DD205680A5 - Verfahren zur herstellung von methanol und hoeheren alkoholen - Google Patents

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DD205680A5
DD205680A5 DD82245316A DD24531682A DD205680A5 DD 205680 A5 DD205680 A5 DD 205680A5 DD 82245316 A DD82245316 A DD 82245316A DD 24531682 A DD24531682 A DD 24531682A DD 205680 A5 DD205680 A5 DD 205680A5
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Vincenzo Lagana
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Snam Progetti
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Abstract

DIE ERFINDUNG BETRIFFT EIN VERFAHREN ZUR HERSTELLUNG VON METHANOL UND HOEHEREN ALKOHOLEN AUS H2 UND CO, GEGEBENENFALLS IN GEGENWART VON CO2 UND INERTEN GASEN. ZIEL DER ERFINDUNG IST DIE BEREITSTELLUNG EINES VERBESSERTEN VERFAHRENS, MIT DEM EINE HOEHERE PRODUKTIVITAET UND SELEKTIVITAET FUER METHANOL UND HOEHERE ALKOHOLE ERZIELT WERDEN. ERFINDUNGSGEMAESS WIRD EIN NEUES KATALYSATORSYSTEM VERWENDET, WELCHES DIE SUMMENFORMEL ZN.CRW.CUX.MEZ.OT AUFWEIST UND WORIN BEDEUTEN: W=0,1 BIS 0,8, X=0,005 BIS 0,05, Y=0,002 BIS 0,2, Z=0 BIS 0,1, t=3,75 BIS 1,3, ABHAENGIG VON DEN NOCH ABZUSAETTIGENDEN VALENZEN DER IM KATALYSATOR VORHANDENEN VERSCHIEDENEN ELEMENTE, A = ALKALIMETALLE(E), ME = WEITERE GEGEBENENFALLS VORHANDENE METALLE.

Description

AP 3 Ol G/245 315/6 61 615/18
Verfahren zur Hersteilung von Methanol und höherer. Alkoholen Anwendungsgebiet der Erfindunp
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Gemischen von Methanol und höheren Alkoholen aus H2 und GO, gegebenenfalls in Gegenwart von CO2 und inerten Gasen, und ein hierfür geeignetes Katalysatorsystem«
Derartige Produktgemische eignen sich besonders anstelle von Erdölprodukten und lassen sich mit diesen in den verschiedensten Mengenverhältnissen mischen und als Treibstoffe für Verbrennungskraftmaschinen verwenden*
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Es sind die verschiedensten Katalysatoren für die Herstellung von Methanol im Gemisch mit höheren Alkoholen bekannt* Aus "Catalysis^-Brimet, Band 5, entnimmt man u» a, einen Katalysator, enthaltend 82 Mol«-% Kupfer, 16 ΜοΙ,-% Zinkoxid und 2 ΜοΙ,-% Cr2O-, Um die gewünschte Selektivität zu erreichen, muß man diesen Komponenten K7O zusetzen* Aus dieser Literatur geht auch ein Katalysator in Form eines äquimolaren Gemischs. von Zn(OH)2, Cu(OH)2 und K £cr(CO4)^j 3HpO hervor.
Aus der CA-PS 273 984 ist ein Katalysator aus einem oder mehreren Oxiden von Silber, Kupfer, Zink, Mangan, Molybdänj Uran,-Vanadium, der Alkalien oder Erdalkalien bekannt, wobei die Atomzahlen der Alkaiioxide gleich der Hälfte der gesam-
7.4.1983
O 1 C C AP B Ol G/245 316/6
J 1 D O.a. 61616/18
ten Atomzahlen der anderen Metalle sein müssen.
Aus der FR-PS 2 369 234 ist ein Katalysator, enthaltend Kupfer, Kobalt und zumindest eines der Elemente Chrom, Eisen,, Vanadium und Mangan und zumindest ein Alkalimetall bekannt, wobei die Zusammensetzung weit variieren kann.
Alle diese Katalysatoren führten hinsichtlich Produktivität und Selektivität für Methanol und höhere Alkohole nicht zu zufriedenstellenden Ergebnissen, Darüber hinaus altern diese Katalysatoren schnell und verlieren damit ihre Aktivität und Selektivität, Sie haben auch noch Nachteile dahingehend, daß oberhalb einer bestimmten Temperatur (etwa 300 C) die kupferhaltigen Katalysatoren wegen der eintretenden Methanisierung nicht angewandt werden können.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist die Bereitstellung eines verbesserten Verfahrens für die Herstellung von Methanol und höheren Alkoholen.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein neues Katalysatorsystem zur Verfugung zu stellen, welches höhere Produktivität und Selektivität für Methanol und höhere Alkohole aufweist.
Das erfindungsgemäße Katalysatorsystem ist aus folgenden
7.4.1983
O 1 C C AP B 01 G/245 316/6
J I Ο Q - 3 - 51 616/18
Elementen aufgebaut: Zink, Chrom, Kupfer, ein oder mehrere Alkalimetall^e), von denen Kalium bevorzugt wird, und gegebenenfalls Molybdän, Mangan, Lanthan, Cer, Aluminium, Titan und/oder Vanadium, die ganz oder teilweise mit Sauerstoff und/oder untereinander gebunden sind, Das erfindungsgemäße Katalysatorsystem läßt sich durch folgende empirische Formel darstellen:
w 0,1 bis 0,8, vorzugsweise 0,3 bis 0,6, χ 0,005 bis 0,05, vorzugsweise 0,01 bis 0,03, y 0,002 bis 0,2, vorzugsweise 0,01 bis 0,1# ζ 0 bis 0,I4 vorzugsweise 0 bis 0,04,
t 3,75 bis 1,3, wobei dessen exakter Wert für die Absättigung der noch freien Valenzen der verschiedenen Elemente
ist,
A Alkalimetallee), Me eines oder mehrere der oben aufgezählten Metalle,
Die erfindungsgemäßen Katalysatoren weisen lange Stabilität und damit Arbeitsfähigkeit auf. Bei der Anwendung des er- :· findungsgemäßen Katalysatorsystems ist gegenüber den bekannten Katalysatoren die Methanisierung merklich zurückgedrängt, während die Methanolsynthese mit zufriedenstellender Ausbeute erfolgt und die Hydrierung der Zwischenprodukte zu stabileren Stoffen führt.
Mit dem erfindungsgemäßen Katalysator gelingt die Herstellung von Methanol und höheren Alkoholen, indem über eine
7.4,1933
1 r r AP B 01 G/245 zl6/6/
ID Ο - 4 - 61 516/18
Reaktionszone, in der sich der Katalysator befindet, Hp und CO sowie gegebenenfalls CO2 und inerte Gase geleitet werden, wobei das Molverhältnis H_ : CO 0,2 bis 10, vorzugsweise 0,5 bis 3, beträgt und die Temperatur zwischen 330 und 460 0C, vorzugsweise 360 bis 440 0C, gehalten wird, während der Druck 2000 bis 30 000 kPa, vorzugsweise 6000 bis 18 000 kPa, beträgt« Die Raumgeschwindigkeit GHSV liegt zwischen 5000 und 30 000, vorzugsweise zwischen 5000 und 15 000, Als Ausgangs-Gasgemisch kann man ein Synthesegas anwenden, welches beispielsweise durch partielle Verbrennung von Kohle, Erdgas oder Kohlenwasserstoffen erhalten worden ist·
Die Synthese wird ausgeführt, indem das Gasgemisch mit dem Katalysatorsystero in einem Reaktor, bei dem es sich um einen Fließbett- oder Festbettreaktor handeln kann, in Berührung gebracht wird. Temperatur, Druck und Durchsatz sind die für derartige katalytische Systeme üblichen, innerhalb dar oben angegebenen Bereiche,
Dar Katalysator läßt sich auf die verschiedenste Weise herstellen, Eine Methode ist die Zugabe eines Alkalicarbonate zu einer wäßrigen Lösung von Salzen von Zink, Chrom, Kupfer und dem Element Me unter solchen Bedingungen, daß ein Niederschlag anfällt, welcher abgetrennt, getrocknet, gebrannt und mit Alkalielement versetzt, reduziert und gegebenenfalls auf die entsprechende Körpergröße für das Katalysatorbett geformt wird. Eine andere Methode besteht darin, daß Zinkoxid mit Gemischen von Ammoniumdichromat und Al kaiidichromaten in einem solchen Verhältnis umgesetzt wird, daß
2453 16 6-
7,4,1983
AP B Ol G/245 316/6 5 - 61 616/18
der erhaltene Katalysator die erforderliche Menge an Alkalioxiden enthält. Das Element Me kann in den bereits gebildeten Katalysator zum Schluß imprägniert werden unter Anwendung eines löslichen Salzes wie Nitrat, Carbonat, Acetat, Formiat oder einem anderen organischen Salz* Anschließend wird erhitzt zur Zersetzung des Salzes und zur Entfernung der Anionen durch Verflüchtigung,
Die Reduktion des Katalysators muß besonders sorgfältig durchgeführt werden, und zwar entweder vor oder nach Zugabe des Alkalimetalls durch Verdünnen des reduzierenden Gases, vorzugsweise Wasserstoff- oder Synthesegas, mit einem inerten Gas wie Stickstoff bei geregeltem allmählichem Temperaturanstieg in dem Katalysatorbett derart, daß die Temperatur letztlich 350 0C nicht übersteigt,
Der Katalysator kann mit und ohne Träger hergestellt werden. Bevorzugte Träger sind inerte Stoffe geringer spezifischer Oberfläche wie «C-Tonerde, Korund, Me'llit, (Mullit), Cordierit oder Quarz bzw. Kieselsäure, Den Träger kann man entweder während der Ausfällung des Katalysators zusetzen oder nachträglich dem Katalysator mechanisch zumischen in Vorbereitung der Pelletierung oder Extrudierung.
Ausführungsbeisplel
Die Erfindung wird anhand folgender Beispiele weiter erlättert«
Beispiel 1
Herstellung eines Katalysators der Grundzusammensetzung:
7.4.1983
2/ c ο 1 r c AP B 01 G/245 315/δ
4 0 j 1 Ο O - 6 - - 51 616/18
59 g Chromoxid (Chromsäureanhydrid) wurden in entionisiertem Wasser gelöst, so daß man eine 30 gew«-%ige Lösung von CrO., erhielt. Getrennt wurde eine wäßrige Suspension von 140 g ZnO in 2 1 entionisiertem Wasser gebildet. Die Chromoxidlösung wurde in diese Suspension unter heftigem Rühren eingebracht und bis zur vollständigen Homogenisierung einige . Stunden weiter gerührt* Der Niederschlag wurde abfiltriert, in Wasser aufgenommen,, diese Aufschlämmung sprühgetrocknet und das erhaltene Pulvor pelletiert. Die Pellets wurden mit einer wäßrig ammoniakalischen Lösung von Kupferacetat und Kaliumacetat imprägniert, die erhalten worden ist aus 3,8 g Kaliumacetat in 3 ein Wasser und 11 cm einer 32%igen Ammoniak-Lösung, der 9#3 g Kupferacetat zugesetzt war.
Das Ganze wurde bis zur vollständigen Auflösung gerührt, und mit dieser Lösung wurden die Pellets imprägniert* Sie wurden dann in einem Ofen während 8 h bei 110 C getrocknet und 8 h bei 280 0C gehalten»
Der Katalysator wurde reduziert, indem 20 cmJ der Pellets in einem mit Kupfer ausgekleideten aus korrosionsbeständigem Stahl bestehenden Rohrreaktor eingetaucht in ein Bad oder eine Wirbelschicht aus Sand und erhitzt auf etwa 300 0C im Stickstoffstrom - enthaltend etwa 2 % Wasserstoff - gehalten wurden. Während der Reduktion wurde der Wasserstoffstrom derart" eingestellt, daß die Temperatur 350 0C nicht überstieg, Nach etwa 24 h war die Reduktion beendet.
Der so erhaltene Katalysator eignet sich nun zur Synthese von Methanol und höheren Alkoholen.
7.4.1983
AP e Ol G/245 315/6 j IU Ö - 7 - 61 616/18
Beispiel 2
Herstellung des Katalysators der Grundzusainmensetzung
2n*Cr0,33#CuO,018'K0,023
1 g Kupfer-(IJ)-nitrat und 30 g Chromnitrat wurden in 500 cm entionisiertem Wasser unter Erwärmen und heftigem Rühren gelöst» 18,5 g Zinkoxid wurden in 500 cm° ent.ionisiertem Wasser aufgeschlämmt und die Nitratlösung in die Aufschlämmung eingegossen und das Ganze unter Rühren auf 90 0C gebracht. Es wurde ein Anteil einer Lösung hergestellt durch Auflösen von 50 g Kaliumcarbonat in 500 cm*' entionisiertem Wasser zugesetzt, um den pH-Wert auf 9 anzuheben. Nach 1 h wurde das Ganze abgekühlt, die Hasse auf pH 7 neutralisiert mit Hilfe einer 15%igen Salpetersäure und der gebildete Niederschlag abfiltriert und wiederholte Male mit Wasser gewaschen. Der Filterkuchen wurde in 4 h bei 110 0C getrocknet« Der Kaliumgehalt wurde mit 0,8 Gew.-% bestimmt. Die Pelletisierung und weitere Verarbeitung auf den einsetzbaren Katalysator erfolgten im Sinne des Beispiels 1,
Beispiel 3
Herstellung eines Katalysators der Grundzusammensetzung
Entsprechend Beispiel 2 wurde verfahren, jedoch anstelle von
7.4,1983
c ο 1 c c Ap B 01 G/245 316/5
J j ID U-S- 61 616/18
Kaliumcarbonat eine Lösung von 80 g Natriumcarbonat angewandt. Der Natriumgehalt ergab sich durch Analyse mit 1,27 %.
Beispiel 4
Herstellung eines Katalysators mit der Grundzusammensetzung
Zn'Cr0,35*Cu0/027J<0i023J'1n0,04
In Abwandlung des Beispiels 1 wurden die Pellets mit einer Imprägnierlösung getränkt, die zusätzlich 17,9 g Manganacetat enthielten»
Beispiel 5 „Herstellung des Katalysators mit der Grundzusamraensetzung
Zn*Cr
O,35·€υ0,027*Κ0ί023*Α10ί082
In Abwandlung des Beispiels 1 wurde der Imprägnierlösung für die Pellets 55,72 g Aluminiumnitrat zugesetzt.
Seispiel 6
Herstellung eines Katalysators der Grundzusammensetzung
In Abwandlung des Beispiels i wurden anstelle der dort angegebenen Mengen 66 g Chromsäureanhydrid und 132 g Zinkoxid eingesetzt.
245316 6
7.4.1983
AP B Ol G/245 316/6 - 9 - 51 616/13
Beispiel 7
Herstellung des Katalysators der Grundzusamniensetzung
Zn*Cr0l45#Cu0J029'i<0i02
In Abwandlung des Beispiels 1 wurden 90 g Chromsäureanhydrid, 162 g Zinkoxid, 11,7 g Kupferacetat und 4,3 g Kaliumacetat eingesetzt.
Verqleichsbeispiel A
Zum Vergleich wurde ein Katalysator der Zusammensetzung
Zn*Cr0#35*K0,02
hergestellt im Sinne des Beispiels 1, jedoch ohne der Imprägnierlösung ein Kupfersalz zuzusetzen«
Beispiele 8 bis 14
Die Katalysatoren aus den Beispielen 1 bis 7 wurden auf ihre Wirksamkeit bei der Synthese von Methanol und höheren Alkoholen aus einem Synthesegas folgender Zusammensetzung g ep rü f t:
65-69 %
CO 30-33 %
CO2 . 0-3 % CH4 O1I %
N0 0,3 %
7.4.1983
AP B Oi G/245 316/5 H D j I Ό ο - 10 - 51 516/18
Die flüssigen Reaktionsprodukte wurden nach Abkühlen und Kondensation getrennt. Nach einem Versuchsbetrieb von etwa 24 h wurden Proben der gaschromatographischen Analyse unterzogen· Die Reaktionsbedingungen (Druck, Temperatur,. Raumgeschwindigkeit) und die Ergebnisse sind in der Tabelle 1 zusammengefaßt.
7,4.1983
AP B Ol G/245 316/6
61 616/18
Tabelle
Beispiel kPa 9,000 13.000 8 13,000 13, 000 13,000 421 '2
Katalysator aus 0C 398 - 404 397 - 404 Beispiel 1 398 - 403 398 - 404 416 - 10,650 «3
Druck 10.650 11.400 16.000 15.030 6, 870 53 ,8 Ä
Temperatur Gew ♦ ~ /o 5 / , / 61,5 397 - 404 66,2 54 2 .6
Durchsatz Vol/Vol.h 1,9 1,6 10,340 1,4 1 ,8 1
Methanol • 1 1,5 1,7 68,2 1,6 1 ,8 21
Ethanol It 18,1 15,8 1,3 15 19 ,5 21
n-Propanol It 21,5 19,3 1,4 15,5 22 »5
i~ßutanol 13,6
höhere Alkohole Cr 15,5
Beispiel Katalysator aus
T a b e 1 1 e 1 (Fortsetzung) Beispiel 2
7,4,1983
. ΛΡ B 01 G/245 316/6 61 616/18
10 Beispiel 3
11 Beispiel 4
Temperatur
Durchsatz Vol/Vol.h
Methanol
Ethanol
n-Propanol
i~Butahol
höhere Alkohole C
kPa 0C
13.000 392 9,560 71,4 1,8 1,5 9,7 15,6 13.000 - 400 10.200 78,6 1,4 1.9 8,7 7,8
13.000 397 11,170 67,6 2,1 3,7 14,8 11,8
7.4,1983
AP B Ol G/245 316/6
61 616/18
J Q b 61
,1 (Fortsetzung)
Beispiel kPa
Katalysator aus 0C
Druck Gew,-%
Temperatur Il
Durchsatz Vol/Vol.h ti
Methanol 11
Ethanol ti
n-Propanol
i-Butanol
12 Beispiel 5
13 Beispiel 6
14 Beispiel 7
höhere Alkohole Cr
13,000
399 ~ 403
11,400
79,2
1,3
1,9
8,7
8,8
13,000
- 401
11,800
69,6
1,8
2,3
14,9
11,4
13,000
-
10,200
57,3
1,9
2,8
16,6
21,4
7.4.1983
2/r^irC AP β οι G/245 316/6
4 b J 1 ο ο .
14 - 61 616/18
Beispiel 15
Der nach Beispiel 1 erhaltene Katalysator wurde hinsichtlich seiner Lebensdauer, also seiner Leistungsfähigkeit, bei einer Betriebszeit von mehr als 435 h untersucht,
35 cm Katalysator wurden in einen Rohrreaktor gefüllt und über diesen ein Synthesegas der oben angegebenen Zusammensetzung bei einem Durchsatz bzw, einer Katalysatorbelastung von etwa 10 000 geleitet. Die mittlere Reaktionstemperatur war 400 + 5 0C1 un^d der Arbeitsdruck betrug 13000 kPa,.
Die Ergebnisse sind in der Tabelle 2 zusammengefaßt« Aus dieser ist auch zu entnehmen, daß keine beträchtliche Änderung hinsichtlich Produktivität oder Selektivität innerhalb dieser Betriebszeit stattfand.
Tabelle '-2.
Katalysator aus Beispiel 1 Betriebszeit
47
95
204
7.4.1983 4>^
AP B 01 G/245 316/6 q~j
61 616/18
326
449
co
cn cn
Produktivität Methanol Ethanol
n-Propanol i-Butanol höhere Alkohole C_
58,6 55 »3
64 67
1,7 2
1,6 1 ,7
16,8 14
15,8 15 ,2
58,6
63,6
1,7
1,7
16,1
16,8
54,8 61,5
1,7 15,8 12,3
55,2
64,6 2,3 2,2
16,9
14
2453 16 6-
7.4.1983
AP 8 Ol G/245 316/5
15 - 61 516/18
Vergleich B
Im Sinne des Seispiels 15 mit den erfindungsgemäßen Katalysatoren 1 bis 7 wurde auch ein Vergleich mit dem Katalysator aus dem Vergleich A hinsichtlich dessen Wirksamkeit unter den gleichen Bedingungen, wie sie in Beispiel 15 aufgezeigt sind,, durchgeführt« Die Ergebnisse-sind in Tabelle zusammengefaßt. Daraus ergibt sich, daß der Katalysator sowohl hinsichtlich Produktivität als auch Selektivität mit der Zeit degeneriert und darüber hinaus von Anfang an weniger aktiv ist als die erfindungsgemäßen Katalysatoren«
7.4.1983
AP B Ol G/245 316/6
61 616/18
Tabelle 3
Katalysator aus Vergleich Λ Betriebszeit
40
100
245
303
384
NJ .Cn.
cn
CD
Produktivität Methanol Ethanol
n~Propanol i~Butanol höhere Alkohole C,
49,3
48,5
80,6 82,2
2,3 2,5
4,7 5
10,5 8,7
2 1*5
44,8 83,5 2,6 5,2 7,6 1,1
41,4 84,3
2,7
0,4
35,7 85,1 2,8 4,7 6,4 1

Claims (5)

  1. Alkoholen aus Wasserstoff und Kohlenmonoxid, gegebenenfalls in Gegenwart von Kohlendioxid und inerten Gasen, wobei das Molverhältnis H2 : CO zwischen 0,2 und 10,
    vorzugsweise zwischen 0,5 und 3, liegt, bei einer Temperatur von 330 bis 460, vorzugsweise von 360 bis 440 0C, und einem Druck von 2 000 bis 30 000 kPa, vorzugsweise von 6 000 bis 18 000 kPa,- gekennzeichnet dadurch, daß man ein Katalysatorsystem der Summenforrael
    Zn.Crw.Cux..Ay.Me2.Ot
    verwendet, worin
    vv = 0,1 bis 0,8, . -
    X= 0,005 bis 0,05, Y = 0,002 bis 0,2, z=0 bis 0,1,
    t einen 'Wert hat zwischen 3,75 und 1,3, abhängig von den noch abzusättigenden Valenzen der im Katalysator
    vorhandenen verschiedenen Elemente, A = Alkalinietall(e),
    Me= weitere gegebenenfalls vorhandene(s) Metall(e), und eine Raumgeschwindigkeit von 5 000 bis 30 000, vorzugs- ;. weise von 5 000 bis 15 000, Vol/Vol#h einhält,
  2. 2» Katalysatorsystem zur Durchführung des Verfahrens nach ' Punkt 1, enthaltend Zink, Chrom, Kupfer, Alkalimetall(e) und gegebenenfalls andere Metalle, wobei alle oder ein
    2453 16 6-
    7.4,1983
    AP 8 Ol G/245 316/6
    19 - 61 616/18
    Teil dieser Elemente chemisch mit Sauerstoff und/oder untereinander gebunden sind, gekennzeichnet dadurch, daß dem Katalysatorsystetn die Summenforrael
    Zn.Crw.Cux.Ay.Mez.Ot
    zukommt, worin vv = 0,1 bis 0,8, χ = 0,005 bis 0,05, y - 0,002 bis 0,2, z=0 bis 0,1,
    t einen Wert hat zwischen 3,75 und 1,3, abhängig von den noch abzusättigenden Valenzen der im Katalysator
    vorhandenen verschiedenen Elemente, A = Alkalimetall(e),
    Me= weitere gegebenenfalls vorhandene(s) Metall(e)«
  3. 3, Katalysatorsystem nach Punkt 2, gekennzeichnet dadurch, daß w 0,3 bis 0,6, x 0,01 bis 0,3, y 0,01 bis-0,1 und
    ζ 0 bis 0,04 ist.
  4. 4, Katalysatorsystem nach den Punkten 2 oder Z1 gekennzeichnet dadurch, daß die anderen Metalls Molybdän, Mangan, Lanthan, Cer, Aluminium, Titan und/odar Vanadium sind«
  5. 5, Katalysatorsystem nach den Punkten 2. bis A3 gekennzeichnet dadurch, daß das Alkalimetall Kalium ist.
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