CZ347395A3 - Polyolefin wax and process for preparing thereof - Google Patents

Polyolefin wax and process for preparing thereof Download PDF

Info

Publication number
CZ347395A3
CZ347395A3 CZ953473A CZ347395A CZ347395A3 CZ 347395 A3 CZ347395 A3 CZ 347395A3 CZ 953473 A CZ953473 A CZ 953473A CZ 347395 A CZ347395 A CZ 347395A CZ 347395 A3 CZ347395 A3 CZ 347395A3
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
bis
methyl
indenyl
meso
rac
Prior art date
Application number
CZ953473A
Other languages
English (en)
Inventor
Hans Friedrich Dr Herrmann
Original Assignee
Hoechst Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Hoechst Ag filed Critical Hoechst Ag
Publication of CZ347395A3 publication Critical patent/CZ347395A3/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L23/00Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L23/02Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers not modified by chemical after-treatment
    • C08L23/10Homopolymers or copolymers of propene
    • C08L23/12Polypropene
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F110/00Homopolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond
    • C08F110/04Monomers containing three or four carbon atoms
    • C08F110/06Propene
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F10/00Homopolymers and copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F4/00Polymerisation catalysts
    • C08F4/42Metals; Metal hydrides; Metallo-organic compounds; Use thereof as catalyst precursors
    • C08F4/44Metals; Metal hydrides; Metallo-organic compounds; Use thereof as catalyst precursors selected from light metals, zinc, cadmium, mercury, copper, silver, gold, boron, gallium, indium, thallium, rare earths or actinides
    • C08F4/60Metals; Metal hydrides; Metallo-organic compounds; Use thereof as catalyst precursors selected from light metals, zinc, cadmium, mercury, copper, silver, gold, boron, gallium, indium, thallium, rare earths or actinides together with refractory metals, iron group metals, platinum group metals, manganese, rhenium technetium or compounds thereof
    • C08F4/619Component covered by group C08F4/60 containing a transition metal-carbon bond
    • C08F4/61912Component covered by group C08F4/60 containing a transition metal-carbon bond in combination with an organoaluminium compound
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F4/00Polymerisation catalysts
    • C08F4/42Metals; Metal hydrides; Metallo-organic compounds; Use thereof as catalyst precursors
    • C08F4/44Metals; Metal hydrides; Metallo-organic compounds; Use thereof as catalyst precursors selected from light metals, zinc, cadmium, mercury, copper, silver, gold, boron, gallium, indium, thallium, rare earths or actinides
    • C08F4/60Metals; Metal hydrides; Metallo-organic compounds; Use thereof as catalyst precursors selected from light metals, zinc, cadmium, mercury, copper, silver, gold, boron, gallium, indium, thallium, rare earths or actinides together with refractory metals, iron group metals, platinum group metals, manganese, rhenium technetium or compounds thereof
    • C08F4/619Component covered by group C08F4/60 containing a transition metal-carbon bond
    • C08F4/6192Component covered by group C08F4/60 containing a transition metal-carbon bond containing at least one cyclopentadienyl ring, condensed or not, e.g. an indenyl or a fluorenyl ring
    • C08F4/61922Component covered by group C08F4/60 containing a transition metal-carbon bond containing at least one cyclopentadienyl ring, condensed or not, e.g. an indenyl or a fluorenyl ring containing at least two cyclopentadienyl rings, fused or not
    • C08F4/61927Component covered by group C08F4/60 containing a transition metal-carbon bond containing at least one cyclopentadienyl ring, condensed or not, e.g. an indenyl or a fluorenyl ring containing at least two cyclopentadienyl rings, fused or not two cyclopentadienyl rings being mutually bridged
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10STECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10S526/00Synthetic resins or natural rubbers -- part of the class 520 series
    • Y10S526/943Polymerization with metallocene catalysts

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Transition And Organic Metals Composition Catalysts For Addition Polymerization (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)

Description

(57) Polypropylenový vosk má viskositu taveniny 50 až 100000 mPa.s při teplotě 170oC, DSC teplo tání nižší než 80 J/g, DSC teplotu tání vyšší než 130°C a rozdělení molekulových hmotností Mw/Mn menší nebo rovno 3. Způsob výroby tohoto voskuje za přítomnosti katalyzátoru, obsahujícího metalocenovou sloučeninu A a kokatalyzátor B, přičemž metalocenová sloučenina A se používá jako směs rac-formy a meso-formy v poměru rac/meso = 0,5.
JUDr. MHoá VŠETEČKA advokát
120 oo PRAHA 2. Hátkova 2 ,'χ»· >í
ÍO
Cl <=} a
__ , OC i to J i*3 cn
-j
Polyolefinový vosk a způsob jeho výroby
Oblast techniky
Vynález se týká polyolefinového vosku s vysokou teplotou tání, sníženou isotaxií, sníženou krystalinitou a sníženou tvrdostí, jakož i způsobu jeho výroby.
Dosavadní stav techniky
Výroba polyolefinových vosků s širokým rozdělením molekulových hmotností Mw/Mn a isotaktickým indexem 60 až 80 % za pomoci katalysátorů na nosiči, kokatalysátorů a stereoregulátorů při teplotách nad 95 °C je známá (viz DE-A 31 48 229). Jako regulátory molekulové hmotnosti se však musí přídavně k vysokým teplotám použít také veliká množství vodíku. K dosažení stupňů polymerace, typických pro vosky při tom přestupuje parciální tlak vodíku parciální tlak olefinu. Takovéto podmínky polymerace způsobují však podstatné ztráty olefinu hydrogenací na alkany a sníženou aktivitu katalysátorů, která způsobuje vysoké obsahy zbytkového popela v produktu. Obzvláště vysoké obsahy chloru a titanu vyžadují nákladné kroky pro čištění produktu.
Výroba 1-olefinpolymerních vosků s úzkým rozdělením molekulových hmotností a vysokou isotakticitou za použití metalocenových katalysátorů je známá (viz EP 321 852). Pro mnohá použití vosků je vysoká isotaxie a tvrdost těchto produktů, která se projevuje vysokým teplem tání vyšším než 80 J/g pro polypropylenové vosky, nevýhodná.
Výroba 1-olefinstereoblokově polymerních vosků (EP 321 853) za použití metalocenových katalysátorů, které snižují isotaxii velkým počtem bezinsertových iontů, je známá. Nevýhodná je nepatrná aktivita těchto katalysátorových systémů a nemožnost regulace isotaxie.
Dále je známá výroba polyolefinových vosků s různou isotaxii měněním teploty polymerace (viz EP 416 566). Nevýhodné však je, že aktivita katalysátorů silně klesá s teplotou polymerace a že dosažitelné molekulové hmotnosti jsou nízké a nejsou nastavitelné nezávisle na isotaxii.
Dále je známé, že krystalinita se může snižovat kopolymerací (EP 384 264) . Nevýhodné je při tom snížení teploty tání kopolymeru vůči teplotě tání homopolymeru, což omezuje oblast použití.
Podstata vynálezu
Úkolem předloženého vynálezu tedy je dát k disposici polyolefinový vosk, který by vyloučil nevýhody stavu techniky a který by obzvláště měl sníženou isotaxii a tvrdost při současně vysoké teplotě tání.
Předmětem předloženého vynálezu tedy je polyolefinový vosk s viskositou taveniny 0,1 až 100000 mPa.s, výhodně 1 až 60000 mPa.s, obzvláště výhodně 50 až 60000 mPa.s při teplotě 170 °C , DSC teplem tání nižším než 80 J/g , DSC teplotou tání vyšší než 130 °C a rozdělením molekulových hmotností Mw/Mn menším nebo rovným 3 . Výhodné jsou polypropylenové vosky.
Polyolefinové vosky podle předloženého vynálezu se dají extrahovat alespoň z 10 % hmotnostních diethyletherem. Možností pro stanovení isotaxie krystalických polyolefinových vosků je extrakční metoda pomocí rozpouštědla v Soxlethově extraktoru, přičemž vysoce krystalické isotaktické podíly zůstanou nerozpuštěné ve zbytku. Etherem extrahovaný podíl odpovídá ataktickým podílům polyolefinového vosku.
Předmětem předloženého vynálezu je dále způsob výroby polyolefinových vosků s viskositou taveniny 50 až 100000 mPa.s při teplotě 170 °C , DSC teplem tání nižším než 80 J/g , DSC teplotou tání vyšší než 130 °C a rozdělením molekulových hmotností Mw/Mn nižším nebo rovným 3 , za přítomnosti katalysátoru, obsahujícího stereorigidní metalocenovou sloučeninu A a kokatalysátor B , přičemž metalocenová sloučenina A se používá jako směs rac-formy a meso-formy v poměru rac/meso =<0,5 .
U racemické formy (rac-formy) stereorigidní metalocenové sloučeniny A jsou oba enantiomery navzájem převoditelné pouze zrcadlením. U meso-formy jsou obraz a zrcadlový obraz navzájem převoditelné otáčením. Pod pojmem meso-forma se rozumí také případ, že při různodruhových ligandech metalocenu, jako je například dimethylsilyl(2-methyl-indenyl)(indenyl)ZrCl2 vzniká druhý pár enantiomerů, u kterého voluminesnější části obou systémů ligandů leží nad sebou.
Následující sloučeniny (b) a (c) představují tedy rac-formu a sloučeniny (a) a (d) představují meso-formu
X = R' jjIrIOrII podle vzorce I
Stereorigidní metalocenová sloučenina A je výhodně metalocen obecného vzorce I
ve kterém
M1 značí titan, zirkonium, hafniura, vanad, niob nebo tantal,
R1, R2, R3, R4 a R5 jsou stejné nebo různé a značí vodí kový atom, alkylovou skupinu s 1 až 20 uhlíkovými atomy, arylovou skupinu se 6 až 14 uhlíkovými atomy, alkoxyskupinu s 1 až 10 uhlíkovými atomy, alkenylovou skupinu se 2 až 10 uhlíkovými atomy, arylalkylovou skupinu se 7 až 20 uhlíkovými atomy, alkylarylovou skupinu se 7 až 20 uhlíkovými atomy, aryloxyskupinu se 6 až 10 uhlíkovými atomy, fluoralkylovou skupinu s 1 až 10 uhlíkovými atomy,
Λ· halogenarylovou skupinu se 6 až 10 uhlíkovými atomy, alkinylovou skupinu se 2 až 10 uhlíkovými atomy, zby tek -SíR^3 , přičemž značí alkylovou skupinu s až 10 uhlíkovými atomy, atom halogenu nebo heteroaromatický zbytek s 5 až 6 členy kruhu, který může obsahovat jeden nebo více heteroatomů, nebo r! až r4 tvoří s je spojujícími atomy jeden nebo několik kruhů,
R značí zbytek
přičemž
O
M značí uhlík, křemík, germanium nebo cín,
9
R a R jsou stejné nebo různé a značí vodíkový atom, alkylovou skupinu s 1 až 20 uhlíkovými atomy, arylovou skupinu se 6 až 10 uhlíkovými atomy, alkoxyskupinu s 1 až 10 uhlíkovými atomy, alkenylovou skupinu se 2 až uhlíkovými atomy, aralkylovou skupinu se 7 až 20 uhlíkovými atomy, alkylarylovou skupinu se 7 až 20 uhlíkovými atomy, aryloxyskupinu se 6 až 10 uhlíkovými atomy, fluoralkylovou skupinu s 1 až 10 uhlíkovými atomy, halogenarylovou skupinu se 6 až 10 uhlíkovými atomy nebo alkinylovou skupinu se 2 až 10 uhlíkovými atomy, nebo r8 a tvoří společně s atomem, který je spojuje, kruh a p značí číslo 0, 1, 2 nebo 3 a r10 a rH jsou stejné nebo různé a značí vodíkový atom, alkylovou skupinu s 1 až 10 uhlíkovými atomy, alkoxyskupinu s 1 až 10 uhlíkovými atomy, arylovou skupinu se 6 až 10 uhlíkovými atomy, aryloxyskupinu se 6 až 10 uhlíkovými atomy, alkenylovou skupinu se 2 až 10 uhlíkovými atomy, arylalkylovou skupinu se 7 až 40 uhlíkovými atomy, alkylarylovou skupinu se 7 až 40 uhlíkovými atomy, arylalkenylovou skupinu s 8 až 40 uhlíkovými atomy, hydroxyskupinu nebo atom halogenu.
Výhodné jsou sloučeniny obecného vzorce I , ve kterém značí zirkonium nebo hafniura, obzvláště zirkonium , r!, R^, R^ a R^ jsou stejné nebo různé a značí vodíkový atom, alkylovou skupinu s 1 až 10 uhlíkovými atomy, arylovou skupinu se 6 až 10 uhlíkovými atomy, alkoxyskupinu s 1 až 4 uhlíkovými atomy, alkenylovou skupinu se 2 až 6 uhlíkovými atomy, fluor7 alkylovou skupinu s 1 až 6 uhlíkovými atomy, atom halogenu nebo heteroarornátický zbytek s 5 nebo 6 členy kruhu, který může obsahovat jeden nebo více heteroatomů, nebo sousední zbytky R1· až R4 tvoří se atomy, které je spojují, kruh , r5 značí alkylovou skupinu s 1 až 10 uhlíkovými atomy,
O
M značí atom uhlíku nebo křemíku, obzvláště křemíku, a n
R° a R jsou stejné nebo různé a značí vodíkový atom, alkylovou skupinu s 1 až 6 uhlíkovými atomy, arylovou skupinu se 6 až 10 uhlíkovými atomy, alkoxyskupinu s 1 až 6 uhlíkovými atomy, alkenylovou skupinu se 2 až 4 uhlíkovými atomy, arylalkylovou skupinu se 7 až 10 uhlíkovými atomy nebo arylalkylovou skupinu se 7 až 10 uhlíkovými atomy, nebo
Q Q
R° a R^ tvoří společně s atomem, který je spojuje, kruh, p značí číslo 1 nebo 2 , výhodně 1 a
R^-θ a R-H jsou stejné nebo různé a značí vodíkový atom, alkylovou skupinu s 1 až 3 uhlíkovými atomy, obzvláště methylovou skupinu, alkoxyskupinu s 1 až 3 uhlíkovými atomy, arylovou skupinu se 6 až 8 uhlíkovými atomy, aryloxyskupinu se 6 až 8 uhlíkovými atomy, alkenylovou skupinu se 2 až 4 uhlíkovými atomy, arylalkylovou skupinu se 7 až 10 uhlíkovými atomy, alkylarylovou skupinu se 7 až 10 uhlíkovými atomy, arylalkenylovou skupinu s 8 až 12 uhlíkovými atomy nebo atom halogenu, výhodně chloru.
Jako příklady metalocenových komponent katalysátorového systému podle předloženého vynálezu je možno uvést raca meso-formy následujících metalocenových sloučenin :
dimethylsilandiyl-bis-(indenyl)-zirkoniumdichlorid dimethylsilandiyl-bis- (tetrahydroindenyl)-zirkoniumdichlorid dimethylsilandiyl-bis-(4-naftyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid dimethylsilandiyl-bis- (2-methyl-benzoindenyl) -zirkoniumdichlorid dimethylsilandiyl-bis-(2-methyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid dimethylsilandiyl-bis-(2-methyl-tetrahydroindenyl)-zirkoniuradichlorid dimethylsilandiyl-bis- (2-methyl-4-/1-naftyl/-indenyl)-zirkoniumdichlorid dimethylsilandiyl-bis-(2-methyl-4-/2-naftyl/-indenyl)-zirkoniumdichlorid dimethylsilandiyl-bis-(2-methyl-4-fenyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid dimethylsilandiyl-bis-(2-methyl-4-terc.-butyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid dimethylsilandiyl-bis-(2-methyl-4-isopropyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid dimethylsilandiyl-bis-(2-methyl-4-ethyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid dimethylsilandiyl-bis-(2-methyl-4-a-acenaft-indenyl)-zirkoniumdichlorid dimethylsilandiyl-bis-(2,4-dimethyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid dimethylsilandiyl-bis-(2-ethyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid dimethylsilandiyl-bis-(2-ethyl-4-ethyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid dimethylsilandiyl-bis-(2-ethyl-4-fenyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid dimexhylsilandiyl-bis-(2-methyl-4,5-benzo-indenyl)-zirkoniumdichlorid dimexhylsilandiyl-bis-(2-methyl-4,6-diisopropyl-indenyl)zirkoniumdichlorid dimexhylsilandiyl-bis-(2-methyl-4,5-diisopropyl-indenyl)zirkoniumdichlorid
V dimexhylsilandiyl-bis-(2,4,6-trimexhyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid dimexhylsilandiyl-bis-(2,5,6-xrimexhyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid dimexhylsilandiyl-bis-(2,4,7-trimethyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid dimexhylsilandiyl-bis-(2-mexhyl-5-isobuxyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid dimexhylsilandiyl-bis-(2-methyl-5-x-buxyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid methyl(fenyl)silandiyl-bis-(2-methyl-4-fenyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid methyl(fenyl)silandiyl-bis-(2-methyl-4,6-diisopropyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid methyl(fenyl)silandiyl-bis-(2-methyl-4-isopropyl-indenyl) -zirkoniumdichlorid methyl(fenyl)silandiyl-bis-(2-methyl-4,5-benzo-indenyl)-zirkoniumdichlorid methyl(fenyl)silandiyl-bis-(2-methyl-4,5-(methylbenzo)-indenyl) -zirkoniumdichlorid methyl(fenyl)silandiyl-bis-(2-methyl-4,5-(tetramethylbenzo)indenyl)-zirkoniumdichlorid methyl(fenyl)silandiyl-bis-(2-methyl-4-aacenaft-indenyl)zirkoniumdichlorid methyl(fenyl)silandiyl-bis-(2-methyl-indenyl)-zirkoniumdi10 chlorid methyl(fenyl)silandiyl-bis-(2-methyl-5-isobutyl-indenyl)zirkoniumdichlorid
1.2- ethandiyl-bis-(2-methyl-4-fenyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid
1.2- ethandiyl-bis-(2-methyl-tetrahydroindenyl)-zirkoniumdichlorid
1.2- ethandiyl-bis-(tetrahydroindenyl)-zirkoniumdichlorid
1.4- butandiyl-bis-(2-methyl-4-fenyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid
1.2- ethandiyl-bis-(2-methyl-4,6-diisopropyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid
1.4- butandiyl-bis-(2-methyl-4-isopropyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid
1.4- butandiyl-bis-(2-methyl-4,5-benzo-indenyl)-zirkoniumdichlorid
1.2- ethandiyl-bis-(2-methyl-4,5-benzo-indenyl)-zirkoniumdichlorid
1.2- ethandiyl-bis-(2,4,7-trimethyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid
1.2- ethandiyl-bis-(2-methyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid
1.4- butandiyl-bis-(2-methyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid jakož i dialkylderiváty výše uvedených metalocenů, jako je například :
dimethylsilandiyl-bis-(indenyl)-zirkoniumdimethyl dimethylsilandiyl-bis-(tetrahydroindenyl)-zirkoniumdiethyl dimethylsilandiyl-bis-(2-methylbenzo-indenyl)-zirkoniumdimethyl dimethylsilandiyl-bis-(2-methyl-indenyl)-zirkoniumdibutyl nebo také monoalkylderiváty výše uvedených metalocenů, jako je například :
dimethylsilandiyl-bis-(indenyl)-zirkoniumchlorraethyl dimethylsilandiyl-bis-(xetrahydroindenyl)-zirkoniumchlorexhyl dimexhylsilandiyl-bis-(2-mexhylbenzo-indenyl)-zirkoniumchlormexhyl dimexhylsilandiyl-bis-(2-methyl-indenyl)-zirkoniumchlorbutyl
Obzvláště výhodné jsou rac-formy a meso-formy následuj ících metalocenových sloučenin :
dimethylsilandiyl-bis-(2-methyl-4-a-acenaft-indenyl)-zirkoniumdichlorid dimethylsilandiyl-bis-(2-ethyl-4-fenyl-indenyl)-zirkoniumdichlorid.
Obzvláště vhodné jsou rac-formy a meso-formy následujících metalocenových sloučenin :
diraethylsilyl-(2-methyl-4,5-benzoindenyl)2ZrCl2 dimethylsilyl-(2-methyl-indenyl)2ZrCl2 dimethylsilyl-(2-methyl-indenyl)(2-methyl-4,5-benzoindenyl)ZrCl2 dimethylsilyl-(2-methyl-4-fenyl-indenyl)2ZrCl2 dimethylsilyl-(2-methyl-indenyl)(2-methyl-4-fenyl-indenyl)ZrCl2 dimethylsilyl-(2-methyl-4,6-diisopropyl-indenyl)2ZrCl2 dimethylsilyl-(2,5,6-trimethyl-indenyl)2ZrCl2 a dimethylsilyl-(2-methyl-4-naftyl-indenyl)2ZrCl2·
Při syntese metalocenové sloučeniny A , použité při způsobu podle předloženého vynálezu, je poměr rac-formy k meso-formě přímo po syntese metalocenu obvykle 2 : 1 až 0,5 : 1 . Krystalisací se však dá požadovaná odpovídající forma metalocenu obohatit a poměr rac-formy a meso-formy se dá nastavit libovolně.
Další možností nastavení poměru rac-forma/meso-forma je přídavek odpovídající například meso-formy metalocenu ke směsi rac/meso 1:1 ze syntesy. Obohacená meso-forma metalocenů vzniká ve větším množství při výrobě rac-metalocenů pro výrobu vysoce isotaktických polyolefinových tvarovacích hmot.
Principielně je jako kokatalysátor B pří způsobu podle předloženého vynálezu vhodná každá sloučenina, která na základě své Lewis-acidity může převádět neutrální metalocen na kationt a tento stabilisovat (labilní koordinace). Kromě toho by neměl kokatalysátor nebo z něj vytvořený aniont vstupovat do žádné další reakce s vytvořeným metalocenovým kationtem (EP 427 697) . Jako kokatalysátor se výhodně používá sloučenina hliníku a/nebo sloučenina boru.
Sloučeniny boru maj i výhodně vzorce R12xNH4_xBR134 , R12xPH4_xBR134 , R123CBR134 nebo BR133 , přičemž x značí číslo 1 až 4 , výhodně 3 .
9
R jsou stejné nebo různé, výhodně stejne a značí alkylovou skupinu s 1 až 10 uhlíkovými atomy nebo arylovou skupinu se 6 až 18 uhlíkovými atomy, nebo dva zbytky R společně s je spojujícími atomy tvoří kruh a
R13 jsou stejné nebo různé, výhodně stejné a značí arylovou skupinu se 6 až 18 uhlíkovými atomy, která může být substituovaná alkylovou skupinou, haloalkylovou skupinou nebo fluorem.
Obzvláště značí R^ ethylovou skupinu, propylovou
Ar 13’· skupinu nebo fenylovou skupinu a R fenylovou skupinu, pentafluorfenylovou skupinu, 3,5-bistri’fluormethylfenylovou skupinu, mesitylovou skupinu, xylylovou skupinu nebo tolylovou skupinu (EP 277 003 , EP 277 004 a EP 426 638).
Výhodně se jako kokatalysátor používá sloučenina hliníku, jako je aluminoxan a/nebo aluminiumalkyl.
Obzvláště výhodně se jako kokatalysátor používá aluminoxan, obzvláště vzorce Ila pro lineární typ a/nebo vzorce lib pro cyklický typ
A I—0A I—0—A (Ha)
R
I
A 1-0(lib) přičemž ve vzorcích Ila a lib jsou zbytky stejné nebo různé a značí uhlovodíkovou skupinu s 1 až 20 uhlíkovými atomy, jako je například alkylová skupina s 1 až 18 uhlíkovými atomy, arylová skupina se 6 až 18 uhlíkovými atomy nebo benzylová skupina a p značí celé číslo 2 až 50 , výhodně 10 až 35 .
Výhodně jsou zbytky R^·4 stejné a značí vodíkový atom, methylovou skupinu, isobutylovou skupinu, fenylovou skupinu nebo benzylovou skupinu, obzvláště výhodně značí methylovou skupinu.
Pokud jsou zbytky různé, tak se jedná výhodně o methylovou skupinu a vodíkový atom, nebo alternativně o methylovou a isobutylovou skupinu, přičemž vodíkový atom nebo isobutylová skupina jsou obsažené v číselném podílu 0,01 až 40 % (zbytku R^) .
Způsoby výroby aluminoxanů jsou známé (viz například DE 4 004 477) .
Přesná prostorová struktura aluminoxanů není známá (J. Am. Chem. Soc. (1993) 115, 4971). Například je možné, že se řetězce a kruhy spojují do větších dvoudimensionálních nebo trojdimensionálních struktur.
Nezávisle na druhu výroby je pro všechny roztoky aluminoxanů společný proměnlivý obsah nezreagované výchozí sloučeniny hliníku, která se vyskytuje ve volné formě nebo j ako addukt.
Je také možné předaktivovat metalocenovou sloučeninu podle předloženého vynálezu před použitím v polymerační reakci pomocí kokatalysátoru, obzvláště alurainoxanem. Tím se polymerační aktivita zřetelně zvýší. Předaktivace metalocenové sloučeniny se výhodně provádí v roztoku. Výhodně se při tom metalocenová sloučenina rozpouští v roztoku aluminoxanu v inertním uhlovodíku. Jako inertní uhlovodíky jsou vhodné alifatické nebo aromatické uhlovodíky, přičemž výhodný je toluen.
Koncentrace aluminoxanu v roztoku je v rozmezí asi 1 % hmotnostní až hranice nasycení, výhodně 5 až 30 % hmotnostních, vždy vztaženo na množství celkového roztoku. Metalocen se může použít ve stejných koncentracích, výhodně se však používá v množství 10“4 - 1 mol pro jeden mol alurainoxanu. Doba předaktivace činí 5 minut až 60 hodin, výhodně 5 až 60 minut. Pracuje se při tom při teplotě -78 °C až 100 °C , výhodně 0 °C až 70 °C .
Metalocenová sloučenina se při tom používá výhodně 3 - 8 v koncentraci, vztažené na přechodový kov, 10 až 10* , výhodně 10** až 10“' mol přechodového kovu pro 1 dnr rozpouštědla, popřípadě pro 1 dm objemu reaktoru. Aluminoxan se výhodně používá v koncentraci 10 až 10“^ mol, výhodně 10 až 10 mol pro 1 dm rozpouštědla, popřípadě pro 1 dm^ objemu reaktoru. Ostatní uvedené kokatalysátory se používaj í v asi ekvimolárních množstvích k metalocenové sloučenině. Principielně jsou ale také možné vyšší koncentrace.
Výhodně se při způsobu podle předloženého vynálezu nechá reagovat metalocenová sloučenina s kokatalysátorem mimo polymerační reaktor v separátním kroku za použití zvláštního rozpouštědla. Při tom se může použít nosič.
Při způsobu podle předloženého vynálezu se může za pomoci metalocenové sloučeniny provádět předpolyraerace. Pro předpolymeraci se výhodně používá olefin, použitý pro polymerací, nebo jeden z olefinů, použitých pro reakci.
Stereorigidní metalocenová sloučenina A , použitá při způsobu podle předloženého vynálezu, se výhodně nechá reagovat s kokatalysátorera B za použití vhodného rozpouštědla mimo polymerační reaktor v separátním kroku. Při tom se může použít nosič. K tomu se může metalocenová sloučenina nejprve nechat zreagovat s nosičem a potom s kokatalysátorem. Může se ale také nejprve kokatalysátor navázat na nosič a potom nechat zreagovat s metalocenovou sloučeninou. Také je možné nést reakční produkt metalocenové sloučeniny a kokatalysátoru. Při těchto reakcích ha nosiči zůstává poměr rac-formy ku meso-formě metalocenu, kvůli podobným chemickým vlastnostem nezměněn. Vhodné nosné materiály jsou například silikagely, oxidy hlinité nebo jiné anorganické nosiče, jako je chlorid hořečnatý nebo grafit. Výroba neseného kokatalysátoru se může provádět například způsobem popsaným v EP 567 952 . Vhodným nosným materiálem je také práškovitý polymer, jaký je například popsaný v EP 563 917.
Katalysátor se může dávkovat jako roztok, jako suspense nebo v nesené formě za sucha. Jako rozpouštědla, popřípadě suspendační činidla pro katalysátor nebo kokatalysátor jsou všeobecně vhodné uhlovodíky, jako je například toluen, heptan, hexan, pentan, butan nebo propan, jakož i technické ropné frakce.
Polyolefinový vosk podle předloženého vynálezu je na základě široké nastavitelnosti tvrdosti vhodný pro široký η
okruh použití, například jako komponenta receptur v tonerech při vysoké tvrdosti, nebo jako základní hmota pro pigmentové přípravky, jako pomocný prostředek při zpracování plastických hmot a jako tavné lepidlo (hotmelt) u produktů s nižší tvrdostí.
Pomocí uvedeného způsobu jsou vyrobitelné polyolefinové vosky s úzkým rozdělením molekulové hmotnosti menším
A* než 3 . Když se obohatí ataktický podíl extrakcí celkového vzorku etherem, tak je GPC-spektrum nízko isotaktického podílu, extrahovatelného etherem, prakticky identické s GPC celkového vzorku.
Způsob podle předloženého vynálezu se může provádět v roztoku, v suspensi nebo v plynné fázi při teplotě v rozmezí 40 až 120 °C , při parciálním tlaku olefinu 0,1 až 5,0 MPa, při parciálním tlaku vodíku 0 až 1,0 MPa, za přídavku (vztaženo na Al) 0,01 až 10 mmol kokatalysátoru na litr suspendačního činidla a za poměru katalysátor/kokatalysátor 1 : 1 až 1 : 1000 .
Při způsobu podle předloženého vynálezu se výhodně polymerují olefiny vzorce RaCH=CHR^ , přičemž Ra a R^ jsou stejné nebo různé a značí vodíkový atom nebo alkylový zbytek s 1 až 28 uhlíkovými atomy, nebo Ra a R^ tvoří s je spoj ijícími uhlíkovými atomy jeden nebo více kruhů. Jako příklady takovýchto olefinů je možno uvést propylen, l-buten, 1-penten, 1-hexen, 4-methyl-l-penten, 1-okten, norbornen nebo norbornadien. Výhodný je propylen.
Pro polymerací se může před přídavkem katalysátoru dodatečně přidat další organohlinitá sloučenina C , jako je například trimethylaluminium, triethylaluminium, triisobu18 tylaluminium nebo isoprenylaluminium pro inertisaci polymeračního systému v koncentraci 1 až 0,001 mmol Al pro 1 dm^ objemu reaktoru.
Polymerace se může provádět diskontinuálně nebo kontinuálně, jednostupňově nebo vícestupňové, přičemž se pouze nepatrným snížením na čase závislé polymerační aktivity mohou realisovat libovolné doby prodlení.
Molekulová hmotnost vosků podle předloženého vynálezu se může regulovat pomocí vodíku v souvislosti s požadovanou viskositou taveniny. Takto jsou dostupné viskosity taveniny polypropylenových vosků, měřeno při teplotě 170 °C , v rozmezí 50 až 100000 mpa.s . Pro regulaci molekulové hmotnosti se může kromě toho měnit teplota polymerace.
Polyolefinové vosky podle předloženého vynálezu jsou vhodné obzvláště jako additiva, například pro syntetické hmoty.
Příklady provedení vynálezu
Teploty tání a tepla tání byla stanovována DSC-měřením při rychlosti zahřívání a ochlazování 20 °C/min ze druhého zahřívání. Viskosita taveniny se stanovuje při teplotě 170 °C pomocí rotačního viskosimetru.
Stanovení IR-isotaxie se provádí podle J. P. Luonga, J. Appl. Polym. Chem., 3, 302 (1960) .
Stanovení kluzné tvrdosti se provádí kuličkovou tlakovou metodou, která byla popsána v jednotných metodách
Deutschen Gesellschaft fůr Fettchemie (DGF) pod M-III 9a (57).
Příklad 1
Do inertního reaktoru o objemu 100 dm^ , který je popsán v EP 602 509 , se předloží 30 kg propenu a 42 mmol triethylaluminia a za míchání při 170 otáčkách za minutu se žahřeje na teplotu 60 °C a nadávkuje se vodík při tlaku 0,05 MPa .
Paralelně k tomu se rozpustí 30 mg dimethylsilyl-bis-2-methylbenzoindenylzirkondichlorid s poměrem rac/meso 1:8 ve 100 ml toluenického roztoku methylaluminoxanu a míchá se po dobu 15 minut.
Polymerace se nastartuje přičerpáním roztoku katalysátoru za 20 minut. Regulací chlazení se nechá vnitřní teplota reaktoru stoupnout na 70 °C . Vodík se dávkuje a udržuje se pomocí kontroly plynovou chromatografií konstantní na 1,5 % objemových. Po jedné hodině se polymerace ukončí pomocí oxidu uhličitého a suspense se po oddestilování propylenu zpracuje roztavením. získá se takto 7,0 kg polypropylenového vosku s viskositou taveniny při teplotě 170 °C 1800 mPa.s . Charakteristické hodnoty jsou uvedené v tabulce 1 .
Příklad 2
Postup podle příkladu 1 se provádí se 16 mg stejného metalocenu při poměru rac/meso =1:6. Výtěžek činí 5,67 kg . Carakteristické hodnoty jsou uvedeny v tabulce 1.
Příklad 3
Postup podle příkladu 1 se provádí se 15,3 mg stejného metalocenu při poměru rac/meso =1:6. Výtěžek činí
6,6 kg . Carakteristické hodnoty jsou uvedeny v tabulce 1.
Příklad 4
Postup podle příkladu 1 se provádí se 15 mg stejného metalocenu při poměru rac/meso = 1 : 2,7 za použití 2,8 % objemových vodíku. Výtěžek činí 6,6 kg . Carakteristické hodnoty j sou uvedeny v tabulce 1.
Příklad I (srovnávací)
Postup podle příkladu 1 se ho metalocenu při poměru rac/meso 8,5 kg . Carakteristické hodnoty provádí s = 12 : 1 .
mg stejnéVýtěžek činí j sou uvedeny v tabulce 1.
Tabulka 1
Příklad 1 2 3 4 I
rac/meso 1/8 1/6 1/2,9 1/2,7 12/1
kg/mg kat. 0,23 0,35 0,43 0,77 0,85
viskosita taveniny
(mPa.s) 1800 1740 1500 282 1910
TÍ ( °C ) 145 147 142 144 144
teplo táni (J/g) 48 52 68 77 107
IR-isotaktický
index 48 % 62 % 61 % 78 % 92 %
kluzná tvrdost (bar) 180 223 560 810 >1000
etherem extrahova-
telné (%) 47 37 14 3
Mn (g/mol) 8810 9065 4180 9085
Mw/Mn 2,5 2,4 2,8 2,5
Mn ether-extrakt 11300 11200 11300
Mw/Mn 2,5 2,5 2,5
Příklad 5
Postup podle příkladu 1 se provádí se 65 mg dimethylsilyl-bis-(2-methylindenyl)-zirkondichloridu při poměru rac/meso =1:5 a při tegulaci 1,5 % objemovými vodíku. Výtěžek činí 6,8 kg . Carakteristické hodnoty jsou uvedeny v tabulce 2.
Příklad II (srovnávací)
Postup podle příkladu 5 se provádí se 22 mg stejné22 ho metalocenů při poměru rac/meso =1:1. Výtěžek činí 6,8 kg . Carakteristické hodnoty jsou uvedeny v tabulce 2.
Příklad 6
Postup podle příkladu 1 se provádí se 70 mg dimethylsilyl- (2-methylindenyl) (2-methyl-4,5-benzoindenyl) -zirkondichloridu při poměru rac/meso =1:6 a při tegulaci 1 % objemovým vodíku. Výtěžek činí 10,4 kg . Carakteristické hodnoty jsou uvedeny v tabulce 2.
Příklad III (srovnávací)
Postup podle příkladu 6 se provádí se 25 mg stejného metalocenů při poměru rac/meso =1:1. Výtěžek činí 7,4 kg . Carakteristické hodnoty jsou uvedeny v tabulce 2.
Příklad 7
Postup podle příkladu 1 se provádí s 21,6 mg dimethylsilyl-(2-methy-4-fenylindenyl)-zirkondichloridu při poměru rac/meso = 1 : 5,6 a při tegulaci 9,2 % objemovými vodíku. Výtěžek činí 6,5 kg . Carakteristické hodnoty jsou uvedeny v tabulce 2.
Příklad IV (srovnávací)
Postup podle příkladu 7 se provádí se 20 mg stejného metalocenů při poměru rac/meso =1:1. Výtěžek činí
9,6 kg . Carakteristické hodnoty jsou uvedeny v tabulce 2.
Tabulka 2
Přiklad 5 II 6 III 7 IV
rac/meso 1/5 1/1 1/6 1/1 1/5,6 1/1
kg/mg kat. 0,104 0,691 0,149 0,296 0,3 0,48
viskosita taveniny
(mPa.s) 2300 3180 1830 2000 2266 1410
Tm ( °C ) 140 140 138 138 157 152
teplo tání (J/g) 75 125 70 107 76 110
IR-isotaktický
index 77 % 86 % 72 % 83 % 79 % 91 %
kluzná tvrdost (bar) 910 >1000 810 >1000 817 >1000
etherem extrahova-
telné (%) 12,5 16,2
Mn (g/mol) 11600 9400
Mw/Mn 2,5 2,4
Mn ether-extrakt 8430 7330
Mw/Mn 2,6 2,9
Příklad V (srovnávací)
Zpracuje se srovnávací příklad k příkladu 3 v DE 31 48 229 . Získá se polypropylenový vosk s následujícími vlastnostmi.
viskosita taveniny (mPa.s) 1810
Tm ( °C ) 145,5 teplo tání (J/g) 35
IR-isotaktický index 70 % kluzná tvrdost (bar) 510
etherem extrahovatelné (96) 39
Mn (g/mol) 2600
Mw/Mn 6,9
Mn ether-extrakt 1570
Mw/Mn 4,6
Mn extrakčnlho zbytku 5280
Mw/Mn - 5,5
áOEfc ΒΒ’τί v&íTgSXA sdvokát
WVfW-ir
120 00 PRAHA 2, Hq^.cva 2

Claims (2)

PATENTOVÉ NÁROKY
1. Polypropylenový vosk s viskositou taveniny 50 až 100000 mPa.s při teplotě 170 °C , DSC teplem tání nižším než 80 J/g , DSC teplotou tání vyšší než 130 °C a rozděÁlením molekulových hmotností Mw/Mn menším nebo rovným 3 .
2. Způsob výroby polyolefinových vosků s viskositou taveniny 50 až 100000 mPa.s při teplotě 170 °C , DSC teplem tání nižším než 80 J/g , DSC teplotou tání vyšší než 130 °C a rozdělením molekulových hmotností Mw/Mn nižším nebo rovným 3 , za přítomnosti katalysátoru, obsahujícího metalocenovou sloučeninu A a kokatalysátor
B , přičemž metalocenová sloučenina A se používá jako směs rac-formy a meso-formy v poměru rac/meso = < 0,5 .
CZ953473A 1994-12-28 1995-12-27 Polyolefin wax and process for preparing thereof CZ347395A3 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE4446923A DE4446923A1 (de) 1994-12-28 1994-12-28 Polyolefinwachs

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CZ347395A3 true CZ347395A3 (en) 1996-07-17

Family

ID=6537333

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ953473A CZ347395A3 (en) 1994-12-28 1995-12-27 Polyolefin wax and process for preparing thereof

Country Status (13)

Country Link
US (1) US6407189B1 (cs)
EP (1) EP0719802B1 (cs)
JP (1) JP3844534B2 (cs)
KR (1) KR960022601A (cs)
AU (1) AU4061195A (cs)
BR (1) BR9506122A (cs)
CZ (1) CZ347395A3 (cs)
DE (2) DE4446923A1 (cs)
ES (1) ES2146704T3 (cs)
SG (1) SG76445A1 (cs)
SK (1) SK163695A3 (cs)
TW (1) TW372980B (cs)
ZA (1) ZA9510962B (cs)

Families Citing this family (46)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE19632480A1 (de) * 1996-08-12 1998-02-19 Basf Ag Toner für die Entwicklung elektrostatischer Bilder, enthaltend wenigstens ein zumindest teilweise taktisches Polyalkylenwachs
DE19729833A1 (de) 1997-07-11 1999-01-14 Clariant Gmbh Polypropylenwachs
DE19750663A1 (de) * 1997-11-15 1999-05-20 Clariant Gmbh Verwendung von Polyolefinwachsen in Lösemittelpasten
EP1043339A1 (en) * 1997-12-25 2000-10-11 Denki Kagaku Kogyo Kabushiki Kaisha Polymerization catalyst and process for producing olefin polymer or copolymer with the same
DE69941036D1 (de) 1998-06-25 2009-08-06 Idemitsu Kosan Co Propylenpolymer und Zusammensetzung damit, Formobjekt und Laminat damit sowie Verfahren zur Herstellung von Propylenpolymer und einer Zusammensetzung damit
JP2000143733A (ja) * 1998-09-07 2000-05-26 Denki Kagaku Kogyo Kk 芳香族ビニル化合物―エチレン共重合体及びその製造方法
JP2001064322A (ja) * 1999-06-24 2001-03-13 Idemitsu Petrochem Co Ltd プロピレン系重合体及びその成形体並びにプロピレン系重合体の製造方法
JP4667695B2 (ja) 1999-12-13 2011-04-13 ビーエーエスエフ ソシエタス・ヨーロピア 顔料濃縮物およびその製造法
DE19960991C1 (de) * 1999-12-17 2001-03-22 Clariant Gmbh Formmasse zur Herstellung pulvermetallischer oder keramischer Erzeugnisse
MXPA02006199A (es) 1999-12-22 2003-10-15 Exxon Chemical Patents Inc Composiciones adhesivas a base de polipropileno.
HK1052524A1 (zh) * 2000-03-01 2003-09-19 科莱恩有限公司 顏料在聚烯烴中的分散
JP2003525329A (ja) * 2000-03-01 2003-08-26 クラリアント・ゲゼルシヤフト・ミト・ベシユレンクテル・ハフツング ポリプロピレン中での顔料の分散を改良する方法
DE10015593A1 (de) * 2000-03-29 2001-10-11 Clariant Gmbh Verwendung von Polyolefinwachsen in der Kunststoffverarbeitung
ATE275611T1 (de) * 2000-06-20 2004-09-15 Basf Ag Druckfarben und lacke, enthaltend polyolefinwachse
DE50103646D1 (de) * 2000-06-20 2004-10-21 Basf Ag Pigmentkonzentrate und verfahren zu ihrer herstellung
US6858071B2 (en) * 2000-06-20 2005-02-22 Basf Aktiengesellschaft Solvent-containing pastes containing in addition polyolefin wax
US6706828B2 (en) 2002-06-04 2004-03-16 Crompton Corporation Process for the oligomerization of α-olefins having low unsaturation
US7550528B2 (en) 2002-10-15 2009-06-23 Exxonmobil Chemical Patents Inc. Functionalized olefin polymers
WO2004046214A2 (en) 2002-10-15 2004-06-03 Exxonmobil Chemical Patents Inc. Multiple catalyst system for olefin polymerization and polymers produced therefrom
US7700707B2 (en) 2002-10-15 2010-04-20 Exxonmobil Chemical Patents Inc. Polyolefin adhesive compositions and articles made therefrom
US7223822B2 (en) 2002-10-15 2007-05-29 Exxonmobil Chemical Patents Inc. Multiple catalyst and reactor system for olefin polymerization and polymers produced therefrom
US7541402B2 (en) 2002-10-15 2009-06-02 Exxonmobil Chemical Patents Inc. Blend functionalized polyolefin adhesive
WO2004037871A1 (en) * 2002-10-24 2004-05-06 Exxonmobil Chemical Patents Inc. Branched crystalline polypropylene
US7439312B2 (en) * 2002-10-24 2008-10-21 Exxonmobil Chemical Patents Inc. Branched crystalline polypropylene
JP4709748B2 (ja) 2003-07-04 2011-06-22 バーゼル・ポリオレフィン・ゲーエムベーハー オレフィン重合方法
DE10338344A1 (de) * 2003-08-21 2005-03-24 Clariant Gmbh Modifizierte Polyolefinwachse
DE102004016790A1 (de) * 2004-04-06 2005-11-17 Clariant Gmbh Verwendung von Wachsen als Modifizierungsmittel für gefüllte Kunststoffe
DE102004048536B4 (de) 2004-10-06 2008-09-18 Clariant Produkte (Deutschland) Gmbh Verwendung von Heißschmelzmassen in Straßenmarkierungen
JP4583228B2 (ja) * 2005-04-18 2010-11-17 エヌイーシー ショット コンポーネンツ株式会社 感温ペレット型温度ヒューズ
US7928164B2 (en) * 2005-06-22 2011-04-19 Exxonmobil Chemical Patents Inc. Homogeneous polymer blend and process of making the same
US20060293462A1 (en) * 2005-06-22 2006-12-28 Sunny Jacob Heterogeneous polymer blend and process of making the same
US7951872B2 (en) 2005-06-22 2011-05-31 Exxonmobil Chemical Patents Inc. Heterogeneous polymer blend with continuous elastomeric phase and process of making the same
US9745461B2 (en) 2005-06-22 2017-08-29 Exxonmobil Chemical Patents Inc. Vulcanized polymer blends
US8022142B2 (en) 2008-12-15 2011-09-20 Exxonmobil Chemical Patents Inc. Thermoplastic olefin compositions
US9644092B2 (en) 2005-06-22 2017-05-09 Exxonmobil Chemical Patents Inc. Heterogeneous in-situ polymer blend
US20070259012A1 (en) * 2006-05-03 2007-11-08 John Castro Clear Cosmetic Compositions and Methods Of Use
US20100008880A1 (en) * 2006-05-03 2010-01-14 John Castro Clear Cosmetic Compositions And Methods Of Using
DE102007028309A1 (de) * 2007-06-20 2008-12-24 Clariant International Limited Licocene Performance Polymere als Phasenwechselmaterial (PCM) für den Gebrauch als Latentwärmespeicher
DE102007036792A1 (de) * 2007-08-03 2009-02-05 Clariant International Limited Hochkristalline Polypropylenwachse
US7843307B2 (en) * 2007-10-05 2010-11-30 Nec Schott Components Corporation Thermal fuse employing thermosensitive pellet
US8399725B2 (en) 2008-06-20 2013-03-19 Exxonmobil Chemical Patents Inc. Functionalized high vinyl terminated propylene based oligomers
US8372930B2 (en) 2008-06-20 2013-02-12 Exxonmobil Chemical Patents Inc. High vinyl terminated propylene based oligomers
US8283419B2 (en) 2008-06-20 2012-10-09 Exxonmobil Chemical Patents Inc. Olefin functionalization by metathesis reaction
US8283428B2 (en) 2008-06-20 2012-10-09 Exxonmobil Chemical Patents Inc. Polymacromonomer and process for production thereof
US8802797B2 (en) 2008-06-20 2014-08-12 Exxonmobil Chemical Patents Inc. Vinyl-terminated macromonomer oligomerization
EP3943543A4 (en) * 2019-03-19 2022-12-14 Mitsui Chemicals, Inc. PROPYLENE RESIN COMPOSITION, MOLDING AND PROPYLENE POLYMER

Family Cites Families (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3148229A1 (de) * 1981-12-05 1983-06-09 Hoechst Ag, 6230 Frankfurt Verfahren zur herstellung von polyolefinwachsen
DE3743321A1 (de) * 1987-12-21 1989-06-29 Hoechst Ag 1-olefinpolymerwachs und verfahren zu seiner herstellung
DE3743320A1 (de) 1987-12-21 1989-06-29 Hoechst Ag 1-olefinstereoblockpolymerwachs und verfahren zu seiner herstellung
DE3904468A1 (de) 1989-02-15 1990-08-16 Hoechst Ag Polypropylenwachs und verfahren zu seiner herstellung
DE3929693A1 (de) 1989-09-07 1991-03-14 Hoechst Ag Verfahren zur herstellung eines polyolefinwachses
EP0563834B1 (en) * 1992-04-01 1995-10-11 MITSUI TOATSU CHEMICALS, Inc. Syndiotactic polypropylene wax, production process thereof, and heating roll fixing-type toner composition making use of the wax
ES2100388T3 (es) * 1992-05-26 1997-06-16 Hoechst Ag Procedimiento para preparar ceras de poliolefina.

Also Published As

Publication number Publication date
AU4061195A (en) 1996-07-04
ZA9510962B (en) 1996-07-08
JP3844534B2 (ja) 2006-11-15
DE4446923A1 (de) 1996-07-04
SK163695A3 (en) 1997-02-05
ES2146704T3 (es) 2000-08-16
US6407189B1 (en) 2002-06-18
EP0719802B1 (de) 2000-05-10
TW372980B (en) 1999-11-01
JPH08231640A (ja) 1996-09-10
EP0719802A2 (de) 1996-07-03
EP0719802A3 (de) 1998-11-25
KR960022601A (ko) 1996-07-18
DE59508314D1 (de) 2000-06-15
BR9506122A (pt) 1997-12-23
SG76445A1 (en) 2000-11-21

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CZ347395A3 (en) Polyolefin wax and process for preparing thereof
AU666565B2 (en) Process for the preparation of polyolefins
JP3234876B2 (ja) ブリッジのあるキラルなメタロセン、その製造方法およびそれの触媒としての用途
US5776851A (en) Metallocenes, process for their preparation and their use as catalysts
US5304614A (en) Process for the preparation of an olefin polymer using metallocenes having specifically substituted indenyl ligands
US6197902B1 (en) Syndio-isoblock polymer and process for its preparation
US6096912A (en) Soluble catalyst systems for the preparation of polyalk-1-enes having high molecular weights
USRE37208E1 (en) Polyolefins prepared with metallocene catalysts having 2-substituted indenyl type ligands
US6482902B1 (en) Catalyst system
US6111046A (en) Atactic copolymers of propylene with ethylene
US5840947A (en) Organometallic compound
US6177376B1 (en) Process for preparing a metallocene catalyst system
JP4145964B2 (ja) 遷移金属化合物
US5767300A (en) Metallocene compound
US5457171A (en) Catalyst systems for the polymerization of C2 -C10 -alkenes
JPH08231573A (ja) メタロセン化合物及び触媒成分としてのその使用
US5990331A (en) Metallocenes containing partially hydrogenated p-ligands
JPH08301883A (ja) 有機金属化合物
US6365763B1 (en) Method for producing metallocenes
US6063949A (en) Stereorigid metallocene compound
US5670436A (en) Metallocene compound
US6486277B1 (en) Zwitterionic transition metal compound which contains boron
JP2002516359A (ja) 触媒組成物
JP2001011089A (ja) 遷移金属化合物、触媒組成物、その製造方法及びオレフィン重合用としての使用
USRE39156E1 (en) Process for the preparation of polyolefins