DD140143A5 - Verfahren zur herstellung von neuen dithiocarbaminsaeurehydroxyalkylester - Google Patents

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DD140143A5
DD140143A5 DD78203244A DD20324478A DD140143A5 DD 140143 A5 DD140143 A5 DD 140143A5 DD 78203244 A DD78203244 A DD 78203244A DD 20324478 A DD20324478 A DD 20324478A DD 140143 A5 DD140143 A5 DD 140143A5
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    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N47/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom not being member of a ring and having no bond to a carbon or hydrogen atom, e.g. derivatives of carbonic acid
    • A01N47/08Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom not being member of a ring and having no bond to a carbon or hydrogen atom, e.g. derivatives of carbonic acid the carbon atom having one or more single bonds to nitrogen atoms
    • A01N47/10Carbamic acid derivatives, i.e. containing the group —O—CO—N<; Thio analogues thereof
    • A01N47/20N-Aryl derivatives thereof
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C333/00Derivatives of thiocarbamic acids, i.e. compounds containing any of the groups, the nitrogen atom not being part of nitro or nitroso groups
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    • C07C333/18Esters of dithiocarbamic acids
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Abstract

Die Erfindung betrifft Verfahren zur Herstellung neuer Dithiocarbaminsäurehydroxyalkylester, insbesondere der Formel

Description

Anwendungsgebiet der Erfindung
Die vorliegende Erfindung betrifft Verfahren zur Herstellung neuer Dithiocarbaminsäurehydroxyalkylester. Diese Verbindungen werden in Form pharmazeutischer Präparate bei Warmblütern zur Bekämpfung von Parasiten, beispielsweise parasitären Helminthen angewandt.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Es'sind Verbindungen mit anthelmintischer Aktivität bekannt, beispielsweise 4-(4-Nitroamilino)-phenyl-isothiocyanat nach US-PS 3 755 406.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist die Bereitstellung von Verfahren zur Herstellung besser wirksamer und/oder verträglicher Anthelmintika mit breitem Wirkungsspektrum.
Darlegung des Ve sens der Erfindung '
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, Verfahren für die Herstellung neuer Anthelmintika mit breitem Wirkungsspektrum, besserer Wirksamkeit und/oder Verträglichkeit zu entwickeln.
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Erfindungsgemäß werden neue Dithiocarbaminsäurehydroalkylester, insbesondere der Formel .
Il
H1 * HH - 0 - .-S - alk - OH (I)
hergesteilt, .
worin R^ einen gegebenenfalls durch Niederalkyl, Halogen, Trifluormethyl, Nitro und/oder Cyan substituierten Phenyloxyphenyl- oder Phenylaminophenylrest darstellt, und alk Niederalkylen bedeutet.
Ein Phenyloxyphenyl- bzw. Phenylaminophenylrest ist in erster Linie ein entsprechender 4-Phenyloxyphenyl- bzw. 4^Phenylaminophenylrest. Substituenten befinden sich vorzugsweise an der Phenyloxy-bzw. Phenylaminogruppierung,' in erster Linie in 4-Stellung dieser Gruppierung«
Niederalkyl enthält vorzugsweise 1 bis 4 Kohlenstoffatome und ist z.B. Methyl, Äthyl, n-Propyl, Isopropyl, η-Butyl, Isobutyl oder tert.-Butyl.
Halogen steht vorzugsweise für Halogen mit einer Atomnummer bis 35, insbesondere für Fluor oder Brom und in erster Linie für Chlor.
Niederalkylen alk ist vorzugsweise die Hydroxygruppe durch mindestens 2 Kohlenstoffatome von.der Thiogruppe trennendes, unverzweigtes Niederalkylen, kann aber auch verzweigt sein und bedeutet z.B. Äthylen, 1- oder 2-Methyläthylen, 1,3-Propylen, 1-, 2- oder 3-Methyl-1,3-propylen
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oder 1,4-Butylen.
Die Erfindung betrifft in erster Linie Verbindungen der Formel I worin R- gegebenenfalls durch Methyl, Chlor, Trifluormethyl, Cyan und/oder besonders Nitro substitu,. iertes 4-Phenyloxyphenyl oder 4-Phenylaminophenyl darstellt, wobei ein Substituent sich in erster Linie im Phenyloxy-bzw. Phenylaminorest und vorzugsweise in 4-Stel· lung dieses Restes befindet, und alk für den Rest der Formel -(CHg)n - steht, worin η für 2,3 oder 4 steht.
Die Erfindung betrifft insbesondere Verbindungen der Formel I, worin R^ 4~-(4-Nitro-phenylo:xy)-phenyl oder 4-(4-Nitro-phenylamino)-phenyl darstellt, und alk für den Rest der Formel -(GH,-,)» - steht, worin η 2, 3 oder darstellt, insbesondere aber für 2 steht.
Die neuen Verbindungen werden in an sich bekannter Weise erhalten.
So werden sie z.B. hergestellt, indemnan eine Isothiocyanatverbindung der Formel. E--N=C=S (II) mit einer Mercaptoalkylverbindung der Formel HS-alk-OH (III) umsetzt. .
Die Umsetzung wird in Ab- oder vorzugsweise Anwesenheit eines geeigneten inerten, insbesondere-polaren Lösungsoder Verdünnungsmittels, wie Dimethylformamid oder Dimethylsulfoxid, wenn erwünscht oder notwendig unter Kühlen oder Erwärmen (üblicherweise in einem Temperaturbereich von
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etwa O 0C bis etwa 50 0C, vorzugsweise von etwa 10 0C bis etwa 30 C), und/oder unter Inertgas', wie Stickstoff durchgeführt.
Die Ausgangsstoffe der Formeln II und IH sind bekannt oder können in an sich bekannter Weise hergestellt werden.
Die neuen Verbindungen der Formel I können ferner hergestellt werden, indem man ein Salz einer Dithiocarbaminsäure der Formel
R1-NH-O-SH . (IV)
mit einer Verbindung der Formel Y^-alk-Y,^ (V), worin Yx. und Y2 gemeinsam eine vicinale Epoxgruppe bedeuten oder Y^ für eine reaktionsfähige veresterte Hydroxygruppe steht und Y2 Hydroxy darstellt, umsetzt·
Das Salz einer Verbindung der Formel IV ist in erster Linie ein Metall-» insbesondere ein Erdalkalimetall- und vor allem ein Alkalimet al Is al z, wie ein Natrium- oder Kaliumsalz, ferner ein Ainmoniumsalz0 Eine reaktionsfähige veresterte Hydroxygruppe Y^. ist insbesondere Halogen, vorzugsweise mit einer Atomnummer größer als 9, in erster Linie Chlor oder Brom, sowie Jod, ferner eine organische Sulfonyloxygruppe, wie Niederalkylsulfonyloxy, z.B. Methylsulfonyloxy, oder Arylsulfonyloxy, z.B. 4-Methylphenylsulfonyloxy, 4-Bromphenylsulfonyloxy oder 3-Nitrophenylsulfonyloxy.
Die Reaktion wird in an sich bekannter W ei se durchgeführt, z.B. in Ab- ader vorzugsweise in Anwesenheit von Lösungsoder Verdünnungsmitteln, wie Dimethylformamid oder Dimethyl~ sulfoxid, wenn notwendig, unter Kühlen oder Erwärmen, in einem geschlossenen Gefäß und/oder unter Inertgas, z.B. - .' - ' ' ' ' ^ . " ~ 5 -
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Stickstoff.
Die Ausgangsstoffe der Formel IY können in an sich, bekannter Weise, z.B. durch Behandeln einer Anilinverbindung der Formel E^-NH2 (VI)- mit Schwefelkohlenstoff in Gegenwart von wäßrigem Ammoniak oder mit einem Alkalimetallxanthogenat, wie Kaliumäthylxanthogenat, hergestellt werden. Die wichtigsten Verbindungen der Formel V sind, wie die spezifisch genannten Ausgangsstoffe, bekannt und weitere analog zu den bekannten herstellbar.
Die neuen Verbindungen der Formel I können ferner hergestellt werden, indem man in einer Dithiocarbaminsäureesterverbindung der Formel
R1 ~ NH - C - S - alk - Y3 (VII)
worin Y^ eine solvolytisch in Hydroxy üb er führ bare Gruppe bedeutet, die Gruppe Y~ zu Hydroxy solvolysiert.
Durch Solvolyse in Hydroxy überführbare Reste Y^ sind insbesondere zu Hydroxy hydrolysierbare Beste, beispielsweise Halogenatome, z.B. Chlor, Brom oder Jod oder Acyloxyreste, wie veresterte oder amidierte Carboxyloxygruppen, beispielsweise Oxycarbonyloxyoxyreste, wie Niederalkoxycarbonyloxyreste, z„Bo tert.-Butoxycarbonyloxy oder Athoxycarbonyloxy, Aralkoxycarbonyloxyreste, wie Phenylniederalkoxycarbonyloxyreste, z.B. Benzyloxycarbonyloxy, Halogencarbonyloxyreste, z.B. Chlorcarbonyloxy, gegebenenfalls halogenierte, wie fluorierte, niedere Alkanoyloxyreste, z.B. Formyloxy, Acetoxy oder Trifluoracetoxy, oder Benzoyloxyreste, ferner auch Silyloxyreste, wie der Trimethylsilyloxy.
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Η6'" 203 244
Die Solvolyse eine Gruppe Y~ zu Hydroxy erfolgt vorzugsweise durch Hydrolyse, welche vorzugsweise in Gegenwart von sauren Mitteln, wie z.B. einer wäßrigen Mineralsäure, wie Schwefelsäure oder
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Halogenwasserstoffsäure, oder einer organischen Säure, z.B. einer geeigneten Carbonsäure, wie einer cc-Halogenalkancarbonsäure, beispielsweise von Trifluor- oder Chloressigsäure, einer organischen Sulfonsäure, beispielsweise. von Benzol- oder Toluolsulfonsäure, oder von sauren Ionenaustauschern, oder, insbesondere bei der Hydrolyse von Halogen Y^ in Gegenwart von basischen· Mitteln, z.B« Alkalihydroxyden, wie Natriumhydroxyd, erfolgt. Oxycarbonylosyreste können in vorteilhafter V/eise durch saure Mittel, wie durch eine Halogenwasserstoffsäure hydrolysiert werden. Besonders geeignet ist dafür z.B. die Hydrolyse mittels wäßriger Chlorwasserstoffsäure, gegebenenfalls im Gemisch mit Essigsäure, Ferner kann z.B. tert.-Butoxycarbonyloxy unter wasserfreien Bedingungen durch Behandeln mit einer geeigneten Säure, wie Trifluoressigsäure, zu Hydroxy solvolysiert werden.
Bei der Solvolyse kann erforderlichenfalls ein mit Wasser mischbares organisches Lösungsmittel, z.B. ein Niederalkanol, wie Methanol oder AthamL, oder Dioxan beigefügt werden, und/oder unter Erwärmen solvolysiert werden.
Das Verfahren umfaßt euch diejenigen Ausführungsformen, wonach als Zwischenprodukte anfallende Verbindungen als Ausgangsstoffe verwendet urri. die restlichen Verfahrensschritte mit diesen durchgeführt v/erden, oder das Verfahren auf irgendeiner Stufe abgebrochen wird; ferner können Ausgangsstoffe in Form von Derivaten verwendet oder während der Reaktion gebildet werden.
Vorzugsweise werden solche Ausgangsstoffe verwendet und die Reaktionsbedingungen so gewählt, daß man zu den vorstehend als besonders bevorzugt aufgeführten Ver-
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Die pharmazeutischen Präparate, die ebenfalls einen Gegenstand der vorliegenden Erfindung darstellen, enthalten von etwa 10 % bis etwa 95 % des pharmakologischen Wirkstoffs. Bevorzugt sind Präparate zur oralen Verabreichung, wie Dragees, Tabletten oder Kapseln, ferner Suspensionen, wobei die festen Präparate pro Dosiseinheitsform von etwa 0,1 g bis etwa 1,5 g» vorzugsweise von etwa 0,25 g bis etwa 1,0 g Wirkstoff enthalten, während flüssige Präparate von etwa 0,5 % bis etwa 15 % Wirkstoff aufweisen.
Die pharmazeutischen Präparate werden in an sich bekannter Weise, ZoB. mittels konventioneller Misch- und Granulierund Dragierverfahren hergestellt. So kann man pharmazeutische Präparate, die zur oralen Anwendung geeignet sind, erhalten, indem man den Wirkstoff, der, falls erwünscht, in mikronisierter Form vorliegen kann, mit festen Trägerstoffen kombiniert, ein erhaltenes Gemisch gegebenenfalls granuliert, und das Gemisch bzw. Granulat, wenn erwünscht und/oder gegebenenfalls nach Zugabe von geeigneten Hilfsstoffen, zu Tabletten oder Dragee -Kernen verarbeitet.
Geeignete Trägerstoffe sind insbesondere Füllstoffe, wie Zucker, z.B. Lactose, Saccharose, Mannit oder Sorbit, Cellulosepräparate und/oder Calciumphosphate, z.B. Tricalciumphosphat oder Calciumhydrogenphosphat, ferner Bindemittel, wie Stärkekleister z.B. Mais-, Weizen-, Reis-Kartoffelstärkekleister, Gelatine, Tragakanth, Methylcellulose, Hydroxypropyl-methylcellulose , Natriumcarboxymethylcellulose und/oder Polyvinylpyrrolidon, und/oder wenn erwünscht, Sprengmittel, wie die obengenannten Stärken, ferner Carboxymethylstärke, guervernetztes Polyvinylpyrro-
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lidon, Agar, Alginsäure oder ein Salz davon, wie Natriumalginat-. Hilfsmittel.sind in erster Linie Fließregülier- und Schmiermittel, z.B. Kieselsäure, Talk, Stearinsäure oder Salze.davon, wie Magnesium- oder Calciumstearat, und/oder Polyäthylenglykol. Dragee-Kerne werden mit geeigneten, gegebenenfalls Magensaft-resistenten Überzügen versehen, wobei man u.a. konzentrierte Zuckerlösungen, welche gegebenenfalls arabischen Gummi, Talk, Polyvinylpyrrolidon, Polyäthylenglycol und/oder Titandioxid enthalten, .Lacklösungen in geeigneten organischen Lösungsmitteln oder Lösungsmittelgemischen oder, zur Herstellung von Magensaft-resistenten Überzügen, Lösungen von geeigneten Cellulosepräpara» ten, wie Acetylcellulosephthalat oder Hydroxypropy!methylcellulosephthalat« verwendet. Den Tabletten oder Dragee-Überzügen können Farbstoffe oder Pigmente, z.B. zur Identifizierung oder zur Kennzeichnung verschiedener Wirkstoffe dösen, beigefügt werden.
Weitere oral anwendbare pharmazeutische Präparate sind Steckkapseln aus Gelatine, sowie weiche, geschlossene Kapseln aus Gelatine und einem ¥/ei.chmacher, wie Glycerin oder Sorbitol. Die Steckkapseln können den Wirkstoff in Form eines Granulats, z.B. im Gemisch mit Füllstoffen, wie Maisstärke, Bindemitteln und/oder Gleitmitteln, wie Talk oder Magnesiumstearat, und gegebenenfalls von Stabilisatoren, enthalten. In weichen Kapseln ist der Wirkstoff vorzugsweise in geeigneten Flüssigkeiten, wie fetten ölen, Paraffinöl oder flüssigen Polyäthylenglykolen, gelöst oder suspendiert, wobei ebenfalls Stabilisatoren zugefügt sein können« ·
Suspensionen für die orale Verwendung sind in erster Linie
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wäßrige Suspensionen, die z.B. Stabilisatoren zur Erhöhung der Viskosität und Verzögerung der Sedimentation, wie wasserlösliche Celluloseäther, z.B. Carboxymethylcellulose und deren Salze, wie das ÜTatr ium salz, oder Methyl cellulose-, und Netzmittel, wie Natriumlaurylsulfat oder Dioctylnatriumsulfo· sucoinat, oder nient-ionogene Netzmittel, wie Polyoxyäthylensorbitanfettsäureester oder-Polyäthylenglycol-polypropylen-
Die pharmazeutischen Präparate, die ebenfalls eine Gegenstand der vorliegenden Erfindung darstellen, enthalten von etwa 10% bis etwa 95% des pharmakologischen Wirkstoffs. Bevorzugt sind Präparate zur oralen Verabreichung, wie Dragees, Tabletten oder Kapseln, ferner Suspensionen, wobei die festen Präparate pro Dosiseinheitsform von etwa 0,1 g bis etwa 1,5 g, vorzugsweise von etwa 0,25 g bis etwa 1,0 g Wirk stoff enthalten, während flüssige Präparate von etwa 0,5 % bis etwa 15 % Wirkstoff aufweisen.
Die pharmazeutischen Präparate werden in an sich b kannter Weise, z.B. mittels konventioneller Misch- und Granulier und Dragierverfahren hergestellt. So kann man pharmazeutische Präparate, die zur oralen Anwendung geeignet sind, erhalten, indem man den Wirkstoff, der, falls erwünscht, in mikronisierter Form vorliegen kann,mit festen Trägerstoffen kombiniert, ein erhaltenes Gemisch gegebenenfalls granuliert und das Gemisch bzw. Granulat, wenn erwünscht und/öder gegebenenfalls nach Zugabe von geeigneten Hilfsstoffen, zu Tabletten oder Dragee-Kernen verarbeitet.
Geeignete Trägerstoffe sind insbesondere Füllstoff« wie Zucker, z.B. Lactose, Saccharose, Mannit oder Sorbit, Cellulosepräparate und/oder Calciumphosphate, z.B. Tricalciur phosphat oder Calciumhydrogenphosphat, ferner Bindemittel, wie Stärkekleister z.B. Mais-, Weizen-, Reis- Kartoffel-
Stärkekleister, Gelatine, Tragakanth,_ Methylcellu- .
lose, Hydroxypropy1-methylcelluose, Natriumcarboxymethylcellulose und/oder Polyvinylpyrrolidon, und/oder wenn erwünscht. Sprengmittel, wie die obgenannten Stärken, ferner Carboxymethylstärke, quervernetztes Polyvinylpyrrolidon, Agar, Alginsäure oder ein Salz davon, wie Natriumalginat. Hilfsmittel sind in erster Linie Fliessregulier- und Schmiermittel, 2;.B. Kieselsäure, Talk, Stearinsäure oder Salze davon, wie Magne-
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Beispiel 1
4-7 »5 g 4-(4-Nitroanilino)-phenylisothiocyanat und 63 g 2-Mercaptoäthanol werden in 200 ml Dimethylformamid 48 Stunden bei Raumtemperatur gerührt. Dann wird die Lösung unter heftigem Rühren in 5 Liter Eiswasser eingetropft· Der ausfallenden N-^*~4-(4-Nitroanilino) -phenyl7-S-(2-hydroxyäthyl)-dithiocarbonsäureester wird abgenutscht und nach Trocknen aus Eisessig-Wasser umkristallisiert. Er schmilzt bei 74 - 76 °. .
In analoger Weise kann man ausgehend von 4-(4-Uitrophenoxy)-phenylisothiocyanat auch den N-^4"~(4-Nitrophenoxy)-phenyl7-S-(2-hydroxyäthyl)-dithiocarbaminsäureester herstellen.
Beispiel 2
0»5 g N-^?-(4-Nitroanilino)-phenyl7-S^(2-aceto3cyäthyl)-dithiocarbaminsäureester wird mit 40 ml In wäßrig-äthanolischer Salzsäure 2 Stunden erwärmt, wobei der N-/4*-(4~ Nitro anilino)-phenyl7-S-(2-hydroxyäthyl)-dithiocarbaminsäure ester entsteht, Smp. 74,6 nach zweimaligem Umkristallisieren aus Eisessig-Wasser«
Das Ausgangsmaterial kann analog Beispiel 1 durch Umsetzung von 4-(4-Nitroanilino)-phenylisothiocyanat mit 2-Acetoxyäthylmercaptan hergestellt werden.
Beispiel 3 .
23 S i'4-(4-Nitroanilino)-anilin werden in 40 ml Toluol und 60 ml Tetrahydrofuran unter Erwärmen gelöst» Hach Abkühlen
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auf 0-5° wird 15 Minuten lang Ammoniak eingeleitet. Dann zunächst 65 ml Schwefelkohlenstoff und dann bei Raumtemperatur 8,8 g 2-Chloräthanol in 20 ml Tetrahydrofuran zugetropft. Nach Rühren über Nacht wird der Niederschlag abgenutscht und gut mit Äther gewaschen. Nach Umkristallisieren aus Eisessig-Wasser schmilzt der N-^""4-(4-Nitroanilino)-phenyl7-S-(2-hydroxyäthyl)-dithiocarbaminsäureester bei 74 - 76 ° und ist mit der in Beispiel 1 beschriebenen Substanz identisch»
Beispiel 4
1115 g 4-(4-Nitroanilino)-anilin werden in 20 ml Toluol Und 30 ml Tetrahydrofuran unter Erwärmen gelöst. In die auf 0 - 5 ° abgekühlte Lösung wird Ammoniak eingeleitet und 3»3 ml Schwefelkohlenstoff eingetropft. Nach 20 Minuten wird langsam Äthylenoxid eingeleitet. Nach 6 Stunden läßt man das Reaktionsgemisch auf Raumtemperatur erwärmen und rührt über Nacht nach. Der N-^4*-(4-Nitroanilino)-phenyl-S- ~(2-hydro2cyäthyl)-dithiocarbaminsäureester wird abgenutscht, mit Äther gewaschen und aus Eisessig-Wasser umkristallisierü, Smp. 74 - 76 °.
Beispiel 5
Zu einer Lösung von 4,7 g 4-(4-Nitrophenoxy)-phenyl-isothiocyanat in 20 ml Dimethylformamid werden 6,3 g 2-^üercaptoäthanol zugetropft. Nach 48-stündigem Rühren bei Raumtemperatur wird die Lösung unter heftigem Rühren in 250 ml Eiswasser eingetropft. Der ausgefallene-N-/4"-(4-Nitrophenoxy)~phenyl| -S-(2-hydroxyäthyl)-dithiocarbaminsäureester schmilzt bei 128 - 130 °. · -
Beispiel 6
Eine Lösung von 4,7 g 4-(4-Nitroanilino)-phenylisothio-
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cyanat und 8,5 g 3-Mercapto-n-propanol in 40 ml Dimethylformamid wird bis zur vollständigen Reaktion gerührt und dann in 600 ml Eiswasser eingetropft. N-^4"-(4-Nitroanilino)-phenyl-S-(3~hydroxy-n-propyl)-dithiocarbaminsäureester kristallisiert aus und -wird abgenutscht, Smp. 78 - 80 °.
Beispiel 7 .
Tabletten, enthaltend 0,5 g lT-^-(4-Nitroanilino) -phenyl7-dithiocarbaminsäure-(2-hydroxyäthyl)-ester, können wie folgt hergestellt werden:
Zusammensetzung (für 10000 Tabletten)
N«^4"-(4-Nitroanilino)-phenyl7-dithio carbaminsäure -(2-hydroxyäthyl)-ester ' 5000 g
Weizenstärke 790 g
Stearinsäure 30 g
Magnesiumstearat 30 g
Talk : · . 400 g
Wasser ~ . q.s.
Ein Gemisch des N~^5-(4-Eritroanilino)-phenyl7-dithiocarbaminsäure-(2-hydroxyäthyl)-ester und 5OO g Weizenstärke wirö mit etwa 13OO entmineralisiertem Wasser verkleistert und weiteren 600 g entmineralisiertem Wasser gleichmäßig befeuchtet. Das Gemisch wird zu einer schwach plastischen Masse geknetet und durch ein Sieb von et^a 3 *®& Maschenweite getrieben. Das Granulat wird anschließend getrocknet und erneut durch ein Sieb geschlagen. Dem Trock-enen und auf eine einheitliche Korngröße gebrachten Granulat werden das Magnesiumstearat, die Stearinsäure, der Talk und 290 g Weizenstärke zugemissht und das Gemisch zu Tabletten von 0,625 g verpreßt.
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In analoger Weise können auch Tabletten enthaltend jeweils 0,5 g der Zielverbindung von Beispiel 5 oder 6 hergestellt werden· . ..
-ys-
."*" 203244
Beispiel 4
11^5 g 4-(4-Nitroanilino)-anilin werden in 20 ml Toluol und 30 ml Tetrahydrofuran unter Erwärmen gelöst. In die auf 0-5° abgekühlte Lösung wird Ammoniak eingeleitet und 3,3 ml Schwefelkohlenstoff eingetropft. Nach 20 Minuten wird langsam Aethylenoxid eingeleitet. Nach 6 Stunden lässt man das Reaktionsgemisch auf Raumtemperatur erwärmen und rührt über Nacht nach. Der N- [4- (4-Nitroanüino) -phenyl-S- (2-hydroxyäthyl)-dithiocarbaminsäureester wird abgenutscht, mit Aether gewaschen und aus Eisessig-Wasser umkristallisiert, Smp. 74-76°.
Beispiel 5
Zu einer Lösung von 4,7 g 4-(4-Nitrophenoxy)-phenylisothioc3^anat in 20 ml Dimethylformamid werden 6,3 g 2-Mercaptoä'thanol zugetropft. Nach 48-stUndigem Rühren bei Raumtemperatur wird die Lösung unter heftigem RUhren in 250 ml Eiswasser eingetropft. Der ausgefalllene N-[4-(4-Nitrophenoxy)-phenyl]-S-(2-hydroxyäthyl)-dithxocarbaminsäureester schmilzt bei 128-130°.
Beispiel 6
Eine Lösung von 4,7 g 4-(4-Nitroanilino)-phenylisothiocyanat und 8,5 g 3-Mercapto-n-propanol in 40 ml Dimethylformamid wird bis zur vollständigen Reaktion gerührt und dann in 600 ml Eiswasser eingetropft. N-[4-(4-Nitroanilino)-phenyl-S- (3-hydroxy-n-propyl)-dithiocarbaminsäureester kristallisiert aus und wird abgenutscht -, Smp. 78-80°.
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Beispiel 7
Tatletten, enthaltend 0,5 g N-[4-(4-Nitroanilino)-phenyl]-dithiocarbaminsäure-(2-hydroxyäthyl)-ester, können. wie folgt hergestellt werden:
Zusammensetzung (für 10000 Tabletten)
N-[4-(4-Nitroanilino)-phenyl]-dithiocar- · " " baminsäure-(2-hydroxyäthyl)-ester 5000 g
Weizenstärke 790 g
Stearinsäure ' 30 g
Magnesiumstearat 30 g
Talk 400 g
Wasser , q.s.
Ein Gemisch des N-[4-(4-Nitroanilino)-phenyl]-dithiocarbaminsäure-(2-hydroxyäthyl)-ester und 500 g Weizenstärke V7ird mit etwa 1300 entmineralisiertem Wasser verkleistert und weiteren 600 g entmineralisiertem Wasser gleichmässig befeuchtet. Das Gemisch wird zu einer schwach plastischen Masse geknetet und durch ein Sieb von etwa 3 mm Maschenweite . getrieben. Das Granulat wird anschliessend getrocknet und erneut durch ein Sieb geschlagen. Dem Trockenen und.auf eine einheitliche Korngrösse gebrachten Granulat werden das Magnesiumstearat, die Stearinsäure, der Talk und 290 g Weizenstärke EUgemischt und das Gemisch zu Tabletten von 0,625 g verpresst.
In analoger Weise können auch Tabletten enthaltend jeweils 0,5 g der Zielverbindungen von Beispiel 5 oder 6 hergestellt werden.

Claims (10)

-μ*- 203 244 Erfindungsanspruch.
1. Verfahren zur Herstellung von Dithiocarbaminsäurehydroxyalkylester der Formel
(I)
worin R1 einen gegebenenfalls durch Niederalkyl. Halogen, Trifluormethyl, Nitro und/oder Cyan substituierten Phenyloxyphenyl- oder Phenylaminophenylrest darstellt und alk Niederalkyliden oder Niederalkylen bedeutet, gekennzeichnet dadurch, daß man
a) eine Isothiocyanatverbindung der Formel R1-N=CuS (II) mit einer Mercaptoalkylverbxndung der Formel HS-alk-OH (III)umsetzt oder
b) ein Salz einer Dithiocarbaminsäure der Formel
R- - NH - C - SH (IV)
mit einer Verbindung der Formel Y^aIk-Y2 (V), worin Y-. und Y2 gemeinsam eine vieinale Epoxygruppe darstellen oder Y1 für eine reaktionsfähige veresterte Hydroxygruppe steht, und Y2 Hydroxy bedeutet, zur Reaktion brigt oder
- 14 -
-o
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c) in einer Dithiocarbaminsäurealkylesterverbindung der Formel
(VII)
worin Y eine solvolytisch in Hydroxy überführbare Gruppe bedeutet, die Gruppe Y^ zu Hydroxy'solvolysiert.
2. Verfahren nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß das Salz einer Verbindung der Formel IV ein Metalloder ein Ammoniumsalz, insbesondere ein Erdalkalimetall- oder vor allem ein Alkalimetallsalz, wie Natrium- oder Kaliumsalz ist.
3. Verfahren nach Punkt 1 oder 2, gekennzeichnetfdadurch, daß eine reaktionsfähige veresterte Hydroxygruppe Y- Halogen, vorzugsweise mit einer Atomnummer größer als 9, in erster Linie Chlor oder Brom, sowie Jod, oder eine organische SuIfonylgruppe, wie Niederalkylsulfonyloxy, a. B. Methylsulfonyloxy, oder Aryl-BUlfonyloxy, z.B. 4-Methylphenylsulfonyloxy, 4-Bromphenylsulfonyloxy oder 3-Nitrophenylsulfonyloxy ist.
4. Verfahren nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß Υ, ein Halogenatom oder eine Acyloxygruppe darstellt.
203244
5. Verfahren nach einem der Punkte 1 bis 4, gekennzeichnet dadurch, daß man Ausgangsstoffe in Form eines Derivates verwendet oder während der Reaktion bildet»
6, Verfahren nach Punkt 5, gekennzeichnet dadurch, daß man eine Verbindung der Formel VII in Form eines durch Umsetzung einer Verbindung der Formel II mit einer Verbindung der Formel HS-alk-Y^ (HIa) oder durch Umsetzung eines Salzes einer Verbindung der Formel IV mit einer Verbindung der Formel Y!-alk-I~ (Va), worin X« eine solvolytisch in Hydroxy überführbare Gruppe und Yl eine reaktionsfähige veresterte Hydroxygruppe bedeutet, in situ erhältlichen rohen Reaktionsgemisches einsetzt.
7. Verfahren nach einem der Punkte 1 bis 6, gekennzeichnet dadurch, daß man Verbindungen der Formel I gemäß Punkt 1, worin R^ 4-(4-Nitro-phenyloxy)-phenyl oder 4-(4-Nitrophenylamino)-phenyl darstellt und alk für den Rest der Formel ~CCII2^n s"telrfc> worin ή 1, 2 oder 3 bedeutet, herstellt.
8. Verfahren nach einem der Punkte 1 bis β, gekennzeichnet dadurch, daß man den N-/4-(4-Nitrophenylox30-phenyli7-
dithiocarbaminsäure-(2-hydroxyäthyl)-ester herstellt.
9. Verfahren nach einem der Punkte 1 bis 6, gekennzeichnet dadurch, daß man den N-/4-(4-liitroanilino)-phenyl7-dithiocarbamin3äure-(2-hydroxyäthyl)-ester herstellt.
10. Verfahren nach einem der Punkte 1 bis 6, gekennzeichnet dadurch, daß man den N-/4-(4-]\ritroanilino)-phenyj.7-dithiocarbaminsäure-(3-hydroxypropyl)-ester herstellt.
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