DD201828A5 - Verfahren zur chemischen, automatischen aufloesung von molybdaenkerndraht in wolframwendeln sowie vorrichtung zur durchfuehrung des verfahrens - Google Patents

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DD201828A5 DD81233169A DD23316981A DD201828A5 DD 201828 A5 DD201828 A5 DD 201828A5 DD 81233169 A DD81233169 A DD 81233169A DD 23316981 A DD23316981 A DD 23316981A DD 201828 A5 DD201828 A5 DD 201828A5
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Abstract

Bei dem Verfahren wird kein Auslass nitroser Gase in die Umgebungsluft stattfinden. Die Aufloesungsreaktion erfolgt bei Unterdruck, und durch dosierte Zufuehrung von Sauerstoffgas bei aufrecht erhaltenem Unterdruck lassen sich die erzeugten nitrosen Gase in Salpetersaeure umwandeln, die bei der verwendeten Schwefelsaeure- und wasserhaltigen Prozesssaeure wieder verwendet wird. Durch einen um das Reaktionsgefaess angeordneten Temperiermantel kann das Gefaess zu Beginn der Aufloesungsphase gekuehlt und in der Endphase erwaermt werden, so dass sich eine vollstaendige Aufloesung des Kerndrahtes einstellt. Die Vorrichtung zur Durchfuehrung des oben beschriebenen Verfahrens besteht aus einem Reaktionsgefaess 1 mit einem Temperierungsmantel 2 und ist versehen mit einer Zu- und Ablaufleitung 6 fuer die Prozesssaeure. Angeschlossen ans Reaktionsgefaess 1 ist eine Sauerstoffgasleitung 7, in die ein Dosierventil 8 geschaltet ist. Dieses Ventil wird ueber Fuellstandmelder 12, 13 gesteuert, wobei diese Melder an einer in einer vom Reaktionsgefaess fuehrenden Leitung 9 angeordneten Fluessigkeitsfalle 10 angeordnet sind, die vorzugsweise eine Alkaliloesung enthaelt.

Description

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Verfahren zur chemischen, automatischen Auflösung von Molybdänkerndraht in Y/alframwendeln sowie Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens
Anwendungsgebiet der Erfindung
Vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein automatisches Verfahren zur chemischen Auflösung von Molybdänkerndraht in Wolframwendeln für Lichtquellen mit Hilfe einer Mischung von Salpetersäure, Schwefelsäure und Wasser· Für die Durchführung des Verfahrens wurde eine Vorrichtung erfunden, die ein mit einem Temperierungsmantel versehenes Reaktionsgefäß mit den erforderlichen Zu- und Abflußleitungen umfaßt und an eine Flüssigkeitsfalle angeschlossen ist.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Bei der Herstellung von Wolframwendeln für Lichtquellen wird der Wendeldraht um einen Kerndraht aus Molybdän gewunden· Bei der bisher angewandten Technik wird der Kerndraht durch chemische Auflösung entfernt, bevor der Glühdraht in der Lichtquellenherstellung verwendet werden kann» Der Kerndraht wird hierbei als Molybdänsäure in einer Mischung von Salpetersäure, Schwefelsäure und Wasser gelöst· Während des Auflöseprozesses werden Wärme und verhältnismäßig große Mengen umweltgefährliches UO -Gas freigesetzt»
Früher wurde bei der Lampenherstellung eine manuelle Methode für das Auflösen von Kerndrähten verwendet, wobei als Auflösesäure eine Mischung von 7 Mol Salpetersäure, 6 Mol Schwefelsäure und 25 Mol Wasser verwendet wurdee In einem solchen Säurebad wurden Glühdrähte mit einem Gesamtgewicht beim Molybdänkerndraht von ca. 50 g chargenweise behandelt. Der Auflöseprozeß erfolgte in Zugkästen mit starker Entlüftung, die lediglich die Hitrosengase in die !fingebungsluft
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ableiteten· Später wurde die Methode automatisiert, und die hierbei von Kerndraht befreite Anzahl Wendeln enthalten etwa zehnmal so viel Molybdän,, Da es- sich bei.der Auflösereaktion um einen stark exothermen Prozeß handelt, ergibt sich ein ungeregelter Verlauf, und die erzeugten Hitrosengase müssen in Waschtürmen mit Alkali- bzw. Säurendurchlauf beseitigt werden. Bedingt durch den schnellen Reaktionsverlauf mit hohen Momentanwerten bei der Erzeugung nitroser Gase werden diese Reinigungsvorrichtungen von nicht unbeachtlichen Mengen durchströmt. Obwohl viele teure Absοrptionsstufen erprobt worden sind, ließ es sich bisher nicht völlig vermeiden, daß nitrose Gase in die Umgebungsluft ausgeströmt sind» Bei den bekannten Anlagen wurde versucht, das Molybdän auszufällen, normalerweise durch gemeinsames Ausfällen mit Gips, wobei Kalziummolybdat gebildet wird. Dies mußte anschließend zu Mülldeponien zwecks Ablagerung transportiert werden.
Das Auslösen von Kerndrähten bei Lampenwendeln mit Säure bedeutet, daß Molybdän im Kerndraht durch Salpetersäure in Molybdänsäure (MoCU « nHpO) oxydiert wird, während die Salpetersäure zu Uitrosengasen (HO + NOp) reduziert wird. Die verwendete Schwefelsäure ist sekundär als "Lösungsmittel» für die Molybdänsäure eingeschaltet, wobei sich leicht lösbare, komplexe Molybdyl-+ oder Molybdänyl-++Verbindungen bilden. Diese Reaktion ist eine Voraussetzung für ein einwandfreies Auslösen der Kerndrähte„
Weiterhin wird vorausgesetzt, daß die Wolframwendel nicht durch chemische Angriffe beschädigt wird. Auf gleiche Weise
+. MoO4+ MoO^+
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wie Molybdän wird auch Wolfram primär durch die Salpetersäure oxydiert.
In dem stark sauren Medium erfolgt jedoch unmittelbar eine Passivierung der Wolframwendel durch die erzeugte, schwer lösbare Wolframsäure (H9WO,), die sich als ein äußerst dünner, schützender Film auf der Wendeloberfläche ablagert. Auf diese Weise wird jeglicher weiterer Angriff der Wolframwendel unterbrochen·
Ziel der Erfindung
CfJ - . -
Ziel der Erfindung ist es, die !Nachteile des Standes der Technik zu vermeiden«
Darlegung des Wesens der Erfindung
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, den Molybdänkerjadraht in Wolframwendeln für Lichtquellen unter so geregelten Verhältnissen auflösen zu können, daß die erzeugten nitrosen Gase im Reaktionsgefäß verbleiben -und dort aufgefangen werden können, um in Salpetersäure zurückgebildet zu werden, so daß keine nitrosen Gase in die Umgebungsluft ausströmen können.
Eine weitere Aufgabe der Erfindung besteht darin, daß die verwendete Prozeßsäure eine so große Menge Molybdän auflösen kann, daß eine Rückgewinnung des Schwermetalls Molybdän aus der Säure wirtschaftlich vertretbar wird.
Das neue Verfahren wird in einem besonders für diesen Zweck erfundenen Reaktor durchgeführt, in dem in einem Vorgang eine verhältnismäßig große Anzahl von Glühdrähten pro Charge
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aufgelöst werden kann (bis zu 600.000 vom Typ 60 Watt, 225 V, entsprechend ca. 12 kg Mo). Das Verfahren erlaubt auch die Auflösung größerer Chargen als 12 kg Mo. Durch das Verfahren wird bereits im Reaktor erzeugtes HO -Gas in SaI-petersäure umgesetzt. Bei der Rückbildung der Salpetersäure wird Sauerstoff im Reaktionsgefäß verbraucht, wodurch ein Unterdruck entsteht. Dieser Unterdruck wird über den gesamten Reaktionsablauf aufrecht erhalten.
Ein wesentlicher Vorteil des neuen Wendelauflöseverfahrens besteht darin, daß die Prozeßsäure wesentlich effektiver ausgenutzt wird als bei den bisherigen bekannten Verfahren. Dies ist einer Rückgewinnung des kommerziell wertvollen Molybdäns zuträglich. Die von diesem Schwermetall verursachten Umweltprobleme lassen sich hierdurch auf eine rentable Weise lösen«
Die chemischen Reaktionen für die zum Prozeß gehörenden Vorgänge lassen sich gem. nachstehender Aufstellung ausdrücken«
a. Auflösung von Molybdän
I..Mo(B) +.2 HNO3(I)-»H2MoO4(S + 1) + 2 NO (g)
II.Mo(s) + 6 HNO3(I)-^H2MoO4(S + 1) + 6 NO2(g) + 2
III. H2MoO4(S).+ 2 H2S04(l)-»Mo02(HS04)2(l).+ 2 H3O
IV. H2MoO4(S) + 4 H2SO4(I)-^MoO (HSO4)4(1) + 3 H2O(I)
Bei einer Temperatur von 25 bis 60 0C erfolgt die Oxydation hauptsächlich gemäß Formel I. Die Wärmeentwicklung beträgt ca. 300 kJ . mol oxydiertes Mo.
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b. Rückbildung von Salpetersäure
V.- 6 IO +.3 O2 -* 6 2
VI. β HO2 + 3 H2O -> 3 HlO3 + 3
VII. 3 HHO2 -^HHO3 + 2 HO .+ H0O
VIII. 4 NO + 3 Op + 2 H9O -^ 4 HHO-, ( H= -500 kJ bei 18 0O)
Bei der- Rückbildung der Salpetersäure werden somit ca. 150 kJ . mol""1 freigesetzt.
IX. 2 HO(g) +.HHO3(I) + 3 H2S04(l)<i-»3 HOHSO4Cl)+2 H2O(I)
X. 2.HO2Cg) +H2SO4(I)^HOHSO4(I) +HHO3(I)
Um die beiden angestrebten Vorteile zu erzielen, wird das Verfahren auf solche Weise durchgeführt, daß die.Wolframwendeln in einem dicht verschlossenen Reaktionsgefäß eingesetzt werden, in dem eine Säuremischung vorhanden ist und das an eine Plussigkeitsfalle angeschlossen ist. Wenn die Auflösungsreaktion in Gang gekommen ist und ein Teil des Sauerstoffes der im Reaktionsgefäß eingeschlossenen Luft vom bei d^r Auflösereaktion gebildeten Stickstoffmonoxid aufgenommen worden ist, so daß ein Unterdruck im Reaktionsgefäß gebildet worden ist, wird Sauerstoffgas automatisch bei aufrecht erhaltenem Unterdruck in das Reaktionsgefäß eindosiert. Zu diesem Zweck dient eine Vorrichtung, die dadurch gekennzeichnet ist, daß ein Reaktionsgefäß von einem Temperierungsmantel umgeben und mit Einlaß für dosiertes Sauerstoffgas, Ein- und Auslässen für Temper'ierungsmedium und für Prozeßsäure sowie einer Verbindungsleitung zu mindestens einer Wasser- oder Flüssigkeitsfalle versehen ist, wobei letztere mit einem Füllstand erfassenden - vorzugsweise Druck erfassenden Organ versehen ist, das einen Impuls an ein das Sauerstoffgas dosierendes Ventil liefert.
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Das Verfahren ist weiter gekennzeichnet dadurch, daß das Reaktionsgefäß, -vorzugsweise zu Beginn der Auflösungsreaktion, gekühlt wird und vorzugsweise in der Endphase der Auflösungsreaktion erwärmt wird· Die Eindosierung von Sauerstoffgas wird durch in der Flüssigkeitsfalle angeordnete, druckabtastende Organe geregelt.
Die Säuremischung enthält 2,5 - 3,5 Mol HUO3, 12-14 Mol H2SO4 und 7 - 9 Mol H3O, vorzugsweise 2,8 bis 3,2 Mol HUO3, 12,5 bis 13,5 Mol H3SO4 und 7,5 bis 8,5 Mol HpO sowie Molybdyl- oder Molybdänylionene
Die Auflösung des Molybdänkerndrahtes wird bis zu einem hohen und vorzugsweise über 220 g je liter liegenden Molybdängehalt in der Säuremischung getrieben. Die Vorrichtung ist weiter dadurch gekennzeichnet, daß um die Verbindungsleitung zwischen Reaktionsgefäß und Flüssigkeitsfalle ein Kühler angeordnet ist, der einer Kondensierung der verdampften Prozeßsäure dient. Ein zur Dosierung von Sauerstoffgas angeordnetes Ventil ist als Magnetventil ausgeführt. Das Reaktionsgefäß enthält Kassetten, die mit Deckel und Boden aus feinmaschigem Drahtgewebe versehen sind und in. denen die Glühwendel, aus denen der Kerndraht entfernt werden soll, angeordnet werden«,
Ausführungsbeispiel
Die Arbeitsweise des Verfahrens wird nachstehend zuerst an Hand der Ergebnisse von.vergleichenden Versuchen näher beschrieben, anschließend folgt eine Beschreibung der Wirkungsweise bei der für die Durchführung des Verfahrens erfundenen Vorrichtung. Hierbei wird auf eine Reihe von Figuren hingewiesen, wobei
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Fig· 1: diagrammatisch den Auflösungsverlauf für
Molybdänkerndraht bei dem bisher angewandten manuellen Verfahren darstellt;
Pig. 2: die Temperatur im Reaktionsgefäß bei diesem Verfahren zeigt;
Pig. 3 und 4: auf entsprechende Weise den Verlauf bei dem
neuen Verfahren zeigen, bei dem das Reaktionsgefäß lediglich während der ersten Stunden des Prozesses gekühlt wird und
Pig· 5 und 6: die Verhältnisse bei einer zusätzlichen Erwärmung des Reaktionsgefäßes während der letzten Stunde des Prozesses zeigen und
Pig, 7: schließlich eine Ausführungsform-der Vorrichtung zeigt, bei der das Verfahren durchgeführt wird.
Bei sämtlichen Versuchen wurden ca· 80 g Molybdänkerndraht aus 3600 Glühlampenwendeln 60 W/225 V in 1 1 Säuremischung ausgelöst·
Versuchsreihe A
Die zu dieser Reihe gehörenden Versuche wurden als Referenzversuche durchgeführt, und die verwendete Säuremischung entsprach der bei den älteren, manuellen Verfahren verwendeten Säuremischung, dy h», je Liter enthielt sie 7 Mol HHOo» 6 Mol H2SO4 und 25 Mol H2O. Aus Pig. 1 ist der schnelle .. Reaktionsverlauf ersichtlich, bei dem der Molybdänkerndraht
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nach ca· 5 Minuten aufgelöst war. Aus Fig. 2 ist der schnelle Temperaturverlauf erkennbar, bei dem die Temperatur innerhalb von 4 Minuten von Raumtemperatur auf annähernd 100 0C angestiegen war. Die Menge der erzeugten nitrosen Gase war sehr groß, und die Auflösung dieser Gase in der Säure zwecks Rückbildung in Salpetersäure war fast gleich ETuIl,
Versuchsreihe B
Die bei dieser Versuchsreihe verwendete Säuremischung.enthielt je Liter 3 Mol HUO3, 13 Mol H3SO4 und 8 Mol H2O. Die Versuchsreihe wurde, ebenso wie die Versuchsreihe A, in einem Reaktionsgefäß durchgeführt, das über eine Flussigkeitsfalle mit der ISngebungsluft in Verbindung stand· Aufgrund des relativ gesehen niedrigeren Gehaltes an Salpetersäure verlief die Auflösungsreaktion wesentlich langsamer als bei den Versuchen der Reihe A, und nach 5 Stunden war eine vollständige Auflösung eingetreten» Hierdurch konnte der Auflösungsverlauf so geregelt werden, daß der unterdruck im Reaktionsgefäß fortlaufend aufrecht erhalten blieb. Um den Reaktionsverlauf besser regeln zu können, wurde das Reaktionsgefäß während der ersten Stunden des Auflösungsprozesses gekühlt.
Versuchsreihe C
Die bei dieser Versuchsreihe verwendete Säuremischung hatte die gleiche Zusammensetzung wie bei Versuchsreihe B, aber da die Säuremischung aus einer früher für eine Kerndrahtentfernung verwendete Säure bestand, enthielt sie auch Molybdylionen«, Eine weitere Variation der Versuche geschah außerdem dadurch, daß dem Reaktionsgefäß~während der letzten Stunde des Auflösungsprozesses Wärme zugeführt wurde.
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Nachstellende Tabelle zeigt die Werte der verschiedenen Parameter dieser Versuchsreihe.
Zeit Temp«, Druck NOp-Gehalt im Reaktor "visuelle O . ο NOp-Gehalt hinter Flüssig Γ
Beurteilung" τ—. keitsfalle
(h) (0C) (kPa) (ppm) O O (ppm)
O . 24 0 <100 <100
0,1 25 0
0,5 31 + 0,1 <10Ö
1,0 36 + 0,2 200-500
1,5 42 + 0 J
1,7 43 - 0,1
2,0 46 - 1,6
2,5 47 - 1,0
3,0 47 - 1,6
4,0 48 - 1,6
4,2 60 - 1,0
4,5 80 + 0,6
5,0 80 0 1
Während des gesamten Kerndrahtauflöseprozesses wurde die Op-Dosierung mit Hilfe einer Druckanzeige in der Flüssigkeitsfalle gesteuert.
Wie aus den Fig. 1 bis 4 hervorgeht, besteht ein wesentlicher Unterschied in den Auslöseverläufen gemäß Versuchsreihe A^und Versuchsreihe B» Dieser Unterschied ergibt sich ausschließlich durch den Unterschied in bezug auf die Zusammensetzung der bei der jeweiligen Versuchsreihe verwendeten Säuremischungen. Im Gegensatz zur Versuchsreihe A, bei der die reaktive Säuremischung einen völlig unkontrollierbaren
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Auflöseverlauf ergibt, erfolgt die Auflösung bei der Versuchsreihe B mit niedriger Geschwindigkeit. Die Auflösung gemäß Versuchsreihe B läßt sich durch eine Kontrolle der Prozeßtemperatur über den gesamten Verlauf verhältnismäßig einfach steuern. Die Kontrolle der Reaktionsgeschwindigkeit für Mo(s) -» Mo(I) (= Kerndrahtauflösegeschwindigkeit) stellt in sich den Grundgedanken des neuen Verfahrens dar, da sich hierdurch die Voraussetzungen ergeben, das erzeugte NO -Gas unmittelbar in Salpetersäure umzusetzen.
Bei einer Kerndrahtauflösung mit dem vorgeschlagenen Typ von Säuremischung (Versuchsreihen B und C) erfolgt die Auflösung des MoIybdankerndrähtes hauptsächlich gemäß den Reaktionsformeln I und III (IV), was durch eine große Anzahl von Iaborversuchen experimentell nachgewiesen werden konnte.
Die Umsetzung des erzeugten NO -Gases in Salpetersäure geschieht einerseits nach dem bekannten Verlauf bei der Herstellung von Salpetersäure (Reaktionsformeln V - VIII), teils nach einem komplizierteren Reaktionsverlauf, bei dem das NOx-GaS mit H2SO* reagiert, wobei Nitrosylschwefelsäure und Salpetersäure (Reaktionsformeln IX und X) gebildet werden. Mehrere Teilreaktionen der Umsetzung NO_(g) -> HNOo(I) sind stark exotherm, so daß eine Rückbildung der Salpetersäure durch eine niedrige Prozeßtemperatur begünstigt wird. Das Gleichgewicht der Reaktionen. IX und X wird nach links verschoben, wenn /ß.r£JJ bzw. /HNO., 7 zunehmen, wobei NO(g) bzw. N0o(g) freigesetzt werden. Die Reaktion NO_(g) -» HHOo(I)
c. X j
wird somit dadurch gefördert, daß die Prozeßsäure eine möglichst geringe Menge Wasser und Salpetersäure enthält.
Die bei Laborversuchen und bei der Anwendung. in produktionsmäßigem Maßstab gewonnenen Erfahrungen decken sich sehr gut
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mit bekannten theoretischen Daten für das chemische System, das für die Säureauflösung von Kerndraht bei Wolframglühwendeln in Präge kommt, und dies gilt auch in bezug auf die Umsetzung des erzeugten 3JO -Gases in Salpetersäure.
Weiterhin bietet das neue Verfahren gute Voraussetzungen für eine Rückgewinnung von Molybdän aus der verbrauchten Prozeßsäure auf relativ einfache Weise. Eine wesentliche Vereinfachung der Rückgewinnung ergibt sich dadurch, daß die Prozeßsäure problemlos auch dann für die Kerndrahtauflösung verwendet werden kann, wenn der Gehalt an aufgelöstem Molybdän sehr hoch ist, d. tu, wenn er sich dem Sättigungsgrad nähert. Hieraus ergibt sich, daß die Prozeßsäure bereits nach einer mäßigen, weiteren Konzentrierung, ζ« Β. durch Abtreiben der leichten HpO-HlTCU-Fraktion, übersättigt wird, wonach die feste Phase der auskristallisierten Molybdänsäure durch Filtration leicht abgeschieden werden kann. Die Molybdänsäure läßt sich anschließend durch Erhitzen in MoO, umsetzen.
Das aus Schwefelsäure mit einem Mo-Gehalt von 200 bis 250 g/l bestehende Piltrat wird anschließend, nach einem Zusatz von Salpetersäure -und Wasser, erneut dem Reaktor für die weitere Kerndrahtauflösung zugeleitet. Auf diese Weise liegt der Gehalt an gelöstem Mo in der Prozeßsäure vor ^eder Kerndraht-, auflösung immer beim ungefähr gleichen Wert (140 bis 180 g/l), was einer Kerndrahtauflösung nach dem vorgeschlagenen Verfahren dadurch zuträglich ist, daß es zu einem Ablauf der Auflösoreaktion bei stabileren Verhältnissen beiträgt.
Eine Ausführung des für das Verfahren angewandten Reaktors ist in Pig. 7 dargestellt. Der Reaktor besteht aus einem
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Reaktorgefäß 1, umgeben von einem Temperierungsmantel 2, an den ein Kühlmitteleinlaß 3 und -auslaß 4 angeschlossen sind. Im Reaktorgefäß 1 werden Kassetten 5 eingesetzt, die die Wolframglühwendel enthalten, aus denen der Kerndraht entfernt werden soll. Durch eine kombinierte Zu- und Ablaufleitung 6 kann Prozeßsäure dem Reaktorgefäß zugeleitet werden· Weiterhin ist eine Sauerstoffgasleitung 7 am Reaktorgefäß angeschlossen. In dieser Leitung ist ein Regelventil 8 angeordnet. Vom Reaktorgefäß führt eine Abgasleitung 9 über eine Flüssigkeitsfalle 10 zur Umgebungsluft. Um die Abgasleitung 9 ist ein Kühlwassermantel 11 angeordnete Die Flüssigkeitsfalle 10 ist mit einem unteren bzw. oberen Füllstandmelder 12 bzw. 13 versehen. Die Flüssigkeitsfalle enthält Hatriumhydroxidlösunge
Die Kerndrahtauflösung bei den Glühwendeln erfolgt chargenweise in.Kassetten 5» deren Deckel und Boden aus Drahtgitter bestehen. iTach Einsetzen der Kassetten auf den Boden des Reaktorgefäßes 11 und dichtes Verschließen des Gefäßes gegenüber der Umgebung wird die Prozeßsäure durch die leitung 6 in das Gefäß eingefüllt.
Die Auflösung des Molybdänkerndrahtes beginnt unverzüglich, und das hierbei erzeugte M) -Gas vermischt sich mit der Luft über dem Säurespiegel. Durch eine flache Ausführung des Reaktorgefäßes 1 ergib* sich eine große Kontaktfläche zwischen Sauerstoff und Luft. Das UO -Gas verbindet sich mit O0 aus der Luft und wird in der Prozeßsäure gelöst, wobei im Reaktorgefäß ein Unterdruck entsteht. Hierbei wird die Hatriumhydr,oxidlösung der Flüssigkeitsfalle 10 in deren Innenrohr 14 eingesaugt. Wenn die Flüssigkeitsfalle in Glas ausgeführt ist, läßt sich der Ablauf optisch überwachen.
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Zu Beginn der Kerndrahtauflösung, wenn der Prozeß stark exothermisch ist, wird dem Temperierungsmantel über den Einlaß 3 ein Kühlmittel zugeführt. Der Kühlmantel 11 an der Abgasleitung 9 gewährleistet, daß verdampfte Säure kondensiert und in den Reaktortank zurückfließt und nicht über die Flüssigkeitsfalle austreten kanne Wenn die Reaktion eine kurze Zeit gelaufen ist, ist so viel Sauerstoff aus der Luft im Reaktorgefäß verbraucht worden, daß· der Unterdruck ausreichend hoch ist, daß die Natriumhydroxidlösung in der Flüssig keitsfalle in deren Außenrohr so weit eingesaugt worden ist, daß sie in Höhe mit dem unteren Füllstandmelder 12 liegt. Dieser gib± dann ein Signal an das Regelventil 8, das Sauerstoffgas über die Leitung 7 in das Reaktorgefäß 1 einläßt« Es wird so viel Sauerstoffgas eingelassen, bis der Druck so weit angestiegen ist, daß die Hatriumhydroxidlösung bis zum oberen Füllstandmelder 13 angestiegen ist. Danach schließt das Regelventil, und ein neuer Zyklus mit einem Verbrauch von Sauerstoffgas aus dem Gasvolumen des Reaktorgefäßes wird eingeleitet.
Wenn der Kerndrahtauflösevorgang abgeschlossen ist, wird die Prozeßsäure über die Leitung 6 abgelassen, und Spülsäure aus einem Vorratstank kann über die gleiche Leitung 6 in das Reaktorgefäß 1 eingeleitet werden. (Die Spülsäure wird für den nächsten Auflösevorgang mit der Prozeßsäure gemischt,) Auf gleiche Weise können eine oder mehrere Chargen Spülwasser beim Reaktorgefäß zugeführt und abgelassen werden. In dem Falle, daß dies als zweckmäßig befunden wird, können ..... mehrere Flüssigkeitsfallen in der Abgasleitung 9 hintereinander geschaltet werden, wobei die erste ggf. Wasser und. die zweite und weitere Hatriumhydroxidlösung enthalten können.
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Im Gegensatz zu den bisher bekannten Verfahren bedeutet das neue Verfahren, daß sich in der Prozeßsäure nach der Kerndrahtauf lösung ein Molybdänsäuregehalt einstellt, der über 240 g/l Mo liegt. Hierdurch läßt sich das Molybdän leicht aus der Prozeßsäure zurückgewinnen. Für diesen Zweck wird die Prozeßsäure bei Unterdruck (Ρ,_οα # 1OkPa) und bei einer Temperatur von ca. 150 C eingedickt. Durch Abtreibung der leichten HNOo-HpO-Fraktion wird die Lösung verhältnismäßig einfach übersättigt, und das gelöste Mo wird in schnellem Takt auskristallisiert.. Hach einem Abkühlen lassen sich die Kristalle mit Hilfe eines keramischen Filters leicht aus der Schwefelsäurefraktion abtrennen. Die Schwefelsäure enthält nach dem Filtrieren 200 bis 250 g gelöstes Mo je Liter» Die Mo-haltige-Schwefelsäure und die abgetriebene Salpetersäurefraktion, die kondensiert worden ist, werden anschließend für eine neue Aufbereitung von Prozeßsäure für die Kerndrahtauflösung wieder verwendet.
Dies bedeutet, daß der Mo-Gehalt der Prozeßsäure vor Beginn der Kerndrahtentfernung immer zwischen 140 und 180 g/l liegt. Die feste Mo-Fraktion enthält nach dem Filtrieren 20 bis 30 Gewichtsprozente Schwefelsäure. Die Ausfällung, die sich trocken anfühlt, ist hygroskopisch und geht nach Wasseraufnahme in eine hochvisköse, sirupähnliche Lösung über. Um die-restliche Schwefelsäure aus der Ausfällung zu beseitigen, kann man sich einer Reihe verschiedener Methoden bedienen, wie Umkristallisation des Oxids, Abtreiben der Säure, Ausfällung des Molybdäns als Ammoniummolybdat, Flüssigkeitsextraktion USWe

Claims (6)

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    Erfindungsanspruch
    1. Verfahren zur chemischen, automatischen Auflösung von Molybdänkerndraht in,Wolframglühwendeln für Lichtquellen mit Hilfe einer Mischung von Salpetersäure, Schwefelsäure und Wasser, gekennzeichnet dadurch, daß die Wolframglüh-windel in einem dichten Reaktionsgefäß eingesetzt werden, das die Säuremischung enthält und an mindestens eine Flüssigkeitsfalle angeschlossen ist, wonach, nachdem die Auflösungsreaktion in Gang gekommen ist und ein Teil des Sauerstoffes in der im Reaktionsgefäß eingeschlossenen Luft vom bei der Kerndrahtauflösereaktion gebildeten Stickstoffmonoxid zur Rückbildung von Salpetersäure aufgenommen worden ist, so daß im Reaktionsgefäß ein Unterdruck aufgetreten ist, Sauerstoffgas automatisch und bei aufrecht erhaltenem Unterdruck in das Reaktionsgefäß eindosiert wird«
  2. 2. Verfahren gemäß Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß das Reaktionsgefäß, vorzugsweise zu Beginn der Auflösungsreaktion, gekühlt wird.,
  3. 3. Verfahren gemäß Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß das Reaktionsgefäß, vorzugsweise in der Endphase der Auflösungsreaktion, erwärmt wird.
    4· Verfahren gemäß einem der Punkte 1 bis 3, gekennzeichnet
    •äs
    dadurch, daß die Eindosierung von Sauerstoffgas durch in der Plüssigkeitsfalle angeordnete, druckabtastende Organe geregelt wird.
  4. 5. Verfahren gemäß einem der Punkte.1 bis 4, gekennzeichnet dadurch, daß die Säuremischung.2,5 - 3,5 Mol HHO3, 12 bis 14 Mol H2SO4.und 7 - 9 Mol HgO,. vorzugsweise 2,8 bis 3,2 Mol HlJO3, 12,5 bis 13,5 Mol H2SO4 und 7,5 bis 8,5 Mol
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    59 714 13
    H0O sowie Molybdyl- oder Molybdänylionen enthält.
    C.
  5. 6. Verfahren gemäß einem der Punkte 1 bis 5» gekennzeichnet dadurch, daß die Auflösung des Molybdänkerndrahtes bis zu einem hohen und vorzugsweise über 220 g je Liter liegenden Molybdängehalt in der Säuremischung getrieben wird.
    Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens gemäß Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß ein Reaktionsgefäß (1), umgeben von einem· Temperierungsmantel (2) und versehen mit einem Einlaß (7) für dosiertes Sauerstoffgas, mit einem Ein- und Auslaß (3, 4) für das Temperierungsmedium und für Prozeßsäure (6) sowie einer Verbindungsleitung (9) zumindestens einer Flüssigkeitsfalle (10) versehen ist, wobei die Flüssigkeitsfalle (10) mit Füllstandmeldern (12, 13 ).„.ausgestattet ist, die Signale an das Dosierungsventil (8) für Sauerstoffgas abgeben.
  6. 8. Vorrichtung gemäß Punkt 7, gekennzeichnet dadurch, daß um die Verbindungsleitung (9) zwischen Reaktionsgefäß (1) und Flüssigkeitsfalle (10) ein Kühler (11) angeordnet ist, der einer Kondensierung der verdampften Prozeßsäure dient.
    9· Vorrichtung gemäß Punkt 7, gekennzeichnet dadurch, daß ein zur Dosierung von Sauerstoffgas angeordnetes Ventil (8) als Magnetventil ausgeführt ist.
    233 169 6
    - 17 - 21.12*81
    59 714 13
    10· Vorrichtung gemäß Punkt 7» gekennzeichnet dadurch, daß das Reaktionsgefäß (1) Kassetten (5) enthält, die mit Deckel und Boden aus feinmaschigem Drahtgewege versehen sind, und in denen die Glühwendel, aus denen der Kerndraht entfernt werden soll, eingesetzt werden.
    Hierzu 2 Seiten Zeichnungen
DD81233169A 1980-09-12 1981-09-09 Verfahren zur chemischen, automatischen aufloesung von molybdaenkerndraht in wolframwendeln sowie vorrichtung zur durchfuehrung des verfahrens DD201828A5 (de)

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