DD268677A1 - PROCESS FOR PRODUCING MICROPOROESE ACTIVATED CARBON - Google Patents

PROCESS FOR PRODUCING MICROPOROESE ACTIVATED CARBON Download PDF

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DD268677A1
DD268677A1 DD88312703A DD31270388A DD268677A1 DD 268677 A1 DD268677 A1 DD 268677A1 DD 88312703 A DD88312703 A DD 88312703A DD 31270388 A DD31270388 A DD 31270388A DD 268677 A1 DD268677 A1 DD 268677A1
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DD88312703A
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Peter Szargan
Herbert Spindler
Rolf Moebius
Manfred Kraft
Erhard Klose
Wolfgang Heschel
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Leuna Werke Veb
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung mikroporoeser Aktivkohlen, die zur Reinigung und Trennung von Gasen eingesetzt werden koennen, aus Braunkohlenkoks. Wesen der Erfindung ist die Aktivierung des Rohstoffes in einer sauerstofffreien Gasatmosphaere unter definierten Bedingungen, wobei eine Reaktionswaerme von maximal 800 kJ/kg C zugefuehrt wird. Das Verfahren kann in Wirbelschicht- oder Schachtoefen herkoemmlicher Konstruktion realisiert werden.The invention relates to a process for the production of microporous activated carbons, which can be used for the purification and separation of gases from lignite coke. Essence of the invention is the activation of the raw material in an oxygen-free gas atmosphere under defined conditions, wherein a reaction heat of a maximum of 800 kJ / kg C is supplied. The process can be realized in fluidized bed or shaft furnaces of conventional design.

Description

Anwendungsgebiet der ErfindungField of application of the invention

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung mikroporöser Aktivkohlen aus Braunkohlenkoks, die zur Reinigung und Trennung von Gasen eingesetzt werden können.The invention relates to a method for producing microporous activated charcoal from lignite coke, which can be used for the purification and separation of gases.

Charakteristik der bekannten technischen LösungenCharacteristic of the known technical solutions

Aktivkohlen werden vielfältig zur Entfernung von Verunreinigungen aus Gasen und Flüs iigkeiten eingesetzt. Rohstoffe sind gewöhnlich Sraunkohlenkokse oder organische Produkte wie Holz, KokosnuPachalen,.Knoshen u. a. Die Kohleherstellung erfolgt über die Verarbeitungsstufen Verkokung, Aktivierung und Extraktion mit Mineralsäuren sowie Klassierung. Maßgebend für die Lösung bestimmter Trennaufgaben ist dabei die Einstellung bestimmter Porositäten und Porengrößenverteilungen. So ist bekannt, eine für die Wasserreinigung einzusetzende Aktivkohle mit hohem Makroporenvolumen durch spezielle Verkokungsverfahren von ausgewählten Braunkohlen und nachfolgender Aktivierung bei hohen Temperaturen zu erzeugen. Es sind ferner zahlreiche Verfahren bekannt, Aktivkohlen aus herkömmlichem Braunkohlenkoks durch Aktivierung in Drehrohröfen oder Wirbelsnhichtreaktoren in heißen Gasströmen zu erzeugen, wobei das gewünschte Porenvolumen im Meso- und Makroporenbereich liegt. Derartige Aktivkohlen werden vorzugsweise zur Reinigung von Flüssigkeiten von Verunreinigungen größeren Moleküldurchmessers benutzt. Zur Herstellung von Aktivkohlen mit einem überwiegenden Anteil an Mikroporen unter 1 nm werden als Rohstoffe hauptsächlich Steinkohlenkokse spezieller Herstellungsbedingungen benutzt und unter streng einzuhaltenden Bedingungen die gewünschten Porositäten erzeugt.Activated carbons are widely used to remove impurities from gases and liquids. Raw materials are usually brown coal coke or organic products such as wood, coconut pachals, .Knoshen u. a. The coal production takes place via the processing stages coking, activation and extraction with mineral acids as well as classification. Decisive for the solution of certain separation tasks is the setting of certain porosities and pore size distributions. It is known, for example, to produce a high macropore activated carbon activated carbon for water purification by specific coking processes of selected lignites and subsequent activation at high temperatures. There are also numerous processes known to produce activated charcoal from conventional lignite coke by activation in rotary kilns or fluidized-bed reactors in hot gas streams, the desired pore volume being in the meso and macroporous region. Such activated carbons are preferably used to purify liquids of larger molecular diameter contaminants. For the production of activated carbons with a predominant proportion of micropores below 1 nm, the raw materials used are mainly coal coke of special production conditions and under strict conditions the desired porosities are produced.

Spezieller Aktivkoks für die Rauchgasentschwefelung wird gemäß WO 8504247 und WO 8504388 durch Ummantelung von keramischen Materialien mit gepulvertem Steinkohlenkoks erzeugt, Aktivkoks mit einstellbarem Porensystem gem. DE OS 2624663 durch Formgebung von feinteiligem Koks mit Kunststoffen als Bindemittel und nachfolgende Schwefelung. Aktivkohlen für die Rauchgasentschwefelung werden gem. DE OS 332772"/ und DE OS 1 263970 duioh Pressen von feinteiliger Kohle mit Weichpech und nachfolgende Verkokung erzeugt.Special activated carbon for flue gas desulfurization is produced according to WO 8504247 and WO 8504388 by coating ceramic materials with powdered coal coke, activated coke with adjustable pore system according to. DE OS 2624663 by shaping finely divided coke with plastics as a binder and subsequent sulfurization. Activated charcoal for flue gas desulphurisation acc. DE OS 332772 "/ and DE OS 1 263970 duioh pressing of finely divided coal with soft pitch and subsequent coking produced.

Gemäß DD-PS 252550 wird ein Kohlenstoffmolekuiarsieb aus Braunkohle erzeugt, indem die gewünschte Porendimension durch Auswahl des Rohstoffes, eine spezielle Rohstoffaufbereitung, die Wahl spezieller Brikettierungs- Lir>d Schwelbedingungen erzeugt wird. Aktivkoks für die Rauchgasentschwefelung wird analog durch Verkokung in COj/HjO-haltigem Spülgas erzeugt. Ein Braunkohlenkoks handelsüblicher Provionence wird zur Erzeugung von vorwiegend mikroporösen Aktivkohlen mit den Eigenschaften eines Molekularsiebes bisher nicht eingesetzt. Nachteile der beschriebenen Verfahren sind außerdem, daß spezielle Bindemittel erforderlich sind und die Koksvorbereitung viele und spezielle Aufbereitungsverfahren erfordert.According to DD-PS 252550 a carbon molecular sieve is produced from brown coal by the desired pore dimension by selection of the raw material, a special raw material preparation, the choice of special Brikettierungs- L ir > d smoldering conditions is generated. Activated coke for the flue gas desulphurization is produced analogously by coking in COj / HjO-containing purge gas. A lignite coke commercially available Provionence is not yet used to produce predominantly microporous activated carbon with the properties of a molecular sieve. Disadvantages of the described methods are also that special binders are required and coke preparation requires many and special treatment methods.

Ziel der ErfindungObject of the invention

Ziel der Erfindung ist es, aus Braunkohlekoks üblirher Provinienz in einem einfachen Verfahren mikroporöse Aktivkohle zu erzeugen.The aim of the invention is to produce microporous activated carbon from lignite coke of poor proximity in a simple process.

Darlegung des Wesens der ErfindungExplanation of the essence of the invention

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, aus Braunkohlenkoks geringer Porosität eine mikroporöse Aktivkohle zu erzeugen, bei der das Mikroporenvolumen einen hohen Anteil am Gesamtporenvolumen besitzt und insbesondere das Volumen der Poren mit einem Radius unter 1,25nm das Volumen der Poren mit einem Radius zwischen 1,25 und 15nm weit übertrifft. Die mikroporöse Aktivkohle soll in ihren Trenneigenschaften denen der Molekularsiebe ähnlich sein. Erfindungsgemäß wird die Aufgabe gelöst, indem der Brsunkohlekoko in einem Reaktor mit engem Verweilzeitspektrum oder chargenweise in einer sauerstofffreien Gasatmosphäre auf Akti>' rungstemperatur aufgeheizt und bei Π80 bis 1 200K durch Zuführung einer Reaktionswärme von 100 bis 80OkJ je kg Kohlenstoff aktiviert wird, danach in inerter Atmosphäre abgekühlt und erforderlichenfalls in an sich bekannter Weise durch Extraktion, Wasserwäsche und Trocknung aufbereitet wird. Die zur Aktivierung zugeführte Reaktionswärme ergibt sich als Produkt aus spezifischer Qasclurchsatzmenge, Differenz zwischen Temperatur von zugeführtem Verbrennungsgas und Aktivierung, spezifischer Wärme des Gases und Aktivierungszeit. Die zur Aufheizung auf die Reaktionstemperatur benötigte Energiemenge ist in dieser Reaktionswärme nicht enthalten. Überraschend hat sich gezeigt, daß sich bei dieser geringen und homogenen Aktivierung von Braunkohlekoks ein hohes Mikroporenvolumen im Bereich von Poren unter 1 nm Durchmesser ausbildet, sich aber die Porenstruktur c"3S Kokses im Bereich der Makro- und Transpüriporen nur wenig ändert und sich Mesoporen überhaupt kaum ausbilden. Die erfindungsgemäß erzeugten Produkte haben eine Porosität von 35 bis 45%, wobei die Hälfte auf Poren mit dem Durchmesser 0,4 bis 0,7 nm entfallen, der Rest auf Transportporen mit dem Durchmesser >20nm. Der Anteil der Mesoporen liegt unter 10%, bezogen auf das Gesamtporenvolumen.The invention is based on the object of producing a microporous activated carbon from lignite coke with low porosity, in which the micropore volume has a high proportion of the total pore volume and, in particular, the volume of the pores having a radius of less than 1.25 nm the volume of the pores with a radius between 1, 25 and 15nm far surpasses. The microporous activated carbon should be similar in their separation properties to those of the molecular sieves. According to the invention the object is achieved by the Brsunkohlekoko in a reactor with a narrow residence time spectrum or batchwise in an oxygen-free gas atmosphere heated to Akti '' tion temperature and at bis80 to 1 200K by supplying a heat of reaction of 100 to 80OkJ per kg of carbon is activated, then in inert Cooled and cooled if necessary in a conventional manner by extraction, water washing and drying. The reaction heat supplied for activation is given as the product of specific Qaslurchsatzmenge, difference between temperature of combustion gas supplied and activation, specific heat of the gas and activation time. The amount of energy required to heat to the reaction temperature is not included in this heat of reaction. Surprisingly, it has been shown that in this low and homogeneous activation of brown coal coke a high micropore volume in the range of pores below 1 nm diameter is formed, but the pore structure cs 3S coke in the macro- and Transpüriporen changes only slightly and mesopores at all The products produced according to the invention have a porosity of 35 to 45%, half of which accounts for pores with a diameter of 0.4 to 0.7 nm, the remainder being on transport pores with a diameter> 20 nm The proportion of mesopores is less 10%, based on the total pore volume.

Das zur Aktivierung benötigte Gas wird zweckmäßig in einer dem Reaktoi vorgeschalteten Brennkammer durch Verbrennung von kohlenwasserstoffhaltigen Gasen mit Luft erzeugt, wobei die Luftzahl λ kleiner als 1 ist und der Anteil der reduzierenden Gasbestandteile CO + H2 miihr als 5% betragen sollte. Die Reaktionsgeschwindigkeit wird in Abhängigkeit von der Reaktionsfähigkeit des Rohstoffes und dem Reaktortyp durch den Anteil des Wasserdampfes und det reduzierten Gasbestandteile sowie die Verbrennungsterrporatur gesteuert, um einen homogenen Reaktionsablauf zu realisieren. Als geeigneter Rohstoff für das erfindungsgernäße Verfahren hat sich BraunkohlentieftemperaturlOks (BTT-Koks), erzeugt als Nebenprodukt der Spülgassohwelüng, erwiesen. Dieser Koks wird im Wirbelschichtreaktor vorzugsweise im Temperaturbereich 1020 bis 1070 K in einer Atmosphäre mit 15 bis 20% Wasserdampf und 6% reduzierende Gasbestandteile über (i bis 8 Minuten aktiviert, wobei die Temperatur des zugeführten Aktivierungsgases nicht höher als 1170 K liegen sollte. Im Schachtreaktor erfolgt die Aktivierung zweckmäßig bei 1000 bis 1070 K in einer Atmosphäre mit 15 bis 20% Wasserdampf und 6% reduzierenden Gasen über 15 bis 30 Minuten. Die Temperatur des zugeführten Verbrennungsgases soll dabei 1070 K nicht übersteigen. Wesentlich für die Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens ist die Einhaltung der zugeführten Reaktionswärme im Bereich von 100 bis 800kJ/kg Kohlenstoff. Die angegebenen Aktivierungszeiten sind daher nur Richtwerte, die sich aus der Summe der Einflußreaktoren auf die Aktivierung ergeben, wie Reaktionsfähigkeit des Brennstoffes und Reaktortyp, Wasserdampfanteil des Gases, Anteil der reduzierenden Gasbestandteile und Reaktionstemperatur. Die teilweise Entmineralisierung des aktivierten Produktes wird zweckmäßigerweise durcn Extraktion mit halbkonzentrierter Salzsäure realisiert, wobei die bei der Aktivierung reduzierten und als Sulfide vorliegenden Schwefelverbindungen größtenteils gelöst werden. Daneben wird der Gehalt an Eisen- und Calciumverbindungen um über 90% reduziert. Es ist überraschend, daß die nahezu vollstap.diga Umsetzung Jer Mineralien und damit eine so starke Senkung des Mineral- und Schwefelgehaltes des Endproduktes gegenüber d^m Rohstoff trotz des nur geringen C-Ausbrandes möglich ist. Durch die nachfolgende Wäsche mit Wasser sowie eine Rest-Neutralisation durch Natronlauge wird eine mikroporöse Kohle erzeugt, die auch hinsichtlich Mineralstoffgehalt den Anforderungen an eine Aktivkohle entspricht. Erforderlichenfalls können zur weiteren Entmineralisierung und Qualitätsverbesserung des Produktes noch die Verfahrensstuf »n Dichtesortierung und Korngrößenklassierung angeschlossen werden.The gas required for activation is expediently produced in a combustion chamber upstream of the reactor by combustion of hydrocarbon-containing gases with air, the air ratio λ being less than 1 and the proportion of the reducing gas constituents CO + H2 being more than 5%. The reaction rate is controlled depending on the reactivity of the raw material and the reactor type by the proportion of water vapor and the reduced gas components and the Verbrennungssterrporatur to realize a homogeneous reaction sequence. A suitable raw material for the process according to the invention has been lignite low temperature (BTT) coke, produced as a by-product of the flushing gas liquor. This coke is activated in the fluidized bed reactor preferably in the temperature range 1020 to 1070 K in an atmosphere with 15 to 20% water vapor and 6% reducing gas components over (i to 8 minutes, wherein the temperature of the supplied activating gas should not be higher than 1170 K. In the shaft reactor the activation is expediently carried out at 1000 to 1070 K in an atmosphere with 15 to 20% steam and 6% reducing gases over 15 to 30 minutes, the temperature of the combustion gas supplied not exceeding 1070 K. Essential for carrying out the process according to the invention The stated activation times are therefore only guideline values which result from the sum of the influence reactors on the activation, such as reactivity of the fuel and reactor type, water vapor content of the gas, proportion of the reducing gas components andReaction temperature. The partial demineralization of the activated product is expediently carried out by extraction with half-concentrated hydrochloric acid, the sulfur compounds present being reduced during activation and being present as sulfides being largely dissolved. In addition, the content of iron and calcium compounds is reduced by more than 90%. It is surprising that the almost vollstap.diga implementation of Jer minerals and thus so much reduction of the mineral and sulfur content of the final product over d ^ m raw material despite the low C-burnout is possible. The subsequent washing with water and a residual neutralization by sodium hydroxide solution, a microporous coal is produced, which corresponds to the requirements of an activated carbon also in terms of mineral content. If necessary, the process steps of density sorting and grain size classification can be added to further demineralize and improve the quality of the product.

Ausführungsbeispieleembodiments

Porositätsm issungenPorositymissungen

Die porosimetrischen Kenngrößen der in den Beispielen 1 bis 5 erzeugten Aktivkohlen wurden nach bekannten Standardverfahren ermittelt. Die Verteilung der Makroporen wurde durch Guecksilber-Hochdruckporosimetrie bestimmt, die Mesoporenvorteilung aus dem Verlauf der Stickstoff-Tieftemperatursorption abgeleitet. Aus der Differenz zwischen insgesamt adsorbiertem Stickstoffvolumen und dem kumulativen Porenvolumen aus der Stickstoffdesorptionsisothermen bis zu Porenradien vor. rp = 1,25nm wurde das Mikroporenvolumen bestimmt. Eine Abschätzung der Mikroporenverteilung wurde durchgeführt mit Hilfe pyknometrischer Dichtemessungen an den untersuchten Kohleprodukten. Das Gesamtporenvolumen Vp ist ge geben als Differenz Vp = Vk - V0 vom Kornvolumen Vkund Gerüstvolumen V0, wobei V> unter Verwendung von Quecksilber als Pyknometerflüssigkeit ermittelt wird. Bei Anwesenheit von Mikroporen wird das Gerüstvolumen V0 in Abhängigkeit von der Molekülgröße der verwendeten Pyknometerflüssigkeit unterschiedlich erhalten. Aus diesen Differenzen läßt sich das Mikroporenvolumen für Porenradienbereiche innerhalb der Größen der eingesetzten Molekülsorten abschätzen. Als Pyknometerflüssigkeiten wurden Methanol, Ethanol, Cyclohexan und Isooctan verwendet.The porosimetric parameters of the activated carbons produced in Examples 1 to 5 were determined by known standard methods. The distribution of macropores was determined by high-pressure mercury high-pressure porosimetry, which derived mesopore partitioning from the course of nitrogen low-temperature sorption. From the difference between total adsorbed nitrogen volume and the cumulative pore volume from the nitrogen desorption isotherms to pore radii . r p = 1.25 nm, the micropore volume was determined. An estimation of the micro pore distribution was carried out using pycnometric density measurements on the investigated coal products. The total pore volume V p is given as the difference Vp = V k - V 0 of the grain volume V k and framework volume V 0 , where V> is determined using mercury as Pyknometerflüssigkeit. In the presence of micropores, the framework volume V 0 is obtained differently depending on the molecular size of the pycnometer liquid used. From these differences, the micropore volume for pore radius ranges within the sizes of the types of molecules used can be estimated. As pycnometer liquids, methanol, ethanol, cyclohexane and isooctane were used.

Beispiel 1 (erfindungsgemäG)Example 1 (according to the invention)

In einem Hochtemperatur-Durchflul? reaktor, der mit einem thermisch gut isolierten Quarzrohr mit Siebboden als Reakionsraum und einem unmittelbar vorgeschalteten keramischen Aufheizblock ausgerüstet ist, werden 300g BTT-Koks (70% C) eingefüllt, im Gyfreien Nj-Strom zunächst auf 970K aufgeheizt; durch den elektrisch beheizten Keramikblcck wird dann ein COj-Strom vonIn a high-temperature flow? Reactor, which is equipped with a thermally well insulated quartz tube with sieve bottom as a reaction chamber and an immediately upstream ceramic heating block, 300g BTT coke (70% C) are filled in the Gyfreie Nj-stream initially heated to 970K; through the electrically heated Keramikblcck then a COj stream of

51 CO2/min geleitet, der mit 110OK in den Reaktor eintritt und den Koks aktiviert. Dabei verläßt das Gas mit 1020K den Reaktor, der Koks heizt sich auf 980 K auf. Nach 20 min wird die Zufuhr des Heißgases unterbrochen und im N2-Strom abgekühlt. Der Ko!<s hat aus dam CO2-Strom etwa 23kJ aufgenommen, d.h. etwa lOOkü/k^C. Nach Abkühlung in CO2 wird das Produkt ausgebaut, mit HCI extrahiert und mit Wasser gewaschen. Die an einer Probe gemessenen Kennworte sind in Tabelle 1 enthalten.51 CO 2 / min, which enters the reactor with 110OK and activates the coke. The gas leaves the reactor at 1020K, the coke heats up to 980K. After 20 minutes, the supply of hot gas is interrupted and cooled in the N2 stream. The Ko! <S has taken about 23kJ from the CO2-stream, ie about 100k / k ^ C. After cooling in CO2, the product is removed, extracted with HCl and washed with water. The passwords measured on a sample are included in Table 1.

Beispie! 2 (erfindungsgemäß)Step Example! 2 (according to the invention)

In den gleichen Reaktor wie in Beispiel) werden 100g BTT-Koks eingefüllt und 50 Minuten im CCvStrom von 10 l/min behandelt, dereine Reaktoreingangstemperaturvon 1075 K besitzt. Der Koks erhitzt sich dabei auf nahe 1000 K, das Gas verläßt den Reaktor mit 1040K. Nach der Aktivierung wird das Produkt in N2 abgekühlt und wie in den vorangegangenen Beispielen mit HCI extrahiert. Die Energieaufnahme des Kokses aus dem CCvStrom beträgt 46kJ, d. h. etwa 650kJ/kg C. Die erhaltene Aktivkohle hat die in Tabelle 1 angegebenen Eigenschaften.In the same reactor as in Example ) , 100 g of BTT coke are charged and treated for 50 minutes in the CC stream of 10 l / min, which has a reactor inlet temperature of 1075K. The coke heats up to near 1000 K, the gas leaves the reactor with 1040K. After activation, the product is cooled in N 2 and extracted with HCI as in the previous examples. The energy consumption of the coke from the CCv stream is 46kJ, ie about 650kJ / kg C. The activated carbon obtained has the properties given in Table 1.

Beispiel 3 (Vergleichsbeispiel)Example 3 (comparative example)

In den gleichen Reaktor wie in Beispiel 2 werden 100g BTT-Koks eingefüllt und unter den gleichen Badingungen wie in Beispiel 2 aktiviert, jedoch wird die Beheizung erst nach 200 Minuten unterbrochen. Die Energieaufnahme des Kokses boträgt 18OkJ, d, !1. etwa 2600kJ/kg C. Das erhaltene Produkt hat die in Tabelle 1 angegebenen Eigenschaften.In the same reactor as in Example 2, 100 g of BTT coke are charged and activated under the same conditions as in Example 2, but the heating is interrupted only after 200 minutes. The energy intake of the coke provides 18OkJ, d,! 1. about 2600kJ / kg C. The product obtained has the properties given in Table 1.

Beispiel 4 (erfindungsgemäß)Example 4 (according to the invention)

In einer kleintechnischen Wirb9lschichtapparatur (Durchmesser d.<s Wirbelbodens 120 mm) mit vorgeschalteter Brennkammer erfolgt die Aktivierung von BTT-Koks. Etwa 12 m3/n i. N. eines durch Verbrennung von Erdgar ί Luft erzeugten Brenngases, dem noch Wasssrdampf zugesetzt wurde, werden mit einem Dampfgehalt von 20% und einer Temperatur von 117OK durch den Anströmboden geleitet. Der Rohstoff wird von oben in Chargen von 0,7kg eingefüllt. Er heizt sich in 10 Minuten auf 1020K auf, wird über 7 Minuten im Temperaturintervall 1020 bis 1050K aktiviert, durch einen seitlichen Stutzen ausgetragen und in einer N2-Atmosphäre abgekühlt. Die zugeführto Reaktionswärme beträgt 570kJ/kg C. Das Produkt wird mit HCI der Konzentration von 18% extrahiert, mit Wasser neutral gewaschen und bei 420 K getrocknet. Die Eigenschaften sind in Tabelle 1 aufgeführtIn a small-scale fluidized bed apparatus (diameter d. <S fluidized bed 120 mm) with upstream combustion chamber, the activation of BTT coke is carried out. About 12 m 3 / n i. N. of a combustion gas produced by the combustion of Erdgar ί air, to which still water vapor was added are passed with a vapor content of 20% and a temperature of 117OK through the distributor plate. The raw material is filled from above into batches of 0.7 kg. It heats up to 1020 K in 10 minutes, is activated for 7 minutes in the temperature range 1020 to 1050K, discharged through a side nozzle and cooled in a N 2 atmosphere. The heat of reaction supplied is 570kJ / kg C. The product is extracted with 18% HCl, washed neutral with water and dried at 420K. The properties are listed in Table 1

Beispiel 5 (Vergleichsbeispiel)Example 5 (Comparative Example)

Unter gleichen Bedingungen (Beispiel 4) wurde BTT-Koks über 20 Minuten aktiviert und in analoger Wuise nachbehandelt. Die zugeführte Reaktionswarme betrug 1640kJ/kg C.BTT coke was activated for 20 minutes under the same conditions (Example 4) and aftertreated in analogous wuise. The supplied reaction heat was 1640 kJ / kg C.

Die chemische Zusammensetzung und Porositätsdaten des Rohstoffes und der in den Beispielen 1 bis 5 erzeugten Produkte sind in Tabelle 1 zusamnengestellt.The chemical composition and porosity data of the raw material and the products produced in Examples 1 to 5 are summarized in Table 1.

Die erfindungsgemjf<, d. h. mit kleiner 800 kJ Aktivierungsenergie erzeugten Produkte besitzen üine hohe Mikroporosität, während die in den Vergleichsbeispielen 3 und 5 erzeugten Produkte einen höhren Anteil an Poren großen Durchmessers besitzen.The invention <, d. H. Products produced with less than 800 kJ of activation energy have high microporosity, while the products produced in Comparative Examples 3 and 5 have a high proportion of large diameter pores.

Die nach der BET-Methode bestimmte spezifische Oberfläche i.1' bei den erfindungsgemäß erzeugten Produkten niedriger, da die Poren zu eng sind, um eine regelmäßige monomolekulare Bedeckung mit N2-Molekülen zu ermöglichen.The specific surface area determined by the BET method i. 1 'in the products produced according to the invention lower because the pores are too narrow to allow a regular monomolecular coverage with N 2 molecules.

Tabelle 1Table 1

Zusammensetzung und Porositätsdaten von BTT-Koks und den Produkten der Beispiele 1 bis 5Composition and porosity data of BTT coke and the products of Examples 1 to 5

Produktproduct

Zusammensetzung(%): C H SComposition (%): C H S

Asche'Ash'

Porenvolumen in cm3/g (gesamt) davon Volumen für Porftnradien r > 10nmPore volume in cm 3 / g (total) thereof volume for porphyry radii r> 10nm

zwischen 1,25... 10nm r <1,25nm zwischen 0,2... 0,4 nm BET-Oberfläche(m'/g)between 1.25 ... 10nm r <1.25nm between 0.2 ... 0.4nm BET surface area (m '/ g)

BTT-KoksBTT Coke

70 2,2 4,270 2.2 4.2

25 0,1225 0.12

0,120.12

Beisp. 1Ex. 1

85 0,7 0,385 0.7 0.3

10 0,7510 0.75

0,33 0,32 0,10 0,05 8600.33 0.32 0.10 0.05 860

Bfiisp.2Bfiisp.2

Zusammensetzung(%): CComposition (%): C 7070 . 80, 80 8484 HH 2,22.2 0,70.7 0,70.7 SS 4,24.2 0,70.7 0,40.4 Asche'Ash' 2525 1515 1111 Porenvolumen in cm'/g (gesamt)Pore volume in cm '/ g (total) 0,120.12 0,340.34 0,370.37 davon Volumen iürof which volume iür Porenradien r > 10nmPore radii r> 10nm 0,120.12 0,130.13 0,160.16 zwischen 1,25... 10 nmbetween 1.25 ... 10 nm - 0,030.03 0,050.05 r <1,25nmr <1.25nm - 0,180.18 0,160.16 zwischen 0,2... 0,4 nmbetween 0.2 ... 0.4 nm - 0,160.16 0,120.12 BET-Oberf!äche(m2/g)BET surface area (m 2 / g) 66 280280 363363 Produktproduct BTT-KoksBTT Coke Beisp. 3Ex. 3 Beisp.4Beisp.4

85 0,7 0,385 0.7 0.3

10 0,3710 0.37

0,17 0,04 0,16 0,12 3040.17 0.04 0.16 0.12 304

Verbrennungsaschecombustion ash

BTT-KoksBTT Coke Beisp.5Beisp.5 -4- 268 677-4- 268 677 Produktproduct 7070 8686 Zusammensetzung {%): CComposition {%): C 2,22.2 0,70.7 HH 4,24.2 0,30.3 SS 2D2D 99 Asche'Ash' 0,120.12 0,630.63 Poi envoiumen in cmVg (gosamt)Poi envoiumen in cmVg (gosamt) davon Volumen fürof it volume for 0,120.12 0,280.28 Porenradien r > 10nmPore radii r> 10nm - 0,230.23 zwischen 1,25... 10nrnbetween 1.25 ... 10n - 0,120.12 r <1,25nmr <1.25nm - 0,030.03 zwischen 0,2... 0,4 nmbetween 0.2 ... 0.4 nm 66 810810 BET-Oberfläche (mVg)BET surface area (mVg)

Claims (6)

1. Verfahren zur Herstellung mikroporöser Aktivkohle aus Braunkohlenkoks durch Teilve;-gasung im H2O/CO2-haltigen Medium, dadurch gekennzeichnet, daß Braunkohlenkcxs in einer sauerstofffreien Gasatmosphäre im Temperaturbereich 980K bis 1200K in einem Reaktor mit engem Verweilzeitspektrum oder chargenweise durch Zuführung einer Reaktionswärme zwischen 100 und800kJ/kg C aktiviert, abgekühlt und erforderlichenfalls in an sich bekannter Weise einer Extraktion, Wasserwäsche und Trocknung unterworfen wird.1. A process for producing microporous activated carbon from lignite coke by Teilve; - Gasification in H 2 O / CO 2 -containing medium, characterized in that lignite Kohlcxs in an oxygen-free gas atmosphere in the temperature range 980K to 1200K in a reactor with a narrow residence time spectrum or batchwise by supplying a heat of reaction between 100 and 800kJ / kg C activated, cooled and, if necessary in a conventional manner an extraction, water washing and drying is subjected. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Rohstoff Braunkohlentieftemperaturkoks (BTT-Koks) der Spülgasschwelung verwendet wird.2. The method according to claim 1, characterized in that is used as raw lignite low temperature coke (BTT coke) Spülgasschwelung. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das zur Aktivierung benutzte Gas in einer vorgeschalteten Brennkammer durch Verbrennung von kohlenwasserstoffhaltigen Gasen in Luft bei λ< 1 erzeugt wird und der Anteil der reduzierenden Gasbestandteile CO und H2 mehr als 5% beträgt.3. The method according to claim 1 or 2, characterized in that the gas used for activation in an upstream combustion chamber by combustion of hydrocarbon-containing gases in air at λ <1 is generated and the proportion of reducing gas constituents CO and H 2 is more than 5% , 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der BTT-Koks in einem Wirbelschichtreaktor bei 1020 bis T070K in einer Atmosphäre mit 15 bis 20% Dampf u id 6% reduzierenden Gasen über 6 bis 8 Minuten aktiviert wird, wobei die Temperatur des zu geführten Aktivierungsgases nicht höher als 1170K liegt.4. The method according to any one of claims 1 to 3, characterized in that the BTT coke is activated in a fluidized bed reactor at 1020 to T070K in an atmosphere with 15 to 20% steam u id 6% reducing gases over 6 to 8 minutes, wherein the temperature of the supplied activation gas is not higher than 1170K. 5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß BTT-Koks in einem Schachtreaktor bei 1000 bis 1 070 K in einer Atmosphäre mit 15 bis 20% Wasserdampf Jnd 6% reduzierenden Gasen über 15 bis 50 Minuten aktiviert wird, die Temperatur des zugeführten Aktivierungsgases nicht mehr als 1100K beträgt.5. The method according to any one of claims 1 to 3, characterized in that BTT coke is activated in a shaft reactor at 1000 to 1 070 K in an atmosphere with 15 to 20% water vapor Jnd 6% reducing gases over 15 to 50 minutes, the Temperature of the supplied activation gas is not more than 1100K. 6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Aktivierungsgeschwindigkeit in Abhängigkeit von der Reaktionsfähigkeit des Rohstoffes und Reaktortypes durch den Wasserdampfanteil, den Anteil der reduzierenden Gasbestandteile und die Verbrennungsgastemperatur gesteuert wird.6. The method according to any one of claims 1 to 5, characterized in that the activation rate is controlled in dependence on the reactivity of the raw material and reactor type by the water vapor content, the proportion of the reducing gas components and the combustion gas temperature.
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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WO1998054111A1 (en) * 1997-05-30 1998-12-03 Frenton Limited A method for producing a porous carbon article and an article produced thereby
CN115924911A (en) * 2022-12-12 2023-04-07 林立 Preparation method of porous carbon material

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WO1998054111A1 (en) * 1997-05-30 1998-12-03 Frenton Limited A method for producing a porous carbon article and an article produced thereby
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