DD239396A1 - Verfahren zur herstellung eines stabilisierten zro tief 2-mischoxidpulvers hoher sinterfaehigkeit - Google Patents

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    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01GCOMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G25/00Compounds of zirconium
    • C01G25/02Oxides

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung stabilisierter ZrO2-Mischoxidpulver (z. B. mit CaO, MgO, Y2O3) hoher Sinterfaehigkeit fuer die Fertigung von Festelektrolytkeramiken. Das Ziel der Erfindung besteht darin, ein Verfahren bereitzustellen, bei dem ohne zusaetzliche Homogenisierungsschritte ein stabilisiertes ZrO2-Mischoxid hoechster Homogenitaet erzeugt wird. Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die beiden Faellungskomponenten in optimaler homogener Verteilung auszufaellen. Diese Aufgabe wird erfindungsgemaess dadurch geloest, dass eine waessrige Karbonato-Zirkonatkomplex-Loesung durch Loesen einer Zirkoniumverbindung in einem Ueberschuss an Alkali- oder Ammoniumcarbonat hergestellt wird und dass dieser Loesung ein separat hergestelltes Loesungsgemisch aus einer Saeure und einem Stabilisatorsalz zugegeben wird. Das dadurch ausgefaellte basische Zr-Karbonat mit homogener Verteilung der Stabilisatorkationen wird in an sich bekannter Weise zu ZrO2-Mischoxidpulver kalziniert.

Description

Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung stabilisierter Zr02-Mischoxidpulver (z. B. mit CaO, MgO, Y2O3) hoher Sinterfähigkeit für die Fertigung von Festelektrolytkeramiken. Solche Keramiken sind das Herzstück galvanischer Hochtemperaturzellen für die unmittelbare Messung von Sauerstoffaktivitäten in Gasen und Schmelzen und stellen in der Stahl- und Kupfermetällurgie sowie der Kraftwerkstechnik den modernen Stand der Technik dar. Von derartigen Keramiken werden geringer Verunreinigungsgehalt, hohe Dichte und hohe thermische Stabilität gefordert.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Für die Herstellung des Zirkoniumdioxids als Festelektrolytmaterial ist eine Stabilisierung der kubischen Phase notwendig, da reines Zirkoniumdioxid bei Raumtemperatur eine monokline Struktur besitzt, die sich bei etwa 12000C reversibel in eine tetragonale Modifikation umwandelt. Der Umwandlungsvorgang ist mit einer Volumenänderung von etwa 10% verbunden und führt im allgemeinen zu Rissen in der Keramik.
Durch Zusatz geeigneter Stabilisatoren (z. B. CaO, MgO, Y2O3) kann man die Modifikationsänderungen unterdrücken und auch bei Raumtemperatur die stabilisierte kubische Phase halten. Für die Zugabe der Stabilisationskationen werden zwei prinzipielle Möglichkeiten vorgeschlagen und realisiert.
Ein einfaches Pulvermischen ist auf Grund ungenügender Homogenisierung nicht geeignet [H. Rumpf und W. Müller, Trans. Inst.
Chem. Engr. 40 (1962) 272]. Eine wesentliche Verbesserung tritt durch gemeinsames Mahlen ein [G. Heimke, H. Mager und A.Reckziegel, BMFT-FB-T81-180], wobei für die benötigte Homogenisierung jedoch hohe Mahldauern notwendig sind (>5h).
Damit steigt gleichzeitig der Verunreinigungsgrad durch Abrieb, wodurch eine nachträgliche Behandlung zu dessen Entfernung notwendig wird. Darüberhinaus sind Zersetzungstemperaturen von 1000-1400°C notwendig [D.S. Rutmann, Yu.S.Toropov, Yu. M. Galkin und G. S. Matolichuk, Dokl. Akad. Nauk SSSR 199 (1971) 1377]. Demgegenüber erfolgreicher sind Homogenisierungsversuche über eine nasse Aufbereitung.
Neben Sprühtrocknungsverfahren [I. G. M. de Lau u.a.: Ber. Dt. Keram. Ges. S. 2 (1975)] der gemeinsamen Lösungen, setzen sich in jüngster Zeit immer mehr Kofällungen durch. Auch hierbei liegen die Zirkonium-und Stabilisierungsverbindungen in einer gemeinsamen Lösung vor, die durch Zugabe des Fällungsmittels nebeneinander ausfallen. Diese Fällprodukte werden dann durch Kalzination zwischen 500-13000C in stabilisiertes ZrO2-Mischoxidpulver überführt.
Bei den Kofällungen nutzt man einmal an ausfallendes Zirkoniumhydroxid absorbtiv gebundene Stabilisierungskationen [B. G.Cherkhlautsen u. Yu. M. Galkin:'Zh Neorg. Khim. 14(1969)311] und zum anderen die gemeinsame Fällung vonZirkonium- und Stabilisierungskationen. [K. S. Mazdiyasni u.a.: I. Am. Ceram. Soc. 50 (1967) 532]. Angestrebt wird eine möglichst zeitlich gemeinsame, gleichmäßige Ausfällung beider FällkQmponenten.
Bei den in der Literatur beschriebenen Kofällungen fallen aber beide Komponenten nicht exakt gemeinsam aus, sondern es tritt, bedingt durch unterschiedliche Löslichkeitsprodukte, ein unvermeidliches Nacheinander im Ausscheiden ein [F.J.Schneffler, F.R.Monforte and W.W. Rhobes: Science of Ceramics 4 (1968) 79]. Es müssen sich deshalb entweder nach den Fällungen Homogenisierungsschritte anschließen oder die Homogenität wird erst zu einem späteren Zeitpunkt nach der Kalzinierung durch Diffusion bei höheren Temperaturen während des Sinterprozesses herbeigeführt, was im allgemeinen zur Qualitätsminderung des Sinterkörpers (geringe Dichte) führt.
Ziel der Erfindung
Das Ziel der Erfindung besteht darin, ein Verfahren bereitzustellen, bei dem ohne zusätzliche Homogenisierungsschritte ein stabilisiertes ZrO2-Mischoxid höchster Homogenität erzeugt wird.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die beiden Fällungskomponenten in optimaler homogener Verteilung auszufällen. Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß eine wäßrige Karbonato-Zirkonatkomplex-Lösung durch Lösen einer Zirkoniumverbindung in einem Überschuß an Alkali- oder Ammoniumcarbonat hergestellt wird und daß dieser Lösung ein separat hergestelltes Lösungsgemisch aus einer Säure und einem Stabilisator-Salz zugegeben wird. Das dadurch ausgefällte basische Zr-Karbonat mit homogener Verteilung der Stabilisatorkationen wird in an sich bekannter Weise zu ZrO2-Mischoxidpulver kalziniert.
Bereits bei 4000C erfolgt die vollständige Umwandlung des chemisch gefällten Pulvers in Zirkoniumdioxid und gleichzeitig die vollständige Stabilisierung zum kubischen Gitter.
\ — Z —
Die niedrige Kalzinierungstemperatur ermöglich die Erhaltung der höchsten Sinterfähigkeit des keramischen Pulvers als Voraussetzung für hohe Dichten.
Durch Verbindungsbildung des Stabilisatorkations mit dem Zirkonium genau zum Zeitpunkt der Fällung findet eine so optimale Verteilung statt, daß sich weitere Homogenisierungsschritte erübrigen.
Ausführungsbeispiel
Zur näheren Erläuterung dienen die folgenden Beispiele.
1. Beispiel
343,5g (0,8 mol) Zr(NO3J4 · 5 H2O werden in 800 ml deionisiertem Wasser gelöst und unter Rühren zu einer Lösung von 442,3g (3,2 mol) K2CO3 gegeben. Es entsteht eine klare Karbonato-Zirkonat-Lösung. Zu dieser Lösung wird bei Raumtemperatur ein Gemisch von 157,4g 37%ige HCI (1,6 Mol), auf 400ml mit deionisiertem Wasser aufgefüllt, und 26,2g (0,12 Mol ^ 15 Mol-%) CaCI2 6 H2O unter Rühren zugetropft. Dabei fällt ein mit homogen verteilten Ca-Ionen kogefälltes basisches Zirkoniumkarbonat aus. Nach etwa einstündigem Kochen des Reaktionsinhaltes wird abfiltriert und der Filterkuchen zweimal mit je 11 heißem deionisiertem Wasser gewaschen. Danach erfolgt Trocknung im Trockenschrank bei etwa 100°C. Nach dem Kalzinieren bei > 400°C erhält man ein sinterfähiges stabilisiertes Zirkonium-Kalzium-Mischoxidpulver mit homogen verteilten Ca-Kationen.
2. Beispiel
5800g (20 Mol) K2ZrF6 werden in 25I deionisiertem Wasser kochend heiß gelöst und unter Rühren zu einer Lösung von 2400g (31 Mol) NH4HCO3 in 2,41 25%ig. NH3 und 51 deionisiertes Wasser gegeben. Die Lösung wird 0,5 h bei 70 bis 8O0C gehalten. 6150g (61 Mol) CaCO3-Pulver werden in 2Ol deionisiertem Wasser aufgeschlämmt und zum Kochen gebracht, danach auf 80°C abgekühlt und bei dieser Temperatur unter Rühren der Fluoro-Karbonato-Zirkonatkomplex zugegeben. Nach beendeter Umsetzung (etwa 1 h bei 8O0C) erfolgt noch heiß Filtration. Das Filtratwird auf 80 bis 9O0C gebracht und unter Rühren mit einer Lösung von 766g Y(NO3I3 · 6 H2O (2 Mol ύ, 9 Mol-%)in2900ml65%ig.HNO3(auf 10lmit deionisiertem Wasser aufgefüllt) versetzt. Der anfallende Niederschlag wird abgesaugt und mit kochend heißem deionisiertem Wasser gewaschen und im Trockenschrank bei etwa 100°C getrocknet. Nach dem Kalzinieren bei 4000C erhält man ein sinterfähiges stabilisiertes Zirkonium-Yttrium-Mischoxidpulver mit homogen verteilten Y-Kationen.

Claims (1)

  1. Erfiiidungsanspruch:
    Verfahren zur Herstellung von stabilisiertem ZrO2-Mischoxidpulver hoher Sinterfähigkeit durch Kofällung von in Lösung befindlicher Zirkonium- und Stabilisierungsverbindung und anschließender Kalzinierung des Fällprodukts, dadurch gekennzeichnet, daß eine wäßrige Karbonato-Zirkonatkomplexlösung durch Lösen einer Zirkoniumverbindung in einem Überschuß an Alkali- oder Ammoniumcarbonat hergestellt wird, daß dieser Lösung ein spearat hergestelltes Lösungsgemisch aus einer Säure und einem Stabilisatorsalz zugegeben wird und daß das dadurch ausgefällte basische Zr-Karbonat mit homogener Verteilung der Stabilisatorkationen in an sich bekannter Weise zu ZrO2-Mischoxidpulver kalziniert wird.
DD27857385A 1985-07-15 1985-07-15 Verfahren zur herstellung eines stabilisierten zro tief 2-mischoxidpulvers hoher sinterfaehigkeit DD239396A1 (de)

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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO1987007885A1 (en) * 1986-06-17 1987-12-30 Commonwealth Scientific And Industrial Research Or Preparation of hydrolysed zirconium salt precursors and high purity zirconia
EP0314939A1 (de) * 1987-10-31 1989-05-10 Degussa Aktiengesellschaft Zirkonoxidpulver, Verfahren zu seiner Herstellung und Verwendung
EP0642468A4 (de) * 1992-05-27 1996-02-21 Commw Scient Ind Res Org Verfahren zur herstellung von mischmetalloxide.

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EP0314939A1 (de) * 1987-10-31 1989-05-10 Degussa Aktiengesellschaft Zirkonoxidpulver, Verfahren zu seiner Herstellung und Verwendung
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