DD261586A1 - Verfahren zur herstellung von kieselgelen mit enger porenradienverteilung - Google Patents

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DD261586A1
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DD30338687A
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Eckhard Assmann
Juergen Blaudszun
Bernd Dassler
Wolfgang Pasler
Hartmut Tschritter
Dietmar Wolczynski
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Bad Koestritz Chemiewerk
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B33/00Silicon; Compounds thereof
    • C01B33/113Silicon oxides; Hydrates thereof
    • C01B33/12Silica; Hydrates thereof, e.g. lepidoic silicic acid
    • C01B33/16Preparation of silica xerogels

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  • Inorganic Chemistry (AREA)
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Abstract

Verfahren zur Herstellung von Kieselgelen mit enger Porenradienverteilung fuer Anwendungen in der Chromatographie durch Gelierung des instabilen Soles, Altern, Waschen und Trocknen zum Xerogel. Erfindungsgemaess werden der p H-Wert des Hydrogeles und die Trocknungsparameter bis zur Erreichung des Xerogelzustandes praktisch unveraendert beibehalten und die gewuenschte Gelqualitaet massgeblich durch Anwendung geeigneter Trocknungsbedingungen eingestellt. Dadurch werden Texturschwankungen in den Gelchargen vermieden und anwendungsspezifische Gelqualitaeten direkt aus dem Hydrogel erhalten.

Description

Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Kieselgelen mit enger Porenradienverteilung, die vorzugsweise für chromatographische Anwendungen geeignet sind.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Die Herstellung von Kieselgelen erfolgt im allgemeinen durch Gelierung eines instabilen Kieselsoles, Altern, Waschen und Trocknen des Hydrogeles zum Xerogel. Die für den jeweiligen Anwendungsfall erforderliche Porenstruktur der Kieselgele wird dabei in Abhängigkeit von den bei der Umsetzung wirkenden Parametern, wie z.B. Konzentration der Ausgangslösungen, Gelier-pH-Wert des Hydrogeles, Synärese- und Wasch bedingungen des Hydrogeles, eingestellt. Dementsprechend werden engporige Kieselgele (z.B. DD-PS 235624, DD-PS 122131, DE-OS 1 667669) oder weitporige Kieselgele (DD-PS 45067, DE-OS 2127649) erhalten.
Es ist bekannt, daß die Porenweite des Kieselgeles durch eine spezielle Wahl des pH-Wertes bei der Waschung beeinflußbar ist (DE-OS 1 567561). Dabei werden jedoch Gele mit breiteren Porenradienverteilungen und entsprechenden Schwankungen in ihrer Reproduzierbarkeit erhalten.
Da für verschiedene Anwendungsfälle aber eine möglichst einheitliche Porenstruktur sowie eine hohe Reproduzierbarkeit von Charge zu Charge erforderlich sind, werden Vorprodukte zur Gelherstellung nach der DE-OS 2647701 zusätzlich einem Größenklassierungsverfahren unterworfen.
Verfahren zur Herstellung von Kieselgelen mit modifizierbarer Porosität (DE-OS 2633198, DE-OS 2220509, DE-AS 1940093, DE 2127649, DE-OS 1 667669) erfordern einen hohen verfahrenstechnischen Aufwand bzw. sind energieintensiv.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von Kieselgelen mit enger Porenradienverteilung, wordurch die für den jeweiligen Anwendungsfall erforderliche einheitliche Porenstruktur reproduzierbar eingestellt wird.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Die Aufgabe der Erfindung besteht darin, ein Verfahren zur Herstellung von Kieselgelen mit enger Porenradienverteilung zu entwickeln, durch das auf verfahrenstechnisch einfache und ökonomisch rentable Weise sowohl engporige als auch weitporige Produkte gezielt erhalten werden.
Die Aufgabe wird gelöst, indem durch Gelierung von instabilem Kieselsol im pH-Bereich von 3 bis 8, Altern, Waschen und Trocknen des Hydrogeles bei Temperaturen von 90 bis 1400C und Taupunkten von 40 bis 950C erfindungsgemäß die dem Hydrogel bei seiner Gelierung erteilte pH-Bedingung sowie die Trocknungsparameter, insbesondere Temperatur und Taupunkt der mit dem Hydrogel in Kontakt gebrachten Trocknungsluft bis zur Erreichung des Xerogelzustandes praktisch unverändert beibehalten werden, wobei die Höhe des pH-Wertes und die Höhe der Temperatur und des Taupunktes in Abhängigkeit von den für den jeweiligen Anwendungsfall erforderlichen Porenradius der engen Verteilung variierbar eingestellt wird. Wesentlich für die Erfindung ist, daß der sich infolge des gewählten Gelier-pH-Wertes des Hydrosoles während der Synärese im Hydrogel selbsttätig einstellende pH-Wert bei der Waschung praktisch unverändert beibehalten wird. Die Höhe des Gelier-pH-Wertes wird dabei in Abhängigkeit vom gewünschten pH-Wert des Xerogeles und dem herzustellenden Geltyp (weit-, mittel- oder engporig) eingestellt, wobei bekannt ist, daß im schwach alkalischen Bereich großporige und im sauren Bereich engporige Kieselgele erhalten werden.
Ebenso wesentlich für das Einstellen einer engen Porenradienverteilung ist das Konstanthalten der Trocknungsbedingungen. Die Abhängigkeit wichtiger Strukturparameter des Xerogeles vom Taupunkt der mit dem Hydrogel kontaktierenden Trocknungsluft bei Konstanthaltung der Hydrogelqualität(Synäresewasser-pH-Wert7,5 ± 0,2) und der Trocknungstemperatur (105 ± 20C) ist in der Abbildung 1 dargestellt, es ist ersichtlich, daß unter gleichen pH-Bedingungen des Hydrogeles in
Abhängigkeit vom Taupunkt der Trocknungsluft Xerogele mit unterschiedlicher Struktur erhalten werden können. Dieses Ergebnis war insofern überraschend, als daß zur Herstellung von Kieselgelen gemäß dem Stand der Technik zwar genaue Regime zur Durchführung des Verfahrens-Naßteiles (Ausgangsstoffe, Gelierung, Synärese, Wässerung) vorgeschrieben werden, aber die strukturbildende Wirkung der Trocknung nicht im gleichen, erforderlichen Maßberücksichtigtwird,wiedasbei der erfindungsgemäßen Lösung gewährleistet ist.
Das Hydrogel liegt aufgrund der üblichen Technologien zu seiner Herstellung häufig in einem breiten Körnungsspektrum vor — einer für die Herstellung von Kieselgelen mit vereinheitlichter Struktur ungünstigen Voraussetzung. Das erfindungsgemäße Verfahren liefert auch unter dieser Bedingung Xerogele mit enger und gut reproduzierbarer Porengrößenverteilung und entspricht damit den Belangen der Betriebspraxis.
Die erfindungsgemäß hergestellten Kieselgele eignen sich als Trägermaterial für chromatographische Stofftrennungen und andere spezielle Anwendungen, die eine möglichst einheitliche und gut reproduzierbare Porenstruktur des Kieselgeles erfordern.
Ausführungsbeispiele Beispiel 1
Durch Umsetzung von technischer Natronwasserglaslösung (SiO2-Gehalt 26,2%, SiO2/Na2O-Molverhältnis 3,35} mit stark sauren Kationenaustauscher der Η-Form hergestelltes instabiles Sol der Dichte 1,060g/ml (2O0C) und des pH-Wertes von 2,6 wurde durch Zusatz von 5%igem Ammoniakwasser in einer Mischvorrichtung auf den pH-Wert von ca. 6,6, entsprechend einer Gelierzeit von 5 bis 8s eingestellt. Nach einer Standzeit des Hydrogeles von 24h wurde im Synäresewasserein pH-Wert von 7,6 gemessen. Das Hydrogel wurde anschließend mit ammoniakalischem Wasser des pH-Wertes von 7,6 ± 0,2 durch 5 Aufgaben von je 1 Stunde gewaschen. Das Hydrogel wurde in einer ca. 8cm dicken Schicht, die von der Trocknungsluft durchströmt wurde, getrocknet. Die Trocknungsluft hatte eine Temperatur von 104 ± 2°C und einen Taupunkt von 85 ± 2°C und wurde durch Regeleinrichtungen konstantgehalten.
Es wurde ein Xerogel mit dem häufigsten Porenradius von 4,9 nm bei enger Porenradienverteilung und einem Porenvolumen von 0,89 ml/g erhalten. Die Porenradienverteilung dieses Geles ist in der Abbildung 2, Kurve 1 dargestellt.
Zum Vergleich ist in der Kurve 2 die repräsentative Porenradienverteilung eines technischen Kieselgeles angegeben, das durch Gelieren von ionenausgetauschtem Kieselsol beim pH von ca. 3,5, Einstellung des Hydrogeles auf den pH-Wert von ca. 9,5 durch entsprechendes Wässern mit ammoniakalischem Wasser und Trocknung unter Vakuum hergestellt wurde.
Es ist ersichtlich, daß das erfindungsgemäß hergestellte Gel eine wesentlich engere Porenradienverteilung, d. h. eine wesentlich einheitlichere Porenstruktur aufweist, was auf die Anwendung des erfindungsgemäßen Herstellungsverfahrens zurückgeführt
Beispiel 2
Durch Umsetzung von technischer Natronwasserglaslösung mit 12%iger Schwefelsäure wurde ein instabiles Sol der Dichte 1,14g/ml (200C) und des pH-Wertes von 3,3 hergestellt.
Die Gelierung erfolgte durch Stehenlassen des Soles bei Raumtemperatur innerhalb von 2 Tagen. Im Synäresewasser des Hydrogeles wurde ein pH-Wert von 3,4 gemessen. Das Hydrogel wurde zerkleinert und mit schwefelsaurem Wasser des pH-Wertes von 3,4 ± 0,1 auf die übliche Weise sulfatfrei gewaschen und gemäß Beispiel 1 bei einem Taupunkt von 87 ± 2°C getrocknet. Das erhaltene Xerogel hatte einen häufigsten Porenradius von 2,2 nm und ein Porenvolumen von 0,67 ml/g. Ein anderer Teil desgleichen Hydrogeles wurde bei einem Taupunkt der Trocknungsluft von 50 ± 2°C getrocknet. Es wurde ein Xerogel mit dem häufigsten Porenradius von 1,2nm und einem Porenvolumen von 0,41 ml/g erhalten. Beide Xerogele wiesen eine sehr enge Porenradienverteilung auf.

Claims (2)

  1. Verfahren zur Herstellung von Kieselgelen mit enger Porenradienverteilung durch Gelierung von instabilem Kieselsol im pH-Bereich von 3 bis 8, Altern, Waschen und Trocknen des Hydrogeles bei Temperaturen von 90 bis 1400C und Taupunkten von 40 bis 95°C, dadurch gekennzeichnet, daß die dem Hydrogel bei seiner Gelierung erteilte pH-Bedingung sowie die Trocknungsparameter, insbesondere Temperatur und Taupunkt der mit dem Hydrogel in Kontakt gebrachten Trocknungsluft, bis zur Erreichung des Xerogelzustandes praktisch unverändert beibehalten werden, wobei die Höhe des pH-Wertes und die Höhe der Temperatur und des Taupunktes in Abhängigkeit von den für den jeweiligen Anwendungsfall erforderlichen Porenradius der engen Verteilung variierbar eingestellt wird.
    Hierzu
  2. 2 Seiten Zeichnungen
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0864531A1 (de) * 1997-03-05 1998-09-16 Armstrong World Industries, Inc. Feuchte Kieselsäuregele zur Wärmeisolierung mit Aerogel und Xerogel und Verfahren zu deren Herstellung
EP3868464A1 (de) 2020-02-21 2021-08-25 Wingflow AG Reaktor zur herstellung von mikronisierten kieselsäuregelen

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