DD228722A1 - Herstellung von gemischen aus bis(dialkoxythiophosphoryl)sulfanen - Google Patents

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DD228722A1 DD27200584A DD27200584A DD228722A1 DD 228722 A1 DD228722 A1 DD 228722A1 DD 27200584 A DD27200584 A DD 27200584A DD 27200584 A DD27200584 A DD 27200584A DD 228722 A1 DD228722 A1 DD 228722A1
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dialkoxythiophosphoryl
bis
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sulfur
organic solvent
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Jochen Neels
Gert-Ulrich Wolf
Manfred Meisel
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Akad Wissenschaften Ddr
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Abstract

Erfindungsbetreff ist ein neues Verfahren zur Herstellung von Gemischen aus Bis(dialkoxythiophosphoryl)sulfanen, die unter anderem als Ausgangsprodukte fuer Pflanzenschutz- oder Schaedlingsbekaempfungsmittel oder Vulkanisationsbeschleuniger einsetzbar sind. Erfindungsziel ist das Herstellen von Bis(dialkoxythiophosphoryl)sulfanen mit Sulfankettenlaengen von 2 bis 8 in hohen Ausbeuten mittels eines neuen, allgemein anwendbaren und in technisch einfacher Weise durchfuehrbaren Verfahrens. Erfindungsaufgabe ist die Entwicklung eines Verfahrens, mit dem die Herstellung von Bis(dialkoxythiophosphoryl)sulfanen mit Sulfankettenlaengen bis zu 8 durch Umsetzung eines schwefelreichen Phosphorsulfids mit Alkanolen moeglich ist. Es wurde ein Verfahren zur Herstellung von Gemischen aus Bis(dialkoxythiophosphoryl)sulfanengefunden. Man setzt ein schwefelreiches Phosphorsulfid P4Sm mit m zwischen 10,5 und 16,0, das eine neue Phosphorsulfidphase der Zusammensetzung P4Sk, wobei k Zahlen zwischen 12,5 und 14,5 bedeuten, in Anteilen zwischen 8 und 62 Ma.-% enthaelt, mit einem Alkanol in einem inerten organischen Loesungsmittel bei 20C bis 70C um, neutralisiert die Umsetzungsloesung, behandelt anschliessend mit Wasser und befreit die organische Phase von dem inerten organischen Loesungsmittel.

Description

Erfinder: Berlin, den 27,12
Dr. Jochen tteels 2530/6134/DD
Dipl.-Chem. Gert-Ulrich Wolf Dr. Manfred Meisel
Herstellung von Gemischen aus Bis(dialkoxythiophosphoryl)-sulfanen
Anwendungsgebiet der Erfindung (T)
Die Erfindung betrifft ein neues Verfahren zur Herstellung von Gemischen aus Bis(dialkoxythiophosphoryl)sulfanen der allgemeinen formel (RO)2P(S)SnP(S)(OR)2, in welchen R gleiche oder verschiedene geradkettige, verzweigte oder cyclische Alkylreste mit 1 bis 8 C-Atomen und η ganze Zahlen zwischen 2 und 8 bedeuten.
Diese Verbindungen bzw. Gemische sind beispielsweise als Pflanzenschutz- und Schädlingsbekämpfungsmittel wie Bactericide (jP-Patent 58/134.006), als Vulkanisationsbeschleuniger /""Sb.Vys.Sk.Chem.- Technol. Praze (Oddil) 1982, 57, 211 bis 222) und als Ausgangsprodukte für die Synthese neuer phospororganischer Verbindungen /~Z. MICHALSKI, M. POTRZEBOWSKI, {") A. L0PUSI3JSKI, Angew. Chem. 1982, 94 (2) 134; 3.A. KHASffiT
u. Mitarbeiter, Zh. Obshch. KhIm. 1980, 50 (10), 2233_7 einsetzbar.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Es ist bereits bekannt, daß ELs(dialkoxythiophosphoryl)disulfane (R1O)2P(S)S2P(S)(OR')2,wobei R' gleiche oder verschiedene Alkylgruppen bedeutet, entstehen bei der Oxydation entsprechender Dithiophosphorsäure-OjO-dialkylester bzw. ihrer Salze, beispielsweise durch Wasserstoffperoxid (L.MALATESTA, P. LAVEROHE, Gazz. Chim. Ital. 1951, 81, 596), nitrose Gase (US-Patent 2.523.146) oder durch Halogene gemäß Gleichung 2(RO)2P(S)S" + X2 h (R'0)2P(S)S9P(S)(0R')2 + 2 X"
X = Cl,
7fiCEZ.19Ss*2225S5
'(HU PIHG-PAUG u. Mitarbeiter, Acta Chim, Sinica 1956,22,49; M.J. KABACHHIK, T.A. MASTRJUKOYA, Izv. Akad. Hauk SSSR 1953, 121).
Ferner lassen sich Bis(dialkoxythiophosphoryl)tri- und -tetrasulfane durch Umsetzung von Salzen von Dithiophosphorsäure-0,0-dialkylestern mit Schwefeldichlorid SC1? bzw. Dischwefeldichlorid SpCl2 herstellen (G. METZGER, Inorg. Chem. 1962, 1, 954; L. MALATESTA, F. LAVSROHE, Gazz. Chim. Ital. 1951, 81, 596).
Als Nachteil muß angesehen werden, daß es derzeit kein Verfahren gibt, das es ermöglicht, ausgehend von einem Phosphorsulfid in einer Reaktionsstufe Bis(dialkosythiophosphoryl)sulfane in hoher Ausbeute herzustellen. Es wurde ganz im Gegenteil von K. MOEDRITZER und J.R. van WAZER /~J. inorg. nuclear Chem. 25, 683 (196.3) „7 gefunden, daß bei der Umsetzung von amorphen, glasigen Phosphorsulfiden der Zusammensetzung P:S = 1:3,0 und 1:3j5 mit Butanol ausschließlich Dibutyldithiophosphorsäure entsteht.
Zur Herstellung von Dialkyldithiophosphorsäuren wird P.S^0 mit Alkanolen umgesetzt. Als nebenprodukte entstehen dabei auch geringe Mengen (bei Ethanol maximal 8 %) der entsprechenden BisCdialkosythiophosphoryDdi- und -trisulfane, die nach Ch. STEIH (Dissertation Dresden 1968) neben Dialkyldithiophosph.iten durch Redos-Reaktionen gebildet werden.
Von Hachteil ist weiterhin, daß sich bei der Herstellung der Bis(dialkoxythiophosporyl)sulfane (RO)2P(S)Sn-P(S)(OR)2 mit η = 3 bzw. 4 aus Schwefeldichloriden zusätzlich erhebliche Korrosionsprobleme ergeben. Sin besonderer Mangel ist das Fehlen von Möglichkeiten zur Herstellung von 3is(dialkosythiophosphoryl)sulfanen mit SuIfanketten größer als 4.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist da3 Herstellen von Bis(dialkoxythiophosphoryl)sulfanen mit Sulfankettenlängen bis zu 8 in hohen Ausbeuten mit Hilfe eines neuen, allgemein anwendbaren und in technisch einfacher Weise durchführbaren Verfahrens.
Die technische Aufgabe, die durch die Erfindung gelöst wird
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren au entwickeln, mit dem es möglich ist, Bis(dialkoxythiophosphoryl)sulfane mit Sulfankettenlängen bis zu 8 in hohen Ausbeuten und in technisch einfacher Weise durch Umsetzung eines Phosphorsulfids mit Alkanolen herzustellen.
Merkmale der Erfindung
Bs wurde gefunden, daß man Gemische aus Bis(dialkoxythiophosphoryDsulfanen der allgemeinen Formel (RO)2P(S)SnP(S)(OR)2, in welcher R gleiche oder verschiedene
geradkettige, verzweigte oder cyclische Alkylreste mit 1 bis .· —*· v. ) 8 C-Atomen und η ganze Zahlen zwischen 2 und 8 bedeuten, in hohen Ausbeuten und in technisch einfacher Weise erhält, wenn man ein schwefelreiches Phosphorsulfid der allgemeinen Formel P.Sa, in welcher m Zahlen zwischen 10,5 und 16,0 bedeuten, das eine neue lösliche Phosphorsulfidphase der Zusammensetzung P.S^, wobei k Zahlen zwischen 12,5 und 14,5 bedeuten, in Anteilen zwischen 8 und 62 Masse-% enthält, mit einem Alkanol der allgemeinen'Formel ROH, in welcher R geradkettige, verzweigte oder cyclische Alkylreste mit 1 bis 8 C-Atomen bedeuten, in einem inerten organischen Lösungsmittel bei einer Temperatur zwischen 20 0C und 70 0C umsetzt, die Umsetzungslösung neutralisiert, anschließend mit Wasser behandelt und die organische Phase von dem inerten organischen Lösungsmittel '- —' befreit. Die Umsetzung des schwefelreichen Phosphorsulfids P^S21 mit dem Alkanol ROH kann in einem Molverhältnis von P.Sm : ROH zwischen 1:8 und 1:10 erfolgen. Als inertes organisches Lösungsmittel kann ein aromatischer oder ein chlorierter aliphatischer Kohlenwasserstoff, vorzugsweise Benzen, Toluen, Chloroform, Methylenchlorid, eingesetzt werden.
Bei der Umsetzung des schwefelreichen Phosphorsulfids P^S mit dem Alkanol ROH in dem inerten organischen Lösungsmittel bei Temperaturen zwischen 20 0C und 70 0C entstehen neben den 0,0-Dialkyldithiophosphorsäuren (RO)2P(S)SH Gemische der entsprechenden Bis(dialkosythiophosphoryl)sulfane (RO)2P(S)SnPtS)(OR)2 mit Sulfankettenlängen Sn zwischen 2 und
Letztere verbleiben nach ITeutralisation der 0,0-Dialkyldithiophosphorsäuren und Abtrennen der Salze in der organischen Phase.
Menge und mittlere Sulfankettenlänge η der Bis(dialkoxythiophosphoryl)sulfan-Gemische hängen von der Größe m des für die Alk-anolyse eingesetzten schwefelreichen Phosphorsulfids P.S sowie von R ab.
Der Anteil der bei der Methanolyse des schwefelreichen Phosphorsulfids P.S gebildeten Bis(dimethos^ythiophosphoryl)sulfane steigt mit zunehmender Größe von m (im Bereich 10,5 kleiner m kleiner oder gleich 16) annähernd linear auf Werte um 60 % (bezogen auf eingesetzten Phosphor) bei einer Zusammensetzung P.S.r♦ Auch die mittlere Kettenlänge η der Sulfane hängt vom S:P-7erhältnis des schwefelreichen Phosphorsulfids P.S ab; sie erreicht bei der Zusammensetzung P.S^r. einen Wert um η = 4. Die Sulfanausbeuten liegen bei Einsatz höherer Alkanole niedriger als bei Methanol, betragen aber beispielsweise bei Propanol noch 42 % und bei Butanol etwa 35 %, jeweils bezogen auf eingesetzten Phosphor.
Das Gemisch der Bis(dibutoxythiophosphoryr)sulfane enthält Sulfanbrücken mit 2 bis 7 Schwefelatomen. Dieser überraschende Befund widerspricht dem bei K. MOEDRITZSR und J.R.van WAZER /""J. inorg. nuclear Chem. 2jj, 683 (1963)_7 beschriebenen Er- · gebnis, daß bei der Umsetzung glasiger Phosphorsulfide der Zusammensetzung P:S = 1:3,0 und 1:3,5 mit Butanol zu 100 % Dibutyldithiophosphorsäure (BuO)2P(S)SH entsteht.
Ausführungsbeispiele
Die Erfindung wird durch folgende Ausführungsbeispiele noch näher erläutert, wobei die Erfindung jedoch nicht auf diese Beispiele beschränkt ist.
Beispiel 1: 20 g (0,031 mol) des schwefelreichen Phosphorsulfids der Zusammensetzung ^JS^c mit einem Gehalt an löslicher Phosphorsulfidphase P^S1O von 8 % werden in 20 ml Toluen aufgeschlämmt und innerhalb einer Stunde bei Raumtemperatur unter Rühren mit.9,1 g (0,284 mol) Methanol versetzt. Die Mischung wird weitere 6 Stunden gerührt anschließend filtriert
Die Reaktionslösung enthält:
48 % (MeO)2P(S)SH "^1P 89,36 ppm
1% /"(MeO)2P(S)-Z2S2 C31P 88,16 ppm
12 % /~(MeO)2P(S)_7233 ° 31P 88,07 ppm
16 % /"(HeO)2P(S)-Z2S4 . ^y31P 88,32 ppm
20 % /"(MeO)9P(S) ZoS. ° 31P 88,30 ppm
Zur Neutralisation der Dimethyldithiophosphorsäure wird mit wäßriger KoCO-i-Lö'sung geschüttelt. Die organische Phase wird mit Wasser gewaschen und danach mit wasserfreiem Na2SO, getrocknet. Nach Abtrennung des Toluene.bleibt das 3is(dimethoxythiophosphoryl)sulfan-Gemisch als ölige Flüssigkeit zurück. Ausbeute: 10,9 g.
Beispiel 2: 20,0 g (0,031 mol) des schwefelreichen Phosphorsulfids der Zusammensetzung P.S^g mit einem Gehalt an löslicher Phosphorsulfidphase P4S, von 8 % werden in 20 ml Toluen aufgeschlämmt und innerhalb von 90 Minuten mit 16,8 g (0,28 mol) Propanol unter Rühren bei Raumtemperatur versetzt. Anschließend wird 3 Stunden bei 40 0C nachgerührt. Das Reaktionsgemisch ist wie folgt zusammengesetzt:
54 % (PrO)2P(S)SH °[ 31P 84,86 ppm
3 % /"(PrO)2P(S)-Z2S2 ö r 31? 84,62 ppm
6 % /"(PrO)2P(S)-Z2S3 °r 31P 84,05 ppm
9 % /"(PrO)2P(S)-Z2S4 C f 31P 83,87 ppm
16 % /"(PrO)2P(S)-Z2S5 ^31P 83,66 ppm
% " Z 1
5 ^
9 % /"(PrO)9P(S) Z9S, V1P 83,57 ppm
3 % /"(PrO)2P(S)-Z2S7 CJHP 83,20 ppm
Die Dipropyldithiophosphorsäure wird nach Neutralisation mit wäßriger K2COo-Lösung abgetrennt. Die organische Phase wird nach Waschen mit Wasser und Trocknen vom Lösungsmittel befreit. Ausbeute: 12,3 g.
Beispiel 3: 20,0 g (O,o33 mol) des schwefelreichen Phosphorsulfids der Zusammensetzung P^S. j- mit einem Gehalt an löslicher Phosphorsulfidphase P4S^ von 22 % werden in 20 ml Toluen aufgeschlämmt und mit 39 g (0,30 mol) 2-Ethyl-hexanol unter Rühren bei einer Temperatur von-40 0C innerhalb von 30 Minuten versetzt. Die Reaktion wird noch 6 Stunden bei 40 0G weitergeführt.
Das Reaktionsgemisch ist wie folgt zusammengesetzt:
r-
(G8H17O)2P(S)SH 72 % 0^31P = 86,40 ppm
/"(C8H17O)2P(SW2S2 17 % 0 31P = 84,07 ppm
/"(G8H17O)2P(S)-Z2S3 7 % '^31P = 84,67 ppm
/"(C8H17O)2P(S)_72S4 4 % u 31P = 86,03 ppm
Die organische Phase wird nach Neutralisation mit wäßriger K2COo mehrfach mit Wasser gewaschen, getrocknet und vom Lösungsmittel befreit
Ausbeute: 10,9 g.

Claims (3)

  1. vSrfindungsanspruch:
    1. Verfahren zur Herstellung von Gemischen aus Bis(dialkoxythiophosphoryl)sulfanen der allgemeinen Formel (RO)2P(S)SnP(S)(OR)2, in welcher R gleiche oder verschiedene geradkettige, verzweigte oder cyclische Alkylreste mit 1 bis 8 C-Atomen und η ganze Zahlen zwischen 2 und bedeuten, gekennzeichnet dadurch, daß man ein schwefelreiches Phosphorsulfid der allgemeinen Formel P..S . in
    4 Tu.
    welcher m Zahlen zwischen 10,5 und 16,0 bedeuten, das eine neue lösliche Phosphorsulfidphase der Zusammensetzung P^S-, , wobei k Zahlen zwischen 12,5 und 14,5 bedeuten, in Anteilen zwischen 8 und 62 Masse-?S enthält, mit einein Alkanol der allgemeinen Formel ROH, in welcher R geradkettige, verzweigte oder cyclische Alkylreste mit 1 bis 8 C-Atomen bedeuten, in einem inerten organischen Lösungsmittel bei einer Temperatur zwischen 20 0C und 70 0C umgesetzt, die ümsetzungslösung neutralisiert, anschließend mit Wasser behandelt und die anorganische Phase von dem inerten organischen Lösungsmittel befreit,
  2. 2. Verfahren nach Punkt 1,' gekennzeichnet dadurch, daß man da
    schwefelreiche PhosOhorsulfid P,S mit dem Alkanol ROH in
    4 in
    einem Molverhältnis von P^S :R0H zwischen 1:8 und 1:10 umsetzt.
  3. 3. Verfahren nach Punkt 1 und 2, gekennzeichnet dadurch, daß man als inertes organisches Lösungsmittel einen aromatischen oder einen chlorierten aliphatischen Kohlenwasserstoff, vorzugsweise Benzen, Toluen, Chloroform, Methylenchlorid, einsetzt.
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0700922A1 (de) 1994-09-06 1996-03-13 RHEIN-CHEMIE RHEINAU GmbH Stabilisierte Dithiophosphorsäurepolysulfide
EP1029866A1 (de) * 1999-02-19 2000-08-23 Rhein Chemie Rheinau GmbH Verfahren zur Herstellung von Dithiophosphorsäurepolysulfid-Gemischen

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