DD283010A5 - Keramisches kaltleitermaterial und verfahren zu dessen herstellung - Google Patents

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DD283010A5
DD283010A5 DD32819089A DD32819089A DD283010A5 DD 283010 A5 DD283010 A5 DD 283010A5 DD 32819089 A DD32819089 A DD 32819089A DD 32819089 A DD32819089 A DD 32819089A DD 283010 A5 DD283010 A5 DD 283010A5
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DD32819089A
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Ute Jaroch
Volker Hilerius
Thomas Mueller
Gerhard Kaestner
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Hermsdorf Keramik Veb
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C04CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/01Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics
    • C04B35/46Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics based on titanium oxides or titanates
    • C04B35/462Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics based on titanium oxides or titanates based on titanates
    • C04B35/465Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics based on titanium oxides or titanates based on titanates based on alkaline earth metal titanates

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein keramisches Kaltleitermaterial mit erhoehter Spannungsfestigkeit aus dotiertem Barium-/Kalzium-Mischtitanat mit feinkoernigem homogenem Gefuege zur Fertigung von niederohmigen und spannungsfesten PTC-Bauelementen. Durch das Einbringen von Keimen in die Kaltleiterkeramik soll eine mikrostrukturelle Verbundanordnung mit einem homogenen und feinkoernigen Gefuege erzielt werden. Erfindungsgemaesz weisen die Gefuegekoerner in dem Kaltleitermaterial eine core/shell-Struktur aus dotiertem Barium-/Kalzium-Mischtitanat mit einem Ba-angereicherten Kern und einer Ca-angereicherten Huelle auf.{Kaltleiter, keramisch; Spannungsfestigkeit; Barium-Mischtitanat; Dotierung; Gefuege, feinkoernig; Keime; Struktur; Kern; Huelle; Anreicherung Ca}

Description

Hierzu 1 Seite Zeichnung
Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung bezieht sich auf ein keramisches Kaltleitermaterial mit erhöhter Spannungsfestigkeit aus dotiertem Barium-/ Kalzium-Mischtitanat mit feinkörnigem homogenem Gefüge, aus welchem man niederofvnige und spannungsfeste PTC-Bauelemente herstellen kann und ein Verfahren zur Herstellung des Kaltleitermaterials.
Charakteristik des bekannten Standes der Technik
Keramisches Kaltleitermaterial wird auf der Basis von BaTiOa mit Titanüberschuß unter Zugabe verschiedenster Dotanden hergestellt. Das Kornwachstum in diesen Materialien wird durch Lösungs- und Ausscheidungsprozesse bestimmt, die in der titanreichen Intergranu'arphase Ba6TJi7O^0 ablaufen.
Ein Problem bei der Herstellung von BaTiO3-Keramik bildet das anormale Kornwachstum (Y. Matsuo, H. Sasaki: J. oftheAmer.
Ceram. Sec, Discussions and Notes, Sep. 1971; H.Thomann: Jahicctcgung DKG Aachen, 1984). Die Bildung einzelner Riosenkörner führt zu einem inhomogenen Gefüge, welches die Ursache für eine geringe Spannungsfestigkeit ist.
Das anormale Kornwachstum in BaTiO3 kann durch den Zusatz von Sinterkeimen aus grobkristallinem vorgesinterten BaTiO3-Pulver unterdrückt werden (DE 3413585). Die Technologie zur Herstellung dieser Sinterkeime ist äußerst kompliziert und zeitaufwendig. Durch das vorherige Sintern des Materials für die Keime und da^ erforderliche Klassieren wird wesentlich mehr Material und Energie benötigt.
Zur Verhinderung des anormalen Kornwachstums ist die Sinterung durch Keimbildung bei einer Temperaturspitze vorgeschlagen worden (DD-Patentanm. WP C 04 B/2974783). Dieses Verfahren führt für größere Probendurchmesser bei der erforderlichen Heizrate zu einer ungleichmäßigen Probenerwärmung, wodurch der ursprünglich gewünschte Effekt nicht homogen erreicht werden kann.
Ziel der Erfindung
Das Ziel der Erfindung ist eine mikrostrukturelle Verbundanordnung mit einem homogenen und feinkörnigen Gefüge für Kaltleitermaterialien mit niedrigem Kaltwiderstand und hoher Spannungsfestigkeit und einfacher Herstellungstechnologie.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein keramisches Kaltleitermaterial mit erhöhter Spannungsfestigkeit aus dotiertem Bariunv/Kalzium-Mischtitanat mit feinkörnigem homogenem Gefüge durch das Einbringen von Keimen in die Kaltleiterkeramik und ein entsprechendes Verfahren für die Herstellung des Kaltleitermaterials zu entwickeln.
Erfindungsgemäß weisen die Gefügekörner eine core/shell-Struktur aus dotiertem Barium-/Kalzium-Mischtitanat mit einem Ba-angereicherten Kern und einer Ca-angereicherten Hülle auf. Die Herstellung einer solchen Struktur erfolgt nach keramischer Technologie unter Zusatz von CaCO3, indem erfindungsgemäß vor dem Kalzinieren der Ausgangsmischung CaCO3 im Kon^entrationsbereich von 15 bis 30 Mol-% zu dotiertem BaTiO3 zugesetzt wird, das lonenverhältnis der Metallionen Ba und Ca und erforderlichenfalls Sr (O bis 12 Mol-%) und Pb (0-40= Mol-%), zur Verschiebung der Sprungtemperatur, zu den Titanionen von (Ba + Ca + Sr + Pb)/Ti =1:1 eingehalten wird und die weiteren Dotierungen in den üblichen Konzentrationen zugegeben werden.
Günstig für die Erzielung der erfindungsgemäßen Struktur wirkt es sich aus, wenn die Ausgangsmischung bei Temperaturen von 800 bis 1200°C kalziniert und im Temperaturbereich von 1 250 bis 145O0C gesintert wird.
Beim Kalzinieren des Kaltleitermaterials werden bedingt durch den hohen Ca-Gehalt zwei (Ba/Ca)-Mischtitanate gebildet, wobei der eine Ca-reich und der zweite Ba-roich ist. Diese beiden Mischtitanate liegen im Kaltleitermaterial nebeneinander vor.
Während des Sinterprozesses dienen die Bustandteile der Ba-reichen Titanatphase als Sinterkeime, um die sich die Ca-reiche Mischtitanatphase anlagert. Die sich auf diese Weise ausbildenden Gefügekörner besitzen eine core/shell-Struktur mit einem Ba-reichen Kern und einer Ca-reichen Hülle.
Mit diesem Verfahren ist es möglich, eine so hohe Anzahl Ba-reicher Sinterkeime in das Kaltleitermaterial einzubringen, daß bei Sintertemperaturen von 1320 bis 145O0C mittlere Kongrößen von (5+/-2) pm erreicht werden. Damit ist das Erfindungsziel einer Homogenisierung des Gefüges bei gleichzeitiger Feinkörnigkeit erreicht.
Ausführungsbeispiel
Die Erfindung soll nachstehend anhand einer Gefügeabbildung und einem Ausführungsbeispiel näher beschrieben werden. Die Ausgangsrohstoffe werden entsprechend unten stehender Tabelle unter Einhaltung der molaren Anteile eingewogen. Gleichzeitig werden dia Dotandon La (0,2 Mol-%), Mn (0,023 Mol-%) und Si (3,75Mol-%) zugegeben. Die eingewogenen Ausgangsrohstoffe werden zusammen in einer Trommelmühle mit Achatkugeln naß gemischt, getrocknet und durch ein 1,25-mm-Siebgranulieri.
Daran anschließend wild der Versatz im Beispiel bei mindestens 11000C kalziniert. Das Feinmahlen und Granulieren erfolgt nach der für Kaltleiter üblichen Technologie. Dem Granulat wird ein organischer Binder zugesetzt (z. B. 5%ige Polyvinylalkohol-Lösung). Daraus werden Tabletten gepreßt, die anschließend wieder zerkleinert und granuliert werden. Aus dem so gewonnenen Pulver werden die Kaltleitertabletten mit einer Dichte von 3,1 gern"3 gepreßt. Diese Sintern bei Temperaturen um 138O0C zu einer homogenen feinkörnigen Keramik, deren Gefügekörner eine core/shell-Struktur mit einem Ba-angereichertem Kern 1 und einer Ca-angereicherten Hülle 2 aufweisen, wie die Fig. zeigt
In Abhängigkeit von der Versatzzusammensetzung werden dabei folgende Werte erreicht:
MolareAnteile spezifischer Spannungs- mittlere
der der Kaltwider- festigkeit Korngröße
Metallionen Titanionen stand
Ba Ca Sr Ti P25 Emd
in Mol-% in Ω cm inVmm"1 in pm
86 14 0 100 7,4 20,4 18
82 18 0 100 11,9 47.1 10
80 10 0 100 13,0 64,0 8
78 22 0 100 23,1 103,4 5
68 22 10 100 53,6 150,7 6

Claims (4)

  1. -1- 282 010 Patentansprüche:
    1. Keramisches Kaltleitermaterial mit erhöhter Spannungsfestigkeit aus dotiertem Barium-/Kalzium-Mischtitanat mit feinkörnigem homogenem Gefüge, dadurch gekf inzeichnet, daß die Gefügekörner eine core/shell-Struktur aus dotiertem Barium-/Kalzium-Mischtitanat mit einem Ba-angereicherten Kern und einer Ca-angereicherten Hülle aufweisen.
  2. 2. Verfahren zur Herstellung eines keramischen Kaltleitermaterials mit erhöhter Spannungsfestigkeit aus dotiertem Bariunv/Kalzium-Mischtitanat mit feinkörnigem homogenem Gefüge nach keramischer Technologie unter Zusatz von CaCO3, dadurch gekennzeichnet, daß vor dem Kalzinieren der Ausgangsmischung CaCO3, im Konzentrationsbereich von 15 bis 20 Mol-% zu dotiertem BaTiO3 zugesetzt wird.
  3. 3. Verfahren zur Herstellung eines keramischen Kaltleitermaterials nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß bei der Einwaage der Ausgangsrohstoffe ein lonenverhältnis der Metallionen Ba und Ca und erforderlichenfalls Sr und Pb, zur Verschiebung der Sprungtemperatur, zu den Titanionen von (Ba + Ca + Sr + Pb)/Ti = 1:1 eingehalten wird.
  4. 4. Verfahren zur Herstellung eines keramischen Kaltleitermaterials nach Anspruch 2 und 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Ausgangsmischurtg bei Temperaturen von 800 bis 1 2000C kalziniert und im Temperaturboreich von 1250 bis 14500C gesintert wird.
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