准的值，根据单位面积的质量、厚度和构成材料的真密度而算出。
上述隔离件优选具有层叠于上述基材层的无机层。通过使上述隔离件具有层叠于上述基材层的无机层，负极上分解的非水电解质的分解产物在无机层中被捕获，可抑制分解产物到达正极，从而能够进一步提高对于伴随充放电循环的直流电阻增加的抑制效果。
上述环状二砜化合物优选为2,4－二烷基－1,3－二硫杂环丁烷－1,1,3,3－四氧化物。通过使上述环状二砜化合物为2,4－二烷基－1,3－二硫杂环丁烷(dithietane)－1,1,3,3－四氧化物，可以进一步提高对于伴随充放电循环的直流电阻增加的抑制效果。
上述非水电解质优选实质上仅由锂盐、碳酸酯和环状二砜化合物构成。通过使上述非水电解质由这样的成分构成，能够进一步提高对于伴随充放电循环的直流电阻增加的抑制效果。应予说明，非水电解质实质上仅由锂盐、碳酸酯和环状二砜化合物构成是指，至少是有意地不含除锂盐、碳酸酯和环状二砜化合物以外的化合物。
上述基材层的孔隙率优选为48％以上。通过使基材层的孔隙率为上述下限以上，能够进一步提高对于伴随充放电循环的直流电阻增加的抑制效果。
上述基材层的孔隙率优选为60％以下。通过使基材层的孔隙率为上述上限以下，能够使基材层的强度良好。
上述非水电解质所含的上述环状二砜化合物的含量相对于上述非水电解质整体的质量优选为0.5质量％以上。通过设为这种含量，能够进一步提高对于伴随充放电循环的直流电阻增加的抑制效果。
上述非水电解质所含的上述环状二砜化合物的含量，相对于上述非水电解质整体的质量优选为1.5质量％以下。通过设为这种含量，能够进一步提高对于伴随充放电循环的直流电阻增加的抑制效果。
该非水电解质蓄电元件具备含有正极活性物质的正极，上述正极活性物质优选为具有α－NaFeO2型晶体结构的锂过渡金属复合氧化物、具有尖晶石型晶体结构的锂过渡金属复合氧化物以及聚阴离子化合物中的1种、或2种以上的组合。通过具备这种正极，能够得到良好的性能。
该非水电解质蓄电元件具备含有负极活性物质的负极，上述负极活性物质优选为石墨、非石墨质碳、Si氧化物、Si单体和锂金属中的1种、或2种以上的组合。通过具备这种负极，能够得到良好的性能。
该非水电解质蓄电元件优选为锂离子二次电池。由此能够得到良好的性能。
本发明的另一个方面涉及的电子设备具备本发明的一个方式的非水电解质蓄电元件。由于该电子设备具备对于伴随充放电循环的直流电阻增加的抑制效果优异的非水电解质蓄电元件，所以可发挥良好的电子设备性能。
本发明的另一个方面涉及的汽车具备本发明的一个方式的非水电解质蓄电元件。该汽车由于具备对于伴随充放电循环的直流电阻增加的抑制效果优异的非水电解质蓄电元件，所以可发挥良好的汽车性能。
对于本发明的一个实施方式的非水电解质蓄电元件的构成、非水电解质蓄电装置的构成和非水电解质蓄电元件的制造方法、以及其它的实施方式进行详细叙述。应予说明，各方式中使用的各构成部件(各构成要素)的名称有可能与背景技术中使用的各构成部件(各构成要素)的名称不同。
＜非水电解质蓄电元件＞
本发明的一个实施方式的非水电解质蓄电元件(以下，简称“蓄电元件”)具备具有正极、负极和隔离件的电极体、非水电解质、以及收纳上述电极体和非水电解质的容器。电极体一般为多个正极和多个负极夹着隔离件层叠而成的层叠型，或者在正极和负极夹着隔离件层叠的状态下卷绕而成的卷绕型。非水电解质以含浸在正极、负极和隔离件中的状态存在。作为非水电解质蓄电元件的一个例子，对非水电解质二次电池(以下，简称“二次电池”)进行说明。
(正极)
正极具有正极基材和在该正极基材上直接或隔着中间层配置的正极活性物质层。
正极基材具有导电性。是否具有“导电性”是以依据JIS－H－0505(1975年)测定的体积电阻率107Ω·cm为阈值进行判定的。作为正极基材的材料，可以使用铝、钛、钽、不锈钢等金属或它们的合金。这些之中，从耐电位性、导电性的高低以及成本的观点出发，优选铝或铝合金。作为正极基材，可以举出箔、蒸镀膜、网、多孔材料等，从成本的观点出发，优选箔。因此，作为正极基材，优选铝箔或铝合金箔。作为铝或铝合金，可以举例出JIS－H－4000(2014年)或JIS－H4160(2006年)中规定的A1085、A3003、A1N30等。
正极基材的平均厚度优选为3μm～50μm，更优选为5μm～40μm，进一步优选为8μm～30μm，特别优选为10μm～25μm。通过将正极基材的平均厚度设为上述范围，既能提高正极基材的强度，又能提高二次电池的单位体积的能量密度。
中间层是配置在正极基材和正极活性物质层之间的层。中间层通过含有碳粒子等导电剂而降低正极基材和正极活性物质层之间的接触电阻。中间层的构成没有特别限定，例如，含有粘结剂和导电剂。
正极活性物质层含有正极活性物质。正极活性物质层可以根据需要包含导电剂、粘结剂、增稠剂、填料等任意成分。
作为正极活性物质，可以从公知的正极活性物质中适当选择。作为锂离子二次电池用的正极活性物质，通常使用可以吸留和放出锂离子的材料。作为正极活性物质，例如，可以举出具有α－NaFeO2型晶体结构的锂过渡金属复合氧化物、具有尖晶石型晶体结构的锂过渡金属复合氧化物、聚阴离子化合物、硫族化合物、硫等。作为具有α－NaFeO2型晶体结构的锂过渡金属复合氧化物，例如，可以举出Li[LixNi(1－x)]O2(0≤x＜0.5)、Li[LixNiγCo(1－x－γ)]O2(0≤x＜0.5、0＜γ＜1)、Li[LixCo(1－x)]O2(0≤x＜0.5)、Li[LixNiγMn(1－x－γ)]O2(0≤x＜0.5、0＜γ＜1)、Li[LixNiγMnβCo(1－x－γ－β)]O2(0≤x＜0.5、0＜γ、0＜β、0.5＜γ+β＜1)、Li[LixNiγCoβAl(1－x－γ－β)]O2(0≤x＜0.5、0＜γ，0＜β，0.5＜γ+β＜1)等。作为具有尖晶石型晶体结构的锂过渡金属复合氧化物，可以举出LixMn2O4、LixNiγMn(2－γ)O4等。作为聚阴离子化合物，可以举出LiFePO4、LiMnPO4、LiNiPO4、LiCoPO4、Li3V2(PO4)3、Li2MnSiO4、Li2CoPO4F等。作为硫族化合物，可以举出二硫化钛、二硫化钼、二氧化钼等。这些材料中的原子或聚阴离子的一部分也可以被其它元素构成的原子或阴离子种类取代。这些材料的表面可以被覆有其它材料。在正极活性物质层中，可以单独使用这些材料的1种，也可以混合2种以上使用。这些材料中优选具有α－NaFeO2型晶体结构的锂过渡金属复合氧化物、具有尖晶石型晶体结构的锂过渡金属复合氧化物以及聚阴离子化合物中的1种、或2种以上的组合。正极活性物质是含Ni和Mn的具有α－NaFeO2型晶体结构的锂过渡金属复合氧化物，并且，当Ni占过渡金属的比率为40％以上时，容易发生正极活性物质的劣化，从而非水电解质蓄电元件的内部电阻容易上升，因此能够进一步发挥该非水电解质蓄电元件的效果。
正极活性物质一般为粒子(粉末)。正极活性物质的平均粒径例如优选为0.1μm～20μm。通过将正极活性物质的平均粒径设为上述下限以上，使正极活性物质的制造或处理变容易。通过将正极活性物质的平均粒径设为上述上限以下，使正极活性物质层的电子传导性提高。应予说明，当使用正极活性物质与其它材料的复合物时，将该复合物的平均粒径作为正极活性物质的平均粒径。“平均粒径”是指依据JIS－Z－8825(2013年)，基于通过激光衍射·散射法对在溶剂中稀释粒子后的稀释液测定的粒径分布，依据JIS－Z－8819－2(2001年)计算出的体积基准累积分布为50％的值。
为了得到规定粒径的粉末，可以使用粉碎机、分级机等。作为粉碎方法，例如，可以举出使用研钵、球磨机、砂磨机、振动球磨机、行星式球磨机、喷射磨机、反向喷射磨机、旋转气流型喷射磨机或筛子等的方法。粉碎时可以使用与水或乙烷等有机溶剂共存的湿式粉碎。作为分级方法，可以使用筛、风力分级机等，但根据需要使用干式、湿式均可。
正极活性物质层中正极活性物质的含量优选为50质量％～99质量％，更优选为70质量％～98质量％，进一步优选为80质量％～95质量％。通过将正极活性物质的含量设为上述范围，能够兼顾正极活性物质层的高能量密度化和制造性。
导电剂是具有导电性的材料，没有特别限定。作为这样的导电剂，例如可以举出碳质材料、金属、导电性陶瓷等。作为碳质材料，可以举出石墨、非石墨质碳、石墨烯系碳等。作为非石墨质碳，可以举出碳纳米纤维、沥青系碳纤维、炭黑等。作为炭黑，可以举出炉法炭黑、乙炔黑、科琴黑等。作为石墨烯系碳，可以举出石墨烯、碳纳米管(CNT)、富勒烯等。作为导电剂的形状，可以举出粉末状、纤维状等。作为导电剂，可以单独使用这些材料的1种，也可以混合2种以上使用。另外，还可以将这些材料复合化使用。例如，还使用炭黑和CNT复合化而得的材料。这些之中，根据电子传导性和涂覆性的观点，优选为炭黑，其中优选乙炔黑。
正极活性物质层中的导电剂的含量优选为1质量％～10质量％，更优选为3质量％～9质量％。通过将导电剂的含量设为上述范围，能够提高二次电池的能量密度。
作为粘结剂，例如可以举出氟树脂(聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏二氟乙烯(PVDF)等)、聚乙烯、聚丙烯、聚丙烯酸、聚酰亚胺等热塑性树脂；乙烯－丙烯－二烯橡胶(EPDM)、磺化EPDM、丁苯橡胶(SBR)、氟橡胶等弹性体；多糖类高分子等。
正极活性物质层中的粘结剂的含量优选为1质量％～10质量％，更优选为3质量％～9质量％。通过将粘结剂的含量设为上述的范围，能够稳定地保持活性物质。
作为增稠剂，例如，可以举出羧甲基纤维素(CMC)、甲基纤维素等多糖类高分子。当增稠剂具有与锂等反应的官能团时，可以预先通过甲基化等使该官能团失活。
填料没有特别的限定。作为填料，可以举出聚丙烯、聚乙烯等聚烯烃，二氧化硅、氧化铝、二氧化钛、氧化钙、氧化锶、氧化钡、氧化镁和铝硅酸盐等无机氧化物，氢氧化镁、氢氧化钙、氢氧化铝等氢氧化物，碳酸钙等碳酸盐，氟化钙、氟化钡、硫酸钡等难溶性离子晶体，氮化铝、氮化硅等氮化物，滑石、蒙脱石、勃姆石、沸石、磷灰石、高岭土、莫来石、尖晶石、橄榄石、绢云母、膨润土、云母等来自矿物资源的物质或它们的人造物。
正极活性物质层中还可含有B、N、P、F、Cl、Br、I等典型非金属元素，Li、Na、Mg、Al、K、Ca、Zn、Ga、Ge、Sn、Sr、Ba等典型金属元素，Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Mo、Zr、Nb、W等过渡金属元素，来作为除了正极活性物质、导电剂、粘结剂、增稠剂、填料以外的成分。
(负极)
负极具有负极基材和在该负极基材上直接或隔着中间层配置的负极活性物质层。中间层的构成没有特别限定，例如可以从上述正极中例示的构成中选择。
负极基材具有导电性。作为负极基材的材料，可以使用铜、镍、不锈钢、镀镍钢、铝等金属或者它们的合金、碳质材料等。这些之中，优选铜或铜合金。作为负极基材，可以举出箔、蒸镀膜、网、多孔材料等，从成本的观点出发，优选箔。因此，作为负极基材，优选铜箔或铜合金箔。作为铜箔的一个例子，可以举出压延铜箔、电解铜箔等。
负极基材的平均厚度优选为2μm～35μm，更优选为3μm～30μm，进一步优选为4μm～25μm，特别优选为5μm～20μm。通过将负极基材的平均厚度设为上述范围，既能提高负极基材的强度，又能提高二次电池单位体积的能量密度。
负极活性物质层含有负极活性物质。负极活性物质层可以根据需要含有导电剂、粘结剂、增稠剂、填料等任意成分。导电剂、粘结剂、增稠剂、填料等任意成分可以从上述正极中例示的材料中选择。
负极活性物质层还可以含有B、N，P、F、Cl、Br、I等典型非金属元素，Li、Na、Mg、Al、K、Ca、Zn、Ga、Ge、Sn、Sr、Ba等典型金属元素，Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Mo、Zr、Ta、Hf、Nb、W等过渡金属元素，来作为除了负极活性物质、导电剂、粘结剂、增稠剂、填料以外的成分。
作为负极活性物质，可以从公知的负极活性物质中适当地选择。作为锂离子二次电池用的负极活性物质，一般使用可以吸留和放出锂离子的材料。作为负极活性物质，例如，可以举出锂金属；Si单体、Sn单体等金属或半金属；Si氧化物、Ti氧化物、Sn氧化物等金属氧化物或半金属氧化物；Li4Ti5O12、LiTiO2、TiNb2O7等含钛氧化物；多磷酸化合物；碳化硅；石墨(Graphite)、非石墨质碳(易石墨化性碳或难石墨化性碳)等碳材料等。这些材料中，优选石墨、非石墨质碳、Si氧化物、Si单体和锂金属中的1种或2种以上的组合，更优选石墨和非石墨质碳。在负极活性物质层中，可以单独使用这些材料中的1种，或混合2种以上使用。
“石墨”是指在充放电前或放电状态下，通过X射线衍射法确定的(002)面的平均晶格间距(d002)为0.33nm以上、且小于0.34nm的碳材料。作为石墨，可以举出天然石墨、人造石墨。从能够得到物性稳定的材料的观点出发，优选人造石墨。
“非石墨质碳”是指在充放电前或放电状态下，通过X射线衍射法确定的(002)面的平均晶格间隔(d002)为0.34nm～0.42nm的碳材料。作为非石墨质碳，可以举出难石墨化碳、易石墨化碳。作为非石墨质碳，例如，可以举出来自树脂的材料、石油沥青或来自石油沥青的材料、石油焦炭或来自石油焦炭的材料、来自植物的材料、来自醇类的材料等。
这里，“放电状态”是指伴随着充放电，可以吸留和放出的锂离子从作为负极活性物质的碳材料中被充分释放的放电状态。例如，将以含碳材料作为负极活性物质的负极用作工作电极，将锂金属用作对电极的单极电池中，开路电压为0.7V以上的状态。
“难石墨化碳”是指上述d002为0.36nm～0.42nm的碳材料。
“易石墨化碳”是指上述d002为0.34nm以上、且小于0.36nm的碳材料。
负极活性物质一般为粒子(粉末)。可以将负极活性物质的平均粒径例如设为1nm～100μm。当负极活性物质为碳材料、含钛氧化物或多磷酸化合物时，其平均粒径可以为1μm～100μm。当负极活性物质为Si单体、Sn单体、Si氧化物或Sn氧化物等时，其平均粒径可以为1nm～1μm。通过将负极活性物质的平均粒径设为上述下限以上，使负极活性物质的制造或处理变容易。通过将负极活性物质的平均粒径设为上述上限以下，使负极活性物质层的电子传导性提高。为了得到规定粒径的粉末，可以使用粉碎机、分级机等。粉碎方法和分级方法例如可以从上述正极中例示的方法中选择。当负极活性物质为锂金属等金属时，负极活性物质可以为箔状。
负极活性物质层中的负极活性物质的含量优选为60质量％～99质量％，更优选为90质量％～98质量％。通过将负极活性物质的含量设为上述范围，能够兼顾负极活性物质层的高能量密度化和制造性。
(隔离件)
该非水电解质蓄电元件具备具有多孔质的基材层的隔离件。作为隔离件的基材层形式，例如，可以举出织布、无纺布、微多孔膜等。这些形式中，从安全性的观点出发，优选微多孔膜。作为隔离件的基材层的材料，例如可以举出聚乙烯、聚丙烯等聚烯烃；聚酰亚胺；芳香聚酰胺；将这些树脂复合的材料等。这些中优选聚烯烃。通过使上述基材层的主成分为聚烯烃，即使在因意外短路等而发生过热的情况下，仍会发挥电流的切断(shut down)功能，可以抑制短路电流的增大，因此具备高的安全性。
上述隔离件的基材层的孔隙率的下限为44％，更优选为48％。通过将基材层的孔隙率设为上述下限以上，能够进一步提高对于伴随充放电循环的直流电阻增加的抑制效果。另一方面，基材层的孔隙率的上限优选为60％，更优选为58％。通过将基材层的孔隙率设为上述上限以下，可以使基材层的强度良好。
上述基材层的孔隙率是根据下式算出的。这里，W为单位面积的基材层的质量[g/cm2]，ρ为构成基材层的材料的真密度[g/cm3]，t为基材层的厚度。
孔隙率(％)＝100－(W×100/(ρ×t))
作为上述隔离件的透气度的下限，从维持隔离件的强度的观点出发，优选为50[秒/100cm3]，更优选为70[秒/100cm3]。另一方面，作为隔离件的透气度的上限，优选为300[秒/100cm3]，更优选为200[秒/100cm3]。通过将隔离件的透气度设为上述上限以下，从而能够进一步提高对于伴随充放电循环的直流电阻增加的抑制效果。上述“透气度”也称格雷(Gurley)值，表示在一定压力差下一定体积的空气通过一定面积的纸的秒数，是依据JIS－P8117(2009)测定的值。
上述隔离件优选在基材层的一面或两面具有无机层。上述无机层是含有无机粒子的多孔质的层。通过使上述隔离件具有无机层，负极上分解的非水电解质的分解产物在无机层中被捕获，可以抑制分解产物到达正极，因此能够进一步提高对于伴随充放电循环的直流电阻增加的抑制效果。上述无机层可以含有除了无机粒子以外的其它成分。作为其它成分，可以举出粘结剂等。
作为无机层所含的无机粒子的材料，可以举出无机化合物。作为无机化合物，例如，可以举出氧化铁、氧化硅、氧化铝、氧化钛、氧化锆、氧化钙、氧化锶、氧化钡、氧化镁和铝硅酸盐等氧化物；氢氧化镁、氢氧化钙、氢氧化铝等氢氧化物；氮化铝、氮化硅等氮化物；碳酸钙等碳酸盐；硫酸钡等硫酸盐；氟化钙、氟化钡、钛酸钡等难溶性离子晶体；硅、金刚石等共价晶体；滑石、蒙脱石、勃姆石、沸石、磷灰石、高岭土、莫来石、尖晶石、橄榄石、绢云母、膨润土、云母等来自矿物资源的物质或它们的人造物等。作为无机化合物，可以单独使用这些物质的单体或复合物，也可以混合2种以上使用。这些无机化合物中，从二次电池的特性的观点出发，优选氧化硅、氧化铝、勃姆石或铝硅酸盐。优选无机层所含的无机粒子在大气压下从室温加热至500℃时的质量减少为5％以下，进一步优选在大气压下从室温加热至800℃时的质量减少为5％以下的物质。
作为上述基材层的平均厚度的下限，优选为5μm，更优选为7μm。作为平均厚度的上限，优选为30μm，更优选为20μm。通过将上述基材层的平均厚度设为上述下限以上，可以高可靠性地防止正极与负极的短路。另外，通过将上述基材层的平均厚度设为上述上限以下，能够使能量密度变大。
作为上述无机层的平均厚度的下限，优选为1μm，更优选为2μm。另一方面，上述无机层的平均厚度的上限优选为10μm，更优选为6μm。通过将上述无机层的平均厚度设为上述下限以上，能够在无机层上高可靠性地捕捉负极上分解的非水电解质的分解产物。通过将上述无机层的平均厚度设为上述上限以下，能够使能量密度变大。
(非水电解质)
非水电解质含有环状二砜化合物。在非水电解质中可以使用非水电解液。非水电解液包含非水溶剂、溶解在该非水溶剂中的电解质盐以及作为添加剂的环状二砜化合物。
作为非水溶剂，可以从公知的非水溶剂中适当选择。作为非水溶剂，可以举出碳酸酯(环状碳酸酯、链状碳酸酯)、羧酸酯、磷酸酯、磺酸酯、醚、酰胺、腈等。作为非水溶剂，可以使用这些化合物中所含的氢原子的一部分被卤素取代后的溶剂。
作为环状碳酸酯，可以举出碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯(BC)、碳酸乙烯亚乙酯(VEC)、氯代碳酸乙烯酯、氟化碳酸亚乙酯(FEC)、二氟化碳酸亚乙酯(DFEC)、碳酸苯乙烯、1－苯基亚乙烯基碳酸酯、1,2－二苯基亚乙烯基碳酸酯等。这些中优选碳酸亚乙酯(EC)和碳酸亚丙酯(PC)。
作为链状碳酸酯，可以举出碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二苯酯、碳酸三氟乙基甲基酯、碳酸二(三氟乙基)酯等。这些之中优选碳酸二甲酯(DMC)和碳酸甲乙酯(EMC)。
作为非水溶剂，优选使用环状碳酸酯或链状碳酸酯，更优选将环状碳酸酯和链状碳酸酯并用。通过使用环状碳酸酯，能够促进电解质盐的解离，提高非水电解液的离子传导率。通过使用链状碳酸酯，能够控制非水电解液的粘度降低。当环状碳酸酯和链状碳酸酯并用时，环状碳酸酯与链状碳酸酯的体积比率(环状碳酸酯：链状碳酸酯)例如优选为5：95～50：50的范围。
作为电解质盐，可以从公知的电解质盐中适当选择。作为电解质盐，可以举出锂盐、钠盐、钾盐、镁盐、盐等。这些之中优选锂盐。
作为锂盐，可以举出LiPF6、LiPO2F2、LiBF4、LiClO4、LiN(SO2F)2等无机锂盐，二(草酸)硼酸锂(LiBOB)、二氟草酸硼酸锂(LiFOB)、二氟双(草酸)磷酸锂(LiFOP)等草酸锂盐，LiSO3CF3、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2C2F5)2、LiN(SO2CF3)(SO2C4F9)、LiC(SO2CF3)3、LiC(SO2C2F5)3等具有卤代烃基的锂盐等。这些之中，优选无机锂盐，更优选LiPF6。
非水电解液中的电解质盐的含量，在20℃、1标准大气压下，优选为0.1mol/dm3～2.5mol/dm3，更优选为0.3mol/dm3～2.0mol/dm3，进一步优选为0.5mol/dm3～1.7mol/dm3，特别优选为0.7mol/dm3～1.5mol/dm3。通过将电解质盐的含量设为上述范围，能够提高非水电解液的离子传导率。
非水电解液含有环状二砜化合物作为添加剂。通过使非水电解液含有环状二砜化合物作为添加剂，使该非水电解质蓄电元件的对于伴随充放电循环的直流电阻增加的抑制效果优异。作为环状二砜化合物，例如，可以举出2－烷基－1,3－二硫杂环丁烷－1,1,3,3－四氧化物、2,4－二烷基－1,3－二硫杂环丁烷－1,1,3,3－四氧化物、1,3－二硫戊环－1,1,3,3－四氧化物、2－烷基－1,3－二硫戊环－1,1,3,3－四氧化物、2,2－二烷基－1,3－二硫戊环－1,1,3,3－四氧化物、1,3－二噻烷－1,1,3,3－四氧化物、2－烷基－1,3－二噻烷－1,1,3,3－四氧化物、2,2－二烷基－1,3－二噻烷－1,1,3,3－四氧化物、5－烷基－1,3－二噻烷－1,1,3,3－四氧化物、5,5－二烷基－1,3－二噻烷－1,1,3,3－四氧化物、2,5－二烷基－1,3－二噻烷－1,1,3,3－四氧化物等。这些中优选2,4－二烷基－1,3－二硫杂环丁烷－1,1,3,3－四氧化物，更优选2,4－二乙基－1,3－二硫杂环丁烷－1,1,3,3－四氧化物和2,4－二丁基－1,3－二硫杂环丁烷－1,1,3,3－四氧化物。作为上述环状二砜化合物具有的烷基，可以举出甲基、乙基、丙基、丁基、己基等。环状二砜化合物可以单独使用1种，也可以混合2种以上使用。
作为环状二砜化合物的含量的下限，相对于非水电解质整体的质量优选为0.5质量％，更优选为0.7质量％。另一方面，作为环状二砜化合物的含量的上限，相对于非水电解液整体的质量优选为1.5质量％，更优选为1.2质量％。通过将环状二砜化合物的含量设为上述下限以上或上限以下，能够进一步提高对于伴随充放电循环的直流电阻增加的抑制效果。
该非水电解质蓄电元件还可以含有除了环状二砜化合物以外的其它添加剂。作为其它添加剂，例如，可以举出碳酸亚乙烯酯(VC)、氟代碳酸亚乙酯(FEC)、二氟代碳酸亚乙酯(DFEC)等卤代碳酸酯；二(草酸)硼酸锂(LiBOB)、二氟草酸硼酸锂(LiFOB)、二氟双(草酸)磷酸盐(LiFOP)等草酸盐；双(氟磺酰)亚胺锂(LiFSI)等酰亚胺盐；联苯、烷基联苯、三联苯、三联苯的部分氢化物、环己基苯、叔丁基苯、叔戊基苯、二苯醚、二苯并呋喃等芳香族化合物；2－氟联苯、邻环己基氟苯、对环己基氟苯等上述芳香族化合物的部分卤化物；2,4－二氟苯甲醚、2,5－二氟苯甲醚、2,6－二氟苯甲醚、3,5－二氟苯甲醚等卤代苯甲醚化合物；碳酸亚乙烯酯、甲基碳酸亚乙烯酯、乙基碳酸亚乙烯酯、琥珀酸酐、戊二酸酐、马来酸酐、柠康酸酐、戊烯二酸酐、衣康酸酐、环己烷二甲酸酐；亚硫酸乙烯酯、亚硫酸丙烯酯、亚硫酸二甲酯、甲磺酸甲酯、白消安、甲苯磺酸甲酯、硫酸二甲酯、硫酸乙烯酯、环丁砜、二甲基砜、二乙基砜、二甲基亚砜、二乙基亚砜、四亚甲基亚砜、二苯硫醚、4,4’－双(2,2－二氧代－1,3,2－二氧硫杂戊烷)、4－甲基磺酰氧基甲基－2,2－二氧代－1,3,2－二氧硫杂戊烷、硫代苯甲醚、二苯基二硫醚、二吡啶二硫醚、1,3－丙烯磺内酯、1,3－丙烷磺内酯、1,4－丁烷磺内酯、1,4－丁烯磺内酯、全氟辛烷、硼酸三(三甲基甲硅烷基)酯、磷酸三(三甲基甲硅烷基)酯、钛酸四三甲基甲硅烷基酯、单氟磷酸锂、二氟磷酸锂等。这些之中，为了形成良好的负极表面保护膜，优选碳酸亚乙烯酯。这些其它的添加剂可以单独使用1种，也可以混合2种以上使用。
作为非水电解液所含的其它的添加剂的含量的下限，相对于非水电解液整体的质量优选为0.2质量％，更优选为0.4质量％。另一方面，作为其它的添加剂的含量的上限，相对于非水电解液整体的质量优选为2.0质量％，更优选为1.0质量％。通过将其它的添加剂的含量设为上述下限以上或上限以下，既能抑制初始直流电阻增加，又能可靠地形成良好的负极表面保护膜。
非水电解质中可以使用固体电解质，也可以将非水电解液和固体电解质并用。
作为固体电解质，可以从锂、钠、钙等具有离子传导性且在常温(例如15℃～25℃)下为固体的任意材料中选择。作为固体电解质，例如，可以举出硫化物固体电解质、氧化物固体电解质、氧氮化物固体电解质、聚合物固体电解质等。
作为硫化物固体电解质，例如，可以举出Li2S－P2S5、LiI－Li2S－P2S5、Li10Ge－P2S12等。
＜非水电解质蓄电元件的构成＞
本实施方式的蓄电元件的形状没有特别限定，例如，可以举出圆筒型电池、方型电池、扁平型电池、硬币型电池、纽扣型电池等。
图1表示方型电池的一个例子的非水电解质蓄电元件1。应予说明，该图也是壳体内部的透视图。具有夹着隔离件卷绕的正极和负极的电极体2被收纳在方型壳体3内。正极经由正极引线41与正极端子4电连接。负极经由负极引线51与负极端子5电连接。
＜蓄电装置的构成＞
本实施方式的非水电解质蓄电元件可以作为集合多个非水电解质蓄电元件1构成的蓄电装置而搭载在电动汽车(EV)、混合动力汽车(HEV)、插电式混合动力汽车(PHEV)等的汽车用电源、个人计算机、通信终端等的电子设备用电源或储电电源等。在这种情况下，本发明的技术只要是应用在蓄电装置所含的至少一个非水电解质蓄电元件中即可。
图2表示将电连接的两个以上的非水电解质蓄电元件1集合而成的蓄电单元20进一步集合成蓄电装置30的一个例子。蓄电装置30可以具备将两个以上的非水电解质蓄电元件1电连接的母线(未图示)、将两个以上的蓄电单元20电连接的母线(未图示)等。蓄电单元20或蓄电装置30还可以对具备一个以上的非水电解质蓄电元件1的状态进行监控的状态监控装置(未图示)。
＜非水电解质蓄电元件的制造方法＞
本实施方式的非水电解质蓄电元件的制造方法可以从公知的方法中适当选择。该制造方法例如具备如下步骤：准备电极体、准备含有上述环状二砜化合物的非水电解质、以及将电极体和非水电解质收纳至壳体中。准备电极体具备如下步骤：准备正极和负极、以及形成将正极和负极隔着上述隔离件层叠或卷绕而形成电极体。
将非水电解质收纳至壳体中可以从公知的方法中适当选择。例如，当使用非水电解液作为非水电解质时，从壳体上所形成的注入口注入非水电解液，然后密封注入口即可。
＜其它的实施方式＞
应予说明，本发明的非水电解质蓄电元件不限于上述方式，可以在不脱离本发明要旨的范围内进行各种变更。例如，可以在一个实施方式的构成中追加其它的实施方式的构成，另外，可以将一个实施方式的构成的一部分替换为其它的实施方式的构成或者公知技术。进一步，还可以删除一个实施方式的构成的一部分。另外，可以在一个实施方式的构成中附加公知技术。
在上述实施方式中，对非水电解质蓄电元件用于可充放电的非水电解质二次电池(例如锂离子二次电池)的情况进行说明，但非水电解质蓄电元件的种类、形状、大小、容量等是任意。本发明也可适用于各种二次电池、双电层电容器或锂离子电容器等的电容器。
实施例
以下，通过实施例进一步地具体说明本发明。本发明不限于以下实施例。
[实施例1～实施例3以及比较例1～比较例5]
(正极的制作)
制作包含以具有α―NaFeO2型晶体结构的NCM(LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)为正极活性物质的正极。制备包含上述正极活性物质、作为粘结剂的聚偏二氟乙烯(PVDF)、作为导电剂的乙炔黑，并且以N－甲基－2－吡咯烷酮(NMP)为分散介质的正极合剂糊料。使正极活性物质、粘结剂、导电剂的混合比率为以质量比计为93：3：4(固体成分换算)。将正极合剂糊料以20mg/cm2的涂布质量(单位面积质量，固体成分换算)涂布在由厚度15μm的铝箔构成的正极基材的两面，干燥并进行压制，形成正极活性物质层，得到正极。
(负极的制作)
制备含有作为负极活性物质的石墨、作为粘结剂的丁苯橡胶(SBR)、作为增稠剂的羧甲基纤维素(CMC)，且以水作为分散介质的负极合剂糊料。使负极活性物质、粘结剂、增稠剂的混合比率为以质量比计为97：2：1(固体成分换算)。将负极合剂糊料以10mg/cm2的涂布质量(单位面积质量，固体成分换算)涂布在由厚度10μm的铜箔构成的负极基材的两面，干燥并进行压制，形成负极活性物质层，得到实施例和比较例的负极。
(非水电解质的制备)
在碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、和碳酸甲乙酯(EMC)以体积比25：5：70混合而成的非水溶剂中，使LiPF6以1mol/dm3的浓度溶解。在该非水电解质中，作为添加剂，添加表1中记载的量的碳酸亚乙烯酯、和2,4－二乙基－1,3－二硫杂环丁烷－1,1,3,3－四氧化物或2,4－二丁基－1,3－二硫杂环丁烷－1,1,3,3－四氧化物。应予说明，表1的“―”表示不含该成分。
(非水电解质蓄电元件的制作)
接下来，由聚乙烯制的微多孔膜状的基材层(平均厚度12μm)、在上述基材层的单面形成的无机粒子以及含有粘结剂的无机层(平均厚度4μm)构成，且隔着具有表1中记载的基材层的孔隙率和透气度的隔离件，再将上述正极和上述负极层叠，制作电极体。将该电极体收纳至铝制的方型壳体中，安装正极端子和负极端子。将上述非水电解质注入到该壳体内部，然后，通过封口得到额定容量0.9Ah的实施例和比较例的非水电解质蓄电元件。
[评价]
(初始充放电)
对于得到的各非水电解质蓄电元件，在以下条件下进行初始充放电。在25℃下、以充电电流0.2C、充电终止电压4.25V进行恒电流恒电压充电。充电结束的条件为充电电流达到0.01C。然后，设置10分钟的暂停时间。然后，以放电电流0.2C、放电终止电压2.75V进行恒电流放电，然后，设置10分钟的暂停时间。将该充放电进行2个循环。
(初始直流电阻值)
对各非水电解质蓄电元件，在25℃下，以充电电流0.2C进行恒电流充电，SOC达到50％后，在25℃下以放电电流依次为0.2C、0.5C、1.0C的顺序各放电30秒。绘制各放电电流的电流与放电开始后第10秒的电压的关系，根据由3个点得出的直线的斜率求出直流电阻值，作为“初始的直流电阻值”。
(充放电循环试验)
接下来，对各非水电解质蓄电元件进行以下的充放电循环试验。在60℃下，以充电电流1C、充电终止电压4.25V进行恒电流恒电压充电。充电的结束条件为电流值达到0.01C。然后，设置10分钟的暂停时间。以放电电流1C、放电终止电压2.75V进行恒电流放电，然后，设置10分钟的暂停时间。将该充放电进行300个循环。
(直流电阻增加率)
在充放电循环试验后，采用与上述“初始直流电阻值”相同的方法，求出各非水电解质蓄电元件的直流电阻值，设为“充放电循环试验后的直流电阻值”。通过充放电循环试验后的直流电阻值和初始直流电阻值的差除以初始直流电阻值，求出60℃、300个循环后的直流电阻增加率。将直流电阻增加率(DCR增加率)示于表1。
如上述表1所示，隔离件的基材层的孔隙率为44％以上且非水电解质中含有环状二砜化合物的实施例1～实施例3的充放电循环后的直流电阻增加率为48％以下，对于伴随充放电循环的直流电阻增加的抑制效果优异。另一方面，隔离件的基材层的孔隙率小于44％的比较例1和比较例2、以及非水电解质中不含环状二砜化合物的比较例3～比较例5的对于伴随充放电循环的直流电阻增加的抑制效果差。
以上结果表示该非水电解质蓄电元件的对于伴随充放电循环的直流电阻增加的抑制效果优异。该非水电解质蓄电元件适合用于作为个人计算机、通信终端等电子设备、汽车等的电源使用的非水电解质蓄电元件。
符号说明
1 非水电解质蓄电元件
2 电极体
3 壳体
4 正极端子
41 正极引线
5 负极端子
51 负极引线
20 蓄电单元
30 蓄电装置

Claims (13)

1.一种非水电解质蓄电元件，具备：
具有多孔质的基材层的隔离件、和
非水电解质；
所述基材层的孔隙率为44％以上，
所述非水电解质含有环状二砜化合物。
2.根据权利要求1所述的非水电解质蓄电元件，其中，所述隔离件具有层叠于所述基材层的无机层。
3.根据权利要求1或2所述的非水电解质蓄电元件，其中，所述环状二砜化合物为2,4－二烷基－1,3－二硫杂环丁烷－1,1,3,3－四氧化物。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的非水电解质蓄电元件，其中，所述非水电解质实质上仅由锂盐、碳酸酯和环状二砜化合物构成。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的非水电解质蓄电元件，其中，所述基材层的孔隙率为48％以上。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的非水电解质蓄电元件，其中，所述基材层的孔隙率为60％以下。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的非水电解质蓄电元件，其中，所述非水电解质所含的所述环状二砜化合物的含量相对于所述非水电解质整体的质量为0.5质量％以上。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的非水电解质蓄电元件，其中，所述非水电解质所含的所述环状二砜化合物的含量相对于所述非水电解质整体的质量为1.5质量％以下。
9.根据权利要求1～8中任一项所述的非水电解质蓄电元件，其具备含有正极活性物质的正极，
所述正极活性物质为具有α－NaFeO2型晶体结构的锂过渡金属复合氧化物、具有尖晶石型晶体结构的锂过渡金属复合氧化物以及聚阴离子化合物中的1种、或2种以上的组合。
10.根据权利要求1～9中任一项所述的非水电解质蓄电元件，其具备含有负极活性物质的负极，
所述负极活性物质为石墨、非石墨质碳、Si氧化物、Si单体和锂金属中的1种、或2种以上的组合。
11.根据权利要求1～10中任一项所述的非水电解质蓄电元件，其为锂离子二次电池。
12.一种电子设备，具备权利要求1～11中任一项所述的非水电解质蓄电元件。
13.一种汽车，具备权利要求1～12中任一项所述的非水电解质蓄电元件。
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