CZ202293A3 - Sorbent, sada a zařízení pro separaci 213Bi ze směsi 225Ac a produktů jeho radioaktivní přeměny - Google Patents
Sorbent, sada a zařízení pro separaci 213Bi ze směsi 225Ac a produktů jeho radioaktivní přeměny Download PDFInfo
- Publication number
- CZ202293A3 CZ202293A3 CZ2022-93A CZ202293A CZ202293A3 CZ 202293 A3 CZ202293 A3 CZ 202293A3 CZ 202293 A CZ202293 A CZ 202293A CZ 202293 A3 CZ202293 A3 CZ 202293A3
- Authority
- CZ
- Czechia
- Prior art keywords
- sorbent
- separation
- column
- mixture
- valve
- Prior art date
Links
- 239000002594 sorbent Substances 0.000 title claims abstract description 45
- 238000000926 separation method Methods 0.000 title claims abstract description 27
- 230000009466 transformation Effects 0.000 title claims abstract description 18
- 239000000203 mixture Substances 0.000 title claims abstract description 17
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 title claims abstract description 16
- 229940125666 actinium-225 Drugs 0.000 title abstract description 3
- GNIFDFLNOVMXBN-UHFFFAOYSA-L hydrogen phosphate;zirconium(2+) Chemical compound [Zr+2].OP([O-])([O-])=O GNIFDFLNOVMXBN-UHFFFAOYSA-L 0.000 claims abstract description 22
- 229920002239 polyacrylonitrile Polymers 0.000 claims abstract description 18
- 239000002245 particle Substances 0.000 claims abstract description 14
- 239000011159 matrix material Substances 0.000 claims abstract description 11
- 229920001577 copolymer Polymers 0.000 claims abstract description 5
- 229920001519 homopolymer Polymers 0.000 claims abstract description 4
- 238000004458 analytical method Methods 0.000 claims abstract description 3
- 239000000243 solution Substances 0.000 claims description 27
- 238000010828 elution Methods 0.000 claims description 22
- 238000011049 filling Methods 0.000 claims description 11
- 229920000642 polymer Polymers 0.000 claims description 11
- GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N Nitric acid Chemical compound O[N+]([O-])=O GRYLNZFGIOXLOG-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 9
- 229910017604 nitric acid Inorganic materials 0.000 claims description 9
- BAPJBEWLBFYGME-UHFFFAOYSA-N Methyl acrylate Chemical compound COC(=O)C=C BAPJBEWLBFYGME-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 8
- QPCDCPDFJACHGM-UHFFFAOYSA-N N,N-bis{2-[bis(carboxymethyl)amino]ethyl}glycine Chemical compound OC(=O)CN(CC(O)=O)CCN(CC(=O)O)CCN(CC(O)=O)CC(O)=O QPCDCPDFJACHGM-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 8
- 229960003330 pentetic acid Drugs 0.000 claims description 8
- 239000004793 Polystyrene Substances 0.000 claims description 4
- XTXRWKRVRITETP-UHFFFAOYSA-N Vinyl acetate Chemical compound CC(=O)OC=C XTXRWKRVRITETP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 4
- 239000002253 acid Substances 0.000 claims description 4
- 229920002223 polystyrene Polymers 0.000 claims description 4
- 125000001436 propyl group Chemical group [H]C([*])([H])C([H])([H])C([H])([H])[H] 0.000 claims description 4
- KGIGUEBEKRSTEW-UHFFFAOYSA-N 2-vinylpyridine Chemical compound C=CC1=CC=CC=N1 KGIGUEBEKRSTEW-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 3
- NLHHRLWOUZZQLW-UHFFFAOYSA-N Acrylonitrile Chemical compound C=CC#N NLHHRLWOUZZQLW-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 3
- VVQNEPGJFQJSBK-UHFFFAOYSA-N Methyl methacrylate Chemical compound COC(=O)C(C)=C VVQNEPGJFQJSBK-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 3
- 239000007864 aqueous solution Substances 0.000 claims description 3
- 239000000178 monomer Substances 0.000 claims description 3
- GGZZISOUXJHYOY-UHFFFAOYSA-N 8-amino-4-hydroxynaphthalene-2-sulfonic acid Chemical compound C1=C(S(O)(=O)=O)C=C2C(N)=CC=CC2=C1O GGZZISOUXJHYOY-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims 1
- 239000002131 composite material Substances 0.000 abstract description 12
- 101100283604 Caenorhabditis elegans pigk-1 gene Proteins 0.000 description 9
- 239000000047 product Substances 0.000 description 9
- FVAUCKIRQBBSSJ-UHFFFAOYSA-M sodium iodide Chemical compound [Na+].[I-] FVAUCKIRQBBSSJ-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 9
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 8
- VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-N Hydrochloric acid Chemical compound Cl VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 6
- -1 cationic ion Chemical class 0.000 description 4
- 238000000034 method Methods 0.000 description 4
- 229920003023 plastic Polymers 0.000 description 4
- 239000004033 plastic Substances 0.000 description 4
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 description 4
- 230000005526 G1 to G0 transition Effects 0.000 description 3
- ZMXDDKWLCZADIW-UHFFFAOYSA-N N,N-Dimethylformamide Chemical compound CN(C)C=O ZMXDDKWLCZADIW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 239000004480 active ingredient Substances 0.000 description 3
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 3
- 238000011109 contamination Methods 0.000 description 3
- 239000012153 distilled water Substances 0.000 description 3
- 238000000746 purification Methods 0.000 description 3
- 235000009518 sodium iodide Nutrition 0.000 description 3
- LFQSCWFLJHTTHZ-UHFFFAOYSA-N Ethanol Chemical compound CCO LFQSCWFLJHTTHZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- NBIIXXVUZAFLBC-UHFFFAOYSA-N Phosphoric acid Chemical compound OP(O)(O)=O NBIIXXVUZAFLBC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 239000003795 chemical substances by application Substances 0.000 description 2
- 238000010276 construction Methods 0.000 description 2
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 2
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 2
- 239000011521 glass Substances 0.000 description 2
- 150000002500 ions Chemical class 0.000 description 2
- 238000002156 mixing Methods 0.000 description 2
- 229910000403 monosodium phosphate Inorganic materials 0.000 description 2
- 235000019799 monosodium phosphate Nutrition 0.000 description 2
- 229920003053 polystyrene-divinylbenzene Polymers 0.000 description 2
- 230000005855 radiation Effects 0.000 description 2
- 239000011541 reaction mixture Substances 0.000 description 2
- AJPJDKMHJJGVTQ-UHFFFAOYSA-M sodium dihydrogen phosphate Chemical compound [Na+].OP(O)([O-])=O AJPJDKMHJJGVTQ-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 2
- 238000003756 stirring Methods 0.000 description 2
- 238000003786 synthesis reaction Methods 0.000 description 2
- IPCAPQRVQMIMAN-UHFFFAOYSA-L zirconyl chloride Chemical compound Cl[Zr](Cl)=O IPCAPQRVQMIMAN-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 2
- 239000008351 acetate buffer Substances 0.000 description 1
- 230000002378 acidificating effect Effects 0.000 description 1
- QQINRWTZWGJFDB-YPZZEJLDSA-N actinium-225 Chemical compound [225Ac] QQINRWTZWGJFDB-YPZZEJLDSA-N 0.000 description 1
- 229910000147 aluminium phosphate Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011324 bead Substances 0.000 description 1
- 230000005271 beta minus decay Effects 0.000 description 1
- 229910052797 bismuth Inorganic materials 0.000 description 1
- JCXGWMGPZLAOME-UHFFFAOYSA-N bismuth atom Chemical compound [Bi] JCXGWMGPZLAOME-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910001451 bismuth ion Inorganic materials 0.000 description 1
- JCXGWMGPZLAOME-RNFDNDRNSA-N bismuth-213 Chemical compound [213Bi] JCXGWMGPZLAOME-RNFDNDRNSA-N 0.000 description 1
- 239000000872 buffer Substances 0.000 description 1
- 125000002091 cationic group Chemical group 0.000 description 1
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 1
- 238000004587 chromatography analysis Methods 0.000 description 1
- 238000005352 clarification Methods 0.000 description 1
- 239000013078 crystal Substances 0.000 description 1
- 238000009826 distribution Methods 0.000 description 1
- 239000000835 fiber Substances 0.000 description 1
- 239000012467 final product Substances 0.000 description 1
- 238000005194 fractionation Methods 0.000 description 1
- 229910052732 germanium Inorganic materials 0.000 description 1
- GNPVGFCGXDBREM-UHFFFAOYSA-N germanium atom Chemical compound [Ge] GNPVGFCGXDBREM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000005484 gravity Effects 0.000 description 1
- 239000007970 homogeneous dispersion Substances 0.000 description 1
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 description 1
- 238000005259 measurement Methods 0.000 description 1
- 238000000691 measurement method Methods 0.000 description 1
- 229920001467 poly(styrenesulfonates) Polymers 0.000 description 1
- 150000003242 quaternary ammonium salts Chemical class 0.000 description 1
- 238000004626 scanning electron microscopy Methods 0.000 description 1
- 239000004065 semiconductor Substances 0.000 description 1
- 238000007873 sieving Methods 0.000 description 1
- 238000002791 soaking Methods 0.000 description 1
- 238000001179 sorption measurement Methods 0.000 description 1
- 238000001228 spectrum Methods 0.000 description 1
- 239000012798 spherical particle Substances 0.000 description 1
- 239000000725 suspension Substances 0.000 description 1
- 238000002560 therapeutic procedure Methods 0.000 description 1
- 238000000844 transformation Methods 0.000 description 1
Classifications
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J20/00—Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof
- B01J20/02—Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof comprising inorganic material
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J20/00—Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof
- B01J20/22—Solid sorbent compositions or filter aid compositions; Sorbents for chromatography; Processes for preparing, regenerating or reactivating thereof comprising organic material
- B01J20/26—Synthetic macromolecular compounds
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Analytical Chemistry (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
- Details Of Connecting Devices For Male And Female Coupling (AREA)
Abstract
Sorbent pro separaci 213Bi ze směsi 225Ac a produktů jeho radioaktivní přeměny obsahuje alespoň 30 % hmotn. monohydrogenfosforečnanu zirkoničitého o velikosti částic v rozmezí od 30 do 100 nm a o měrném povrchu v rozmezí od 15 do 80 m2/g stanoveném BET analýzou. Sorbent může být ve formě kompozitu v matrici homopolymeru nebo kopolymeru polyakrylonitrilu. Zařízení využívající uvedený sorbent.
Description
Sorbent, sada a zařízení pro separaci 213Bi ze směsi 225Ac a produktů jeho radioaktivní přeměny
Oblast techniky
Předkládaný vynález se týká zařízení obsahujícího sorbent na bázi monohydrogenfosforečnanu zirkoničitého, popřípadě zakotveného v polymerní matrici polyakrylonitrilu. Dále se předkládaný vynález týká sady sorbentu a elučního roztoku, a zařízení pro separaci 213Bi ze směsi 225Ac a produktů jeho radioaktivní přeměny.
Dosavadní stav techniky
Aktinium-225 je smíšený alfa/beta zářič s poločasem přeměny 9,9 dne podléhající radioaktivní přeměně ve formě kaskády čtyř alfa a dvou beta minus přeměn v hlavní větvi. Finálním produktem radioaktivní přeměny 225Ac je 209Bis extrémně dlouhým poločasem přeměny (T1/2 = 1>1019 let).
Bismut-213 je smíšený alfa/beta zářič s poločasem přeměny 46,1 minuty. Vzhledem k tomu, že 213Bi je členem přeměnové kaskády 225Ac, je i v jeho případě stabilním produktem radioaktivní přeměny 209Bi. Při radioaktivní přeměně 213Bi je až 92,7 % energie neseno prostřednictvím alfa částic. Zbylých 7,3 % energie je spojeno s přeměnou beta. Tento krátkodobý radionuklid je nutné v klinickém provozu vzhledem k jeho poločasu přeměny získávat z generátorového systému umístěného přímo na pracovišti.
V současné době existuje pouze jeden 225Ac/213Bi radionuklidový generátor pro produkci 213Bi ve větším množství využívaný pro klinické účely. Jedná se o produkt Directorate for NuclearSafety and Security (dříve ITU; JRC, Evropská komise, Karlsruhe, Německo) a je tímto institutem v omezené míře poskytován bezplatně pro klinické studie cílené alfa terapie pomocí 213Bi v Evropě i USA. Tento generátor je založen na využití silného organického kationového iontoměniče AG MP-50(polystyren-divinylbenzen) jako stacionární fáze, který je eluován roztokem 0,1M HCl/0,1M NaI s průměrným výtěžkem eluce 76 % a s kontaminací 225Ac menší než 0,2 ppm. Jodid sodný je v elučním roztoku přítomen k zajištění tvorby záporně nabitých iontů bismutu, čímž je zajištěna minimální afinita bismutu k sorbentu kolony a umožněna separace od mateřského 225Ac, které i v prostředí s přítomností jodidu sodného zůstává v kationtové formě. Životnost tohoto generátoru, stejně jako dalších experimentálních generátorů popsaných v literatuře, je negativně ovlivněna nízkou radiační stabilitou použitých organických iontoměničů vůči účinkům emitovaného záření 225Ac.
I většina experimentálních generátorů popsaných v odborné literatuře využívá jako stacionární fázi organický kationtový iontoměnič v plastové chromatografické koloně. Kromě výše zmíněného iontoměniče AG MP-50 je možné se setkat s použitím jeho obdoby, kationového iontoměniče Dowex 50x8.
Bylo navrženo i využití aniontových iontoměničů jako stacionární fáze generátoru pro získávání 213Bi. Tento generátor využívá jako sorbent Anex (Sarasep). Jedná se o polystyren-divinylbenzen s kvarterní amoniovou solí ethanolu jako aktivní složkou. Generátor s takovým sorbentem však nelze provozovat jako klasický generátor se zakotveným mateřským radionuklidem, ale provozuje se tak, že se nanese rovnovážná směs 225Ac v roztoku a jeho produktů na kolonu v roztoku 0,5M HCl a zachytí se pouze 213Bi, který se následně vymyje z kolony ven roztokem acetátového pufru o pH 4 až 5,5. Takový postup však není uživatelsky přívětivý, ani není vhodný pro klinický provoz.
- 1 CZ 2022 - 93 A3
Podstata vynálezu
Předmětem předkládaného vynálezu je sorbent pro separaci 213Bi ze směsi 225Ac a produktů jeho radioaktivní přeměny. Sorbent obsahuje alespoň 30 % hmotn. monohydrogenfosforečnanu zirkoničitého o velikosti částic v rozmezí od 30 do 100 nm a o měrném povrchu v rozmezí od 15 do 80 m2/g. Velikost částic je stanovena s využitím skenovací elektronové mikroskopie, měrný povrch částic je stanoven BET analýzou.
Monohydrogenfosforečnan zirkoničitý použitý v tomto vynálezu může být připraven smísením vodných roztoků chloridu zirkonylu s dihydrogenfosforečnanem sodným v kyselém prostředí kyseliny chlorovodíkové. Syntéza monohydrogenfosforečnanu zirkoničitého probíhá při teplotě nejlépe kolem 80 °C za stálého míchání, s výhodou po dobu alespoň 30 h.
Ve výhodném provedení má monohydrogenfosforečnan zirkoničitý velikost částic v rozmezí od 60 do 80 nm, s výhodou 70 nm.
Ve výhodném provedení mají částice monohydrogenfosforečnanu zirkoničitého měrný povrch v rozmezí od 30 do 50 m2/g, nejvýhodněji 35 až 40 m2/g.
Práškový monohydrogenfosforečnan zirkoničitý je rovněž možné s výhodou využívat ve formě kompozitu, tedy monohydrogenfosforečnanu zirkoničitého v polymerní matrici homopolymerního polyakrylonitrilu a/nebo kopolymeru 85 až 99,9 % hmotn. akrylonitrilu s 0,1 až 15 % hmotn. alespoň jednoho dalšího monomeru vybraného ze skupiny zahrnující vinylacetát, methylakrylát, methylmethakrylát, vinylpyridin a polystyren. Vzniká tak kompozitní sorbent Zr(HPO4)2-PAN, který obsahuje monohydrogenfosforečnan zirkoničitý v množství v rozmezí od 30 do 85 % hmotn., a dále 15 až 70 % hmotn. polymerní matrice tvořené homopolymerním polyakrylonitrilem a/nebo kopolymerem tvořeným 85 až 99,9 % hmotn. akrylonitrilu s 0,1 až 15 % hmotn. alespoň jednoho dalšího monomeru vybraného ze skupiny zahrnující vinylacetát, methylakrylát, methylmethakrylát, vinylpyridin a polystyren. Monohydrogenfosforečnan zirkoničitý je v takovém provedení tedy imobilizovaný na polymerním nosiči.
Sorbenty ve formě kompozitů podle předkládaného vynálezu mohou být připravovány dispergováním práškového monohydrogenfosforečnanu zirkoničitého v roztoku polymerního nosiče do vodní lázně, tedy metodou analogickou k patentu CS 273369 B1. Při dispergaci kompozitu do vodní lázně, například stlačeným vzduchem přes trysku, vznikají kuličky, které mohou být po frakcionaci sítováním s výhodou přímo použity.
Sorbent ve formě kompozitu s obsahem polymerní matrice může být například ve formě vláken či sférických částic o průměru v rozmezí od 0,2 do 1,2 mm, nebo trubiček o průměrech v rozmezí od 0,2 do 1,2 mm.
Ve výhodném provedení jsou částice monohydrogenfosforečnanu zirkoničitého v polymerní matrici na bázi polyakrylonitrilu homogenně rozptýleny.
Elučním roztokem pro separaci 213Bi ze směsi 225Ac a produktů jeho radioaktivní přeměny s využitím výše popsaného sorbentu je s výhodou vodný roztok kyseliny diethylentriaminpentaoctové (DTPA) či jejího derivátu (např. [(R )-2-amino-3-(4isothiokyanatofenyl)propyl]-trans-(S,S)-cyklohexan-1,2-diamin-pentaoctová kyselina (p-SCNBn-CHX-A”-DTPA) a [(R )-2-amino-3-(4-aminofenyl)propyl]-trans-(S,S)-cyklohexan-1,2diamin-pentaoctová kyselina (p-NH2-Bn-CHX-A”-DTPA)) v kyselině dusičné o koncentraci v rozmezí od 0,001 do 0,01 M. Koncentrace DTPA či jejího derivátu je v rozmezí od 0,001 do 0,05 M. Nejvýhodnější koncentrace DTPA či jejího derivátu v roztoku je v rozmezí 0,005 až 0,02 M. Nejvýhodnější koncentrace HNO3 v roztoku je v rozmezí 0,004 až 0,007 M.
Předmětem předkládaného vynálezu je tedy rovněž sada sorbentu s elučním roztokem.
- 2 CZ 2022 - 93 A3
Předmětem předkládaného vynálezu je také použití uvedeného sorbentu a sady pro separaci 213Bi ze směsi 225Ac a produktů jeho radioaktivní přeměny.
Předkládaný vynález dále poskytuje zařízení pro separaci 213Bi ze směsi 225Ac a produktů jeho radioaktivní přeměny, které obsahuje rezervoár pro eluční roztok, jehož výstup je veden přes napouštěcí ventil do separační kolonky naplněné sorbentem na bázi monohydrogenfosforečnanu zirkoničitého nebo sorbentem ve formě kompozitu monohydrogenfosforečnanu zirkoničitého zakotveného v polymerní matrici polyakrylonitrilu nebo kopolymeru polyakrylonitrilu podle předkládaného vynálezu, a výstup separační kolonky je veden přes trojcestný či zavírací ventil. V některých provedeních může být výstup separační kolonky veden přes trojcestný ventil ještě do záchytné kolonky naplněné sorbentem na bázi monohydrogenfosforečnanu zirkoničitého nebo sorbentem ve formě kompozitu monohydrogenfosforečnanu zirkoničitého zakotveného v polymerní matrici polyakrylonitrilu podle předkládaného vynálezu, na jejímž výstupu je zavírací ventil.
S výhodou je napouštěcím ventilem trojcestný ventil.
S výhodou je separační kolonkou plastová a/nebo skleněná chromatografická kolonka o objemu v rozmezí 0,5 až 25,0 ml. Záchytnou kolonkou může být plastová a/nebo skleněná chromatografická kolonka o objemu v rozmezí 0,1 až 5,0 ml.
Ve výhodném provedení zařízení dále obsahuje čerpadlo v isokratickém uspořádání, vložené mezi rezervoár pro eluční roztok a napouštěcí ventil.
S výhodou je poměr objemu lože sorbentu záchytné kolonky a separační kolonky v rozmezí 1:50 až 1:1.
Objasnění výkresů
Obr. 1 představuje schematické znázornění zařízení z příkladu 3, ve kterém vztahová značka 1 označuje rezervoár pro eluční roztok, vztahová značka 2 napouštěcí ventil, vztahová značka 3 separační kolonku, vztahová značka 4 trojcestný ventil, vztahová značka 5 záchytnou kolonku, vztahová značka 6 zavírací ventil, vztahová značka 7 frity, vztahová značka 8 spojovací hadičky, vztahová značka 9 čerpadlo elučního roztoku, a vztahová značka 10 stínění.
Obr. 2 znázorňuje eluční křivku modelového generátoru z příkladu 3.
Příklady uskutečnění vynálezu
Metody měření
Aktivita vzorků byla měřena pomocí mnohokanálového analyzátoru (mnohokanálová vyrovnávací paměť Ortec 919 Spectrum Master, který je připojen k PC s řídicím programem MAESTRO) s koaxiálním polovodičovým detektorem, který je tvořen vysoce čistým krystalem germania HPGe (PrincetonGamma Technologies), se zdrojem vysokého napětí Canberra 2100, zabudovaným předzesilovačem a spektroskopickým zesilovačem Ortec 672 v rozmezí energií fotonů 0 až 2000 keV. Jednotlivé vzorky nebyly před měřením nijak upravovány.
Údaje v %, není-li uvedeno jinak nebo neplyne-li z kontextu jinak, jsou v % hmotnostních.
- 3 CZ 2022 - 93 A3
Příklad 1: Příprava práškového sorbentu monohydrogenfosforečnanu zirkoničitého
Syntéza monohydrogenfosforečnanu zirkoničitého probíhá za zvýšené teploty 80 °C přikapáním 20 ml roztoku chloridu zirkonylu (6,4 g) ve vodě k 40 ml roztoku dihydrogenfosforečnanu sodného (55, 0 g) v 3,0M kyselině chlorovodíkové za stálého míchání po dobu 30 h. Následně se reakční směs ponechá 48 h při laboratorní teplotě. Poté se reakční směs přefiltruje a propláchne 3,0M kyselinou fosforečnou a vodou až do pH = 3. Takto připravený sorbent má střední hodnotu velikosti částic 70 ± 20 nm a měrný povrch 35,6 m2/g, a je zvláště vhodný pro použití v předkládaném vynálezu.
Příklad 2: Příprava kompozitního sorbentu (Zr(HPO4)2-PAN)
Kompozitní sorbent se připraví rozmícháním 7 g monohydrogenfosforečnanu zirkoničitého o velikosti částic v rozmezí 30 až 100 nm ve směsi 3 g polyakrylonitrilu (matrice) a 27 g bezvodého N,N-dimethylformamidu. Připravená suspenze se disperguje vzduchem pomocí trysky do destilované vody, ve které polyakrylonitril koaguluje ve formě kuliček. Kuličky se následně sítují tak, aby byly získány frakce s úzkým rozdělením velikosti částic, přičemž pro konstrukci sorpční kolonky se jako nejvhodnější používá frakce 0,8 až 1,2 mm. Takto připravený sorbent vykazuje obsah aktivní složky 70 % a homogenní rozptýlení aktivní složky v sorbentu. Sorbent je skladován ve vlhkém stavu ve vodě.
Obdobným postupem byly připraveny další kompozitní materiály dle tab. 1 s různým složením a stupněm plnění.
Tab. 1: Připravené kompozitní materiály a jejich složení
| Polymer | Kopolymer | Zastoupení kopolymeru [% hmotn.] | m Zr(HPO4)2 [g] | m matrice [g] | Plnění [%] |
| PAN | - | - | 8,5 | 1,5 | 85 |
| PAN | - | - | 4,0 | 6,0 | 40 |
| PAN | vinylacetát | 10 | 7,0 | 3,0 | 70 |
| PAN | methylakrylát | 5 | 4,0 | 6,0 | 40 |
| PAN | polystyren | 15 | 5,0 | 5,0 | 50 |
Příklad 3: Konstrukce 225Ac/213Bi radionuklidového generátoru se Zr(HPO4)2-PAN
Generátor (zařízení) je schematicky znázorněno na Obrázku 1 a obsahuje rezervoár 1 pro eluční roztok, napouštěcí třícestný ventil 2 se zátkou, separační kolonku 3, trojcestný ventil 4, záchytnou kolonku 5, zavírací ventil 6, přičemž ve spodní i horní části je sorbent v kolonce 3 uzavřen fritou 7. Zařízení je opatřeno spojovacími hadičkami 8 a připojeným čerpadlem 9 elučního roztoku. Kolonky generátoru jsou umístěny ve stínění 10.
Pomocí injekční stříkačky se destilovanou vodou z frity 7 vyžene vzduch. K trojcestnému ventilu 4 se připojí hadička s tlačkou k regulaci průtoku roztoku z kolonky. Připraví se separační kolonka 3, 5 g sorbentu Zr(HPO4)2-PAN (připraveného podle příkladu 2 ze 7 g Zr(HPO4)2 a 3 g PAN) se nechá bobtnat v destilované vodě. Část sorbentu se následně přenese na prázdnou plastovou kolonku, opatřenou ve spodní části fritou 7 a zespodu uzavřenou trojcestným ventilem 4. Takto je připravena kolonka 3 pro separaci o objemu 0,94 ml. Do kolonky je poté zatlačena horní frita 7. Analogicky se postupuje při přípravě záchytné kolonky 5, kdy se sorbent Zr(HPO4)2-PAN (připravený podle příkladu 2 ze 7 g Zr(HPO4)2 a 3 g PAN) nanese na kolonku o objemu 0,15 ml. Na kolonku 3 se nasorbuje100 pl 225AcCl3 v 0,005M kyselině dusičné. Po vsáknutí aktivního roztoku se kolonka uzavře shora napouštěcím třícestným ventilem 2 se zátkou. Takto připravená kolonka 3 se připojí k čerpadlu 9 a všechny hadičky 8 před kolonkou se odvzdušní. Kolonka 3 a záchytná kolonka 5 se poté promyjí asi 25 objemy lože při průtoku 0,33 ml/min roztokem 0,005M kyseliny dusičné.
- 4 CZ 2022 - 93 A3
Příklad 4: Eluce 213Bi
Připravený radionuklidový generátor dle Příkladu 3, bez připojení záchytné kolonky, se eluuje roztokem 0,005M kyseliny diethylentriaminpentaoctové kyseliny v 0,005M kyselině dusičné pomocí čerpadla 9 s průtokem 0,33 ml/min. Eluát proudí z rezervoáru 1 pomocí čerpadla 9 přes napouštěcí ventil 2 na separační kolonku 3 a dále přes trojcestný ventil 4, a současně jsou jímány frakce o objemu 0,47 ml. Eluce je prováděna pomocí čerpadla nebo gravitačně. Eluční křivka je vyobrazena na Obrázku 2. Na základě eluční křivky je stanoven objem používaný pro eluci generátoru na cca 2,5 ml. Při takovém uspořádání výtěžek eluce přesahuje 80 % a kontaminace 225Ac nepřesahuje 10-2 %.
Byl testován rovněž radionuklidový generátor se sorbentem Zr(HPO4)2, a získané výsledky byly obdobné.
Příklad 5: Záchytná kolonka na dočištění eluátu
Záchytná kolonka 5 pro dočištění eluátu, jejíž příprava je popsána v příkladu 3, se použije pro dočištění roztoku z příkladu 4. Záchytná kolonka 5 se promyje objemem 2 ml 0,005 M HNO3. Na kolonku se nanese 20 MBq 213Bi v 0,01M DTPA v 0,005M HNO3 obsahujícího 0,01 % 225Ac. Směs je protlačena přes záchytnou kolonku 5 objemem 1 ml 0,01M DTPA v 0,005M HNO3 s výtěžkem eluce 90 % a vyšším a kontaminací mateřským 225Ac řádově 10-4 %.
Claims (10)
1. Sorbent pro separaci 213Bi ze směsi 225Ac a produktů jeho radioaktivní přeměny, vyznačující se tím, že obsahuje alespoň 30 % hmotn. monohydrogenfosforečnanu zirkoničitého o velikosti částic v rozmezí od 30 do 100 nm a o měrném povrchu v rozmezí od 15 do 80 m2/g stanoveném BET analýzou.
2. Sorbent podle nároku 1, vyznačující se tím, že má velikost částic v rozmezí od 60 do 80 nm.
3. Sorbent podle nároku 1 nebo 2, vyznačující se tím, že má měrný povrch částic v rozmezí od 30 do 50 m2/g, s výhodou 35 až 40 m2/g.
4. Sorbent podle kteréhokoliv z nároků 1 až 3, vyznačující se tím, že obsah monohydrogenfosforečnanu zirkoničitého je v rozmezí od 30 do 85 % hmotn., přičemž sorbent dále obsahuje 15 až 70 % hmotn. polymerní matrice tvořené homopolymerním polyakrylonitrilem a/nebo kopolymerem 85 až 99,9 % hmotn. akrylonitrilu s 0,1 až 15 % hmotn. alespoň jednoho dalšího monomeru vybraného ze skupiny zahrnující vinylacetát, methylakrylát, methylmethakrylát, vinylpyridin a polystyren.
5. Sada pro separaci 213Bi ze směsi 225Ac a produktů jeho radioaktivní přeměny, vyznačující se tím, že obsahuje sorbent podle kteréhokoliv z nároků 1 až 4 a eluční roztok, kterým je vodný roztok kyseliny diethylentriaminpentaoctové či jejího derivátu vybraného z [(R)-2-amino-3-(4isothiokyanatofenyl)propyl]-trans-(S,S)-cyklohexan-1,2-diamin-pentaoctové kyseliny a [(R)-2amino-3-(4-aminofenyl)propyl]-trans-(S, S)-cyklohexan- 1,2-diamin-pentaoctové kyseliny o koncentraci v rozmezí od 0,001 do 0,05 M a kyseliny dusičné o koncentraci v rozmezí od 0,001 do 0,01 M.
6. Zařízení pro separaci 213Bi ze směsi 225Ac a produktů jeho radioaktivní přeměny, vyznačující se tím, že obsahuje rezervoár (1) pro eluční roztok, jehož výstup je veden přes napouštěcí ventil (2) do separační kolonky (3) naplněné sorbentem podle kteréhokoliv z nároků 1 až 4, a výstup separační kolonky (3) je veden přes trojcestný ventil (4) či zavírací ventil.
7. Zařízení podle nároku 6, vyznačující se tím, že výstup separační kolonky (3) je veden přes trojcestný ventil (4) do záchytné kolonky (5) naplněné sorbentem podle kteréhokoliv z nároků 1 až 4, na jejímž výstupu je zavírací ventil (6).
8. Zařízení podle kteréhokoliv z nároků 6 až 7, vyznačující se tím, že zařízení dále obsahuje čerpadlo (9) v isokratickém uspořádání, vložené mezi rezervoár (1) pro eluční roztok a napouštěcí ventil (2).
9. Zařízení podle kteréhokoliv z nároků 6 až 8, vyznačující se tím, že poměr objemu lože sorbentu záchytné kolonky (5) a separační kolonky (3) v rozmezí 1:50 až 1:1.
10. Použití sorbentu podle kteréhokoliv z nároků 1 až 4 nebo sady podle nároku 5 pro separaci 213Bi ze směsi 225Ac a produktů jeho radioaktivní přeměny.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CZ2022-93A CZ202293A3 (cs) | 2022-02-25 | 2022-02-25 | Sorbent, sada a zařízení pro separaci 213Bi ze směsi 225Ac a produktů jeho radioaktivní přeměny |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CZ2022-93A CZ202293A3 (cs) | 2022-02-25 | 2022-02-25 | Sorbent, sada a zařízení pro separaci 213Bi ze směsi 225Ac a produktů jeho radioaktivní přeměny |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| CZ309797B6 CZ309797B6 (cs) | 2023-10-18 |
| CZ202293A3 true CZ202293A3 (cs) | 2023-10-18 |
Family
ID=88307093
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| CZ2022-93A CZ202293A3 (cs) | 2022-02-25 | 2022-02-25 | Sorbent, sada a zařízení pro separaci 213Bi ze směsi 225Ac a produktů jeho radioaktivní přeměny |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| CZ (1) | CZ202293A3 (cs) |
Family Cites Families (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5854968A (en) * | 1997-06-09 | 1998-12-29 | Arch Development Corporation | Process and apparatus for the production of BI-213 cations |
| EP1073609A4 (en) * | 1998-03-30 | 2002-08-28 | Sloan Kettering Inst Cancer | BISMUTH-213 GENERATOR AND USES THEREOF |
| AU2003228206A1 (en) * | 2002-06-21 | 2004-01-06 | Lynntech, Inc. | Ion exchange materials for use in a bi-213 generator |
| CZ35955U1 (cs) * | 2022-02-25 | 2022-04-19 | České vysoké učení technické v Praze | Sorbent, zařízení a sada pro separaci 213Bi ze směsi 225Ac a produktů jeho radioaktivní přeměny |
-
2022
- 2022-02-25 CZ CZ2022-93A patent/CZ202293A3/cs unknown
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| CZ309797B6 (cs) | 2023-10-18 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| Schuhmacher et al. | A new 68Ge/68Ga radioisotope generator system for production of 68Ga in dilute HCl | |
| Meyer et al. | 68Ga-labelled DOTA-derivatised peptide ligands | |
| Chakravarty et al. | Development of a nano-zirconia based 68Ge/68Ga generator for biomedical applications | |
| Wycoff et al. | Chromatographic separation of selenium and arsenic: a potential 72Se/72As generator | |
| Romero et al. | Inorganic oxides with potential application in the preparation of a 68Ge/68Ga generator system | |
| JP2025061021A (ja) | 高度に精製された２１２Ｐｂの製造 | |
| Le | 68Ga generator integrated system: Elution–purification–concentration integration | |
| Gott et al. | Chromatographic separation of germanium and arsenic for the production of high purity 77As | |
| Romero et al. | Preparation of 68Ga-labelled DOTA-peptides using a manual labelling approach for small-animal PET imaging | |
| JP5335048B2 (ja) | ６８Ｇａジェネレータ | |
| Moore et al. | Zirconium molybdate gel as a generator for technetium-99m—II. High activity generators | |
| Chakravarty et al. | Nanocrystalline zirconia: A novel sorbent for the preparation of 188W/188Re generator | |
| CZ35955U1 (cs) | Sorbent, zařízení a sada pro separaci 213Bi ze směsi 225Ac a produktů jeho radioaktivní přeměny | |
| CZ202293A3 (cs) | Sorbent, sada a zařízení pro separaci 213Bi ze směsi 225Ac a produktů jeho radioaktivní přeměny | |
| US20210130253A1 (en) | Purification method | |
| CN1327926C (zh) | 制备基本不含杂质的所需子体放射性核素的溶液的方法 | |
| Chakravarty et al. | Separation of clinical grade 188Re from 188W using polymer embedded nanocrystalline titania | |
| Chattopadhyay et al. | A novel technique for the effective concentration of 99mTc from a large alumina column loaded with low specific-activity (n, γ)-produced 99Mo | |
| Qazi et al. | Preparation and evaluation of hydrous titanium oxide as a high affinity adsorbent for molybdenum (99Mo) and its potential for use in 99mTc generators | |
| Jäckel et al. | Development of semi-automated system for preparation of 188Re aqueous solutions of high and reproducible activity concentrations | |
| CZ35214U1 (cs) | Sorbent a sada pro separaci 225Ac a 213Bi | |
| CN108601992A (zh) | 同位素纯化方法 | |
| Ondrák Fialová et al. | 68Ge/68Ga composite CeO2-PAN generator: preparation, testing and use | |
| Pillai et al. | Radionuclide generators: a ready source diagnostic and therapeutic radionuclides for nuclear medicine applications | |
| CZ33898U1 (cs) | Sorbent, zařízení a sada pro separaci 68Ge a 68Ga |