DD240729A1 - Verfahren zur gewinnung von hochreinem siliziumpulver - Google Patents

Verfahren zur gewinnung von hochreinem siliziumpulver Download PDF

Info

Publication number
DD240729A1
DD240729A1 DD28031485A DD28031485A DD240729A1 DD 240729 A1 DD240729 A1 DD 240729A1 DD 28031485 A DD28031485 A DD 28031485A DD 28031485 A DD28031485 A DD 28031485A DD 240729 A1 DD240729 A1 DD 240729A1
Authority
DD
German Democratic Republic
Prior art keywords
silicon
purity
production
powder
metallurgical
Prior art date
Application number
DD28031485A
Other languages
English (en)
Inventor
Richard Ross
Rolf Teichmann
Guenter Meier
Bernd Koehler
Martina Missbach
Hans Kraemer
Helga Hempel
Matthias Schramm
Original Assignee
Akad Wissenschaften Ddr
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Akad Wissenschaften Ddr filed Critical Akad Wissenschaften Ddr
Priority to DD28031485A priority Critical patent/DD240729A1/de
Publication of DD240729A1 publication Critical patent/DD240729A1/de

Links

Landscapes

  • Silicon Compounds (AREA)

Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Gewinnung von Reinstsilizium aus metallurgischen Siliziumpulvern. Sie kann bevorzugt im Bereich der Herstellung von Grundmaterial fuer Solarzellen und Halbleiterbauelemente sowie fuer die Fertigung hochreiner keramischer Pulver oder kompakter keramischer Formkoerper auf Siliziumbasis genutzt werden. Ziel der Erfindung ist es, aus metallurgischem Silizium auf relativ einfachem Wege unter Verringerung der energieintensiven Prozesse hochreines Silizium zu gewinnen. Aufgabe der Erfindung ist es, metallurgisches Si-Pulver durch einfach handhabbare Prozessstufen in einen Reinheitsgrad zu ueberfuehren, der die Weiterverarbeitung zum hoechstreinen Grundmaterial fuer die Herstellung von Solarzellen und/oder Halbleiterbauelementen sowie fuer die Fertigung hochreiner keramischer Pulver oder kompakter keramischer Formkoerper auf Siliziumbasis ermoeglicht. Ueberraschenderweise wurde nun gefunden, dass alle nach den ueblichen Verfahren hergestellten technischen Siliziumqualitaeten sich in ihrer Reinheit erfindungsgemaess dadurch erhoehen lassen, dass das metallurgische Silizium chemisch oder mechanisch aktiviert, mit Wasser und Mineralsaeuren extrahiert und anschliessend mindestens einmal einem Zyklus, bestehend aus- einer bei Temperaturen von 50-100C bis zu mehreren Stunden durchgefuehrten Behandlung mit Flusssaeure,- Neutralwaschen mit hochreinem Wasser,-anschliessender Behandlung mit NH4OH/H2O2 - und HCl/H2O2-Gemischen bei Temperaturen bis 100C und- erneutem Waschen mit hochreinem Wasserunterzogen wird und getrocknet wird. Nach Trocknung verbleibt ein Siliziumpulver unerwartet hoher Reinheit.

Description

Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Gewinnung von Reinstsilizium aus metallurgischen Siliziumpulvern. Sie kann bevorzugt im Bereich der Herstellung von Grundmaterial für Solarzellen und Halbleiterbauelementen sowie für die Fertigung hochreiner keramischer Pulver oder kompakter keramischer Formkörper auf Siliziumbasis genutzt werden.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Die Gewinnung von Reinstsilizium als Grundmaterial für die Herstellung von Solarzellen und Halbleiterbauelementen sowie für die Fertigung keramischer Pulver oder kompakter keramischer Formkörper auf Siliziumbasis erfolgt gleichermaßen in aufwendigen vielstufigen Prozessen und erfordert hohen Aufwand von Elektroenergie und Spezialanlagen.
Bedingt dadurch wird seit Jahrzehnten intensiv nach einfacheren Verfahren gesucht, die zur Gewinnung von billigem Silizium führen. Eine Übersicht über die bekannten Verfahren befindet sich in [Aulich, H. A.; Schulz, F. W.; Grabmeier, J. G.; Chem. Ing.
Techn. 56 (1984) 9, S. 667-673].
Für die Produktion von Reinstsilizium hat sich das dort angeführte Trichlorsilan-Wasserstoff-Reduktionsverfahren durchgesetzt. Das so gewonnene Silizium ist sehr rein aber gleichzeitig auch sehr teuer infolge des technologisch aufwendigen Prozesses. Er umfaßt die energieintensive Reduktion von Quarzkiesel und/oder Quarzit aus natürlichen Lagerstätten mit Kohlenstoffträgern im Lichtbogenofen, die Überführung des entstandenen metallurgischen Siliziums in ein Chlorsilangemisch, dessen Reinigung und Trennung in hochleistungsfähigen Rektifikationskolonnen, die Zersetzung des isolierten Trichlorsilans im Gemisch mit Wasserstoff an Si-Stäben bei Temperaturen oberhalb 11000C in einem komplizierten und energieaufwendigen Prozeß (Siemens-Verfahren), die Herstellung und physikalische Reinigung von Silizium-Einkristallen im Quarztiegel nach Czochralski oder nach dem Zonenschmelzverfahren.
Es werden weiterhin Verfahren zur Herstellung von Silizium durch Reduktion bzw. Zersetzung von Siliziumtetrachlorid (SiCI4), Dichlorsilan (SiH2CI2), Monosilan (SiH4), aus Siliziumtetrafluorid (SiF4) bzw. Hexafluorid-Kieselsäure (H2SiF6) vorgeschlagen.
Im Zusammenhang mit der großtechnischen Nutzung von Si für Solarzellen erhöhten sich die Anstrengungen zur Billigherstellung des Si, wobei insbesondere versucht wird, die energieintensiven Stufen des Gesamtprozesses zu umgehen. So wurde versucht, Reinstsilizium direkt aus metallurgischem Si durch Einsatz ausgewählter reiner Rohstoffe (Quarzkiesel mit Kohlenstoffträger) und nachfolgendem Zonenschmelzen der aus der Schmelze der aus der Schmelze des erhaltenen technischen Si gezogenen Stäbe herzustellen.
Nach anderen Verfahren sollen die störenden Verunreinigungen aus der Schmelze durch Frischen mit Sauerstoff oder Chlorgas, durch Zuschlag von Erdalkalioxiden, Mischschmelzen mit Aluminium, zielgerichtetes Erstarren und selektive Weiterverarbeitung des Materials eliminiert werden.
Beim bekannten sogenannten „Siligrain-Verfahren" (DE-OS 2 122 029) geht man von grobstückigem technischem Si aus, das durch eine wäßrige FeCI3-Lösung bei ständiger Chlorzugabe gelaugt und zerkleinert wird. Der gesamte Prozeß wird durch Wärmezufuhr bei etwa 11O0C gehalten. Bei diesem mehrstufigen Verfahren fallen neben dem gereinigten Silizium vor allem wasserstoff haltige Abgase an, die bis zu 0,5% des hochtoxischen Phosphins enthalten. Die damit auftretenden sicherheitstechnischen und Umweltschutzprobleme sind nur mit hohem zusätzlichen Aufwand befriedigend zu lösen. Als Ausgangspunkt für den „Siligrain-Prozeß" wird außerdem eine metallurgische Si-Qualität bestimmter struktureller und chemischer Zusammensetzung gefordert, die zusätzlich durch eine gezielte Segregation zu einem für die Lagerung notwendigen aktiven Zustand (Ausbildung intermetallischer Phasen bestimmter Zusammensetzung und Struktur) geführt wird. Mit diesem Verfahren sind Reinheiten von max.
99,2 Ma.-% Si erreichbar. Diese Qualität ist für Solar- und Halbleiterzwecke ungeeignet.
Allen genannten Verfahren ist gemeinsam, daß entweder die erreichbare Reinheit des Si für die Weiterverarbeitung in der Halbleiterindustrie oder zu Solarzellen zu gering oder daß das erzeugte Si zu teuer ist. Nachteilig ist weiterhin, daß das so hergestellte Silizium für die Verarbeitung zu keramischen Werkstoffen (Nitrid, Carbid) zu grob ist und daher aufgemahlen werden muß, was zu einer zusätzlichen Verunreinigung bis zu 0,3% führt.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist es, aus metallurgischem Silizium auf relativ einfachem Wege unter Verringerung der energieintensiven Prozesse hochreines Silizium zu gewinnen.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Aufgabe der Erfindung ist es, metallurgisches Si-Pulver durch einfach handhabbare Prozeßstufen in einen Reinheitsgrad zu überführen, der die Weiterverarbeitung zum höchstreinen Grundmaterial für die Herstellung von Solarzellen und/oder Halbleiterbauelementen sowie für die Fertigung hochreiner keramischer Pulver oder kompakter keramischer Formkörper auf Siliziumbasis ermöglicht.
Überraschenderweise wurde nun gefunden, daß alle nach den üblichen Verfahren hergestellten technischen Siliziumqualitäten sich in ihrer Reinheit erfindungsgemäß dadurch erhöhen lassen, daß das metallurgische. Silizium chemisch oder mechanisch aktiviert, mit Wasser und Mineralsäuren extrahiert und anschließend mindestens einmal einem Zyklus, bestehend aus
- einer bei Temperaturen von 50-1000C bis zu mehreren Stunden durchgeführten Behandlung mit Flußsäure,
- Neutralwaschen mit hochreinem Wasser,
- anschließender Behandlung mit NH4OH/H2O2- und HCI/H2O2-Gemischen bei Temperaturen bis 1000C und
- erneutem Waschen mit hochreinem Wasser
unterzogen und anschließend getrocknet wird. Nach Trocknung verbleibt ein Siliziumpulver unerwartet hoher Reinheit. In der nachfolgenden Tabelle sind einige typische Analysenwerte von Siliziumprodukten (Kornfraktion < 100 μηη) in Gew.-% dargestellt:
Fe Al Ca Mg
metallurgisches Silizium 2,95 0,5 0,5 0,02
gereinigtes Endprodukt 0,008 0,01 0,01 0,001
Es liegt also ein Pulver vor, das nach Pressen zu Pellets in Schmelztiegeln zu Si-Stäben verarbeitet und bei Bedarf anschließend zur Höchstreinigung einem oder mehreren Zonenzügen unterworfen werden kann.
Das Tiegelziehen wird umgangen, wenn aus dem Pulver Stäbe gepreßt werden, die der weiteren Reinigung durch Zonenschmelzen zugeführt werden.
Eine vorteilhafte Ausgestaltung der Erfindung besteht darin, daß die Aktivierung des metallurgischen Siliziums auf chemischem Wege durch partielle Umsetzung mit Halogenen, Halogenwasserstoffen oder Organohalogeniden im Rahmen einer entsprechenden Silansynthese erfolgt, aus der das aktivierte Pulver in Form von Flugstaub entnommen wird.
Besonders vorteilhaft läßt sich das erfindungsgemäße Verfahren mit der bereits großtechnisch eingesetzten Chlorsilan- bzw. Alkylchlorsilansynthese koppeln, indem der dort als Abprodukt anfallende sehr feinkörnige aktivierte Flugstaub den weiteren Verfahrensschritten unterworfen wird. Damit kann das dort eingesetzte metallurgische Silizium praktisch fast vollständig und umweltfreundlich zu hochwertigen Produkten umgesetzt werden.
Eine weitere vorteilhafte Ausgestaltung der Erfindung besteht darin, daß die der eigentlichen Reinigung vorausgehende Aktivierung des metallurgischen Siliziums auf mechanischem Wege durch eine Feinmahlung auf weniger als '/0 der Ausgangskorngröße, mindestens jedoch auf Korngrößen < 40 μιτι erfolgt.
Ebenso können Schneidschlämme und Schleifpulver aus dem Bereich der Fertigung von Halbleitersilicium, welche in ihrer anfallenden Form bereits mechanisch aktiviert sind, mit entsprechend geringem Aufwand mit gereinigt werden.
Insgesamt ergibt sich noch ein Zusatzvorteil beim Einsatz des nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Siliziumpulvers insbesondere für die Fertigung keramischer Werkstoffe. Bei der Verwendung von nach dem Stand der Technik gereinigtem metallurgischen Si mußte für die Herstellung der Keramiken von einem zwar sauberen, aber sehr harten und grobkörnigen Produkt ausgegangen werden, das erst nach erfolgtem Brechen einer Grobzerkleinerung und Feinmahlung unterworfen werden konnte. Dabei tragen nachträgliche Verunreinigungen bis zu 0,3% auf. Demgegenüber kann das nach der Erfindung hergestellte reine Siliziumpulver ohne nachträgliche Zerkleinerung weiterverarbeitet und damit eine Verunreinigung ausgeschlossen werden.
Ausführungsbeispiel
Im folgenden soll die Erfindung an Ausführungsbeispielen näher erläutert werden.
Beispiel 1
10 kg techn. Si (etwa 96% Si-Gehalt) in Pulverform werden in einem Wirbelbettreaktor mit Chlorwasserstoff zur Reaktion gebracht, wobei etwa 30% des eingesetzten Pulvers und die entstandenen Chloride der Verunreinigungselemente im Gasstrom mitgeführt und im nachgeschalteten Filtersystem abgeschieden werden.
Das aus den Filtern entnommene chemisch aktivierte Pulver wird mehrfach mit je 15-20 I destilliertem Wasser und anschließend mit halbkonzentrierter Salzsäure ausgelaugt. Zur Entfernung von oxidischen Bestandteilen wird eine Behandlung mit verdünnter Flußsäure angeschlossen. Als abschließender Reinigungsprozeß wird das Pulver mit einer Mischung von NH4OH/H2O2- und HCI/H2O2 bei 80-900C behandelt.
Es werden 2 kg Siliziumpulver in folgender Reinheit erhalten:
Fe Al Ca Cu As
[%] 6 · 10"3 10"2 10"2 5 10-4 6 · 10"5
Für den Fall, daß die Korngröße des gewonnenen aktivierten Si-Pulvers für den späteren Verwendungszweck zu groß sein sollte, ist es ohne Verringerung der Reinheit des Endproduktes möglich, einen zusätzlichen Mahlschritt in den Verfahrensablauf an beliebiger Stelle, jedoch vor dem letzten Reinigungsschritt einzuschieben.
Das erhaltene reine Si-Pulver kann nun verschiedenen Verwendungen zugeführt werden, für die im folgenden einige Beispiele angeführt werden:
- 3 - Z4U /za
— Das Pulver wird zu Pellets mit etwa 5 g Gewicht gepreßt und diese im Tiegel einer Czochralski-Kristallzüchtungsanlage eingeschmolzen und in einer Zonenschmelzanlage 2 Zonenzügen unterworfen und dabei in einen Einkristall umkristallisiert, der bereits zur Weiterverarbeitung zu Solarzellen geeignet ist.
— 100 g Pulver werden mit rückstandsfrei zersetzbaren Zusatzstoffen und mit Wasser zu einer Masse verrührt und einem * Schlickerguß unterworfen. Aus den so hergestellten Formkörpern werden durch Behandeln mit Stickstoff bei 14000C hochreine Siliziumnitridformkörper hergestellt.
— 84 g Pulver werden mit 36 g Kohlenstoff (Ruß) gemischt und in inerter Gasatmosphäre bei 1400 °C zu hochreinem Siliziumcarbid umgesetzt.
Beispiel 2
1 kg technisches Silizium der Korngröße 0,3 mm wird durch Feinmahlung auf Korngrößen von etwa 5 μηη mechanisch aktiviert und unter Erwärmen in etwa 3 I Wasser eingerührt. Nach dreistündigem Rühren bei 70-90°C wird abdekantiert und der Vorgang nochmals wiederholt.
Anschließend wird wie im Beispiel 1 verfahren. Schließt man an den letzten Reinigungsschritt eine nochmalige Behandlung mit verdünnter Flußsäure und eine anschließende Behandlung mit NH4OH/H2O2 und HCI/H2O2 an, so kann die Reinheit des Endprodukts gegenüber den im Beispiel 1 angegebenen Werten noch erhöht werden. Das so gewonnene Pulver kann für die gleichen Zwecke wie im Beispiel 1 sowie als Halbleitersilizium eingesetzt werden.

Claims (3)

  1. Erfindungsanspruch:
    1. Verfahren zur Herstellung von hochreinem Si-Pulver aus metallurgischem Silizium, dadurch gekennzeichnet, daß das metallurgische Silizium chemisch oder mechanisch aktiviert, mit Wasser und Mineralsäuren extrahiert und anschließend mindestens einmal einem Zyklus, bestehend aus
    — einer bei Temperaturen von 50-100°C bis zu mehreren Stunden durchgeführten Behandlung mit Flußsäure,
    — Neutralwaschen mit hochreinem Wasser,
    — anschließender Behandlung mit NH4OH/H2O2- und HCI/H2O2-Gemischen bei Temperaturen bis 100°C und
    — erneutem Waschen mit hochreinem Wasser
    unterzogen und anschließend getrocknet wird.
  2. 2. Verfahren nach Punkt 1, dadurch gekennzeichnet, daß die chemische Aktivierung durch partielle Umsetzung mit Halogenen, Halogenwasserstoffen oder Organohalogeniden im Rahmen einer entsprechenden Silansynthese erfolgt, aus der das aktivierte Pulver in Form von Flugstaub entnommen wird.
  3. 3. Verfahren nach Punkt 1, dadurch gekennzeichnet, daß die mechanische Aktivierung durch Feinmahlung des technischen Siliziums auf weniger als 1Ao der Ausgangskorngröße, mindestens auf Korngrößen < 40 μίτι erfolgt.
DD28031485A 1985-09-04 1985-09-04 Verfahren zur gewinnung von hochreinem siliziumpulver DD240729A1 (de)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DD28031485A DD240729A1 (de) 1985-09-04 1985-09-04 Verfahren zur gewinnung von hochreinem siliziumpulver

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DD28031485A DD240729A1 (de) 1985-09-04 1985-09-04 Verfahren zur gewinnung von hochreinem siliziumpulver

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DD240729A1 true DD240729A1 (de) 1986-11-12

Family

ID=5571020

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DD28031485A DD240729A1 (de) 1985-09-04 1985-09-04 Verfahren zur gewinnung von hochreinem siliziumpulver

Country Status (1)

Country Link
DD (1) DD240729A1 (de)

Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE102006027273B3 (de) * 2006-06-09 2007-10-25 Adensis Gmbh Verfahren zur Gewinnung von Reinstsilizium
DE102008031388A1 (de) 2008-07-02 2010-01-07 Adensis Gmbh Verfahren zur Gewinnung von Reinstsilizium
WO2010003455A1 (en) * 2008-07-09 2010-01-14 Degussa Novara Technology S.P.A. Silicon-based green bodies
WO2010003456A1 (en) * 2008-07-09 2010-01-14 Garbo S.R.L. Method for purification and compaction of feedstock for photovoltaic applications
DE102009014562A1 (de) 2009-03-16 2010-09-23 Schmid Silicon Technology Gmbh Aufreinigung von metallurgischem Silizium
DE102009046265A1 (de) * 2009-10-30 2011-05-19 Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen Verfahren zur Aufarbeitung von Sägerückständen aus der Produktion von Silizium-Wafern
WO2019081380A1 (de) * 2017-10-27 2019-05-02 Nexwafe Gmbh Verfahren und vorrichtung zur entfernung von verunreinigungen aus chlorsilanen

Cited By (13)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE102006027273B3 (de) * 2006-06-09 2007-10-25 Adensis Gmbh Verfahren zur Gewinnung von Reinstsilizium
DE102008031388A1 (de) 2008-07-02 2010-01-07 Adensis Gmbh Verfahren zur Gewinnung von Reinstsilizium
JP2011527278A (ja) * 2008-07-09 2011-10-27 エボニック デグサ ゲーエムベーハー シリコンを基礎とする未焼結成形体
WO2010003456A1 (en) * 2008-07-09 2010-01-14 Garbo S.R.L. Method for purification and compaction of feedstock for photovoltaic applications
US20110147979A1 (en) * 2008-07-09 2011-06-23 Garbo S.R.L. Method for purification and compaction of feedstock for photovoltaic applications
CN102143910A (zh) * 2008-07-09 2011-08-03 加宝有限公司 纯化和压实用于光伏应用的原料的方法
WO2010003455A1 (en) * 2008-07-09 2010-01-14 Degussa Novara Technology S.P.A. Silicon-based green bodies
US8608994B2 (en) 2008-07-09 2013-12-17 Evonik Degussa Gmbh Silicon-based green bodies
CN102143910B (zh) * 2008-07-09 2014-07-16 加宝有限公司 纯化和压实用于光伏应用的原料的方法
DE102009014562A1 (de) 2009-03-16 2010-09-23 Schmid Silicon Technology Gmbh Aufreinigung von metallurgischem Silizium
WO2010106056A1 (de) 2009-03-16 2010-09-23 Schmid Silicon Technology Gmbh Aufreinigung von metallurgischem silizium
DE102009046265A1 (de) * 2009-10-30 2011-05-19 Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen Verfahren zur Aufarbeitung von Sägerückständen aus der Produktion von Silizium-Wafern
WO2019081380A1 (de) * 2017-10-27 2019-05-02 Nexwafe Gmbh Verfahren und vorrichtung zur entfernung von verunreinigungen aus chlorsilanen

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP1341721B1 (de) Verfahren zur herstellung von silan
DE3635064C2 (de)
EP1341720B1 (de) Verfahren zur herstellung von reinstsilicium
EP0024614B1 (de) Verfahren zum Reinigen von Rohsilicium
EP2620411B1 (de) Dotierstoffarmes polykristallines Siliciumstück
DE3311650A1 (de) Verfahren zur herstellung von hoch reinem silan sowie hoch reinem polykristallinem und einkristallinem silicium fuer solarzellen und halbleiter
WO2016198264A1 (de) Verfahren zur aufarbeitung von mit kohlenstoffverbindungen verunreinigten chlorsilanen oder chlorsilangemischen
DE2944975A1 (de) Verfahren zur reinigung von silizium
DD236511A5 (de) Verfahren zur herstellung von siliciumtetrafluorid
EP1318967B1 (de) Verfahren zur herstellung von trichlorsilan
DD240729A1 (de) Verfahren zur gewinnung von hochreinem siliziumpulver
EP1326803A1 (de) Verfahren zur herstellung von trichlorsilan
DE10049963B4 (de) Verfahren zur Herstellung von Trichlorsilan
EP3847131B1 (de) Verfahren zur raffination von rohsilicium-schmelzen mittels eines partikulären mediators
DE102011115081B4 (de) Verfahren zur Gewinnung von Solarsilizium aus Sägeabfällen
DD240730A1 (de) Verfahren zur gewinnung von reinem siliziumpulver
RU2026814C1 (ru) Способ получения высокочистого кремния
EP3962860B1 (de) Verfahren zur raffination von rohsilicium-schmelzen mittels eines partikulären mediators
EP3100979A1 (de) Aufbereitung feinteiliger feststoffe bei der herstellung von chlorsilanen durch sintern bei niedrigen temperaturen
EP1333890B1 (de) Verfahren zur inertisierung von staubförmigen siliziummetallhaltigen rückständen
DE102012015417B4 (de) Verfahren zur Aufarbeitung von Sägerückständen aus der Produktion von Siliciumwafern
RU2049056C1 (ru) Способ получения порошка кремния повышенной чистоты
EP0527353A1 (de) Verfahren zur Erzeugung von Silicium im Elektroniederschachtofen und Rohstoff-Formlinge für die Durchführung des Verfahrens
EP2530052A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Siliziumtetrachlorid und Verfahren zur Herstellung von Solarsilizium
DE4126255C2 (de) Verfahren zur Erzeugung von Silicium durch Reduktion von Quarz im Elektroniederschachtofen

Legal Events

Date Code Title Description
ENJ Ceased due to non-payment of renewal fee