CS189491A3 - Substituted benzimidazoles, process of their preparation and their pharmaceutical application - Google Patents

Substituted benzimidazoles, process of their preparation and their pharmaceutical application Download PDF

Info

Publication number
CS189491A3
CS189491A3 CS911894A CS189491A CS189491A3 CS 189491 A3 CS189491 A3 CS 189491A3 CS 911894 A CS911894 A CS 911894A CS 189491 A CS189491 A CS 189491A CS 189491 A3 CS189491 A3 CS 189491A3
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
methyl
compound
formula
dimethoxy
pyridyl
Prior art date
Application number
CS911894A
Other languages
English (en)
Inventor
Arne Elof Brandstrom
Per Lennart Lindberg
Gunnel Elisabeth Sunden
Original Assignee
Astra Ab
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Astra Ab filed Critical Astra Ab
Publication of CS189491A3 publication Critical patent/CS189491A3/cs
Publication of CZ279772B6 publication Critical patent/CZ279772B6/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D401/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom
    • C07D401/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings
    • C07D401/12Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings linked by a chain containing hetero atoms as chain links
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P1/00Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system
    • A61P1/04Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system for ulcers, gastritis or reflux esophagitis, e.g. antacids, inhibitors of acid secretion, mucosal protectants
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D405/00Heterocyclic compounds containing both one or more hetero rings having oxygen atoms as the only ring hetero atoms, and one or more rings having nitrogen as the only ring hetero atom
    • C07D405/14Heterocyclic compounds containing both one or more hetero rings having oxygen atoms as the only ring hetero atoms, and one or more rings having nitrogen as the only ring hetero atom containing three or more hetero rings

Landscapes

  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Pyridine Compounds (AREA)

Description

O _________ í způsob jejich výroby a jejich - 1 -
Substituované benzimidazoly,farmaceutické "použití ·*ϊ
Oblast techniky
Sl Předmět tohoto vynálezu se týká nových slouče- g nin, které zabraňují exogenně nebo endogenně stimulované sek- $ reci žaludeční kyseliny a tak se mohou používat při preven-ci a ošetřování vředu zažívacího ústrojí· Přednost vynálezu se také týká použití slouče-nin podle vynálezu k výrobě léčiva pro inhibici sekrecežaludeční kyseliny u savců včetně Člověka· Z obecnějšíhohlediska se sloučeniny podle tohoto vynálezu mohou používatk výrobě léčiva, které slouží k prevenci a ošetřování gastro-intestinálních zánětlivých chorob a chorob souvisejících sežaludeční kyselinou u savců včetně člověka, jako gastritidy,Žaludečního vředu, dvanácterníkového vředu, refluxní esofa-gitidy a Zollinger-Ellisonova syndromu· Kromě toho se slou-čeniny mohou používat k výrobě léčiva pro ošetřování jinýchgastrointestinálních chorob, kde je žádoucí gastrický anti-sekreční účinek, například u pacientů trpících gastroinomiíau pacientů s akutním krvácením gastrointestinálního vředu·
Sloučeniny podle vynálezu se mohou používat upacientů, jejichž stav vyžaduje intenzivní péči a při preo-perační a postoperační péči bránící vdechnutí kyseliny ataké proti tvorbě vředů v důsledku stresu. Sloučeniny podletohoto vynálezu se mohou rovněž používat pro ošetřovánínebo profylaxi zánětlivých stavů u savců včetně člověka,zvláště stavů souvisejících s lysozymovými enzymy. Stavy,které se mohou zvláště uvést, jsou reumatoidní artritidaa dna» Sloučeniny jsou také vhodné pro ošetřování chorobsouvisejících s chorobami kostního metabolizmu, stejně jakoošetřování zeleného zákalu očního. i;
V* V;
Vynález se také týká farmaceutických prostředků, které obsahují sloučeninu podle tohoto vynálezu jako účin-nou látku. Z dalšího hlediska se vynález týká způsobu, vý-roby takových nových sloučenin. Použití účinných sloučeninpro výrobu farmaceutiókých prostředků k léčebnému využitíje naznačeno výše. , Zvláštní předmět tohoto vynálezu se týká slou-čenin s vysokou hladinou biologické dostupnosti. Sloučeninypodle vynálezu také projevují dobré vlastnosti souvisejícíse stabilitou v neutrální a kyselé oblasti hodnot pH a dob-rou účinnost s ohledem na inhibici sekrece žaludeční kyse-liny. Sloučeniny podle tohoto vynálezu neblokují absorpci(akumulaci) jodu v štítné žláze.
Benzimidazolové deriváty určené pro inhibicisekrece Žaludeční kysliny jsou popsány v.řadě. patentovýchspisů. Z nich je možné uvést britské patenty č. 1 500 Ο43a 1 525 958, US patenty č. 4 182 766, 4 255 431 a 4 599 347,belgický patent Č. 898 880, evropské patenty č. 124 495, .208 452, 221 04I, 279 149 a 176 308 a Derwenť abstrakt87-294 449/42. Benzimidazolové deriváty navržené pro použi-tí při ošetřování nebo prevenci zvláštních gastrointesti-nálních zánětlivých onemocnění jsou zmíněny v US patentuč. 4 359 4^5· Dříve bylo předneseno na několika přednáškáchpořádaných společností, kde původci tohoto vynálezu pracu-jí, že thyroidní toxicita závisí na tom, zda sloučeninyjsou lipofilní nebo zda tomu tak není. Původci nyní neoče-kávaně zjistili, že lipofilnost není rozhodujícím paramet-rem. Nárokované sloučeniny, které zahrnují spíše hydrofilnísloučeniny, neprojevují žádný thyroidní toxický účinek asoučasně mají vysoký inhibiční účinek na sekreci kyseliny,dobrou biologickou dostupnost a stabilitu. P°ústata_yynálezu
Sloučeniny obecného vzorce I jsou účinné jako in-
r V - 3 - hibitory sekrece žaludeční kyseliny u savců včetně člověkaa kromě toho neblokují absorpci jodu v štítné žláze. Bylotaké nalezeno, že sloučeniny dále uvedeného obecného vzorceI mají vysokou biologickou dostupnost. Kromě toho sloučeninypodle vynálezu.pro jevují vysokou chemickou stabilitu v roz-tocích, které mají kyselou nebo neutrální hodnotu pH. Vyso-ká chemická stabilita také v kyselé oblasti hodnot pH způso-buje, Že sloučeniny jsou vhodné pro perorální prostředky, kte-ré nejsou opatřeny enterálním povlakem.
Sloučeniny podle tohoto vynálezu mají obecný vzo-rec I
ve kterém 1 2 R a .R , které jsou navzájem odlišné, každý znamená atom vodíku, alkylovou skupinu obsahující 1 až 4 atomy uhlíku nebo skupinu vzorce -C(O)-R^, přičemž je-1 2 den ze substituentů R a R vždy představuje sku-pinu vzorce -C(O)-R6, kde Ř’6 znamená alkylovou skupinu obsahující 1 až 4atomy uhlíku nebo alkoxyskupinu obsahující 1 až 4atomy uhlíku, 4 Ί 7 RJ znamená skupinu vzorce -CH^OCOOR , kde R představuje alkylovou skupinu obsahující 1až 6 atomů uhlíku nebo benzylovou skupinu, R4 a R5 jsou stejné nebo rozdílné a jsou zvoleny z methylo-vé skupiny, ethylové skupiny nebo skupiny vzorců
4 5/ / z R a R tvoří dohromady se sousedícím atomem kyslíku při- pojeným k pyridinovému kruhu a atomem uhlíku v py-ridinovém kruhu kruh, kde část tvořená substituenty 4 5 R a R představuje skupinu vzorce -CH^CH^CH^-,-CH2CH2- nébo^CH'-. " '
Je třeba vzít v úvahu, že výrazy "alkylová skupina"'a "alkoxyskupina" zahrnují struktury s přímým nebo rozvětveným řetězcem.
Strukturní isomery podle vynálezu, popsané v pří-kladech 1 aŽ 6, se mohou používat odděleně nebo v ekvivalent-ních nebo neekvivalentních směsích.
Sloučeniny podle vynálezu obecného vzorce I majíasymetrický střed, na atomu síry, to znamená , že se mohou vy-skytovat jako dva optické isomery (enantiomery) nebo jestližetaké obsahují jeden nebo větší počet asymetrických atomů uh-líku, sloučeniny mohou mít dvě nebo více diastereomerních fo-rem, z nichž každá existuje ve dvou enantiomernách,formách.
Jak čisté enantiomery, tak racemické směsi (50 % každého enan-tiomeru) a neekvivalentní směsi dvou enantiomerů spadají dorozsahu tohoto vynálezu. Je také třeba uznat, že všechny mož- - 5 - né diastereomemí formy (čisté enantidmery nebo racemickésměsi) spadají do rozsahu tohoto vynálezu. Výhodnými skupinami sloučenin obecného vzorce Ijsou tyto sloučeniny: 1. Sloučeniny, kde íP představuje skupinu.vzorce-CH20C00CH2CH^. 12 2. Sloučeniny, kde R a R jsou zvoleny ze souboruzahrnujícího atom vodíku, methylovou skupinu neboskupinu vzorce -C(O)R^, kde R^ představuje alkylovou'skupinu obsahující 1 až 4 atomy uhlíku nebo alko- ................ ' xyskupinu: obsahu:jí’cí" 1 až* 4"atomy uhlíku. . 3. Zvláště výhodnými benzimidazolovými strukturamijsou skupiny vzorce 0
0 - 6 -
COCH2CH3 - 7 - 4 5 4. Zvláště výhodné jsou sloučeniny, kde R a R zna-mená methylovou skupinu. 5. Zvláště výhodné zvláštní sloučeniny podle vynálezujsou sloučeniny shrnuté v tabulce uvedené dále. R1 R2 R3 R4 R5 ch3 C(O)OCh'3 ch2ocooch2ch3 ch’3 Cil 3 C(O)OCH3 ch3 CbT20C00CH2CH3 ChT3 ch3 CH C(0)CH3 CHpOCOOCH-CH,, — - -;........ ... . CH, ·· ......CH3 c(o)ch3. CH3 CH20C00CH.2CH3. CH, CH, Předpokládá se, že sloučeniny obecného vzorce I semetabol.izují na odpovídající sloučeniny,, kde R3 znamená atom.vodíku,, předtím než se projeví jejich účinek.
Sloučeniny podle tohoto vynálezu se mohou vyrábětzpůsoby, které se uvádějí dále. a)
Sloučenina obecného vzorce II - 8 - OR5 ''wil |· JWMl· *
marjí významy uvedené pod obecným vzor- oud kat i on kovu. .iako .ie Na+. K+. Li+ nebo ve kterém " R1,‘R2, R4 a R5 cem I a Z znamená
Ag+ nebo kvarterní amoniový ion, jako je tetrabu-tylamoniový ion, se nechá reagovat s chlormethylkarbonátem nebo benzylchlor-methylkarbonátem. b) Sloučenina obecného vzorce II, ve kterém R , R , 4 5
R a R^ mají významy uvedené pod obecným vzorcem I a Z předs-tavuje hydroxymethylovou skupinu, se nechá reagovat se slou-čeninou obecného vzorce III X-C(O)-O-R7 ve kterém R má význam uvedený výše a - 9 - X představuje atom chloru, zbytek imidazolu, p-nitro- fenoxyskupinu nebo funkčně ekvivalentní skupinu, v přítomnosti vhodné báze, jako je triethylamin.
Reakce popsané pod a) a b) se účelně provádějí podochrannou atmosférou v nepřítomnosti vody. Vhodnými rozpouš-tědly jsou uhlovodíky, jako je toluen nebo benzen nebo halo-genované uhlovodíky, jako je methylenchlorid nebo chloroformnebo aceton, acetonitril nebo dimethylformamid. Reakce se mo-hou provádět za teploty, která je mezi teplotou místnosti ateplotou varu reakční směsi.
• ··.
ř: i?:-' & ve kterém r\ R^, r\-R4 a R^ mají významy uvedené pod obecným vzor-cem I, se oxiduje.
Tato oxidace se může provádět za použití oxidač-ního Činidla, jako je kyselina dusičná,peroxid vodíku (po-případě v přítomnosti vanadiových sloučenin), peroxyky.se liny, ! & 1 r ·' V' /» ;·; £ i -ιο- ί perestery, ozon, oxid dusiČitý, jodosobenzen, N-halogensuk- ; cinimid, 1-chlorbenzotriazol, terč.-butylhypochlorit, di-azabicyklo[2,2,2]oktanový’komplex s bromem, jodistan sodný,oxid seleničitý, oxid manganičitý, kyselina chromová, dusi-tan ceričito amonný, brom, chlor a sulfurylchlorid. Oxidaceobvykle probíhá v rozpouštědle, jako jsou halogenované uhlo-vodíky, alkoholy, ethery a ketony.
Oxidace se může také provádět enzymaticky, za použi-tí oxidujícího enzymu nebo mikrobioticky, za použití vhodnéhomikroorganizmu.-Získané strukturní isomery se mohou dělitpomocí krystalizace nebo chromatograficky.
Získané racemáty se mohou dělit známými způsoby,například rekrystalizací z opticky aktivního rozpouštědla. V —r——>*případě racemické diastereomerní směsi se tato směs může roz-dělit na Čisté- diastereomerní enantiomery pomocí chromato-graf ie nebo frakční krystalizace. I Výchozí látky používané pro způsoby a) až c) jsouv některých případech nežmámé sloučeniny. Avšak tyto dosudnepopsané sloučeniny se mohou získat způsoby, které jsou osobě známé.
Alkylchlormethýlkarbonát a benzylchlormethylkar-bonát se mohou získat z příslušného alkoholu zpracováním schlormethyl-chlorofármiátem v přítomnosti pyridinu.
Meziprodukty obecného vzorce II, ve kterém Z před-stavuje hydroxymethylovou skupinu, se dostanou reakcí odpoví-dajícího derivátu benzimidazolu, který obsahuje atom vodíkuv poloze 1 na atomu dusíku, s formaldehydem. Výchozí sloučeniny obecného vzorce III se mohou - 11 - získat známými způsoby, například, z alkoholu obecného vzorce HOR7 ve kterém R7 má význam uvedený výše, na který se působí fosgenem, 1,1^-karbonyldiimidazolem ne-bo p-nitrofenylchlorformiátem.
Ke klinickému použití se sloučenina podle tohotovynálezu zpracovává na farmaceutické prostředky pro perorální,rektální· nebo jiné- způsoby podání .- ‘Farmaceuticky- prostředek - . obsahuje sloučeninu podle vynálezu.obvykle v kombinaci, s ... ____ nosičem (nosnou látkou), který je přijatelný z farmaceutic-kého hlediska. Nosič může být ve formě pevné látky, polopev-ný nebo může být kapalným ředidlem nebo kapslí. Farmaceuticképrostředky jsou dalším předmětem tohoto vynálezu. Obvyklémnožství účinné sloučeniny je od 0,1 do 95 # hmotnostních,vztaženo na hmotnost prostředku a v prostředcích pro perorál-ní podání činí od 1 do 50 $ hmotnostních. ť Při výrobě farmaceutických prostředků obsahujícíchsloučeninu podle tohoto vynálezu ve formě dávkových jednotekpro perorální podání se zvolená sloučenina může smíchat spevným práškovým nosičem, jako jé laktóza, sacharóza, sorbitol,manitol, škrob, amylopektin, deriváty celulózy, Želatina nebojiný vhodný nosič, stabilizujícími látkami, jako jaou alka-'lické sloučeniny, například uhličitany, hydroxidy a oxidy so-díku, draslíku, vápníku, hořčíku a podobně, stejně jako s ....... kluznými, látkami.,. ..jako -je stearát horečnatý, stearát vápenatý,- stearylfumarát sodný a polyethylenglykolové vosky. Směs sepotom zpracuje na granule nebo slisuje do tablet. Granule atablety, se mofcOu povlékat enterálním povlakem, který chráníúčinnou látku před degradací katalýzovanou kyselinou, pokud - 12 - dávková forma setrvává v žaludku. Enterální povlaky se volíz farmaceuticky přijatelných materiálů pro enterální povlaky,například z včelího vosku, šelaku nebo aniontových filmotvor-ných polymerů, jako je acetát ftalát celulózy, ftalát hydroxypropyl-methylcelulózy, částečně methylesterifikované polymery kyseli-ny methakrylové a podobně, s výhodou v kombinaci s vhodnýmplastifikátórem. K povlakům se mohou přidávat různá barviva,aby se rozlišilo mezi tabletami s rozdílnými účinnými látka-mi nebo s rozdílným množstvím účinné látky, která.je v table-tě přítomna. Obdobně se může postupuvat u granulí. Měkké želatinové kapsle se mohou vyrábět jako kaps-le obsahující směs účinné látky podle tohoto vynálezu, rost-linného oleje, tuku nebo jiného vhodného prostředku pro měkké·želatinové kapsle. Měkké želatinové kapsle mohou být takéjenterálně_póvlečené, ,jak*,je^popsáno svrchu., Tvrdé želatinovékapsle mohou obsahovat granule nebo enterálně povlečené granu-le účinné látky. Tvrdé želatinové kapsle mohou také obsahovatúčinnou látku v kombinaci s pevným práškovým nosičem, jako jelaktóza, sacharóza, sorbitol, manitol, bramborový škrob,amylopektin, deriváty celulózy nebo želatina. Tvrdé želatino-vé kapsle se mohou enterálně povlékat, jak je popsáno svrchu. Dávkové jednotky pro rektální podání se mohou vy-rábět ve formě Čípků, které obsahují účinnou látku.smíchanous neutrálním tukovým základem nebo se mohou vyrábět ve forměŽelatinových rektálních kapslí, které obsahují účinnou látkuve směsi s rostlinným olejem, parafinovým olejem nebo jinýmvhodným pomocným prostředkem pro želatinové rektální kapsle,nebo se mohou vyrábět ve formě mikroklyzmy pro okamžité použi-tí., popřípadě se mohou vyrábět ve formě suché mikroklyzmy,která se rekonstituuje ve vhodném rozpouštědle těsně před po-dáním.
Kapalné prostředky pro perorální podání se mohou 13 - vyrábět ve formě sirupů nebo suspenzí, například roztoků | .... nebo suspenzí, které obsahují od 0,2 do 20 $ hmotnostníchúčinné látky, přičemž zbytek sestává z cukru’, cukrových alko-holů a směsi ethanolu, vody, glycerolu, propylenglykolu a/ne-bo polyethylenglykolu. Pokud je to žádoucí, kapalné prostřed-ky mohou obsahovat barviva, ochucovadla, sacharin, karboxy-methyůcelulózu nebo jiná zahuštovadla. Kapalné prostředkypro perorální podání se také mohou vyrábět ve formě suchýchprášků, které se rekonstituují s vhodným rozpouštědlem přeďpoužitím.
Obvyklá denní dávka účinné látky bude záviset narůzných okolnostech, jako například na individuálních poža-davcích každého pacienta, způsobu podání a chorobě. Obecněperorální dávka bude v rozmezí od 5 do 500mg účinné látkaza den.
A •i, A' 55 ,...4 Příklady provedení vynálezu
Vynález je ilustrován příklady, které se uvádějí dále. Příklad 1 ř !;
i-J Íí i; í; l i ť Γ-
Způsob výroby 5-karhme$hoxy-6-methyl-2-[/(3,4--dimethoxy-2--pyridyl)methyl/sulfinyl]-lH-benzimidazol-l-ylmethyl-ethyl--karbonátu a 6-karbmethoxy-5-methyl-2-í/(3',4“dimethoxy-2--pyridyl)methyl/sulfinyl]-ÍH-benzimidazol-l-ylmethyl-ethyl--karbonátu, jako isomemí směsi K suspenzi 0,45 g (1,1 mmol) 5-karbmethoxy-6-me-thyl-2- [/( 3 · 4-dimethoxy-2-pyridyí )methyl/sulf inyl] -lH-benz-imidazolu . a 0, 25 g (1,8 mmol) bezvodého uhličitanu drasel-ného ve 45 ml bezvodého acetonitrilu se přidá 0,21 g (1,5mmol) chlormethyl-ethyl-karbonátu rozpuštěného v 5 ml acetoni- - 14 - trilu, Reakční směs se míchá za teploty místnosti přes noc.Rozpouštědlo se potom odpaří za sníženého tlaku a odparek sezředí methylenchloridem a vodou. Organická vrstva se vysušíbezvodým síranem sodným. Odpařením rozpouštědla za sníženéhotlaku se dostane surová látka, která se chromatografuje na si-likagelu za použití ethylacetátu jako elučního činidla. Zís-ká se 0,94 g žlutého oleje, který pomalu krystaluje. Rekrys-talizací z ethanolu se dostane 0,25 g sloučenin pojmenovanýchv nadpise ve formě isomemí směsi. Výtěžek činí 44 teorie.
Hodnoty NMR spektra pro vyrobené sloučeniny jsouuvedeny dále. Příklad 2 ——Způsob'výroby 6-karbmethoxy-5-methyl-2-[/(3,4-dimethoxy-2--pyridyl)methyl/sulfinyl]-lH-benzimidazol-l-ylmethyl-ethyl--karbonátu
Sloučenina pojmenovaná v nadpise se dostane krys-talizací isomerní směsi, získané v příkladě 1, z ethanolu.
Hodnoty NMS spektra jsou uvedeny dále. Příklad 3
Způsob výroby 5-acetyl-6-methyl-2-[/(3»4-dimethoxy-2-pyridyl)-methyl/sulfinyl]-lH-benzimidazol-l-ylmethyl-ethyl-karbonátua 6-acetyl-5-methyl-2-[/(3,4-dimethoxy-2-pyridyl)methyl/sul-fÍnyl}-lH-benzimidazol-l-ylmethyl-ethyl-karbonátu, jako iso-merní směsi K magneticky míchané suspenzi 0,48 g (3,47 mmol)bezvodého uhličitanu draselného v 80 ml vysušeného aceton.it-rilu se přikape 0,80 g (2,14 mmol) 5-aeetyl-6-methyl-2- - 15 - - [/(3,4-dimethoxy-2-pyridyl)methyl/sulfinyl] -lH-benzimidazo-lu a 0,39 g (2,8 mmol) chlormethyl-ethyl-karbonátu rozpuště-ného v 10 ml. acetonitrilu, V míchání se pokračuje za teplotymístnosti po dobu 20 hodin. Rozpouštědlo se odpaří za sníže-ného tlaku a odparek se rozpustí v methylenchloridu. Methy-lenchloridový roztok se promyje vodou a vysuší bezvodým sí-ranem sodným. Odpařením rozpouštědla za sníženého tlaku sedostane surová látka, která se chromatografuje na silikageluza eluování ethylacetátem. Získá se 0,63 g takřka bílé krysta-lické pevné látky. Tato .látka se rekrystaluje z ethylacetátu .a dostane se 0,50 g sloučenin pojmenovaných v nadpise, kterétvoří isomemí směs. Výtěžek činí 49 % teorie.
t,;·
Hodnoty NMR spekt.er vyrobených látek, jsou uvedeny dále. ' - ...... -í /i í. Ví •A1 Příklad 4 ·.- ·'·'/
Způsob- výroby 5-acetyl-6-methyl-2- [/(3,4-dimethoxy-2-pyri-dyl)- "methyl/sulfinyl] -lH-benzimidazol-l-ylmethyl-ethyl-karbonátu
Sloučenina pojmenovaná v nadpise se izoluje z iso-memí směsi získané v příkladě 3 chromatograficky na sloupcisilikagelu za použití směsi methylenchloridu a acetonitriluv poměru 6:4 jako elučního činidla. Sloučenina pojmenovaná vnadpise se krystaluje z ethanolu.
Hodnoty HMR spektra jsou uvedeny dále. i /' 3 Příklad 5
Způsob výroby 6-acetyl-5-methyl-2-[/(3,4-dimethoxy-2-pyridyl)-methyl/sulfinyl] -1H—.benzimidazol-lylmethyl-ethyl-karbonátu
Sloučenina pojmenovaná v nadpise se . izoluje z iso- ΐ § 5 í £’ ; · ιί - 16 - měrní směsi získané v příkladě 3 chromátograficky na sloupcisilikagelu za použití směsi methylenchloridu a acetonitriluv poměru 6:4 jako elučního činidla. Sloučenina pojmenovaná vnadpise se: krystaluje z ethanolu.
Hodnoty NMR spektra jsou uvedeny dále. Příklad 6
Způsob výroby 5-karbethoxy-2-[/(3,4-dimethoxy-2-pyridyl)me-thyl/sulfinyl]-lH-benzimidazol-l-ylmethyl-ethyl-karbonátu a 6-karbethoxy-2-[/(3»4-dimethoxy-2-pyridyl)me thy1/sulf inyl]--lH-benzimidazol-l-ylmethyl-ethyl-karbonátu, jako isomerní -směsi - K suspenzi 0,28 g {0,72 mmol) 5-karbethoxy-2-[/(3,4-dimethoxy-2-pyridyl)methyl/sulfinyl]-lH^benzimidazolu a0,16 g (1,2 mmol) bezvodého uhličitanu draselného ve 20 mlvysušeného acetonitrilu se přidá 0,16 g (1,2 mmol) chlorme- 1thýl-ethyl-karbonátu rozpuštěného ve 2 ml vysušeného aceto-nitrilu. Vzniklá směs se míchá za teploty místnosti přesnoc. Rozpouštědlo se odpaří a Surová látka se chromátografujena sloupci silikagelu za použití ethylacetátu jako elučníhočinidla. Krystalizaeí ž ethanolu se dostarou sloučeniny pojme-nované v nadpise ve formě isomerní směsi o hmotnosti 0,13 g.Výtěžek činí 37 teorie.
Hodnoty NMR spekter vyrobených sloučenin jsou uvede ny dále. - 17 -
Tabulka 1 Příklad 1
Rozpouštědlo NMR spektrum <f ppra GDC13 1,20-1,30 (m, 3H), 2,70 (s, 1,8 (300 MHz) H), 2,75 (s, 1,2 H), 3,85-3,95 (ra, 9H), 4,15-4,25 (ra, 2H), 4,85--5,05 (m, 2H) , 6,40-6,55 (m, 2H), 6,75 (d, 1H), 7,45 (s, Ο,β^Η),7,65 (s, 0,4 H), 8,10 (d, 1H), 8,20 (s, 0,4 H I), 8,40 ( s, 0 ,6 H) CDCly 1,30 (t, 3H), 2,70 (s, 3H), 3,90 (300 MHz) (s, 3H), 3,95 (s, 3H), 4,2! 3 (q, ' 2fí), 4,95 ' Cd, 1H), 5,05 (:d:, 1H), 6,50 (m, 2H), 6,75 (a, 1K), 7,65 (s, 1K), 8,10 (a, ih), 8,20 (s, 1H) cdci3 1,30 (t, 3H), 2,60-2,70 1 (ra, 6H), (300 MHz) 3,85-3,90 ) (m, 6H), 4,25 (q, 2H), 4,85-5,05 ' (ra, 2H), 6,75 (d, 1H), 7,45 (s, 0,7H) , 7,60 (s , o, 3 H), 8,05 (s, 0,3K) , 8,10 (a , 1H ), 8,: (s, Q,7H) onci3 1,30 (t, 3H)r- 2,60 (s, 3H), 2,70 (300 MHz) (s, 3H), 3,90 (s, 3H), 3,90 (s, 3H), 4,20 ) (q, 2H), 4,90 ' (a, 1H), 5,05 (a, 1H), 6,50 (m, 2H), 6,80 (d, 1H), 7,50 (s, 1H), 8,15 (d, 1H), 8,20 ) (s, 1H) cnoi3 1,30 (t, 3H), 2,60 (s, 3H), 2,70 (300 MHz) (s, 3H), 3,90 (s, 3H), 3,90 (s, - 18 -
Tabulka 1 - pokračování příklad Rozpouštědlo NMR spektrum cf ppm 6 CPC13 (300 MHz) 3H), 4,25 iq, 2H), 4,9C ' (a, 1H), 5,05 (a, 1H), 6,55 (m, 2H), 6,80 (a, 1H), 7,60 (s, 1H), 8,05 (s, 1H), 8,15 (a, 1H) 1,30 (ra, 3H), 1,45 (m, 3H), 3,90 (s, 3H), 3,90 (s, 3H), 4,25 (m, 2H), 4,45 (m, 2H), 5,0C 1 (m, 2H), 6,55 (m, 2H), 6,80 (a, 1H), 7,70 (d, O,55H), 7,80 (d, 0,45H), 8,10.(m, 2H), 8,35 (s,O,45H), 8,50 (d,O,55H). * ' -rfMh - *' f’· " - 19 -
Způsob výroby meziproduktů
Příklad II
Způsob výroby 5-karbmethoxy-6-methyl-2-[/(3,4-dimethoxy-2--pyridyl)methyl/thio]-ΙΗ-benz imidazolu 0,67 g (0,003 mol) 5-karbmethoxy-6-methyl-2-mer-kapto-lH-benzimidazolu a 0,12 g (0,003 mol) hydroxidu sodné-ho v 0,6 ml vody se rozpustí v 15 ml methanolu. K roztoku sepřidá přibližně 0,0036 mol hydrochloridu 3,4~dimethoxy-2--chlormethylpyridinu, jako surové látky, v 10 ml methanolu a0,144 g (0,0036 mol) hydroxidu sodného v 0,72 ml vody. Směsse zahřeje na teplotu zpětného toku a ve varu pod zpětnýmchládičěm se pokračuje po dobu 1 hodiny.’Poté še odpaří nietha-'-nol a surová látka se čistí na sloupci silikagelu za použitísměsi methylen chloridu a methanolu v poměru 98:2, jako eluč-ního činidla. Získá se 1,03 g čisté sloučeniny pojmenovanév nadpise. Výtěžek činí §2 . $ teorie. ..... - .......
Hodnoty NMR spektra jsou uvedeny dále. Příklad 12
Způsob výroby 5-karbmethoxy-6-methyÍ-2-[/(3»4-dimethoxy-2--pyridyl)methyl/sulfinyl]-lH-benzimidazolu 1,03 g (0,00276 mol) 5-karbmethoxy-6-methyl-2--(/(3í4-dimethoxy-2-pyridyl)methyl/thio]-IH-benzimidazolu serozpustí ve 30 ml methylenchloridu. K roztoku se přidá 0,46g (0,0055 mol) hydrogenuhličitanu sodného rozpuštěného v 10ml vody a směs se ochladí na teplotu +2 °C. K ochlazené smě-si se za míchání přikape 0,62 g (0,0025 mol) kyseliny m-chlor-perbenzoové (69,5$) rozpuštěné v 5 ml methylenchloridu. Vmíchání za teploty +2 °C se pokračuje po dobu 15 minut. Po - 20 - oddělení vrstev se organická vrstva extrahuje třikrát vždy15 ml (0,009 mol) 0,2-molámího roztoku hydroxidu sodného.Poté se vodné roztoky spojí a meutralizují 0,56 ml (0,009mol) methylformiátu v přítomnosti 25 ml methylenchloridu.
Po oddělení organické vrstvy se tato vrstva vysuší síranems°dným a odpaří za sníženého tlaku. Odparek se krystaluje z10 ml acetonitrilu. Dostane se 0,68 g sloučeniny pojmenovanév nadpise* Výtěžek činí 70 $ teorie.
Hodnoty NMR spektra jsou uvedeny dále. Příklad 13
Způsob výroby 5-acetyl-6-methyl-2-[/(3,4-dimethoxy-2-pyridyl)-methyl/thio]-lH-benzimidazolu jí ,·**;. * ' - · ·· "·* 4,2 g (20 mmol)1 5-acetyl-6-methyl-2-merkapto-lH-* -benzimidazolu a 0,8 g (20 mmol) hydroxidu sodného v 1 ml vo-dy se rozpustí v 60 ml ethanolu. K roztoku se přidá přibliž-ně 17 mmol hydrochloridu 3,4-dimethoxy-2-chlormethylpyridi-nu, jako surové látky, a směs se zahřeje k varu. Poté se při-dá 0,7 g (17 mmol) hydroxidu sodného v 1 ml vody a ve varu 'pod zpětným chladičem se pokračuje po dobu 6 hodin. Rozpouš-tědlo se odpaří a odparek se zředí methylenchloridem a vodou.Organická fáze se vysuší síranem sodným a rozpouštědlo seodpaří za sníženého tlaku. Krystalizací z acetonitrilu sedostane sloučenina pojmenovaná v nadpise o hmotnosti 3,75 g.Výtěžek činí 62 % teorie.
Hodnoty NMR spektra jsou uvedeny dále. Příklad 14
Způsob výroby 5-acetyl-6-methyl-2-[/(3,4-dimethoxy~2-pyridyl)-methyl/sulfinylj-lH-benzimidazolu - 21 - '1 3,75 g (10 mmol) 5-acetyl-6-methyl-2-[/(3,4-di-methoxy-2-pyridyl)'methyl/thio]rlH-benzimidazolu se rozpustív 70 ml methylenchloridu. K roztoku se přidá 1,76 g (21mmol) hydrogenuhličitanu sodného v 25 ml vody a směs se ochla-dí na teplotu přibližně +3 °C. K reakchí směsi se za míchánípřikape 2,43 g (9,8 mmol) kyseliny m-chlorperbenzoové (69,5$)rozpuštěné . ve 20 ml methylenchloridu. V míchání se pokraču-je po dobu 10 minut. Páže se oddělí a organická fáze se vy-suší síranem sodným a odpaří za sníženého tlaku. Odparek sekrystaluje z acetonitrilu. Dostane se 2,25 g1 sloučeniny poj-menované v nadpise. Výtěžek činí 60 $ teorie. -· ... .. Hodnoty NMR spektra jsou uvedeny dále. ·· ··
Příklad'15 ' .....'
Způsob výroby 5-karbethoxy-2-[/(3,s4-ďimethoxy-2-pyridyl)-methyl/thio]-IH-benzimidazolu 2,0 g (9 mmol) 5-karbethoxy-2-merkapto-lH-benz- .imidazolu a 0,36 g (9 mmol) hydroxidu sodného v 1 ml vodyse rozpustí ve 30 ml ethaňolu. K roztoku se přidá přibližně6,6 mmol hydrochloridu 3,4-dimethoxy-2-chlormethylpyridinu,jako surové látky, á směs se zahřeje k varu. Poté se přidá0,26 g (6,6 mmol) hydroxidu sodného v 1 ml vody a ve varu t pod zpětným chladičem se pokračuje po dobu 6 hodin. Rozpouš-tědlo se odpaří a odparek se zředí methylenchloridem a vodou.Organická fáze se vysuší síranem sodným a rozpouštědlo seodpaří za sníženého tlaku. Odparek se krystaluje z acetonit-rilu. Dostane se požadovaná sloučenina, která má hmotnost 1,75g...Výtěžek...činí ;.7.1 .$. .teorie... ..................... ..................... ...
Hodnoty NMR spektra jsou uvedeny dále. Příklad 16 k·' ;·>·;· . - 22 -
Způsob výroby 5-karbethoxy-2-t/{3,4-dimethoxy-2-pyridyl)-methyl/sulfinyl]-lH-benzimidazolu 1,4 g (0,0036 mol) 5-karbethoxy-2-[/(3,4-dimethoxy--2-pyridyl)methyl/thio]-lH-benzimidazolu (o čistotě 95*,2 %)se rozpustí v 3θ ml methylenchlorídu. K roztoku se přidá 0,6g (0,0072 mol) hydrogenuhličitanu sodného v 10 ml vody asměs se ochladí.na teplotu +2 °C. K ochlazené reakční směsise za míchání přikape 0,87 g (0,0035 mol) kyseliny m-chlor-perbenzoové o čistotě 69,5 $, rozpuštěné v 5 ml methylen-chloridu. V míchání za teploty +2 °C se pokračuje po dobu 10minut. Fáze se oddělí a organická fáze se vysuší síranem sod-ným a odpaří za sníženého tlaku. Odparek se krystaluje z 7acetonitrllú o objemu 15 ml. Získá se 0,76 g sloučeniny pojme-nované v nadpise. Výtěžek činí 54 teorie.
Hodnoty NMR spektra jsou uvedeny dále. - 23 -
Tabulka 2 Příklad Rozpouštědlo NMR spektrum PPm . 11 CDCl^ 2,70 (s, 3H), 3,90 (s, 3H), 3,95 (300 MHz) (s, 3H), 4,00 (s, 3H), 4,40 (s, 2H), 6,90 (d, 1H), 7,35 (s, 1H), 8,20 (s, 1H), 8,25 (d, 1H) 12 - CDCl^ 2,70 (s, 3H), ‘3,85 (s, 3H), 3,90 (500 MKz) (s, 3H), 3,95 (s, 3H), 4,70 (d, 1H), 4,90 (d, 1H), 6,8 (d, 1H), 7,3Q (široký signál, 1H); 8,20 (d, 1H), 8,35 (široký signál, "1H) ->< < -......... -- - 13 coci^ 2,60 (s, 3H), 2,65 (s, 3H), 3,90 (300 MHz) (s, 3H), 3,90 (s, 3H), 4,35 (s, .....- 2H), 6,85 (d, 1Ή), -7,25 (-S-, Q6 H), 7,40 (s, 0,4H), 7,85 (s, 0,4 H), 8,05 (s, 0,6H), 8,30 (m, 1H) . 14 CDCl-j 2,60 (s, 6H), 3,85 (s, 3H), 3,85' (300 MHz) (s, 3H), 4,70 (d, 1H), 4,90 (d, 1H), 6,80 (d, 1H), 7,30 (širo- ký signál, 1H), 8,15 (d, 1H), 8,20 (široký signál, 1K) 15 CDCl-j 1,40 (m, 3H), 3,90 (s, 2H), 3,90 (300 MHz) (s, 3H), 4,40 (m, 4K), 6,90/. (dd, 1H), 7,45 (d, Q4H), 7,60 (d, Q6H), 7,90 (m, lil), 8,20 (s, 0,6H), 8,25 ( ra, 1H), 8,25 (s, D,4H) - 24 -
Tabulka 2 - pokračování Přiklaď Rozpouštědlo_NMR spektrum ppm_ -16 GDC13 1,45 (t, 3H), 3,85 (s, 3H), 3,90 (300 MHz) (s, 3H), 4,40 (q, 2H), 4,65 (d, 1H), 4,40 (d, 1H), 6,80 (d, 1H),7,50-7,80 (široký signál,1H), 8,05 (d, 1H), 8,20 (d, 1H), 8,25, 8,55 (široký signál, 1H), hb. ·.*- ·"··*' ....
Nejlepší známé provedení vynálezu v současnosti spo-čívá v použití směsi podle příkladu 3 a sloučeniny podle pří-kladu 4. V tabulce 3 jsou uvedeny příklady sloučenin, kteréjsou zahrnuty pod obecný vzorec I.
I ιτ\'
CM
Tabulka cd Λ! ε 'd
C Ν Ο ctí φ ο cd Ή «Η •Η -Ρ Ε ω Ό Η Λί φ
>CQ >ω -ρ 'ε > ΙΙΩ
Ctí
Ctí ΓΩ
Ctí
CM
Ctí
i—IE ndcdi—IΛ!Ή>ECtí Ε
»rl E E Φ ε CO asS>O<—1 o >a> O η B N •rl CO •H 'Φ Μ- ΙΏ Ε Ο <Ώ ιώ Ε Ο <“Ω Ε.'
O β Ή β Ει Φ Φ E ε m o ο >ώ CO co ε Ή Η η
Ctí g Ε σ> 'Τ γω Ε Ο <Ώ 'S C β cd cd > Ε > ο Φ ο Η Ε Γ~Ι Ο Ο ο Ν Μ Ν *Η •Η •Η <Ώ Ε ο γω Ε
O
Ctí ε ε <Ώ Ε Ο rn Έ
O Ε Ή δ Φ φ Ε Ε (0 Ο Ο >Φ (0 (0 ε Ή •Η ω t> <Ώ ΐΏ Ε Ο <Ώ ·e' ';.o ΙΛ irs . ΙΓ\ ΙΓ\ ΙΓ\ ιΓ\ Ε Ε Ε *™Γ* 'Τ' Ε CM CM CM CM CM CM Ο Ο Ο Ο Ο ϋ Ο Ο Ο Ο Ο Ο ο ο ο Ο Ο ο ο ο ο Ο ϋ ο ο ο ο ο ο ο ΧΜ CM . CM CM CM CM Ε Ε Ε Ε Ε Ε ο ϋ ο ϋ Ο Ο ^Ω 'χ Ε Ο m γΩ CM •"Τ’ ΗΜ Ε ΓΩ ι-Ω Ε ο Ο Ε Ε Ο ο Ο Ο Ο Ο <·“> Ε <ώ ο ο <Ώ Ο ΐΏ ο Ο Ε — Ε Ε Ο ο ο Ο ο ϋ ο ΓΩΟ Ε ϋ <ώ CM Ε Ώ γΏ Ε Ο π-ι_ Ε Ο ο ο Ο ο χ—-< ο Ώ ίΏ Ο Ώ ο f-Ω ο , ·— Ε Ε *Ω~* Ε Ο ϋ Ο ϋ ο ο Ο ο Ε
CM st- in M3
9 :ί i
ÍS
<£.· J ’íí -*
I :ií í® 1 l·
I i
I i; í’ - 26 -
Sirup
Sirup obsahující 1 % (hmotnost na objem) účinnélátky se vyrobí z těchto složek: sloučenina podle příkladu 4 cukr práškový sacharin glycerol
Tween ochucovadlo ethanol 96$ destilovaná vody 1,0 g 30,0 g 0,6 g5,0 g1,0 g0,05 g5,0 g podle potřeby k doplnění naobjem 100 ml ‘Připraví *se"*rozt6Íc sloučeniny "vyrobené podle přík- ladu 4 v ethanolu a Tween. V 60 g horké vody se rozpustí cukra sacharin. Po ochlazení se k cukrovému roztoku a glycerolupřidá roztok účinné látky a poté roztok ochucovadla rozpuště-ného v ethanolu. Směs se zředí vodou na konečný objem 100 ml.
Tablety
Tablety obsahujícího mg účinné látky se vyrobí ztěchto složek: I. směs sloučenin podle příkladu 3laktóza 500 g 700 g methylcelulpza 6 g zesítovaný polyvinylpyrrolidon 50 g stearát hořečnatý 15 g uhličitan sodný 6 g destilovaná voda podle potřeby - 27 - II. hydro xypropylmethylcelulóza 36 g polyethylenglykol 19 g oxid titaničitý jako barvivo 4 S vyčištěná voda 313 g I. Směs sloučenin podle příkladu 3 v práškové formě se smíchá s laktózou a granuluje s vodným roztokem methylceluló-zy a uhličitanu sodného. Vlhká hmota se protluče sítem agranulát vysuší.v sušárně. Po vysušení se granulát.smíchá spolyvinylpyrrolidonem a stearátem horečnatým. Suchá směs selisuje na jádra tablet (-10 000 tablet), z nichž každé obsahu-je 50 mg účinné látky, v tabletovacím zařízení za použití raz-níku o průměru 7 mm. II. Připraví se roztok hydroxypropylmethylcelulózy a- polyethylenglykolu ve vyčištěné vodě. Po dispergování oxidutitaničitého se roztok nastříká na tablety získané ad I v za-řízení k. povlékání tablet (Accela Cota , Manesty) .-Získají se --- -konečné tablety o hmotnosti 125 mg.
Kapsle
Kapsle obsahující 30 mg účinné sloučeniny se vyro-bí z těchto složek; sloučenina podle příkladu 4 300 g laktóza 700 g mikrokrystalická celulóza 40 g nízko substituovaná hydroxypropyl- celulóza 62 g vyčištěná voda podle potřeby Účinná sloučenina se smíchá se suchými složkami a granuluje s roztokem hydrogenfosforeČnanu sodného. Vlhká hmo- í'i ΐ - 28 - ta se protlačí extruderem, sferonizuje a vysuší v sušárněs fluidním ložem. 500 g pelet vyrobených jak je popsáno svrchu se nej-prve povlékne roztokem 30 g hydroxypropylmethylcelulózy v600 g vody za použití zařízení k povlékání pelet s fluidnímložem. Po vysušení se pelety povléknou druhým povlakem, jakje uveden· dále.
Roztok pro povlékání ftalát hydroxypropylmethylcelulózy 70 gcetylalkohol 4 gaceton 600 gethanol 200 g
Konečné povlečené pelety se plní do kapslí. Cípky Čípky se vyrobí ze složek uvedených dále za použitísvařovacího postupu. Každý Čípek obsahuje 40 mg účinné látky. sloučenina podle příkladu 4 4 g
Witepsol H-15 180 g Účinná látka se homogenně smíchá s Witepsolem H-15za teploty 41 °C. Roztavená hmota se plní na daný objem dopředem vyrobených obalů na čípky, na čistou hmotnost 1,84 g.
Po ochlazení se obaly uzavřou působením tepla. Každý čípekobsahuje 40 ®g účinné sloučeniny. - 29 -
Biologické účinky
Biologická dostupnost
Biologická dostupnost se stanovuje výpočtem podílumezi plochou pod křivkou koncentrace (ABC) sloučeniny obecné-ho vzorce I, ve kterém R^ znamená atom vodíku (zde dále de-finované jako. sloučenina A) v plasmě po 1) intraduodenílním (i,d.) nebo perorálním (pp) podá-ní odpovídající sloučeniny podle vynálezu a 2) intravenózním (i.v.) podání sloučeniny A,získané u krysy a psa. Používají se nízké, terapeuticky výz- • namné dávky. · Výsledky-jsou uvedeny vtabulce 4. Účinnost inhibice sekrece kyseliny Účinnost inhibice sekrece kyseliny se měří po per-orálním podání sloučenin samici, krysy a psovi a jak po intra-duodenálním»tak perorálním podání psovi. Výsledky účinnosti jsou uvedeny v tabulce 4. Účinek na absorpci jodu ve štítné žláze , Účinek sloučeniny obecného vzorce I podle tohoto vy-nálezu na absorpci jodu ve štítné žláze se stanovuje jako účinekna akumulaci I ve štítné žláze vyvolaný odpovídající slou-čeninou obecného vzorce I, ve kterém íP představuje atom vo--díku, to znamená metabolizovanou sloučeninou obecného vzorce I. . . ..Biologické , testy ---------- -......- ..r -
Inhibice sekrece žaludeční kyseliny u bdící samice krysy
Pro test se použije samic krysy kmene Sprague-Dawley, ·? ;í - 30 - t·· ř· í' které mají do žaludku (lumen) kanylovanou fistuli pro zachy-cování žaludečního sekretu. Před začátkem testování se·, pochirurgickém zákroku ponechá čtrnácti denní doba na zlepšenízdravotního stavu. Před testem sekrece se zvířata zbaví na dobu 20 ho-din potravy, avšak nikoli vody. Žaludek se opakovaně promývá .žaludeční kanylou a subkutánně se zavede 6 ml Ringer-glukózy.Sekrece kyseliny se stimuluje infuzí 1,2 ml/h subkutánně za-váděného pentagastrinu a 20 a 110 nmol/kg.h karbacholu po do-bu 2,5 hodiny a během této doby se zachycuje žaludeční sekretve frakcích jímaných po 30 minutách. Testované látky a vehi-kulum se podají perorálně 120 minut před začátkem stimulacev objemu 5 ml/kg. Vzorky žaludečních štáv se titrují na hod-notu pH 7,0 hydroxidem sodným (0,1 mol/litr) a produkce ky-seliny se vypočítá jako součin.titračního činidla a koncent-race. Další výpočty jsou založeny na průměrné odezvě od 4 až7 krys. Procento inhibice se vypočte z absolutní velikostiprodukce kyseliny. Hodnoty se dostanou z grafické inter- polace na křivkách logaritmus dávky-odezva nebo se odhadnouz experimentů s jedinou dávkou, předpokládajících podobný sklonpro všechny křivky dávka-odezva. Výsledky jsou založeny na v sekreci žaludeční kyseliny během třetí hodiny po podání léči-va nebo vehikula.
Biologická dostupnost u samce krysy Při testu se použijí dospělí samci krysy kmeneSprague-Dawley. Jeden den před experimenty se všechny krysypřipraví kanylací levé karotidní tepny za anestetických podmí-nek. Krysy použité pro intravenózní experimenty se také ka-ný lují do jugulární žíly, viz V. Popovic a P. Popovic, J.
Appl. Physiol. 15, 727-728 /1960/. Krysy použité pro intra-duodenální experimenty se také kanylují v horní Části dvanact- - 31 - niku. Kanyly jsou vyvedeny v šiji krku. Po chirurgickém zák-roku se krysy umístí jednotlivě a žhaví potravy, avšak nikolivody, před podáním testovaných látek. Stejné dávky (4^unol/kg) se podávají intravenózně a intraduodenálně jakobolus asi jednu minutu (2 ml/kg).
Vzorky krve o hmotnosti 0,1 až 0,4 g se opakovaněodebírají z karotidní tepny až do 4 hodin po podání dávky.Vzorky se uchovávají ve zmrazeném stavu až do analýzy na testovanou sloučeninu.
Plocha pod křivkou koncentrace v krvi v závislosti. na čase., AUCpro ..sloučeninu, A se, stanoví ,pomocí lineárního. „.. _ lichoběžníkového pravidla a extrapóluje na nekonečno.dělenímposledně stanovené koncentrace'v krvi při eliminaci rychlost-'ní konstanty v konečné fázi. Systémová biologická dostupnost(P %) sloučeniny A po intraduodenálním podání sloučeninyobecného vzorce I podle tohoto vynálezu se vypočítá jako AUC (sloučeniny A)^&amp; (sloučeniny podle vynálezu ). P :-—-- x 100. • AUC (sloučeniny A)iv. (slou5eniny A)
Inhibice sekrece žaludeční kyseliny a biologická dostupnost ubdícího psa Při testu se použijí lovečtí psi obého pohlaví,'7' 7:: Tkteří jsou opatřeni duodenální fistulí; pro podávání testo-vaných- sloučenin. nebo vehikula-a-kanyluvanou-žaludeční -fis- - -...... tulí nebo Heidenhainovým vakem pro zachycování žaludečníhosekretu. Před sekrečními testy se zvířata zbaví potravy nadobu asi 18 hodin, ale k vodě se jim nechá, volný přístup. Se- - 32 - křeče žaludeční kyseliny se stimuluje Čtyřhodinovou infuzí12 ml/h dihydrochloridu histaminu v dávce produkující zhruba80 $ individuální maximální odezvy sekrece a žaludeční štávyse jímají v po sobě odebíraných frakcích po 30 minutách. Tes-tovaná látka nebo vehikulum se podává perorálně, intraduode-nálně nebo intravenózně 1 hodinu po začátku histaminové in-fuze v objemu 0,5 ml na kilogram tělesné hmotnosti. V přípa-dě perorálního podání je třeba zdůraznit, že testovaná slou-čenina se podává k sekreci kyseliny do žaludku psa z Heiden-hainova vaku.
Acidita vzorků žaludeční štávy se stanovuje titra-cí na hodnotu pH 7,0 a výpočtem produkce kyseliny. Produkcekyseliny během doby zachycování po podání testované sloučeni-ny nebo vehikula se vyjadřuje jako frakční odezva, přičemžprodukce' kyseliny ve frakci předcházející podání sě poklá-dá za 1,0. Procentuální inhibice se vypočítá z frakční odez-vy stanovené pro testovanou sloučeninu a vehikulum. Hodno-ty ED^Q.se získají grafickou interpolací křivek logaritmusdávky-odezva nebo odhadem z ’expeřimeiťttyé jedinou dávkou,před-pokládajících podobný sklon křivky dávka-odezva pro všechnytestované sloučeniny. Všechny uvedené výsledky jsou založenyna produkci kyseliny 2 hodiny po podání dávky.
Vzorky krve pro analýzu koncentrace testované slou-čeniny v plasmě se odebírají v intervalech až do 3 hodin popodání dávky. Plasma se oddělí a vymrazí během 30 minut pozachycení a později analyzuje. AUC (plocha pod křivkou kon-centrace plasmy - čas) od doby 0 do 3 hodin pro sloučeninu Ase vypočítá podle lineárního lichoběžníkového pravidla.Systémová biologická dostupnost (P ý£) sloučeniny A po per-orálním nebo intraduodenálním podání sloučenin podle tohotovynálezu se vypočítá jak je popsáno svrchu na modelu s krysou. 125 Účinek na akumulaci I ve štítné žláze - 33 - 125- /
Akumulace I ve štítné žláze se studuje na sam-cích krysy kmene Spargue-Lawley, kterým se nedává potravapo dobu 24 hodin před testem. Postupuje se podle záznamu ex-perimentu, který popsal C.E. Searle a kol. (Biochem. J. 47,77-81 /1550/).
Testované látky se suspendují v pufrovaném methocelu (hodnota pH 9) a podávají perorálně pomocí žaludeč-ní sondy v objemu 5 ml/kg tělesné hmotnosti. Po jedné hodi-ne se intraperitoneální injekcí zavede I o aktivitě odpoví-dající 300 kBq/kg (3 ml/kg). Čtyři hodiny po podání se zvířata usmrtí zadušením oxidem uhličitým a nechají vykrvá-cet . Stítná žláza dohromady, s částí průdušnice. se vý jme aumístí v malé testovací zkumavce pro stanovení radioaktivityv čítači gama í^KB-Wallac model 1282 Compugamma). Procentoinhibice se vypočítá podle vzorce T ’ 100 . (1--) ..... . P ........'. ve kterém T a P znamenají střední radioaktivitu stanovenou u zví-řat ošetřených testovacím činidlem a placebem (puf-rovaným methocelem)..
Statistická významnost rozdílu mezi testem se zví-řaty ošetřenými testovacím činidlem a zvířaty ošetřenýmiplacebem se ohodnotí pomocí Mann-Whitneyova U testu. Hodnotyp < 0,05 se pokládají za významné.
Chemická stabilita'............ .Chemická stabilita sloučenin podle tohoto vynálezuse sleduje kineticky při nízké koncentraci za teploty 37 °Cve vodném pufrovaném roztoku s rozdílnými hodnotami pH. Výs- - 34 - ledky v tabulce 5 ukazují poločas (t 1/2) při hodnotě pK7, čímž je označeno časové období po'< které polovina množst-výííůvodní sloučeniny zůstane nezměněná a dále hodnotu t 10/při pH 2, čímž je označeno časové období, za které se rozlo-ží 10 původní sloučeniny. Výsledky biologických testů a testu stability
Tabulky 4 a 5 uvádějí shrnutí hodnot testů, kterýchse dosáhlo se sloučeninami podle tohoto vynálezu. .J- jKF· ·
V
LTV 'rp ' Λ
O Φ
P to <u p
X o '>> Λ! o «Η
tiO o φ o •Η
X
-rt Φ X * > P W) •rt X H \in 'rl 1—1 OJ φ P O rP co ι—1 E 'cd 'Ctí P =<s rP >C0 P o cd P O H 'Φ Φ -št- 3 P o E P O •H 3 Ή P >p &amp; P fP cd >CQ
I co o d "Ά 'Ctí fPΛ!
O •P PicO Wo o cd co >5
P Λ:
CO Φ ft ο ο r-ι t— r-t i i σ> cp ip
O
•H « l Φ p Λ Φ co Φ o rt &amp; •rt
X
P 1 Φ
P
X Φ CO' Φ
P
p 'cdft ω όPP Φ o &amp; Cu
I p rl
I o
Cb
X
H
LCP x o ΛΟ «—>
X
rP IPi
'X XuP O1^*1 LíP w> \ fp
O e
N o
LIP n - c >ϊ HP 'íd•H fíΗ ΦΦ dCO OΪ» PΛ dcdP-p Ή
P •cd cdΌ W) [fl
- O Λ >>>s P< \ P
' A
P rl
rP cd rp co Φ &amp; Ή .§ cd X*rp cor7 o CPi o cd co cdft co Ή
O ε
Γ—f o Φ H S—*'. z-^ z"'·'* o, o •H co '«J ^S. X X X X P •rf X >ΐ P o LCP oj líp P X . -rl o o •s *h » Φ X P LCP co H H OJ rP H Λί •H P Φ Φ O φ P cd >P H o ft w p. P > ft co 1 H > OJ . >o «Μ •3 5 P 1 P 3 o cd Ή •rt ϋ 1 r-f H P cd --co . co ' - - — ...v ..... >O X — 'rl 'rt Φ P CO 'td >P d <D P P- P d ctí 3 íP • rM P > CO cd Φ iP o o • rH OJ m p· m <o >« -Γ» P P P cd JO X d co P cd o Φ •H P e-< »-r ►*< P d í cd X - 36 -
Tabulka 5
Hodnoty chemické stability
Testovaná sloučenina Chemická stabilita při hodnotě z příkladu č. pH 7 pH 2 t 1/2 (h)t 10% (h) 1 67 9,5 2 50 6,5 3 51 7,5 4 82 13 5 60 7 6 63 13

Claims (16)

  1. » / / ř -
    ve kterém12 R a R , které jsou navzájem odlišné, každý znamená atomvodíku, alkylovou skupinu obsahující l..až 4 -- atomy uhlíku nebo skupinu vzorce -C(OJ-R^, při-Čemž jeden ze substituentů R a R vždy předsta-vuje skupinu vzorce -G(O)-R^, kde R^ znamená alkylovou skupinu obsahující 1*. až 4 atomy uhlíku nebo alkoxyskupinu obsahují- cí 1 až 4 atomy uhlíku, 3 7 R znamená skupinu vzorce -CHgOCOOR', ť;i *
    »> V s* * # kde R představuje alkylovou skupinu obsahují- | cí 1 až 6 atomů uhlíku nebo benzylovou skupinu, ?; ................ .. íť. A 5 ' ' í: R* a R jsou stejné nebo rozdílné a jsou zvoleny z met- g hýlové skupiny, ethylové skupiny nebo skupiny vzorců
    a -dígCí^OCH-j nebo R* a R tvoří dohromady ae sousedícím atomem kyslíku připojeným k pyridinovému kruhu a atomem uhlí-ku v pyridinovém kruhu kruh, kde část tvořenásubstituenty R^ a R^ představuje skupinu vzorce-CH2CH2CH2-, -CH2CH2- nebo -CH2-.
  2. 2. Sloučeniny obecného vzorce I podle nároku 1,kterými 'jF směs 5-karbmethoxy-6-methyl-2~// (3,4-dimethoxy-*’*™'-2-pyridyl)methyl/sulfinyl/-lH-benzimidazol-l-ylmethýl-et-hyl-karbonátu a 6-karbmethoxy-5-methyl-2_/7(3,4-dimethoxy--2-pyridyl)methyl/sulfinyl7-H-benzimidazol-l-ylmethyl-et-hyl-karbonátu.
  3. 3· Sloučeniny obecného vzorce I podle nároku1, kterými je směs 5-acetyl-6-raethyl-2-//(3,4-dimethoxy-2--pyridyl)methyl/sulfinyl/-lH-benzimidazol-l-ylmethyl-ethyl--karbonátu a 6-acetyl-5-methyl-2-/7(3,4-dimethoxy-2-pyridylJ-methyl/sulfinyl/-lH-benzimidazol-l-ylmethyl-ethyl-karbonátu.
  4. 4, Sloučenina podle nároku 1, kterou je 5-karb-methozy-6-methyl-2-/7 (3,4-dimethoxy-2-pyridyi)methyl/sul-řinyl/-IH-benzimidazoi-l-ylmethyl-ethyl-Kart)onáťÍ
  5. 5. Sloučenina podle nároku 1, kterou je 6-karb-methoxy-5-methyl-2-//(3,4-dimethoxy-2-pyridyl)methyl/sul-finyl/-lH-benzimidazol-l-ylmethyl-ethyl-karbonát·
  6. 6» Sloučenina podle nároku 1, kterou je 5-ace-tyl-6-methy1-2-/7 (3,4-áimethoxy-2-pyridyl)methyl/sulfinyl/- - 39 - -lH-benziraidazol-l-ylmethyl-ethyl-karbonát.
  7. 7· Sloučenina podle nároku 1, kterou je 6-ace-tyl-5-methyl-2-/?(3,4-dimethoxy-2-pyridyl)methyl/sulfinyl/--lH-benzimidazol-l-ylmethyl-ethyl-karbonát ·
  8. 8, Sloučenina podle nároku 1, kde R znamenáskupinu vzorce CH20C00CH2CH^» 1 2
  9. 9« Sloučenina podle nároku 1, kde R a R zna-menají vždy atom vodíku, methylovou skupinu nebo skupinuvzorce.-C(O)r6, ve kterém R^ představuje alkylovou skupinuobsahující 1 až 4 atomy uhlíku nebo alkoxyskupinu obsahují-cí 1 až 4 atomy uhlíku,
  10. 10, Farmaceutický prostředek, vyznačuj ícíše t í m, že jako účinnou látku obsahuje slouče-ninu podle nároku 1. t
  11. 11, Sloučenina podle nároku 1 k použití v tera-pii. ..... ’ , ...............
  12. 12, Sloučenina podle nároku 1 k použití přiinhibici sekrece žaludeční kyseliny u savců včetně člověka.
  13. 13, Sloučenina podle nároku 1 k použití přiošetřování gastrointestinálních zánetlivých chorob u savcůvčetně-člověka.
  14. 14, Použití sloučeniny podle nároku 1 k výroběléčiva pro inhibici sekrece žaludeční kyseliny u savců včet-ně člověka.
  15. 15. Použití sloučeniny podle nároku 1 k výroběléčiva pro ošetřování gastrointestinálních zánetlivých cho-rob u savců včetně Člověka. - 40 Ι- Ο
  16. 16· Způsob výroby sloučeniny obecného vzorceI podle nároku 1, vyznačující se tím, v ze a) sloučenina obecného vzorce II
    ve kterém r\ R2, R^ a R^ mají význam uvedený pod obecným vzorce I a Z představuje buďkation kovu, jali o Na+, K+, li+ nebo kvarterní araoniový ion, jako tetrabutyla-minový ion, se nechá reagovat s alkylchlormethylkarbonátem nebo benzyl-chlormethýlkarbonátem, b) sloučenina obecného vzorce II, ve kterém r\ R2, R^ a R^ mají význam uvedený pod obecným vzorcem I a Zpředstavuje hydroxymethylovou skupinu, se nechá reagovatse sloučeninou obecného vzorce III X-C(O)-O-R7 (III), ves kterém má význam uvedený výše a - 41 - X představuje atom chloru, zbytek imldazolu nebo p-nitrofenoxyskupinu nebo funkčně ekvivalentnískupinu, v přítomnosti vhodné báze, jako triethylaminu nebo t c) oxiduje se sloučenina obecného vzorce IV
    (IV), ve kterém r\ R2, íP, R4 a R^ mají význam uvedený pod obecným vzor-cem 1«
CS911894A 1990-06-20 1991-06-20 Substituované benzimidazoly, způsob jejich výroby a jejich farmaceutické použití CZ279772B6 (cs)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
SE9002206A SE9002206D0 (sv) 1990-06-20 1990-06-20 New compounds

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CS189491A3 true CS189491A3 (en) 1992-04-15
CZ279772B6 CZ279772B6 (cs) 1995-06-14

Family

ID=20379831

Country Status (27)

Country Link
EP (1) EP0535081A1 (cs)
JP (1) JPH05507713A (cs)
CN (1) CN1058212A (cs)
AP (1) AP215A (cs)
AU (1) AU649453B2 (cs)
BG (1) BG97200A (cs)
CA (1) CA2083714A1 (cs)
CZ (1) CZ279772B6 (cs)
FI (1) FI925766A7 (cs)
HU (1) HUT62881A (cs)
IE (1) IE912025A1 (cs)
IL (1) IL98470A0 (cs)
IS (1) IS3721A7 (cs)
LT (2) LT3977B (cs)
LV (1) LV10953A (cs)
MA (1) MA22199A1 (cs)
NO (1) NO924775L (cs)
NZ (1) NZ238546A (cs)
OA (1) OA09682A (cs)
PT (1) PT98035A (cs)
RO (1) RO110493B1 (cs)
SE (1) SE9002206D0 (cs)
TN (1) TNSN91049A1 (cs)
TW (1) TW216418B (cs)
WO (1) WO1991019711A1 (cs)
YU (1) YU104191A (cs)
ZA (2) ZA914296B (cs)

Families Citing this family (30)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SE9002043D0 (sv) * 1990-06-07 1990-06-07 Astra Ab Improved method for synthesis
SE9103776D0 (sv) * 1991-12-19 1991-12-19 Astra Ab New compounds
IS4232A (is) * 1993-12-06 1995-06-07 Astra Aktiebolag Súbstitúerað bensimidasól, aðferðir við framleiðslu þess og lyfjafræðileg notkun
SE504459C2 (sv) * 1994-07-15 1997-02-17 Astra Ab Förfarande för framställning av substituerade sulfoxider
SE9500422D0 (sv) * 1995-02-06 1995-02-06 Astra Ab New oral pharmaceutical dosage forms
SE9500478D0 (sv) * 1995-02-09 1995-02-09 Astra Ab New pharmaceutical formulation and process
SE9600070D0 (sv) 1996-01-08 1996-01-08 Astra Ab New oral pharmaceutical dosage forms
AU5424500A (en) 2000-02-24 2001-09-03 Kopran Res Lab Ltd Orally administrable acid stable anti-ulcer benzimidazole derivatives
SE0101379D0 (sv) 2001-04-18 2001-04-18 Diabact Ab Komposition som hämmar utsöndring av magsyra
US8206741B2 (en) 2001-06-01 2012-06-26 Pozen Inc. Pharmaceutical compositions for the coordinated delivery of NSAIDs
CN100553625C (zh) 2002-04-09 2009-10-28 弗拉梅技术公司 活性成分微囊的口服混悬液
SE0203065D0 (sv) 2002-10-16 2002-10-16 Diabact Ab Gastric acid secretion inhibiting composition
KR20060092255A (ko) 2003-09-26 2006-08-22 알자 코포레이션 고도의 약물적재를 제공하는 약물코팅제 및 그의 제조방법
TW200606163A (en) 2004-04-22 2006-02-16 Eisai Co Ltd Imidazopyridine compound
US8541026B2 (en) 2004-09-24 2013-09-24 Abbvie Inc. Sustained release formulations of opioid and nonopioid analgesics
US20070015782A1 (en) * 2005-04-15 2007-01-18 Eisai Co., Ltd. Benzimidazole compound
US9040564B2 (en) 2005-04-28 2015-05-26 Eisai R&D Management Co., Ltd. Stabilized composition
US7981908B2 (en) 2005-05-11 2011-07-19 Vecta, Ltd. Compositions and methods for inhibiting gastric acid secretion
US7803817B2 (en) 2005-05-11 2010-09-28 Vecta, Ltd. Composition and methods for inhibiting gastric acid secretion
WO2007122686A1 (ja) * 2006-04-14 2007-11-01 Eisai R & D Management Co., Ltd. ベンズイミダゾール化合物
AU2007278986B2 (en) 2006-07-25 2010-09-16 Vecta, Ltd. Compositions and methods for inhibiting gastric acid secretion using derivatives of small dicarboxylic acids in combination with PPI
EP2065379A4 (en) * 2006-10-13 2011-01-19 Eisai R&D Man Co Ltd BENZIMIDAZOLE HAVING INHIBITORY ACTIVITY OF GASTRIC ACID SECRETION
AU2009290712A1 (en) 2008-09-09 2010-03-18 Astrazeneca Ab Method for delivering a pharmaceutical composition to patient in need thereof
CA2764963C (en) 2009-06-25 2016-11-01 Astrazeneca Ab Method for treating a patient at risk for developing an nsaid-associated ulcer
US20120294937A1 (en) 2009-12-29 2012-11-22 Novartis Ag New pharmaceutical dosage form for the treatment of gastric acid-related disorders
WO2011080500A2 (en) 2009-12-29 2011-07-07 Orexo Ab New pharmaceutical dosage form for the treatment of gastric acid-related disorders
WO2011080502A2 (en) 2009-12-29 2011-07-07 Orexo Ab New pharmaceutical dosage form for the treatment of gastric acid-related disorders
EP2601947A1 (en) 2011-12-05 2013-06-12 Abo Bakr Mohammed Ali Al-Mehdar Fixed-dose combination for treatment of helicobacter pylori associated diseases
BR112014016085A8 (pt) 2011-12-28 2017-07-04 Pozen Inc composições aprimoradas e métodos para distribuição de omeprazol mais ácido acetilsalicílico
US11370775B2 (en) * 2016-09-14 2022-06-28 Yufeng Jane Tseng Substituted benzimidazole derivatives as D-amino acid oxidase (DAAO) inhibitors

Family Cites Families (18)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SE418966B (sv) 1974-02-18 1981-07-06 Haessle Ab Analogiforfarande for framstellning av foreningar med magsyrasekretionsinhiberande verkan
SE416649B (sv) 1974-05-16 1981-01-26 Haessle Ab Forfarande for framstellning av foreningar som paverkar magsyrasekretionen
IN148930B (cs) 1977-09-19 1981-07-25 Hoffmann La Roche
SE7804231L (sv) 1978-04-14 1979-10-15 Haessle Ab Magsyrasekretionsmedel
US4359465A (en) 1980-07-28 1982-11-16 The Upjohn Company Methods for treating gastrointestinal inflammation
CH644116A5 (de) 1980-08-21 1984-07-13 Hoffmann La Roche Imidazolderivate.
SE8300736D0 (sv) 1983-02-11 1983-02-11 Haessle Ab Novel pharmacologically active compounds
SE8301182D0 (sv) 1983-03-04 1983-03-04 Haessle Ab Novel compounds
IL75400A (en) * 1984-06-16 1988-10-31 Byk Gulden Lomberg Chem Fab Dialkoxypyridine methyl(sulfinyl or sulfonyl)benzimidazoles,processes for the preparation thereof and pharmaceutical compositions containing the same
AU568441B2 (en) * 1984-09-24 1987-12-24 Upjohn Company, The 2-(pyridylalkenesulfinyl) benzimidazole derivatives
IL76839A (en) * 1984-10-31 1988-08-31 Byk Gulden Lomberg Chem Fab Picoline derivatives,processes for the preparation thereof and pharmaceutical compositions containing the same
US4738975A (en) 1985-07-02 1988-04-19 Takeda Chemical Industries, Ltd. Pyridine derivatives, and use as anti-ulcer agents
SE8505112D0 (sv) * 1985-10-29 1985-10-29 Haessle Ab Novel pharmacological compounds
NZ234564A (en) 1986-11-21 1991-04-26 Haessle Ab 1-substituted benzimidazoles and pharmaceutical compositions
DE3722810A1 (de) * 1987-07-10 1989-01-19 Hoechst Ag Substituierte benzimidazole, verfahren zu deren herstellung, diese enthaltende pharmazeutische zubereitungen und deren verwendung
EP0338066A1 (en) * 1987-10-30 1989-10-25 Aktiebolaget Hässle 2-pyridinylmethyl (sulfinyl or thio)benzimidazoles for treatment of diseases related to bone loss
ZA889194B (en) * 1987-12-11 1989-08-30 Byk Gulden Lomberg Chemisch Fa Novel benzimidazole derivatives
JPH03504497A (ja) * 1988-05-25 1991-10-03 ビイク グルデン ロンベルク ヒエーミツシエ フアブリーク ゲゼルシヤフト ミツト ベシユレンクテル ハフツング 新規フルオルアルコキシ化合物

Also Published As

Publication number Publication date
HU9204033D0 (en) 1993-03-29
ZA914297B (en) 1992-03-25
IS3721A7 (is) 1991-12-21
IE912025A1 (en) 1992-01-01
LTIP1712A (en) 1995-08-25
PT98035A (pt) 1992-03-31
LT3952B (en) 1996-05-27
IL98470A0 (en) 1992-07-15
RO110493B1 (ro) 1996-01-30
TNSN91049A1 (fr) 1992-10-25
FI925766A0 (fi) 1992-12-18
AP9100285A0 (en) 1991-07-31
WO1991019711A1 (en) 1991-12-26
NO924775D0 (no) 1992-12-10
ZA914296B (en) 1992-03-25
NO924775L (no) 1992-12-10
AP215A (en) 1992-09-02
OA09682A (en) 1993-05-15
CN1058212A (zh) 1992-01-29
HUT62881A (en) 1993-06-28
FI925766A7 (fi) 1992-12-18
LT3977B (en) 1996-06-25
LV10953A (lv) 1995-12-20
EP0535081A1 (en) 1993-04-07
AU8009791A (en) 1992-01-07
AU649453B2 (en) 1994-05-26
NZ238546A (en) 1994-03-25
MA22199A1 (fr) 1992-04-01
LTIP1713A (en) 1995-08-25
SE9002206D0 (sv) 1990-06-20
CA2083714A1 (en) 1991-12-21
YU104191A (sh) 1994-01-20
JPH05507713A (ja) 1993-11-04
BG97200A (bg) 1993-12-24
TW216418B (cs) 1993-11-21
CZ279772B6 (cs) 1995-06-14

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CS189491A3 (en) Substituted benzimidazoles, process of their preparation and their pharmaceutical application
US5008278A (en) Therapeutically active compound and a process for its preparation
AP253A (en) Dialkoxy-pyridinyl-benzimidazole derivatives process for their preparation and thei phamaceutical use.
US4965269A (en) Therapeutically active chloro substituted benzimidazoles
JPH0780874B2 (ja) 新規な薬理活性化合物
US5019584A (en) Therapeutically active chloro substituted benzimidazole
EP0449935B1 (en) Compound with gastric acid inhibitory effect and process for its preparation
SK73594A3 (en) Substituted benzimidazoles, process for their production as well as their use
PL167703B1 (en) Method of obtaining novel derivatives of benzimidazole