DD251978A5 - Verfahren zur herstellung von n-(1-cydohexenylmethyl-2-pyrrolidinylmethyl)-8-ethyl-sulfenyl-1,5-benzodioxepon-6-carboxamid - Google Patents

Verfahren zur herstellung von n-(1-cydohexenylmethyl-2-pyrrolidinylmethyl)-8-ethyl-sulfenyl-1,5-benzodioxepon-6-carboxamid Download PDF

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Jacqueline Franceschini
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von N-(1-Cyclohexenylmethyl-2-pyrrolidinylmethyl)-8-ethyl-sulfonyl-1,5-benzodioxepan-6-carboxamid und seiner physiologisch akzeptablen Salze. Diese Verbindung wird erfindungsgemaess in der Weise hergestellt, dass 1,5-Benzodioxepan-6-carbonsaeure mit Schwefelchlorhydrin behandelt wird, um 8-Chlorsulfonyl-1,5-benzodioxepan-6-carbonsaeure zu erhalten, diese Verbindung mit Natriumsulfit und Natriumbicarbonat und dann mit Ethyliodid behandelt wird, anschliessend die erhaltene 8-Ethylsulfonyl-1,5-benzodioxepan-6-carbonsaeure mit Thionylchlorid behandelt wird und schliesslich das resultierende Saeurechlorid mit 1-(1-Cyclohexenylmethyl)-2-amino-methy-pyrrolidin amidiert wird.

Description

Charakteristik des bekannten Standes der Technik
Aus dem DD-PS 133237 sind Benzodioxepane mit substituierter Carboxamidkette bekannt. Diese Verbindungen sind aktiv als antiemetische, anxiolytische und psychostimulierende Mittel.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist die Bereitstellung von neuen Verbindungen mit starker neuroleptischer Wirkung, schnell einsetzender Wirkung und langer Wirkungsdauer.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, neue Verbindungen mit den gewünschten Eigenschaften und Verfahren zu ihrer Herstellung aufzufinden.
Erfindungsgemäß wird N-(1-Cyclohexenyl-methyl-2-pyrrolidinylmethyl)-8-ethylsulfony 1-1,B-benzodioxepan-ö-carboxamid, eine neue Verbindung der folgenden Formel I
CO-NH- CH2
und ihre pharmakologisch akzeptablen Salze hergestellt.
Die erfindungsgemäße Verbindung besitzt pharmakologische Eigenschaften, die ihre Verwendung in derTherapeutik als schnelles und sehr wirksames Neuroleptikum rechtfertigen.
Die Verbindung kann hergestellt werden durch Reaktion von 8-Ethyl-sulfonyl-1,5-benzodioxepan-6-carbonsäure mit Thionylchlorid, die zum entsprechenden Säurechlorid führt, gefolgt von der anschließenden Reaktion dieses 8-Ethyl-sulfonyl- !,B-benzodioxepan-B-carbonyl-chloridsmit 1-(1-Cyclohexenylmethyl)-2-aminomethyl-pyrrolidin.
Die Ausgangsverbindung S-Ethylsulfonyl-I.B-benzodioxepan-e-carbonsäure selbst wird durch Behandlung von 1,5 Benzodioxepan-6-carbonsäure mit Schwefelchlorhydrin und anschließende Umwandlung der erhaltenen 8-Chlorsulfonyl-1,5-benzodioxepan-6-carbonsäure (in zwei Etappen: Reduktion und dann Ethylierung) in die gesuchte Säure hergestellt.
Eigenschaften des erhaltenen Produkts
Weiße Kristalle.
Löslich in verdünnten Säuren.
Leicht löslich in der Wärme in Methanol (2 Volumen), sehr wenig löslich in der Kälte.
Leicht löslich in der Wärme in Ethylacetat (2 Volumen), löslich in der Kälte in 30 Volumen.
Fp(Büchi) = 1020C bis 1040C.
Die erfindungsgemäße Verbindung bildete den Gegenstand pharmakologischer Tests, deren Ergebnisse nachfolgend · . angegeben sind:
— die Verbindung verbindet sich „in vitro" sehr stark mit den dopaminergischen D2-Rezeptoren. Tatsächlich findet man hinsichtlich dieser Klasse von Rezeptoren unter Verwendung des Liganden 3H-Spiperon, der sie markiert, eine Cl 50 von 3,16 χ 10"9M, während die Bindung an die DrRezeptoren gering ist (Cl 50 = 2,49 oder 6,31 χ 10"5M) gegen 3H-Piflutixol. Die starke Bindung D2 ließ eine starke Wirkung auf diese Rezeptoren vermuten, wobei die Diffusion des Produktes auf deren Niveau ebenfalls unter guten Bedingungen mit einem Ausgangskoeffizienten von 3,3 möglich erscheint.
— Die erfindungsgemäße Verbindung ist ein wirksames antidopaminergisches Mittel im Bereich des Zentralnervensystems.
Die.Verbindung antagonisiert beim Test der durch Apomorphin, einem dopaminergischen Agonisten, an der Ratte provozierten Stereotypien diese verhaltensmäßige Reaktion bei sehr geringen Dosen. Wenn die Stereotypien durch 0,5 mg/ kg Apomorphin subkutan hervorgerufen werden, beträgt die Inhibitor-Dosis 50 der Verbindung 0,52 mg/kg auf intraperitonealem Weg. Sie ist auf subkutanem Weg injiziert noch wirksamer: Dl 50 = 0,039 mg/kg. Wenn die Apomorphin-Dosis höher ist, beispielsweise 1,25 mg/kg intravenös, bewirkt die auf subkutanem Weg injizierte Verbindung immer einen sehr starken Antagonismus, die Dl 50 beträgt 0,092 oder 0,082 mg/kg. In gleicherweise antagonisiert die Verbindung stark die durch Amphetamin, einem anderen dopaminiergischen Agonisten, bei der Ratte in Dosen von 10mg/kg intravenös hervorgerufenen Stereotypien. In diesem Fall ist die Inhibitor-Dosis 50 der Verbindung ebenfalls gering, und zwar 0,062mg/ kg auf subkutanem Weg. Bei anderen experimentellen Bedingungen wird das Amphetamin auf intraperitonealem Weg injiziert, wobei die Dl 50 der Verbindung 0,4 mg/kg beträgt. Im Hinblick auf diese Ergebnisse scheint bewiesen zu sein, daß die Verbindung gegenüber den zentralen Wirkungen der dopaminergischen Agonisten Apomorphin und Amphetamin sehr aktiv ist und daß sie infolgedessen einen sehr hohen Grad einer charakteristischen Eigenschaft der Neuroleptika besitzt. In dieser Hinsicht erweist sie sich als klar überlegen zu einem chemisch verwandten Derivat (N-[1-Ethyl-2-pyrrolidinylmethyl]-8-ethylsulfonyl-1,5-benzodioxepan-6-carboxamid als Referenz-Verbindung), dessen Inhibitor-Dosen 50 viel höher liegen, was eine viel geringere Stärke der neuroleptischen Wirkung beweist. Mit dieser Verbindung beträgt die Dl 50 daher bei der Ratte 156 mg/kg auf subkutanem Weg gegen 1,25 mg/kg Apomorphin intravenös und 36,4 mg/kg auf intraperitonealem Weg gegen 0,5 mg/kg Apomorphin subkutan. In der gleichen Weise antagonisiet diese Verbindung Amphetamin nur in einer hohen Dosis von Dl 50 = 39,4mg/kg subkutan.
— Die neuroleptische Eigenschaft der Verbindung ist außerdem durch die Tatsache erkennbar, daß sie eine kataleptische Wirkung, ein anderes Merkmal der neuroleptischen Wirkung, ausübt. Die kataleptogene Dosis 50 beträgt bei der Ratte 5,3 mg/kg auf subkutanem Weg. Ein anderer Versuch hat einen etwas höheren Weg von 8,5 mg/kg subkutan, ebenfalls bei der Ratte, ergeben. Demgegenüber ist die Referenz-Verbindung viel weniger kataleptische wirksam, ihre DE 50 liegt bei 59,5 mg/ kg auf subkutanem Weg, was die geringere Aktivität dieser Verbindung im Vergleich zu derjenigen der erfindungsgemäßen Verbindung bestätigt.
— Die erfindungsgemäße Verbindung besitzt bemerkenswerte Eigenschaften hinsichtlich des schnellen Eintritts der neuroleptischen Wirkung und andererseits einer verlängerten Wirkungsdauer.
Beim Test der durch Amphetamin hervorgerufenen Stereotypien an der Ratte stellt sich daher die antagonistische Wirkung mit der wie oben dargestellten Dl 50 (0,4mg/kg subkutan) schon in der zwölften Minute nach der subkutanen Injektion der Verbindung ein. Bei einem anderen Test wurden die Inhibitor-Dosen 50 der Verbdinung erhöht, wobei diese zu verschiedenen Zeitpunkten vorder Verabreichung des Agonisten, im vorliegenden Fall Apomorphin in einer Dosierung von 0,5 mg/kg subkutan, appliziert wurden. Es ist demzufolge möglich, die Stärke des durch die Verbindung zu unterschiedlichen Zeitpunkten ausgeübten Antagonismus zu beurteilen und auch die Wirkungsdauer der Verbindung einzuschätzen. Die höhere Dl 50 unter diesen Bedingungen betrug 0,066 mg/kg subkutan und der Test wurde 15 Minuten nach der Injektion durchgeführt. Dann wurden für Zeiten von 30 bis 360 Minuten die Dl 50 zwischen 0,035 und 0,049 mg/kg subkutan verglichen, was die Dauer einer ausgeübten neuroleptischen Wirkung kennzeichnet. Die Wirkungskinetik der Verbindung, die den schnellen Eintritt des neuroleptischen Effektes und seine lange Dauer zeigt, wurde ebenfalls durch Beobachtung der kataleptischen Wirkung ermittelt. Die Katalepsie erscheint nämlich 11 Minuten nach der subkutanen Injektion der Verbindung und dauert mehr als 5 Stunden lang, sogar bis zu 12 Stunden bei der Ratte, gemäß der Art und Weise der Beobachtung des Phänomens.
— Wie man anhand eines ebenso wirksamen neuroleptischen Mittels voraussehen konnte, reduziert die Verbindung die spontane Motilität bei der Maus, wobei die Verabreichung auf intraperitonealem Weg erfolgte. Die DI50 betragen hierbei gemäß dem Testprotokoll 0,58 bis 0,93 mg/kg, oder bei oraler Verabreichung 13,2 bis 16,4 mg/kg.
Die Kinetik des Inhibitor-Effektes der Verbindung wurde an der Maus durch Ermittlung der Inhibitor-Dosen 50 der verschiedenen Abständen der intraperitonalen Injektion der Verbindung untersucht. Nach 5 Minuten zeigt die Dl 50 von 0,69 mg/kg, daß sich die Inhibitor-Wirkung schon stark ausgebildet hat. Dann kennzeichnet die Einstellung der Dl 50 aufwerte zwischen 0,55 und 0,9 mg/kg die Fortdauer der Wirkung bis zu einer Dauer von 5 Stunden. Schließlich verblaßt die Wirkung, wobei sie jedoch noch nach mehr als 5 Stunden nach der Verabreichung zu beobachten ist, was mit der dem kataleptogenen Effekt zugeschriebenen Dauer übereinstimmt.
— Die Verbindung besitzt außerdem eine bemerkenswerte und unerwartete Eigenschaft, nämlich, daß sie bei sehr geringen Dosierungen, wo sich ihre neuroleptische Wirkung noch nicht ausbildet, einen gewissen aktivierenden Effekt ausübt, der in einer Erhöhung der mittels eines photoelektrischen Verfahrens gemessenen motorischen Aktivität zum Ausdruck kommt. Diese Aktivierung tritt signifikant bei Dosen zwischen 0,0001 und 0,5 mg/kg subkutan ein. Andererseits behalten bei höheren, neuroleptischen Dosen, die die Motorität herabsetzen, die mit der Verbindung behandelten Tiere einen gewissen Wachzustand bei und halten insbesondere ihre Augen offen, was bei stark wirksamen Neuroleptika ungewöhnlich ist.
Die erfindungsgemäße Verbindung weist pharmakologische Eigenschaften von starker neuroleptischer Wirkung auf, die schnell eintritt und dauerhaft ist, weshalb sie bei Erregungszuständen akuter und chronischer Psychosen angewendet werden kann.
Ausführungsbeispiel
Die Erfindung wird nachstehend an einem Beispiel näher erläutert.
Das Beispiel veranschaulicht die Synthese der erfindungsgemäßen Verbindung gemäß dem folgenden Reaktionsschema:
l-e-Chlorsulfonyl-i^-benzodioxepan-e-carbonsaure
GOOH
+ 2 SO3HCl
ll-S-Ethylsulfonyl-I.B-benzodioxepan-e-carbonsäure
COOH
GOOH .
+ H2SO4 + HCl
COOlJa
ClO2S
0 + Ma2SO3 ) + 3 NaHCO3
COOlTa
HCl
+.3 CO2 + H2O _/ + Na2SO4+. NaCl
H5C2O2S
+ ClNa + NaI
lll-S-Ethylsulfonyl-i^-benzodioxepan-e-carbonyi-chlorid
COOH
COCl
0-
H5C2O2S-
SOCl,
H5C2O2S
IV-N-(I-Cyclohexenylmethyl^-pyrrolidinylmethyll-S-ethylsulfonyl-i^-benzodioxepan-e-carboxamid
coci
H5C2S
+ HCl
Stufe I: S-Chlorsulforryl-i^-benzodioxepan-S-carbonsaure
In einen 3-Liter Kolben, ausgestattet mit einem dichten Rührer, einem Rückflußkühler und einem Thermometer, trägt man 1092 ml Schwefelchlorhydrin (2-Liter/Mol) und anschließend portionsweise 106g 1,5-Benzodioxepan-6-carbonsäure(0,546Mol)
Die Temperatur wird durch äußere Kühlung zwischen 50C und 1O0C gehalten. Jede Portion Säure löst sich augenblicklich auf.
Wenn die Zugabe beendet ist, läßt man die Temperatur ansteigen und rührt noch 5 Stunden lang. Dann läßt man die Reaktionsmischung über Nacht bei Umgebungstemperatur stehen.
In einen 6-Liter-Kolben, ausgestattet mit einem Rührer, einem Thermometer undeiner Bromampulle, trägt man 7,5 kg Eis ein und gibt tropfenweise die Lösung des Su Ifochlorids hinzu. Man kühlt von außen mittels Trockeneis, so daß die Temperatur zwischen O0C und 5°C gehalten wird. Das Eintragen dauert 35 Minuten lang und das Sulfochlorid kristallisiert unmittelbar. Das erhaltene Produkt wird zentrifugiert, mit Wasser bis zur Entfernung der Chlorid-Ionen gewaschen und an der Luft getrocknet.
Erhaltenes Gewicht: 146 g Ausbeute: 91%
Fp=114°C-115°C
Stufe II: e-Ethylsulfonyl-'US-benzodioxepan-e-carbonsäure
1. Reduktion
In einen 10-Liter-Kolben, ausgestattet mit einem dichten Rührer, einem Rückflußkühler mit doppeltem Mantel und einem Thermometer, trägt man 1 086cm3 Wasser, 236g Natriumsulfit (1,25MoI + 50% Überschuß) und 315g Natriumbicarbonat (1,25MoI ο 3) ein und erhitzt auf eine Temperatur von 650C bis 700C. Dann gibt man portionsweise 365 g 8-Chlorsulfonyl-1,5-benzodioxepah-6-carbonsäure (1,25ΜοΓ) hinzu. Es erfolgt eine starke Gasentwicklung von Kohlendioxid. Das Eintragen dauert etwa 2 Stunden lang. Anschließend erhitzt man noch bis zur Beendigung der Gasentwicklung auf eine Temperatur von 70°C bis 800C. Man beobachtet einen Gewichtsverlust von 152g für 165g (Theorie).
2. Ethylierung
Nach Abkühlung gibt man 1 296cm3 Ethanol, 585g Ethyliodid (1,25MoI x 3) und 80cm3 Natronlauge (30%ig) hinzu, so daß das Reaktionsmedium gegen Phenolphthalein alkalisch ist und erhitzt 16 Stunden lang unter Rückfluß und Hinzufügen von Natronlauge, sobald das Gemisch nicht mehr alkalisch ist, sowie unter Ausgleich der sich ergebenden Verluste an Ethyliodid.
Gegen Ende der Reaktion erhitzt man das alkalische Medium noch 4 Stunden lang unter Rückfluß. Die Reaktion hat insgesamt 20 Stunden lang gedauert. Man destilliert den größten Teil des Alkohols ab und nimmt den Rückstand in 3 Liter Wasser auf. Dann filtriert man die erhaltene Lösung mit Aktivkohle und säuert sie mit 400cm3 konzentrierter Salzsäure an. Die ausfallende Säure wird zentrifugiert, mit Wasser bis zur Entfernung der Chlorid-Ionen gewaschen und bei einer Temperatur von 5O0C getrocknet.
Erhaltenes Gewicht: 311 g, Ausbeute: 84%
Stufe III: 8-Ethylsulfonyl-1,5-benzodioxepan-6-carbonyl-chlorid
In einen Kolben von 500cm3, ausgestattet mit einem Rückflußkühler, trägt man 200g Thionylchlorid (0,42MoI x 4) und dann ungefähr die Hälfte der insgesamt erforderlichen 8-Ethylsulfonyl-1,5-benzodioxepan-6-carbonsäure (0,42MoI = 120 g) ein und erhitzt auf dem Wasserbad auf eine Temperatur von 4O0C, bis der größte Teil der Säure gelöst ist. Dann setzt man die zweite Hälfte hinzu, erhitzt allmählich bis auf eine Temperatur von 5O0C und dann unter Rückfluß bis zur vollständigen Auflösung.
Anschließend wird der Überschuß an Thionylchlorid unter Vakuum abdestilliert, bis das Gewicht konstant ist. Das verbleibende Säurechlorid kristallisiert.
Erhaltenes Gewicht: 123g Ausbeute: 96%
Stufe IV: rO-(1-Cyclohexenylmethyl -2-pyrrolidinyl-methyl)-8-ethylsulfonyl-1,5-benzodioxepan-6-carboxamid
In einen 2-Liter-Kolben, ausgestattet mit einem Rührer, einem Thermometer und einer Bromampulle, trägt man 78g 1-(1-Cyclohexenyl-methyl)-2-aminomethyl-pyrrolidin(0,404Mol) und 600cm3 Chloroform ein, und gibt nach und nach zu der erhaltenen Lösung 123g fein pulverisiertes S-Ethyl-sulfonyl-i^-benzodioxepan-S-carbonyl-chlorid (0,404MoI), das sich in dem Maße seiner Zugabe auflöst. Nach Beendigung der Zugabe kristallisiert das gebildete Hydrochlorid. Man rührt noch 1 Stunde lang bei einer Temperatur von 100C, zentrifugiert anschließend die Kristalle, wäscht sie mit Methylethylketon und dann mit Ether und trocknet sie an der Luft. :
Erhaltenes Gewicht: 144 g Ausbeute: 71,5%
Diese 144g Hydrochlorid und 48g vorhergehender Versuche, das sind insgesamt 192 g, werden in 800 cm3 Wasser gelöst. Die erhaltene Lösung wird mit Akiivkohle filtriert und dann mit 50cm3 Natronlauge alkalisch eingestellt. Die in pastöser Form ausfallende Base wird mil Methylenchlorid extrahiert. Die Methylenchlorid-Lösung wird über Kaliumcarbonat getrocknet und
anschließend das Methylenchlorid, zuletzt unter Vakuum, bis zur Gewichtskonstanz abdestilliert. Der Rückstand wird in 520cm3 95%igem Alkohol wieder gelöst. Die Kristallisation wird angeregt und sie entwickelt sich langsam. Nach Ablauf von etwa 3 Stunden werden die erhaltenen Kristalle zentrifugiert, mit 95%igem Alkohol und dann mit Ehter gewaschen und an der Luft getrocknet.
Erhaltenes Gewicht: 119g
Ausbeute in bezug auf das Hydrochlorid: 67%

Claims (1)

1. Verfahren zur Herstellung von N-(1-Cyclohexenylmethyl-2-pyrrolidinylmethyl)-8-ethyl-sulfonyl-1,5-benzodioxepan-6-carboxamid und seiner physiologisch akzeptablen Salze, dadurch gekennzeichnet, daß "!,ö-Benzodioxepan-e-carbonsäure mit Schwefelchlorhydrin behandelt wird, um S-Chlorsulfonyl-i^-benzodioxepan-ö-carbonsäure zu erhalten, diese Verbindung mit Natriumsulfit und Natriumbicarbonat und dann mit Ethyliodid behandelt wird, anschließend die erhaltene 8-Ethylsulfonyl-1,5-benzodioxepan-6-carbonsäure mit Thionylchlorid behandelt wird und schließlich das resultierende Säurechlorid mit i-O-Cyclohexenylrnethyl^-amino-methypyrrolidin amidiert wird.
Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuer Benzodioxepane mit wertvollen pharmakologischen Eigenschaften, insbesondere mit neuroleptischer Wirkung. Die erfindungsgemäß hergestellten Verbindungen werden angewandt als Arzneimittel, als schnelles und sehr wirksames IMeuroleptikum beispielsweise bei der Behandlung von Erregungszuständen akuter und chronischer Psychosen. .
DD86293564A 1985-08-12 1986-08-11 Verfahren zur herstellung von n-(1-cydohexenylmethyl-2-pyrrolidinylmethyl)-8-ethyl-sulfenyl-1,5-benzodioxepon-6-carboxamid DD251978A5 (de)

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