CZ451499A3 - Substituované cykloheptany, způsob jejich výroby a jejich použití - Google Patents

Substituované cykloheptany, způsob jejich výroby a jejich použití Download PDF

Info

Publication number
CZ451499A3
CZ451499A3 CZ19994514A CZ451499A CZ451499A3 CZ 451499 A3 CZ451499 A3 CZ 451499A3 CZ 19994514 A CZ19994514 A CZ 19994514A CZ 451499 A CZ451499 A CZ 451499A CZ 451499 A3 CZ451499 A3 CZ 451499A3
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
cyclohept
enyl
hydrochloride
group
phenol
Prior art date
Application number
CZ19994514A
Other languages
English (en)
Other versions
CZ296788B6 (cs
Inventor
Oswald Dr. Zimmer
Wolfgang Werner Alfred Prof. Dr. Strassburger
Werner Günter Dr. Englberger
Babette-Yvonne Dr. Kögel
Original Assignee
Grünenthal GmbH
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Grünenthal GmbH filed Critical Grünenthal GmbH
Publication of CZ451499A3 publication Critical patent/CZ451499A3/cs
Publication of CZ296788B6 publication Critical patent/CZ296788B6/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C13/00Cyclic hydrocarbons containing rings other than, or in addition to, six-membered aromatic rings
    • C07C13/02Monocyclic hydrocarbons or acyclic hydrocarbon derivatives thereof
    • C07C13/16Monocyclic hydrocarbons or acyclic hydrocarbon derivatives thereof with a six-membered ring
    • C07C13/18Monocyclic hydrocarbons or acyclic hydrocarbon derivatives thereof with a six-membered ring with a cyclohexane ring
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C217/00Compounds containing amino and etherified hydroxy groups bound to the same carbon skeleton
    • C07C217/54Compounds containing amino and etherified hydroxy groups bound to the same carbon skeleton having etherified hydroxy groups bound to carbon atoms of at least one six-membered aromatic ring and amino groups bound to acyclic carbon atoms or to carbon atoms of rings other than six-membered aromatic rings of the same carbon skeleton
    • C07C217/74Compounds containing amino and etherified hydroxy groups bound to the same carbon skeleton having etherified hydroxy groups bound to carbon atoms of at least one six-membered aromatic ring and amino groups bound to acyclic carbon atoms or to carbon atoms of rings other than six-membered aromatic rings of the same carbon skeleton with rings other than six-membered aromatic rings being part of the carbon skeleton
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/04Centrally acting analgesics, e.g. opioids
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P29/00Non-central analgesic, antipyretic or antiinflammatory agents, e.g. antirheumatic agents; Non-steroidal antiinflammatory drugs [NSAID]
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C215/00Compounds containing amino and hydroxy groups bound to the same carbon skeleton
    • C07C215/46Compounds containing amino and hydroxy groups bound to the same carbon skeleton having hydroxy groups bound to carbon atoms of at least one six-membered aromatic ring and amino groups bound to acyclic carbon atoms or to carbon atoms of rings other than six-membered aromatic rings of the same carbon skeleton
    • C07C215/64Compounds containing amino and hydroxy groups bound to the same carbon skeleton having hydroxy groups bound to carbon atoms of at least one six-membered aromatic ring and amino groups bound to acyclic carbon atoms or to carbon atoms of rings other than six-membered aromatic rings of the same carbon skeleton with rings other than six-membered aromatic rings being part of the carbon skeleton
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C2601/00Systems containing only non-condensed rings
    • C07C2601/18Systems containing only non-condensed rings with a ring being at least seven-membered

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Pain & Pain Management (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Biomedical Technology (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Neurosurgery (AREA)
  • Neurology (AREA)
  • Rheumatology (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Hydrogenated Pyridines (AREA)
  • Preparation Of Compounds By Using Micro-Organisms (AREA)
  • Medicinal Preparation (AREA)

Description

·«·« • · ΐΛί';% ftíjřjř;: 1¾) fX) pí w 1 > · · • « I · · · « ··.,··. ^ vw-ř? φ · <* ··· ·*· * ·
Substituované cyklohepteny, způsob jejich výroby a jejich použití
Oblast techniky
Vynález se týká nových substituovaných cykloheptenů, způsobu jejich výroby, jakož i použití těchto látek jako analgeticky účinných látek.
Dosavadní stav techniky
Klasické opioidy, jako je morfin, jsou při terapii silnějších až nejsilnějších bolestí dobře účinné. Jejich použití je však omezené tím, že vyvolávají řadu vedlejších účinků, například dýchací potíže, zvracení, zácpu a obsti-paci a vznik tolerance. Kromě toho jsou při neuropatických nebo incidentielních bolestech, kterými trpí obzvláště pacienti s nádory, málo účinné.
Opioidy rozvíjejí svůj analgetický účinek vazbou na membránové receptory, které patří do skupiny takzvaných G-protein-vazných receptorů. Biochemická a farmakologická charakteristika subtypů těchto receptorů vzbuzuje nyní naději, že subtypově specifické opioidy disponuji jiným profilem účinku/vedlejšího účinku než například morfin. Zatímco se morfin selektivně váže na takzvané μ-receptory, byly endogenní enkefaliny charakterisovány jako δ selektivní peptidy. Další farmakologické zkoušky prokázaly pravděpodobnost existence více subtypů těchto opioidových receptorů (μ1,μ2,^. k2’Sl a δ2) · I 2 • 9 * <m · · · ·· ·····♦· • I « • # t ·«· ··· I» ♦ ·
Poznatky o fyziologickém významu δ-receptor-selektivních substancí byly podstatně rozšířeny objevením nepepti-dických antagonistů naltrindolu. Mezitím bylo s jistotou zjištěno, že δ-agonisty zajišťují samostatný antinociceptiv-ní potenciál. Vedle mnoha experimentálních studií na zvířatech k tomu přistupují také zkoušky s peptidickým agonis-tem D-alanin -D-leucin -enkefalinem (DADL) na pacientech s rakovinou, u kterých již nemá morfin žádný analgetický účinek. Při intrahektálním podání vykazuje DADL dlouhotrvající analgetický efekt. δ-agonisty se zřetelně odlišují od μ-agonistů ve svém výměnném působení s "endogenním opioidovým agonistem" chole-cystokininem (CCK). Vedle tohoto různého profilu účinku by se mohl také lišit profil vedlejších účinků δ-agonistů od μ-agonistů, například nižší plicní depresí nebo obstipací. Potenciálně terapeuticky použitelné jsou tyto sloučeniny jako analgetika, nebo, zcela obecně, pro všechny patologické stavy, které se obvykle ošetřují pomocí δ-opiát-receptoragonistů. Úkol předloženého vynálezu tedy spočívá v tom, nalézt analgetický účinné substance, jejichž biologická účinnost by byla částečně nebo převážně zprostředkována přes δ-opiát-receptoragonisty.
Podstata vynálezu Výše uvedené požadavky jsou splněny pomoci substituovaných cykloheptenových sloučenin podle předloženého vynálezu obecného vzorce I . ····· * ·· «· ·· «· · ····. · · · · • · · ·♦··· • · * · · · ··· ·*♦ ·*· · · ·» . 3 . «·· ·· ··· ···· Μ *·
Předmětem předloženého vynálezu jsou substituované cyklohepteny obecného vzorce I
2
I ve kterém R^ značí hydroxyskupinu, O-alkylovou skupinu s 1 až 6 uhlíkovými atomy, O-cykloalkylovou skupinu se 3 až 7 uhlíkovými atomy, O-arylovou skupinu, alkyl-C00-skupinu s 1 až 6 uhlíkovými atomy v alkylu nebo aryl--C00-skupinu, 2 R znáči alkylovou skupinu s 1 až 6 uhlíkovými atomy, (CH2)(i_2)-azylovou skupinu nebo alkenylenarylovou skupinu se 2 až 6 uhlíkovými atomy a 3 R značí (CH2)(o-l)-cykloalkylovou skupinu s 5 až 7 uhlíkovými atomy v cykloalkylu, -(CH2)(0-2)-azylovou skupinu, heterocyklylovou skupinu nebo alkylhetero-cyklylovou skupinu s 1 až 6 uhlíkovými atomy v alkylu , popřípadě ve formě svých enantiomerů, diastereomerů, racemá-tů, basí nebo jako soli s fyziologicky přijatelnými kyselinami . 1 - 4 • ·· · ·· ·
• · · « • · » · ·· · «·« • · Výhodné jsou sloučeniny obecného vzorce I , ve kterém R* značí hydroxyskupinu, O-alkylovou skupinu s 1 až 6 uhlíkovými atomy, O-cykloalkylovou skupinu se 3 až 7 uhlíkovými atomy, O-arylovou skupinu, alkyl-C00-skupinu s 1 až 6 uhlíkovými atomy v alkylu nebo aryl-COO-skupinu a R2 a mají významy podle definice obecného vzorce I , nebo R·*· značí hydroxyskupinu, O-alkylovou skupinu s 1 až 6 uhlíkovými atomy nebo O-cykloalkylovou skupinu se 3 až 7 uhlíkovými atomy, R^ značí alkylovou skupinu s 1 až 6 uhlíkovými atomy nebo (CH2)(i_2)-aryl°vou skupinu a R^ má významy podle definice obecného vzorce I , nebo R značí hydroxyskupinu, R značí alkylovou skupinu s 1 až 6 uhlíkovými atomy nebo (CH2) (1-2)-aryl°v°u skupinu a R^ má významy podle definice obecného vzorce I , nebo "1 o R značí hydroxyskupinu, R značí alkylovou skupinu s 1 až 6 uhlíkovými atomy a R má významy podle definice obecného vzorce I . K dalším výhodným sloučeninám patří : 3-[6-(4-chlor-fenyl)-2-dimethylaminomethyl-cyklohept-l--enyl]-fenol, hydrochlorid, 3-(2-dimethylaminomethyl-6-fenyl-cyklohept-l-enyl)-fenol, hydrochlorid, 3-(2-dimethylaminomethyl-6-nafΐ-1-yl-cyklohept-l--enyl)-fenol, hydrochlorid, 3-(2-dimethylaminomethyl-6-naft-2-yl-cyklohept-l--enyl)-fenol, hydrochlorid, i- » - 5 • ···· · ♦ · ·· ·* Μ · · · · · ···· • · · ·««#· • · · · »····«·· • · · · · · · ··· ·* ··· «··# «· ♦· 3-[2-dimethylaminomethyl-6-(4-hydroxy-fenyl)-cyklohept-1--enyl]-fenol, hydrochlorid, 3-(2-dimethylaminomethyl-6-m-tolyl-cyklohept-1--enyl)-fenol, hydrochlorid, 3-[6-(3-terc-butyl-fenyl)-2-dimethylarainomethyl--cyklohept-l-enyl]-fenol, hydrochlorid, 6-[4-dimethylaminoraethyl-3-(3-hydroxy-fenyl)--cyklohept-3-enyl]-naft-2-ol, hydrochlorid, 3-[2-dimethylaminomethyl-6-(3-fluor-4-hydroxy-fenyl)--cyklohept-1-enyl]-fenol, hydrochlorid, 3-[2-dimethylaminomethyl-6-(2-hydroxy-fenyl)--cyklohept-l-enyl]-fenol, hydrochlorid, 3- (6-cyklohexyl-2-dimethylaniinoraethyl-cyklohept-l--enyl)-fenol, hydrochlorid, 3-(6-cyklohexylmethy1-2-dimethylaminomethyl-cyklohept-1--enyl)-fenol, hydrochlorid, 3-(6-benzy1-2-dimethylaminomethyl-cyklohept-1--enyl)-fenol, hydrochlorid, 3-[2-dimethylaminomethyl-6-(3-hydroxy-benzyl)-cyklohept-l--enyl)-fenol, hydrochlorid, 3-(2-dimethylaminomethyl-6-fenethyl-cyklohept-1--enyl)-fenol, hydrochlorid, 3-[2-dimethylaminomethyl-6-(3,5-dimethyl-4-hydroxy-fenyl)--cyklohept-1-enyl]-fenol, hydrochlorid, 3-[2-dimethylaminomethyl-6-(3-hydroxy-fenyl)--cyklohept-l-enyl]-fenol, hydrochlorid, 3-[2-[(methyl-fenethyl-amino)-methyl]-6-fenyl--cyklohept-1-enyl]-fenol, hydrochlorid a [2-(3-methoxy-fenyl)-4-nafth-l-yl-cyklohept-
- 6 • ···· Φ Φ· ·· ·· ·· · #··· #··· • · · · · t ♦ · I · · φ #*·#·*·· • » · · · · · ··· Μ ·#····· *· ·· -1-enyl-methyl]-dimethylamin, hydrochlorid Výraz alkylová skupina s 1 až 6 uhlíkovými atomy znamená v rámci předloženého vynálezu přímou nebo rozvětvenou uhlovodíkovou skupinu s 1 až 6 uhlíkovými atomy. Například je možno uvést methylovou, ethylovou, propylovou, isopropylovou, n-butylovou, sek.-butylovou, terč.-butylo-vou, n-pentylovou, neopentylovou a n-hexylovou skupinu. Výraz alkenylenová skupina se 2 až 6 uhlíkovými atomy znamená v rámci předloženého vynálezu přímou nebo rozvětvenou uhlovodíkovou skupinu se 2 až 6 uhlíkovými atomy, která může obsahovat jednu nebo více dvojných vazeb. Jako příklady je možno uvést 2-propenylovou, 2-butenylovou, 1-methyl--2-propenylovou, 2-methyl-2-propenylovou, 2-pentenylovou, 3--pentenylovou, 4-pentenylovou, 1-methyl-2-butenylovou, 2--methyl-2-butenylovou, 3-methyl-2-butenylovou, l-methyl-3--butenylovou, 2-methyl-3-butenylovou, 3-methyl-3-butenylo-vou, 1,l-dimethyl-2-propenylovou, 1,l-dimethyl-2-propenylo-vou, 2-hexenylovou, 3-hexenylovou, 4-hexenylovou, 5-hexeny-lovou, l-methyl-2-pentenylovou nebo 1,3-dimethyl-3-buteny-lovou skupinu. Výraz arylová skupina značí v rámci předloženého vynálezu fenylovou skupinu, která je nesubstituovaná nebo jednou nebo vícekrát substituovaná hydroxyskupinou, atomem fluoru nebo chloru, trifluormethylovou skupinou, alkylovou skupinou s 1 až 6 uhlíkovými atomy, alkoxyskupinou s 1 až 6 uhlíkovými atomy, cykloalkoxyskupinou se 3 až 7 uhlíkovými atomy, cykloalkylovou skupinou se 3 až 7 uhlíkovými atomy, alkeny-lenovou skupinou se 2 až 6 uhlíkovými atomy, heterocykly-lovou skupinou nebo fenylovou skupinou. Heterocyklylové nebo fenylové zbytky mohou být popřípadě nakondensované. 7 é ♦ ♦·· ·
• ····
• ♦ ♦ · ·· ··
Tento výraz může také popřípadě značit naftylovou skupinu.
Pod výrazem heterocyklylová skupina se v rámci předloženého vynálezu rozumí zbytky pětičlenných nebo šestičlenných, nasycených nebo nenasycených a popřípadě opatřených nakondensovaným arylovým systémem, heterocyklických sloučenin, které obsahují 1 až 2 heteroatomy ze skupiny zahrnující dusík, kyslík a/nebo síru.
Jako příklady nasycených heterocyklů je možno uvést 1,4-dioxan, tetrahydrofuran a 1,4-thioxan.
Jako příklady skupin nenasycených heterocyklů je možno v rámci předloženého vynálezu uvést zbytky, odvozené od fu-ranu, thiofenu, pyrrolu, pyridinu, pyrimidinu, thiazolu, oxazolu, isoxazolu, pyridazinu, pyrazinu, chinolinu, isochi-nolinu, ftalazinu a chinazolinu. Výraz alkylheterocyklylová skupina s 1 až 6 uhlíkovými atomy v alkylu značí v rámci předloženého vynálezu, že výše definované heterocyklylové skupiny jsou vázané přes výše definované alkylové skupiny s 1 až 6 uhlíkovými atomy. Výraz alkenylenarylová skupina se 2 až 6 uhlíkovými atomy značí v rámci předloženého vynálezu, že výše definované arylové skupiny jsou vázané přes výše definované alkenylenové skupiny se 2 až 6 uhlíkovými atomy.
Pod pojmem silanylová sloučenina se v rámci předloženého vynálezu rozumí trialkylsilyly, triarylsilyly, dialkyl-arylsilyly nebo diarylalkylsilyly, které se používají jako ochranné skupiny pro hydroxy-funkci. Příkladně je možno uvést triethylsilylovou skupinu, tripropylsilylovou skupinu, - 8 44 ·· 4 4 4 · ♦ · t · ··· «·· • · ·· 44 dimethyl-fenylsilylovou skupinu, di-terc.-butyl-fenylsily-lovou skupinu, triisopropylsilylovou skupinu, dimethyliso-propylsilylovou skupinu, dimethylhexyl-silylovou skupinu, terč,-butyldimethylsilylovou skupinu, terč.-butyl-difeny1-silylovou skupinu, tribenzylsilylovou skupinu, tri-p-xylyl-silylovou skupinu, trifenylsilylovou skupinu, difenyl-met-hylsilylovou skupinu nebo propyl-difenylsilylovou skupinu.
Předmětem předloženého vynálezu je také způsob výroby substituovaných cykloheptenů obecného vzorce I , jehož podstata spočívá v tom, že se nechají reagovat terciární alkoholy obecného vzorce II
--- II ve kterém maj í až významy, uvedené u vzorce I ,
s polokoncentrovanými nebo koncentrovanými organickými nebo anorganickými kyselinami, jako je například kyselina chlorovodíková, kyselina bromovodíková, kyselina mravenčí nebo roztoky kyseliny bromovodíkové v kyselině octové, při teplotě v rozmezí 20 °C až 110 °C , přičemž terciární alkoholy obecného vzorce II se získají tak, že se aminoketony obecného vzorce III
R
N /
R 2
III « #·«· • »· ·· ·· tl · ·· · « • · • · • · • • • · • · • · · • • * ··* * Φ · • · · • · • • ·· · · · • · * ···· • · • · ve kterém má R·^ výše uvedený význam a R^ má ten samý význam jako R , s výjimkou toho, že popřípadě přítomna hydroxyfunkce se vyskytuje v chráněné formě jako benzyloxy-skupina nebo silanyloxyskupina,
nechá reagovat s organokovovou sloučeninou obecného vzorce IV
X IV 5 ve kterém X značí MgCl, MgBr, MgJ nebo Li a R~* má význam R^ s výjimkou toho, že jako v R^ popřípadě přítomná hydroxy-funkce se vyskytuje v chráněné formě jako benzyloxyskupina nebo silanyloxyskupina, na sloučeninu obecného vzorce Ha
N R‘
Ha a tato se potom převede na sloučeninu obecného vzorce II .
iVVTW - 10 - 10 ·· • 9999 · 99 9 ·· 9 9 · • · · · • 9 9 ♦ 999 99 999 • 4 9# • · · · 9 · • f 9 9 9 9 9 ·9 9 999 9 9 9 9999 ·· 99
Sloučeniny obecného vzorce III se získají z cyklo-pentanonů obecného vzorce V
V ve kterém má výše uvedený význam, reakcí aminů obecného vzorce HN(CH3)R2 popřípadě ve formě svých solí a paraformaldehydu, popřípadě vodného roztoku formaldehydu, v rozpouštědlech, jako je voda, alkoholy nebo kyselina octová, při teplotě v rozmezí 20 °C a teplota varu rozpouštědla. Výhodně se však provádí výroba sloučenin obecného vzorce III reakcí sloučenin obecného vzorce V s methylenimoniumhalogenidy obecného vzorce H2C=N(CH3)R2X , v e v o ' , , přičemž R má výše uvedený význam a X značí atom chloru nebo jodu, v rozpouštědlech, jako je acetonitril nebo tetrahydrofuran, při teplotě v rozmezí 20 °C až 50 °C .
Reakce sloučenin III a IV se provádí v alifatickém etheru, například diethyletheru a/nebo tetrahydrofuranu, při teplotě v rozmezí -70 °C až 60 °C . Sloučeniny obecného vzorce IV , ve kterých X značí atom lithia, se při tom :r: - 11 • ·*·· · ·· ·· ·· •« · ···· · · ♦ · • · · ·#··· • ·· · · · ··· t·· • · · · · · · ··« ·· ··· ···· ·· ·· získají ze sloučenin obecného vzorce IV , ve kterých X značí atom bromu nebo jodu, výměnou halogen-lithium, například pomocí roztoku n-butyllithia v n-hexanu.
Pro reakci sloučeniny obecného vzorce Ha na některou ze sloučenin obecného vzorce II jsou v závislosti na R^, popřípadě na ochranné skupině v k disposici různé metody.
Pokud značí R^ benzyloxyskupinu a/nebo je v R^ taková obsažená, tak se toto provádí účelně reduktivní deben-zylací s katalyticky aktivovaným vodíkem, přičemž jako katalysátor slouží palladium nebo platina, absorbované na nosném materiálu, jako je aktivní uhlí. Reakce se provádí v rozpouštědle, jako je kyselina octová nebo v alkylalkoholu s 1 až 4 uhlíkovými atomy za tlaku v rozmezí 0,1 až 10,0 MPa a při teplotě v rozmezí 20 °C až 100 °C , přičemž sloučeniny obecného vzorce Ha se výhodně používají ve formě svých solí.
Pokud představuje R^1 silanyloxyskupinu a/nebo je v R^ taková obsažená, tak probíhá odštěpování ochranné skupiny tak, že se nechá reagovat odpovídající sloučenina obecného vzorce Ha při teplotě 20 °C v inertním rozpouštědle, jako je tetrahydrofuran, dioxan nebo diethylether, s tetra-n-bu-tylamoniumfluoridem nebo se zpracuje s methanolickým roztokem chlorovodíku.
Pokud značí R^ a/nebo obsahuje R^ ve sloučenině obecného vzorce Ha methoxyskupinu, dá se vyrobit reakcí s diisobutylaluminiumhydridem v aromatickém uhlovodíku, jako je toluen, při teplotě v rozmezí 60 °C až 130 °C sloučenina obecného vzorce II , ve kterém značí hydroxyskupinu 12 • ·· ·
• · • · • Μ ·· ··· · · * · ·
ο a/nebo RJ tuto hydroxyskupinu obsahuje. Může se také v tomto případě získat přímo analogická sloučenina obecného vzorce I tak, že se sloučenina obecného vzorce Ha zahřívá k varu pod zpětným chladičem buď s roztokem bromovodíku v ledové kyselině octové nebo s koncentrovanou kyselinou bromovodíkovou. Toto je také možné reakcí sloučeniny obecného vzorce Ha se směsí kyseliny methansulfonové a methioninu při teplotě v rozmezí 20 °C až 50 °C .
Také ze sloučenin obecného vzorce I , ve kterém R-^ značí methoxyskupinu a/nebo je tato v R obsažena, se dají získat, jak je výše popsáno, reakcí s diisobutylaluminium-hydridem sloučeniny obecného vzorce I , ve kterých jsou tyto přeměněny na. znaci
Sloučeniny obecného vzorce I , ve kterém R^- hydroxyfunkci, se mohou pomocí o sobě známých způsobů převést na esterovou funkci.
Sloučeniny obecného vzorce I se dají převést pomocí fyziologicky přijatelných kyselin, jako je kyselina chlorovodíková, kyselina bromovodíková, kyselina sírová, kyselina methansulfonová, kyselina mravenčí, kyselina octová, kyselina šfavelová, kyselina jantarová, kyselina vinná, kyselina mandlová, kyselina fumarová, kyselina mléčná, kyselina citrónová kyselina glutamová a/nebo kyselina asparagová, o sobě známým způsobem na své soli. Výhodně se provádí tvorba solí v rozpouštědlech, jako je například diethylether, diiso-propylether, alkylestery kyseliny octové, aceton a/nebo 2-butanon. Pro výrobu hydrochloridů je obzvláště vhodný trimethylchlorsilan ve vodu obsahujícím roztoku. - 13 - 13 ·· ···· ·· ·· • ···· · · · · • · · · · · · • · · · ♦ ··♦ *·· • · · · · • ··· ···· ♦ · ··
Zkoušky vazby δ-opiátreceptorů
Zkoušky pro stanovení afinity sloučenin podle předloženého vynálezu obecného vzorce I k δ-opiátovým re-ceptorům, se provádějí na homogenátu mozkových membrán (homogenát mozků krys bez cerebrella, pons a medulla oblon-gata samčích Vistar-krys). Pro důkaz δ-opiátreceptořových vlastnosti se používají zvolené sloučeniny obecného vzorce I . K tomu se čerstvě preparovaný krysí mozek za chlazení ledem homogenisuje v 50 mmol/1 Tris-HCl (tris-(hydroxymet-hyl)-aminomethan-hydrochlorid) (pH 7,4) a odstřeďuje se po dobu 10 minut při 5000 g a teplotě 4 °C . Po dekantaci a vypuštění kapaliny se membránový sediment znovu rozmíchá a homogenisuje v 50 mmol/1 Tris-HCl (pH 7,4) a homogenát se potom odstřeďuje po dobu 20 minut při 20000 g a teplotě 4 °C . Tento promývací krok se ještě n+kolikrát opakuje. Potom se kapalina odtáhne a membránový sediment se homogenisuje ve studeném 50 mmol/1 Tris-HCl , 20 % glycerolu (w/v) a 0,01 % bacitracinu (w/v) (pH 7,4) a alikvotní části se až do testování zmrazí.
Pro testování vazby na receptory se alikvotní části rozmrazí a zředí se 1 : 10 pufrem pro test vazby. Při testu vazby se jako pufr používá 50 mmol/1 Tris-HCl a 5 mmol/1 MgCl (pH 7,4) , supplementované s 0,1 % (w/v) bovinního sérového albuminu, jakož i jako radioaktivní ligand 1 nmol/1 (^H)-2-D-Ala-deltrophin II . Podíl nespecifické vazby se zjišfuje za přítomnosti 10 mmol/1 naloxonu. W!WWTO,řWlwia|· 14
·· · · ·· • · • · • · • · · • · · • · • · · · · · ·
V dalších vsázkách se přidávají sloučeniny podle předloženého vynálezu v koncentrační řadě a zjišťuje se vytěsňování radioaktivních ligandů z jejich specifické vazby. Odpovídající trojnásobné vsázky se inkubuji po dobu 90 minut při teplotě 37 °C a potom se zhodnotí pro stanovení radioaktivních ligandů, vázaných na membránový homoge-nát pomocí filtrace přes filtr ze skelných vláken (GF/B). Radioaktivita koláče na filtru ze skelných vláken se měří po přídavku scintilátoru v β-čítači.
Afinita sloučenin podle předloženého vynálezu k δ-opiátovým receptorům se počítá jako hodnota IC^q v zákonu hmotnostního účinku pomoci nelineární regrese. Hodnoty v tabulce 1 jsou udávány jako průměrná hodnota ± standardní odchylky tří na sobě nezávislých pokusů. • * «;· · * ·« ·· *· » ·· · · « « • 9 • · • · • · • · • · · • * • «·· ··* • * · • · • • ti ·· • t
Tabulka 1 >0 >M P< .vaz ba j δ-opiátových receptorů Ki [nmol/1] 1 1/4 + 0, 8 2a 30, 3 + 4,7 2b 3, 8 ± 0,2 2c 24, 7 ± 2,4 2d 31, 5 ± 5, 9 2e 15, 2 + 4,3 2 f 3,2 ± 0, 8 2y 17, 5 ± 5,2 2h 19, 4 + 4,7 2 i 14, 6 i 2,2 2 j 2 4,7 ± 3, 1 2k 10, 3 i 2,2 21 28, 6 ± 5, 8 2m 10, 2 ± 1,0 2n 7,4 ± 2,2 2o 30, 6 ± 10, 5 2p 2,5 ± 0,7 3 8,3 ± 3,3
Zkouška na antinociceptivni aktivitu ve Vrithing-testu na myších
Antinociceptivní účinnost sloučenin podle předloženého vynálezu se zkouší fenylchinonem indukovaným Vrithing-tes-tem na myších, modifikovaným podle I. C. Hendershota a J. Forsaitha v J. Pharmacol. Exptl. Ther. 125. 237 až 240 16 16 • · ··· · · • Μ · · · · » · t • · · • · · ΙΜ (1959) . Κ tomu se použijí samci myší NMRI o hmotnosti v rozmezí 25 až 30 g . Vždy 10 zvířat dostane pro dávku substance 30 minut po orálním podání sloučeniny podle předloženého vynálezu pro myš 0,3 ml 0,02% vodného roztoku fenylchinonu (fenylbenzochinon, firma Sigma, Deisenhofen; výroba roztoku za přídavku 5 % ethylalkoholu a udržováni ve vodní lázni při teplotě 45 °C) , aplikováno intraperitone-álně. Potom se zvířata umístí jednotlivě do pozorovacích klecí. Za pomoci tlačítkového počítadla se 5 až 20 minut po podání fenylchinonu zjišťuje počet bolestí indukovaných natahovacích pohybů (Vrithingova reakce = protlačení těla s vyloučením vedlejších extrémů) . Ze snížení Vrithingovy reakce, závislého na dávce, ve srovnání s paralelně zkoušenými myšemi, kterým nebyla aplikována sloučenina podle předloženého vynálezu, byly vypočteny pomocí regresní analysy (vyhodnocovací program Martens EDV-service, Eckental) Hodnoty ED^q (efektivní dávka s 50% inhibicí Vrithingovy reakce) s 95% důvěryhodností. Výsledky jsou shrnuté v následující tabulce 2 .
Tabulka 2 Př. Vrithing-test, myši ED^q i.v. [mg/kg] (95% důvěryhodnost) 1 3,31 (2,70 - 3,88) 2a 7,40 (5,53 - 9,21) 2b 4,48 (3,36 - 6,27) 2c 5,29 (4,11 - 7,17) 2d 7,56 (5,49 - 10,70) 2e 2,25 (1,59 - 3,00) 2h 6,22 (4,68 - 8,28) 2i 0,98 (0,62 - 1,29) 3 3,40 (2,40 - 4,92) Příklady provedení vynálezu Následující příklady provedení slouží k bližšímu ob jasnění předloženého vynálezu, aniž by jej však nějak ome zovaly. se
Jako stacionární fáze pro sloupcovou chromatografii používá silikagel 60 (0,040 až 0,063 mm) firmy E. Merck, Darmstadt. za E.
Zkoušky chromatografií na tenké vrstvě se provádějí použití hotových HPTLC-destiček, silikagel 60 F 254 firmy Merck, Darmstadt. —---------------- mmm - 18 • · · · · • · · • * • · · • · · «Μ ·· • · · · • · · · • ·· · ··· • · • · · ·
Směšovací poměry pohyblivé fáze pro všechny chromato-grafické zkoušky jsou vždy uváděné jako objem/objem. Výraz TRIS-HC1 značí tris-(hydroxymethyl)-aminomet-han-hydrochlorid. Výraz w/v značí hmotnost/objem . Příklad 1 3-[2-dimethylaminomethyl-6-(3-hydroxy-fenyl)-cyklo-hept--1-enyl]-fenol, hydrochlorid 1. stupeň (3-methoxy-fenyl)-cykloheptanon K čerstvě připravenému Grignardovu roztoku z 5,83 g hořčíkových hoblin a 28,7 ml 1-brom-3-methoxy-benzenu v 675 ml bezvodého diethyletheru se při teplotě 20 °C přidá za míchání nejprve 20,95 g jodidu měďného a potom po kapkách roztok 15,2 g cyklohept-2-enonu (80%) ve 175 ml bezvodého diethyletheru. Po ukončení přídavku se reakční směs zahřívá po dobu 45 minut k varu pod zpětným chladičem, načež se rozloží přikapáním 85 ml nasyceného roztoku chloridu amonného. Po zředění 200 ml vody se organická fáze oddělí, vodná fáze se ještě dvakrát extrahuje vždy 100 ml diethyletheru, spojené organické fáze se promyjí jednou nasyceným roztokem hydrogenuhličitanu sodného, popřípadě chloridu sodného, vysuší se pomocí bezvodého síranu sodného a ve vakuu se zahustí. Získaný zbytek se čistí pomocí sloupcové chromatografie za použití směsi diethyletheru - 19 - 19 • · • · · · · ·· ♦· • · · · • · · · ··· ♦ ·· a n-hexanu 1/4 a nakonec 1/1 jako elučního činidla a získá se takto 16,5 g (68,6 % teorie) v názvu uvedené sloučeniny ve formě lehce žluté olejovité látky. 2. stupeň 2-dimethylaminomethyl-6-(3-methoxy-fenyl)-cakloheptanon, hydrochlorid
Roztok 16,4 g produktu ze stupně 1 ve 150 ml ace-tonitrilu se smísí se 7,2 g N,N-dimethylmethylenimmonium-chloridu a třemi kapkami acetylchloridu a reakční směs se míchá po dobu 48 hodin při teplotě 20 °C . Potom se zředí 100 ml diethyletheru, krystalický produkt se isoluje, pro-myje se diethyletherem a suší se ve vakuu při teplotě 40 °C. získá se takto 21,9 g (93,6 % teorie) v názvu uvedené sloučeniny ve formě bílé krystalické látky.
T.t.: 130 - 134,5 °C 3. stupeň 2-dimethylaminomethyl-l,6-(3-methoxy-fenyl)-cakloheptanon, K čerstvě připravenému Grignardovu roztoku ze 4,42 ml 1-brom-3-methoxy-benzenu a 0,90 g hořčíkových hoblin ve 35 ml bezvodého tetrahydrofuranu se přikape při teplotě 20 °C za mícháni roztok 9,1 g volné base produktu ze stupně 2 v 52 ml bezvodého tetrahydrofuranu, načež se reakční směs zahřívá k varu pod zpětným chladičem. Po ukončení reakce se reakční směs zpracuje stejně, jako je popsáno ve stupni 1 . získá se takto po čištění pomocí sloupcové chromatografie za použití směsi ethylesteru kyseliny octové a methylalkoholu - 20 * ·» ·· • · ♦ • · · · • · • • · · • · • • · φ«· ··· • • ♦ • ·· ···« ·· ·· 5/1 jako elučního činidla 10,44 g (82,4 % teorie) v názvu uvedené sloučeniny ve formě prakticky bezbarvé olejovité látky. 4. stupeň 3-[2-dimethylaminomethyl-6-(3-hydroxy-fenyl)-cyklohept--1-enyl]-fenol, hydrochlorid 10,35 g produktu ze stupně 3 se za míchání zahřívá se 120 ml roztoku bromovodíku v ledové kyselině octové (33 % HBr) po dobu 5 hodin na teplotu 100 až 110 °C . Potom se směs ve vakuu odpaří, získaný zbytek se vyjme do 150 ml vody a zalkalisuje se pomocí zředěného hydroxidu sodného (asi 5%) na pH 9 až 10 . Směs se extrahuje třikrát vždy 100 ml ethylesteru kyseliny octové, spojené extrakty se promyjí nasyceným roztokem chloridu sodného, vysuší se pomocí bezvodého síranu sodného a ve vakuu se odpaří. Získaný zbytek se čistí pomocí sloupcové chromatografie za použití ethylesteru kyseliny octové jako elučního činidla. Získá se takto 3,71 g (40,7 % teorie) volné base v názvu uvedené sloučeniny, která se pomocí trimethylchlor-silanu a vody ve 2-butanonu převede na hydrochlorid. T.t.: od 110°C za rozkladu. Příklad 2
Za použití odpovídajících výchozích sloučenin se dá pomocí postupů, popsaných v příkladě 1 , stupeň 1 až 4 , popřípadě za variací reakčních podmínek (rozpouštědla, teploty) , analogicky získat :
• ···· »· · • ♦ - 21 • ♦ · · · • · · · · • · ··· ··· 3-[6-(4-chlor-fenyl)-2-dimethylaminomethyl-cyklohept--1-enyl]-fenol, hydrochlorid T.-t. : od 134 °C za rozkladu 3-(2-dimethylaminomethy1-6-feny1-cyklohept-1-eny1--fenol, hydrochlorid
T.t.: 162 - 166 °C 3-(2-dimethylaminomethy1-6-nafth-1-yl-cyklohept-1 --enyl)-fenol, hydrochlorid 3-(2-dimethylaminomethy1-6-nafth-2-y1-cyklohept--1-enyl)-fenol, hydrochlorid
T.t.: 183 °C 3-[2-dimethylaminomethyl-6-(4-hydroxy-fenyl)--cyklohept-1-enyl]-fenol, hydrochlorid
T.t.: 240 - 242 °C 3-(2-dimethylaminomethyl-6-m-tolyl--cyklohept-l-enyl)-fenol, hydrochlorid
T.t.: 231 - 233 °C 3-[6-(3-terc-butyl-fenyl)-2-dimethylaminomethyl--cyklohept-1-enyl]-fenol, hydrochlorid
T.t.: 215 - 218 °C ^SSaSSiBBKffiaSSSSSBStt&^SÍSSiíiiEMŽffi - 22 - 22 • · · · · ·· ·· ·· ·· « ···· · · · · • · I «···· • ·· · ·····#·· • · · · · · · ··· ·· ··· ···· ·· ·· 2h: 6-[4-dimethylaminomethyl-3-(3-hydroxy-fenyl)- -cyklohept-3-enyl]-nafth-2-ol, hydrochlorid T.t.: od 190 °C za rozkladu 2i : 3- [ 2-dimet;hylaminoraethyl-6- (3-f luor-4-hydroxy-fenyl) - -cyklohept-l-enyl]-fenol, hydrochlorid
T.t.: 227 - 230 °C 2j : 3-[2-dimethylarainoniethyl-6-(2-hydroxy-fenyl)- -cyklohept-l-enyl]-fenol, hydrochlorid T.t.: od 125 °C za rozkladu 2k: 3-(6-cyklohexyl-2-dimethylarainomethyl-cyklohept- -1-enyl)-fenol, hydrochlorid
T.t.: 224 - 225,5 °C 21: 3-(6-cyklohexylmethyl-2-dimethylaminomethyl-cyklohept- -1-enyl)-fenol, hydrochlorid
T.t.: 203 - 206 °C 2m: 3-(6-benzyl-2-dimethylaminomethyl-cyklohept- -1-enyl)-fenol, hydrochlorid
T.t.: 208 - 212 °C 2n: 3 -[2-dimethylaminomethyl-6-(2-hydroxy-benzyl)- -cyklohept-1-enyl]-fenol, hydrochlorid aasaawBíBí 23 • · ·· ·
• ·· · • · · ·
··· • · ··· ···· • · • Μ
Τ.ΐ.: 88 °C 2ο: 3-(2-dimethylaminomethyl-6-fenethyl- -cyklohept-l-enyl)-fenol, hydrochlorid
Τ.ΐ.: 188 - 190 °C 2o: 3-[2-dimethylaminomethyl-6-(3,5-dimethyl-4-hydroxy- -fenyl)-cyklohept-l-enyl]-fenol, hydrochlorid Τ.ΐ.: od 156 °C za rozkladu
Pfíklad 3 3-[2-[(melhyl-feneíhyl-amino)-melhyl]-6-fenyl-cyklohepí-l--enyl]-fenol, hydrochlorid 1. sřupeň 2-[(meíhyl-feneíhyl-amino)-melhyl]-6-fenyl-cyklohepíanon, hydrochlorid
Směs 2,77 g 3-fenyl-cykloheplanonu, 2,52 g merhyl- feneihyl-amin, hydrochloridu a 1,23 ml vodného rozíoku formaldehydu (36%) se za silného mícháni pod dusíkovou atmosférou zahřívá po dobu 2 hodin na vodní lázni. Poíom sé ve vakuu odpaří, získaný zbylek se třikrát exfrahuje směsí dieíhylelheru a n-hexanu 1/1 a ve vakuu se usuší. Při ΐοπι se získá 5,4 g surové v názvu uvedené sloučeniny. - 24 • · ·· · • ·· ·· · • · • · • • • · · • • • · · • • ··· ·· • · ·· • · » · • · · · • Μ ♦·· • · ·· ·· 2. stupeň 1-(3-methoxy-fenyl)-2-[(methyl-fenethyl-amino)-methyl]--6-fenyl-cykloheptanol, hydrochlorid 4,7 g volné base produktu ze stupně 1 , 2,76 g l-brom-3-methoxy-benzenu a 0,4 g hořčíkových hoblin se uvede do reakce stejně, jako je popsáno v příkladě 1, stupeň 3 . Po analogickém zpracováni a čištění pomocí sloupcové chromatografie za použití směsi ethylesteru kyseliny octové a n-hexanu 1/1 jako elučního činidla se získá 3,1 g (49,9 % teorie) v názvu uvedené sloučeniny ve formě žluté olej ovité látky. 3. stupeň 3-[2-[(methyl-fenethyl-amino)-methyl]-6-fenyl-cyklohept-1--enyl]-fenol, hydrochlorid 2,67 g produktu ze stupně 2 se uvede do reakce stejně, jako je popsáno v příkladě 1 , stupeň 4 , se 27 ml roztoku bromovodíku v ledové kyselině octové (33 % HBr). Při analogickém zpracování se získá 1,24 g (50,2 % teorie) volné base v názvu uvedené sloučeniny, která se pomocí tri-methylchlorsilanu ve 2-butanonu převede na hydrochlorid. T.t: od 105°C za rozkladu. Příklad 4 [2- (3-jnethoxy-fenýl) -4-nafΐ-1-yl-cyklohept-l-enyl-methyl ] --dimethylamin, hydrochlorid • ·«»· • ·· *· ·· »· * • t · · • · • * • · • * • · • * * • « t III Ml 1 · · • · • ··· ·· tlt lt·· • * ·· 4,04 g 2-dimethylaminomethyl-l-(3-methoxy-fenyl)-6--naft-l-yl-cykloheptanolu (produkt z příkladu 2c, stupeň 3) se míchá po dobu 24 hodin při teplotě 50 °C s 50 ml 6 N kyseliny chlorovodíkové, načež se reakční směs zalkalisuje hydroxidem sodným a třikrát se extrahuje vždy 50 ml ethyl-esteru kyseliny octové. Spojené extrakty se promyjí nasyceným roztokem chloridu sodného, vysuší se pomocí bezvodého síranu sodného a ve vakuu se zahustí. Získaný zbytek se čistí pomocí sloupcové chromatografie za použití směsi et-hylesteru kyseliny octové a methylalkoholu 4/1 jako eluč-ního činidla, přičemžý se získá 2,94 g (76,3 % teorie) volné base v názvu uvedené sloučeniny, která se pomocí směsi trimethylchlorsilanu a vody ve 2-butanonu převede na hydrochlorid. m

Claims (9)

  1. 26 • · MW·
    y(/ <ts/t/~Ýá ·· ·· ' * • · · · • · * · • ··· ··· • · PATENTOVÉ NÁROKY 1. Substituované cyklohepteny obecného vzorce I
    ve kterém R1 značí hydroxyskupinu, O-alkylovou skupinu s 1 až 6 uhlíkovými atomy, O-cykloalkylovou skupinu se 3 až 7 uhlíkovými atomy, O-arylovou skupinu, alkyl-COO-skupinu s 1 až 6 uhlíkovými atomy v alkylu nebo aryl--C00-skupinu, 2 v R značí alkylovou skupinu s 1 až 6 uhlíkovými atomy, (CH2)(i_2)-arylovou skupinu nebo alkenylenarylovou skupinu se 2 až 6 uhlíkovými atomy a O R značí (CH2)(0-1)"Cykloalkylovou skupinu s 5 až 7 uhlíkovými atomy v cykloalkylu, -(CH2)(0-2)-aryl°vou skupinu, heterocyklylovou skupinu nebo alkylhetero-cyklylovou skupinu s 1 až 6 uhlíkovými atomy v alkylu, popřípadě ve formě svých enantiomerů, diastereomerů, racemá- ......... .. tů, basí nebo jako soli s fyziologicky přijatelnými kyselinami .
  2. 2. Substituované cyklohepteny podle nároku 1 , obecného vzorce I , ve kterém značí hydroxyskupinu, O-alkylovou skupinu s 1 až 6 uhlíkovými atomy, O-cykloalkylovou skupinu se 3 až 7 uhlíkovými atomy, O-arylovou skupinu, alkyl-COO--skupinu s 1 až 6 uhlíkovými atomy v alkylu nebo aryl-COO--skupinu a R a R mají významy podle definice obecného vzorce I .
  3. 3. Substituované cyklohepteny podle nároku 1 nebo 2 , obecného vzorce I , ve kterém R^ značí hydroxyskupinu, O-alkylovou skupinu s 1 až 6 uhlíkovými atomy nebo O-cykloalkylovou skupinu se 3 až 7 uhlíkovými atomy, R^ značí alkylovou skupinu s 1 až 6 uhlíkovými atomy nebo (CH2)(l_2)“Krylovou skupinu a R^ má významy podle definice obecného vzorce I .
  4. 4. Substituované cyklohepteny podle nároku 1 až 3 , obecného vzorce I , ve kterém R značí hydroxyskupinu, R značí alkylovou skupinu s 1 až 6 uhlíkovými atomy nebo (CH2) ^_2)-aryl°vou skupinu a RJ má významy podle definice obecného vzorce I .
  5. 5. Substituované cyklohepteny podle nároku 1 až 4 , obecného vzorce I , ve kterém R^ značí hydroxyskupinu, Λ R značí alkylovou skupinu s 1 až 6 uhlíkovými atomy a R·^ má významy podle definice obecného vzorce I .
  6. 6. Substituované cyklohepteny podle nároku 1 , obecného vzorce I , kterými j sou 3-[6-(4-chlor-fenyl)-2-dimethylaminomethyl-cyklohept-l--enyl]-fenol, hydrochlorid, 3-(2-dimethylaminomethyl-6-fenyl-cyklohept-l-enyl)-fenol, hydrochlorid, 3-(2-dimethylaminomethyl-6-naft-l-yl-cyklohept-l--enyl)-fenol, hydrochlorid, 3-(2-dimethylaminomethyl-6-naft-2-yl-cyklohept-l--enyl)-fenol, hydrochlorid, 3-[2-dimethylaminomethyl-6-(4-hydroxy-fenyl)-cyklohept-l--enyl]-fenol, hydrochlorid, 3-(2-dimethylaminomethyl-6-m-tolyl-cyklohept-l--enyl)-fenol, hydrochlorid, 3-[6-(3-terc-butyl-fenyl)-2-dimethylaminomethyl--cyklohept-l-enyl]-fenol, hydrochlorid, 6-[4-dimethylaminomethyl-3-(3-hydroxy-fenyl)--cyklohept-3-enyl]-naft-2-ol, hydrochlorid, 3-[2-dimethylaminomethyl-6-(3-fluor-4-hydroxy-fenyl)--cyklohepti-l-enyl] -fenol, hydrochlorid , 3- [2-dime1;hylaminomethyl-6- (2-hydroxy-fenyl) --cyklohept-l-enyl]-fenol, hydrochlorid, 3-(6-cyklohexy1-2-dimethylarainomethy1-cyklohept-1--enyl)-fenol, hydrochlorid, 3-(6-cyklohexylmethyl-2-dimethylaminomethy1-cyklohept-1--enyl)-fenol, hydrochlorid, 3-(6-benzy1-2-dimethylaminomethy1-cyklohept-1--enyl)-fenol, hydrochlorid, 3-[2-dimethylaminomethyl-6-(3-hydroxy-benzyl)-cyklohept-1--enyl)-fenol, hydrochlorid, 3-(2-dimethylarainomethy1- 6-fenethy1-cyklohept-1- - 29 -enyl)-fenol, hydrochlorid, 3-[2-dimethylaminomethyl-6-(3,5-dimethyl-4-hydroxy-fenyl)--cyklohept-l-enyl]-fenol, hydrochlorid, 3-[2-dimethylaminomethyl-6-(3-hydroxy-fenyl)--cyklohept-l-enyl]-fenol, hydrochlorid, 3-[2-[(methyl-fenethyl-amino)-methyl]-6-fenyl--cyklohept-l-enyl]-fenol, hydrochlorid a [2-(3-methoxy-fenyl)-4-nafth-l-yl-cyklohept--1-enyl-methyl]-dimethylamin, hydrochlorid.
  7. 7. Způsob výroby substituovaných cykloheptenů obecného vzorce I y
    “I *1 ve kterém mají R až významy uvedené v nároku 1 , vyznačující se tím, že se nechaj í reagovat terciární alkoholy obecného vzorce II
    i -F^TrnnTigT··»*·».·· » ----- i; - 30 ·· ·· i · ♦ · ► · · · ·· · »·· 1 3 ve kterém maj i R až R významy, uvedené u vzorce I , s kyselinami při teplotě v rozmezí 20 °C až 110 °C , přičemž terciární alkoholy obecného vzorce II se získají tak, že se aminoketony obecného vzorce III R
    R 2 III / 0 4 ve kterém má R u vzorce I uvedený význam a R má ten samý význam jako R^ , s výjimkou toho, že popřípadě přítomná hydroxyfunkce se vyskytuje v chráněné formě jako benzyloxy- skupina nebo silanyloxyskupina, nechaj í reagovat s organokovovou sloučeninou obecného vzorce IV
    ve kterém X značí MgCl, MgBr, MgJ nebo Li a R~* má význam R^ s výjimkou toho, že přítomná hydroxy- funkce se vyskytuje v chráněné formě jako benzyl-oxyskupina nebo silanyloxyskupina, na sloučeninu obecného vzorce Ha - 31 - ··· ··· • · ·· ··
    R‘ Ha a tato se potom převede na sloučeninu obecného vzorce II .
  8. 8. Použití substituovaných cykloheptenů obecného vzorce I podle nároku 1 jako účinných látek v léčivech.
  9. 9. Použití podle nároku 8 , vyznačující se tím, že léčivo je analge-tikum. i
CZ0451499A 1998-12-14 1999-12-13 Substituované cyklohepteny, zpusob jejich výroby a jejich pouzití CZ296788B6 (cs)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19857475A DE19857475A1 (de) 1998-12-14 1998-12-14 Substituierte Cycloheptene, deren Herstellung und Verwendung

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CZ451499A3 true CZ451499A3 (cs) 2000-07-12
CZ296788B6 CZ296788B6 (cs) 2006-06-14

Family

ID=7890934

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ0451499A CZ296788B6 (cs) 1998-12-14 1999-12-13 Substituované cyklohepteny, zpusob jejich výroby a jejich pouzití

Country Status (26)

Country Link
US (1) US6323369B1 (cs)
EP (1) EP1010689B1 (cs)
JP (1) JP4440398B2 (cs)
KR (1) KR20000048101A (cs)
CN (1) CN1231457C (cs)
AR (1) AR021616A1 (cs)
AT (1) ATE231119T1 (cs)
AU (1) AU767102B2 (cs)
BR (1) BR9907340A (cs)
CA (1) CA2292017C (cs)
CZ (1) CZ296788B6 (cs)
DE (2) DE19857475A1 (cs)
DK (1) DK1010689T3 (cs)
ES (1) ES2190632T3 (cs)
HU (1) HU224313B1 (cs)
IL (1) IL133481A (cs)
NO (1) NO313826B1 (cs)
NZ (1) NZ501651A (cs)
PE (1) PE20001328A1 (cs)
PL (1) PL199875B1 (cs)
PT (1) PT1010689E (cs)
RU (1) RU2233268C2 (cs)
SI (1) SI1010689T1 (cs)
SK (1) SK284186B6 (cs)
UY (1) UY25841A1 (cs)
ZA (1) ZA997637B (cs)

Families Citing this family (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE10000312A1 (de) 2000-01-05 2001-07-12 Gruenenthal Gmbh Substituierte Aminomethyl-Phenyl-Cyclohexanderivate
DE10261091A1 (de) 2002-12-20 2004-07-01 Grünenthal GmbH Gesättigte und ungesättigte Heteroarylcycloalkylmethyl-Amine
DE10326097A1 (de) * 2003-06-06 2005-01-05 Grünenthal GmbH Verfahren zur Herstellung von Dimethyl-(3-aryl-butyl)-aminverbindungen
DE102004034619A1 (de) * 2004-07-16 2006-02-23 Grünenthal GmbH Substituierte Aminoverbindungen als 5-HT/NA Uptakehemmer
CN103965059B (zh) * 2013-02-06 2017-12-22 上海科胜药物研发有限公司 一种制备(1r,2s)‑2‑(3,4‑二氟苯基)环丙胺的方法

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1518663A1 (de) * 1965-08-02 1969-12-18 Gruenenthal Chemie Basisch substituierte Cycloalken-derivate und Verfahren zu ihrer Herstellung
US3830934A (en) * 1967-07-27 1974-08-20 Gruenenthal Chemie Analgesic and antitussive compositions and methods
US4366172A (en) * 1977-09-29 1982-12-28 The Upjohn Company 4-Amino-cyclohexanols, their pharmaceutical compositions and methods of use

Also Published As

Publication number Publication date
AR021616A1 (es) 2002-07-31
HK1028595A1 (en) 2001-02-23
CN1231457C (zh) 2005-12-14
EP1010689A1 (de) 2000-06-21
DE59904035D1 (de) 2003-02-20
CA2292017C (en) 2009-09-08
DE19857475A1 (de) 2000-06-15
CN1266053A (zh) 2000-09-13
UY25841A1 (es) 2000-09-29
AU6440699A (en) 2000-06-15
PT1010689E (pt) 2003-06-30
RU2233268C2 (ru) 2004-07-27
PL337154A1 (en) 2000-06-19
US6323369B1 (en) 2001-11-27
NO313826B1 (no) 2002-12-09
SI1010689T1 (en) 2003-06-30
DK1010689T3 (da) 2003-02-10
NO996156D0 (no) 1999-12-13
HU9904564D0 (en) 2000-02-28
ZA997637B (en) 2000-06-14
SK284186B6 (sk) 2004-10-05
PE20001328A1 (es) 2000-12-23
NO996156L (no) 2000-06-15
EP1010689B1 (de) 2003-01-15
KR20000048101A (ko) 2000-07-25
HUP9904564A3 (en) 2001-01-29
AU767102B2 (en) 2003-10-30
CA2292017A1 (en) 2000-06-14
IL133481A (en) 2004-05-12
BR9907340A (pt) 2001-01-16
JP4440398B2 (ja) 2010-03-24
NZ501651A (en) 2000-12-22
HU224313B1 (hu) 2005-07-28
SK174299A3 (en) 2000-07-11
HUP9904564A2 (hu) 2000-12-28
PL199875B1 (pl) 2008-11-28
IL133481A0 (en) 2001-04-30
CZ296788B6 (cs) 2006-06-14
JP2000178238A (ja) 2000-06-27
ES2190632T3 (es) 2003-08-01
ATE231119T1 (de) 2003-02-15

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CZ390892A3 (en) Fluoroalkoxybenzylamide derivatives of nitrogen-containing heterocycles
NZ329951A (en) Z-3-(1-biphenyl-4-yl-amino-propenyl) derivatives
US7241887B2 (en) 3-azabicyclo[3.2.1]octane derivatives
SK283366B6 (sk) Substituované heterocyklické benzocykloalkény, spôsob ich výroby a ich použitie ako analgetikum
SK284186B6 (sk) Substituované cykloheptény, spôsob ich výroby a ich použitie
US6274768B1 (en) Acridin derivatives
MXPA99011510A (en) Substituted cycloheptenes, their preparation and use
BRPI0819795B1 (pt) Compostos de indano fundidos e seus usos no tratamento de doenças relacionadas ao receptor nmda, bem como composição farmacêutica compreendendo os mesmos
HK1028595B (en) Substituted cycloheptenes, their preparation and use
MXPA99006208A (en) Derivatives of acrid
HK1024699B (en) Acridine derivatives
CZ20001251A3 (cs) Deriváty 3-amino-3-aryIpropan-l-olu, způsob jejich výroby, léčiva tyto látky obsahující a jejich použití
HK1159626A1 (en) Aryl sulfonamide amine compounds and their use as 5-ht6 ligands
HK1061024A (en) Acridine derivatives

Legal Events

Date Code Title Description
PD00 Pending as of 2000-06-30 in czech republic
MM4A Patent lapsed due to non-payment of fee

Effective date: 20111213