CS219410B1 - Method of racemization of substituted derivatives d-or l/-alpha-amino-beta-aminooxypropion acids - Google Patents

Method of racemization of substituted derivatives d-or l/-alpha-amino-beta-aminooxypropion acids Download PDF

Info

Publication number
CS219410B1
CS219410B1 CS130764A CS130764A CS219410B1 CS 219410 B1 CS219410 B1 CS 219410B1 CS 130764 A CS130764 A CS 130764A CS 130764 A CS130764 A CS 130764A CS 219410 B1 CS219410 B1 CS 219410B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
amino
racemization
alpha
acids
alkyl
Prior art date
Application number
CS130764A
Other languages
Czech (cs)
Inventor
Jiri Michalsky
Jiri Opichal
Milan Konupcik
Josef Ctvrtnik
Original Assignee
Jiri Michalsky
Jiri Opichal
Milan Konupcik
Josef Ctvrtnik
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Jiri Michalsky, Jiri Opichal, Milan Konupcik, Josef Ctvrtnik filed Critical Jiri Michalsky
Priority to CS130764A priority Critical patent/CS219410B1/en
Publication of CS219410B1 publication Critical patent/CS219410B1/en

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Vynález se týká způsobu racemisace derivátů substituovaných D- nebo L-a~ammo-/3-aminooxypropionových kyselin obecného vzorce I:The present invention relates to a process for the racemization of substituted D- or L-α-amino-β-aminooxypropionic acid derivatives of the general formula I:

Ri \Ri \

C = N.O.CH2.CH.'COOR3 (IIC = NOCH 2 CH 3 COOR 3 (II

Z IZ I

R2 NH2 ve kterémR2 NH2 in which

Ri značí vodík, alkyl s 1—5 atomy uhlíku, aryl nebo aralkyl,R1 is hydrogen, alkyl of 1-5 carbon atoms, aryl or aralkyl,

R2 značí vodík, alkyl s 1—5 atomy uhlíku, aryl, aralkyl nebo heterocyklický zbytek, přičemž zbytky Ri a Rz mohou být spojeny v alicklický kruh aR2 denotes hydrogen, alkyl of 1-5 carbon atoms, aryl, aralkyl or heterocyclic radical, wherein the radicals R1 and R2 may be linked to an alkyl ring and

R3 je atom vodíku nebo alkyl s 1—4 atomy uhlíku.R 3 is hydrogen or C 1-4 alkyl.

Deriváty uvedeného obecného vzorce I vznikají reakcí D-, L- nebo D,L-cykloserinu se sloučeninami obecného vzorce II:Derivatives of formula (I) are formed by reaction of D-, L- or D, L-cycloserine with compounds of formula (II):

Ri \Ri \

CO (II)CO (II)

R2 ve kterémR2 in which

Ri a R2 značí totéž co ve vzorci I, působením vodného nebo alkoholického roztoku chlorovodíku ve vodném nebo alkoholickém prostředí. Z technologického hlediska je tento způsob zajímavý též tím, že umožňuje zpracovávat matečné louhy po štěpení D,L-cykloserinu v opticky aktivní komponenty.R1 and R2 denote the same as in formula I by treatment with an aqueous or alcoholic solution of hydrogen chloride in an aqueous or alcoholic medium. From the technological point of view, this method is also interesting in that it allows the mother liquors to be processed after the cleavage of D, L-cycloserine to an optically active component.

Jak bylo zjištěno, lze deriváty obecného vzorce I velmi snadno racemisovat, a to způsobem, který tvoří předmět tohoto vynálezu, jehož podstata spočívá v tom, že se na opticky aktivní deriváty obecného vzorce I působí alkoholáty alkalických kovů nebo kvartérními amoniovými bázemi.It has been found that the derivatives of the formula I can be very easily racemised by the process according to the invention, which comprises treating the optically active derivatives of the formula I with alkali metal alcoholates or quaternary ammonium bases.

Racemisaci lze provádět v prostředí alkanolu s 1—4 atomy uhlíku, s výhodou v prostředí methanolu nebo ethanolu, při teplotě 15—50 °C.The racemization can be carried out in an alkanol having 1-4 carbon atoms, preferably methanol or ethanol, at a temperature of 15-50 ° C.

Při provedení způsobu podle vynálezu stačí množství alkoholátu nebo kvartérní amoniové báze odpovídající 0,1 ekvivalentu, vztaženo na množství výchozího opticky aktivního derivátu. Vzniklé racemické deriváty lze izolovat ve formě solí, nejčastěji hydrochloridů, popřípadě ve formě bází, a to buď esterů (I, Rs= alkyl), nebo kyselin (I, R3=H), které vznikají snadno z esterů alkalickou hydrolýzou již při teplotě místnosti.In the process according to the invention, an amount of alcoholate or quaternary ammonium base corresponding to 0.1 equivalent, based on the amount of the starting optically active derivative, is sufficient. The resulting racemic derivatives can be isolated in the form of salts, most often hydrochlorides, or in the form of bases, either esters (I, R 5 = alkyl) or acids (I, R 3 = H), which are easily formed from esters by alkaline hydrolysis at room temperature. .

Hlavní význam způsobu podle vynálezu spočívá v tom, že jím lze racionálně využít L-cykloserinu, zbývajícího po štěpení racemátu v opticky aktivní složky; žádaným produktem syntézy antibiotika cykloserinu je totiž jeho D-forma které se používá při léčení tuberkolózy. L-forma jako toxičtější odpadá.The main importance of the process according to the invention is that it can rationally utilize the L-cycloserin remaining after resolution of the racemate into an optically active component; in fact, the desired product of the synthesis of the antibiotic cycloserin is its D-form, which is used in the treatment of tuberculosis. The L-form is no longer toxic.

Způsobem podle vynálezu získané racemické hydrochloridy esterů nebo kyselin obecného vzorce I lze štěpit v prostředí kyseliny chlorovodíkové na kyselinu D,L-«-amino-/3-aminooxypropionovou, jejíž estery lze pak známou metodou opět cyklizovat na D,L-cykloserin (Ν. K. KOčeťkov se sp. Z. obšč. chim. 28, (40), 3013, 1958; H. Bretschneider se sp., Monatshefte chem. 90, 799, 1959). Takto lze poměrně jednoduše převést L-cykloserin v D,L-formu, tu štěpit pomocí kyseliny D-vinné v optické antipody a odpovídající L-formu cykloserinu již naznačeným způsobem vracet zpět do výroby.The racemic hydrochlorides of the esters or acids of the formula (I) obtained according to the invention can be cleaved in hydrochloric acid to D, L - < - > amino -. K. KOchytkov et al., Z. Chim., 28, (40), 3013, 1958; H. Bretschneider et al., Monatshefte Chem., 90, 799, 1959). In this way, it is possible to convert L-cycloserine in the D, L-form relatively easily, to cleave it with D-tartaric acid in the optical antipodes and to return the corresponding L-form of cycloserine to the production process already indicated.

Příklady provedeníExamples

Příklad 1Example 1

2,3 g hydrochloridu ethylesteru kyseliny L^a-amino-^-isopropyliden-aniinooxypropionové ([at]D20 = +17,3 °, ethanol) se rozpustí ve 30 ml ethanolu a k roztoku se přidá 0,5 g sodíku rozpuštěného v 70 ml ethanolu. Okamžitě se vylučuje chlorid sodný. Po 1 hodině stání za teploty místnosti se reakční směs okyselí ethanolickým roztokem chlorovodíku, chlorid sodný se odfiltruje, filtrát se odpaří ve vakuu k suchu a odparek se rozpustí v 15 ml ethanolu. K roztoku se přidá ether až do zákalu a nechá se krystalovat při 0 °C. Odsátím se získá hydrochlorid esteru kyseliny D,L-#-amino-/2-isopropyliden-aminooxypropionové s t. t. 162 °C.2.3 g of L, .alpha.-amino-.beta.-isopropylidene-aninooxypropionic acid ethyl ester hydrochloride ([.alpha.] D @ 20 = +17.3 DEG, ethanol) are dissolved in 30 ml of ethanol and 0.5 g of sodium dissolved in 70 ml ethanol. Sodium chloride is precipitated immediately. After standing at room temperature for 1 hour, the reaction mixture is acidified with ethanolic HCl solution, the sodium chloride is filtered off, the filtrate is evaporated to dryness in vacuo and the residue is dissolved in 15 ml of ethanol. Ether was added to the solution until turbid and allowed to crystallize at 0 ° C. Extraction yielded D, L-N-amino- [2-isopropylidene-aminooxypropionic acid ester hydrochloride, mp 162 ° C.

Příklad 2Example 2

Obdobně lze racemisovat ethylester kyseliny D-čť-amino-/3-isopropyliden-aminooxypropionové s použitím 0,1 mol sodíku ve formě alkoholátu. Získá se opět hydrochlorid racemického esteru jako v příkladu 1.Similarly, D-6-amino- [3-isopropylidene-aminooxypropionic acid ethyl ester can be racemised using 0.1 mol of sodium as the alcoholate. Again, the racemic ester hydrochloride as in Example 1 was obtained.

Příklad 3 g kyseliny L-a-amino-p-fa^fenylethyliden)-aminooxypropionové se rozpustí ve 200 mililitrů 20°/oního ethanolického roztoku na vroucí vodní lázni a pak odpaří ve vakuu k suchu. Odparek se rozpustí ve 100 ml vody, převrství etherem a neutralisuje nasyceným roztokem NaHCO3. Vodný podíl se vytřepe ještě 100 ml etheru, etherické podíly se spojí, vysuší bezvodým Na2SOi a zahustí ve vakuu. Olejovitý zbytek se rozpustí v 50 mililitrech ethanolu a přidá se roztok alkoholátu, připravený rozpuštěním 2,6 g sodíku ve 200 ml ethanolu. Obdobným postupem jako v příkladu 1 se získá racemický ester kyseliny úř-amino-^-fa^fenylethylidenj-aminooxypropionové. Působením roztoku hydroxidu sodného za teploty místnosti se ester převede v kyselinu, která se z reakční směsi uvolní okyselením kyselinou octovou. T. t. kyseliny je 18(8—192 °C za rozkladu, hydrochloiridu 198 až 2>Q0°C.EXAMPLE 3 g of .alpha.-amino-.beta.-phenylethylidene-amino-oxypropionic acid are dissolved in 200 ml of a 20% strength ethanol solution in a boiling water bath and then evaporated to dryness in vacuo. The residue is dissolved in 100 ml of water, overlaid with ether and neutralized with saturated NaHCO3 solution. The aqueous portion was shaken with 100 mL of ether, the ethereal portions were combined, dried over anhydrous Na 2 SO 4 and concentrated in vacuo. The oily residue is dissolved in 50 ml of ethanol and a solution of alcoholate prepared by dissolving 2.6 g of sodium in 200 ml of ethanol is added. In a similar manner as in Example 1, the racemic .alpha.-amino-.beta.-phenylethylidene-1-aminooxypropionic acid ester was obtained. By treatment with sodium hydroxide solution at room temperature, the ester is converted to an acid which is liberated from the reaction mixture by acidification with acetic acid. M.p. 18 (8-192 ° C with decomposition, hydrochloride 198-280 ° C).

Příklad 4Example 4

Obdobně jako v příkladu 2 lze provést racemisaci esteru kyseliny L-a-amino-^-benzyliden-aminooxypropionové. Již po 20 minutách stání za teploty místnosti nejeví roztok optickou otáčivost. Obvyklým zpracováním se pak izoluje hydrochlorid racemického esteru kyseliny a-amino-/3-benzyliden-aminooxypropionové. Alkalickou hydrolýzou ve vodném prostředí lze získat racemickou kyselinu s t. t. 204—205 °C.As in Example 2, racemization of the L-α-amino-β-benzylidene-aminooxypropionic acid ester can be carried out. After 20 minutes of standing at room temperature, the solution does not exhibit optical rotation. The racemic .alpha.-amino- [beta] -benzylidene-aminooxypropionic acid hydrochloride is then isolated by conventional treatment. By alkaline hydrolysis in aqueous medium, a racemic acid of m.p. 204-205 ° C can be obtained.

Příklad 5Example 5

Obdobně jako v předchozím příkladě lze k racemisaci esterů použít ethanolického roztoku tetramethylamoniumhydroxidu v množství 0,5 mol. Reakční roztok po 20 minutách již nejeví optickou otáčivost. Produkt se izoluje známým způsobem.As in the previous example, an ethanol solution of tetramethylammonium hydroxide in an amount of 0.5 mol can be used to racemise the esters. After 20 minutes, the reaction solution no longer showed optical rotation. The product is isolated in a known manner.

Claims (3)

PŘEDMĚTSUBJECT 1. Způsob racemisace derivátů substituovaných D- nebo L-a-amino-+aminooxypropionových kyselin obecného vzorceA process for racemizing derivatives of substituted D- or L-α-amino- + aminooxypropionic acids of the general formula Rl \Rl \ C = N.O,CH2,CH;COOR3 (I) / IC = NO, CH 2 , CH; COOR 3 (I) / I R2 NH2 ve kterémR2 NH2 in which Ri značí vodík, alkyl s 1—5 atomy uhlíku, aryl nebo aralkyl,R1 is hydrogen, alkyl of 1-5 carbon atoms, aryl or aralkyl, R2 značí vodík, alkyl s 1—5 atomy uhlíku, aryl, aralkyl nebo heterocyklický zbytek, přičemž zbytky Ri a R2 mohou být spojeny v alicyklický kiruh aR 2 denotes hydrogen, alkyl having 1-5 carbon atoms, aryl, aralkyl or heterocyclic radical, wherein the radicals Ri and R2 can be joined together and alicyclic kiruh R3 je atom vodíku nebo alkyl s 1—4 atomy uhlíku, vyznačující se tím, že se na opticky aktivní deriváty obecného vzorce I působí alkoholáty alkalických kovů nebo kvartérními amoniovými bázemi.R3 is hydrogen or (1-4C) alkyl, characterized in that the optically active derivatives of formula (I) are treated with alkali metal alcoholates or quaternary ammonium bases. 2. Způsob podle bodu 1 vyznačující se tím, že se racemisace provádí v prostředí alkanolu s 1—4 atomy uhlíku, s výhodou v prostředí methanolu nebo ethanolu.2. Process according to claim 1, characterized in that the racemization is carried out in an alkanol having 1-4 carbon atoms, preferably in a methanol or ethanol medium. 3. Způsob podle bodů 1 a 2 vyznačující se tím, že se racemisace provádí při teplotě 15 až 50 °C.3. The process according to claim 1, wherein the racemization is carried out at a temperature of 15 to 50 [deg.] C.
CS130764A 1964-03-06 1964-03-06 Method of racemization of substituted derivatives d-or l/-alpha-amino-beta-aminooxypropion acids CS219410B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS130764A CS219410B1 (en) 1964-03-06 1964-03-06 Method of racemization of substituted derivatives d-or l/-alpha-amino-beta-aminooxypropion acids

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS130764A CS219410B1 (en) 1964-03-06 1964-03-06 Method of racemization of substituted derivatives d-or l/-alpha-amino-beta-aminooxypropion acids

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS219410B1 true CS219410B1 (en) 1983-03-25

Family

ID=5347121

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS130764A CS219410B1 (en) 1964-03-06 1964-03-06 Method of racemization of substituted derivatives d-or l/-alpha-amino-beta-aminooxypropion acids

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS219410B1 (en)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP3860980B2 (en) γ-Chloro-α-aminobutyric acid derivative and process for producing the same
CS247159B2 (en) Method of cis,endo-2-azabicyclo(3,3,1) octal-3-carboxyl acid's derivatives production
US4311706A (en) Novel dopa/dopamine prodrugs
US3733352A (en) Preparation of d-threo-1-p-methyl-sulfonylphenyl-2-dichloro-acet-amidopropane-1,3-diol
US4297282A (en) Resolution of mercaptopropionic acids
US4319040A (en) Process for the production of optically active threo-3-(3,4-dihydroxyphenyl)serine
US3887606A (en) Process for the preparation of DL-phenylglycine esters
US4005088A (en) Process for the chemical separation of racemic modifications of α-aminocarboxylic acid derivatives, and cinchonidine salt intermediates
CS219410B1 (en) Method of racemization of substituted derivatives d-or l/-alpha-amino-beta-aminooxypropion acids
US3422135A (en) Dl-alpha-alkyl-alpha-amino acid and intermediates therefor
FI56527C (en) FOERFARANDE FOER FRAMSTAELLNING AV D-PENISILLAMIN
US3980665A (en) Optically active salt of protected D-penicillamine and L-lysine
US3637804A (en) Phenylalanine derivatives and preparation thereof
JP3125101B2 (en) Resolution method of optical isomer hydantoin
US2794025A (en) Process of resolving amino acids of the proline type
US3470233A (en) Process for the manufacture of l-(-)-beta-(3.4-dihydroxy-phenyl)-alpha-methylalanine
US3954783A (en) Resolution process and salt of protected D-penicillamine and L-pseudonorephedrine
EP0437566B1 (en) Phenyl-glycine derivatives
US3072636A (en) Process for the manufacture of ethyleneimine derivatives
US5280122A (en) Resolution of 2-benzyl-4-piperidone-succinic acid
DE4232505A1 (en) Process for the reduction of carboxylic acids or carboxylic acid derivatives and new compounds
JPH0751090A (en) Production of optically active 3-aminobutanoic acid and its ester intermediate
US2813876A (en) Resolution of tryptophane derivatives
EP0138468B1 (en) Method for preparing optically active dialkyl trans-epoxysuccinates
CS216529B2 (en) Method of making the 3-substituted hexahydropyridimo /1,2-a/azeoins