CS252402B1 - Method of butadiene-1,3 selective polymerization from c4-fractions - Google Patents

Method of butadiene-1,3 selective polymerization from c4-fractions Download PDF

Info

Publication number
CS252402B1
CS252402B1 CS827983A CS827983A CS252402B1 CS 252402 B1 CS252402 B1 CS 252402B1 CS 827983 A CS827983 A CS 827983A CS 827983 A CS827983 A CS 827983A CS 252402 B1 CS252402 B1 CS 252402B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
polymerization
initiators
butadiene
polymers
fractions
Prior art date
Application number
CS827983A
Other languages
English (en)
Inventor
Volker Griehl
Elisabeth Antonova
Original Assignee
Volker Griehl
Elisabeth Antonova
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Volker Griehl, Elisabeth Antonova filed Critical Volker Griehl
Publication of CS252402B1 publication Critical patent/CS252402B1/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08CTREATMENT OR CHEMICAL MODIFICATION OF RUBBERS
    • C08C19/00Chemical modification of rubber
    • C08C19/30Addition of a reagent which reacts with a hetero atom or a group containing hetero atoms of the macromolecule
    • C08C19/42Addition of a reagent which reacts with a hetero atom or a group containing hetero atoms of the macromolecule reacting with metals or metal-containing groups
    • C08C19/44Addition of a reagent which reacts with a hetero atom or a group containing hetero atoms of the macromolecule reacting with metals or metal-containing groups of polymers containing metal atoms exclusively at one or both ends of the skeleton

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Polymerization Catalysts (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)

Description

Vynález se týká způsobu .selektivní polymerace butadienu-1,3 z 0^ frakcí alkaOokovovými organickými iniciátory, .zejména lithovvými iniciátory, . na živé polymery s nízkou až střední mooekulovou tmoonooti s následnou .funkcionnlizací živých. polymerů elektrofilními činidly,.zejména alkylenoxidy,.oxidem uhličitým nebo gamabutyrolaktonem. ,
Z NSR-DOS 24 31 258 je známo, že se polybutadieny dají připravovat roztokovou polymerací pomocí ' organolitlmých iniciátorů polymerace obecného vzorce ' ' R-Li, kde R je alkyl nebo aryl, např* n-butoillithium, za použžtí C . frakce obsahující butadien, která vzniká při krakování ropy a-nebo dehydrogenací butanové frakce.
Účinnost iniciátoru je však milá, nebo·; z příkladu vyplývá, že ' až 65 % pouužte organolitirné sloučeniny . se spotřebuje na vychytání nečistot a . ' konverze bufai-ienu je . jen cca 60 %, Pouští ' monoOithoé sloučeniny jako iniciátoru polymerace má však.i tu nevýhodu, že se nedají připravovat polymery, obsahnuící ' více ' než jednu koncovou funkční skupinu aa mooekulu. Rovněž nelze připravovat hvězdicovité polybutadieny jinak než reakcí motofunkoních živých polymerů' s polyfunkčními . činidly, přičemž tato reakce neprobíhá většinou selektivně a. výsledné .polymery nemaí reaktivní skupiny na koncích . řetězce.
NDR 154 980, 154 981 a 154 982 popisu;)! sice způsob selektivní . polyme^ce butadienu ' z frakcí pomocí bifunkčních organoalkalokovových.iniciátorů, při kterém se převádí butadien-1,3 'se 100 .% výtěžkem na polybutadien a podle něhož lze připravovat bifuokčoí polybutadieny, avšak ani tímto způsobem nelze připravovat polybutadieny s funkcionalitou větší než 2 a. hvězdicovvté polymery·
Je rovněž známo, že z čistého ' butadienu-1,3- lze aoiootovou polymerací pomocí triUunkČních. a vícefunkčních alkalokovových iniciátorů, většinou lihhóových sloučeni^ připravovat . hvězdicovité polymery, popřípadě s koncovými funkčními skupinami, jejichž funkcionoaita je větší než 2 (USA 3 644 NSR-DOS 20
322, 3 652 516, 3.725 368, 3 734 973, 3 862 2'51,
6542,.22 31 958, 24 08.696 - a - 24 27 ' 955)«
Podle těchto způsobů se ' nechají reagovat organomo- . oolithiové sloučeniny s polyvioylaroeatickýei sloučeninam^ jako je divinylbeozeo nebo diřsopropenylbenzen na dvoj a vícenásobně meta~.lované sloučeniny, které se pak používá;)! jako iniciátory polymerace· Podle - reakčních podmínek - jsou polyfunkční alkaloorganokovová sloučeniny, které přitom vznňka;ϊ, více nebo méně silně zesilovány, popřípadě do sebe zesilovány a představuji eikrogely· - Mohou rovněž vznikat z části - nebo zcela - iotereolekuiároě zesilované produkty· Takové makrogely - - jsou jen podmíněně použitelné jako iniciátory pro anionttvé polyeerace.Vícenástbně etío^jltvané iniciátory πε^ί samy vysokou,’ . relativní moOekultvou heotnoot, takže nejsou vhodné pro syntézu telecheličkých polybutadienů s nízkou metekultvtu heotootsí·
Polyfunkční organoalkalokovóvé - sloučeniny jsou obecně nerozpustné v nepolárních - rozpouštědlech· Přídavek malých ěioOžtví monomeru vede v některých případech k tvorbě - živých oligoeerů, ' jejichž lepší rozpustnost v uhlo· vodících sice umožňuje další polyeeraci nově přidaných kvant monomeru v homogenní fází, avšak tvorba polymerů definované relativní motekultvé heotnoosi- zůstává nadá le prtbleea Hcká·
Rovněž přídavek polárních rozpouštědel zlepšuje rozpustnost iniciátoru v uhlovodících. Mnohé iniciátory se dají připravovat výhradně v přítomnosti silných polárních rozpouštědel. Provádí-li se v takovýchto iniciátorech, obsahujících např. éter, roztoková polymerace, snadno se objevují vedlejší reakce, jako je přerušování řetězců a jejich přenos nebo štěpení éteru, přičemž .se získávají polymery s širší distribucí molekulových hmotností a nižší funkcionalitou.
Tyto nevýhody odstraňuje způsob selektivní polymerace butadienu-1,3 z C4 frakcí alkalokovovými organickými iniciátory, zejména lithiovými iniciátory, na živé polymery s nízkou až střední molekulovou hmotností s následnou funkcionalizací živých polymerů elekt_rofilními činidly, zejména alkylenoxidy, oxidem uhličitým ňebo gama-butyrolaktonem, podle vynálezu, který spočívá v tom, že polymerace probíhá v frakci v přítomnosti polylithiových iniciátorů, připravených reakcí technických směsí di^vinylbenzenů skládající se z 10 až 70 hmot. % di-vinylbenzenu, 80 až 30 hmot. % etylstyrenu a · 10 hmot. % di-etylbenzenu, s alkylmonolithiovou sloučeninou, zejména sekundárním, normálním nebo isobutyllithiem, přičemž molární poměr vinylových skupin, v áivinylbenzenové směsi, к alkyllithiové sloučenině je 1,1 : 1 až 2 : 1, v uhlovodíkovém rozpouštědle, zejména benzenu nebo toluenu za teplot 198 až 423 K, s výhodou 263 až 373 K.
Iniciátory podle vynálezu jsou plně rozpustné v uhlovodících a představují lineární, nezesilované a nízkomolekulární organolithné sloučeniny. Počet atomů lithia na molekulu iniciátoru je určen mólárním poměrem vinylových skupin к alkyllithiu a odpovídá číslu 2 až 4>5.
Tyto iniciátory jsou potom zvláště vhodné pro syntézu nízkomolekulárních telechelických polymerů, a úzkou distribuci mmlokulových hmoonooti a vyšší funkcionnlitou.
Polymerace může být provedena o sobě anámým způsobem· Je to polymerace v C- frakci bez přídavku rozpouštědel, ' a nebo v závislosti na koncceOriaci butadienu v frakci za přídavku nepolárních rozpouštědel, např. v benzenu, toluenu,c n-hexanu, n-heptanu, cyklohexanu nebo benzinové frakce. Dává se však přednost pracovat bez přídavku rozpouštědla, přičemž nepolymeeruící složky C-' frakce o o ' 4 působí jako ředidlo. Polymerace může probíhat za atmosférického nebo zvýšeného tlaku. Doba polymerace je zpravidla , 1 až -3 h.
Použité mmožs-^íL iniciátoru se stanovuje v závislosti na - požadované moOekulové hmoOnnosi polymeru, neboť se jedná o stechicmetrickou polymeeaci. Podle' vynálezu- - se mohou připravovat polymery s velmi vysokou mooekulovou' hmoonnosí např. 200 000, jakož i s velmi nízkou - molekulovou hmooncosí např. 1 000 až 10 000.
Sammořejmě’, že lze připravovat i kopolymery butadienu přidáním' vhodných aniontově polym^i^f^A^v^ajelných komonomerů, jako - je isopren, styren nebo alía.’^m^e^;^;lstyi^en - k - frakci.
Aktivní konce řetězců výsledných živých polymerů se mohou funkcionalizovat známým způsobem, pomocí elektrofil· nich funkcionalizačních činidel; jako je oxid uhličitý, alkylenoxidy, epichlorhydrin nebo gama-nuyrolakton, takže -lze s výhodou připravovat telechelické polymery.
Během polym^i?!^i^]^:í reakce nedochází k přerušovacím reakcím, takže po' funkcionnlizaci - aktivních polymerů lze získat tIlIchIlické polymery s, vyšší -funkcionalitou.
Produkty připravené způsobem podle vynálezu mají stejné vlastnosti jako produkty připravené z' čistého butadienu-1,3· Způsob podle vynálezu tak umožňuje pohodlnou a levnou metodu přípravy polybutadienů · s a bez funkčních skupin, aniž je nutno provádět nákladný proces extrakce butadienu z · · frakce» *
Způsob podle vynálezu rovněž odstraňuje nevýhody známých způsobů, jako je nddostupnost nízkomolekklárních ’ výšefunkčních lithioiých· iniciátorů, nízká účinnost ·iniciátoru, omezená moonost nastavení mooekulové hmootoosi, široký rozptyl ' molekulových hmoonnotí a nízké funkcionality polymerních produktů*
Výsledné polymery' jsou hvězdicovité polymery, které maaí nižší viskožitu než lineární polymery,·čímž se usnadňuje zpracovatelnost polymeru.
Zvláštní výhodou způsobu podle vynálezu je, že se získavaaí reaktivní polymery s řízenou a·nastavitelnou fuokcionneitou,· která je větší než 2. FunkcCoooeite polymeru odpovídá funkcionnaitě iniciátoru a je v rozmezí 2 až 4,5· Tyto polymeýy lze· jednoduše vytvrzovat bifunkčními síTovacími činidly.
Způsob podle vynálezu je · dále podrobnňji objasněn na několika konkrétních příkladech provedení.
Příklad 1
K 125 ml roztoku iniciátoru, který byl připraven reakcí 40 mmol .sekundárního butvyiithia s technickou divinylbenzenovou směsí · obsahující 79 mmol vinylových skupin, · v benzenu, se · přidávalo v průběhu'2 h 200. g frakce obsahuuící 37,5 hmoo, % butadienu-l^ za teploty 323 K. Reakce probíhala ve skleněném autok^rn. Po ukončení polymerace se k homogennímu roztoku přidalo 1,95 % g etylenoxidu, načež se provedla hydrolýza 50 ml vody a roztok se odplynil za pokojové teploty· Potom se oddělila vodní fáze a rozpouštědlo se odpařilo ve vakuové rotační odparce . při 323CK· Získal se?100 %nío'výtěžkem kapalný póly- butadien se střední molekulovou' . hmoonoosí 8 250 a ' oikrostrukturou 62 mol· % 1,4*·, 32 mol·. % 1,2- ' a 6 mol· % obsah vinylarornátu· Obsah hydroxylových skupin stanovený acidooeerickou 'titrací byl 0,91 hop· %, ' což odpovídalo funkcconnaitl 4,4·
Příklad 2
Do skleněného autoklávu se dal iniciátor, připravený z 60 ornol n-butyllithia a technického.divinylbenzenu obsahujícího 120'mmol vinylových skupin, rozpuštěný . v 560 ml benzenu a 240 g C. frakce,' obsahuuící 30 hmoo. % butadienu-1,3· Homooenní reakční ' směs' se míchala 3 h při 293 K a potom fu^j^c^dio^í^lizoyala ' 3 e . etylenoxidu· Po zpracování jako v příkladu 1 . bylo získáno 71 e kapalného polybutadienu· Polymer měl'střední . . milekulovou . hmotnost 5 200,o6sah hydroxylových skupin . 1,41 hmoo· % a Okrostrukturu 60 mol· % 1,4-, 35 ·.ooI· %'' 1,2- polybutadienu a obsahvinylaromátu 8.mol· ' %'Funkcionnaita byla ' 4,3·
Příklad 3 '. ' ' .
Směs z .265 e C c .frakce, . nbsahující . 35 hmot·. % buУadieou 1,3.a roztok iniciátoru z ..88,2 ' ornol isobutyllithiaa technického divinylbenzenu se 110' omol.vinylových skupin, rozpuštěného ve ' ' 195 . ml toluenu C se ' polymerovala 1 h při 373 K· Potom.se provedla funkcionalizace 5 e etylenoxidu· Po hydrolýze a. ' zpracování bylo . získáno . 92 e kapalného polybutadienu se· střední oonekulnvnu' hmoonGotí 2 300, obsahem hydro^lových skupin 1,63 hmot· % . a funkcionalitou 2,2·

Claims (2)

1. Způsob selektivní polymerace butadienu-1,3 z 0^ frakcí, alkalokovovými organickými iniciátory, ze jména lithiovými iniciátory na živé polymery s nízkou až střední molekulovou hmolnootí s následnou funkcConalizací živých polymerů elektrofilními činidly, zejména alkylenoxidy, oxidem uhličitým nebo garnaa-bbityrolaktonem, vyznačený tím, že polymerace probíhá v frakci v přítomnooti pooylithiových iniciátorů, připravených reakcí technických směsí divioylbenzeoů, skLá^É^a^ííeí· se z 10 až ·70 hmoo. % divioylbenzenu, · 80 až 30 hmoo. % etylstyrenu a 10 hmot· % ^^ιΙ^ο/.^^ s llkylaonolinhiovlu ·sloučeninou, zejména sekundárním, normálním·nebo·isobutyllithiem, přičemž molární poměr · vinylových skupin v · divinylbenzenové směsi k alkyllithiové sloučenině je 1,1 :·1 až 2 : 1, v uhlovodíkovém rlzpouttědli, zejména benzenu nebo toluenu za teplot 198 až 423 K. ·
2. Způsob podle bodu 1, vyznačený tím, že se polymerace provádí při 263 až 373 K·
CS827983A 1982-11-29 1983-11-10 Method of butadiene-1,3 selective polymerization from c4-fractions CS252402B1 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DD24528482A DD237670A1 (de) 1982-11-29 1982-11-29 Verfahren zur selektivpolymerisation von butadien aus c tief 4-fraktionen

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS252402B1 true CS252402B1 (en) 1987-09-17

Family

ID=5542767

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS827983A CS252402B1 (en) 1982-11-29 1983-11-10 Method of butadiene-1,3 selective polymerization from c4-fractions

Country Status (2)

Country Link
CS (1) CS252402B1 (cs)
DD (1) DD237670A1 (cs)

Also Published As

Publication number Publication date
DD237670A1 (de) 1986-07-23

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP2707086B2 (ja) リビング重合体錯体の製法
US3644322A (en) Polymerization of conjugated dienes and monovinyl aromatic compounds with multifunctional polymerization initiators
EP0002864A1 (en) A process for preparing linear and/or radial polymers
Foss et al. A new difunctional anionic initiator
KR20170008797A (ko) 폴리알케닐 커플링제 및 이것으로 제조된 공액 디엔 중합체
US4960842A (en) Amine containing initiator system for anionic polymerization
EP0501957B1 (en) Elastomeric graft copolymers and their use as compatibilizers
US3959412A (en) Block polymer preparation
EP0459588B1 (en) Functionalized star polymers
KR100401300B1 (ko) 코어관능화된성상블록공중합체
US5290872A (en) Branched and hydrogenated block copolymer, procedures for its preparation and use
US20050107541A1 (en) Coupled radial anionic polymers
CS252402B1 (en) Method of butadiene-1,3 selective polymerization from c4-fractions
JP2012500310A5 (cs)
US4254238A (en) Hydrocarbon/ethylene oxide random graft copolymers
GB2118952A (en) Anionic polymerisation of unsaturated monomers
FR2530642A1 (fr) Procede pour la preparation d'initiateurs de polymerisation multifonctionnels
GB2138005A (en) Functionally-Terminated Polymers
GB2048899A (en) Lactone graft polymers
US5266647A (en) Branched copolymers
JPH07149822A (ja) テレキーレの製造方法
Lindsell et al. The preparation and characterization of phosphorus-terminated poly-1, 3-butadiene: new telechelic ionomers
CS237591B1 (en) Method of butadiene selective polymerization from c4 fractions into star homopolymers and copolymers
CN107337772B (zh) 一种带羟基的苯乙烯类共聚物的制备方法
CS232313B1 (en) Method of selective polymerization of butadiene feom c4 fraction