CS274213B1 - Method of /2s,3s/-3-acetoxy-5-/2-dimethylaminoethyl/-2-/4-methoxyphenyl/-2,3-dihydro-1, 5-benzothiazepine-4/5h/on hydrochloride production - Google Patents

Method of /2s,3s/-3-acetoxy-5-/2-dimethylaminoethyl/-2-/4-methoxyphenyl/-2,3-dihydro-1, 5-benzothiazepine-4/5h/on hydrochloride production Download PDF

Info

Publication number
CS274213B1
CS274213B1 CS602188A CS602188A CS274213B1 CS 274213 B1 CS274213 B1 CS 274213B1 CS 602188 A CS602188 A CS 602188A CS 602188 A CS602188 A CS 602188A CS 274213 B1 CS274213 B1 CS 274213B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
suitably
formula
toluene
water
methoxyphenyl
Prior art date
Application number
CS602188A
Other languages
Czech (cs)
Other versions
CS602188A1 (en
Inventor
Jindrich Ing Belusa
Vera Rndr Hruskova
Zdenek Ing Haas
Zdena Kaminska
Frantisek Rndr Picha
Jiri Rndr Dusek
Mojmir Ing Trefulka
Vladimir Rndr Csc Kysilka
Vladimir Ing Wojnar
Zdenek Rndr Studencik
Jiri Ing Jelinek
Original Assignee
Belusa Jindrich
Hruskova Vera
Haas Zdenek
Zdena Kaminska
Picha Frantisek
Dusek Jiri
Trefulka Mojmir
Kysilka Vladimir
Wojnar Vladimir
Studencik Zdenek
Jiri Ing Jelinek
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Belusa Jindrich, Hruskova Vera, Haas Zdenek, Zdena Kaminska, Picha Frantisek, Dusek Jiri, Trefulka Mojmir, Kysilka Vladimir, Wojnar Vladimir, Studencik Zdenek, Jiri Ing Jelinek filed Critical Belusa Jindrich
Priority to CS602188A priority Critical patent/CS274213B1/en
Publication of CS602188A1 publication Critical patent/CS602188A1/en
Publication of CS274213B1 publication Critical patent/CS274213B1/en

Links

Landscapes

  • Nitrogen- Or Sulfur-Containing Heterocyclic Ring Compounds With Rings Of Six Or More Members (AREA)

Abstract

The solution concerns a method of production of (2S, 3S)-3-acetoxy-5-(2-dimethylaminoethyl)-2-(4-methoxyphenyl)-2,3-dihydro-1,5-benzothiazepamine-4(5H)-on-hydrochloride of formula I, which has an antihypertensive effect and acts as calcium antagonist. It is used mainly for treatment of angina pectoris. The complicated production method is simplified by using, as initial material, lysine salts of (2S, 3S)-3-(2-aminophenylthio)-2-hydroxy-3-(4-methoxyphenyl)propionic acid, obtained by optical resolution of the relevant racemic acid in the form of centrifuged and non-dried cake. All the L-lysine is returned back to the technological process.<IMAGE>

Description

(54) Způsob výroby (2S,3S)-3-acetoxy-5-(2-dimethylaminoethyl)-2-(4-methoxyfenyl)-2,3-dihydro-l,5-benzothiazepin-4(5H)-on-hydrochloridu (57) Řešení se týká způsobu výroby (2S, 3S)-3-acetoxy-5-(2-dimethylaminoethyl)-2-(4-methoxyfenyl)-2,3-dihydro-l,5-benzothiazepin-4(5H)-on-hydrochloridu vzorce I, který má antihypertensní účinek a působí jako antagonista kalcia. Používá se k léčení zejména anginy pectoris. Dosud velmi složitý postup výroby je zjednodušen tím, že používá jako výchozího materiálu lysinové soli kyseliny (2S,3S)-3-(2-aminofenylthio)-2-hydroxy-3-(4-methoxyfenyl)propionové, získané optickou resolucí příslušné racemické kyseliny ve formě odstředěného a nesušeného koláče. Veškerý L-lysin se vrací do technologického procesu.(54) Production method for (2S, 3S) -3-acetoxy-5- (2-dimethylaminoethyl) -2- (4-methoxyphenyl) -2,3-dihydro-1,5-benzothiazepin-4 (5H) -one- The present invention relates to a process for the preparation of (2S, 3S) -3-acetoxy-5- (2-dimethylaminoethyl) -2- (4-methoxyphenyl) -2,3-dihydro-1,5-benzothiazepine-4 (5H). -one hydrochloride of formula I which has an antihypertensive effect and acts as a calcium antagonist. It is used especially for the treatment of angina pectoris. The hitherto complex process is simplified by using (2S, 3S) -3- (2-aminophenylthio) -2-hydroxy-3- (4-methoxyphenyl) propionic acid lysine salt as the starting material, obtained by optical resolution of the corresponding racemic acid in the form of a skimmed and non-dried cake. All L-lysine is returned to the process.

CS 274 213 BlCS 274 213 Bl

Vynález se týká způsobu výroby (2S,3S)-3-acetoxy-5-(2-dimethylaminoethyl)-2-(4-methoxyferjD-ž,3-dihydro-l,5-benzothiazepin-4(5H)-on-hydrochloridu vzorce IThe present invention relates to a process for the preparation of (2S, 3S) -3-acetoxy-5- (2-dimethylaminoethyl) -2- (4-methoxyphenyl) -1,3,3-dihydro-1,5-benzothiazepin-4 (5H) -one hydrochloride. of formula I

Sloučenina vzorce I má antihypertensní účinek a působí jako antagonista kalcia. Používá se k léčení zejména angíny pectoris.The compound of formula I has an antihypertensive effect and acts as a calcium antagonist. It is mainly used to treat angina pectoris.

Sloučenina vzorce I se podle známých postupů připravuje reakcí (2S,3S)-3-X-2-(4-methoxyfenyl)-2,3-dihydro-l,5-benzothiazepín-4(5H)-onu vzorce IIIThe compound of formula I is prepared according to known procedures by reaction of the (2S, 3S) -3-X-2- (4-methoxyphenyl) -2,3-dihydro-1,5-benzothiazepin-4 (5H) -one of formula III

kde X znamená OH nebo OCOCHj skupinu, s dimethylaminoethylchlorideni za přítomnosti báze.wherein X is OH or OCOCH 3, with dimethylaminoethyl chloride in the presence of a base.

Sloučenina vzorce III se připravuje intramolekulární cyklizací kyseliny (2S,3S)-3-(2-aminofenylthio)-2-hydroxy-3-(4-methoxyfenyl)propionové vzorce IVThe compound of formula III is prepared by intramolecular cyclization of (2S, 3S) -3- (2-aminophenylthio) -2-hydroxy-3- (4-methoxyphenyl) propionic acid IV

COOH (IV) varem v xylenu nebo účinkem acetanhydridu v pyridinu. Cyklizací ve vroucím xylenu v důsledku relativně vysoké teploty dochází ke vzniku barevných nečistot, které je nutno od produktu oddělit čištěním. To vše na úkor výtěžku, který nepřesahuje 65 % teorie. Cyklizace v pyridinu účinkem acetanhydridu vyžaduje bezvodé prostředí a látku IV dokonale zbavenou protických bazických rozpouštědel, jako je např. voda, alkoholy. Reprodukcí popsaného způsobu syntézy se i v tomto případě výtěžek produktu III pohybuje do 65 % teorie. Odpadající pyridin a kyselinu octovou je nutno regenerovat. Relativně nízké výtěžky cyklizace svědčí o nevhodnosti obou cyklizačních postupů, zejména proto, že se plýtvá opticky čistým materiálem.COOH (IV) by boiling in xylene or acetic anhydride in pyridine. Cyclization in boiling xylene due to the relatively high temperature produces colored impurities which must be separated from the product by purification. All this at the expense of yield, which does not exceed 65% of theory. Cyclization in pyridine by the action of acetic anhydride requires an anhydrous medium and substance IV completely free of protic basic solvents such as water, alcohols. In this case, by reproducing the synthesis method described, the yield of product III is up to 65% of theory. Decreasing pyridine and acetic acid must be regenerated. The relatively low cyclization yields indicate the unsuitability of both cyclization processes, especially because it wastes optically pure material.

Sloučenina vzorce IV se získá optickou resolucí racemické kyseliny (-)-threo-2-hydroxy-3-(2-aminofenylthio)-3~(4-methoxyfenyl)propionové. Optická resoluce se provádí pomocí vhodné opticky aktivní báze, jako je např. R(+)-l-fenylethylamin, L-efedrin nebo L-lysin, která reakcí s racemickou kyselinou poskytuje soli s (+) i s (-) antipodem, kteréThe compound of formula IV is obtained by optical resolution of racemic (-) - threo-2-hydroxy-3- (2-aminophenylthio) -3- (4-methoxyphenyl) propionic acid. Optical resolution is carried out using a suitable optically active base, such as R (+) - 1-phenylethylamine, L-ephedrine or L-lysine, which, by reaction with racemic acid, provides salts with (+) and (-) antipodes which

CS 274 21? Bl se od sebe dělí na základě rozdílné rozpustnosti v použitém rozpouštědle. Sloučenina vzorce IV se získá z příslušné soli uvolněním účinkem kyseliny chlorovodíkové. Hydrochlorid opticky aktivní báze odchází do odpadní vody. Vymývání hydrochloridu opticky aktivní báze z filtračního koláče sloučeniny vzorce IV je zdlouhavé a potřebuje neúměrně velké množství deionizované vody. Izolace opticky aktivní báze z odpadní vody je pracná a technologicky náročná, vyžadující další pomocné operace.CS 274 21? B1 is separated by different solubilities in the solvent used. The compound of formula IV is obtained from the corresponding salt by liberation with hydrochloric acid. The optically active base hydrochloride is discharged into the waste water. Elution of the optically active base hydrochloride from the filter cake of the compound of formula IV is tedious and requires a disproportionately large amount of deionized water. Isolation of the optically active base from wastewater is laborious and technologically demanding, requiring additional auxiliary operations.

Výše uvedené nevýhody odstraňuje způsob výroby (2S,3S)-3-acetoxy-5-(2-dimethylaminoethyl)-2-(4-methoxyfenyl)-2,3-dihydro-l,5-benzothiazepin-4(5H)-on-hydrochloridu podle vynálezu. jeho podstata spočívá v tom, že sůl kyseliny (2S,3S)-3-(2-aminofenylthio)-2-hydroxy-3-(4-methoxyf enyDpropionové s L-lysinem reaguje ve směsi vody a organického rozpouštědla, např. toluenu nebo xylenu, účelně toluenu, za přítomnosti minerální kyseliny, účelně kyseliny chlorovodíkové po dobu 5 až 20 hodin, v průběhu reakce se z reakčni směsi azeotropně oddestilovává voda, po skončení reakce se z reakční směsi odstraní organické rozpouštědlo, přidá se alifatický chlorovaný uhlovodík, například chloroform a/nebo dichlormethan a/nebo 1,2-dichlorethan a nerozpuštěný L-lysin-hydrochlorid se separuje, k roz toku se přidá voda, hydroxid vápenatý, dimethylaminoethylchlorid-hydrochlorid a kvarterní amoniová sůl, nejlépe benzyldiethylamoniumchlorid a reakční směs se udržuje při teplotě 20 °C až při teplotě varu chlorovaného alifatického uhlovodíku,' účelně při teplotě 45 až 50 °C, po dobu 10 až 40 hodin, účelně 20 až 25 hodin, pevný anorganický podíl se oddělí, rozdělí se fáze a organická fáze se zbaví chlorovaného alifatického uhlovodíku, účelně destilací, a ke zbytku se přidá organické rozpouštědlo, jako např. toluen nebo xylen, účelně toluen a roztok se extrahuje zředěnou minerální kyselinou, účelně kyselinou chlorovodíkovou tak, aby vodná fáze měla hodnotu pH menší než 4, účelně 1 až 2, vyloučený nezreagovaný (2S,3S)-3-hydroxy-2-(4-methoxyfenyl)-2,3-dihydro-l,5-benzothiazepin-4(5H)-on se separuje, k vodnému extraktu se přidá toluen nebo xylen, nejlépe toluen a vodným roztokem alkalického hydroxidu, nejlépe hydroxidu sodného nebo draselného se upraví pH vodné fáze na hodnotu 7 až 12, účelně 8 až 9, toluenový roztok se azeotropní destilací zbaví vody, přidá se acetanhydrid v množství 0,1 až 0,4 ml, účelně 0,2 až 0,3 ml na 1 g lysinové soli kyseliny (2S,3S)-3-(2-aminofenylthio)-2-hydroxy-3-(4-methoxyfenyl )propionové a reakční směs se udržuje při teplotě varu 2 až 5 hodin, účelně 3 až 4 hodiny, po odstranění reakcí vzniklé kyseliny octové účelně azeotropní destilací, se chlorovodíkem vyloučí z roz toku (2S,3S)-3-acetoxy-5-(2-dimethylaminoethyl)-2-(4-methoxyfenyl)-2,3-dihydro-l,5-benzothiazepin-4(5H)-on-hydrochlorid, který se čistí krystalizaci z bezvodého ethanolu nebo propanolu nebo lzopropanolu, účelně ethanolu tak, že na 1 g surového produktu se použije 3 až 10 ml alkoholu, účelně 4 až 5 ml bezvodého ethanolu.The above disadvantages are overcome by the process for producing (2S, 3S) -3-acetoxy-5- (2-dimethylaminoethyl) -2- (4-methoxyphenyl) -2,3-dihydro-1,5-benzothiazepin-4 (5H) -one. hydrochloride according to the invention. it consists in reacting the salt of (2S, 3S) -3- (2-aminophenylthio) -2-hydroxy-3- (4-methoxyphenylpropionic acid) with L-lysine in a mixture of water and an organic solvent such as toluene or xylene, suitably toluene, in the presence of a mineral acid, preferably hydrochloric acid for 5 to 20 hours, during the reaction water is azeotropically distilled off from the reaction mixture, after the reaction the organic solvent is removed from the reaction mixture, an aliphatic chlorinated hydrocarbon such as chloroform is added and / or dichloromethane and / or 1,2-dichloroethane and the undissolved L-lysine hydrochloride are separated, water, calcium hydroxide, dimethylaminoethyl chloride hydrochloride and a quaternary ammonium salt, preferably benzyldiethylammonium chloride, are added to the solution and the reaction mixture is maintained at 20 ° C. ° C to the boiling point of the chlorinated aliphatic hydrocarbon, suitably at a temperature of 45 to 50 ° C, for 10 to 40 hours, preferably 20 and 25 hours, the solid inorganic fraction is separated, the phases are separated and the organic phase is freed from the chlorinated aliphatic hydrocarbon, suitably by distillation, and an organic solvent such as toluene or xylene, suitably toluene is added to the residue and the solution is extracted with dilute mineral acid, expediently with hydrochloric acid such that the aqueous phase has a pH of less than 4, preferably 1 to 2, of the unreacted (2S, 3S) -3-hydroxy-2- (4-methoxyphenyl) -2,3-dihydro-1,5- the benzothiazepin-4 (5H) -one is separated, toluene or xylene, preferably toluene, is added to the aqueous extract, and the pH of the aqueous phase is adjusted to 7 to 12, preferably 8 to 9, with toluene with an aqueous solution of alkali hydroxide, preferably sodium or potassium hydroxide. the solution is freed of water by azeotropic distillation, acetic anhydride is added in an amount of 0.1 to 0.4 ml, suitably 0.2 to 0.3 ml, per g of (2S, 3S) -3- (2-aminophenylthio) - Of 2-hydroxy-3- (4-methoxyphenyl) propiones and the reaction mixture is maintained at boiling temperature for 2 to 5 hours, suitably 3 to 4 hours, after removal of the acetic acid reaction by expediently azeotropic distillation, hydrogen chloride is precipitated from the solution of (2S, 3S) -3-acetoxy-5- (2- dimethylaminoethyl) -2- (4-methoxyphenyl) -2,3-dihydro-1,5-benzothiazepin-4 (5H) -one hydrochloride, which is purified by crystallization from anhydrous ethanol or propanol or isopropanol, suitably ethanol so that 1 g of the crude product is used with 3 to 10 ml of alcohol, preferably 4 to 5 ml of anhydrous ethanol.

Množství vody a toluenu nebo xylenu pro reakci lysinové soli kyseliny (2S,3S)-3-(2-aminofenylthio)-2-hydroxy-3-(4-methoxyfenyl)propionové je 0,5 až 3 ml, účelně 1 až 2 ml vody, na 1 g lysinové soli a 1 až 6 ml, účelně 3 ml toluenu nebo xylenu na 1 g lysinové soli.The amount of water and toluene or xylene for the reaction of the (2S, 3S) -3- (2-aminophenylthio) -2-hydroxy-3- (4-methoxyphenyl) propionic acid lysine salt is 0.5 to 3 ml, suitably 1 to 2 ml. water, per g of lysine salt and 1 to 6 ml, suitably 3 ml of toluene or xylene per g of lysine salt.

Množství kyseliny chlorovodíkové pro reakci lysinové soli kyseliny (2S,3S)-3-(2-aminofenylthio)-2-hydroxy-3-(4-methoxyfenyl)propionové ve směsi voda a organické rozpouštědlo, např. toluen nebo xylen, je určeno hodnotou pH vodné fáze, která je 2,5 až 5, účelněThe amount of hydrochloric acid for the reaction of the (2S, 3S) -3- (2-aminophenylthio) -2-hydroxy-3- (4-methoxyphenyl) propionic acid lysine salt in a mixture of water and an organic solvent such as toluene or xylene is determined by The pH of the aqueous phase, which is 2.5 to 5, is expedient

3,4 až 3,5.3.4 to 3.5.

Množství vody a chlorovaného alifatického uhlovodíku je 0,5 až 3 ml, účelně 1 až 2 ml vody na 1 g lysinové soli kyseliny (2S,3S)-3-(2-aminofenylthio)-2-hydroxy-3-(4-methoxyfenyDpropionové a 5 až 10 ml, účelně 7 až B ml chlorovaného alifatického uhlovodíku na 1 g lysinové soli.The amount of water and the chlorinated aliphatic hydrocarbon is 0.5 to 3 ml, suitably 1 to 2 ml of water per g of (2S, 3S) -3- (2-aminophenylthio) -2-hydroxy-3- (4-methoxyphenylpropionic acid) lysine salt and 5 to 10 ml, suitably 7 to B ml of chlorinated aliphatic hydrocarbon per g of lysine salt.

Množství dimethylaminoethylchlorid-hydrochloridu je 0,4 až 0,7 g účelně 0,5 až 0,55 g na 1 g lysinové soli kyseliny (2S,3S)-3-(2-aminofenylthio)-2-hydroxy-3-(4-methoxyfenyl)-propionové. Množství hydroxidu vápenatého je 0,1 až 0,4 g, účelně 0,2 až 0,3 g na 1 g lysinové soli kyseliny (2S,3S)-3-(2-aminofenylthio)-2-hydroxy-3-(4-methoxyfenyl)propionové.The amount of dimethylaminoethyl chloride hydrochloride is 0.4 to 0.7 g, suitably 0.5 to 0.55 g per 1 g of (2S, 3S) -3- (2-aminophenylthio) -2-hydroxy-3- (4) lysine salt. (methoxyphenyl) -propionic. The amount of calcium hydroxide is 0.1 to 0.4 g, suitably 0.2 to 0.3 g per 1 g of (2S, 3S) -3- (2-aminophenylthio) -2-hydroxy-3- (4) lysine salt. (methoxyphenyl) propionic.

CS 274 213 BlCS 274 213 Bl

Množství kvarterní amoniové soli, účelně benzyltriethylamoniumchloridu, je 1 až 8 %, účelně 2 až 4 % na hmotnost lysinové soli kyseliny (2S,3S)-3-(2-aminofenylthio)-2-hydroxy-3-(4-methoxyfenyl)propi onové.The amount of the quaternary ammonium salt, suitably benzyltriethylammonium chloride, is 1 to 8%, suitably 2 to 4% by weight of the lysine salt of (2S, 3S) -3- (2-aminophenylthio) -2-hydroxy-3- (4-methoxyphenyl) propi onové.

Výhodou způsobu výroby (2S,3S)-3-acetoxy-5-(2-dimethylaminoethyl)-2-(4-methoxyfenyl)-2,3-dihydro-l,5-benzothiazepin-4(5H)-on-hydrochloridu podle vynálezu je, že odstraňuje operace (odstřeďování, promýváni, sušení) spojené s izolací meziproduktů, umožňuje použít jako výchozí materiál lysinovou sůl kyseliny (2S,3S)-3-(2-aminofenylthio)-2-hydroxy_3-(4-niethoxyfenyl)propionové, získanou optickou resolucí příslušné racemické kyseliny ve formě odstředěného a nesušeného koláče.An advantage of the process for the preparation of (2S, 3S) -3-acetoxy-5- (2-dimethylaminoethyl) -2- (4-methoxyphenyl) -2,3-dihydro-1,5-benzothiazepin-4 (5H) -one hydrochloride according to of the invention is that it removes operations (centrifugation, washing, drying) associated with the isolation of intermediates, makes it possible to use (2S, 3S) -3- (2-aminophenylthio) -2-hydroxy-3- (4-methoxyphenyl) propionic acid lysine salt as starting material , obtained by optical resolution of the respective racemic acid in the form of a centrifuged and undried cake.

Další velkou předností způsobu je, že jednoduchým postupem bez nároků na zpracování odpadů se získá veškerý L-lysin, původně obsažený v lysinové soli kyseliny (2S,3S)-3-(2-aminofenylthio)-2-hydroxy-3-(4-methoxyfenyl)propionové, ve formě krystalického hydrochloridu a že se vrací do technologického procesu.Another great advantage of the process is that a simple process without the need for waste treatment yields all the L-lysine originally contained in the (2S, 3S) -3- (2-aminophenylthio) -2-hydroxy-3- (4- methoxyphenyl) propionic acid, in the form of crystalline hydrochloride, and returned to the process.

Příklad 1Example 1

Do kotle se předloží 220 1 vody, přidá se 62,5 kg lysinové soli kyseliny (2S,3S)-3-(2-aminofenylthio)-2-hydroxy-3-(4-methoxyfenyl)propionové. Směs se vyhřeje na 60 C, přidá se 200 1 toluenu a 12,5 1 kyseliny chlorovodíkové. Azeotropní destilací se odstraní voda a pokračuje se v zahřívání ještě 7 hodin. Směs se ochladí na 65 až 60 °C, přidá se 90 1 ethanolu, vyhřeje se k varu a ochladí na 30 až 25 °C. Od krystalické hmoty se oddělí kapalina, přidá se 690 1 chloroformu a refluxuje se 1 hodinu. Pomocí tlakové nuče se odfiltruje L-lysin-hydrochlorid. Z filtrátu se oddestiluje 110 1 chloroformu. K destilačnímu zbytku se přidá 110 1 vody, 41,1 kg dimethylaminoethylchlorid-hydrochloridu, 21,4 kg hydroxidu vápenatého a 2,3 kg benzyltriethylaminiumchloridu. Reakčni směs se intenzívně míchá při teplotě 45 až 50 °C po dobu 24 hodin. Z reakčni směsi se odfiltruje nerozpuštěný podíl, z filtrátu se oddělí vodná fáze a z chloroformové fáze se oddestiluje chloroform. K destilačnímu zbytku se přidá 33 1 toluenu a směs 9,4 1 koncentrované kyseliny chlorovodíkové a 133 1 vody. Vyloučená látka se oddělí filtrací. Toluenová vrstva se vede k regeneraci toluenu. K vodné fázi se přidá 143 1 toluenu a roztok 4,6 kg hydroxidu sodného v 19 1 vody. Vodná fáze se oddělí a toluenová fáze se extrahuje vodou do neutrální reakce a'do negativní reakce na chloridy. Toluenový extrakt se odvodní azeotropní destilací, přidá se 17 1 acetanhydridu a zahřívá se k varu 4,5 hodiny. Potom se oddestiluje 115 1 destilátu. K destilačnímu zbytku se přidá 65 1 toluenu, ochladí se na 25 °C, vyčistí aktivním uhlím a k tomuto roztoku se zavede 2,8 kg plynného chlorovodíku. Vyloučený krystalický (2S,3S)-3-acetoxy-5-(2-dimethylaminoethyl)-2-(4-methoxyfenyl)-2,3-dihydro-1,5-benzothiazepin-4(5H)-on-hydrochlorid se odfiltruje. Filtrační koláč se vyvaří v 60 1 toluenu a znovu se odfiltruje. Surový produkt se krystalizuje z 220 1 bezvodého ethanolu tak, že ethanolický roztok se při teplotě 70 Výtěžek je 30 až 31 kg.220 l of water are charged to the boiler, 62.5 kg of (2S, 3S) -3- (2-aminophenylthio) -2-hydroxy-3- (4-methoxyphenyl) propionic acid lysine salt are added. The mixture is heated to 60 DEG C., 200 l of toluene and 12.5 l of hydrochloric acid are added. The water was removed by azeotropic distillation and heating was continued for 7 hours. The mixture is cooled to 65-60 ° C, 90 L of ethanol are added, heated to boiling and cooled to 30-25 ° C. The liquid was separated from the crystalline mass, 690 L of chloroform was added and refluxed for 1 hour. L-lysine hydrochloride is filtered off with suction. 110 L of chloroform was distilled off from the filtrate. 110 L of water, 41.1 kg of dimethylaminoethyl chloride hydrochloride, 21.4 kg of calcium hydroxide and 2.3 kg of benzyltriethylamine chloride were added to the distillation residue. The reaction mixture was stirred vigorously at 45-50 ° C for 24 hours. The insoluble matter is filtered off from the reaction mixture, the aqueous phase is separated from the filtrate and chloroform is distilled off from the chloroform phase. To the distillation residue was added 33 L of toluene and a mixture of 9.4 L of concentrated hydrochloric acid and 133 L of water. The precipitate was collected by filtration. The toluene layer is led to the regeneration of toluene. To the aqueous phase are added 143 L of toluene and a solution of 4.6 kg of sodium hydroxide in 19 L of water. The aqueous phase is separated and the toluene phase is extracted with water until neutral and to a negative reaction to the chlorides. The toluene extract was drained by azeotropic distillation, 17 L of acetic anhydride was added and heated to boiling for 4.5 hours. 115 L of distillate are then distilled off. To the distillation residue was added 65 L of toluene, cooled to 25 ° C, treated with charcoal, and 2.8 kg of hydrogen chloride gas was introduced into this solution. The precipitated crystalline (2S, 3S) -3-acetoxy-5- (2-dimethylaminoethyl) -2- (4-methoxyphenyl) -2,3-dihydro-1,5-benzothiazepin-4 (5H) -one hydrochloride was filtered off. . The filter cake is boiled in 60 L toluene and filtered again. The crude product is crystallized from 220 L of anhydrous ethanol so that the ethanolic solution is at 30-31 kg at 70. Yield: 30%.

C podrobí filtraci přes ultrafiltr.C is subjected to filtration through an ultrafilter.

Obsah účinné látky je vyšší než 98 % (podle kapalinové chromatografie s vysokým rozlišením) .The active substance content is higher than 98% (according to high-resolution liquid chromatography).

Měrná otáčivost [ Λ]θθ = + 115° (c = 1, 1^0).Specific rotation [Λ] θθ = + 115 ° (c = 1, 1 ^ 0).

Příklad 2Example 2

Do kotle se předloží 300 1 vody a nesušený filtrační koláč lysinové soli kyseliny (2S,3S)-3-(2-aminofenylthio)-2-hydroxy-3-(4-methoxyfenyl)propionové z optické resoluce racemické kyseliny, který obsahuje průměrně 62,4 kg účinné látky a 120 kg methanolu. Oddestiluje se 200 kg destilátu, který obsahuje 120 kg methanolu a 80 1 vody. K destilačnímu zbytku se přidá 200 1 toluenu a 12,5 1 koncentrované kyseliny chlorovodíkové. Dále se postupuje podle příkladu 1. Výtěžek produktu je 30 až 31 kg.300 liters of water and an undried (2S, 3S) -3- (2-aminophenylthio) -2-hydroxy-3- (4-methoxyphenyl) propionic acid lysine salt filter cake from a racemic acid optical resolution containing an average of 62 , 4 kg of active ingredient and 120 kg of methanol. 200 kg of distillate containing 120 kg of methanol and 80 l of water are distilled off. To the distillation residue were added 200 L of toluene and 12.5 L of concentrated hydrochloric acid. The yield of product is 30 to 31 kg.

Claims (7)

PŘEDMĚT VYNÁLEZUSUBJECT OF THE INVENTION 1. Způsob výroby (2S,3S)-3-acetoxy-5-(2-dimethylaminoethyl)-2-(4-methoxyfenyl)-2,3-dihydro-1,5-benzothiazepin-4(5H)-on-hydrochlorídu vzorce I vyznačený tím, že sůl kyseliny (2S,3S)-3-(2-aminofenylthio)-2-hydroxy-3-(4-methoxyfenyljpropionové s L-lysinem vzorce II reaguje ve směsi vody a organického rozpouštědla, např. toluenu nebo xylenu, účelně toluenu, za přítomnosti minerální kyseliny, účelně kyseliny chlorovodíkové po dobu 5 až 20 hodin, v průběhu reakce se z reakční směsi azeotropně oddestilovává voda, po skončení reakce se z reakční směsi odstraní organické rozpouštědlo, přidá se alifatický chlorovaný uhlovodík, např. chloroform a/nebo dichlormethan a/nebo 1,2-dichlorethan a nerozpuštěný L-lysin-hydrochlorid se separuje, k roztoku se přidá voda, hydroxid vápenatý, dimethylaminoethylchlorid-hydrochlorid a kvarterní amoniová sůl, účelně benzyldiethylamoniumchlorid a reakční směs se udržuje při teplotě 20 °C až při teplotě varu chlorovaného alifatického uhlovodíku, účelně při teplotě 45 až 50 °C po dobu 10 až 40 hodin, účelně 20 až 25 hodin, pevný anorganický podíl se oddělí, rozdělí se fáze a organická fáze se zbaví chlorovaného alifatického uhlovodíku, účelně destilací a ke zbytku se přidá organické rozpouštědlo, např. toluen nebo xylen, účelně toluen a roztok se extrahuje zředěnou minerální kyselinou, účelně kyselinou chlorovodíkovou tak, aby vodná fáze měla hodnotu pH menší než 4, účelně 1 až 2, vyloučený nezreagovaný (2S,3S)-3-hydroxy-2-(4-methoxyfenyl)-2,3-dihydro-l,5-benzothiazepin-4(5H)-on se separuje, k vodnému extraktu se přidá toluen nebo xylen, účelně toluen a vodným roztokem alkalického hydroxidu, úěelně hydroxidem sodným nebo draselným se upraví pH vodné fáze na hodnotu 7 až 12, účelně B až ?, roztok se azeotropní destilací zbaví vody, přidá se acetanhydrid v množství 0,1 až 0,4 ml, účelně 0,2 až 0,3 ml na 1 g lysinové soli vzorce II, reakční směs se udržuje při teplotě varu 2 až 5 hodin, účelně 3 až 4 hodiny, po odstranění reakcí vzniklé kyseliny octové, účelně azeotropní destilací, se chlorovodíkem vyloučí z roztoku sloučenina vzorce I, která se čistí krystalizací z bezvodého ethanolu nebo propanolu nebo izopropanolu, účelně ethanolu tak, že na 1 g surové sloučeniny vzorce I se použije 3 až 10 ml alkoholu, účelně 4 až 5 ml bezvodého ethanolu.A process for the preparation of (2S, 3S) -3-acetoxy-5- (2-dimethylaminoethyl) -2- (4-methoxyphenyl) -2,3-dihydro-1,5-benzothiazepin-4 (5H) -one hydrochloride of formula I, characterized in that the salt of (2S, 3S) -3- (2-aminophenylthio) -2-hydroxy-3- (4-methoxyphenyl) propionic acid with L-lysine of formula II is reacted in a mixture of water and an organic solvent such as toluene or xylene, suitably toluene, in the presence of a mineral acid, suitably hydrochloric acid for 5 to 20 hours, during the reaction water is azeotropically distilled off from the reaction mixture, after the reaction the organic solvent is removed from the reaction mixture, an aliphatic chlorinated hydrocarbon, e.g. the chloroform and / or dichloromethane and / or 1,2-dichloroethane and the undissolved L-lysine hydrochloride are separated, water, calcium hydroxide, dimethylaminoethyl chloride hydrochloride and a quaternary ammonium salt, preferably benzyldiethylammonium chloride, are added to the solution and the reaction mixture is maintained at 20 ° C to p at the boiling point of the chlorinated aliphatic hydrocarbon, suitably at 45 to 50 ° C for 10 to 40 hours, suitably 20 to 25 hours, the solid inorganic fraction is separated, the phases are separated and the organic phase is freed from the chlorinated aliphatic hydrocarbon an organic solvent such as toluene or xylene, suitably toluene is added to the residue, and the solution is extracted with dilute mineral acid, preferably hydrochloric acid, such that the aqueous phase has a pH of less than 4, suitably 1 to 2, precipitated unreacted (2S, 3S) The 3-hydroxy-2- (4-methoxyphenyl) -2,3-dihydro-1,5-benzothiazepin-4 (5H) -one is separated, to the aqueous extract is added toluene or xylene, preferably toluene and an aqueous solution of alkaline hydroxide, The pH of the aqueous phase is adjusted to pH 7 to 12, suitably B to?, the solution is freed from water by azeotropic distillation, acetic anhydride is added in an amount of 0.1 to 0.4 ml, 0.2 to 0.3 ml per 1 g of lysine salt of formula II, the reaction mixture is maintained at boiling temperature for 2 to 5 hours, suitably for 3 to 4 hours, after removal of the acetic acid formed by expedient azeotropic distillation. of solution of the compound of formula I, which is purified by crystallization from anhydrous ethanol or propanol or isopropanol, preferably ethanol, so that 3 to 10 ml of alcohol, preferably 4-5 ml of anhydrous ethanol, are used per 1 g of crude compound of formula I. 2. Způsob podle bodu 1, vyznačený tím, že množství vody a toluenu nebo xylenu pro reakci lysinové soli vzorce II je 0,5 až 3 ml, účelně 1 až 2 ml vody na 1 g lysinové soli vzorce II a 1 až 6 ml, účelně 3 ml, toluenu nebo xylenu na 1 g lysinové soli vzorce II.2. A process according to claim 1, wherein the amount of water and toluene or xylene for the reaction of the lysine salt of formula II is 0.5 to 3 ml, suitably 1 to 2 ml of water per g of lysine salt of formula II and 1 to 6 ml. suitably 3 ml, toluene or xylene per g of lysine salt of formula II. CS 274 213 BlCS 274 213 Bl 3. Způsob podle bodů 1 a 2, vyznačený tím, že množství kyseliny chlorovodíkové pro reakci lysinové soli vzorce II ve směsi voda a organické rozpouštědlo, např. toluen nebo xylen, je určeno hodnotou pH vodné fáze, která je 2,5 až 5, účelně 3,4 až 3,5.3. The process according to claim 1, wherein the amount of hydrochloric acid for the reaction of the lysine salt of formula II in a mixture of water and an organic solvent such as toluene or xylene is determined by a pH of the aqueous phase of 2.5 to 5. suitably 3.4 to 3.5. 4. Způsob podle bodů 1 až 3, vyznačený tím, že množství vody a chlorovaného alifatického uhlovodíku je 0,5 až 3 ml, účelně 1 až 2 ml vody na 1 g lysinové soli vzorce II a 5 až 10 ml, účelně 7 až 8 ml chlorovaného alifatického uhlovodíku na 1 g lysinové soli vzorce II.4. Process according to claim 1, characterized in that the amount of water and the chlorinated aliphatic hydrocarbon is 0.5 to 3 ml, suitably 1 to 2 ml of water per g of lysine salt of the formula II and 5 to 10 ml, suitably 7 to 8 ml. ml of chlorinated aliphatic hydrocarbon per g of lysine salt of formula II. 5. Způsob podle bodů 1 až 4, chloridu je 0,4 až 0,7 g,5. The process according to items 1 to 4, wherein the chloride is 0.4 to 0.7 g, 6. Způsob podle bodů 1 až 5, g, účelně 0,2 až 0,3 g na vyznačený tím, že množství dimethylaminoethylchlorid-hydroúčelně 0,5 až 0,55 g na 1 g lysinové soli vzorce II.6. The process according to claim 1, wherein the amount of dimethylaminoethyl chloride is suitably 0.5 to 0.55 g per g of lysine salt of the formula II. vyznačený tím, že množství hydroxidu vápenatého je 0,1 až 0,4 1 g lysinové soli vzorce II.characterized in that the amount of calcium hydroxide is 0.1 to 0.4 1 g of the lysine salt of formula II. 7. Způsob podle bodů 1 až 6, vyznačený tím, že množství kvarterní amoniové soli, účelně benzyltriethylamoniumchloridu je 1 až 8 %, účelně 2 až 4 % na hmotnost lysinové soli vzorce II.7. A process according to claim 1, wherein the amount of the quaternary ammonium salt, suitably benzyltriethylammonium chloride, is 1 to 8%, preferably 2 to 4% by weight of the lysine salt of the formula II.
CS602188A 1988-09-08 1988-09-08 Method of /2s,3s/-3-acetoxy-5-/2-dimethylaminoethyl/-2-/4-methoxyphenyl/-2,3-dihydro-1, 5-benzothiazepine-4/5h/on hydrochloride production CS274213B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS602188A CS274213B1 (en) 1988-09-08 1988-09-08 Method of /2s,3s/-3-acetoxy-5-/2-dimethylaminoethyl/-2-/4-methoxyphenyl/-2,3-dihydro-1, 5-benzothiazepine-4/5h/on hydrochloride production

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS602188A CS274213B1 (en) 1988-09-08 1988-09-08 Method of /2s,3s/-3-acetoxy-5-/2-dimethylaminoethyl/-2-/4-methoxyphenyl/-2,3-dihydro-1, 5-benzothiazepine-4/5h/on hydrochloride production

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CS602188A1 CS602188A1 (en) 1990-09-12
CS274213B1 true CS274213B1 (en) 1991-04-11

Family

ID=5406333

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS602188A CS274213B1 (en) 1988-09-08 1988-09-08 Method of /2s,3s/-3-acetoxy-5-/2-dimethylaminoethyl/-2-/4-methoxyphenyl/-2,3-dihydro-1, 5-benzothiazepine-4/5h/on hydrochloride production

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS274213B1 (en)

Also Published As

Publication number Publication date
CS602188A1 (en) 1990-09-12

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0325965B1 (en) A process for the optical resolution of a racemic acid
JPS6317832B2 (en)
EP0252823B1 (en) 1H,3H-pyrrolo[1,2-c]thiazole derivatives, their preparation and pharmaceutical compositions containing them
CS274213B1 (en) Method of /2s,3s/-3-acetoxy-5-/2-dimethylaminoethyl/-2-/4-methoxyphenyl/-2,3-dihydro-1, 5-benzothiazepine-4/5h/on hydrochloride production
US3978085A (en) Process for benz[f]-2,5-oxazocines
JP2979237B2 (en) Method for resolving 1,5-benzothiazepine synthetic intermediate
JPH0278656A (en) Method for splitting (2s, 3s)-treo type optical antipode from racemic mixture of 2-hydroxy-3- (2-aminophenylthio)-3-(4-methoxyphenyl) propionic acid racemic mixture
JP2712114B2 (en) Novel 2-aminonaphthyridine derivatives, their production and use
CA1040205A (en) Process for the racemate splitting of d,l-penicillamine
EP0174358A1 (en) Novel diastereomer salts of phenylalanine and n-acyl derivatives thereof and process for the separation of optically active phenylalanine and n-acyl derivatives thereof
EP0251904B1 (en) Process for the preparation of acidic levomepromazine maleate
HUT56050A (en) Process for resolving 2-amino-4phenyl-butane
US5644054A (en) Process for preparing diltiazem
CS274214B1 (en) Method of /2s,3s/-3-hydroxy-2-/4-methoxyphenyl/-2,3-dihydro-1, 5-benzothiazepine-4/5h/-on production
KR910002879B1 (en) Method for preparing 1,5-benzothiazepine derivative
KR0163585B1 (en) Inhomogeneous Synthesis of Azepinone from Ester
CN109280050B (en) Preparation method of medical compound avanafil
EP0320532A1 (en) Novel optically active carboxylic acid derivative l-lysine salt and process for production thereof
JP2001064275A (en) Optical resolution method for isocoumarin derivatives
EP0522971A1 (en) Dextrorotatory isomer of a derivative of 2-amino naphthyridine and its preparation
SU239343A1 (en) METHOD OF OBTAINING SUBSTITUTED 3,10-ALKYL OR DIALKYLAMINO ALKYL-2-KEGO-2,3-DIHYDRO-3,4-DIAZAFENOXAZIN 3,10-
US6495694B2 (en) Efficient separation of enantiomers of piperidone derivatives by precipitation of the desired eantiomer during in situ racemization of the unwanted enantiomer
FR2684673A1 (en) PROCESS FOR THE PREPARATION OF A DERIVATIVE OF RACEMIC 2-AMINO NAPHTYRIDINE.
JPH01180867A (en) Optical resolution
IE58920B1 (en) Process for the resolution of (+) 2-(2&#39;-(p-fluorophenyl)-5&#39;-benzoxazolyl)-propionic acid