CZ20003123A3 - Retortové saze, způsob jejich výroby a jejich pouľití - Google Patents

Retortové saze, způsob jejich výroby a jejich pouľití Download PDF

Info

Publication number
CZ20003123A3
CZ20003123A3 CZ20003123A CZ20003123A CZ20003123A3 CZ 20003123 A3 CZ20003123 A3 CZ 20003123A3 CZ 20003123 A CZ20003123 A CZ 20003123A CZ 20003123 A CZ20003123 A CZ 20003123A CZ 20003123 A3 CZ20003123 A3 CZ 20003123A3
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
carbon black
zone
combustion
atoms
reactor
Prior art date
Application number
CZ20003123A
Other languages
English (en)
Other versions
CZ299609B6 (cs
Inventor
Karl Dr. Vogel
Emmanuel Dr. Auer
Karl-Anton Dr. Starz
Peter Dr. Albers
Klaus Dr. Bergemann
Conny Dr. Vogler
Original Assignee
Degussa-Hüls Aktiengesellschaft
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Degussa-Hüls Aktiengesellschaft filed Critical Degussa-Hüls Aktiengesellschaft
Publication of CZ20003123A3 publication Critical patent/CZ20003123A3/cs
Publication of CZ299609B6 publication Critical patent/CZ299609B6/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09CTREATMENT OF INORGANIC MATERIALS, OTHER THAN FIBROUS FILLERS, TO ENHANCE THEIR PIGMENTING OR FILLING PROPERTIES ; PREPARATION OF CARBON BLACK  ; PREPARATION OF INORGANIC MATERIALS WHICH ARE NO SINGLE CHEMICAL COMPOUNDS AND WHICH ARE MAINLY USED AS PIGMENTS OR FILLERS
    • C09C1/00Treatment of specific inorganic materials other than fibrous fillers; Preparation of carbon black
    • C09C1/44Carbon
    • C09C1/48Carbon black
    • C09C1/50Furnace black ; Preparation thereof
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M4/00Electrodes
    • H01M4/02Electrodes composed of, or comprising, active material
    • H01M4/62Selection of inactive substances as ingredients for active masses, e.g. binders, fillers
    • H01M4/624Electric conductive fillers
    • H01M4/625Carbon or graphite
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/10Energy storage using batteries

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Electrochemistry (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Pigments, Carbon Blacks, Or Wood Stains (AREA)
  • Inert Electrodes (AREA)
  • Carbon And Carbon Compounds (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Furnace Housings, Linings, Walls, And Ceilings (AREA)

Description

Retortové saze, způsob jejich výroby a jejich použití
Oblast techniky
Vynález se týká retortových sazí, způsobu jejich výroby a rovněž jejich použití.
Dosavadní stav techniky
V reaktoru pro výrobu retortových sazí se mohou retortové saze vyrábět pyrolýzou uhlovodíků, jak je známo z (Jllmannovy Encyklopedie technické chemie (Encyklopádie der technischen Chemie), svazek 14, str. 637-640 (1977). V reaktoru pro výrobu retortových sazí se spalováním topného plynu nebo kapalného paliva se vzduchem vytváří zóna s vysokou hustotou energie a do ní se vstřikuje surovina pro výrobu sazí. Při teplotách mezi 1200 °C až 1900 °C se surovina pro výrobu sazi pyrolyzuje. Strukturu sazi lze ovlivňovat přítomnosti iontů alkalických kovů nebo kovů alkalických zemin při tvorbě sazí, proto se často k surovině pro výrobu sazí takové přísady přidávají ve formě vodných roztoků.
Reakce se ukončí vstřikováním vody (prudké ochlazení) a saze se pomocí odlučovače, popřípadě filtrů oddělí od zplodin spalování. Takto získané saze se z důvodu své malé sypné hustoty ještě granulují. To se může provádět v granulátoru za přidání vody, ke které se mohou přimíchat malá množství pomocného granulačního prostředku.
Při současném použití oleje pro výrobu sazí a plynných uhlovodíků, jako například methanu, jako suroviny pro výrobu sazí, se mohou plynné uhlovodíky vstřikovat do proudu horkých • ·· 9 9 9 9 9 9 9 9 ·
9 9 9 9 9 · · · · · • · · 9 9 9 ···
999 9999 999 9 · · · » · · ·
99999 99 9 99 999 zplodin spalování odděleně od oleje pro výrobu sazí vlastní soupravou přívodních trubek.
Jestliže se olej pro výrobu sazí rozděluje na dvě různá místa pro vstřikování, která jsou umístěna oproti sobě podél osy reaktoru, potom na prvním místě ležícím proti proudu existují vzhledem ke vstřikovanému oleji pro výrobu sazí v přebytku množství zbytkového kyslíku, ještě obsažená ve zplodinách spalování ze spalovací komory. Tvorba sazí se tedy provádí na tomto místě při vyšší teplotě ve srovnání s následujícími místy vstřikování sazí, tj. na prvním místě vstřikování se vytvářejí stále jemnozrnné saze s vyšším specifickým povrchem než na následujícím místě vstřikování.
Každé další vstřikování olejů pro výrobu sazí vede k dalšímu poklesu teploty a k sazím s většími primárními částicemi.
Saze vyrobené tímto způsobem tedy vykazují rozšíření distribuční křivky velikostí agregátů a po zapracování do kaučuku projevují jiné chování než saze s velmi úzkým monomodálním spektrem velikostí agregátů. Širší distribuční křivka velikostí agregátů vede k menšímu součiniteli ztrát kaučukové směsi, tj. k menší hysterezi, a proto se také říká o „low hysteresis sazích. Saze tohoto druhu, popřípadě způsob jejich výroby, se popisují v patentech EP 0 315 442 a EP 0 519 988.
Z DE 19521565 jsou známy retortové saze s hodnotami CTAB mezi 80 a 180 m2/g a absorpcí 24M4-DBP mezi 80 a 140 ml/100 g, pro které při zapracování do kaučukové směsi SSBR/BR platí poměr tan δο/tan δ6ο tan δο/tan δβο > 2,76 - 6,7 x 10“3 x CTAB
·· ·· ···· • · · · · ♦ ·· · a hodnota tan 6go je vždy menší než hodnota pro saze ASTM se stejným povrchem CTAB a absorpcí 24M4-DBP. Při tomto způsobu se palivo spaluje s čadivým plamenem pro tvorbu zárodků.
Úkolem předloženého vynálezu je vyrobit saze, které mají vyšší aktivitu při použití jako nosný materiál pro elektrokatalyzátory v palivových článcích.
Podstata vynálezu
Předmětem vynálezu jsou retortové saze, vyznačující se tím, že mají obsah H, stanovený pomocí analýzy CHN, větší než 4000 ppm a poměr integrálů píků nekonjugovaných atomů H (1250-2000 cm'1) k aromatickým a grafitovým atomům H (10001250 cm-1 a 750-1000 cm-1) , stanovený nepružnou neutronovou difrakcí (INS), menší než 1,22.
Obsah H může být větší než 4200 ppm, přednostně větší než 4400 ppm. Poměr integrálů píků nekonjugovaných atomů H (1250-2000 cm-1) k aromatickým a grafitovým atomům H (10001250 cm-1 a 750-1000 cm1) může být menší než 1,20.
Povrch CTAB může být 20 až 200 m2/g, přednostně 20 až 70 m2/g. Číslo DBP může být 40 až 160 ml/100 g, přednostně 100 až 140 ml/100 g.
Velmi vysoký obsah vodíku poukazuje na silné poruchy krystalické mřížky uhlíku v důsledku zvýšeného počtu hran krystalitu.
Dalším předmětem vynálezu je způsob výroby retortových sazí podle vynálezu v reaktoru pro výrobu sazí, který obsahuje podél osy reaktoru spalovací zónu, reakční zónu a • «· 999999 ·· · • 999 · · « · 9 9 9
9 9 9 9 9 999 • 99999 99 99 9 9
9999 999
99999 99 9 99 999 terminační zónu, vytvořením proudu horkých zplodin spalování ve spalovací zóně dokonalým spalováním paliva v plynu obsahujícím kyslík a vedením zplodin spalování ze spalovací zóny přes reakční zónu do terminační zóny, vmícháním suroviny pro výrobu sazí do horkých zplodin spalování v reakční zóně a zastavením tvorby sazí v terminační zóně vstřikováním vody, který se vyznačuje tím, že se kapalná a plynná surovina pro výrobu sazí vstřikuje na stejném místě.
Kapalná surovina pro výrobu sazí se může rozprašovat tlakem, párou, stlačeným vzduchem nebo plynnou surovinou pro výrobu sazí.
Kapalné uhlovodíky se spalují pomaleji než plynné, protože se nejdříve převádějí do plynného stavu, to znamená, že se musí odpařit. Tím se v sazích nacházejí podíly, které se vytvářejí z plynu, a takové, které se vytvářejí z kapaliny.
Jako měrné číslo pro charakterizování přebytku vzduchu se často používá takzvaný součinitel K. Při součiniteli K se jedná o poměr množství vzduchu potřebného pro stechiometrické spálení paliva k množství vzduchu skutečně přivedeného ke spálení. Součinitel K rovný 1 znamená tedy stechiometrické spalování. Při přebytku vzduchu je součinitel K menší než 1. Při tom se mohou při známých sazích používat součinitele K mezi 0,3 a 0,9. Přednostně se pracuje se součiniteli K mezi 0,6 a 0,7.
Jako kapalné suroviny pro výrobu sazí se mohou použít kapalné alifatické nebo aromatické, nasycené nebo nenasycené uhlovodíky nebo jejich směsi, destiláty z černouhelního dehtu nebo zbytkové oleje, které vznikají při katalytickém • ·· ······ ·· · ···· · · · ···· • · · ··· ··· • ····· · · ·« · · • ···· ··· ····· ·· · ·· ··· krakování ropných frakcí, popřípadě při výrobě olefinů krakováním ropných derivátů nebo plynového oleje.
Jako plynné suroviny pro výrobu sazí se mohou použít plynné nasycené nebo nenasycené alifatické uhlovodíky, jejich směsi nebo zemní plyn.
Popsaný způsob není omezen na určitou geometrii reaktoru. Naopak se může přizpůsobit různým typům reaktoru a velikostem reaktoru.
Jako rozprašovače suroviny pro výrobu sazí se mohou použít pouhé tlakové rozprašovače (rozprašovače jedné látky) a rovněž rozprašovače dvou látek s vnitřním nebo vnějším směšováním, přičemž jako rozprašovací médium se může použít plynná surovina pro výrobu sazí. Výše popsaná kombinace kapalné a plynné suroviny pro výrobu sazí se může realizovat tedy například použitím plynné suroviny pro výrobu sazí jako rozprašovacího média pro kapalnou surovinu pro výrobu sazí.
Přednostně se mohou k rozprašování kapalné suroviny pro výrobu sazí používat rozprašovače dvou látek. Zatímco při rozprašovačích jedné látky může změna průtočné hmoty vést ke změně velikosti kapiček, při rozprašovačích dvou látek se může velikost kapiček rozsáhle ovlivňovat nezávisle na průtočné hmotě.
Pomocí způsobu podle vynálezu se může vyrábět celý sortiment průmyslových retortových sazí. Odborníkovi jsou známa opatření potřebná k tomuto účelu, jako například nastavení doby setrvání v reakční zóně a přídavek přísad k ovlivňování struktury sazí.
• ·* ·· ···« ·· • · · · · · · · · · • · · · · · ·· • ··· · · · · · · · • · · · · · · ·«· ·· ·· · ·· ·
Příklady provedení vynálezu
V následujících příkladech a srovnávacích příkladech se vyrábějí retortové saze podle vynálezu a popisuje se jejich použití jako nosného materiálu pro elektrokatalyzátory. Při tom se používají hodnoty elektrochemického výkonu v palivovém článku jako kritérium pro posouzení retortových sazí.
Výroba sazí Bl:
Saze podle vynálezu se vyrobí v reaktoru ji pro výrobu sazí znázorněném na obrázku 1. Tento reaktor 1 pro výrobu sazí má spalovací komoru 2. Olej a plyn se zavádí do spalovací komory axiální přívodní trubkou 2· Přívodní trubka se může pro optimalizaci tvorby sazí posouvat v axiálním směru.
Spalovací komora vybíhá k úzké části 4. Po přechodu úzkou částí expanduje reakční plynná směs do reakční komory
5.
Přívodní trubka má na své hlavě vhodné rozprašovací trysky (obrázek 2).
Pro způsob podle vynálezu důležitá spalovací zóna, reakční zóna a terminační zóna nemusí být od sebe ostře odděleny. Jejich axiální roztažení závisí na dané poloze přívodních trubek a přívodní trubky 6 pro chladicí vodu.
Rozměry použitého reaktoru jsou uvedeny v následujícím seznamu:
větší průměr spalovací komory
696 mm • 99 · 9 délka spalovací komory po úzkou část průměr úzké části délka úzké části průměr reakční komory poloha přívodních trubek pro olej1’ poloha přívodních trubek pro chladicí
630 mm 14 0 mm 230 mm 802 mm + 160 mm vodu1’ 2060 mm měřeno od bodu nula (začátek úzké části)
Parametry reaktoru pro výrobu sazí podle vynálezu jsou uvedeny v následující tabulce.
Parametry reaktoru Parametr Saze
Jednotka B1
Spalovací vzduch Nirú/h 1500
Teplota spalovacího vzduchu °C 550
Σ Zemní plyn Nm3/h 156
Součinitel k (celkový) 0,70
Olej pro výrobu sazí, axiální kg/h 670
Poloha oleje pro výrobu sazí mm + 16
Rozprašovací pára kg/h 100
Přísada (roztok K2CO3) 1/h x g/1 5,0 x 3,0
Poloha přísady axiální
Výstup reaktoru °C 749
Poloha chlazení mm 9/8810
Charakteristika sazí B1:
Obsah vodíku v sazích se stanoví elementární analýzou CHN (analyzátor LEČO RH-404 s detektorem tepelné vodivosti). Metoda nepružné neutronové difrakce (INS) je popsaná v literatuře (P. Albers, G. Prescher, K. Seibold, D. K. Ross a F. Fillaux, Inelastic Neutron Scattering Study Of Proton
• 44 • 4 4 4 4 4 4 4
4 · 4 4 4 4 4 4 4
4 >44 · 4 4 4 4 4 4
• 4 4 4 4 4
4 4 44 • 4 4 4 4 4
Dynamics In Carbon Blacks, Carbon 34 (1996) 903 a P. Albers,
K. Seibold, G. Prescher, B. Freund, S. F. Parker, J. Tomkinson, D. K. Ross, F. Fillaux, Neutron Spectroscopic Investigations On Different Grades Of Modified Furnace Blacks And Gas Blacks, Carbon 37 (1999) 437.
Metoda INS (popřípadě IINS - nepružná nekoherentní neutronová difrakce) nabízí několik vhodných jedinečných výhod pro ještě účinnější charakterizování sazí a aktivního uhlí.
Přídavně ke spolehlivé kvantifikaci obsahu H pomocí elementární analýzy umožňuje metoda INS podrobněji vzhledem k jeho vazbovému stavu roztřídit částečně velmi malý podíl vodíku do grafitizovaných sazí (přibližně 100-250 ppm), sazí (přibližně 2000-4000 ppm v retortových sazích) a do aktivního uhlí (přibližně 5000-12000 ppm v typických katalyzátorových nosičích).
V následující tabulce jsou uvedeny hodnoty celkového obsahu vodíku v sazích, stanovené pomocí analýzy CHN (analyzátor LEČO RH-404 s detektorem tepelné vodivosti).
Kromě toho jsou uvedeny integrály spekter, které se stanoví integrací oblastí spektra INS 750-1000 cm“1 (A) , 1000-1250 cm”1 (B) a 1250- 2000 cm”1 (C) . Aromatické a grafitové atomy H se vytvoří součtem integrálu píku A a B.
Saze se bez dalšího předběžného zpracování plní do speciálně vyvinutých hliníkových kyvet (hliník o čistotě 99,5 %, tloušťka stěn kyvet 0,35 mm), průměr kyvet 2,5 cm). Tyto kyvety se hermeticky uzavřou (přírubové těsnění z O-kroužku Kalrez).
• *« • · · ·· ··» · • · • • ·
• ·
• ··♦ · • · • ·
• · • ·
• · ·· ·· ♦ • · • ·
Saze Obsah H [ppm] stanovený elementár ní analýzou CHN Integrál píků Poměr C/(A+B)
pomocí měření INS C
A B
750-lOOOcm1 out of plane C-H- deformační kmity 1000-1250cm'1 in plane C-H- deformačni kmity 1250-2000cm 1 C-H- deformační kmity nekonj ugova- ných složek Nekonjugova- né atomy H k aromatickým a grafitovým atomům H
Bl 4580±300 107 ± 1 99 ± 1 241 ±3 1,17
N 234 3853 23,2 ± 1 21,4 ± 1 55 ± 3 1,23
EB 111 DE 19521565 4189 27,4 ± 1 26,1 ± 1 68 ± 3 1,27
Retortové saze Vulcan XC-72 2030±200 69 ± 1 63 ± 1 176 ± 3 1,33
Bl vykazují tedy kvantitativně více vodíku ve srovnání s jinými sazemi, ale jejich poměr sp3/sp2 vodíku je snížen, to znamená, že větší podíl vodíku je vázán zejména aromaticky/grafiticky. Jedná se o C-H protony na vodíkem nasycených přerušených hranách a defektech, a tedy o průměrně silněji porušený povrch. Přesto vykazují saze Bl, podíváme-li sena to absolutně, současně také nejvyšší podíl porušených nekonjugovaných složek, aniž by naproti tomu, absolutně vzato, jeho sp3/sp2 charakter byl velmi změněn směrem k sp3.
Poměr specifických povrchů adsorpce BET a adsorpce CTAB (cetylamoniumbromid) se stanoví podle normy DIN 66 132.
• ·« ·· «··· «· ···· · · · · · · • ··· · · · · · · · · • · · · · ··· ····· ·· 9 9 9 999
Saze Povrch CTAB [m2/g] Povrch BET [m2/g] Poměr povrchů BET:CTAB
B1 30 30 1
Příklad 1
20,1 g sazí B1 (vlhkost 0,5 % hmotn.) se suspenduje v 2000 ml úplně odsolené vody. Po zahřátí na 90 °C a nastavení hodnoty pH na 9 pomocí hydrogenuhličitanu sodného se přidá 5 g platiny ve formě roztoku kyseliny hexachloroplatičité (25 % hmotn. Pt), suspenze se znovu nastaví na pH 9, redukuje 6,8 ml roztoku formaldehydu (37 % hmotn.), po filtraci se promyje 2000 ml úplně odsolené vody a 16 hodin suší ve vakuu při 80 °C. Takto získaný elektrokatalyzátor má obsah platiny 20 % hmotn.
Srovnávací příklad 1
Podobně jako v příkladu 1 se 20,0 g sazí Vulcan XC-72 R (vztaženo na hmotnost v suchém stavu) od firmy Cabot suspenduje v 2000 ml úplně odsolené vody. Příprava elektrokatalyzátoru se provádí stejným způsobem jako v příkladu 1. Po vysušení ve vakuu se získá elektrokatalyzátor, který má obsah platiny 20 % hmotn.
Příklad 2
K suspenzi 80,4 g sazí B1 (vlhkost 0,5 % hmotn.) v 2000 ml úplně odsolené vody se za míchání při teplotě místnosti přidá roztok 52,7 g kyseliny hexachloroplatičité (25 % hmotn. Pt) a 48,4 g roztoku chloridu ruthenitého (14 % hmotn. Ru) v 200 ml deionizované vody. Směs se zahřeje na 80 °C a roztokem hydroxidu sodného nastaví na pH 8,5. Po přídavku 27,2 ml • «· ·· ··♦· ·· · ·« « « · · « · · *· ·«* · · * · ♦ t « ··· ···· ··· * • · · · · · · · ··· ·· ·· · ·· ··* roztoku formaldehydu (37 % hmotn.) se směs přefiltruje, dodatečně promyje 2000 ml úplně odsolené vody a vlhký filtrační koláč se vysuší při 80 °C ve vakuové laboratorní sušárně. Získá se elektrokatalyzátor, který obsahuje 13,2 % hmotn. platiny a 6,8 % hmotn. ruthenia.
Srovnávací příklad 2
Podobně jako v příkladu 2 se za použití 81,1 g sazí Vulcan XC-72 R (vlhkost 1,39 % hmotn.) jako katalyzátorového nosiče získá platinově-rutheniový katalyzátor, který obsahuje 13,2 % hmotn. platiny a 6,8 % hmotn. ruthenia.
Syntéza ze srovnávacího příkladu 2 je popsána v DE 197 21 437 v příkladu 1.
Elektrokatalyzátory se zpracují pro elektrochemické charakterizování na jednotku s membránovými elektrodami (MEA = membrane electrode assembly). Elektrokatalyzátor podle vynálezu z příkladu 1 a rovněž elektrokatalyzátor ze srovnávacího příkladu 1 se charakterizují jako katodové katalyzátory v provozu vodík/vzduch a vodík/kyslík. Elektrokatalyzátor z příkladu 2 a také elektrokatalyzátor ze srovnávacího příkladu 2 se testují jako anodové katalyzátory tolerantní vůči CO v provozu reformovaný benzin/kyslík.
Katodové a anodové katalyzátory se podle příkladu 1 způsobu popsaného v US 5 861 222 nanesou na membránu s iontovou vodivostí (Nafion 115). Takto potažená membrána se položí mezi dva vodivé hydrofobované uhlové papíry (firma TORAY, TGC 90). Povlak katodové a anodové strany činí vždy 0,25 mg platiny/cm2. Tímto způsobem získaná jednotka s membránovými elektrodami (MEA) se měří v samostatném foto12 • ·· ··«·«· ·· *« · · · · · · · · • ··· · * · · · · · · • · · 9 · · · · ··· 99 99 9 99 999 elektromagnetickém článku (beztlaký provoz, teplota 80 °C), přičemž se nastaví hustota proudu 0,4 A/cm2.
K elektrochemickému testování katodových katalyzátorů se obě strany membrány pokryjí pastou platinového katalyzátoru popsaného v příkladu 1, popřípadě ve srovnávacím příkladu 1.
Jako topný plyn na katodě se použije kyslík, popřípadě vzduch, a na anodě vodík.
Katalyzátor Výkon článku při 400 mA/cm2 [mV] Výkon článku při 500 mA/cm2 [mV]
o2 Vzduch o2 Vzduch
Příklad 1 687 606 649 545
Srovnávací Příklad 1 630 518 576 429
Příprava jednotky s membránovými elektrodami k testování anodového katalyzátoru se provádí úplně analogicky jako při způsobu popsaném pro katodové katalyzátory podle US 5 861 222.
Při tom se jako anodový katalyzátor používá Pt-Ru-katalyzátor na nosiči vyrobený podle příkladu 2, popřípadě podle srovnávacího příkladu 2. Na katodové straně se používá v obou jednotkách s membránovými elektrodami platinový katalyzátor vyrobený podle srovnávacího příkladu 1.
Měření se provádí v samostatném fotoelektromagnetickém článku (provoz za tlaku 0,3 MPa, teplota 75 °C), přičemž se nastaví hustota proudu 0,5 A/cm2.
• 99 ·· ··W9 99
9* 9 9 99 9 999 • ··♦ 9··· 999 9
9999 999
999 99 99 9 99 999
Napětí článku U v provozu vodík/kyslík (bez přidávání reformovaného benzinu a/nebo CO na straně anody) se považuje za míru aktivity katalyzátoru.
Úbytek napětí AU, který vystupuje po přidání 100 ppm CO k topnému plynu, se považuje za míru tolerance katalyzátoru vůči CO.
Použije se následující složení topného plynu v provozu reformovaný benzin/CO: 58 % objemových H2; 15 % objemových N2; 24 % objemových CO2; 3 % objemové vzduchu („airbleed).
Katalyzátor Provoz H2/O2: Výkon článku při 500 mA/cm2 [mV] Provoz reformovaný benzin/O2: Výkon článku při 500 mA/cm2 [mV] AU úbytek napětí indukovaný CO [mV]
Příklad 2 715 661 - 54
Srovnávací příklad 2 686 620 - 66
Výkon článku je pro příklad 1 a 2 zřetelně zvýšený ve srovnání s danými srovnávacími příklady.

Claims (3)

  1. PATENTOVÉ NÁROKY
    1. Retortové saze, vyznačující se tím, že mají obsah H, stanovený pomocí analýzy CHN, větší než 4000 ppm a poměr integrálů píku nekonjugovaných atomů H (1250-2000 cm1) k aromatickým a grafitovým atomům H (1000-1250 cm’1 a 750-1000 cm’1) , stanovený nepružnou neutronovou difrakcí (INS), menší než 1,22.
  2. 2. Způsob výroby retortových sazí podle nároku 1 v reaktoru pro výrobu sazí, který obsahuje podél osy reaktoru spalovací zónu, reakční zónu a terminační zónu, vytvořením proudu horkých zplodin spalování ve spalovací zóně dokonalým spalováním paliva v plynu obsahujícím kyslík a vedením zplodin spalování ze spalovací zóny přes reakční zónu do terminační zóny, vmícháním suroviny pro výrobu sazí do horkých zplodin spalování v reakční zóně a zastavením tvorby sazí v terminační zóně vstřikováním vody, vyznačuj í cí se tím, že se kapalná a plynná surovina pro výrobu sazí vstřikuje na stejném místě.
  3. 3. Použití retortových sazí podle nároku 1 pro výrobu elektrokatalyzátorů.
CZ20003123A 1999-08-27 2000-08-25 Retortové saze, zpusob jejich výroby a jejich použití CZ299609B6 (cs)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
EP99116930A EP1078959B1 (de) 1999-08-27 1999-08-27 Furnaceruss, Verfahren zu seiner Herstellung und seine Verwendung

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CZ20003123A3 true CZ20003123A3 (cs) 2001-10-17
CZ299609B6 CZ299609B6 (cs) 2008-09-17

Family

ID=8238876

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ20003123A CZ299609B6 (cs) 1999-08-27 2000-08-25 Retortové saze, zpusob jejich výroby a jejich použití

Country Status (15)

Country Link
US (1) US20040248731A1 (cs)
EP (1) EP1078959B1 (cs)
JP (1) JP4856303B2 (cs)
KR (1) KR100632719B1 (cs)
AT (1) ATE214411T1 (cs)
BR (1) BR0003851B1 (cs)
CA (1) CA2317351C (cs)
CZ (1) CZ299609B6 (cs)
DE (1) DE59900983D1 (cs)
DK (1) DK1078959T3 (cs)
ES (1) ES2174560T3 (cs)
HU (1) HU222689B1 (cs)
PT (1) PT1078959E (cs)
TR (1) TR200002473A2 (cs)
TW (1) TW574324B (cs)

Families Citing this family (21)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE50013678D1 (de) * 1999-08-27 2006-12-14 Umicore Ag & Co Kg Elektrokatalysator für Brennstoffzellen
DE102005009321A1 (de) * 2005-03-01 2006-09-07 Degussa Ag Suspension
WO2007119574A2 (en) 2006-03-23 2007-10-25 Ajinomoto Co., Inc. A method for producing an l-amino acid using bacterium of the enterobacteriaceae family with attenuated expression of a gene coding for small rna
DE102006037079A1 (de) 2006-08-07 2008-02-14 Evonik Degussa Gmbh Ruß, Verfahren zur Herstellung von Ruß und Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens
DE102007047432A1 (de) * 2007-10-04 2009-04-09 Evonik Degussa Gmbh Ruß, Verfahren zu seiner Herstellung und seine Verwendung
DE102007060307A1 (de) 2007-12-12 2009-06-18 Evonik Degussa Gmbh Verfahren zur Nachbehandlung von Ruß
DE102008005005A1 (de) 2008-01-17 2009-07-23 Evonik Degussa Gmbh Kohlenstoff-Aerogele, Verfahren zu deren Herstellung und deren Verwendung
WO2010043562A1 (de) * 2008-10-16 2010-04-22 Evonik Degussa Gmbh Russ, verfahren zu seiner herstellung und seine verwendung
DE102008044116A1 (de) 2008-11-27 2010-06-02 Evonik Degussa Gmbh Pigmentgranulat, Verfahren zu dessen Herstellung und Verwendung
EP2196507B1 (de) 2008-12-12 2011-07-13 Evonik Carbon Black GmbH Ink Jet Tinte
CN102574104A (zh) * 2009-08-03 2012-07-11 巴斯夫欧洲公司 用于电化学反应的催化剂
MX2012009567A (es) 2010-02-19 2012-10-01 Cabot Corp Metodo para la produccion de negro de humo con el uso de materia prima precalentada y aparato para su aplicacion.
DE102010002244A1 (de) 2010-02-23 2011-08-25 Evonik Carbon Black GmbH, 63457 Ruß, Verfahren zu seiner Herstellung und seine Verwendung
CN102850826B (zh) * 2012-09-14 2014-08-20 山西绛县申王化工有限公司 色素炭黑的制备工艺及其燃烧炉
MX2017001891A (es) 2014-08-29 2017-08-08 Orion Eng Carbons Gmbh Procedimiento para controlar la porosidad de negros de carbono.
DE102016201801A1 (de) 2015-11-21 2017-05-24 Suncoal Industries Gmbh Partikelförmiges Kohlenstoffmaterial herstellbar aus nachwachsenden Rohstoffen und Verfahren zu dessen Herstellung
ES2913109T3 (es) 2016-06-28 2022-05-31 Carbonx Ip 3 B V Producción de redes de estructuras de carbono cristalino
EP3757172B1 (en) 2019-06-25 2023-08-09 Orion Engineered Carbons GmbH A process for producing carbon black and related furnace reactor
KR20210064987A (ko) 2019-11-26 2021-06-03 황영리 제주무 단백질 추출물을 이용한 천연 화장품 제조방법
CN116761677A (zh) 2020-09-28 2023-09-15 海易森汽车股份有限公司 用于燃料电池的含铂催化剂的气固还原法制备方法
KR20230138443A (ko) 2020-11-25 2023-10-05 카본엑스 비.브이. 열분해 오일로부터 탄소(나노) 구조의 새로운 생산 방법

Family Cites Families (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3592596A (en) * 1968-05-23 1971-07-13 Phillips Petroleum Co Method and apparatus for the production of carbon black
IL36315A (en) * 1970-03-19 1973-10-25 Cabot Corp Carbon black pigments and rubber compositions
JPS60235304A (ja) * 1984-05-08 1985-11-22 株式会社フジクラ 直流電力ケ−ブル
DE19521565A1 (de) * 1995-06-19 1997-01-16 Degussa Verbesserte Furnaceruße und Verfahren zu ihrer Herstellung
DE19611510A1 (de) * 1996-03-23 1997-09-25 Degussa Gasdiffusionselektrode für Membranbrennstoffzellen und Verfahren zu ihrer Herstellung
FR2775622A1 (fr) * 1998-03-03 1999-09-03 Atochem Elf Sa Catalyseur bimetallique supporte a base de platine ou d'argent, son procede de fabrication et son utilisation pour les cellules electrochimiques
US6277350B1 (en) * 1998-11-04 2001-08-21 Sid Richardson Carbon, Ltd. Carbon black and rubber products and methods of forming such products
DE50013678D1 (de) * 1999-08-27 2006-12-14 Umicore Ag & Co Kg Elektrokatalysator für Brennstoffzellen
GB0606891D0 (en) * 2006-04-05 2006-05-17 Council Cent Lab Res Councils Raman Analysis Of Pharmaceutical Tablets

Also Published As

Publication number Publication date
CA2317351A1 (en) 2001-02-27
EP1078959B1 (de) 2002-03-13
HU222689B1 (hu) 2003-09-29
EP1078959A1 (de) 2001-02-28
BR0003851B1 (pt) 2009-08-11
TR200002473A2 (tr) 2001-04-20
ATE214411T1 (de) 2002-03-15
HU0003411D0 (en) 2000-08-25
ES2174560T3 (es) 2002-11-01
PT1078959E (pt) 2002-08-30
US20040248731A1 (en) 2004-12-09
KR100632719B1 (ko) 2006-10-16
DE59900983D1 (de) 2002-04-18
HUP0003411A2 (hu) 2001-04-28
TW574324B (en) 2004-02-01
HUP0003411A3 (en) 2002-02-28
DK1078959T3 (da) 2002-05-27
CA2317351C (en) 2007-10-23
JP2001123091A (ja) 2001-05-08
KR20010050197A (ko) 2001-06-15
JP4856303B2 (ja) 2012-01-18
CZ299609B6 (cs) 2008-09-17
BR0003851A (pt) 2001-04-03

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CZ20003123A3 (cs) Retortové saze, způsob jejich výroby a jejich pouľití
JP4938165B2 (ja) 燃料電池用電極触媒
Xia et al. Surface-functionalized palladium catalysts for electrochemical CO 2 reduction
CN105047951B (zh) 高表面积石墨化碳及其制造方法
Yu et al. Electrochemical reduction of carbon dioxide at nanostructured SnO2/carbon aerogels: The effect of tin oxide content on the catalytic activity and formate selectivity
Hwang et al. Evaluation of pyrochar and hydrochar derived activated carbons for biosorbent and supercapacitor materials
KR20070063532A (ko) 감소된 수분 보유력을 가진 탄소에 지지된 촉매
Ayala-Cortés et al. Exploring the influence of solar pyrolysis operation parameters on characteristics of carbon materials
AU2003247424A1 (en) Proton conductive carbon material
Zhang et al. Defect Engineered Microcrystalline Cellulose for Enhanced Cocatalyst‐Free Piezo‐Catalytic H2 Production
Bai et al. High-efficiency palladium catalysts supported on ppy-modified C 60 for formic acid oxidation
Juang et al. Size-controlled platinum nanoparticles prepared by modified-version atomic layer deposition for ethanol oxidation
Liu et al. Synthesis of narrow-band curled carbon nitride nanosheets with high specific surface area for hydrogen evolution from water splitting by low-temperature aqueous copolymerization to form copolymers
Zhang et al. Regulable pyrrolic-N-doped carbon materials as an efficient electrocatalyst for selective O 2 reduction to H 2 O 2
Castaño et al. Synthesis and electrochemical applications of carbon nano-onions
Friederici et al. Effect of hydrothermal carbonization and eutectic salt mixture (KCl/LiCl) on the pyrolysis of Kraft lignin as revealed by thermal analysis coupled to advanced high-resolution mass spectrometry
JP6923371B2 (ja) 燃料電池用電極触媒
Mekkat et al. A novel N-doped porous carbon-supported g-C3N4 composite for enhanced photocatalytic CO2 conversion
Asadullah et al. Novel biomass gasification method with high efficiency: catalytic gasification at low temperature
Calcerrada et al. Optimization of the catalytic support and membrane for the electrochemical reforming of ethanol in alkaline media
EP1079452B1 (de) Elektrokatalysator für Brennstoffzellen
Park et al. Effect of fluorine–oxygen mixed gas treated graphite fibers on electrochemical behaviors of platinum–ruthenium nanoparticles toward methanol oxidation
Zhu et al. Petroleum diesel and biodiesel fuels used in a direct hydrocarbon phosphoric acid fuel cell
Yue et al. Carbon derived from treated rice husk as fuel for direct carbon fuel cells
Shete et al. Synthesis of a high dielectric constant graphene supported iron oxide and its electrocatalytic activity in a H 2 O 2 fuel cell and as an efficient photocatalyst

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A Patent lapsed due to non-payment of fee

Effective date: 20130825