DD233582A1 - Zusatz fuer bohrspuelungen zum niederbringen von sauergasbohrungen - Google Patents

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Gerhard Moser
Bruno Heyne
Willi Klipp
Juergen Metze
Ludwig Krossner
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Gommern Erdoel Erdgas
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Abstract

Die Erfindung betrifft wasserbasische Bohrspuelungen, die zum Aufschluss sauergashaltiger Formationen einsetzbar sind. Mit dem Ziel der Verbesserung des Korrosionsschutzes gegen H2S und CO2 wird 0,01-20 g/l eines Zusatzes verwendet, der aus aliphatischen tertiaeren Aminen besteht, die mit 1-20% Schwefel sulfuriert wurden. Ueberraschend zeigte dieser Zusatz eine Verbesserung der Thermostabilitaet der Spuelung durch verringerten thermisch-oxydativen Abbau des Schutzkolloids. Der Zusatz wird der Spuelung direkt zugesetzt oder als Pille in waessriger Dispersion oder Loesung in Oel in den Umlauf gegeben. Die verwendeten aliphatischen tertiaeren Amine haben die Grundstruktur, wobei R1C10-C20, R2,3H oder CH3, x, y1-20, xy2-40.

Description

( CH0-CH-O )v H
( CH0-CH-O )_ H
eingesetzt werden, wobei Ri = C10-C20, besonders C16-C18 gesättigt und ungesättigt, R2, R3 = H, CH3, x, y = 1-20, χ + y = 2-40, besonders 3-20 ist und wobei die Sulfurierung durch Umsetzung mit 1-20%, insbesondere 3-8% elementarem Schwefel bei mindestens 12O0C über eine Zeitdauer von 2-10 Stunden erfolgt.
2. Zusatz nach Punkt 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Zusatz als Dispersion in Wasser oder Lösung in Öl eingesetzt und in Form einer Pille mindestens über einen Umlauf zirkuliert und bei weiterer Zirkulation in der Spülung verbleibt.
Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft einen Zusatz zu Bohrspülungen, die zum Aufschluß sauergashaltiger Formationen mit verbessertem Korrosionsschutz und erhöhter Thermostabilität eingesetzt werden.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Das Niederbringen von Bohrungen in Formationen, die die sauren Gase CO2 und H2S enthalten, ist mit großen Gefahren für Mannschaft und technische Ausrüstung verbunden. Bekanntlich ist H2S ein außerordentlich giftiges Gas, das schon in kleinen Konzentrationen toxisch wirkt und außerdem sehr korrosiv ist, da es auf der Stahloberfläche der Bohrwerkzeuge eine Eisensulfidschicht bildet und durch Rekombinierung von molekularem Wasserstoff im Stahlinneren aus eingedrungenem atomaren Wasserstoff und verhindertem Austritt starke innere Spannungen hervorruft, die in kurzer Zeit zu Sprödbrüchen führen.
Außerdem wird durch saure Gase die Zeitdauer bis zur Metallermüdung und dadurch hervorgerufenen Brüchen stark verkürzt. Der schnelle Umsatz von H2S- und CO2-GaS zu ungefährlichen unlöslichen Verbindungen und deren Ausscheidung aus dem Bohrprozeß ist daher unerläßlich zur Bekämpfung dieser sauren Gase. Daneben ist es notwendig, die Metalloberfläche des verwendeten Bohrstranges mit einer Inhibitorschutzschicht zu versehen, um dem korrosiven Angriff entgegenzuwirken. Als älteste Bekämpfungsmethode gegen saure Gase ist der Zusatz von Alkalihydroxiden zur Spülung zur Einstellung eines pH-Wertes um oder über 11 bekannt. (US-P. 3 307 625). Da diese Methode zwar die sauren Gase neutralisiert, aber bei Verbrauch des Alkalivorratsund Erreichen des sauren pH-Bereiches H2S wieder freigesetzt wird, wird sie beim Auftreten größerer Mengen sauren Gases als nicht ausreichend betrachtet. Daher wurde zusätzlich die Bindung des H2S oder der neutralisierten Sulfid- oder Hydrosulfidionen unter Bildung unlöslicher Sulfide eingeführt. Bekannt sind als derartige Spülungszusätze basisches Kupfercarbonat, basisches Zinkcarbonat, Manganverbindungen, Eisencarbonat, Eisenoxyde sowie die Oxidation des H2S zu Schwefel durch H2O2 oder Elektrobehandlung.
Die Bindung des H2S als unlösliches Sulfid verläuft in Abhängigkeit von pH-Wert, Temperatur und Konzentration der Reaktionspartner mehr oder weniger vollständig und schnell. Zum Schutz der bohrtechnischen Ausrüstungen ist es daher auch bei Anwendung der geschilderten Bekämpfungsmethoden notwendig. Korrosionsinhibitoren einzusetzen, die im Idealfall die Metalloberfläche mit einerfesten Schutzschicht überziehen und die Korrosion verhindern oder zumindest stark verlangsamen. Zur Abwehr von Korrosionsangriffen auf die Bohrgarnitur ist eine große Palette von chemischen Verbindungen bekannt, wie aliphatische Aminderivate, deren Teilester, Dicarbonsäuresalze, anorganische Phosphate und Phosphatester, quarternäre Aminoamide und Polyamide, polymere aromatische N-Verbindungen, quarternäre polymere Pyrimidine und Quinoline, Thiazinderivate, oxalkylierte Polyol-Phosphorsäureester, quarternäre alkylierte Ammoniumverbindungen, Imidazoline und sulfurierte Imidazolinderivate. Die meisten dieser Produkte ergeben einen ausreichenden Schutz gegen die herkömmlichen Korrosionsangriffe, t.ind f ber bei Angriff saurer Gase nicht oder nicht ausreichend wirksam. Andere Inhibitoren, die gegen H2S und CO2 wirksam sind, werden auf Grund ihrer Öllöslichkeit besonders in Rohöl oder Ölemulsionen verwendet, wie Aminsalze von polymerer Maleinsäure oder sulfurierte Imidazolinderivate, sind aber in wasserbasischen Spülungen und Dispersionen weniger effektiv.
Ziel der Erfindung
Das Ziel der Erfindung ist es, einen Zusatz zu wasserbasischen Bohrspülungen zu finden, durch den die Korrosion saurer Gase an Bohrgestänge und Bohrwerkzeugen wirksam vermindert wird. Dieser Zusatzstoff soll auch in saurem Milieu einen ausreichenden Korrosionsschutz bieten und keinen negativen Einfluß auf die Arbeitseigenschaften der Bohrspülungen, wie Fließeigenschaften, Filtration und Dichte ausüben. Die Thermostabilität der Spülung soll nicht negativ beeinflußt oder möglichst sogar verbessert werden.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Ausgehend von den Schwächen vieler organischer und anorganischer Korrosionsinhibitoren, die ihre sonst gute Korrosionsschutzwirkung in Gegenwart der sauren Gase CO2 und H2S weitgehend einbüßen oder nur unvollkommen ausüben können und zudem häufig die Arbeitseigenschaften wasserbasischer Spülungen infolge ihrer Tensideigenschaften
verschlechtern (Schaumbildung, Emulgierung von Wasser in Öl mit unerwünschtem Anstieg der Fließparameter u.a.), liegt der Erfindung die Aufgabe zugrunde, einen organischen Zusatz zu finden, der nicht nur öllöslich, sondern auch gut wasserdispergierbar ist, unempfindlich in einem breiten pH-Bereich, guten Korrosionsschutz besonders in Gegenwart saurer Gase bewirkt und bei Verwendung bei erhöhten Temperaturen in tiefen Bohrungen zur Stabilisierung der Bohrspülung durch Verminderung desthermisch-oxydativen Abbaus der verwendeten hochmolekularen Schutzkolloide beiträgt. Es wurde gefunden, daß ein Zusatz von aliphatischen tertiären Aminen mit folgendem strukturellen Aufbau
^ ( GH0 -GH-O )_ H
( GHp -CH-O ) H 4
wobei Ri = Cio-C2o, besonders C15-C18 gesättigt und ungesättigt,
R21 R3 = H, CH3T-,
x, y = 1-20, χ + y = 2-40, besonders 3-20,
nach deren Umsetzung mit 1-20%, insbesondere 3-8%, elementarem Schwefel bei mindestens 12O0C über eine Zeitdauer von 2-10 Stunden, zur Bohrspülung eine entscheidende Senkung der Korrosionsgeschwindigkeit auch nach Einwirkung erhöhter Temperaturen ergab. Dies konnte für salzarme wie für salzhaltige wasserbasische Spülungen bis zur Sättigung mit NaCI ermittelt werden.
Weiterhin wurde gefunden, daß das erfindungsgemäße sulfurierte aliphatische tertiäre Amin auch besonders in sauren, salzhaltigen wäßrigen Dispersionen einen hohen spezifischen Korrosionsschutz sowohl gegen CO2-Gas wie auch gegen H2S-Einwirkung ausübt. Diese Dispersionen können vorteilhaft als höherkonzentrierte Pille in regelmäßigen Abständen durch das Bohrloch gepumpt werden und verbleiben bei Vermischung in der Spülung.
Die Herstellung der aliphatischen tertiären Aminderivate aus aliphatischen primären Aminen durch Alkoxylierung mit Ethylenoxid oder Propylenoxid ist bekannt und gehört zum Stand der Technik; das gleiche trifft für die Reaktion mit elementarem Schwefel bei erhöhten Temperaturen zu.
Der Einsatz des erfindungsgemäßen Zusatzes erfolgt entsprechend den zu erwartenden Bedingungen im Zusatzbereich von 0,05-2Og, vorzugsweise 1—10g pro Liter Bohrspülung oder bei Verwendung in wäßriger, gegebenenfalls salzhaltiger und/oder saurer Dispersion im Anwendungsbereich von 0,01-5g, vorzugsweise 0,05-0,5g pro Liter umlaufender Bohrspülung. Der Zusatz kann in flüssiger Form oder in Mischungen mit anderen bekannten Zusatzstoffen zur Spülung oder in Frisch-oder Salzwasser zur Herstellung wäßriger Dispersionen gegeben werden. Die Lösung in Öl oder Ölproduktion ist ebenfalls möglich. Überraschend ergab sich durch den Zusatz zur Bohrspülung eine Verbesserung der Thermostabilität der Spülung, die sich dadurch bemerkbar machte, daß die Filtrationseigenschaften nach Hitzebehandlung in Rollerbomben bei hohen Temperaturen im Gegensatz zur unbehandelten Bohrspülung nur unwesentlich anstiegen. Es wird angenommen, daß das sulfurierte tertiäre Amin bei Extremtemperaturen als Oxydationsinhibitor wirkt und dem bekanntermaßen in wäßrigen Systemen zur Zerstörung der Schutzkolloide, wie Stärke, Carboxymethylcellulose (CMC) u.a. führenden thermisch-oxydativen Abbau entgegenwirkt. Diese Oxydationsinhibierung durch Phenole auf Dextran ist beschrieben, die Wirkung von Anilin und Schwefel auf CMC von Timochin und von Phenol und Schwefel auf Stärke/CMC-Mischungen von Teslenkb (SU 590329,1008233) angegeben. Dabei wurden Schwefelkonzentrationen von 4—30g/l benötigt, während der effektive Schwefelgehalt der erfindungsgemäßen Lösung bei Verwendung von 5g/l Aminderivat mit einem S-Gehaltzum Beispiel von 4% in der Spülung nur0,20g/l beträgt. Um so überraschender war die gefundene Wirkung.
Ausführungsbeispiele Beispiel 1
Eine Carboxymethylcellulose (CMC) -geschützte Bentonitspülung wird aus 50g Bentonit, 5g Soda und 20g CMC pro Liter Wasser hergestellt. Diese Spülung wird mit 2,5 bzw. 5g/l Korrosionsinhibitor versetzt und 8 Std. auf 120°C bzw. 150°C statisch erhitzt, wobei sich im Medium ein Stahltestkörper aus P 110-Stahl befindet. Als Inhibitoren wurden verwendet:
a) ein Imidazolinderivat mit Zusatz von 4% Schwefel (analog DE-OS 3109827),
b) ein erfindungsgemäßes sulfuriertesaliphatisches tertiäres Aminderivat mit R1 = C18, R2,3 = H, χ + y = 7, sulfuriert mit 4% Schwefel
Die Ko^osionsgeschwindigkeit Vk in mg/cm2. Jahr der ungeschützten Spülung, die - rheblich über den zulässigen Werten liegt, wird durch beide Inhibitoren stark gesenkt. Das erfindungsgemäße Aminderivat ist dem Imidazolinderivat deutlich überlegen.
Temperatur Zusatz - °c g/i 2,5 282 74 120 5,0 2,5 150 5,0
Art des Zusatzes Korrosionsgeschwindigkeit mg/cm2 •Jahr
ohne Inhibitor a) Imidazolinderivat, b) Aminderivat 4% S 1478 165 33 240 77 2 620 175 26
Beispiel 2-4
Eine salzgesättigte geschützte Bentonitspülung wird aus 50g Bentonit, 5g Soda, 30g CMC und 300g NaCI pro Liter Wasser hergestellt. Diese Spülung wird auf die gleiche Weise wie im Beispiel 1 behandelt. Als Inhibitoren wurden erfindungsgemäß sulfurierte aliphatische tertiäre Aminderivate verwendet mit R1 = C16-C18, R2,3 = CH3, χ + y = 10, sulfuriert in Beispiel 2 mit 2%
-3- 7ZUS/
in Beispiel 3 mit 4% Schwefel und
in Beispiel 4 mit 8% Schwefel.
Die Korrosionsgeschwindigkeit der ungeschützten Spülung ist vermutlich durch die reduzierte Löslichkeit von Sauerstoff im salzgesättigten Medium niedriger als in Beispiel 1, sie wird durch die erfindungsgemäßen Produkte noch wesentlich gesenkt, wobei die Erhöhung des Schwefelgehaltes in dieser Spülung keine signifikanten Vorteile bringt und mit 2,5g/l Zusatz schon eine genügende Wirksamkeit erreicht wird.
Temperatur Zusatz 0C g/i 2,5 132 167 112 120 5,0 2-Jahr 158 216 206 2,5 150 5,0
Art des Zusatzes Korrosionsgeschwindigkeit in mg/cm 260
ohne Inhibitor Aminderivat, Aminderivat, Aminderivat, 2% Schwefel 4% Schwefel 8% Schwefel 160 171 188 520 150 191 208
Beispiel 5
In einer 3%igen NaCI-Lösung wird ein Prüfkörper aus Stahl der Güte D nach GOST 632-634 bei 8O0C unter einem CO2-Partialdruck von 0,1 MPa über einen Zeitraum von 5 Tagen gehalten
Als Korrosionsinhibitoren wurden geprüft:
a) ein Imidazolinderivat mit Zusatz von 4% Schwefel (analog DE-OS 3109827),
b) ein aliphatisches tertiäres Aminderivat mit R1 = Oleyl, R2,3 = H, χ + y = durchschnittlich 4,5,
c) wie b) sulfuriert mit 4% elementarem Schwefel bei 18O0C und 5 Stunden Reaktionsdauer.
Die korrosionshemmende Wirkung gegen ebenmäßigen Abtrag wird als Schutzwert in % angegeben, wobei die Korrosionsgeschwindigkeit der unbehandelten Probe mit 0% festgelegt wurde.
Konzentration Zusatz g/i 0,05 0,1 0,5 1,0
Art des Zusatzes Schutzrate in %
a) Imidazolinderivat, b) Aminderivat, c) Aminderivat, 4% S S-frei 4% S 96,8 88,5 86,7 97,4 97,6 97,1
Die beste Schutzrate zeigte das sulfurierte Aminderivat bereits bei 0,05g/l Zusatz.
Beispiel 6
In einer wäßrigen Lösung, die 5g/l Eisessig und 50 g/l NaCI enthält, wird ein Prüfdraht (kaltgestreckter Wireline-Normaldraht aus C-Stahl) einem Gasgemisch bei einem Durchsatz von 101/Stunde und den Partialdrücken Pco2 = 0,08MPa, PH2s = 0,02MPa exponiert.
Die Prüfung erfolgte nach dem Hin-und Her-Biegeverfahren nach TGL 15485. Die Angabe der Schutzrate bezieht sich auf den Schutz gegen Versprödung. Die Schutzrate 0 entspricht einer Drahtprobe, die einen Inhibitor dem aggressiven Medium ausgesetzt war, Schutzrate 100 kennzeichnet einen Materialzustand, der dem nicht exponierten Ausgangswert entspricht.
Es werden die gleichen Zusätze wie in Beispiel 5 geprüft.
Konzentration Zusatz g/i 0,1 0,5
Art des Zusatzes Schutzrate in %
a) Imidazolinderivat, b) Aminderivat, c) Aminderivat, 4% S S-frei 4% S 42,4 35,0 76,5 75,2 80,4 82,3
Das Beispiel zeigt deutliche bei geringer Konzentration die Überlegenheit des sulfurierten tertiären Aminderivats über das nicht sulfurierter Ausgangsprodukt und das geschwefelte Imidazolinderivat. Erst bei einer 5fachen Konzentration erreicht das geschwefelte Imidazolinderivat eine vergleichbare Schutzwirkung wie das sulfurierte tertiäre Aminderivat.
Beispiel 7
Eine Bohrfeldspülung, _!'., aus Bentonit, CMC, Alkalien und Beschwerungsmitteln besteht und 49g/l NaCI enthält, hat folgende Grundparameter:
Feststoffgehalt 35Gew.-% und 19Vol.-%, Feststoffdichte 2,91 g/cm3, Methylenblauwert 5,5ml entsprechend 78g/l Bentonitgehalt, Ca+*-Gehalt 0,1 g/l, Mg++-Gehalt 0,3g/l-und Alkalität im Filtrat 2,6ml Vso N Schwefelsäure.
Diese Spülung wurde 8 Stunden bei 180°C hitzebehandelt zur Simulierung des Einflusses hoher Temperaturen im Bohrprozeß.
Als Vergleich wurde die gleiche Spülung mit 5g/l des erfindungsgemäßen sulfurierten tertiären Aminderivats laut Beispiel 1 behandelt und ebenfalls hitzebehandelt.
Parameter Feldspülung Feldspülung
ohne Zusatz + 5 g/l Aminderivat
Hitzebehandlung (°C) _ — 180 180
1,33 1,30 1,33
Das Beispiel zeigt, daß der Zusatz von 0,5 g/l des erfindungsgemäßen sulfurierten tertiären Aminderivats nicht nur die Korrosionsgeschwindigkeit stark herabsetzt, sondern auch den thermischen Abbau des Schutzkolloides und den Anstieg der Filtratabgabe nach Temperaturbehandlung stoppt, so daß bei gleicher Krustenstärke annähernd die gleichen Filtratwerte wie bei der unbehandelten, nicht temperierten Spülung resultieren.
Dichte (g/cm3
Filtratabgabe (ml)
bei 0,7 MPa u. 20°
bei 0,7 MPa u. 60°
Krustenstärke (mm)
bei 0,7 MPa, 20°
pH-Wert
Korrosionsgeschwindigkeit
Vk (mg/cm2. Jahr)
13,5 27,0
15,0 30,0
2,4 4,3
9,3 8,2
490

Claims (1)

  1. Patentansprüche
    1. Zusatz für Bohrspülungen zum Niederbringen von Sauergasbohrungen zur Korrosionsminderung der Einwirkung saurer Gase CO2 und H2S unter gleichzeitiger Verbesserung der thermischen Beständigkeit durch Verringerung des thermischoxidativen Abbaus von Schutzkolloiden, dadurch gekennzeichnet, daß 0,01-20g/l Zusatzstoffe bestehend aus aliphatischen tertiären Aminen, die mit Schwefel umgesetzt wurden, verwendet werden und als aliphatische tertiäre Amine Verbindungen mit der Grundstruktur
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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CN115477930A (zh) * 2021-05-31 2022-12-16 中国石油天然气集团有限公司 钻井液用ph稳定剂及其应用方法
CN118291102A (zh) * 2024-06-04 2024-07-05 大庆市源邦石油科技有限公司 一种用于无氧分解井口硫化氢的修井液及其制备方法

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