CN121925461A - 电池用固化性粘接剂 - Google Patents

电池用固化性粘接剂

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饭野达哉
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Sekisui Chemical Co Ltd
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Abstract

本发明的电池用固化性粘接剂，其由第1剂和第2剂构成，所述第1剂含有硅烷醇缩合催化剂和导热性填充材料，且被填充在第1容器中，所述第2剂含有具有水解性甲硅烷基的有机聚合物和导热性填充材料，且被填充在第2容器中，使所述第1剂和第2剂混合而成的电池用固化性粘接剂组合物在25℃、50%RH的环境下经过2星期而固化，所得固化物的剪切粘接强度为0.5～2.5MPa，所述固化物的厚度2mm的最大应力时伸长为0.3mm以上，所述固化物的导热率为1.5W/m·K以上。根据本发明能够提供具备适度的粘接力，且导热率高，进而对单电池的膨胀收缩的追随性优异的电池用固化性粘接剂。

Description

电池用固化性粘接剂
技术领域
本发明涉及电池用固化性粘接剂。
背景技术
包含导热性填充材料的导热性组合物中，可固化且液状的导热性组合物广为人知，例如，填充在放热体和散热体之间，之后固化形成固化物，作为将放热体释放出的热传递给散热体的散热间隙填料等导热性部件使用。
近年来，在电动汽车（EV）的生产量稳步地增长的市场背景下，面向锂离子电池（LiB）的二液室温固化型的散热间隙填料的需求不断增加。在锂离子电池中，从散热性的观点出发，在电池单元、电池模块、电池包等各构件间，出于固定各构件、提高散热性的目的，填充散热间隙填料的情况较多。
例如，在专利文献1中记载了涉及作为高导热率的导热界面（Thermal InterfaceMaterial）材料的导热性固化性组合物的发明，所述导热性固化性组合物具有“包含催化剂、陶瓷填充剂混合物、低挥发性有机液体和水”的第1部分和“包含甲硅烷基改性反应性聚合物、低挥发性有机液体和陶瓷填充剂混合物”的第2部分。
另外，专利文献2中公开了具有高导热率且适合作为电池等的间隙填充剂、密封剂或粘接剂的湿气固化性组合物，其以特定量含有具有反应性硅烷基的有机聚合物、特定的填充剂、分散添加剂、固化催化剂和增塑剂。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本特表2022-521790号公报
专利文献2:日本特表2022-520317号公报
发明内容
发明要解决课题
为了使电动汽车（EV）今后在社会上越来越普及，作为电动汽车（EV）的性能提高，要求提高续航距离、缩短充电时间。另一方面，为了在保护地球环境的同时实现可持续的电动汽车（EV）开发，在电动汽车（EV）制造过程中的废弃物削减和使用完毕的电池的循环利用很重要，要求设计出容易再加工和循环利用的电池构造体。
为了提高续航距离，通过去除电池模块的外壳，实现了电池的装载效率提高，并由此实现能量密度提高和轻量化。在该设计方法中，取消了外壳，导致难以机械地固定单电池，因此需要通过导热性树脂组合物将单电池固定在冷却板等上，要求提高导热性树脂组合物的粘接力。
另一方面，在电动汽车（EV）的制造过程中组装电池部件后，通过检查发现了质量不良时，或者为了从市场上使用完毕而回收的电动汽车（EV）中回收单电池、冷却板，要求能够将它们从填充在电池单元和冷却板之间的导热性树脂组合物轻松地剥离。
作为LiB用的导热性树脂组合物，通常使用氨基甲酸酯系的树脂组合物，但氨基甲酸酯系的树脂组合物粘接力过高，所以如果想要剥离，则存在以下问题：冷却板等部件的强度不足而变形，剥离后的部件无法循环利用。
关于缩短充电时间，导热性树脂组合物所涉及的问题也很明显。在短时间内快速充电时，单电池的温度比以前更容易上升，所以对导热性树脂组合物要求提高两种品质。一种是导热性提高，用于提高单电池的冷却效率，另一种是针对单电池的膨胀收缩的追随性提高。如果追随性差，则导热性组合物容易从单电池剥离，散热性变差。这两个对策有对立的关系。即，为了提高导热性，需要提高导热性填充材料的填充率，但由此导致难以变形，追随性降低。
以往的电池用导热性组合物，从满足固化物拥有高导热率，并且相对于单电池的膨胀收缩具有追随性这样的物性平衡的观点来看，尚有改善的余地。
因此，本发明的课题在于提供一种电池用固化性粘接剂，其固化物能够实现具有“适度的粘接力”，并且固化物在具有高的导热率的同时具备相对于单电池的膨胀收缩的追随性，所述“适度的粘接力”是指能够将形成电池构造体的部件以适当的粘接力固定，从而保持一定的强度，同时具有易剥离性。
解决课题手段
本发明人经过深入研究，发现固化物的剪切粘接强度、最大应力时伸长和导热率在特定范围的电池用固化性粘接剂能够解决上述课题，该固化性粘接剂由含有硅烷醇缩合催化剂和导热性填充材料的第1剂、和含有具有水解性甲硅烷基的有机聚合物和导热性填充材料的第2剂构成，从而完成了本发明。
本发明提供以下方案[1]～[15]。
[1]. 一种电池用固化性粘接剂，其由第1剂和第2剂构成，
所述第1剂含有硅烷醇缩合催化剂和导热性填充材料，且被填充在第1容器中，
所述第2剂含有具有水解性甲硅烷基的有机聚合物和导热性填充材料，且被填充在第2容器中，
使所述第1剂和第2剂混合而成的电池用固化性粘接剂组合物在25℃、50%RH的环境下经过2星期而固化，所得固化物的拉伸剪切试验中的剪切粘接强度为0.5～2.5MPa，
所述固化物的厚度2mm的拉伸剪切试验中的最大应力时伸长为0.3mm以上，
所述固化物的导热率为1.5W/m·K以上。
[2]. 如上述[1]所述的电池用固化性粘接剂，所述电池用固化性粘接剂组合物中的导热性填充材料的含量为60～85体积%，
所述导热性填充材料含有表面具有羟基的导热性填充材料。
[3]. 如上述[1]或[2]所述的电池用固化性粘接剂，所述电池用固化性粘接剂组合物中的导热性填充材料的含量为60～85体积%，所述导热性填充材料含有金属氢氧化物，
相对于所述电池用固化性粘接剂组合物中的具有水解性甲硅烷基的有机聚合物100g，所述金属氢氧化物的表面积之和为200～1500m2。
[4]. 如上述[1]~[3]的任一项所述的电池用固化性粘接剂，所述第1剂还含有具有水解性甲硅烷基的有机聚合物。
[5]. 如上述[1]~[4]的任一项所述的电池用固化性粘接剂，所述第2剂还含有水。
[6]. 如上述[3]~[5]的任一项所述的电池用固化性粘接剂，所述电池用固化性粘接剂组合物中的金属氢氧化物的含量为10～80体积%。
[7]. 如上述[3]~[6]的任一项所述的电池用固化性粘接剂，所述金属氢氧化物为氢氧化铝。
[8]. 如上述[3]~[7]的任一项所述的电池用固化性粘接剂，所述金属氢氧化物是未经表面处理的氢氧化铝。
[9]. 如上述[1]~[8]的任一项所述的电池用固化性粘接剂，所述导热性填充材料含有平均粒径为20μm以下的小粒径氢氧化铝。
[10]. 如上述[1]~[9]的任一项所述的电池用固化性粘接剂，所述具有水解性甲硅烷基的有机聚合物是具有水解性甲硅烷基的聚氧化烯。
[11]. 如上述[1]~[10]的任一项所述的电池用固化性粘接剂，所述具有水解性甲硅烷基的有机聚合物在直链状的主链的末端具有水解性甲硅烷基。
[12]. 如上述[1]~[11]的任一项所述的电池用固化性粘接剂，所述具有水解性甲硅烷基的有机聚合物的数均分子量（Mn）为1000～40000。
[13]. 如上述[1]~[12]的任一项所述的电池用固化性粘接剂，所述第1剂和第2剂中的至少一者还含有增塑剂。
[14]. 如上述[1]~[13]的任一项所述的电池用固化性粘接剂，所述第1剂在25℃、剪切速度1即1/sec下的粘度η1为100～1000Pa·s，所述第2剂在25℃、剪切速度1即1/sec下的粘度η2为100～1000Pa·s，所述粘度η1与所述粘度η2之差的绝对值为400Pa·s以下。
[15]. 一种电池构造体，具有结构体和配置在所述结构体中的多个电池单元，
在所述结构体与电池单元之间、以及所述多个电池单元之间中的至少一者配置有粘接层，
所述粘接层是含有具有水解性甲硅烷基的有机聚合物、和导热性填充材料的电池用固化性粘接剂组合物的固化物，所述固化物的拉伸剪切试验中的剪切粘接强度为0.5～2.5MPa，所述固化物的厚度2mm的拉伸剪切试验中的最大应力时伸长为0.3mm以上，所述固化物的导热率为1.5W/m·K以上。
[16]作为上述[1]~[13]中任一项所述的电池用固化性粘接剂作为单电池间的间隙材料、单电池与模块框体之间的间隙材料、电池模块与电池包的框体之间的间隙材料、以及单电池与电池包的框体之间的间隙材料中的至少一种间隙材料使用的用途。
发明效果
根据本发明能够提供一种电池用固化性粘接剂，其具备“适度的粘接力”，能够将形成电池构造体的部件用适当的粘接力固定，从而保持一定的强度，同时具有易剥离性，并且导热率高，进而对单电池的膨胀收缩的追随性优异。
附图说明
图1是表示一实施方式的容器套件的示意图。
图2是表示一实施方式的容器套件的示意图。
图3是示意性地表示电池构造体的一个实施方式的剖面图。
图4是表示单电池的代表性结构的立体图。
图5是示意性地表示电池构造体的另一实施方式的剖面图。
图6是示意性地表示电池构造体的另一实施方式的剖面图。
图7是示意性地表示电池构造体的另一实施方式的剖面图。
具体实施方式
〔电池用固化性粘接剂〕
本发明的电池用固化性粘接剂由含有硅烷醇缩合催化剂和导热性填充材料、且被填充在第1容器中的第1剂、和含有具有水解性甲硅烷基的有机聚合物和导热性填充材料、且被填充在第2容器中的第2剂构成。
并且，在25℃、50%RH的环境下使由上述第1剂和第2剂混合而成的电池用固化性粘接剂组合物经过2星期而固化的固化物的拉伸剪切试验中的剪切粘接强度为0.5～2.5MPa，上述固化物厚度2mm的拉伸剪切试验中的最大应力时伸长为0.3mm以上，上述固化物的导热率为1.5W/m·K以上。
本发明的电池用固化性粘接剂被分成填充在第1容器中的第1剂和填充在第2容器中的第2剂进行保管。通过将第1剂和第2剂分开保存，可以抑制具有水解性甲硅烷基的有机聚合物在保存中发生聚合固化，从而提高保存稳定性。使用时将上述第1剂和第2剂混合，形成含有具有水解性甲硅烷基的有机聚合物、导热性填充材料和硅烷醇缩合催化剂的电池用固化性粘接剂组合物，使该组合物固化后以固化物的形式使用。
＜剪切粘接强度＞
本发明的电池用固化性粘接剂，由第1剂和第2剂混合而成的电池用固化性粘接剂组合物在25℃、50%RH的环境下经过2星期固化而成的固化物的剪切粘接强度为0.5～2.5MPa。其中，RH表示相对湿度。
如果上述剪切粘接强度小于0.5MPa，则由电池用固化性粘接剂形成的固化物难以将形成电池构造体的部件以适当的粘接力固定。另一方面，如果上述剪切粘接强度超过2.5MPa，则将由电池用固化性粘接剂形成的固化物从各种部件剥离的剥离性降低，循环利用等变得困难。
上述固化物的剪切粘接强度优选为0.6～1.8MPa，更优选为0.8～1.4MPa。
在本发明中，剪切粘接强度可以通过具有水解性甲硅烷基的有机聚合物的种类、所使用的导热性填充材料的种类和量等来调节到所希望的范围。为了成为高导热率，即使在使导热性填充材料为高填充量的情况下，如后面所述，通过使用表面具有羟基的导热性填充材料，也容易确保一定的剪切粘接强度。
上述剪切粘接强度是通过拉伸剪切试验测定的，具体而言，是对将电池用固化性粘接剂组合物涂布在2片基板之间、并且在23℃、50%RH的环境下固化2星期而成的厚度2mm的固化物（试验片）测定出的拉伸剪切强度。即，通过欲使上述基板向相反方向错开的载荷（剪切应力），直到作为粘接接合部的固化物断裂为止测定到的应力曲线的最大应力。
所述基板的材质为冷轧钢板（SPCC），使用阳离子电沉积涂装的钢板。剪切粘接强度的测定方法的详细情况如实施例中的记载。
＜最大应力时伸长＞
本发明的电池用固化性粘接剂，在25℃、50%RH的环境下使由第1剂和第2剂混合而成的电池用固化性粘接剂组合物经过2星期而固化而成的固化物拉伸剪切试验中的最大应力时伸长为0.3mm以上。
固化物的最大应力时伸长不足0.3mm时，相对于单电池的膨胀收缩的追随性变差。其结果，固化物容易从单电池剥离，散热性降低，快速充电变得困难。
从追随性提高的观点出发，固化物的最大应力时伸长优选为0.4mm以上，更优选为0.5mm以上。对于固化物的最大应力时伸长的上限值没有特别限定，例如为3mm。
在本发明中，最大应力时伸长可以通过具有水解性甲硅烷基的有机聚合物的种类、所使用的导热性填充材料的种类和量等来调节到所希望的范围。如后文所述，通过将相对于具有水解性甲硅烷基的有机聚合物100g的、所述金属氢氧化物的表面积之和调整到规定的范围，容易将最大应力时伸长调整到所希望的范围。
最大应力时伸长，是通过对厚度2mm的固化物进行与上述剪切粘接强度中说明的方法相同的试验（剪切拉伸强度的试验），将拉伸应力显示最大值（极大值）时的位移作为最大应力时伸长。另外，位移是指从测定开始时、到拉伸应力显示最大值（极大值）为止的试样的长度方向的变形量（长度：mm）。
＜导热率＞
本发明的电池用固化性粘接剂，由第1剂和第2剂混合而成的电池用固化性粘接剂组合物在25℃、50%RH的环境下经过2星期使其固化，所得固化物的导热率为1.5W/m·K以上。如果导热率不足1.5W/m·K，则从单电池产生的热难以散热，快速充电等变得困难。
上述导热率优选为2W/m·K以上，更优选为2.5W/m·K以上。导热率越高越好，但在实用上，上限值例如为5W/m·K以下。
另外，通过兼顾上述的最大应力时伸长和导热率，快速充电时的散热性提高，成为适合快速充电的电池用固化性粘接剂。
另外，导热率根据ASTM D5470进行测定。
＜具有水解性甲硅烷基的有机聚合物＞
本发明的电池用固化性粘接剂的第2剂、以及由第1剂和第2剂混合而成的电池用固化性粘接剂组合物含有具有水解性甲硅烷基的有机聚合物。另外，优选第1剂也含有具有水解性甲硅烷基的有机聚合物。通过使第1剂也含有具有水解性甲硅烷基的有机聚合物，第1剂和第2剂的组成接近，因此两者的粘度差变低，混合时组成容易变得均匀，而且操作性提高。
有机聚合物所具有的水解性甲硅烷基通过湿气等水分水解而形成硅烷醇基后，硅烷醇基彼此或硅烷醇基与水解性甲硅烷基之间发生缩聚而形成硅氧烷键。通过这样，有机聚合物形成交联结构并固化，从而得到橡胶状的弹性体。另外，硅烷醇基是指与硅原子直接键合的羟基（Si-OH）。
水解性甲硅烷基是指在硅原子上键合1～3个水解性基团而成的基团。作为水解性甲硅烷基的水解性基团，没有特别限定，可以列举出例如氢原子、卤素原子、烷氧基、酰氧基、酮肟酯基、氨基、酰胺基、酸酰胺基、氨基氧基、巯基、烯基氧基等。
其中，作为水解性甲硅烷基，由于水解反应温和，因此优选烷氧基甲硅烷基。作为烷氧基甲硅烷基，可以列举出三甲氧基甲硅烷基、三乙氧基甲硅烷基、三异丙氧基甲硅烷基和三苯氧基甲硅烷基等三烷氧基甲硅烷基、二甲氧基甲基甲硅烷基和二乙氧基甲基甲硅烷基等二烷氧基甲硅烷基，以及甲氧基二甲基甲硅烷基和乙氧基二甲基甲硅烷基等单烷氧基甲硅烷基。其中，更优选二烷氧基甲硅烷基，特别优选二甲氧基甲基甲硅烷基。
具有水解性甲硅烷基的有机聚合物的主链可以是直链状，也可以是支链状，但优选为直链状。即，本发明的具有水解性甲硅烷基的有机聚合物优选在直链状的主链的末端具有水解性甲硅烷基。
使用末端具有水解性甲硅烷基的有机聚合物时，固化物容易伸长，追随性提高。
具有水解性甲硅烷基的有机聚合物的末端甲硅烷基化率优选为70%以上，更优选为80%以上，进一步优选为90%以上。当末端甲硅烷基化率为一定以上时，容易适当调整电池用固化性粘接剂的固化性、延展性。另外，末端甲硅烷基化率是指甲硅烷基化的末端相对于具有水解性甲硅烷基的有机聚合物的所有末端的比例。
另外，对于末端甲硅烷基化率的上限没有特别限制，例如为100%以下，实用上可以为99%以下。
另外，具有水解性甲硅烷基的有机聚合物的末端甲硅烷基化率通过1H-NMR求出。
具有水解性甲硅烷基的有机聚合物的一分子中水解性甲硅烷基的平均个数优选为1~3个。如果聚合物中的水解性甲硅烷基的数量在这样的范围内，则电池用固化性粘接剂的固化性、延展性良好。
另外，作为具有水解性甲硅烷基的有机聚合物的一分子中的水解性甲硅烷基的平均个数的测定方法，可以根据由1H-NMR求出的有机聚合物中的水解性甲硅烷基的浓度和由GPC法求出的聚合物的数均分子量来计算。
作为向有机聚合物导入水解性甲硅烷基的方法，没有特别限定，可以列举出例如，(1)使具有水解性甲硅烷基的氢化硅烷与分子中修饰了不饱和基的有机聚合物作用而进行氢化硅烷化的方法，(2)使具有巯基和水解性甲硅烷基的化合物与分子中修饰了不饱和基的有机聚合物进行反应的方法，(3)使分子中具有官能团的有机聚合物与具有对该官能团显示反应性的官能团和水解性甲硅烷基的化合物进行反应的方法等，具体而言，可以利用异氰酸酯基与羟基的反应、异氰酸酯基与氨基的反应、异氰酸酯基与巯基的反应等。
作为含有水解性甲硅烷基的有机聚合物的有机聚合物，没有特别限制，可举出例如，聚氧乙烯、聚氧丙烯、聚氧化丁烯、聚四亚甲基氧化物、聚氧乙烯-聚氧丙烯共聚物、聚氧丙烯-聚氧化丁烯共聚物等聚氧化烯、饱和烃系聚合物、聚氨酯、聚氯丁二烯、聚异戊二烯、异戊二烯或丁二烯与丙烯腈和/或苯乙烯的共聚物、聚丁二烯、异戊二烯或丁二烯与丙烯腈与苯乙烯的共聚物、将(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丁酯等单体进行自由基聚合而获得的(甲基)丙烯酸酯系聚合物、将乙酸乙烯酯、丙烯腈、苯乙烯等单体进行自由基聚合而获得的乙烯基系聚合物、在上述聚合物中聚合乙烯基单体而获得的接枝聚合物、多硫化物系聚合物、由ε-己内酰胺的开环聚合获得的尼龙6、由1,6-己二胺与己二酸的缩聚获得的尼龙6,6、由1,6-己二胺与癸二酸的缩聚获得的尼龙6,10、由ε-氨基十一烷酸的缩聚获得的尼龙11、由ε-氨基十二内酰胺的开环聚合获得的尼龙12、具有上述尼龙之中的2成分以上的成分的共聚尼龙等聚酰胺系聚合物、将双酚A与碳酰氯进行缩聚而制造的聚碳酸酯系聚合物、邻苯二甲酸二烯丙酯系聚合物等。需要说明的是，在本说明书中(甲基)丙烯酸酯是指甲基丙烯酸酯或丙烯酸酯。
它们之中作为有机聚合物，从使固化后的剪切粘接强度、最大应力时伸长在所希望的范围的观点出发，优选聚氧化烯。即，作为具有水解性甲硅烷基的有机聚合物，优选具有水解性甲硅烷基的聚氧化烯。在聚氧化烯中，特别优选聚氧丙烯。
含有水解性甲硅烷基的有机聚合物的数均分子量（Mn）优选为1000～70000，更优选为1000～40000，进一步优选为1500～30000，进一步优选为2000～30000，进一步优选为4000～30000，进一步优选为4000～20000。如果含有水解性甲硅烷基的有机聚合物的数均分子量为这些上限值以下，则得到的粘接剂组合物的粘度变低，电池用固化性粘接剂组合物的涂布性提高。另外，如果含有水解性甲硅烷基的有机聚合物的数均分子量为这些下限值以上，则能够抑制电池用固化性粘接剂的固化物变脆，固化物的硬度和延展性提高。另外，上述数均分子量（Mn）在粘接剂组合物含有具有多种水解性甲硅烷基的有机聚合物时，是指它们整体的数均分子量（Mn）。
另外，在本发明中，含有水解性甲硅烷基的有机聚合物的数均分子量是指通过GPC（凝胶渗透色谱）法测定的聚苯乙烯换算后的值。在基于GPC法的测定中，例如，可以通过Waters公司制造的“ACQUITY APC system”，作为GPC柱可以使用东曹公司制的ShodexKF604，作为溶剂，可以使用四氢呋喃，将柱温度设为40℃，以流速0.3ml/min进行测定。
含有水解性甲硅烷基的聚合物可以使用市售的产品。例如，作为主链骨架为聚氧丙烯、在主链骨架的末端具有二甲氧基甲硅烷基的聚氧化烯系聚合物，可以列举出旭硝子株式会社制产品名“EXCESTAR A2410”、“EXCESTAR S4530”、KANEKA公司制产品名“S203”、“S327”、“SAT350”、“SAX010”、“SAX220”等。
＜导热性填充材料＞
本发明的电池用固化性粘接剂的第1剂和第2剂、以及由该第1剂和第2剂混合而成的电池用固化性粘接剂组合物含有导热性填充材料。
电池用固化性粘接剂组合物中导热性填充材料的含量优选为60～85体积%，更优选为65～80体积%，进一步优选为70～80体积%。另外，第1剂和第2剂各自的导热性填充材料含量也优选在这样的范围内。
导热性填充材料的含量在这些下限值以上时，固化物的导热性提高，散热性提高。另一方面，导热性填充材料的含量在这些上限值以下时，固化物的延展性提高，相对于单电池的膨胀收缩的追随性容易提高。
导热性填充材料优选含有表面具有羟基的导热性填充材料。如果使用表面具有羟基的导热性填充材料，则含有上述水解性甲硅烷基的有机聚合物与导热性填充材料容易反应，有机聚合物-导热性填充材料的界面强度提高，从而固化物的延展性提高。
作为表面具有羟基的导热性填充材料，可以列举出金属氧化物、金属氢氧化物等。
作为该金属氧化物，可以列举出以氧化铝为代表的氧化铝、氧化镁、氧化锌等，其中优选氧化铝。作为金属氢氧化物，可以列举出氢氧化铝、氢氧化镁、氢氧化锌等，其中优选氢氧化铝。
金属氧化物和金属氢氧化物分别优选是未经表面处理的。这是因为，如果进行了表面处理，则表面的羟基变少，变得难以与有机聚合物进行反应。因此，作为金属氧化物，优选未进行表面处理的氧化铝，作为金属氢氧化物，优选未进行表面处理的氢氧化铝。另外，在本发明中，即使使用进行了表面处理的导热性填充材料也无妨。表面处理例如通过使硅烷偶联剂等表面处理剂与导热性填充材料的表面反应来进行。
相对于电池用固化性粘接剂组合物中的导热性填充材料的总量，表面具有羟基的导热性填充材料的含量优选为50质量%以上，更优选为80质量%以上，进一步优选为95质量%以上，进一步优选为100质量%。另外，在第1剂和第2剂的各自中，相对于导热性填充材料总量，具有羟基的导热性填充材料的含量也优选在这样的范围内。
在上述具有羟基的导热性填充材料中，从提高固化物的剪切粘接强度和最大应力时伸长的观点出发，导热性填充材料优选含有金属氢氧化物。
在电池用固化性粘接剂组合物中，相对于具有水解性甲硅烷基的有机聚合物100g，上述金属氢氧化物的表面积之和优选为200～1500m2。通过使上述金属氢氧化物的表面积之和为200～1500m2，固化物的剪切粘接强度和最大应力时伸长容易提高。所述金属氢氧化物的表面积之和优选为300～1200m2，更优选为500～1000m2。另外，在第1剂和第2剂的各自中，相对于具有水解性甲硅烷基的有机聚合物100g的、上述金属氢氧化物的表面积之和也优选在这样的范围内。
相对于具有水解性甲硅烷基的有机聚合物100g的、上述金属氢氧化物的表面积之和可以通过实施例中记载的方法求出。
导热性填充材料优选含有平均粒径为20μm以下的小粒径氢氧化铝。通过含有平均粒径为20μm以下的小粒径氢氧化铝，容易将金属氢氧化物的表面积之和调整到上述范围，固化物的延展性容易提高。小粒径氢氧化铝平均粒径优选为15μm以下，更优选10μm以下，且优选为0.5μm以上，更优选1μm以上，进而更优选5μm以上。另外，小粒径氢氧化铝也可以并用平均粒径不同的2种以上。
另外，在本说明书中，平均粒径是由激光衍射/散射式粒度分布测定装置测定的中值直径（D50）的值。
导热性填充材料也可以含有平均粒径大于20μm的大粒径氢氧化铝。
在电池用固化性粘接剂组合物中，小粒径氢氧化铝的含量相对于氢氧化铝总量的比例（体积%）优选为10～100体积%，更优选为25～100体积%。另外，在第1剂和第2剂的各自中，小粒径氢氧化铝的含量相对于氢氧化铝总量的比例（体积%）也优选在这样的范围内。
另外，从提高固化物的剪切粘接强度和最大应力时伸长的观点出发，电池用固化性粘接剂组合物中的金属氢氧化物的含量优选为10～80体积%，更优选为15～75体积%。另外，第1剂和第2剂各自的金属氢氧化物的含量也优选在这样的范围内。
从固化物的导热性提高的观点出发，导热性填充材料优选含有氧化铝。另外，导热性填充材料更优选含有上述氢氧化铝和氧化铝这两者。通过这样，容易将相对于具有水解性甲硅烷基的有机聚合物100g的、上述金属氢氧化物的表面积之和调整到上述范围，容易使固化物的导热性、粘接强度、延展性平衡良好地提高。
电池用固化性粘接剂组合物含有氧化铝时，其含量优选为10～70体积%，更优选为20～60体积%。另外，在第1剂和第2剂分别含有氧化铝时，氧化铝的含量也优选在这样的范围内。
对于氧化铝的平均粒径没有特别限定，例如为0.1～200μm，优选0.5～150μm，更优选1～100μm。另外，作为氧化铝，也可以并用平均粒径不同的氧化铝。
＜增塑剂＞
本发明的电池用固化性粘接剂的第1剂和第2剂中的至少一者、以及由该第1剂和第2剂混合而成的电池用固化性粘接剂组合物优选含有增塑剂。通过含有增塑剂，粘接剂的延展性容易提高，另外粘度容易降低，作业性等良好。
作为增塑剂，具体而言，可举出一元有机酸酯和多元有机酸酯等有机酯增塑剂、有机磷酸增塑剂和有机亚磷酸增塑剂等有机磷酸增塑剂、磺酰胺、环氧化豆油等环氧系增塑剂等。此外，上述增塑剂优选为有机酯增塑剂。
作为上述一元有机酸酯，可列举出通过二醇与一元有机酸的反应而获得的二醇酯等。作为上述二醇，可举出三甘醇、四甘醇和三丙二醇等。作为上述一元有机酸，可举出丁酸、异丁酸、己酸、2-乙基丁酸、庚酸、正辛酸、2-乙基己酸、正壬酸、癸酸和苯甲酸等。
作为上述多元有机酸酯，可举出多元有机酸与碳原子数4～8的直链或具有支链结构的醇形成的酯化合物等。作为上述多元有机酸，可举出己二酸、癸二酸和壬二酸等。
作为上述有机酯增塑剂，可举出三甘醇二-2-乙基丙酸酯、三甘醇二-2-乙基丁酸酯、三甘醇二-2-乙基己酸酯、三甘醇二辛酸酯、三甘醇二-正辛酸酯、三甘醇二-正庚酸酯、四甘醇二-正庚酸酯、癸二酸二丁酯、壬二酸二辛酯、二丁基卡必醇己二酸酯、乙二醇二-2-乙基丁酸酯、1,3-丙二醇二-2-乙基丁酸酯、1,4-丁二醇二-2-乙基丁酸酯、二甘醇二-2-乙基丁酸酯、二甘醇二-2-乙基己酸酯、双丙甘醇二-2-乙基丁酸酯、三甘醇二-2-乙基戊酸酯、四甘醇二-2-乙基丁酸酯、二甘醇二辛酸酯、二甘醇二苯甲酸酯、双丙甘醇二苯甲酸酯、己二酸二己酯、己二酸二辛酯、己二酸己基环己基酯、己二酸庚酯与己二酸壬酯的混合物、己二酸二异壬酯、己二酸二异癸酯、己二酸庚基壬基酯、癸二酸二丁酯、油改性癸二酸醇酸、和磷酸酯与己二酸酯的混合物等。也可以使用除这些以外的有机酯增塑剂。也可以使用除上述己二酸酯以外的其它己二酸酯。
作为上述有机磷酸增塑剂，可举出三丁氧基乙基磷酸酯、异癸基苯基磷酸酯和磷酸三异丙酯等。
上述增塑剂优选为下述式(1)或式(2)所示的二酯增塑剂。
在上述式(1)中，R1和R2各自表示碳原子数2～10的有机基，R3表示亚乙基、异亚丙基或正亚丙基，p表示3～10的整数。上述式(1)中的R1和R2各自优选为碳原子数5～10的有机基，更优选为碳原子数6～10的有机基。
在上述式(2)中，R4和R5各自表示碳原子数3～10的烃基，R6表示碳原子数2～10的烃基。上述式(2)中的R4和R5各自优选碳原子数为4～9，更优选碳原子数为6～9。R4和R5的烃基优选为烷基。烷基可以为直链，也可以具有支链。R6优选碳原子数为4～9，更优选碳原子数为5～8。R6的烃基优选脂肪族烃基，其中更优选不饱和脂肪族烃基。R6可以为直链，也可以具有支链或环状结构，但优选具有环状结构。
上述增塑剂优选包含三甘醇二-2-乙基己酸酯(3GO)、1,2-环己烷二甲酸二异壬酯(DINCH)、三甘醇二-2-乙基丁酸酯(3GH)、或三甘醇二-2-乙基丙酸酯。上述增塑剂更优选包含三甘醇二-2-乙基己酸酯(3GO)或三甘醇二-2-乙基丁酸酯(3GH)、1,2-环己烷二甲酸二异壬酯(DINCH)，进一步优选包含三甘醇二-2-乙基己酸酯或1,2-环己烷二甲酸二异壬酯。
从降低第1剂、第2剂以及将它们混合而得的组合物的粘度的观点考虑，增塑剂的分子量优选小于1000，更优选小于500，另外优选为50以上，更优选为100以上。进一步，增塑剂的分子量优选为50以上且小于1000，更优选为100以上且小于500。增塑剂的分子量在结构式已知的情况下为由结构式算出的分子量，在结构式不清楚的情况下，可以用质谱装置(GC-MS或LC-MS)测定。
电池用固化性粘接剂组合物中的增塑剂的含量相对于具有水解性甲硅烷基的有机聚合物100质量份优选为10～200质量份，更优选为100～160质量份。当增塑剂的量为这些下限值以上时，组合物的粘度降低，作业性提高。当增塑剂的量在这些上限值以下时，由于有机聚合物的量可以为一定值以上，所以可以确保与导热性填充材料的反应点为一定量以上，剪切粘接强度容易提高。
另外，第1剂和第2剂各自中的增塑剂的含量也优选在上述范围内。
＜硅烷醇缩合催化剂＞
本发明的电池用固化性粘接剂的第1剂、以及由第1剂和第2剂混合而成的电池用固化性粘接剂组合物优选含有硅烷醇缩合催化剂。另外，优选第2剂不含有硅烷醇缩合催化剂。这是因为，如后文所述，第2剂优选是含有水的配方，此时，如果进一步混配硅烷醇缩合催化剂，则在保存中具有水解性甲硅烷基的有机聚合物发生缩合反应，保存稳定性降低。
作为硅烷醇缩合催化剂，可举出二月桂酸二丁基锡、氧化二丁基锡、二乙酸二丁基锡、邻苯二甲酸二丁基锡、双(月桂酸二丁基锡)氧化物、双(乙酰丙酮)二丁基锡、双(单酯马来酸)二丁基锡、辛酸锡、辛酸二丁基锡、氧化二辛基锡、二新癸酸二辛基锡、二硬脂酸二辛基锡、双(三乙氧基硅酸)二丁基锡、双(双三乙氧基硅酸二丁基锡)氧化物、二丁基锡氧基双乙氧基硅酸和1,1,3,3-四丁基-1,3-二月桂基氧基羰基-二锡氧烷等有机锡系化合物、四-正丁氧基钛酸酯和四异丙氧基钛酸酯等有机钛系化合物等。这些硅烷醇缩合催化剂可以单独使用，也可以并用二种以上。关于硅烷醇缩合催化剂，在上述中优选二月桂酸二丁基锡。
电池用固化性粘接剂组合物中的硅烷醇缩合催化剂的含量，相对于100质量份含有水解性甲硅烷基的有机聚合物优选为1～10质量份，更优选为1～5质量份。第1剂的硅烷醇缩合催化剂的含量也优选在这样的范围内。
硅烷醇缩合催化剂的含量在这些下限值以上时，可以提高固化速度，硅烷醇缩合催化剂的含量在这些上限值以下时，可以抑制组合物的保存稳定性降低。
＜粘接促进剂＞
本发明的电池用固化性粘接剂的第1剂、和由第1剂和第2剂混合而成的电池用固化性粘接剂组合物优选含有粘接促进剂。另外，从保存稳定性的观点出发，优选第2剂不含有粘接促进剂。
通过粘接促进剂，可以进一步提高电池用固化性粘接剂组合物的固化物的粘接性。
作为粘接促进剂，优选氨基硅烷偶联剂。作为氨基硅烷偶联剂，具体而言，可举出3-氨基丙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-氨基丙基三乙氧基硅烷、N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基三乙氧基硅烷、N,N’-双-〔3-(三甲氧基甲硅烷基)丙基〕乙二胺、N,N’-双-〔3-(三乙氧基甲硅烷基)丙基〕乙二胺、N,N’-双-〔3-(甲基二甲氧基甲硅烷基)丙基〕乙二胺、N,N’-双-〔3-(三甲氧基甲硅烷基)丙基〕1,6-己二胺、N,N’-双-〔3-(三乙氧基甲硅烷基)丙基〕1,6-己二胺等。其中，优选N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基三甲氧基硅烷。
电池用固化性粘接剂组合物中的粘接促进剂的含量，相对于100质量份含有水解性甲硅烷基的有机聚合物优选为1～10质量份，更优选为1～5质量份。第1剂的硅烷醇粘接促进剂的含量也优选在这样的范围内。
如果粘接促进剂的含量在这些下限值以上，则形成的固化物的粘接力容易提高，如果粘接促进剂的含量在这些上限值以下，则能够防止形成的固化物变脆，因此能够抑制粘接强度降低。
＜水＞
第2剂、以及由第1剂和第2剂混合而成的电池用固化性粘接剂组合物优选含有水。通过这样，在混合第1剂和第2剂而调制电池用固化性粘接剂组合物后，可以迅速固化到组合物内部，所以优选。
相对于由第1剂和第2剂混合而成的电池用固化性粘接剂组合物中所含的具有水解性甲硅烷基的有机聚合物100质量份，第2剂的水含量优选为0.1～20质量份，更优选为0.5～15质量份，进一步优选为1～10质量份。
同样，相对于具有水解性甲硅烷基的有机聚合物100质量份，电池用固化性粘接剂组合物中的水含量优选为0.1～20质量份，更优选为0.5～15质量份，进一步优选为1～10质量份。
＜脱水剂＞
第1剂、以及由第1剂和第2剂混合而成的电池用固化性粘接剂组合物优选含有脱水剂。通过含有脱水剂，在保存中，可以抑制第1剂因空气等中含有的水分而固化。
作为脱水剂，可以举出乙烯基三甲氧基硅烷、二甲基二甲氧基硅烷、四乙氧基硅烷、甲基三甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷、四甲氧基硅烷、苯基三甲氧基硅烷和二苯基二甲氧基硅烷等硅烷化合物、原甲酸甲酯、原甲酸乙酯、原乙酸甲酯和原乙酸乙酯等酯化合物等。这些脱水剂可以单独使用也可以并用二种以上。其中，优选乙烯基三甲氧基硅烷。
相对于由第1剂和第2剂混合而成的电池用固化性粘接剂组合物中所含的具有水解性甲硅烷基的有机聚合物100质量份，第1剂中的脱水剂的含量优选为0.5～20质量份，更优选为1～10质量份。脱水剂的含量在这些下限值以上时，容易抑制保存中的固化，脱水剂的含量在这些上限值以下时，能够难以产生由脱水剂引起的固化性降低。
同样，相对于具有水解性甲硅烷基的有机聚合物100质量份，电池用固化性粘接剂组合物中的脱水剂的含量优选为0.5～20质量份，更优选为1～10质量份。
＜分散剂＞
本发明的电池用固化性粘接剂的第1剂和第2剂中的至少一者，以及由该第1剂和第2剂混合而成的电池用固化性粘接剂组合物也可以含有分散剂。通过含有分散剂，容易降低粘度，作业性等变得良好。
作为分散剂，可以列举出高分子系分散剂。作为高分子系分散剂，可举出具有官能团的高分子化合物。作为高分子化合物，可举出例如，丙烯酸系、乙烯基系、聚酯系、聚氨酯系、聚醚系、环氧系、聚苯乙烯系、氨基系、有机硅系等。此外，作为官能团，可举出羧基、磷酸基、磺酸基、羧酸酯基、磷酸酯基、磺酸酯基、羟基、氨基、季铵盐基、酰胺基等。此外，分散剂也可以使用除高分子分散剂以外的物质，可以使用例如烷氧基硅烷化合物。
相对于具有水解性甲硅烷基的有机聚合物100质量份，电池用固化性粘接剂组合物中的分散剂的含量优选为0.1～20质量份，更优选为0.5～15质量份。另外，第1剂和第2剂各自中的分散剂的含量也优选在上述范围内。
＜其他＞
在本发明中，第1剂和第2剂、以及由它们混合而成的电池用固化性粘接剂组合物中，也可以含有触变性赋予剂、抗氧化剂、紫外线吸收剂、颜料、染料、防沉降剂和溶剂等其他添加剂。
＜第1剂、第2剂的质量比、粘度＞
第1剂与第2剂的质量比（第2剂/第1剂）优选为1或是接近1的值，具体优选为0.9～1.1，更优选为0.95～1.05。这样，通过使第1剂和第2剂的质量比为1或是接近1的值，能够使第1剂和第2剂的混合物的制备变得容易。
第1剂在25℃、剪切速度1（1/sec）下的粘度η1优选为100～1000Pa·s，更优选为130～980Pa·s。另外，第2剂在25℃、剪切速度1（1/sec）下的粘度η2优选为100～1000Pa·s，更优选为130～980Pa·s。如果第1剂和第2剂的粘度在上述范围内，则处理性均良好。
进而，粘度η1和粘度η与2之差的绝对值优选为400Pa·s以下，更优选为300Pa·s以下，进一步优选为200Pa·s以下。粘度η1和粘度η2的差这样小时，第1剂和第2剂的混合变得容易，容易得到均匀性高的组合物。粘度η1与粘度η2之差的绝对值的下限值为0Pa·s。
另外，上述粘度η1和粘度η2由流变仪测定，详细情况如实施例中的记载。
第1剂和第2剂分别被填充在不同的容器中，具体地说，第1剂被填充在第1容器中，第2剂被填充在第2容器中。第1容器和第2容器可以是分体的，也可以是一体的。通过使第1容器和第2容器成为一体，容易作为容器套件向需求方供给。另外，在本说明书中，有时将填充有第1剂的第1容器和填充有第2剂的第2容器一起称作容器套件。
作为容器，可以列举出注射器、盒、罐、桶等，但不限于这些。例如，在填充到注射器的情况下，优选为双液并列型的注射器。2液并列型的注射器30如图1所示，构成第1容器的第1注射器31和构成第2容器的第2注射器32并列而成为一体。填充在注射器31、32中的第1剂35和第2剂36可以将注射器作为分配器从注射器排出并混合。
另外，在使用盒的情况下，容器套件由构成第1容器的第1盒和构成第2容器的第2盒构成，这些盒也可以成为一体。另外，盒通常可以设置在注射器（例如第1注射器、第2注射器）等上，从第1盒送出的第1剂和从第2盒送出的第2剂，以各注射器作为分配器，从第1注射器和第2注射器各自的排出口排出并混合。
第1剂和第2剂的混合可以用静态混合器等混合器进行。静态混合器38例如如图1所示，与第1注射器31的排出口31A和第2注射器32的排出口32A连接，能够使从各排出口31A、32A排出的第1剂35和第2剂36在混合器38内部混合。由混合器38混合得到的混合物（固化性组合物）可以从混合器38的排出口39排出。
各注射器31、32可以具有分别填充有第1剂35和第2剂36的筒管33A、34A的开口被盖体33B、34B封闭的结构。在图1所示的注射器30中，可以取下各盖体33B、34B，通过从开口插入的活塞（未图示）推出第1剂35和第2剂36，将它们从各排出口31A、32A排出。
另外，在使用罐的情况下，容器套件如图2所示，可以具有构成第1容器的、在内部填充第1剂45的第1罐41、和构成第2容器的、在内部填充第2剂46的第2罐42。另外，各罐41、42例如在内部填充第1剂45和第2剂46，具备具有开口的容器主体43A、44A和将各容器主体43A、44B的开口封闭的盖体43B、44B。
〔电池构造体〕
本发明的电池构造体是具有结构体和配置在所述结构体上的多个电池单元的电池构造体，在所述结构体与电池单元之间、和所述多个电池单元之间中的至少一者配置有粘接层。所述粘接层是含有具有水解性甲硅烷基的有机聚合物和导热性填充材料的电池用固化性粘接剂组合物的固化物，所述固化物的剪切粘接强度为0.5～2.5MPa，所述固化物厚度2mm的最大应力时伸长为0.3mm以上，所述固化物的导热率为1.5W/m·K以上。
电池构造体中的构成粘接层的固化物是上述的电池用固化性粘接剂组合物。
电池用固化性粘接剂组合物所含的各成分如前所述。
并且，关于电池用固化性粘接剂组合物的固化物的剪切粘接强度、最大应力时伸长和导热率也如前所述。
作为结构体，是形成电池构造体的各种部件，例如是连接电池单元的基板、电池包的壳体、电池模块的壳体、冷却板、水冷板等。
本发明的电池用固化性粘接剂或电池用固化性粘接剂组合物的固化物可作为单电池间的间隙材料、单电池与模块框体之间的间隙材料、电池模块与电池包的框体之间的间隙材料、以及单电池与电池包的框体之间的间隙材料中的至少一种间隙材料使用。
以下，说明本发明的电池构造体的具体例。
图3示出了具备电池模块的壳体（框体）11和配置在上述壳体11内的多个电池单元12的电池构造体（电池模块）10。各电池单元12以其扁平面彼此相对的方式配置。另外，在多个电池单元12之间A固定着作为电池用固化性粘接剂组合物固化物的粘接层13。
电池单元12是锂离子二次电池等的构成单位，一般由外包装膜和封入外包装膜内的未图示的电池要素构成。作为电池要素，可以列举出正极、负极、隔膜、电解液等。如图4所示，电池单元12是厚度比宽度薄的扁平体，正极12a、负极12b在外部露出，扁平面12c形成为比压接的端部12d厚。
作为电池单元12记载了使用外包装膜的层压型电池单元，但除了层压型电池单元以外，也可以使用方型电池单元或圆筒型电池单元。
如图5所示，粘接层13也可以设置在壳体11和电池单元12之间的间隙B。
粘接层13设置在壳体11和电池单元12之间的间隙B和多个电池单元12之间的间隙A中的至少一者。另外，虽然未图示，但粘接层13也可以设置在壳体11和电池单元12之间的间隙B、以及多个电池单元12之间的间隙A这两者。
图6表示具备电池包的壳体（框体）14和配置在所述电池包的壳体14内的多个电池模块10的电池构造体（电池包）20。粘接层13固定在多个电池模块10之间的间隙C。
另外，在图6中，粘接层13还固定在电池包的壳体14与电池模块10之间的间隙D。
另外，在图6中，示出了粘接层13固定在电池包的壳体14与电池模块10之间的间隙D、以及多个电池模块10之间的间隙C这两者的形态，但粘接层13也可以是固定在电池包的壳体14与电池模块10之间的间隙D、以及多个电池模块10之间的间隙C中的至少一者的形态。
另外，在图6中，示出了在电池模块10的内部没有使用粘接层13的形态，但在配置于电池包内部的电池模块10的内部，也可以如图3和图5所示那样设置粘接层13。
图7示意性地示出了在电池模块上没有壳体的电池构造体30。电池构造体30具有多个单电池12和冷却板15，在冷却板15上通过作为电池用固化性粘接剂组合物的固化物的粘接层13粘接有多个单电池12。
作为本发明的电池用固化性粘接剂组合物的固化物的粘接层，具有适度的粘接力，因此能够将各结构体和电池单元、或电池单元彼此固定化，能够确保一定的强度，并且根据需要能够剥离。剥离时不会产生过度的应力，因此不会引起结构体和电池单元的变形，循环利用性优异。并且，固化物（粘接层）能够在具有高导热率的同时，具有良好的延展性，对电池单元等的膨胀收缩的形状追随性也优异。
实施例
以下，通过实施例来更详细地说明本发明，但本发明不受这些例子的任何限定。
在本实施例中，通过以下方法进行评价。
[剪切粘接强度、最大应力时伸长]
剪切粘接强度、最大应力时伸长，依照JIS K6850:1999的拉伸剪切试验进行测定。准备了2张纵（长）100mm，横（宽）25mm，厚2mm的基板{KTL板（日本Testpanel株式会社制「材质：SPCC-SD，样式：阳离子电沉积涂装（黑）」）}。然后，配置成彼此的基板的前端以纵横25mm×25mm的长度重叠的状态，在这之间（基板的重叠部分）以固化物的厚度成为2mm的方式涂布将第1剂和第2剂等量（质量比1:1）混合而成的电池用固化性粘接剂组合物，在25℃、50%RH的环境下经过2星期使其固化，由此制作测定试样。使用拉伸试验机（A&D公司制造的“TENSILON RTC-1310A”），在室温25℃、拉伸速度10mm/min的条件下，进行上述测定试样的拉伸试验，测定拉伸剪切强度，将得到的应力曲线的最大应力作为剪切粘接强度。另外，进行上述剪切拉伸强度的试验，将拉伸应力显示极大值时的位移设为最大应力时伸长（mm）。
[粘度]
关于第1剂和第2剂各自的25℃下的粘度（Pa·s），使用流变仪（例如，安东帕公司制造的流变仪“MCR-302e”），用珀尔帖板将样品的温度调整为25℃，使用20mmφ的平行板，以1mm的间隙在剪切速度0.0001～100（1/sec）的范围内连续地使剪切速度变化，同时进行粘度测定。粘度（Pa·s）的值为剪切速度1（1/s）下的粘度。
〔2液化〕
对各实施例和比较例中的电池用固化性粘接剂进行了如下评价。
A：第1剂和第2剂都具有可以进行粘度测定的程度的性状，被2液化了。
B：无法测定第1剂和第2剂中的一者或双者的粘度，没有被2液化。
[导热率]
将第1剂和第2剂等量（质量比1:1）混合而成的电池用固化性粘接剂组合物在25℃、50%RH的环境下经过2星期使其固化，将得到的固化物作为试样来测定导热率。
导热率通过使用符合ASTM D5470-06的测定装置测定热阻的方法求出。具体而言，制作厚度1.0mm、1.5mm、2.0mm的固化物，测定在30psi的压力下压缩时的热阻和厚度。对于这3个热阻的值，制作横轴为厚度、纵轴为热阻值的线图，通过最小二乘法求出3点的近似直线。并且，将该近似直线的倾斜作为导热率。
热阻的测定在80℃下进行，通过Long Win Science and TechnologyCorporation制的LW-9389进行。
[破坏形态的观察]
观察上述剪切粘接强度测定后的试验片，观察固化物（粘接层）的破坏形态。
＜综合评价＞
A：导热率为1.5W/mK以上，剪切粘接强度为0.7～2.5MPa，最大应力时伸长为0.4mm以上。
B：尽管导热率为1.5W/mK以上，且剪切粘接强度和最大应力时伸长中的任一方不满足上述A的条件，但剪切粘接强度为0.5～2.5MPa，最大应力时伸长为0.3mm以上。
C：符合以下任一项。导热率小于1.5W/mK，剪切粘接强度小于0.5MPa，最大应力时伸长小于0.3mm。
实施例中使用的各成分如下。
＜具有水解性甲硅烷基的有机聚合物＞
·KANEKA公司制“MS Polymer SAX010”、数均分子量2400、直链型、末端甲硅烷基化率94%、在聚氧丙烯的两末端具有二甲氧基甲基甲硅烷基的有机聚合物
·KANEKA公司制“MS Polymer SAT115”、数均分子量3400、直链型、末端甲硅烷基化率60%、在聚氧丙烯的两末端具有二甲氧基甲基甲硅烷基的有机聚合物
·KANEKA公司制“MS Polymer SAT350”、数均分子量6800、直链型、末端甲硅烷基化率91%、在聚氧丙烯的两末端具有二甲氧基甲基甲硅烷基的有机聚合物
·AGC公司制“S4530”，数均分子量25000，直链型，末端甲硅烷基化率86%，在聚氧丙烯的两末端具有二甲氧基甲基甲硅烷基的有机聚合物
＜导热性填充材料＞
·氢氧化铝1（无表面处理、无定形、平均粒径90μm、比重2.4g/cm3）
·氢氧化铝2（无表面处理、无定形、平均粒径50μm、比重2.4g/cm3）
·氢氧化铝3（无表面处理、无定形、平均粒径10μm、比重2.4g/cm3）
·氢氧化铝4（无表面处理、无定形、平均粒径1μm、比重2.4g/cm3）
·氢氧化铝5（无表面处理、无定形、平均粒径105μm、比重2.4g/cm3）
·氧化铝1（无表面处理、球状、平均粒径70μm、比重3.94g/cm3）
·氧化铝2（无表面处理、球状、平均粒径50μm、比重3.94g/cm3）
·氧化铝3（无表面处理、球状、平均粒径10μm、比重3.94g/cm3）
·氧化铝4（无表面处理、球状、平均粒径3μm、比重3.94g/cm3）
·氧化铝5（无表面处理、球状、平均粒径43μm、比重3.94g/cm3）
·氧化铝6（无表面处理、球状、平均粒径12.5μm、比重3.94g/cm3）
＜增塑剂＞
三甘醇二（2-乙基己酸酯） 3GO
1,2-环己烷二甲酸二异壬酯 DINCH
＜添加剂＞
硅烷醇缩合催化剂：二月桂酸二丁基锡
硅烷醇缩合催化剂2：二新癸酸二辛基锡，商品名「U-830」，日东化成公司制
水
脱水剂：乙烯基三甲氧基硅烷
粘接促进剂：N-（2-氨基乙基）-3-氨基丙基三甲氧基硅烷
分散剂：BYK-Chemie公司制造的“DISPERBYK-106”
相容剂：丁基卡必醇
抗氧化剂：Songwon制、SONGNOX1010
＜关于金属氢氧化物的表面积之和的计算＞
相对于具有水解性甲硅烷基的有机聚合物100g的金属氢氧化物的表面积之和（m2），是基于混配的各金属氢氧化物的每1g的表面积（m2/g），根据各金属氢氧化物的混配比计算总和而求出的。
例如，平均粒径为Aμm的金属氢氧化物每1g的表面积（m2/g）按照以下的式（1）来计算。
平均粒径Aμm的金属氢氧化物每1g的表面积（m2/g）=
1个粒子的表面积（m2/粒子）/1个粒子的体积（m3/粒子）/比重（g/cm3）/10-6 式（1）
在式（1）中的1个粒子的表面积（m2/粒子），通过“4×π×（A/2）2×10-12”计算。
在式（1）中的1个粒子的体积（m3/粒子），通过“（4/3）×π×（A/2）3×10-18”计算。另外，π是圆周率。
[实施例1]
按照表1的配方，将具有水解性甲硅烷基的有机聚合物（MS Polymer SAT350）、氢氧化铝1、氢氧化铝4、氧化铝2、氧化铝3、增塑剂、硅烷醇缩合催化剂、脱水剂、粘接促进剂、分散剂和抗氧化剂混合在一起而制备第1剂。另外，按照表1的配方，将具有水解性甲硅烷基的有机聚合物（MS Polymer SAT350）、氢氧化铝1、氢氧化铝4、氧化铝2、氧化铝3、增塑剂、水和分散剂混合在一起而制备第2剂。这样就得到了由第1剂和第2剂构成的电池用固化性粘接剂。
[实施例2～10、参考例1～2、比较例1～6]
除了根据表1、表1-2、表1-3来改变各成分的种类和量以外，与实施例1同样地得到由第1剂和第2剂构成的电池用固化性粘接剂。
各实施例的电池用固化性粘接剂由包含具有水解性甲硅烷基的有机聚合物和导热性填充材料的第1剂和第2剂构成。第1剂和第2剂的粘度分别在适当的范围内，可以2液化使用。而且，由第1剂和第2剂混合而成的电池用固化性粘接剂组合物固化后的固化物剪切粘接强度为0.5～2.5MPa，最大应力时伸长为0.3mm以上，导热率为1.5W/m·K以上。即，实施例的电池用固化性粘接剂，导热率高达1.5W/m·K以上，散热性优异。另外，最大应力时伸长显示出0.3mm以上的高值，对于单电池的膨胀收缩，追随性也优异。而且，剪切粘接强度为0.5～2.5MPa，固化物能够用适当的粘接力固定形成电池构造体的部件，而且在剥离固化物时，不需要过度的应力，剥离性优异。
参考例1的电池用固化性粘接剂，在剪切粘接强度、最大应力时伸长和导热率方面满足本发明的规定值。另一方面，第1剂和第2剂的组成有很大不同，比如，只有第1剂含有具有水解性甲硅烷基的有机聚合物，第1剂的增塑剂（稀释剂）的量较少等，因此彼此的粘度差大，操作性差。另外，参考例2的电池用固化性粘接剂与参考例1同样，第1剂和第2剂的组成有很大不同，因此，彼此的粘度差大，处理性差。进而，参考例2的电池用固化性粘接剂由于有机聚合物的末端甲硅烷基化率低，因此与具有羟基的导热性填充材料的反应性低，剪切粘接强度差。
另外，在参考例1、2中考虑通过改变第1剂和第2剂的导热性填充材料的配方，来减小粘度差，但此时，增塑剂量少的第1剂的有机聚合物的设计的自由度降低，比如只能使用粘度低的有机聚合物等。另外，从降低粘度的观点出发，可以考虑通过增加导热率高的氧化铝的比例，来减少导热性填充材料的总量，但在这种情况下，由于氢氧化铝的量减少，所以剪切粘接强度容易降低。
比较例1的电池用固化性粘接剂剪切粘接强度低，不能将形成电池构造体的部件用适当的粘接力固定。这是因为相对于100g有机聚合物的金属氢氧化物表面积之和比实施例小的缘故。
比较例2的电池用固化性粘接剂也是剪切粘接强度低，不能用适当的粘接力固定形成电池构造体的部件。可以认为，比较例2是因为使用的具有水解性甲硅烷基的有机聚合物的分子量比较高，与具有羟基的导热性填充材料的反应点的浓度变低的原因。
比较例3、6的电池用固化性粘接剂也是剪切粘接强度低，不能将形成电池构造体的部件用适当的粘接力固定。可以认为，比较例3、6是由于使用的具有水解性甲硅烷基的有机聚合物的末端甲硅烷基化率低，与具有羟基的导热性填充材料的反应点的浓度变低的原因。
比较例4、5中，最大应力时伸长较小，因此相对于单电池的膨胀收缩，追随性较差。这可以认为是由于混配了大量粒径小的氢氧化铝，相对于有机聚合物100g的金属氢氧化物的表面积之和较多的原因。
附图符号说明
10电池构造体
11电池模块的壳体
12电池单元
12a正极
12b负极
12c扁平面
12d端部
13粘接层
14电池包的壳体
15冷却板
20电池构造体
30注射器
31第1注射器
31A第1注射器的排出口
32第2注射器
32A第2注射器的排出口
33A、34A筒管
33B、34B筒管的盖体
35、45第1剂
36、46第2剂
38混合器
39混合器的排出口
40电池构造体
41第1罐
42第2罐
43A、44A 具有开口容器主体
43B、44B 封闭容器主体的开口的盖体

Claims (15)

1.一种电池用固化性粘接剂，其由第1剂和第2剂构成，
所述第1剂含有硅烷醇缩合催化剂和导热性填充材料，且被填充在第1容器中，
所述第2剂含有具有水解性甲硅烷基的有机聚合物和导热性填充材料，且被填充在第2容器中，
使所述第1剂和第2剂混合而成的电池用固化性粘接剂组合物在25℃、50%RH的环境下经过2星期固化而得的固化物在拉伸剪切试验中测得的剪切粘接强度为0.5～2.5MPa，
所述固化物在厚度2mm时在拉伸剪切试验中测得的最大应力时伸长为0.3mm以上，
所述固化物的导热率为1.5W/m·K以上。
2.如权利要求1所述的电池用固化性粘接剂，所述电池用固化性粘接剂组合物中导热性填充材料的含量为60～85体积%，
所述导热性填充材料含有表面具有羟基的导热性填充材料。
3.如权利要求1或2所述的电池用固化性粘接剂，所述电池用固化性粘接剂组合物中导热性填充材料的含量为60～85体积%，所述导热性填充材料含有金属氢氧化物，
相对于所述电池用固化性粘接剂组合物中的具有水解性甲硅烷基的有机聚合物100g，所述金属氢氧化物的表面积之和为200～1500m2。
4.如权利要求1或2所述的电池用固化性粘接剂，所述第1剂还含有具有水解性甲硅烷基的有机聚合物。
5.如权利要求1或2所述的电池用固化性粘接剂，所述第2剂还含有水。
6.如权利要求3所述的电池用固化性粘接剂，所述电池用固化性粘接剂组合物中金属氢氧化物的含量为10～80体积%。
7.如权利要求3所述的电池用固化性粘接剂，所述金属氢氧化物为氢氧化铝。
8.如权利要求3所述的电池用固化性粘接剂，所述金属氢氧化物是未经表面处理的氢氧化铝。
9.如权利要求1或2所述的电池用固化性粘接剂，所述导热性填充材料含有平均粒径为20μm以下的小粒径氢氧化铝。
10.如权利要求1或2所述的电池用固化性粘接剂，所述具有水解性甲硅烷基的有机聚合物是具有水解性甲硅烷基的聚氧化烯。
11.如权利要求1或2所述的电池用固化性粘接剂，所述具有水解性甲硅烷基的有机聚合物在直链状的主链的末端具有水解性甲硅烷基。
12.如权利要求1或2所述的电池用固化性粘接剂，所述具有水解性甲硅烷基的有机聚合物的数均分子量Mn为1000～40000。
13.如权利要求1或2所述的电池用固化性粘接剂，所述第1剂和第2剂中的至少一者还含有增塑剂。
14.如权利要求1或2所述的电池用固化性粘接剂，所述第1剂在25℃、剪切速度1即1/sec下测得的粘度η1为100～1000Pa·s，所述第2剂在25℃、剪切速度1即1/sec下测得的粘度η2为100～1000Pa·s，所述粘度η1与所述粘度η2之差的绝对值为400Pa·s以下。
15.一种电池构造体，其具有结构体和配置在所述结构体中的多个电池单元，
在所述结构体与电池单元之间、以及所述多个电池单元之间中的至少一处配置有粘接层，
所述粘接层是含有具有水解性甲硅烷基的有机聚合物、和导热性填充材料的电池用固化性粘接剂组合物的固化物，所述固化物在拉伸剪切试验中测得的剪切粘接强度为0.5～2.5MPa，所述固化物在厚度2mm时在拉伸剪切试验中测得的最大应力时伸长为0.3mm以上，所述固化物的导热率为1.5W/m·K以上。
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