DD234001A1 - Verfahren zur herstellung von thiocarbonylimidoyllactamen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von thiocarbonylimidoyllactamen Download PDF

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DD234001A1
DD234001A1 DD27251785A DD27251785A DD234001A1 DD 234001 A1 DD234001 A1 DD 234001A1 DD 27251785 A DD27251785 A DD 27251785A DD 27251785 A DD27251785 A DD 27251785A DD 234001 A1 DD234001 A1 DD 234001A1
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lactam
aminothiocarbonyl
mol
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DD27251785A
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Juergen Liebscher
Michael Paetzel
Ute Bechstein
Alexander Knoll
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Univ Berlin Humboldt
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Thiocarbonylimidoyllactamen. Derartige Verbindungen besitzen Bedeutung als Zwischenprodukte zur Herstellung von selektiven Histamin-H2-Antagonisten und anderen biologisch aktiven Substanzen. Mit der Erfindung soll erreicht werden, die bisher unbekannten Thiocarbonylimidoyllactame in einfacher Weise zugaenglich zu machen. Dies geschieht erfindungsgemaess in der Weise, dass Aminothiocarbonylverbindungen mit Lactamacetalen, Lactamderivaten und gegebenenfalls einer Base oder mit Lactamen und Saeurehalogeniden oder mit Lactamen und Alkylierungsmitteln oder dass Carbonylimidoyllactame mit Schwefelungsreagenzien zu den Thiocarbonylimidoyllactamen der allgemeinen Formel I umgesetzt werden. Die Erfindung ist in der chemischen und pharmazeutischen Industrie einsetzbar.

Description

2 III
mit der für R und η erklärten Bedeutung und in der R2 für einen Alkylrest steht oder mit einem Lactamderivat der allgemeinen Formel IV
mit der für R und η erklärten Bedeutung und in der X" für ein Säurerestanion, wie zum Beispiel C\~, PO2CI2" oder Br", und Y für ein Halogen, eine Alkoxy- oder eine Alkylmercaptogruppe steht und gegegebenenfalls mit einer Base oder mit einem Lactam der allgemeinen Formel V
mit der für R und η erklärten Bedeutung und mit einem Säurehalogenid, wie zum Beispiel POCI3, COCI2, (COCI)2 oder SOCI2, oder mit einem Lactam der allgemeinen Formel V und einem Alkylierungsmittel, wie zum Beispiel einem Dialkylsulfat oder einem Triaikyloxoniumsalz, und einer Base gegebenenfalls in einem organischen Lösungsmittel umgesetzt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, gekennzeichnet dadurch, daß als Base zum Beispiel ein Alkalialkoholat, ein Metallhydrid oder ein Amin eingesetzt wird.
Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Thiocarbonylimidoyllactamen. Derartige Verbindungen besitzen Bedeutung ' als Zwischenprodukte zur Herstellung von selektiven Histamin-H2-Antagonisten und anderen biologisch aktiven Substanzen.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Thiocarbonylimidoyllactame sind bisher unbekannt. Es ist bekannt, daß sich Aminothiocarbonylverbindungen mit Formamidchloriden zu N-Thioacylformamidinen umsetzen lassen (DD 208148; J. Liebscher: Synthesis 1982,1084), wenn bei diesen Reaktionen Halogenkohlenwasserstoffe als Lösungsmittel eingesetzt werden. Ist letzteres nicht der Fall, werden die Aminothiocarbonylverbindungen lediglich in entsprechende Nitrile überführt (J. Liebscher, Synthesis 1982, 1084). Unsubstituierter Thioharnstoff liefert bei beiden Varianten kein entsprechendes Thioacylamidin. Es ist weiterhin bekannt, daß sich Thioamide und Thioharnstoffe mit Formamidacetaien zu Thioacylamidinen umsetzen lassen [BeIg. Pat. 629972; US-Pat. 4012527; S. Rajappa et. al.: Proc. Indian Acad. Sei. (Chem. Sei.) 91, 457 (1982)]. Wird hierbei unsubstituierter Thioharnstoff eingesetzt, erfolgt die Reaktion des Amidacetals an beiden Aminogruppen (A. Knoll, J. Liebscher: Synthesis 1984, 51). Es ist weiterhin bekannt, daß cyclische Amidchloride leicht zur Selbstkondensation neigen [vgl. z. B. R. Mazurkiewicz: Acta Chim. Hung. 116, 95 (1984)].
Ziel der Erfindung *'
Ziel der Erfindung ist es, die bisher unbekannten Thiocarbonylimidoyilactame, die vorteilhaft zur Synthese von selektiven Histamin-H2-Antagonisten sowie anderen biologisch aktiven Substanzen eingesetzt werden können, in einfacher Weise zugänglich zu machen.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Herstellung von Thiocarbonylimidoyllactamen zu entwickeln, das es gestattet, diese bisher unbekannte Stoffklasse in einfacher Weise zugänglich zu machen. Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe dadurch gelöst, daßThiocarbonylimidoyllactame der allgemeinen Formel I,
in der R Wasserstoff, einen Alkyl- oder Arylrest, R1 einen Alkyl-, Aryl- oder Heteroarylrest oder eine substituierte oder unsubstituierte Aminogruppe und η 1, 2, 3 oder 4 darstellen, hergestellt werden durch Umsetzung einer Aminothiocarbonylverbindung der allgemeinen Formel Il
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mit der für R1 erklärten Bedeutung
mit einem Lactamaceta! der allgemeinen Formel III
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mit der für R und η erklärten Bedeutung und in der R2 für einen Alkylrest steht oder mit einem Lactamderivat der allgemeinen Formel IV
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mit der für R und η erklärten Bedeutung und in der X" für ein Säurerestanion, wie zum Beispiel Cl", PO2CI2" oder Br", und Y für ein Halogen, eine Alkoxy- oder eine Alkylmercaptogruppe steht und gegebenenfalls mit einer Base, wie zum Beispiel Triethylamin, einem Alkalialkoholat oder einem Metallhydrid oder mit einem Lactam der allgemeinen Formel V
mit der für R und η erklärten Bedeutung
und mit einem Säurehalogenid, wie zum Beispiel POCI3, COCI2, (COCI)2 oder SOCI2, oder mit einem Lactam der allgemeinen Formel V und einem Aikylierungsmittel, wie zum Beispiel einem Dialkylsulfat oder einem Trialkyloxoniumsalz, und einer Base, wie zum Beispiel einem Alkalialkoholat oder einem tertiären Amin, oder daß ein Carbonylimidoyllactam der allgemeinen Formel Vl
VI
mit der für R, R1 und η erklärten Bedeutung
mit einem Schwefelungsmittel, wie zum Beispiel Phosphorpentasulfid oder
2,4-Bis(4-methoxyphenyl)-1,3,2,4-dithia-diphosphetan-2,4-disulfid, gegebenenfalls in einem organischen Lösungsmittel umgesetzt wird.
Das erfindungsgemäße Verfahren gestattet es, die Thiocarbonylimidoyllactame der allgemeinen Formel I durch ein Eintopfverfahren zugänglich zu machen. Die Endprodukte fallen in guter Reinheit an und lassen sich durch einfaches Umkristallisieren in analysenreine Form bringen. Überraschenderweise wird bei der Umsetzung des unsubstituierten Thioharnstoffs mit Lactamacetalen der allgemeinen Formel 111 nur eine der beiden Aminogruppen angegriffen, auch wenn mit einem Überschuß an Lactamacetal gearbeitet wird. Im Gegensatz zur Reaktion mit Formamidchloriden liefert die Umsetzung mit cyclischen Amidchloriden der allgemeinen Forme! IV (Y=CI) mit unsubstituiertem Thioharnstoff die entsprechende Thiocarbonylimidoyllactamverbindung I. Ebenfalls überraschend ist der Umstand, daß bei der Umsetzung der cyclischen lmidoylchloride der allgemeinen Formel IV (Y=CI) mit Aminothiocarbonylverbindungen der allgemeinen Formel Il letztere nicht in zugehörigeäNitrile überführt werden (vergleiche
J. Liebscher: Synthesis 1982,1084), auch wenn ohne zusätzliches Lösungsmittel gearbeitet wird. Die Thiocarbonylimidoyllactame der allgemeinen Formel I lassen sich vorteilhafterweise zur Synthese selektiver Histamin-H2-Antagonisten sowie anderer biologisch aktiver Substanzen einsetzen.
Ausführungsbeispiele Die nach den verschiedenen Varianten hergestellten Thiocarbonylimidoyllactame der allgemeinen Formel I sind in Tabelle zusammengestellt.
Variante A 0,1 Mol Lactam der allgemeinen Formel V werden mit 0,1 Mol Dimethylsulfat versetzt. Nach Stehen über Nacht wird mit einer Lösung von 0,1 Mol Natrium in 25 ml Methanol versetzt. Man rührt die Mischung 30 Minuten und gibt dann 0,075 Mol Aminothiocarbonylverbindung der allgemeinen Formel Il zu. Das Rühren wird bis zur völligen Auflösung des Ausgangsproduktes Il fortgesetzt. Das gegebenenfalls erst nach Zugabe von Wasser oder Abdestillieren des Lösungsmittels kristallisierende Endprodukt der allgemeinen Formel I wird abgesaugt und umkristallisiert.
Variante B Eine Lösung von 0,1 Mol Lactamacetal der allgemeinen Formel IM (R2=CH3) in 20 ml Methanol wird mit 0,1 Mol Aminothiocarbonylverbindung der allgemeinen Formel Il versetzt. Die Mischung wird zwei Stunden gerührt. Das gegebenenfalls erst nach Abdestillieren des Lösungsmittels ausfallende Endprodukt der allgemeinen Formel I wird abgesaugt und umkristallisiert.
Variante C 0,1 Mol Lactam der allgemeinen Formel V werden unter Kühlung mit 0,1 Mol POCI3 versetzt. Die entstandene Mischung wird mit einer Lösung von 0,075 Mol Aminothiocarbonylverbindung der allgemeinen Formel Il in 20 ml CCI4 vereint und anschließend Stunden unter Rückfluß erhitzt. Das abgekühlte Reaktionsgemisch wird durch Zugabe von etwa 10 ml Eisessig homogenisiert und mit 7 ml 70% HCIO4 versetzt. Durch Verdünnen mit Ether wird das Endprodukt der allgemeinen Formel I als Hydroperchlorat ausgefällt. Dieses wird abgesaugt, in 15 ml Methanol suspendiert und mit 7,5 g Triethylamin versetzt. Das Endprodukt der allgemeinen Formel I wird durch Zugabe von Wasser ausgefällt, abgesaugt und umkristallisiert.
Variante D Analog Variante C, jedoch wird anstelle von POCI3 COCI2 verwendet.
Variante E Eine Lösung von 0,1 Mol Lactamderivat der allgemeinen Formel IV (X=Y=CI) und 0,1 Mol Aminothiocarbonylverbindung der allgemeinen Formel Il in 10 ml N-Methyl-pyrrolidon-2wird 2 Stunden auf 80°C erhitzt und dann wie unter Variante C angegeben aufgearbeitet.
Variante F
Eine Lösung von 0,1 Mol Lactamderivat der allgemeinen Formel IV (Y=CH2CH3; X=BF4) in 10 ml Methanol wird mit einer Lösung von 0,1 Mol Natrium in 15 ml Methanol versetzt. Anschließend werden 0,1 Mol Aminothiocarbonylverbindung der allgemeinen Formel Il zugegeben. Nach Stehen über Nacht wird die Reaktionsmischung wie unter Variante A angegeben aufgearbeitet.
Variante G Analog Variante B, jedoch wird ein Lactamacetal der allgemeinen Formel III (R2=CH2CH3) verwendet.
Variante H Eine Lösung von 0,01 Mol Carbonylimidoyllactam der allgemeinen Formel Vl in 10 ml Pyridin wird zum Sieden erhitzt und portionsweise mit 2 g P4S10 versetzt. Nach dem Abkühlen wird die Reaktionsmischung auf Eis gegossen. Das Endprodukt der allgemeinen Formel I wird abgesaugt und umkristallisiert.
Tabelle 1: Die nach den verschiedenen Varianten hergestellten Thiocarbonylimidoyllactame der allgemeinen Formel I RR1 η Schmp. °C Ausb./Var.
CH3 NH2 1 140-141 53/A
(Benzen) 35/C
38/D
62/H
CH3 NHC6H5 1 138-140 82/A
(Ethanol) 20/C
23/E
CH3 NH(4-CICeH4) 1 145-147 75/A
(Ethanol) 68/B
CH3 N(CH2CH2J2O 1 360 23/A
CH3 4-CH3OC6H4 1 81-82 85/A
(Acetonitril/ 77/F
Methanol)
CH3 4-CIC6H4 1 98 81/A
(Acetonitril/ 79/G
Methanol)
C6H5 4-CIC6H4 1 94-95 78/A
(Acetonitril/
Methanol)

Claims (1)

  1. Patentansprüche:
    Verfahren zur Herstellung von Thiocarbonylimidoyllactamen der allgemeinen Formel
    in der R Wasserstoff, einen Alkyl- oder Arylrest, R1 einen Alkyl-, Aryl- oder Heteroaryirest oder eine substituierte oder unsubstituierte Amincgruppe und η 1, 2,3 oder 4 darstellen, gekennzeichnet dadurch, daß eine Aminothiocarbonylverbindung der allgemeinen Formel Il
    mit der für R' erklärten Bedeutung
    mit einem Lactamacetal der allgemeinen Formel III
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO1992010499A1 (en) * 1990-12-12 1992-06-25 Smith Kline & French Laboratories Limited Novel process

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WO1992010499A1 (en) * 1990-12-12 1992-06-25 Smith Kline & French Laboratories Limited Novel process

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