CZ20023441A3 - Kaučukové granuláty obsahující křemičitá a oxidová plniva - Google Patents

Kaučukové granuláty obsahující křemičitá a oxidová plniva Download PDF

Info

Publication number
CZ20023441A3
CZ20023441A3 CZ20023441A CZ20023441A CZ20023441A3 CZ 20023441 A3 CZ20023441 A3 CZ 20023441A3 CZ 20023441 A CZ20023441 A CZ 20023441A CZ 20023441 A CZ20023441 A CZ 20023441A CZ 20023441 A3 CZ20023441 A3 CZ 20023441A3
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
význam
rubber
filler
suspension
rubber powder
Prior art date
Application number
CZ20023441A
Other languages
English (en)
Other versions
CZ298124B6 (cs
Inventor
Udo Dr. Görl
Reinhard Dr. Stober
Matthias Schmitt
Original Assignee
Degussa Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Degussa Ag filed Critical Degussa Ag
Publication of CZ20023441A3 publication Critical patent/CZ20023441A3/cs
Publication of CZ298124B6 publication Critical patent/CZ298124B6/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J3/00Processes of treating or compounding macromolecular substances
    • C08J3/12Powdering or granulating
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J3/00Processes of treating or compounding macromolecular substances
    • C08J3/20Compounding polymers with additives, e.g. colouring
    • C08J3/205Compounding polymers with additives, e.g. colouring in the presence of a continuous liquid phase
    • C08J3/21Compounding polymers with additives, e.g. colouring in the presence of a continuous liquid phase the polymer being premixed with a liquid phase
    • C08J3/215Compounding polymers with additives, e.g. colouring in the presence of a continuous liquid phase the polymer being premixed with a liquid phase at least one additive being also premixed with a liquid phase
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K9/00Use of pretreated ingredients
    • C08K9/04Ingredients treated with organic substances
    • C08K9/06Ingredients treated with organic substances with silicon-containing compounds
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J2321/00Characterised by the use of unspecified rubbers

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Processes Of Treating Macromolecular Substances (AREA)
  • Pigments, Carbon Blacks, Or Wood Stains (AREA)
  • Silicon Compounds (AREA)
  • Superconductors And Manufacturing Methods Therefor (AREA)
  • Dental Preparations (AREA)
  • Silicates, Zeolites, And Molecular Sieves (AREA)

Description

Oblast techniky
Předložený vynález se týká výroby a použití kaučukových prášků nebo granulátů obsahujících křemičitá a/nebo oxidová plniva, na bázi emulzí kaučukového latexu vysrážením z vodné fáze.
Dosavadní stav techniky cíli a účelu použití práškových kaučuků a o možných způsobech jejich výroby byla vydána celá řada publikací a patentů [1 až 4].
Vysvětlení zájmu o předsměsi práškových kaučuků nebo plniv vyplývá bezpochyby ze zpracovatelské techniky gumárenského průmyslu [5]. Tam se vyrábějí kaučukové Směsi za vynaložení vysokých nákladů na čas, energii a personál. Hlavním důvodem toho je to, že surovina kaučuk je ve formě balíků a během jeho zpracování se musí velká množství aktivních plniv (průmyslové saze, křemičité kyseliny a přírodní plniva) zapracovávat mechanicky do kaučukové fáze a dispergovat.
Tento mechanický proces hnětení se v praxi provádí dávkovým způsobem, to znamená, diskontinuálně ve velkých hnětačích strojích nebo na válcích zpravidla ve více stupních způsobu.
• · · ·» · · · · * · • · · · · · · · · « 4 · • · · · · · · · 4 ·· · • · · * · · · * · · »»
Aby se tyto nákladné stupně způsobu zjednodušily [2 až 4] nebo aby se otevřela zcelýa nová možnost vyvíjení a zavádění nových, kontinuálně pracujících procesů [5, 6], již dlouho se za nejvhodnější uznává technologie práškových kaučuků [7]. Tato kombinuje nutnost již zavedených plniv se zvláštní dávkovači formou volně tekoucího, a tím automaticky dávkovatelného a dopravovatelného prášku nebo granulátu.
Výroba kaučukových prášku nebo granulátů se provádí nezávisle na typu plniva (saze, kyseliny křemičité, přírodní plniva atd.) vysrážením ze směsi suspenze plniva ve vodě a emulze kaučukového latexu snížením hodnoty pH pomocí Brónstedovy a/nebo Lewisovy kyseliny [1 až 4]. Tato výroba se může uskutečňovat diskontinuálně nebo rovněž kontinuálně [8].
Tvorba kaučukového prášku nebo granulátu skládajícího se z polymeru a plniva vyvolaná přidáním kyseliny se může představit jako zachycení (adsorpce) kaučuku na plnivu. Při tom hraje rozhodující roli vzájemné působení mezi povrchem plniva a řetězci kaučuku. Intenzita tohoto vzájemného působení je zase určena rozdíly v polaritě obou výchozích materiálů, a to kaučuku a plniva.
Průmyslové saze a většina běžných druhů kaučuků se považuje za nepolární, to Znamená, že mezi nimi existuje silné vzájemné působení, které vede k tomu, že kaučukový prášek nebo granulát skládající se z obou těchto složek lze zpravidla bez obtíží, a tedy rovněž bez dalších přísad a opatření vyrobit výše uvedeným srážením.
Křemičitá a oxidová plniva jsou naproti tomu polární. Vzájemné působení mezi těmito plnivy a nepolárními druhy kaučuku je proto velmi slabé. Aby se pomocí těchto produktů * · • · • · · · vyrobil kaučukový prášek nebo granulát, je tedy nevyhnutně potřebné zvýšit mezi nimi vzájemné působení. To se daří nejjednodušeji hydrofobizací povrchu plniva vhodným hydrofobizačním činidlem. Povrch plniva tím dostává více organický, a tím nepolárnější charakter, čímž se sily vzájemného působení mezi plnivem a kaučukem zvětšují. Pomocí tohoto opatření, které se provádí zpravidla při výrobě suspenze plniva [9], je možno získat rovněž specificky vhodné produkty s výše uvedenými křemičitými a oxidovými plnivy.
Zatím se vydalo mnoho patentových spisů a publikací, které zahrnují ve svém obsahu tento postup [9]. Tyto popisují jako hydrofobizační činidlo použití organosilanů, které se suspendují ve vodě společně se křemičitým nebo oxidovým plnivem, zejména za přídavného použití fázových prostředků a emulgátorů. Po přidání emulze kaučuku a následném vysrážení pomocí přídavku kyseliny se vytvoří žádaný kaučukový prášek jako suspenze ve vodě. Po mechanickém oddělení největší části procesní vody se produkt suší teplem na zbytkovou vlhkost nižší než 3 %. Při zvýšené teplotě reaguje organosilan s kyselinou křemičitou za vzniku siloxanových vazeb, přičemž se uvolňují velká množství alkoholu, zpravidla ethanolu [10].
Použití organosilanů, zejména sloučenin důležitých z hlediska technologie kaučuku bis(triethoxysilylpropyl)tetrasulfanu, popřípadě bis(triethoxysilylpropyl)disulfanu (TESPT, popřípadě TESPD) jako hydrofobizačních činidel pro plnivo v procesu výroby kaučukového prášku v této souvislosti má jistě smysl, protože zejména směsi s vysokým obsahem křemičitých kyselin, které se od počátku devadesátých let více používají ve směsích pro běhouny plášťů osobních automobilů, obsahují větší množství výše uvedených organosilanů [11 až 13]. Tím se prostřednictvím použití silanů v procesu výroby práškových kaučuků dosahuje nakonec dvou cílů. Za prvé výroba produktů zvýšením vzájemného působení kaučuku a plniva ýhydrofobizace) a za druhé postoupení již silanizovaného plniva v produktu, který může zákazník dále zpracovávat bez nebezpečí uvolňování ethanolu. Právě tato vlastnost produktu snižuje u uživatele počet problémů, které se mají při současném procesu zpracování, a sice při přímém přidávání sílánu do hnětacího stroje, jěště řešit. Žádoucí by bylo výrazné zkrácení doby míšení, zabránění uvolňování ethanolu v prostoru míšení a zlepšený obor hodnot z hlediska gumárenské technologie.
Organosilany se v současnosti v důsledku své vysoké ceny, komplexního a časově náročného procesu míšení [14, 15] a uvolňování velkých množství ethanolu [16] používají pouze tehdy, když se požadovaný gumárensko-technologický obor hodnot nemůže nastavit bez použití těchto látek. Zpravidla se při tom jedná o vysoce namáhané směsi, jako například při použití • v oblasti plášťů pneumatik, zejména v běhounech plášťů pneumatik [11 až 13].
U naprosto největší části kaučukových směsí, které obsahují bílá plniva a často rovněž přírodní plniva, se vystačí bez použití organosilanů nebo v nej lepším případě pouze s malými množstvími organosilanů. Jako příklad možno uvést téměř celou oblast podešví obuvi, podlahovin, jednoduchých vytlačovaných výrobků, jako jsou například profily, pásy, hadice a kromě toho výrobky, které se vyrábějí způsobem injekčního formování, jako například těsnění- a tvarované výrobky.
Bílá křemičitá a oxidová plniva se používají v gumárenském průmyslu- ve velké typové rozmanitosti. Jsou to pyrogenní a vysrážené křemičité kyseliny a křemičitany, jíly, křemičité křídy, křídy, hydroxidy, jako je například hydroxid hlinitý a hydroxid hořečnatý, a rovněž oxidy, jako je například oxid vápenatý, oxid zinečnatý, oxid hořečnatý a oxid titaničitý. Všechna tato plniva jsou, jak se již uvedlo, polární a při výrobě kaučukového prášku nebo granulátu za použití vodných emulzí nepolárního kaučuku vyžadují hydrofobizaci svého povrchu.
Jestliže se tyto produkty rozdělí podle chemické povahy svého povrchu, potom se mohou rozlišovat dvě třídy. Křemičité kyseliny, jíly a křemičité křídy mají na svém povrchu větší nebo menší počet silanolových skupin, prostřednictvím kterých se například organosilany mohou přeměňovat za vzniku siloxanových vazeb, čímž se dosahuje hydrofobizace plniva. Současně vznikající reakční produkt z plniva a sílánu představuje první dílčí stupeň v reakčním průběhu bifunkčního organosilanu při využití pryže. V dalším procesu zpracování směrujícím k hotové technické pryži, konkrétně během vulkanizace, se konečně uskutečňuje reakce silanové funkční skupiny, reaktivní vzhledem ke kaučuku, s kaučukovou matricí za tvorby kovalentních vazeb mezi kaučukem a plnivem. Jsou to nakonec tyto vazby, které umožňují použití vysoce aktivních křemičitých kyselin ve velmi namáhaných směsích, zejména v oblasti plášťů pneumatik.
Křídy, všechny uvedené hydroxidy a oxidy nemají žádné silanolové skupiny, popřípadě v důsledku svého malého N2povrchu mají pouze malý počet silanolových skupin, prostřednictvím kterých by se organosilan mohl chemicky přeměňovat za vzniku siloxanové vazby. Proto nedochází k žádné tvorbě vazeb mezi kaučukem a plnivem, které by mohly významně zlepšit obor hodnot směsí, které tato plniva obsahují. Rovněž • Λ · · zde se z výše uvedeného důvodu, opouští od použití organosilanů.
Celkem se dá konstatovat, že pro směsi obsahující křemičitá a/nebo oxidová plniva, které k dosažení požadovaného oboru hodnot nevyžadují tvorbu vazeb mezi kaučukem a plnivem, jsou vyhledávané podle cenově příznivé alternativy jednoduché směsi, které působí na plnivo pouze hydrofobizačně, a tím umožňují výrobu kaučukového prášku. U tohoto způsobu uvažování je potom rovněž jedno, do jaké míry použité plnivo má na svém povrchu reaktivní skupiny nebo nikoliv.
Podstata vynálezu
Cílem předloženého vynálezu je způsob výroby kaučukových prášků nebo granulátů, které obsahují křemičitá a/nebo oxidová plniva a které jsou na bázi vodných emulzí kaučukového latexu, vyznačující se tím, že
a) křemičité a/nebo oxidové plnivo, jedno nebo více hydrofobizačních činidel z třídy polysiloxanů v množství 0,5 až 7 %, zejména 1 až 3 %, vzhledem k plnivu, jeden nebo více neiontových povrchově aktivních tenzidů v množství 0,1 až 2 %, zejména 0,25 až 1 %, vzhledem k plnivu se při 10 až 60 °C, přednostně při teplotě místnosti, suspenduje ve vodě a při tom se nastaví hustota suspenze 0,5 až 15 %, přednostně 5 až 12 %,
b) potom se k suspenzi plniva přidá za míchání emulze kaučukového latexu,
c) hodnota ,pH směsi ve vodě se pomocí kyseliny, přednostně kyseliny sírové nebo síranu hlinitého, sníží na hodnotu 2,5 až 7, přednostně na 3,5 až 5,
d) vysrážený kaučukový prášek se vhodným způsobem pro oddělování pevné látky od kapaliny oddělí od největší části procesní vody,
e) vzniklý filtrační koláč se popřípadě podrobí vhodnému formování a
f) práškový nebo granulovaný produkt se vhodným, způsobem sušení vysuší na konečnou vlhkost nižší než 3 %.
Jako hydrofobizační činidlo se používá jeden nebo více polysiloxanů následujícího složení:
A B
R -[Si-O-]n-Si-R (vzorec I)
C D kde njelažlOOO;
R je — (CH2)m~H, O-(CH2)z-H, OH, vinyl;
m je 1 až 4;
z je 1 až 4;
m = z nebo m z;
A, B, C a D je -(CH2)m-H, -O-(CH2)Z-H, OH;
A, B, C a D mohou být navzájem stejné nebo odlišné.
Sloučeniny popsané vzorcem I se při procesu výroby kaučukových prášků přidávají jednotlivě nebo ve', směsi v množství 0,5 až 7 %, přednostně 1 až 3 %, vzhledem k plnivu. Přidávání těchto sloučenin se při tom provádí výhodně během výroby suspenze plniva.
Jako povrchově aktivní látky se popřípadě používají neiontové tenzidy zvolené ze souboru zahrnujícího alkoholpolyethylenglykolethery, polyethylenglykolmonomethylethery, fenolpolyethylenglykolethery, alkylfenolpolyethylenglykolethery a alkylfenolpolypropylenglykolethery, samotné
nebo ve směsi v množství 0,1 až 2 %, přednostně 0,25. až 1 %, vzhledem k plnivu. Přidávání těchto látek se rovněž provádí výhodně během výroby suspenze plniva.
Typy kaučuku, které lze použít, jsou všechny typy, které mohou tvořit vodné emulze, jednotlivě nebo ve vzájemné směsi. Při tom je jedno, do jaké míry se jejich výroba (polymerace) provádí přímo ve vodě, a proto zpravidla kaučuk již existuje ve vodě jako emulze, nebo zda se až hotový kaučuk zavádí vhodným způsobem do emulze. Konkrétně tedy přicházejí v úvahu následující důležité druhy kaučuku: přírodní kaučuk, emulze SBR s podílem Styrenu 10 až 50 %, akrylonitrilový kaučuk (NBR) s rozdílnými podíly akrylonitrilu, butylkaučuky a halogenbutylkaučuky, ethylenpropylenové kaučuky s terkomponenty a bez nich (EPDM, popřípadě EPM), chloroprenové kaučuky, butadienové kaučuky (BR), butadienstyrenové kaučuky (SBR) vyrobené polymerací v roztoku (L-SBR) a isoprenové kaučuky.
Obsah sušiny v použitých kaučukových emulzích je obecně 15 až 65 %, přednostně 20 až 30 %.
U použitých křemičitých a/nebo oxidových plnivech se jedná o produkty s N2-povrchem 0,5 až 700 m2/g. Uvést lze mezi jiným vysrážené křemičité kyseliny a rovněž křemičitany, rozličné typy jílů, křemičité křídy, křídy a rovněž hydroxidy a oxidy. Tyto produkty se mohou použít jako část kaučukového prášku, popřípadě granulátu podle vynálezu v množství 10 až 1000 dílů na 100 dílů kaučuku. Plniva se při tom mohou požít jednotlivě nebo ve směsi.
Kromě bílých plniv mohou produkty podle vynálezu obsahovat rovněž jiná plniva používaná v gumárenském průmyslu. Nej známější a nejdůležitější při tom jsou průmyslové saze. K nim patří retortové, plynové, termální a lampové saze se • · • · · · • ·
součinitelem absorpce jodu 5 až 1000 m2/g, číslem CTAB 15 až 600 m2/g a číslem DBP 30 až 400 ml/100 g.
Podíl stupně plnění v produktu může být 5 až 1000 na 100 dílů kaučuku a připočítává se ke stupni plnění bílých plniv.
U bílých plniv a rovněž u sazí je možné a výhodné plniva brzy odebírat z procesu jejich výroby a přivádět do výroby kaučukového prášku.
Způsob podle vynálezu popisuje výrobu kaučukových prášků nebo granulátů, které obsahují křemičitá a/nebo oxidová plniva bez hydrofobizace plniva pomocí organosilanů. Avšak v některých oblastech využití (například podešve sportovní obuvi vysoce odolné vůči otěru), pro které by se mohly použít produkty podle vynálezu, může být nutné, aby se pro dosažení požadovaného oboru hodnot přídavně do procesu výroby kaučukového prášku přidala malá množství organosilanů.
Organosilan však zde neslouží primárně k výrobě kaučukového prášku, nýbrž k pozdějšímu použití. Pro hydrofobizaci plniva, jako předpoklad pro výrobu kaučukového prášku, by bylo použité množství silanu zpravidla také příliš malé.
U organokřemičitých sloučenin se jedná o produkty obecných vzorců II až IV: ' [RVíROh-nSiHAlkJm-ÍArJpJqtB] (II),
Rxn- (RO) 3-nSi- (Alk) (III), nebo
Rxn-(RO) 3_nSi- (Alkenyl) (IV), kde
B znamená -SCN, -SH, -Cl, -NH2 (když q = 1) nebo -Sx(když q = 2),
R a R1 znamená rozvětvenou nebo nerozvětvenou alkylovou skupinu s 1 až 4 atomy uhlíku, fenylový zbytek, přičemž všechny zbytky R a R1 mohou mít stejný nebo odlišný význam, přednostně znamená alkylovou skupinu;
R znamená rozvětvený nebo nerozvětvený Ci-Cí-alkyl, rozvětvenou nebo nerozvětvenou Ci-C4-alkoxyskupinu;
n znamená 0; 1 nebo 2;
Alk znamená dvojmocný přímý nebo rozvětvený uhlíkový zbytek
s 1 až 6 atomy uhlíku,
m znamená 0 nebo 1;
Ar znamená arylenový zbytek se 6 až 12 atomy uhlíku;
P znamená 0 nebo 1 s tou výhradou, že p a n neznamenají
současně 0;
X znamená číslo 2 až 8,
Alkyl znamená jednomocný přímý nebo rozvětvený nenasycený uhlovodíkový zbytek s 1 až 20 atomy uhlíku, přednostně se 2 až 8 atomy uhlíku,
Alkenyl znamená jednomocný přímý nebo rozvětvený nenasycený uhlovodíkový zbytek se 2 až 20 atomy uhlíku, přednostně se 2 až 8 atomy uhlíku.
Tyto sloučeniny se mohou do procesu výroby kaučukového prášku přidávat jednotlivě nebo ve směsi společně s polysiloxany v množství 0,2 až 5 dílů, přednostně 0,5 až 1 díl, na 100 dílů kaučuku.
Kaučukové prášky nebo granuláty podle vynálezu mohou kromě uvedených plniv a organosilanů popřípadě obsahovat rovněž další v gumárenském průmyslu používané složky směsí v obvyklém množství. Mezi jiným by to byly minerální změkčovadla na bázi ropy, zinečnaté soli, stearová kyselina, ri polyalkoholy a polyaminy, ochranné prostředky proti stárnutí, teplu, světlu a kyslíku, popřípadě ozonu, vosky, pryskyřice, pigmenty a různé síťovací činidla a také síra.
Kaučukové prášky získané výše uvedeným způsobem výroby nacházející se ve vodě se potom mechanicky oddělují od největší části procesní vody. Pro tento účel se mohou použít na trhu dostupné způsoby. Jako obzvláště výhodné se však osvědčilo použití komorového kalolisu a nasazovací centrifugy.
Po oddělení největší části procesní vody může být popřípadě nutné, aby se filtrační koláč podrobil dodatečnému formování. Pro tento účel se osvědčily na trhu obvyklé agregáty pro rozemílání a granulaci filtračního koláče.
Na závěr se provádí proces tepelného sušení až do zbytkové vlhkosti 3 %, přednostně 1 %, který se výhodně provádí ve fluidní vrstvě.
Kaučukové prášky podle vynálezu se používají v gumárenském průmyslu pro výrobu vulkanizovatelných směsí.
Při tom se tyto produkty mohou při současném způsobu (hnětači stroj, válce), používat dávkovým způsobem, ale také při nových, kontinuálně pracujících způsobech míšení za příkladného použití směšovacích výtlačných lisů [7, 17].
Kromě toho produkty podle vynálezu se používají také v oblasti ochrany životního prostředí [18], například pro adsorpci organických nečistot z vody, popřípadě pro adsorpci plynů a par a rovněž ve stavebnictví ve formě těsnicích hmot [19]12
Příklady provedeni vynálezu
Suroviny použité pro výrobu kaučukových prášků podle vynálezu
E-SBR 1500
Ultrasil 7000 emulzní butadienstyrenový latex(BSL) s obsahem styrenu 23,5 % vysoce disperzní kyselina křemičitá s N2povrchem 180 m2/g ve formě svého promytého filtračního koláče bez solí (Degussa)
Marlipal 1618/25
Si69
Silikonový kaučuk NG 200-80
Křída emulgátor: polyethylenglykolether mastného alkoholu (Condea) bis(triethoxysilylpropyl)tetrasulfan (Degussa) polydimethylsiloxanol s koncovou hydroxyskupinou (Wacker) přírodní plnivo CaCO3
1. Příklad
Produkt podle vynálezu na bázi E-SBR/Ultrasil 7000 (50 dsk)
Navážka:
1616 g emulze E-SBR 1500 (sušina: 21,7 %)
716 g filtračního koláče Ultrasil 7000 (sušina: 23,3 %)
0,9 g Marlipal 1618/25
1,75 g silikonového kaučuku NG 200-80
Provedení pokusu:
Filtrační koláč Ultrasil 7000, Marlipal a silikonový kaučuk se suspendují ve vodě za míchání pomocí zařízení UltraTurrax. Hustota suspenze je 6 %. Potom se přidá emulze E-SBR a hodnota pH suspenze klesne na 4,5. Při tom se vysráží • · • · *··· · » · · * · * · ♦ » » · ··· * * požadovaný kaučukový prášek. Oddělí se nakonec na Biichnerově nálevce od největší části vody, protlačí přes síto, při tom se formuje a nakonec se vysuší ve skříňové sušárně na zbytkovou vlhkost 2 %.
Vznikne produkt (EPR I) jako volně tekoucí, nelepivý prášek. Termogravimetrická zkouška (TGA) poskytla obsah sušiny 50,7 dsk.
2. Příklad
Produkt podle vynálezu na bázi E-SBR/Ultrasil 7000 (80 dsk)/Si69 (1,5 dsk)
Navážka:
1559 g emulze E-SBR 1500 (sušina: 21,7 %)
1058 g filtračního koláče Ultrasil 7000 (sušina: 23,3 %)
2,6 g Marlipal 1618/25
9,19 g silikonového kaučuku NG 200-80
5,3 g Si69
Provedení pokusu:
Filtrační koláč Ultrasil 7000, Marlipal, silikonový kaučuk a SÍ69 se suspendují ve vodě za míchání pomocí zařízení Ultra-Turrax. Hustota suspenze je 7 %. Potom se přidá emulze E-SBR a hodnota pH suspenze klesne na 4,3. Při tom se vysráží požadovaný kaučukový prášek. Oddělí se nakonec na Biichnerově nálevce od největší části vody, protlačí přes síto, při tom se formuje a nakonec se vysuší ve skříňové sušárně na zbytkovou vlhkost 2 %.
Vznikne produkt (EPR II) jako volně tekoucí, nelepivý prášek. Termogravimetrická zkouška (TGA) poskytla obsah sušiny 78,1 dsk.
• · • · · · ··· ·· · · · « • · · · · · * * · · • · · » · · · · ♦ » · »
3. Příklad
Produkt podle vynálezu na bázi E-SBR/křída (50 dsk)
Navážka:
1616 g emulze E-SBR 1500 (sušina: 21,7 %)
175 g práškové křídy
1,7 g Marlipal 1618/25
3,5 g silikonového kaučuku NG 200-80
Provedení pokusu:
Křída, Marlipal a silikonový kaučuk se suspendují ve vodě za míchání pomocí zařízení Ultra-Turrax. Hustota suspenze je 10 %. Potom se přidá emulze E-SBR a hodnota pH suspenze klesne na 4,0. Při tom se vysráží požadovaný kaučukový prášek. Oddělí se nakonec na Buchnerově nálevce od největší části vody, protlačí přes síto, při tom se formuje a nakonec se vysuší ve skříňové sušárně na zbytkovou vlhkost 2 %.
Vznikne produkt jako volně tekoucí, nelepivý prášek. Termogravimetrická zkouška (TGA) poskytla obsah sušiny 52,1 dsk.
Příklady využití
Gumárensko-technologické zkušební normy:
Zkouška metru vulkanizátu DIN 53529/3
Mooneyho viskozita DIN 53 523
Zkouška tahem na kroužku DIN 53504
Tvrdost Shore DIN 53 505
Odolnost proti dalšímu trhání ASTM D 624
Otěr DIN 53 516
• ·
1. EPR I (E-SBR 1500/Ultrasil 7000 50 dsk) ve srovnání s příslušným standardem
a) Receptura
Složky směsi Standard EPR I
E-SBR 1500 100 -
EPR I - 150
Ultrasil 7000 GR 50 -
ZnO 5 5
Kyselina stearová 1 1
PEG 4000 3 3
MBTS 1,2 1,2
MBT 0,7 0,7
DPG 0,5 0,5
Síra 2,0 2,0
b) Návod k míšení
Brabender 350 S; 0,345 L; frikce 1:1,11; 60 ot./min, tlak
razníku 550 kPa
1. stupeň 1. stupeň
0 až 1' kaučuk 0 až 1' EPR I, ZnO, kys. ste-
1 až 1,5' Ps kyseliny křemičité, arová, PEG
ZnO, kys.stearová,PEG 1 až 3' míšení a vytlačování
1,5 až 2' Pí kyseliny křemičité,
2 až 3' míšení a vytlačování
Teplota předsměsi 147 °C Teplota předsměsi 150 °C
2 . stupeň 2. stupeň
0 až 0,5' předsměs ze stupně 1, 0 až 0,5'předsměs ze stupně 1,
urychlovač, síra urychlovač, síra
0,5 až 1,5' míšení a vytlačování 0,5 až 1,5'míšení a vytlačování
Teplota předsměsi 105 °C Teplota předsměsi 107 °C
• · · · · · « ·« • · · · · · · · · *
c) Obor hodnot z hlediska technologie kaučuku Vulkanizace: 18 min při 165 °C
Zkušební metoda Jednotka Standard EPR I
ML 1+ 4 (100 °C), 2.st. - 139 119
T 10 % min 1,5 2,4
T 90 % min 3, 5 5,4
Mez pevnosti v tahu MPa 10,2 13,2
Modul 300 % MPa 3,7 6, 3
Poměrné prodloužení při
přetržení O. Ό 630 590
Energie při přetržení J 69,2 83,0
Tvrdost Shore 69 71
Odolnost proti dalšímu trhání
Die C N/mm 35 52
Otěr •v.rv.3 mm 200 177
Produkt podle vynálezu vede ve srovnání se standardem ke zlepšení viskozity, hodnot pevnosti a pevnosti v tahu a otěru. Zachování zesílení je kromě toho výrazně větší. Použití polysíloxanů slouží proto nejenom k výrobě kaučukových prášků, nýbrž vede rovněž k lepším aplikačním charakteristikám.
2. EPR II (E-SBR 1500/Ultrasil 7000 (80 dsk)/Si 69 (1,5 dsk) ve srovnání s příslušným standardem ····· 4 4 9 4 · 4
944444« 444 4 «
a) Receptura
Složky směsi Standard EPR II
E-SBR 1500 100 -
EPR II - 180
Ultrasil 7000 GR 80 -
Si69 1,5 -
ZnO 3 3
Kyselina stearová 2 2
6PPD 2,0 2,0
Vosk 1,0 1,0
CBS 1,7 1,7
DPG 2,0 2,0
Síra 1,5 1,5
b) Návod k míšení
Brabender 350 S; 0,345 L; fpdkce 1:1,11; 60 ot./min, tlak
razníku 550 kPa
1. stupeň 1. stupeň
0 až Γ kaučuk 0 až Γ EPR II, ZnO, kys. ste-
1 až 2' kyseliny křemičité, arová, 6PPD, vosk
ZnO, kys.stearová, 1 až 4' míšení a vytlačování
SÍ69, 6PPD, vosk
2 až 3' kyseliny křemičité
3 až 4' míšení a vytlačování
Teplota předsměsi 144 °C Teplota předsměsi 148 °C
2. stupeň 2. stupeň
0 až 3' předsměs ze stupně 1, 0 až 3' předsměs ze stupně 1,
míšení a vytlačování míšení a vytlačování
Teplota předsměsi 142 °C Teplota předsměsi 14 °C
3. stupeň 0 až 0,5'předsměs ze stupně 1, urychlovač, síra 0,5 až 1,5'míšení a vytlačování Teplota předsměsi 101 °C 3. stupeň 0 až 0,5'předsměs ze stupně 1, urychlovač, síra 0,5 až 1,5'míšení a vytlačování Teplota předsměsi 104 °C
c) Obor hodnot z hlediska technologie kaučuku Vulkanizace: 15 min při 165 °C
Zkušební metoda Jednotka Standard EPR II
T 10 % min 6,7 5,4
T 90 % min 10,6 O co
Mez pevnosti v tahu MPa 14,3 14,5
Modul 300 % MPa 2,8 4,6
Tvrdost Shore 60 62
Odolnost proti dalšímu trhání
Die C N/mm 45 48
Otěr mm3 255 175
Produkt podle vynálezu se vyznačuje zvýšeným uchováním zesílení a výrazně lepší odolností proti otěru.
Literatura
1. WO PCT/EP 99/01970, WO PCT/EP 99/0171, EP 99 117 178.6
2. U. Górl, K.-H. Nordsiek, Kautsch. Gummi Kunstst. 51 (1998) 200
3. Rubber World 3/01 a 4/01
4. U. Górl, M. Schmidt, O. Skibba, Gummi Fasern Kunstst. 54 (2001)532
5. Ε. Τ. Italiander Gummi Fasern Kunstst. 50 (1997)456
6. R. Uphus, O. Skibba, R.-H.Schuster, U. Gorl, Kautsch. Gummi Kunstst. .53 (2000)279
7. Delphi-Report „Kiinftige Herstellungsverfahren in der Gummiindustrie, Rubber J. 154 (1972)20 a Kautsch. Gummi Kunstst. 26 (1973)127
8. EP 00 104 112.8
9. EP 99 117 178.6, DE 100 56 696.0
10. U. Gorl, M. Schmidt, Přednáška u příležitosti zasedání DKG v Budapešti, duben 2001
11. EP 0 501 227, US 5.227.425
12. U. LeMaitre, „The Tire Rolling Resistance, AFICEP/DKG Meeting, Mulhouse, Francie 1993
13. G. Agostini, J. Bergh, Th. Mateme, páper presented antigen the Akron Tire Group Technology, Akron, Ohio/USA, říjen 1994
14. A. Hunsche, U. Gorl, A. Míiller, M. Knaack, Th. Gobel, Kautsch. Gummi Kunstst. 50 (1997)881
15. A. Hunsche, U. Gorl, H. G. Koban, Th. Lehmann, Kautsch. Gummi Kunstst. 51 (1998)525
16. U. Gorl, A. Parkhouse, Kautsch. Gummi Kunstst. 52
(19 99) 493
17. EP 00 111 524.5
18 . EP 00 110 033.8
19. DE 199 41 527.7-45

Claims (13)

  1. PATENTOVÉ NÁROKY
    1. Způsob výroby kaučukových prášků nebo granulátů, které obsahují křemičitá a/nebo oxidová plniva a které' jsou na bázi vodných kaučukových emulzí nebo latexů, vyznačující se tím, že
    a) křemičité a/nebo oxidové plnivo, jedno nebo více hydrofobizačních činidel z třídy polysiloxanů v množství 0,5 až 7 % vzhledem k plnivu, jeden nebo více neiontových povrchově aktivních tenzidů v množství 0,1 až 2 % vzhledem k plnivu se při 10 až 60 °C suspenduje ve vodě a při tom se nastaví hustota suspenze 0,5 až 15 %,
    b) potom se k suspenzi plniva za míchání přidá emulze kaučukového latexu,
    c) hodnota pH směsi ve vodě se pomocí kyseliny, přednostně kyseliny sírové nebo síranu hlinitého, sníží na hodnotu 2,5 až.
    7,
    d) vysrážený kaučukový prášek se vhodným způsobem pro oddělování pevné látky od kapaliny oddělí od největší části procesní vody,
    e) vzniklý filtrační koláč se popřípadě podrobí vhodným postupům formování a
    f) práškový nebo granulovaný produkt se vhodným způsobem sušení vysuší na konečnou vlhkost nižší než 3 %.
  2. 2. Způsob podle nároku 1, vyznačující se tím, že jako hydrofobizační činidlo pro bílá plniva se používá jeden nebo více polysiloxanů následujícího obecného vzorce:
    R -[SÍ-O-]n-SÍ-R (vzorec I)
    C
    D • · kde n je 1 až 1000;
    R je -(CH2)m-H, O-(CH2)z-H, OH, vinyl;
    m je 1 až 4 ;
    z je 1 až 4;
    m = z nebo m z;
    A, B, C a D je -(CH2)m-H, -O-(CH2)Z-HZ OH;
    A, B, C a D mohou být navzájem stejné nebo odlišné.
  3. 3. Způsob podle nároků 1 a 2, vyznačující se tím, že sloučeniny vzorce I se do procesu výroby kaučukových prášků přidávají jednotlivě nebo ve směsi v množství 0,5 až 7 % vzhledem k plnivu.
  4. 4. Způsob podle nároků 1 až 3, vyznačující se t í m , že se během výroby suspenze plniva popřípadě přidávají neiontové tenzidy zvolené ze souboru zahrnujícího alkoholpolyethylenglykolethery, polyethylenglykolmonomethylethery, fenolpolyethylenglykolethery, alkylfenolpolyethylenglykolethery a alkylfenolpolypropylenglykolethery, samotné nebo ve směsi v množství 0,1 až 2 % vzhledem k plnivu.
  5. 5. Způsob podle nároků 1 až 3, popřípadě 4, vyznačující se tím, že jako kaučuk se mohou jednotlivě nebo ve směsi používat všechny typy připravitelné jako vodné emulze.
  6. 6. Způsob podle nároků 1 až 3 a 5, popřípadě 4, vyznačující se tím, že jako bílá křemičitá a/nebo oxidová plniva se jednotlivě nebo ve směsi mohou použít všechny v gumárenském průmyslu používané produkty s N2povrchem 0,5 až 700 m2/g.
    « · MM
  7. 7. Způsob podle nároků 1 až 3 a 5 a 6, popřípadě 4, vyznačující se tím, že při výrobě kaučukových prášků nebo granulátů se popřípadě přídavně používají průmyslové saze vyrobené způsobem pro výrobu retortových, plynových, termálních a lampových sazí se součinitelem adsorpce jodu 5 až 1000 m2/g, číslem CTAB 15 až 600 m2/g a číslem DBF 30 až 400 ml/100 g.
  8. 8. Způsob podle nároků 1 až 3 a 5 a 6, popřípadě 4 a 7, vyznačující se tím, že kaučukové prášky nebo granuláty podle vynálezu obsahují bílá plniva podle nároku 6 v množství 10 až 1 000 dílů na 100 dílů kaučuku a popřípadě průmyslové saze podle nároku 7 v množství 5 až 1 000 dílů na 100 dílů kaučuku.
  9. 9. Způsob podle nároků 1 až 8, vyznačující se t í m , že do procesu výroby se jednotlivě nebo ve směsi přidávají popřípadě bifunkční organokřemičité sloučeniny, vytvářející kovalentní vazby mezi kaučukem a plnivem, následujících vzorců II, III a IV v množství 0,2 až 5 dílů na 100 dílů kaučuku:
    [Rln- (RO) 3-nSi- (Alk)m- (Ar)p]q[B] (II),
    RVíROH-nSÍHAlk) (III), nebo
    R:n (RO) 3-nSi- (Alkenyl) (IV), kde
    B znamená -SCN, -SH, -Cl, -NH2 (když q = 1) nebo -Sx(když q = 2) ,
    R a R1 znamená rozvětvenou nebo nerozvětvenou alkylovou skupinu s 1 až 4 atomy uhlíku, fenylový zbytek, přičemž všechny zbytky R a R1 mohou mít stejný nebo odlišný • φ
    Φ· «φφφ
    Φ φ · * · φ φφφφ φ * • 4 · ΦΦΦ Α význam, přednostně znamenají alkylovou skupinu;
    R znamená rozvětvený nebo nerozvětvený Ci~C4-alkyl, rozvětvenou nebo nerozvětvenou Ci-C4-alkoxyskupinu; n znamená. 0; 1 nebo 2;
    Alk znamená dvojmocný přímý nebo rozvětvený uhlíkový zbytek s 1 až 6 atomy uhlíku, m znamená 0 nebo 1;
    Ar znamená arylenový zbytek se 6 až 12 atomy uhlíku; p znamená 0 nebo 1 s tou výhradou, že p a n neznamenají současně 0;
    x znamená číslo 2 až 8,
    Alkyl znamená jednomocný přímý nebo rozvětvený nenasycený uhlovodíkový zbytek s 1 až 20 atomy uhlíku, přednostně se 2 až 8 atomy uhlíku,
    Alkenyl znamená jednomocný přímý nebo rozvětvený nenasycený uhlovodíkový zbytek se 2 až 20 atomy uhlíku, přednostně se 2 až 8 atomy uhlíku.
  10. 10. Způsob podle nároků 1 až 9, vyznačující se tím, že do procesu výroby kaučukového prášku nebo granulátu podle vynálezu se mohou v obvyklých množstvích přidávat popřípadě další v gumárenském průmyslu používané složky směsí, jako například minerální změkčovadla na bázi ropy, zinečnaté soli, stearová kyselina, polyalkoholy a polyaminy, ochranné prostředky proti stárnutí, teplu, světlu a kyslíku, popřípadě ozonu, vosky, pryskyřice, pigmenty a různá síťovací činidla a také síra.
  11. 11. Použití kaučukových prášku nebo granulátů podle vynálezu vyrobených podle nároků 1 až 10 pro výrobu vulkanizovatelných směsí.
  12. 12. Použití kaučukových prášku nebo granulátů podle vynálezu vyrobených podle nároků 1 až 10 jako adsorpčních nebo
    9 9 999 9
    99 9999
    9 9 99
    9 9 9 9 9 w *· « »
    9 9 9 9 9 9 9 9 9 9 9
    9 9 t 9 9 9 9 9 9 9 · 9 absorpčních činidel v oblasti ochrany životního prostředí, zejména pro zachycování organických nečistot z vodné nebo plynné fáze.
  13. 13. Použití kaučukových prášku nebo granulátů podle vynálezu vyrobených podle nároků 1 až 10 jako těsnicích hmot v různých oblastech použití ve stavebnictví.
CZ20023441A 2001-10-18 2002-10-16 Zpusob výroby kaucukových prásku nebo granulátu ajejich pouzití CZ298124B6 (cs)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE10151430A DE10151430A1 (de) 2001-10-18 2001-10-18 Silikatische und oxidische Füllstoffe enthaltende Kautschukgranulate

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CZ20023441A3 true CZ20023441A3 (cs) 2004-03-17
CZ298124B6 CZ298124B6 (cs) 2007-06-27

Family

ID=7702909

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ20023441A CZ298124B6 (cs) 2001-10-18 2002-10-16 Zpusob výroby kaucukových prásku nebo granulátu ajejich pouzití

Country Status (13)

Country Link
US (1) US6878759B2 (cs)
EP (1) EP1304347B1 (cs)
JP (1) JP4106257B2 (cs)
KR (1) KR100837095B1 (cs)
AT (1) ATE313589T1 (cs)
BR (1) BR0204114A (cs)
CZ (1) CZ298124B6 (cs)
DE (2) DE10151430A1 (cs)
ES (1) ES2252367T3 (cs)
HU (1) HU227776B1 (cs)
MX (1) MXPA02010281A (cs)
PL (1) PL203845B1 (cs)
TW (1) TW593446B (cs)

Families Citing this family (17)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE10256790A1 (de) * 2002-12-05 2004-06-17 Degussa Ag Kontinuierliches Verfahren zur Herstellung füllstoffhaltiger Kautschukgranulate
CN100572424C (zh) * 2003-08-19 2009-12-23 株式会社德山 二氧化硅填充橡胶颗粒体及其制造方法
JP4638663B2 (ja) * 2003-08-29 2011-02-23 エボニック デグサ ゲーエムベーハー シリカマスターバッチ及びその製造方法
CN101220179B (zh) * 2007-12-14 2010-06-23 华南理工大学 以硅酸钠为硅源的改性胶粉纳米复合材料及其制备方法
CN101225196B (zh) * 2007-12-14 2011-07-27 华南理工大学 硅铝二元杂化改性胶粉纳米复合材料及其制备方法
DE102008006004B3 (de) * 2008-01-25 2009-08-27 Bayer Materialscience Ag Thermoplastische Polyurethane und deren Verwendung
MX2010013220A (es) 2008-07-24 2011-03-29 Ind Negromex S A De C V Procedimientos para elaborar silano, silice hidrofobizado, lote maestro de silice y productos de caucho.
DE202008017267U1 (de) * 2008-12-09 2009-04-09 Münch Chemie International GmbH Reinigungsmittel
FR2952064B1 (fr) * 2009-10-30 2012-08-31 Michelin Soc Tech Methode de preparation d'un melange maitre d'elastomere dienique et de silice
FR2954775B1 (fr) * 2009-10-30 2012-03-30 Michelin Soc Tech Methode de preparation d'un melange maitre d'elastomere dienique synthetique et de silice
EP2436719A1 (de) 2010-10-04 2012-04-04 Rhein Chemie Rheinau GmbH Verfahren zur Herstellung von nanopartikelhaltigen Masterbatches
CN102372861A (zh) * 2011-08-02 2012-03-14 程源 天然橡胶/炭黑/白炭黑共沉反应复合橡胶及其制备方法
EP2607408A1 (de) 2011-12-21 2013-06-26 Rhein Chemie Rheinau GmbH Verfahren zur staubfreien Herstellung von nanopartikelhaltigen (CNT) Masterbatches in hochviskosen Kautschuken mittels Dreiwalzenwerk
EP2607407B1 (de) 2011-12-21 2014-08-20 Rhein Chemie Rheinau GmbH Verfahren zur Herstellung von CNT-Masterbatches in Flüssigkautschuk mittels Dreiwalzenwerk
WO2014126919A1 (en) * 2013-02-12 2014-08-21 Cooper Tire & Rubber Company Functionalized silica with elastomer binder
CN107074014B (zh) * 2014-08-11 2019-05-17 固铂轮胎与橡胶公司 具有弹性体黏结剂的功能化二氧化硅
KR102913165B1 (ko) * 2023-03-16 2026-01-15 주식회사 페스티 가공성 및 보강성이 개선된 고무 조성물

Family Cites Families (14)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CA2055957A1 (en) * 1990-12-18 1992-06-19 Edwin R. Evans Vinyl-containing, silanol-terminated silicone compositions for treatment of fillers
US5846506A (en) * 1994-10-07 1998-12-08 Degussa Aktiengesellschaft Precipitated silicas
US5486551A (en) * 1995-01-03 1996-01-23 Dow Corning Corporation Method for preparing a finely divided, free flowing organosiloxane elastomer base exhibiting reduced compression set following curing
IN188702B (cs) * 1995-06-01 2002-10-26 Degussa
FR2764894B1 (fr) * 1997-06-24 1999-09-24 Rhodia Chimie Sa Procede de preparation d'une suspension de silice dans une matrice silicone vulcanisable a temperature ambiante et a chaud pour former des elastomeres
US5908660A (en) * 1997-09-03 1999-06-01 Dow Corning Corporation Method of preparing hydrophobic precipitated silica
DE19815453A1 (de) * 1998-04-07 1999-10-21 Pku Pulverkautschuk Union Gmbh Pulverförmige, füllstoffhaltige Kautschukpulver, Verfahren zu ihrer Herstellung und Verwendung
DE19858706A1 (de) * 1998-12-18 2000-06-21 Pulver Kautschuk Union Gmbh Kautschukpulver (Compounds) und Verfahren zu deren Herstellung
DE19816972A1 (de) * 1998-04-17 1999-11-11 Pku Pulverkautschuk Union Gmbh Pulverförmige, modifizierte Füllstoffe enthaltende Kautschukpulver, Verfahren zu ihrer Herstellung und Verwendung
DE19818552A1 (de) * 1998-04-24 1999-10-28 Bayer Ag Mischungen aus Kautschuken und aktivierten und hydrophobierten exidischen und silikatischen Füllstoffen und ein Verfahren zur Herstellung
DE19818924A1 (de) * 1998-04-28 1999-11-04 Degussa Oberflächenmodifizierte Füllstoffe, Verfahren zu deren Herstellung sowie deren Verwendung
DE19843301A1 (de) * 1998-09-22 2000-03-23 Pku Pulverkautschuk Union Gmbh Pulverförmige, modifizierte Füllstoffe enthaltende Kautschukpulver, Verfahren zu ihrer Herstellung und Verwendung
JP4469052B2 (ja) * 2000-02-29 2010-05-26 東レ・ダウコーニング株式会社 架橋シリコーン粒子の製造方法
DE10056696A1 (de) * 2000-11-15 2002-05-16 Pku Pulverkautschuk Union Gmbh Pulverförmige, modifizierte aus Fällsuspension hergestellte silikatische Füllstoffe enthaltende Kautschukpulver, Verfahren zu ihrer Herstellung und Verwendung

Also Published As

Publication number Publication date
JP2003160668A (ja) 2003-06-03
HU0203554D0 (en) 2002-12-28
PL356736A1 (en) 2003-04-22
ATE313589T1 (de) 2006-01-15
US6878759B2 (en) 2005-04-12
EP1304347A2 (de) 2003-04-23
MXPA02010281A (es) 2005-07-25
TW593446B (en) 2004-06-21
ES2252367T3 (es) 2006-05-16
KR100837095B1 (ko) 2008-06-13
EP1304347B1 (de) 2005-12-21
JP4106257B2 (ja) 2008-06-25
BR0204114A (pt) 2003-09-16
DE50205335D1 (de) 2006-01-26
US20030119983A1 (en) 2003-06-26
DE10151430A1 (de) 2003-04-30
EP1304347A3 (de) 2004-03-24
PL203845B1 (pl) 2009-11-30
HUP0203554A2 (hu) 2004-04-28
KR20030032870A (ko) 2003-04-26
HU227776B1 (en) 2012-02-28
CZ298124B6 (cs) 2007-06-27

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CZ20023441A3 (cs) Kaučukové granuláty obsahující křemičitá a oxidová plniva
JP5220189B2 (ja) シリカマスターバッチを製造する方法
RU2661588C1 (ru) Кремнийдиоксидная маточная смесь, приготовленная из эмульсионного и растворного каучука
US6720369B2 (en) Modified rubber powders comprising silicatic fillers prepared from precipitation suspensions, process for their preparation and their use
US6822036B1 (en) Rubber powders which contain large amounts of fillers, a process for preparing them and the use thereof
JPH1135742A (ja) 充填剤入りゴム混合物の製造方法
US6713534B2 (en) Rubber powders having pulverulent silicatic fillers and prepared from rubbers present in organic solvents, a process for their preparation, and their use
JP2017503879A (ja) シラン変性されたケイ酸、その製造方法および前記のシラン変性されたケイ酸の使用
KR20030091825A (ko) 유기규소 화합물, 이의 제조방법 및 이의 용도
US6340724B1 (en) Powdered rubber containing modified fillers, process for the production thereof and use thereof
CZ301171B6 (cs) Zpusob výroby kaucukového prášku a kaucukové prášky vyrobené tímto zpusobem
HUP0101533A2 (hu) Hidrofobizált oxidos vagy szilikátor töltőanyagot tartalmazó emulziós kaucsukkeverék és eljárás az előállítására
JP7311517B2 (ja) 沈降シリカ及びその製造プロセス
CA2288607A1 (en) Process for hydrophobicizing particles, and their use as fillers in polymer masterbatches
MXPA99008653A (en) Pulverulent rubber, in form of powder and containing modified fillers, procedure for its production and its use

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A Patent lapsed due to non-payment of fee

Effective date: 20161016