CZ2013302A3 - Pracovní elektroda, coulometrický detektor a způsob výměny pracovního materiálu - Google Patents

Pracovní elektroda, coulometrický detektor a způsob výměny pracovního materiálu Download PDF

Info

Publication number
CZ2013302A3
CZ2013302A3 CZ2013-302A CZ2013302A CZ2013302A3 CZ 2013302 A3 CZ2013302 A3 CZ 2013302A3 CZ 2013302 A CZ2013302 A CZ 2013302A CZ 2013302 A3 CZ2013302 A3 CZ 2013302A3
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
capillary
working
working electrode
detector
electrode according
Prior art date
Application number
CZ2013-302A
Other languages
English (en)
Other versions
CZ304462B6 (cs
Inventor
Hana Dejmková
Jan Mika
Jiří Zima
Jiří Barek
Original Assignee
Přírodovědecká Fakulta Univerzity Karlovy V Praze
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Přírodovědecká Fakulta Univerzity Karlovy V Praze filed Critical Přírodovědecká Fakulta Univerzity Karlovy V Praze
Priority to CZ2013-302A priority Critical patent/CZ2013302A3/cs
Publication of CZ304462B6 publication Critical patent/CZ304462B6/cs
Publication of CZ2013302A3 publication Critical patent/CZ2013302A3/cs

Links

Landscapes

  • Investigating Or Analyzing Materials By The Use Of Electric Means (AREA)

Abstract

Řešení popisuje pracovní elektrodu coulometrického detektoru, která obsahuje kapiláru (1) se zavedeným elektrickým kontaktem (2), přičemž v kapiláře (1) jsou umístěny částice pracovního materiálu (7), které jsou v kapiláře (1) zadržovány filtrem (6) propouštějícím kapalinu, který je u ústí kapiláry (1) fixován. Dále je popsán coulometrický detektor obsahující pracovní elektrodu a referentní (8) a pomocnou elektrodu (9), a rovněž vhodný způsob výměny pracovního materiálu v pracovní elektrodě.

Description

Pracovní elektroda, coulometrický detektor a způsob výměny pracovního materiálu (57) Anotace:
Řešení popisuje pracovní elektrodu coulometrického detektoru, která obsahuje kapiláru (1) se zavedeným elektrickým kontaktem (2), přičemž v kapiláře (1) jsou umístěny částice pracovního materiálu (7), které jsou v kapiláře (1) zadržovány filtrem (6) propouštějícím kapalinu, který je u ústí kapiláry (1) fixován. Dále je popsán coulometrický detektor obsahující pracovní elektrodu a referentní (8) a pomocnou elektrodu (9), a rovněž vhodný způsob výměny pracovního materiálu v pracovní elektrodě.
t : t
Pracovní elektroda, coulometrický detektor a způsob výměny pracovního materiálu
()biast techniky
Předkládaný vynález se týká coulometrického detektoru s obnovitelnou náplní, využitelného pro detekci elektrochemicky aktivních látek v průtokových metodách, zejména pro metodu průtokovou injekční analýzu a HPLC. Rovněž se týká způsobu výroby takovéhoto coulometrického detektoru.
Dosavadní stav techniky
V moderní analytické chemii se běžně setkáváme se stanovováním analytů v proudu kapalin; tento typ měření se uplatňuje například v průmyslu, při analýze složek životního prostředí atd. Důležitou částí průtokových systémů jsou detektory, na jejichž parametry, jako jsou cena jednotlivých stanovení, citlivost, linearita odezvy a reprodukovatelnost, jsou proto kladeny velké nároky. Všechny tyto nároky dobře splňují elektrochemické metody, které se navíc vyznačují přesností, rychlostí, jednoduchostí a díky menšímu množství elektrochemicky aktivních látek i značnou selektivitou [K. Toth, K. Stulík, W. Kutner, Z. Feher, E. Lindner, Pure and Applied Chemistry 76:1119 (2004)].
Nejčastěji používanými detekčními technikami jsou amperometrie a coulometrie. Coulometrie na rozdíl od amperometrie pracuje s vysokým stupněm konverze stanovované látky, blížícímu se až 100 %. Měří se náboj potřebný na elektrochemickou reakci při konstantním potenciálu a z něj se určuje celkový obsah látky podle Faradayových zákonů [K. Stulík, V. Pacakova, Electroanalytical measurements in flowing liquids, E. Horwood, 1987.]. K dosažení vysokého stupně konverze je zapotřebí velký aktivní povrch elektrodového materiálu a dostatečně dlouhá doba pro kontakt analytu s pracovní elektrodou. Dostatečně velkého povrchu lze dosáhnout pomocí velkoplošných rovinných nebo tubulárních detektorů [J. Lankelma, H. Poppe, Journal of Chromatography 125:375 (1976)], ty však vzhledem k velkému vnitřnímu objemu detektoru nejsou vhodné pro detekci v HPLC. Proto se nejčastěji používají porézní nebo granulované materiály, které zaručují dostatečně velký pracovní povrch elektrody při zachování malého vnitřního objemu detektoru. Nejčastěji se používají porézní kovy, porézní skelný uhlík (RVC) a uhlíkové nebo kovové částice [W. J. Blaedel, J. H. Strohl, Analytical Chemistry 36:1245 (1964); E. Beinrohr, M. Nemeth, P. Tschopel, G.
• · . A t » í < 7 ♦' t 'to »i » „ i » « » ·» i s ;» » i •s * · * » β « - < 7 a * »« ·
Tolg, Fresenius Journal of Analytical Chemistry 343:566 (1992); J. Wang, H. D. Dewald, Journal of the Electrochemical Society 130:1814 (1983); L. I. Ilcheva, A. D. Dakashev, Analyst 115:1247 (1990); J. V. Kenkel, A. J. Barel, Journal of Electroanalytical Chemistry 54:47(1974)].
Nevýhodou porézních elektrod je však problém pasivace pracovního materiálu coulometrického detektoru, která nepříznivě ovlivňuje jeho odezvu. Elektrody v průtokovém uspořádání vykazují určitou odolnost proti tomuto jevu, díky odvádění produktů elektrochemické reakce od pracovní elektrody proudem kapaliny a případně také vzhledem k rezervě ve velikosti povrchu pracovního materiálu. To však pasivaci zejména v prostředích komplikovaných matric reálných vzorků nezabrání úplně a následně je nutná periodická a reprodukovatelná obnova povrchu elektrody. Pro porézní materiály je mechanické čištění takřka neproveditelné [Schieffer, G. W., Analytical Chemistry 52: 1994 (1980)] a čištění oxidačně-redukčními mechanizmy komplikuje práci s detektorem a ne vždy zaručuje dostatečně reprodukovatelnou obnovu pracovního povrchu. Nejčastěji je tedy nutná výměna pracovního materiálu, která však bývá časově i finančně náročná a často vyžaduje rozebrání celého detektoru.
Za účelem zjednodušení a zrychlení výměny náplně detektoru se již dříve objevila takzvaná “jet-ring“ elektroda [C. H. Pollema, J. Ruzicka, Analytical Chemistry 66:1825 (1994); J. Ruzicka, Analytica Chimica Acta 308:14 (1995)]. Elektroda se skládá z trubičky, jejíž ústí je přiblíženo k nepropustné přepážce do vzdálenosti, která umožňuje průtok kapaliny, ale ne již průchod částic náplně. Do přepážky je zabudována referentní a pomocná elektroda. Náplň je vyměňována oddálením přepážky. Tato elektroda s náplní z grafitového prášku nebo skelného uhlíku o velikosti částic 80 4 200 pm byla následně použita jako amperometrický detektor v injekční analýze; zvýšení stupně konverze bylo dosaženo pouze za použití metody stop-flow a ani v amperometrickém módu nebyl použit pro detekci v HPLC. [M. Mayer, J. Ruzicka, Analytical Chemistry 68:3808 (1996)].
Cílem předkládaného vynálezu je navrhnout coulometrický detektor se snadnou výměnou pracovního materiálu, který by zaručoval její rychlost, jednoduchost, možnost volby materiálu a nízkou cenu.
t l » *
Podstata vynálezu
Předmětem předkládaného vynálezu je pracovní elektroda coulometrického detektoru, která obsahuje kapiláru se zavedeným elektrickým kontaktem. V kapiláře jsou umístěny částice pracovního materiálu. Částice jsou v kapiláře zadržovány filtrem propouštějícím kapalinu, který je u ústí kapiláry fixován. S výhodou může být fixace filtru zajištěna pomocí Šroubu a koncovky. Proudění kapaliny filtrem zajišťuje spojení s referentní a pomocnou elektrodou.
Jako filtr lze použít jakýkoliv dostatečně hustý vláknitý materiál odolný vůči použitým organickým rozpouštědlům v nosném roztoku; pro svou dostupnost je zejména vhodný filtrační papír. S výhodou je kapilára opatřena obrubou, což usnadňuje fixaci filtru.
Pracovním materiálem je s výhodou kovový nebo uhlíkový prášek. Volbou velikostí částic lze ovlivnit rozložení pórů a hydrodynamický odpor pracovního materiálu. S výhodou lze použít sférické mikročástice skelného uhlíku.
S výhodou je elektrickým kontaktem platinový drát.
Předmětem předkládaného vynálezu je dále coulometrický detektor, obsahující pracovní elektrodu podle vynálezu a referentní a pomocnou elektrodu, a přepadovou nádobku, uvnitř které jsou všechny tři elektrody umístěny.
Předmětem předkládaného vynálezu je dále způsob plnění a výměny pracovního materiálu v pracovní elektrodě. Náplň použitého pracovního materiálu se z kapiláry vymyje pomocí pumpy tokem kapaliny při odstraněném filtru nebo zpětným tokem, což lze provést bez nutnosti manipulace s detektorem. Pracovní materiál se smíchá s rozpouštědlem a pomocí pumpy s dávkovacím ventilem se následně naplní tokem kapaliny mísitelné s rozpouštědlem i pracovním prostředím, tedy mobilní fází u HPLC nebo proudem kapaliny u průtokové injekční analýzy do kapiláry. Po naplnění lze ihned pokračovat v měření.
Rozpouštědlem je s výhodou nitromethan a pracovním materiálem jsou s výhodou sférické mikročástice skelného uhlíku.
Vynález je dále osvětlen s použitím následujících obrázků a příkladů, které však nijak neomezují rozsah ochrany.
Obr. 1 ukazuje schéma coulometrického detektoru s obnovitelnou náplní podle příkladu 1. Obr. 2 ukazuje záznam coulometrické detekce - měření závislosti odezvy detektoru na změně průtokové rychlosti (0,3 (1), 0,5 (2), 0,7 (3) a 1,2 (4) ml min’1) technikou průtokové injekční analýzy při stanovení hydrochinonu o koncentraci 100 pmol Γ1 na detektoru podle příkladu 1. Podmínky měření: nosný roztok Brittonův-Robinsonův pufr o pH 2, objem dávkovači cívky 100 μΐ a detekční potenciál +1,1 V.
Obr. 3 ukazuje závislost plochy píku na koncentraci hydrochinonu; měření technikou průtokové injekční analýzy. Podmínky měření: nosný roztok Brittonův-Robinsonův pufr o pH 2, průtoková rychlost 0,7 ml min’1, detekční potenciál +1,1 V a objem dávkovači cívky 100 μΐ.
Příklady provedení vynálezu
Příklad 1: Coulometrický detektor s obnovitelnou náplní
Coulometrický detektor s obnovitelnou náplní je znázorněn na obr. 1.
Základem coulometrického detektoru s obnovitelnou náplní je teflonová kapilára 1 (vnitřní průměr 0,5 mm). Do kapiláry 1 je jehlou zhotoven otvor, do kterého je zaveden kontakt pomocí platinového drátku 2. Kontakt 2 je následně utěsněn vrstvou polymeru a po jeho zaschnutí je platinový drát odizolován smršťovací bužírkou. Kapilára 1 je ukončena obrubou, tedy teplotně roztažena a zploštěna a spolu s kontaktem 2 je umístěna do šroubu 3. Koncovkou 4 je u ústí kapiláry J. podložené ocelovou podložkou 5 zafixován filtr (filtrační papír) 6. Elektrochemickou reakci zprostředkovává práškový pracovní materiál 7. Ten sestává z 1,25 mg sférických mikročástic skelného uhlíku o průměru 10x20 pm, které v kapiláře 1 dosahují výšky zhruba 3 mm. Pracovní elektroda coulometrického detektoru je umístěna v přebytku mobilní fáze 10 v přepadové skleněné nádobce (nezobrazena) společně s referentní elektrodou 8 a pomocnou elektrodou 9 - všechny elektrody jsou umístěny v nezávisle stojícím stojánku (nezobrazen).
i I t •5 « » » * 4: í « » » « < * · «J, í « 3 f4 9 “«•♦β»*· S · t J> » ·«
Při vnášení náplně 7 do coulometrického detektoru byl detektor připojen na pumpu s dávkovacím ventilem s externí 500 pl výměnou smyčkou. Smyčka byla naplněna suspenzí, vytvořenou smícháním 10 ml nitromethanu a 4 mg uhlíkového prášku a tokem 1 ml min’1 methanolu byl plněn detektor.
Příklad 2: Stanovení hydrochinonu pomocí coulometrického detektoru s obnovitelnou náplní Coulometrický detektor s obnovitelnou náplní podle příkladu 1 byl použit ke stanovení hydrochinonu metodou průtokové injekční analýzy. Jeho náplň byla měněna, aby bylo zabráněno případnému snížení analytického signálu, po proměření 20 až 30 vzorků. Všechna měření byla prováděna v nosném roztoku Brittonova-Robinsonova pufru o pH 2.
V prvním kroku byly optimalizovány parametry stanovení, a to průtoková rychlost, vkládaný potenciál a objem dávkovači cívky. Během optimalizace byl použit roztok hydrochinonu o koncentraci 100 pmol Γ* připravený v Brittonově-Robinsonově pufru o pH 2. Závislost odezvy detektoru na průtokové rychlosti byla naměřena od 0,4 do 1,4 ml min’1. Do 0,8 ml min”1 byla plocha získaná detekcí takřka konstantní, při dalším zvyšování průtokové rychlosti docházelo k jejímu snižování. V celém naměřeném intervalu docházelo k nárůstu výšky píků. Optimální hodnota 0,7 ml min”1 byla zvolena jako kombinace mezi dostatečnou účinností detektoru a krátkou dobou trvání analýzy. Následně byla proměřena závislost odezvy detektoru na vkládaném potenciálu. Z naměřeného intervalu od +0,3 V do +1,5 V byla největší plocha a výška píku při +1,1 V, proto byla tato hodnota zvolena pro další měření. Posledním optimalizovaným parametrem byl objem dávkovači cívky. Jako optimální byla určena hodnota 100 μΐ; při dalším zvětšení objemu dávkovači smyčky již nedocházelo k výraznému nárůstu výšky píku, pouze k jeho rozšiřování.
Za zjištěných optimálních podmínek byly změřeny základní parametry stanovení hydrochinonu, jako je opakovatelnost, mez detekce, mez stanovitelnosti, a lineární dynamický rozsah. Stálost odezvy detektoru byla určena z výšky 30 po sobě jdoucích nástřiků vzorku o koncentraci 100 pmol Γ1 v případě, že náplň detektoru nebyla měněna a pro 5 náplní pořízených v různé době při práci s coulometrickým detektorem za optimálních podmínek. Koncentrační závislost je lineární v rozsahu 4 až 100 pmol Γ1 a mez detekce a stanovitelnosti byla získána jako troj-, respektive desetinásobek směrodatné odchylky měření nej nižší sledované koncentrace. Získané hodnoty jsou shrnuty v tabulce 1.
Tabulka 1. Vybrané parametry stanovení hydrochinonu coulometrickým detektorem s obnovitelnou náplní
Mez detekce (pmol Γ ) 0,44
Mez stanovitelnosti (pmol Γ1) 1,46
Korelační koeficient 0.9997
Opakovatelnost na jedné náplni (RSD, %) 1,39
Opakovatelnost při výměně náplně (RSD, %) 1,86
Průmyslová využitelnost
Coulometrickou detekci lze využít pro stanovení elektrochemicky aktivních organických i anorganických látek průtokovými metodami, zejména průtokovou injekční analýzou a HPLC.
PATENTOVÉ NÁROKY

Claims (9)

1. Pracovní elektroda coulometrického detektoru, vyznačená tím, že obsahuje kapiláru (1) se zavedeným elektrickým kontaktem (2), přičemž v kapiláře (1) jsou umístěny částice pracovního materiálu (7), které jsou v kapiláře (1) zadržovány filtrem (6) propouštějícím kapalinu, který je u ústí kapiláry (1) fixován.
2. Pracovní elektroda podle nároku 1, vyznačená tím, že fixace filtru (6) je zajištěna prostřednictvím šroubu (3) a koncovky (4).
3. Pracovní elektroda podle kteréhokoliv z předcházejících nároků, vyznačená tím, že kapilára (1) je opatřena obrubou.
4. Pracovní elektroda podle kteréhokoliv z předcházejících nároků, vyznačená tím, že materiálem filtru (6) je filtrační papír.
5. Pracovní elektroda podle kteréhokoliv z předcházejících nároků, vyznačená tím, že pracovním materiálem (7) je kovový nebo uhlíkový prášek, s výhodou jsou pracovním materiálem (7) sférické mikročástice skelného uhlíku.
6. Pracovní elektroda podle kteréhokoliv z předcházejících nároků, vyznačená tím, že elektrickým kontaktem (2) je platinový drát.
7. Coulometrický detektor, vyznačený tím, obsahuje pracovní elektrodu podle kteréhokoliv z předcházejících nároků a referentní (8) a pomocnou elektrodu (9), a přepadovou nádobku, uvnitř které jsou všechny tři elektrody umístěny.
8. Způsob výměny pracovního materiálu v pracovní elektrodě podle kteréhokoliv z nároků 1 až 6, vyznačený tím, že použitý pracovní materiál (7) se z kapiláry (1) vymyje pomocí pumpy tokem kapaliny při odstraněném filtru (6) nebo zpětným tokem, nový pracovní materiál (7) se následně smíchá s rozpouštědlem a pomocí pumpy s dávkovacím ventilem se pak naplní tokem kapaliny do kapiláry (1).
t
9. Způsob podle nároku 8, vyznačený tím, že rozpouštědlem je nitromethan a pracovním materiálem (7) jsou sférické mikročástice skelného uhlíku.
p(/k> -3</L·
Obr. 1
240 /, μΑ
200
160
120
CZ2013-302A 2013-04-22 2013-04-22 Pracovní elektroda, coulometrický detektor a způsob výměny pracovního materiálu CZ2013302A3 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ2013-302A CZ2013302A3 (cs) 2013-04-22 2013-04-22 Pracovní elektroda, coulometrický detektor a způsob výměny pracovního materiálu

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ2013-302A CZ2013302A3 (cs) 2013-04-22 2013-04-22 Pracovní elektroda, coulometrický detektor a způsob výměny pracovního materiálu

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CZ304462B6 CZ304462B6 (cs) 2014-05-14
CZ2013302A3 true CZ2013302A3 (cs) 2014-05-14

Family

ID=50685361

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ2013-302A CZ2013302A3 (cs) 2013-04-22 2013-04-22 Pracovní elektroda, coulometrický detektor a způsob výměny pracovního materiálu

Country Status (1)

Country Link
CZ (1) CZ2013302A3 (cs)

Family Cites Families (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH01172744A (ja) * 1987-12-26 1989-07-07 Power Reactor & Nuclear Fuel Dev Corp フロークーロメトリ用電解セル
GB2237387B (en) * 1989-09-25 1994-05-11 Petrochem Analysis Limited Titration methods and devices
JPH0489561A (ja) * 1990-08-01 1992-03-23 Mitsubishi Petrochem Co Ltd クーロメトリック型電気化学検出器用電極
JP3091730B2 (ja) * 1998-10-07 2000-09-25 セントラル科学株式会社 電量滴定式アンモニア性窒素メーターの電解セル
GB2370641B (en) * 2000-11-17 2004-08-25 G R Scient Ltd Coulometric titration system
RU2488107C2 (ru) * 2009-05-13 2013-07-20 Общество с ограниченной ответственностью "Научно-производственное предприятие ОКБА" Кулонометрическая электролитическая ячейка

Also Published As

Publication number Publication date
CZ304462B6 (cs) 2014-05-14

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Chu et al. Rapid determination of acetaminophen and p-aminophenol in pharmaceutical formulations using miniaturized capillary electrophoresis with amperometric detection
Pamuk et al. Redox pathways of aliskiren based on experimental and computational approach and its voltammetric determination
Gupta et al. Electrochemical determination of antihypertensive drug irbesartan in pharmaceuticals
Al-Ghamdi et al. Development of square-wave adsorptive stripping voltammetric method for determination of acebutolol in pharmaceutical formulations and biological fluids
Dehghanzade et al. Voltammetric determination of diazepam using a bismuth modified pencil graphite electrode
Stefano et al. Batch‐injection versus Flow‐injection Analysis Using Screen‐printed Electrodes: Determination of Ciprofloxacin in Pharmaceutical Formulations
Jeong et al. Capillary electrophoresis mass spectrometry with sheathless electrospray ionization for high sensitivity analysis of underivatized amino acids
Yosypchuk et al. Determination of iodates using silver solid amalgam electrodes
Meyer et al. Determination of inorganic ionic mercury down to 5× 10− 14 mol l− 1 by differential-pulse anodic stripping voltammetry
Dmukhailo et al. Rapid and straightforward electrochemical approach for the determination of the toxic food azo dye tartrazine using sensors based on silver solid amalgam
Önal et al. Application of BiFE for electrochemical properties and determination of loratadine by cathodic stripping voltammetry in the cationic surfactant medium
Sungkaew et al. A new polyethylene glycol fiber prepared by coating porous zinc electrodeposited onto silver for solid-phase microextraction of styrene
Özkan LC with electrochemical detection. Recent application to pharmaceuticals and biological fluids
Sattayasamitsathit et al. Bismuth film electrode for analysis of tetracycline in flow injection system
Taşdemir Electrochemistry and determination of cefdinir by voltammetric and computational approaches
CZ2013302A3 (cs) Pracovní elektroda, coulometrický detektor a způsob výměny pracovního materiálu
Radulović et al. An electroanalytical approach to brimonidine at boron doped diamond electrode based on its extensive voltammetric study
CZ25798U1 (cs) Pracovní elektroda a coulometrický detektor
Ghoneim et al. Stripping voltammetric quantification of the anti-diabetic drug glipizide in bulk form and pharmaceutical formulation
Hammam et al. Adsorptive stripping voltammetric quantification of the antipsychotic drug clozapine in bulk form, pharmaceutical formulation and human serum at a mercury electrode
US7144488B2 (en) Electrode, electrochemical cell, and method for analysis of electroplating baths
Mika et al. Determination of bromhexine at a glassy carbon paste electrode using differential pulse voltammetry and flow injection analysis with amperometric detection
Ghoneim et al. Voltammetric quantitation at the mercury electrode of the anticholinergic drug flavoxate hydrochloride in bulk and in a pharmaceutical formulation
KR20210118123A (ko) 모세관 전기 영동을 위한 재사용 가능한 카트리지
FI102572B (fi) Menetelmä ja laite näytteen syöttämiseksi kapillaarielektroforeesilait teeseen

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A Patent lapsed due to non-payment of fee

Effective date: 20190422