DD253031A1 - Verfahren zur herstellung von trans-5-subst.-2-(trans-4-subst.-cyclohexyl)-1,3-oxathianen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von trans-5-subst.-2-(trans-4-subst.-cyclohexyl)-1,3-oxathianen Download PDF

Info

Publication number
DD253031A1
DD253031A1 DD29492686A DD29492686A DD253031A1 DD 253031 A1 DD253031 A1 DD 253031A1 DD 29492686 A DD29492686 A DD 29492686A DD 29492686 A DD29492686 A DD 29492686A DD 253031 A1 DD253031 A1 DD 253031A1
Authority
DD
German Democratic Republic
Prior art keywords
subst
trans
reacted
ols
oxathiane
Prior art date
Application number
DD29492686A
Other languages
English (en)
Inventor
Horst Zaschke
Carsten Tschierske
Detlev Joachimi
Dietrich Demus
Jana Falkenberg
Original Assignee
Univ Halle Wittenberg
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univ Halle Wittenberg filed Critical Univ Halle Wittenberg
Priority to DD29492686A priority Critical patent/DD253031A1/de
Priority to DE19873728315 priority patent/DE3728315A1/de
Priority to CH325087A priority patent/CH674015A5/de
Publication of DD253031A1 publication Critical patent/DD253031A1/de

Links

Landscapes

  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von neuen kristallin-fluessigen trans-5-Subst.-2-(trans-4-subst.-cyclohexyl)-1,3-oxathianen der allgemeinen FormelVerbindungen mit kristallin-fluessigen Eigenschaften, die in optoelektronischen Bauelementen genutzt werden koennen. Es wurde gefunden, dass Verbindungen I hergestellt werden koennen durch Umsetzen von 2-Subst.-propan-1,3-diolen mit HBr und Heptan zu 2-Subst.-3-brompropan-1-olen, die mit Thioharnstoff in Ethanol umgesetzt, anschliessend mit NaOH behandelt und mit HCl angesaeuert werden, wobei 2-Subst.-3-mercaptopropan-1-ole entstehen, die mit trans-1-Subst.-4-formylcyclohexanen zu den Endprodukten umgesetzt werden, die zur Erhoehung der Ausbeute einmal oder mehrfach mit Bortrifluorid/Diethylether in Chloroform equilibriert werden.

Description

Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von neuen kristallin-flüssigen trans-5-Subst.-2-(trans-4-subst.-cyclohexyU-1,3-oxathianen der allgemeinen Formel
Y-a R1 -, GOGR1 , COOR2 , -CH0OR1 ,
wobei
CnH2n+i mit Π
R2 =
R4/ Λ5
qVcoo-^ η Vr
— *
Cholesteryl ,-CH2-CH-C2H5, -
mit m = 2. . .8
R3 = R1, OR1, COOR1, OOCR1, OCOOR1, COR1, CN, Halogen
R4, R5 = H,H/CH3,H/H,CH3/CN,H/H,CN/CN,CN, wenn R3 Φ CN ·
R6 = OR1, CH2OR1, CN, Hal, COOR1, OCOR1 mit X = -COO^-OOC-; Einfachbindung und X1 = O, S sowie Y = O, S n = Ibis 12
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Kristallin-flüssige Subst.-2-phenyl-1,3-oxathiane wurden von HARAMOTO et al. beschrieben (Chem. Lett. 1985,79; J. Chem. Soc. Chem. Comm. 1983,75; Bull. Chem. Soc. Jpn. 57,1966, 3175 [1984]).
Aufgrund der hohen Schmelzpunkte sind diese Verbindungen nur begrenzt anwendbar. 2-Cyclohexylsubstituierte kristallinflüssige 1,3-Oxathiane sind bisher noch nicht bekannt.
HARAMOTO et al. setzen 2-Subst.-propan-1,3-diole mit einem Gemisch aus Bromwasserstoffsäure und Schwefelsäure bei 70—750C um. Die nach diesem Verfahren erhaltenen 2-Subst.-3-brompropan-1-ole enthalten noch größere Mengen Ausgangsstoff und 2-Subst.-1,3-dibrompropan, welche nur chromatographisch abgetrennt werden können. Die Durchführung der folgenden Syntheseschritte, ausgehend von den so erhaltenen 2-Subst.-3-propan-1-olen führt nur zu unsauberen Produkten,
die im Falle der 2-Cyclohexyl-1,3-oxathiane wegen der im Vergleich zu den subst. Phenylderivaten zusätzlich möglichen Isomeren nicht durch fraktionierte Kristallisation in reiner Form erhalten werden können.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von trans-B-Subst^-ltrans-i-subst.-cyclohexyO-i^-oxathianen.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Aufgabe der Erfindung ist ein Verfahren, welches bei der Herstellung von trans-B-Subst.^-ftrans^-subst.-cyclohexyO-I.S-
oxathianen einen hohen Anteil an trans-trans-Verbindung mit guter Reinheit ergibt.
Es wurde gefunden, daß neue kristallin-flüssige trans-B-Subst.^-ftrans-^subst.-cyclohexyll-ijS-oxathiane der allgemeinen
Formel I hergestellt werden können durch Umsetzen von 2-Subst.-propan-1,3-diolen mit Bromwasserstoffsäure und Heptan zu 2-Subst.-3-brompropan-1-olen, die mit Thioharnstoff in Ethanol umgesetzt, anschließend mit Natronlauge behandelt und mit
Salzsäure angesäuert werden, wobei 2-Subst.-3-mercaptopropan-1 -öle entstehen, die mit trans-i-Subst.-4-formylcyclohexanen zu den gewünschten Endprodukten umgesetzt werden, die zur Erhöhung der Ausbeute einmal oder mehrfach mit Bortrifluorid/ Diethylether in Chloroform equilibriert werden.
Die Synthese verläuft nach folgendem allgemeinen Schema:
Syntheseschema
,COOEt
R-\
\C00Et
LiAlH H3H " HBr/H
R -/
Heptan/80°C /-OH
RH
Ί. (NH,
2. OH®
3. H®
0HC-/~h\C00CH3 R--/-SH -OH
η VCOOCH.
η V !O-^VR··
BF
323 (Equilibrierung)
cooMe
ί *· OH®
I 2. H*
'7
COOH
! + R1 I OH
' /~s\ '—ν r-( y{ η > Vo/ Vl/ COOR'
H V-COOMe
Die erfindungsgemäß hergestellten Substanzen sind neu und besitzen ausgeprägte kristallin-flüssige Eigenschaften. Sie sind farblos und haben eine höhere Stabilität gegenüber Licht, Wärme sowie chemischen Einflüssen als analoge Dioxanderivate. Die Erfindung wird nachstehend an Hand von 5 Beispielen erläutert.
Ausführungsbeispiele Beispiel 1:
2-Subst.-3-brompropan-1-ole 1
In einem kontinuierlichen flüssig-flüssig Extraktor (Perforator) von 500 ml Inhalt werden ca. 20g des entsprechenden 2-Substpropan-1,3-diol in 100ml 48%iger Bromwasserstoffsäure aufgelöst. Nach Zugabe von 400ml n-Heptan wird das Reaktionsgemisch auf 800C erhitzt und 48h mit Heptan kontinuierlich extrahiert. Zur Aufarbeitung wird das Heptan am Rotationsverdampfer im Vakuum abdestilliert und der Rückstand imVakuum fraktioniert.
/-CH R \ 2Br Kp [°C/mm]
R Ausbeute 87/0,1 83/0,1
C6H13 C5H11 80 78
Beispiel 2:
2-Subst.-3-mercaptopropan-1-ole2 '
0,2 mol 2-Subst.-3-brompropan-1-ol und 0,22 mol (16,7 mol) Thioharnstoff werden in 300ml Ethanol 6h unter Rückfluß erhitzt. Überschüssiges Lösungsmittel wird am Rotationsverdampfer weitgehend abgezogen und der Rückstand mit Ether versetzt. Der ausgefallene Niederschlag, bestehend aus dem Thiuroniumsalz wird abgesaugt und 2 h mit 200ml 20%iger Natronlauge unter Inertgasatmosphäre zum Sieden erhitzt. Nach dem Abkühlen wird das Reaktionsgemisch mit 2 N Salzsäure angesäuert und dreimal mit Ether extrahiert. Die Etherextrakte werden mit 100ml H2O gewaschen, über Na2SCu getrocknet und das Lösungsmittel am Rotationsverdampfer abdestilliert. Der Rückstand wird im Vakuum fraktioniert.
-CH2SH Kp
-CH2OH PC/mm]
R Ausbeute 90/0,2
[%] 104/0,2
C5H11 70
C6H13 78
Beispiel 3:
trans^-ftrans-ö-n-Hexyl-i.S-oxathian^-yO-cyclohexancarbonsäuremethylesterS 0,05mol 2-Subst.-3-mercaptopropan-1-ol wird langsam unter Rühren und Schutzgas zu einer am Wasserabscheider unter Rückfluß siedenden Lösung von 0,055mol (9,3g) trans^-Formylcyclohexancarbonsäure-methylester und 100mg p-Toluensulfonsäure in 250ml Benzen zugetropft. Nach beendeter Zugabe wird noch ca. 20min erhitzt. Das auf Raumtemperatur abgekühlte Reaktionsgemisch wird mit 100 ml 5%iger NaHCO3-Lösung und 100 ml Wasser gewaschen und das Lösungsmittel am Rotationsverdampfer im Vakuum abdestilliert. Der Rückstand wird bis zur Konstanz der Umwandlungstemperaturen aus Methanol umkristallisiert. Die anfallenden Mutterlaugen werden vereinigt, das Lösungsmittel wird am Rotationsverdampfer vollständig abdestilliert und der Rückstand in 200ml Chloroform aufgelöst. Nach Zugabe von 1 ml BF3 · Et2O wird 72 h bei Raumtemperatur stehengelassen und wie oben aufgearbeitet. Durch wiederholte Equilibrierung unter den angegebenen Bedingungen wird eine Gesamtausbeute von 80% an isomerenreinem Produkt gewonnen.
Die Umwandlungstemperaturen des so erhaltenen 1,3-Oxathianderivates und anderer analog hergestellter 1,3-Oxathianesind in Tabelle 1 zusammengefaßt.
Tabelle 1
Is
1/1 COOCH3 .82 (.73)
1/2 CgHig . 2 ..50
1/3 CcH11 .74 . 99,2
Beispiel 4:
trans-4-(trans-5-n-Hexyl-1 ,S-oxathian^-yO-cyclohexancarbonsäure 4
0,2mol (11,2g) KOH werden in 10ml Wasser aufgelöst und zu einer Lösung von 0,035mol (12,2g) trans-4-(trans-5-n-Hexyl-1,3-oxathian^-yO-cyclohexancarbonsäuremethylesterin 200 ml Methanol gegeben.
Nach 2stündigem Sieden unter Rückfluß wird das Lösungsmittel am Rotationsverdampfer weitgehend abdestilliert. Der Rückstand wird in 150 ml Wasser aufgelöst, mit 10%igerHCI angesäuert, der entstandene Niederschlag abgesaugt und aus
Hexan/Essigester umkristallisiert.
Ausbeute: 85% d.Th.
K179N201I
Beispiels:
trans-4-(trans-5-n-Hexyl-1,3-oxathian-2-yl)-cyclohexancarbonsäure-(4-cyanphenyl)-ester 0,01 mol (3,14g) trans^-ftrans-ö-n-Hexyl-i^-oxathian^-yD-cyclohexancarbonsäure, 0,01 mol (1,19g) 4-Cyanphenol, 100mg 4-Dimethylaminopyridin und 0,011 mol (3,27g) i-O-DimethylaminopropylJ-S-ethyl-carbodiimidmethiodid werden bei Raumtemperatur unter Rühren in 50ml absolutem Methylenchlorid gelöst und 24h bei Raumtemperatur stehengelassen.
Zur Aufarbeitung wird mit 100 ml Methylenchlorid verdünnt, viermal mit je 100 ml Wasser, einmal mit 100 ml 5%iger NaHCO3-Lösung und nochmals mit 100ml Wasser gewaschen, über Na2SO4.getrocknet und das Lösungsmittel am Rotationsverdampfer abdestilliert. Der Rückstand wird aus Methanol umkristallisiert. Ausbeute: 77% d.Th.
Die Umwandlungstemperaturen dieser Substanz und anderer analog zu dieser Vorschrift synthetisierter Substanzen sind in den
Tabellen 2 und 3 angegeben.
Tabelle 2
COOR
Is
.<40
.185
-,(H)-C5H
11
.<20
.81
.90
2/5 -\O)-\O>-C7H
. 157,5
.163,1 .256
Tabelle 3
R1 R2 K R1 R2 N. Js
H H .103 S .205
3/1 H CH3 . 86 (.70) .137
3/2 CH3 H .116 (.58) .185 * .
3/3

Claims (2)

-1- Z53 031 Erfindungsanspruch: .
1. Verfahren zur Herstellung von neuen kristallin-flüssigen trans-5-Subst.-2-(trans-4-sübst.-cyclohexyl)-1,3-oxathianen, gekennzeichnet dadurch, daß
2-Subst.-propan-1,3-diole mit Bromwasserstoffsäure und Heptan zu 2-Subst.-3-brompropan-1-olen umgesetzt werden, die mit Thioharnstoff in Ethanol umgesetzt, anschließend mit Natronlauge behandelt und mit Salzsäure angesäuert werden, wobei 2-Subst.-3-mercapto-propan-1-ole entstehen, die mittrans-1-Subst.-4-formylcyclohexanen umgesetzt und einmal oder mehrfach mit Bortrifluorid/Diethylether in Chloroform equilibriert werden.
DD29492686A 1986-10-02 1986-10-02 Verfahren zur herstellung von trans-5-subst.-2-(trans-4-subst.-cyclohexyl)-1,3-oxathianen DD253031A1 (de)

Priority Applications (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DD29492686A DD253031A1 (de) 1986-10-02 1986-10-02 Verfahren zur herstellung von trans-5-subst.-2-(trans-4-subst.-cyclohexyl)-1,3-oxathianen
DE19873728315 DE3728315A1 (de) 1986-10-02 1987-08-25 Kristallin-fluessige nematische gemische
CH325087A CH674015A5 (de) 1986-10-02 1987-08-25

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DD29492686A DD253031A1 (de) 1986-10-02 1986-10-02 Verfahren zur herstellung von trans-5-subst.-2-(trans-4-subst.-cyclohexyl)-1,3-oxathianen

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DD253031A1 true DD253031A1 (de) 1988-01-06

Family

ID=5582828

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DD29492686A DD253031A1 (de) 1986-10-02 1986-10-02 Verfahren zur herstellung von trans-5-subst.-2-(trans-4-subst.-cyclohexyl)-1,3-oxathianen

Country Status (1)

Country Link
DD (1) DD253031A1 (de)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE1293156B (de) Cyclogeranylalkansaeurenitrile und Verfahren zu deren Herstellung
EP0237902A2 (de) Verfahren zur Herstellung des (-)-Antipoden des (E)-1-Cyclohexyl-4,4-dimethyl-3-hydroxy-2-(1,2,4-triazol-1-yl)-pent-1-ens
DE2251097B2 (de) Verfahren zur gewinnung eines gemisches von (+)-cis- und (+)-trans-chrysanthemummonocarbonsaeure
EP0073378B1 (de) 2,5-disubstituierte-1,3-Dithiane, Verfahren zu deren Herstellung und deren Verwendung
DE2704690C2 (de) Triphenylalkenderivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese enthaltende Arzneimittel
DE2729846C2 (de) Verfahren zur Herstellung von in 3-Stellung alkylsubstituierten cis-1-Hydroxy-6,6-dimethyl-6,6a,7,8,10,10a-hexahydro-9H-dibenzo [b,d] pyran-9-onen
CH417630A (de) Verfahren zur Herstellung von neuen cyclischen 2,3-O-Acetalen und 2,3-O-Ketalen von Butantetrolestern
DE1593782B2 (de) 1-nitrilophenoxy- 2- hydroxy -3- tert.butylaminopropane, verfahren zu ihrer herstellung und diese enthaltende pharmazeutische praeparate
DE1108213B (de) Verfahren zur Herstellung von 2, 2-Dimethyl-3-phenylcyclopropan-carbonsaeuren
AT371448B (de) Verfahren zur herstellung von neuen cis-4a-phenyl -isochinolin-derivaten und ihren saeureadditionssalzen
AT203495B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen tertiären Aminen
DE1593782C3 (de) 1-Nitrilophenoxy- 2- hydroxy -3- tertbutylaminopropane, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese enthaltende pharmazeutische Präparate
DE896806C (de) Verfahren zur Herstellung von 3ª‡, 11ª‰-Dioxypregnan-20-on
DD252828A1 (de) Verfahren zur herstellung kristallin-fluessiger trans-4-(trans-5-subst.-1,3-dithian-2-yl)-cyclohexancarbonsaeureestern
DE1618297C3 (de) Verfahren zur Herstellung von basischen Äthern
DE192035C (de)
AT336616B (de) Verfahren zur herstellung neuer oxoalkylpyridine und ihrer salze
EP0005174B1 (de) 2-Methyl-5-(2-hydroxystyryl)-1.3.4-thiadiazol und seine Herstellung
CH615923A5 (en) Process for the preparation of optically active oxetanes
DE959097C (de) Verfahren zur Herstellung von basisch substituierten Diarylacetonitrilen
AT202125B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen α-Mercapto-Säureamiden
DE2734809A1 (de) Verfahren zur herstellung von 2,3- dichlor-1-(c tief 1-7 )-alkoxybenzolen
DE2912052A1 (de) Verfahren zur herstellung von 2eckige klammer auf 4-(thienylcarbonyl)phenyl eckige klammer zu -propionsaeure
AT163167B (de) Verfahren zur Darstellung von basischen Estern und Amiden von 1-Aryl-cycloalkyl-1-carbonsäuren
AT210435B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Ferrocenderivaten

Legal Events

Date Code Title Description
ENJ Ceased due to non-payment of renewal fee