CZ304813B6 - Způsob přípravy orientovaných tenkých vrstev hexagonálních feritů - Google Patents

Způsob přípravy orientovaných tenkých vrstev hexagonálních feritů Download PDF

Info

Publication number
CZ304813B6
CZ304813B6 CZ2012-919A CZ2012919A CZ304813B6 CZ 304813 B6 CZ304813 B6 CZ 304813B6 CZ 2012919 A CZ2012919 A CZ 2012919A CZ 304813 B6 CZ304813 B6 CZ 304813B6
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
phase
type
layer
ferrite
solution
Prior art date
Application number
CZ2012-919A
Other languages
English (en)
Other versions
CZ2012919A3 (cs
Inventor
Josef Buršík
Radomír Kužel
Original Assignee
Ústav Anorganické Chemie Av Čr, V.V.I.
Univerzita Karlova v Praze, Matematicko-fyzikální fakulta
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Ústav Anorganické Chemie Av Čr, V.V.I., Univerzita Karlova v Praze, Matematicko-fyzikální fakulta filed Critical Ústav Anorganické Chemie Av Čr, V.V.I.
Priority to CZ2012-919A priority Critical patent/CZ304813B6/cs
Publication of CZ2012919A3 publication Critical patent/CZ2012919A3/cs
Publication of CZ304813B6 publication Critical patent/CZ304813B6/cs

Links

Landscapes

  • Compounds Of Iron (AREA)

Abstract

Způsob přípravy orientovaných tenkých vrstev hexagonálních feritů typu Y na monokrystalických podložkách metodou depozice z kapalné fáze použitím solů, prekurzorů na bázi anorganických solí, solí organických kyselin, nebo alkoxidů ve vhodném rozpouštědle, kdy se před nanesením a krystalizací vrstvy hexagonálního feritu typu Y nanese na podložku SrTiO.sub.3.n.(111) zárodečná vrstva hexagonálního feritu typu M o definované tloušťce, která řízenou krystalizací za daných podmínek teploty, času a rychlosti ohřevu prochází transformací z kontinuální vrstvy ve vrstvu diskontinuální, tvořenou navzájem izolovanými ostrůvky krystalické povahy, majícími epitaxní vztah ke struktuře podložky. Díky chemické podobnosti M fáze a feritové fáze Y a díky strukturní podobnosti M fáze a feritové fáze Y je umožněn vznik orientované vrstvy hexagonálního feritu typu Y.

Description

Způsob přípravy orientovaných tenkých vrstev hexagonállních feritů
Oblast techniky
Vynález se týká způsobu přípravy vrstev hexagonálních feritů metodou depozice z kapalné fáze na monokrystalických podložkách s užitím zárodečné vrstvy, jež umožňuje vznik orientované fáze.
Dosavadní stav techniky
Hexagonální ferity tvoří jak strukturně, tak z hlediska praktického použití významnou a rozsáhlou rodinu oxidů obsahujících jako hlavní kovový kation Fe3+. Na základě struktury, která se obvykle popisuje sekvencí základních strukturních bloků (S blok (Me2+Fe4O8, kde Me znamená dvojvalentní kovový ion), R blok [(Ba,Sr)Fe60n]2 , a T blok ([Ba,Sr)2Fe8O,4] [1]), jsou hexagorinální ferity rozdělovány do několika skupin: typ M [(Ba,Sr)Fel20i9, prostorová grupa P63/mmc], typ W [(Ba,Sr)Me2Fel6O27, grupa g, P63/mmc], typ X [(Ba,Sr)2Me2Fe28O46, grupa R-3m], typ Y [(Ba,Sr)2Me2Fei2O22, grupa R-3m], typ Z [(Ba,Sr)3Me2Fe24O4l, grupa P63/mmc] a typ U [(Ba,Sr)4Me2Fe36O60, grupa R-3m] [1], Bylo patentováno jejich využití jako materiálu permanentních magnetů [2,3], magnetických záznamových médií [4,5], či mikrovlnných elementů v oblasti mobilní komunikace [6-10].
Multiferoické materiály jsou charakterizované koexistencí alespoň dvou typů feroických vlastností spontánně uspořádaných, jako jsou elektrická polarizace P, magnetizace M, či deformace σ [11], Bylo prokázáno, že prostřednictvím vazeb mezi spontánně uspořádanými veličinami (charakterizované hodnotou koeficientu příslušného lineárního efektu) lze tato uspořádání navzájem manipulovat. Např. prostřednictvím jevu označovaného jako magnetoelektrický (ME) efekt (spočívající v indukci magnetické (elektrické) polarizace v materiálu pomocí vnějšího elektrického (magnetického) pole) je možno v materiálu se spontánně uspořádanou elektrickou polarizací a magnetizací (v magnetoelektrickém multiferoiku) ovlivňovat magnetické domény elektrickým polem nebo naopak feroelektrické domény magnetickým polem [8], Např. v současnosti se musí u magnetických pamětí MRAM (Magnetic Random Access Memoery) k zápisu používat vysokých proudových hustot, které součástky přehřívají, a to znemožňuje konstrukci MRAM s vysokou integrací. Pokud by se podařilo využít magnetoelektrické vazby v ME multiferoikách, bylo by možné snadno ovlivňovat magnetické domény vnějším elektrickým polem a dosáhnout zvýšení integrace. Teoreticky by bylo možné logickými obvody na bázi ME multiferoik nahradit současný systém dvoubitové počítačové logiky logikou čtyřbitovou (jak el. polarizace, tak i magnetizace s možnými stavy orientace Ť a 4-). Největší očekávání na budoucí uplatnění ME multiferoik jsou tedy spojena s kontrolou magnetického stavu multiferoik prostřednictvím vnějšího elektrického pole použitelné v oblasti záznamových médií, detekování magnetického pole, založené na jevu „exchange bias coupling“ (též exchange anisotropy, ovlivňování magnetických vlastností vrstvy magneticky měkkého feromagnetika prostřednictvím magneticky tvrdého antiferomagnetika v fero/antiferomagnetických multivrstvách) a v technologiích využívající spinu elektronů k uchovávání, přenosu a zpracování informace - spintroniky [12].
Klíčovými požadavky na použitelnost ME multiferoik v těchto aplikacích je (i) dosažení pracovní teploty blízké pokojové teplotě a (ii) možnost implementace těchto materiálů ve formě tenkých vrstev do technologií standardně používaných v polovodičovém průmyslu (CMOS - technologie Complementary Metal-Oxide-Semiconductor). Jednou z metod přípravy tenkých vrstev používanou v polovodičovém průmyslu je depozice z kapalné fáze (Chemical Solution Depositon, CSD), používající jako výchozí systém chemický roztok prekurzorů kovů, které procesem sol-gel a následnou krystalizaci vytvářejí oxidickou strukturu [13], K polovině roku 2012 byl objeven magnetoelektrický jev pozorovatelný i za pokojové teploty u těchto hexagonálních feritů: SrCo2Ti2Fe8Oi9, Bao;5Sri 5Zn2Fe]2O22, BaSrAlCoZnFenO22, (Ba,Sr)2Zn2(Fe,Al),2O22,
- 1 CZ 304813 B6
Ba2Mg2Fei2O22, Sr3Co2Fe24O41, Sr4Co2Fe3606o [14], Uvedené materiály byly vesměs studovány ve formě monokrystalů nebo slinuté keramiky.
K polovině roku 2012 byly publikovány pouze tři články popisující přípravu tenkých vrstev hexagonálních feritů jiného, než M typu (ve všech třech případech Y typu [15-17]). V práci [15] autoři připravili tenké vrstvy Ba2Zn2Fe|2O22 metodou PLD na monokrystalických podložkách Al203(001) s použitím ZnO jako zárodečné vrstvy. Vzhledem k rozdílné těkavosti Ba a Zn bylo nutno provést náročnou optimalizací a kompenzovat ztráty Ba použitím terčů s chemickým složením odlišným od cílového. Následně obdrželi orientované vrstvy fáze Y, žádný přímý důkaz o existenci epitaxního vztahu nebyl podán. V práci [ 16] byla použita modifikovaná metoda „měkké“ chemie (nazvaná zde „polymeric precursor method“) vycházející z vodného roztoku anorganických solí a kyseliny citrónové. Použitím depozice technikou dip-coating byly na podložkách z kovového stříbra připraveny tenké vrstvy Ba2Zn2Fei2O22 obsahující jako nečistotu magnetický spinel ZnFe2O4. Vrstvy vykazovaly přednostní orientaci s osou c kolmou k rovině podložky, žádný důkaz o existenci epitaxního vztahu nebyl podán. Stejnou metodu titíž autoři použili v práci [17] na přípravu tenkých vrstev Ba2Co2Fe|2O22 na kovových podložkách (Ag, Au a Pt) metodou dip-coating. Žádný experimentální důkaz o existenci epitaxního vztahu připravených orientovaných vrstev nebyl podán, výsledky práce byly rovněž patentovány [18].
Za důležité faktory, na kterých závisí úspěšnost přípravy orientovaných/epitaxních vrstev jsou považovány [13]: (i) výběr materiálu podložky (s vhodnou tepelnou stabilitou, s vysokou chemickou stabilitou, s obdobnou krystalografickou strukturou a nízkou hodnotou mřížkového misfitu), (ii) nalezení podmínek depozice a krystalizace (teplota, doba, rychlost náběhu). Důvodem obtíží spojených s přípravou hexagonálních feritů vyšších typů ve formě tenkých vrstev jsou tyto tři negativní okolnosti: (i) je velmi obtížné získat komerční podložku se strukturou, symetrií a chemickým složením blízkým hexagonálním feritům; (ii) zatímco základní ferit typu M ((BaSr)Fei20i9) začíná krystalovat již při teplotách kolem 500 °C, krystalizace fází typu Y vyžaduje teploty vyšší než 1000 °C. Při těchto teplotách jsou již změny v chemickém složení feritů ve formě tenkých vrstev nevyhnutelné z důvodu reakce mezi feritovou vrstvou a materiálem podložky. (iii) Vzhledem ke strukturní složitosti a někdy vysokému počtu kovových iontů ve struktuře ME feritu je optimalizace podmínek přípravy výchozí materie pro depozici tenkých vrstev velmi obtížná.
Podstata vynálezu
Uvedené problémy přípravy orientovaných vrstev hexagonálních feritů typu Y řeší navrhovaný způsob jejich přípravy, který spočívá v tom, že
1/jako podložky je použita monokrystalická podložka SrTiCh (ST) s orientací řezu plochy (111). Tento běžně dostupný materiál je vhodný z těchto důvodů:
(i) hodnota mřížkového misfitu (Δ mezi SrTiO3(l 11) a Ba2_x,SrxZn2Fe12O22 fází je -6.1 % počítáno podle vztahu:
Δ = (Ý2a(substr)-a(ferit)/Ý2a(substr))xl00, (ii) podobnosti symetrie (hexagonální symetrie podmřížek O(i) 2 a Sr2+ iontů v rovině 111 struktury ST a O2 iontů ve struktuře Ba2_xSrxZn2Fei2O22), a (iii) částečné chemické podobnosti (chemické obě struktury obsahují Sr2+ ionty).
2/ jako metody depozice je použita metoda depozice z kapalné fáze (CSD), vycházející s kapalného chemického roztoku vhodných prekurzorů kovů (dále sólu) s následným tepelným zpraco-2CZ 304813 B6 váním způsobujícím krystalizaci žádané oxidické fáze. Jako způsob nanášení solů může být použita kterákoliv z běžně technik používaných v CSD: dip-coating, spin-coating, spray-coating.
3/jako první je nanesena vrstva feritu typu M se složení (BaSr)(FeAl)120i9, (BaSr)(FeGa)i20i9, které jsou isostruktumí s SrFel2Ol9, s výhodou se složením (Bai xSrx)Fei2O|9. Složení M vrstvy (vyjádřeno parametrem x) je s výhodou voleno tak, aby poměr Ba : Sr v M vrstvě se shodoval s poměrem Ba : Sr v Y vrstvě. M vrstva (dále zárodečná vrstva) je nanesena za takových podmínek koncentrace kovů v sólu a charakteristické rychlosti depozice (vyjádřené např. pro spincoating jako otáčky za minutu - rpm), které umožňujících vznik vrstvy s ekvivalentní tloušťkou 5 až 50 nm, s výhodou 20 až 40 nm. Pojmem ekvivalentní tloušťka je v tomto textu rozuměno tloušťce vrstvy M fáze změřené profilometrem na vzorku vytvořeném z deseti vrstev M fáze nanesených za podmínek přípravy zárodečné fáze a přepočítané na tloušťku jedné vrstvy. Např. hodnot ekvivalentní tloušťky zárodečné vrstvy mezi 20 až 40 nm připravené ze sólu podle příkladu 2 (alkoxidová cesta) je dosaženo za podmínek koncentrace Fe 0,25 až 0,5 mol/dm3 a rychlosti otáčení spin-coateru 3000 rpm.
Zárodečná vrstva plní v navrženém způsobu přípravy orientovaných vrstev hexagonálních feritů úlohu chemické bariéry a strukturního vzoru, a to díky
a. podstatně nižší teplotě krystalizace M fáze vzhledem k Y fázi (tcryst(M) ~ 450 °C, tcryst(Y) ~ 1100 °C) dochází ke vzniku epitaxní vrstvy M feritu bez patrných změn v jejím chemickém složení vlivem např. reakce s podložkou
b. podobnosti chemického složení M feritu (např. BaFei2O19) s ferity typu Y slouží jako chemická bariéra zamezující změnám v chemickém složení Y fáze, ke kterým může docházet z důvodu reakce mezi svrchní feritovou vrstvou a materiálem podložky ST
c. strukturní podobnosti M feritu s ferity typu Y usnadňuje krystalizaci Y fáze
d. hodnotám mřížkového misfitu Δ mezi strukturou SrTiO3(l 11) a strukturou M fáze (Δ5τ-μ == -6.1 %) a mezi strukturami M a Y feritu (Δμ-υ = 0.45 %) tvoří vhodný strukturní vzor a usnadňuje vznik orientované fáze Y feritu
4/ následně je stejnou technikou nanesena vrstva sólu se složením odpovídajícím některému z feritu typu Y, který může mít složení fáze vykazující magnetoelektrický jev (viz výše, dále jen „vrstva ME feritu“) umožňující vznik vrstvy o tloušťce 50 až 100 nm, která vysušením, pyrolýzou a krystalizaci vytváří souvislou vrstvu feritu. Tento krok se s výhodou provádí opakovaně s cílem připravit vrstvu o žádané tloušťce
5/ po každém cyklu nanesení, řízeného vysušení a pyrolýzy se krystalizace feritové fáze provádí způsobem prudkého ohřevu na teplotu 1100 °C po dobu několika minut. Po posledním cyklu se provádí krystalizace stejným způsobem pod dobu několika desítek minut.
Jako výchozí prekurzory lze s výhodou použít tyto skupiny látek: alkoxidy přechodných kovů a kovů alkalických zemin, ethyhexanoáty přechodných kovů a kovů alkalických zemin, β-diketonáty přechodných kovů a kovů alkalických zemin, octany kovů alkalických, dusičnany a chloridy přechodných kovů, vždy rozpuštěných ve vhodných rozpouštědlech.
Jako vhodné rozpouštědlo pro systém prekurzorů tvořený alkoxidy a/nebo ethyhexanoáty přechodných kovů a kovů alkalických zemin lze s výhodou použít alkoholy a/nebo etheralkoholy s nižší a/nebo střední délkou uhlíkového řetězce (C2 až C5).
Jako modifikátoru v případě solů tvořených v převážné míře alkoxidy přechodných kovů a kovů alkalických zemin lze s výhodou použít monoethanolaminu, diethanolaminu, triethanolaminu, nebo acetylacetonu přidaném v žádaném množství.
-3CZ 304813 B6
Jako vhodné rozpouštědlo pro systém prekurzorů tvořený dusičnany a chloridy kovů lze s výhodou použít jednoduchý vícemocný alkohol (např. ethylenglykol, propandiol, butandiol) ve směsi s vodou a jednoduchým alkoholem.
Krystalizace feritové fáze je s výhodou dosaženo vložením pyrolyzovaného vzorku vrstvy do konvenční laboratorní pece předehřáté na požadovanou teplotu, nebo použití zařízení pro prudký kontrolovaný ohřev: RTA (Rapid Thermal Annealing).
Metodu AFM (Atomic Force Microscopy) bylo zjištěno, že nanesením zárodečné vrstvy a její krystalizací výše popsaným způsobem dochází k rozpadu původně souvislé pyrolyzované vrstvy za vzniku struktury izolovaných ostrůvků/krystalitů, jak je dokumentováno na obr. 1. Tyto ostrůvky jsou tvořeny izolovanými krystality hexagonálního tvaru a mají specifickou krystalografickou orientaci vzhledem k podložce s osou c fáze SrFe^Oi^ kolmou k rovině podložky, jak bylo prokázáno v [23],
Metodami difrakce rentgenových paprsků (XRD) bylo zjištěno, že nanesením vrstvy ME feritu a její krystalizací výše popsaným způsobem dochází ke vzniku silné přednostní orientace Y fáze, kterou lze popsat vztahem (00L)Y//( 11 1)St[ 100]y//[2—1-1 ]st nebo [100]Y//[ 11—2]st (viz též na obr. 2, 3, 4). Měřením magnetických vlastností vrstvy ST/M/Y (na obr. 5) byla potvrzena silná anizotropie krystalografické orientace. Při vhodné (nízké) tloušťce zárodečné vrstvy bylo jak měřením magnetických vlastností, tak i difrakčními metodami prokázáno, že její obsah v konečném materiálu je pod mezí detekce.
K výhodám způsobu přípravy orientovaných vrstev hexagonálních feritů dle vynálezu patří předévším
a. možnost jednoduchým způsobem vyvolat růst orientované vrstvy hexagonálního feritu typu Y na monokrystalických podložkách SrTiO3(l 11)
b. technologická jednoduchost spočívající v nízkých investičních nákladech na nanášecí zařízení, v použití dostupných výchozích látek, v možnosti nanášet vrstvy v otevřené atmosféře
c. variabilita spočívající v možnosti snadné kontroly procesních parametrů významných pro vznik vrstev (stechiometrické složení, hydrodynamické parametry sólu, scénář tepelného zpracování), a v možnosti velmi rychlé adaptace metody na modifikování postupu u již známých, nebo vývoj přípravy v budoucnosti nově objevených ME feritů
d. adaptibilita CSD k metodám přípravy tenkých vrstev používaných v technologiích integrovaných obvodů.
Literatura:
[1] Η. P. J. Wijn, Chapter 10 in The Landolt-Boemstein Database, Group III Condensed Matter, Vol. 4b: Part B (eds. K. H. Hellwege, A. M. Hellwege, Springer, Verlag, Germany)) 547 [2] JP/2010061403, TDK CORP Japan [3] JP/2002000996, NEOMAX CO LTD, Japan [4] EP/1441332, FUJIFILM CORP, Japan [5] EP/0962919, FUJI PHOTO FILM CO LTD, Japan [6] WO/2012/103020, SKYWORKS SOLUTIONS, INC. USA [7] WO/2012063913, TODA KOGYO CORPORATION Japan [8] WO/2007/148438, Hitachi Metals, Ltd. Japan
-4CZ 304813 B6 [9] WO/2006/064839, Hitachi Metals, Ltd. Japan [10] US/6623879, Toda Kogyo Corp., Japan [11] N. A. Spaldin a M. Fiebig: The renaissance of magnetoelectric multiferroics, Science 309, 391 (2005) [12] R. Ramesh, N. A. Spaldin, Multiferroics: progress and prospects in thin films, Nátuře Materials, 6 (2007) 21 [13] R. W. Schwartz, Chem. Mater. 9 (1997) 2325 [14] T. Kimura,. Magnetoelectric hexaferrites, Annu. rev. Condens. Matter. Phys. 3 (2012) 93 [15] H. Kim, J. S. Horwitz, et al., J. Vac. Sci. Technol. A 17, (1999) 3111 [16] T. Fujii, A. Háráno, et al., J. Mater. Res. 16, (2001) 2471 [17] K. Komatsu, M. Nakanishi et al., J. Magn. Magn. Mater. 272-276, (2004) el 831 [18] US/7,141,311, Japan Science and Technology Agency (Saitama, JP); EP/1340716, JAPAN SCIENCE & TECH CORP, JP [19] F. F. Lange, Science 273, (1996) 903 [20] Κ. T. Miller, F. F. Lange, J. Mater. Res. 6 (1991) 2387 [21] J. H. Kim, F. F. Lange, J. Mater. Res. 14 (1999) 1626 [22] R. W. Schwarz, P. G. Clem, et al., J. Am. Ceram. Soc., 82 (1999) 2359 [23] J. Buršík, I. Drbohlav, et al., J. Solid State Chem. 84, (2011) 3085
Přehled obrázků na výkresech
Obr. 1: schéma konečného produktu - vrstva feritu Y na podložce SrTiO3(l 11) s nanesenou zárodečnou vrstvou feritu M.
Obr. 2: snímek skenu AFM měření a profilové skeny (příslušná poloha vyznačená barevnou čárou v AFM snímku) zárodečné vrstvy feritu M fáze (SrFenOiJ nanesené na podložce SrTiO3(lll) metodou spin-coating a krystalované při teplotě 1100 °C prudkým ohřevem. Hodnoty r.m.s. (root-mean square) udávají efektivní hodnotu drsnosti povrchu. Je patrný rozpad původně kontinuální vrstvy na vrstvu diskontinuální, tvořenou ostrůvky krystalitů hexagonálního tvaru a rozměrových parametrů odvoditelných z profilového skenu.
Obr. 3: záznam difrakce rentgenových paprsků (XRD) metodou theta-theta skenu měřený na tenké vrstvě BaSrZnCoAlFenO22, se zárodečnou vrstvou Ba0.;Sr0jFei2O|9, nanesené na podložce SrTiO3(l 11) metodou spin-coating, a krystalované při 1100 °C. Data ukazují vysokou míru přednostní orientace fáze Y na podložce SrTiO3(l 11) -jsou patrné jen reflexe řádu 001.
Obr. 4: závislost šířky v polovině výšky maxima (FWHM, Full Width in the Haif of Maximum) získané z difrakčních záznamů rentgenových paprsků omega skenů (rocking curves) měřených na rovinách 0027 na tenké vrstvě hexagonálního feritu Ba^Sr] 5Zn2Fei2O22 nanesené na podložce SrTiO3(l 11), se zárodečnou vrstvou SrFei20i9. Data umožňují semikvantitativní vyhodnocení míry přednostní orientace. Ze závislosti je patrné, že optimální podmínky (maximální možná míra orientace Y fáze při minimální možné tloušťce zárodečné vrstvy M fáze) je asi 40 mm silná M fáze. Na vloženém obrázku je příklad omega křivky měřené na Y fázi na reflexi 0027 spolu s křivkou fitu experimentálních dat Gaussovou funkcí.
Obr. 5: záznam difrakce rentgenových paprsků (XRD) metodu phi skenu měřený na vrstvě hexagonálního feritu Bao 5Sri 5Zn2Fei2O22 nanesené na podložce SrTiO3(l 11), se zárodečnou vrstvou
-5 CZ 304813 B6
SrFenOig. Z koincidence poloh jednotlivých maxim zjištěných pro podložku a fáze M a Y je patrné, že feritové fáze jsou v epitaxním vztahu ke struktuře podložky, který lze popsat v notaci „ideální orientace“ (hkl)//(h'kT), [uvw]//[u'v'w'] následujícími vztahy: (001)MY//(l 11 )srTiO3, [100]m,y//[2—1 —l]srTiO3 a (001)m,y//(1 1 l)srTiO3, [100]m,y//[1 1—2]srTiO3Obr. 6: záznam magnetických hysterezních křivek měřených za pokojové teploty na tenké vrstvě Ba2Zn2FeuO22 nanesené na podložce SrTiO3(l 11) se zárodečnou vrstvou BaFe120i9 v kolmé a podélné orientaci vnějšího magnetického pole. Z obrázku plyne výrazná magnetická anizotropie vrstvy Y feritu.
Příklady provedení vynálezu
Příklad 1
Zárodečná vrstva Sr(FeAl)120i9, ME vrstva Ba^Sn 5Zn2AlFenO22, prekurzory na bázi anorganických solí a/nebo solí organických kyselin.
l.A. Příprava zárodečné vrstvy:
0,00165 mol dusičnanu strontnatého, Sr(NO3)2, 0,01 dusičnanu hlinitého, A1(NO3)3-9H2O a 0,01 dusičnanu železitého, Fe(NO3)3-9H2O byly za stálého míchání a zahřívání na teplotu 75 °C rozpuštěny v asi 80 ml směsného rozpouštědla připraveného smícháním destilované vody, ethylenglykolu a ethanolu v objemových poměrech (1 : 2 : 2) v Erlenmayerově nádobce o objemu 250 ml opatřené uzávěrem, po dobu asi 6 hodin. Po dokonalém rozpuštění byl objem roztoku doplněn na 100 ml výše uvedeným rozpouštědlem a uschován v uzavřené nádobě za laboratorní teploty. Sol byl pak pomocí injekční stříkačky opatřené PTFE filtrem s velikosti pórů 500 nm nanesen pomocí techniky spin-coating na podložku SrTiO3(l 11). Byla použita rychlost otáček 3000 rpm po dobu 30 sec. Vzorek gelové vrstvy byl sušen při 110 °C po dobu 10 min v běžné laboratorní sušárně, a pak pyrolyzovaná na horké desce při teplotě 350 °C po dobu 5 až 10 minut. Pyrolyzovaný vzorek na lodičce z A12O3 keramiky byl přímo vložen do laboratorní pece vyhřáté na 1100°C a žíhán při této teplotě po dobu 5 minut h. Konečné žíhání probíhalo při teplotě 1100 °C po dobu 8 hodin. Veškeré kroky přípravy vrstvy probíhaly v otevřené atmosféře.
.B. příprava ME vrstvy:
0,0017 mol octanu bamatého, BaCO3, 0,0051 mol octanu strontnatého, SrCO3, 0,0374 mol ethylhexanoátu železitého, (Fe(OOCCH(CH2CH3)CH2CH2CH2CH3)3 0,0034 mol ethylhexanoátu hlinitého, (A1(OOCCH(CH2CH3)CH2CH2CH2CH3)3 a 0,0068 mol ethylhexanoátu zinečnatého, (Zn(OOCCH(CH2CH3)CH2CH2CH2CH3)2 byly rozpuštěny v asi 80 ml směsného rozpouštědla připraveného smícháním isopropylalkoholu a kyseliny octové v objemovém poměru 1 : 1. K tomuto rozpouštědlu byl přidán jako modifíkátor monoethanolamin (MEA) v množství 0,0068 mol (Rm = n(MEA/n(Sr+Ba) = 2, n - počet mol). Rozpouštění bylo prováděno za stálého míchání při teplotě 40 °C v Erlenmayerově nádobce o objemu 250 ml opatřené uzávěrem po dobu 6 hodin. Po dokonalém rozpuštění byl objem roztoku doplněn na objem 100 ml výše uvedeným rozpouštědlem a uschován za laboratorní teploty v uzavřené nádobě. Sol byl pak pomocí injekční stříkačky opatřené PTFE filtrem s velikostí pórů 500 nm nanesen pomocí techniky spin-coating na podložku SrTiO3(l 11) s nanesenou a zkry stal ovanou zárodečnou vrstvou. Byla použita lychlost otáček 3000 rpm po dobu 30 sec. Vzorek gelové vrstvy byl sušen při 110 °C po dobu 10 min v laboratorní sušárně, a pak pyrolyzovaná na horké desce při teplotě 350 °C po dobu 5 až 10 minut. Pyrolyzovaný vzorek na lodičce z A12O3 keramiky byl přímo vložen do laboratorní pece vyhřáté na 1100°C a žíhán při této teplotě po dobu 5 minut. Konečné žíhání probíhalo při teplotě 1100 °C po dobu 8 hodin. Veškeré kroky přípravy vrstvy probíhaly v otevřené atmosféře.
-6CZ 304813 B6
Příklad 2
Zárodečná vrstva (BaSr)Fei2OI9, ME vrstva BaSrZnCoAlFenO22, prekurzory na bázi alkoxidů.
2.A. Příprava zárodečné vrstvy:
0,0017 molu methoxyethoxidu bamatého, Ba(OCH2CH2OCH3)2, 0,0017 mol methoxyethoxidu strontnatého, Sr(OCH2CH2OCH3)2, 0,04 mol isobutoxidu železitého, Fe(OCH2CH(CH3)2)3, byly za stálého míchání a zahřívání rozpuštěny v asi 80 ml absolutizovaného isobutanolu. Navažování a míchání prekurzorů bylo prováděno v dry boxu pod ochrannou atmosférou sušeného dusíku. Rozpouštění bylo prováděno v Erlenmayerově nádobce o objemu 250 ml opatřené zpětným chladičem, pod ochrannou atmosférou sušeného dusíku, při teplotě 80 °C, po dobu 6 hodin. Po dokonalém rozpuštění a zchlazení roztoku na laboratorní teplotu bvl do roztoku přidán jako modifikátor diethanolamin (DEA) v množství 0,043 mol (RM = n(DEA)/n(Sr+Ba+Fe) = 1, n - počet mol) a roztok byl zahříván a míchán po dobu 2 h při teplotě 80 °C. Po zchlazení byl roztok doplněn na celkový objem 100 ml absolutizovaným isobutanolem a uschováván v exsikátoru za laboratorní teploty, v lOOml nádobě opatřené zábrusovým uzávěrem. Veškeré operace míchání a odebírání sólu probíhaly pod ochrannou atmosférou sušeného dusíku v dry-boxu. Sol byl pomocí injekční stříkačky opatřené PTFE filtrem s velikosti pórů 500 nm nanesen pomocí techniky spin-coating na podložku SrTiO3(l 11). Byla použita rychlost otáček 3000 ipm po dobu 30 sec. Vzorek gelové vrstvy byl sušen při 110 °C po dobu 10 min v sušárně, a pak pyrolyzován na předehřáté horké desce při teplotě 350 °C po dobu 5 až 10 minut. Pyrolyzovaný vzorek na lodičce z A12O3 keramiky byl přímo vložen do laboratorní pece vyhřáté na 1100 °C a žíhán při této teplotě po dobu 8 hodin.
2.B. Přípravy ME vrstvy:
0,005 mol methoxyethoxidu bamatého, Ba(OCH2CH2OCH3)2, 0,005 mol methoxyethoxidu strontnatého, Sr(OCH2CH2OCH3)2, 0,005 mol isobutoxidu hlinitého, A1(OCH2CH(CH3)2)3, 0,005 mol methoxyethoxidu kobaltnatého, Co(OCH2CH2OCH3)2, 0,005 mol ethylhexanoátu zinečnatého, (Zn(OOCCH(CH2CH3)CH2CH2CH2CH3)2 a 0,055 mol isobutoxidu železitého, Fe(OCH2CH(CH3)2)3, byly rozpuštěny v asi 80 ml absolutizovaného isobutanolu. Navažování a míchání prekurzorů bylo prováděno v dry boxu pod ochrannou atmosférou sušeného dusíku. Rozpouštění bylo prováděno v Erlenmayerově nádobce o objemu 250 ml opatřené zpětným chladičem, pod ochrannou atmosférou v Erlenmayerově nádobce o objemu 250 ml opatřené zpětným chladičem, pod ochrannou atmosférou sušeného dusíku, při teplotě 80 °C, po dobu 6 hodin. Po dokonalém rozpuštění a zchlazení roztoku na laboratorní teplotu byl do roztoku přidán jako modifikátor diethanolamin (DEA) v množství 0.08 mol (RM = n(DEA)/n(Sr+Ba+Zn+Co+Fe) = 1. n - počet mol) a roztok byl zahříván a míchán po dobu 2 h při teplotě 80 °C. Po zchlazení byl roztok doplněn na celkový objem 100 ml absolutizovaným isobutanolem a uschováván v exsikátoru za laboratorní teploty, v lOOml nádobě opatřené zábrusovým uzávěrem. Operace míchání a odebírání sólu do injekční stříkačky probíhaly pod ochrannou atmosférou sušeného dusíku v dry-boxu. Sol byl pak pomocí injekční stříkačky opatřené PTFE filtrem s velikosti pórů 500 nm nanesen pomocí techniky spin-coating na podložku SrTiO3(l 11) s nanesenou a zkrystalovanou zárodečnou vrstvou. Byla použita rychlost otáček 3000 rpm po dobu 30 sec. Vzorek gelové vrstvy byl sušen při 110 °C po dobu 10 min v sušárně, a pak pyrolyzován na předehřáté horké desce při teplotě 350 °C po dobu 5 minut. Pyrolyzovaný vzorek na lodičce z A12O3 keramiky byl přímo vložen do laboratorní pece vyhřáté na 1100 °C a žíhán při této teplotě po dobu 5 minut. Tento cyklus depozice-sušení-pyrolýza-krystalizace byl opakován s cílem zvýšit konečnou tloušťku vrstvy (BaSr)(ZnCo)AlFenO22. Typicky 10 cyklů postačilo k dosažení konečné tloušťky 1000 nm. Krystalizace po skončení posledního cyklu probíhala za teploty 1100 °C po dobu 4 hodin. Depozice, sušení a krystalizace vrstvy probíhaly v otevřené atmosféře.
-7CZ 304813 B6
Průmyslová využitelnost
Tento ekonomicky výhodný a technologicky jednoduchý způsob přípravy orientovaných tenkých vrstev hexagonálních feritů typu Y lze využít ve stávajících elektronických zařízeních využívajících elektromagnetické záření v oblasti radio-frekvencí 1 GHz až 300 GHz (GSM, satelitní komunikace a navigace, GPS, civilní a vojenská radarová technika), vyžadující elektricky nevodivé mikrovlnné materiály s nízkými dielektrickými ztrátami; nebo vedoucí k podstatnému vylepšení uvedených typů mikrovlnných zařízení v případě úspěšné implementace ME prvků do těchto zařízení díky možnosti duálního (elektrickým/magnetickým polem) ladění jejich výkonu.

Claims (14)

  1. PATENTOVÉ NÁROKY
    1. Způsob výroby orientovaných vrstev hexagonálních feritů, vyznačující se tím, že na monokrystalickou podložku z SrTiO3 s orientací řezu (111) je nanesen sol, připravený z roztoku pro fázi typu M z anorganických či metalo-organických prekurzorů se složením kovových iontů odpovídajících stechiometrii (Mel)(Me2)i20i9, přičemž Mel sestává z Ba nebo Sr nebo Pb nebo jejich směsi, Me2 sestává z Fe nebo Al nebo Ga nebo jejich směsi a koncentrace Me2 v roztoku pro fázi typu M je 0,05 až 0,4 mol/1, gelová vrstva fáze typu M z naneseného sólu je usušena, zpyrolyzována a následně vyžíhána, na tuto získanou zkrystalizovanou zárodečnou vrstvu z feritové fáze typu M je nanesen sol z roztoku pro fázi typu Y z anorganických či metaloorganických prekurzorů se složením kovových iontů odpovídajících stechiometrii (Mel)2(Me3)2(Me2)]2O22, přičemž Me3 sestává ze Zn nebo Co nebo Fe nebo jejich směsi a koncentrace Me2 v roztoku pro fázi typu Y je 0,5 až 0,7 mol/1, gelová vrstva fáze typu Y z naneseného sólu, na zkrystalizované zárodečné vrstvě z feritové fáze typu M, je usušena, zpyrolyzována a následně vyžíhána, čímž je získána zkrystalizovaná vrstva feritové fáze typu Y.
  2. 2. Způsob výroby podle nároku 1, vyznačující se tím, že roztok pro fázi typu M má složení kovových iontů odpovídající stechiometrii (Baj_xSrx)Me2FenO]9, přičemž stechiometrický koeficient x může nabývat kteroukoliv hodnotu v intervalu od 0 do 1 včetně krajních hodnot.
  3. 3. Způsob výroby podle nároku 1, vyznačující se tím, že roztok pro fázi typu Y má složení kovových iontů odpovídající stechiometrii (Ba2_xSrx)(Me3)2Me2FenO22, přičemž stechiometrický koeficient x může nabývat kteroukoliv hodnotu v intervalu od 0 do 1,5 včetně krajních hodnot.
  4. 4. Způsob výroby podle nároku 2, vyznačující se tím, že roztok pro fázi typu M má složení kovových iontů odpovídající stechiometrii (Bai_xSrx)Fei2Oi9.
  5. 5. Způsob výroby podle nároku 3, vyznačující se tím, že roztok pro fázi typu Y má složení kovových iontů odpovídající stechiometrii (Ba2_xSrx)Zn2Fe,2O22.
  6. 6. Způsob výroby podle nároku 1 nebo 2 nebo 3 nebo 4 nebo 5, vyznačující se tím, že koncentrace Me2 v roztoku pro fázi typu M je 0,1 až 0,2 mol/1.
  7. 7. Způsob výroby podle nároku 1 nebo 2 nebo 3 nebo 4 nebo 5 nebo 6, vyznačující se tím, že sol je nanesen technikou spin-coating nebo dip-coating nebo spray-coating.
  8. 8. Způsob výroby podle nároku 7, v y z n a č u j í c í se t í m , že sol je nanesen při 2000 až 3000 ot/min.
    -8CZ 304813 B6
  9. 9. Způsob výroby podle nároku 1 nebo 2 nebo 3 nebo 4 nebo 5 nebo 6 nebo 7 nebo 8, vyznačující se tím, že nanesená gelová vrstva je sušena při 110 °C po dobu 10 min a následně je pyrolyzována při teplotě 350 až 450 °C po dobu 5 až 10 min.
  10. 10. Způsob výroby podle nároku 9, vyznačující se tím, že pyrolyzovaná vrstva fáze typu M je vystavena teplotě 1100 °C po dobu 1 až 24 hodin s prudkým nárůstem teploty asi 500 °C/minutu.
  11. 11. Způsob výroby podle nároku 10, vyznačující se tím, že pyrolyzovaná vrstva fáze typu M je vystavena teplotě 1100 °C po dobu 4 až 8 hodin.
  12. 12. Způsob výroby podle nároku 9 nebo 10 nebo 11, vyznačující se tím, že pyrolyzovaná vrstva fáze typu Y je vystavena teplotě 1100 °C po dobu 2 až 5 minut s prudkým nárůstem teploty asi 500 °C/minutu.
  13. 13. Způsob výroby podle nároku 9 nebo 10 nebo 11 nebo 12, vyznačující se tím, že poslední pyrolyzovaná vrstva fáze typu Y je vystavena teplotě 1100 °C po dobu 1 až 12 hodin.
  14. 14. Způsob výroby podle nároku 13, vyznačující se tím, že poslední pyrolyzovaná vrstva fáze typu Y je vystavena teplotě 1100 °C po dobu 2 až 6 hodin.
CZ2012-919A 2012-12-18 2012-12-18 Způsob přípravy orientovaných tenkých vrstev hexagonálních feritů CZ304813B6 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ2012-919A CZ304813B6 (cs) 2012-12-18 2012-12-18 Způsob přípravy orientovaných tenkých vrstev hexagonálních feritů

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ2012-919A CZ304813B6 (cs) 2012-12-18 2012-12-18 Způsob přípravy orientovaných tenkých vrstev hexagonálních feritů

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CZ2012919A3 CZ2012919A3 (cs) 2014-11-12
CZ304813B6 true CZ304813B6 (cs) 2014-11-12

Family

ID=51867892

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ2012-919A CZ304813B6 (cs) 2012-12-18 2012-12-18 Způsob přípravy orientovaných tenkých vrstev hexagonálních feritů

Country Status (1)

Country Link
CZ (1) CZ304813B6 (cs)

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4189521A (en) * 1977-07-05 1980-02-19 Rockwell International Corporation Epitaxial growth of M-type hexagonal ferrite films on spinel substrates and composite
US4624901A (en) * 1985-04-04 1986-11-25 Rockwell International Corporation Intermediary layers for epitaxial hexagonal ferrite films
JP2002308695A (ja) * 2001-04-06 2002-10-23 Tokyo Inst Of Technol フェロックスプレ−ナ薄膜の製造方法及びインダクタ

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4189521A (en) * 1977-07-05 1980-02-19 Rockwell International Corporation Epitaxial growth of M-type hexagonal ferrite films on spinel substrates and composite
US4624901A (en) * 1985-04-04 1986-11-25 Rockwell International Corporation Intermediary layers for epitaxial hexagonal ferrite films
JP2002308695A (ja) * 2001-04-06 2002-10-23 Tokyo Inst Of Technol フェロックスプレ−ナ薄膜の製造方法及びインダクタ

Non-Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
J.C Faloh-Gandarilla a kol.: Magnetic properties of polycrystalline Sr-M and Pb-M hexaferrites thin films grown by pulsed laser deposition on Si/SiO2 substrates, Journal of Alloys and Compounds 369, 1-2, 28.4.2004, str. 195-197 *
Josef Bursík a kol.: Oriented SrFe12O19 thin films prepared by chemical solution deposition, Journal of Solid State Chemistry 184, 11, listopad 2011, str. 3085-3094 *
Y. Hoshi a kol.: Alternate layer deposition method for the deposition of c-axis oriented hexagonal barium ferrite thin films, Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 177-181, leden 1998, str. 241-242 *

Also Published As

Publication number Publication date
CZ2012919A3 (cs) 2014-11-12

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Yang et al. Enhanced leakage and ferroelectric properties of Zn-doped BiFeO3 thin films grown by sol-gel method
Ogale et al. Functional metal oxides: new science and novel applications
Kang et al. (1− x) Ba (Zr 0.2 Ti 0.8) O 3–x (Ba 0.7 Ca 0.3) TiO 3 Ferroelectric Thin Films Prepared from Chemical Solutions
EP0125507A2 (en) Inorganic composite material and process for preparing the same
Söderlind et al. Sol–gel synthesis and characterization of Na0. 5K0. 5NbO3 thin films
Wang et al. Lead-based titanate ferroelectric thin films fabricated by a sol–gel technique
Gupta et al. Dielectric behavior of spin-deposited nanocrystalline nickel–zinc ferrite thin films processed by citrate-route
Borkar et al. Near room temperature bismuth and lithium co-substituted BaTiO3 relaxor ferroelectrics family
Bao et al. Structural, dielectric, and ferroelectric properties of PbTiO3 thin films by a simple sol–gel technique
Lu et al. An enhancement in structural and superconducting properties of Bi2212 epitaxial thin films grown by the Pechini sol–gel method
Feng et al. Effect of Fe doping on the crystallization and electrical properties of Na0. 5Bi0. 5TiO3 thin film
Kumar et al. Evidence of room temperature ferromagnetism in Zn1− x Sn x S thin films
CN105399339A (zh) 一种含掺杂元素的铁酸铋基薄膜及其制备方法
Fu et al. New magneto‐optical film of Ce, Ga: GIG with high performance
Soroka et al. Characterization of W-type hexaferrite thin films prepared by chemical solution deposition
CN101183595A (zh) p型掺杂ZnO基稀磁半导体材料及制备方法
Bodeux et al. Thin films sputtered from Ba2NdFeNb4O15 multiferroic targets on BaFe12O19 coated substrates
Bouquet et al. Influence of two-dimensional oxide nanosheets seed layers on the growth of (100) BiFeO3 thin films synthesized by chemical solution deposition
Buršík et al. Oriented Y-type hexagonal ferrite thin films prepared by chemical solution deposition
Calzada Sol–gel electroceramic thin films
CZ304813B6 (cs) Způsob přípravy orientovaných tenkých vrstev hexagonálních feritů
CN113248248A (zh) 固溶体多铁薄膜、制备方法及应用于5g存储技术的电子器件
CN101599364A (zh) 一种c轴取向钡铁氧体薄膜的制备方法
Suhua et al. Effects of Excess Bismuth on Structure and Properties of SrBi4 Ti4 O15 Ceramics
Jia et al. Anomalous dielectric properties of Ba1− xCaxTiO3 thin films near the solubility limit

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A Patent lapsed due to non-payment of fee

Effective date: 20151218