DD286355A5 - Verfahren zur herstellung substituierter 2-amino-thiazolin-4-one - Google Patents

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DD286355A5 DD33154989A DD33154989A DD286355A5 DD 286355 A5 DD286355 A5 DD 286355A5 DD 33154989 A DD33154989 A DD 33154989A DD 33154989 A DD33154989 A DD 33154989A DD 286355 A5 DD286355 A5 DD 286355A5
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Thomas Zimmermann
Gerhard W Fischer
Bernhard Olk
Matthias Findeisen
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Akad Wissenschaften Ddr
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  • Thiazole And Isothizaole Compounds (AREA)

Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung substituierter 2-Amino-thiazolin-4-one der Formel III, in der R1 Wasserstoff, einen Alkyl- oder Arylrest und R3 sowie R4 gleiche, unterschiedliche oder miteinander verknuepfte Alkylreste bedeuten. Verbindungen dieses Typs besitzen bemerkenswerte pharmakologische Eigenschaften und koennen zudem als Zwischenprodukte, z. B. zur Herstellung von Farbstoffen oder photographischen Sensibilisatoren, verwendet werden. Die Titelverbindungen werden erfindungsgemaesz hergestellt, indem man a-Thiocyanato-carbonsaeurederivate der Formel I (R1H, Alkyl oder Aryl; R2Alkoxy oder NH2) mit Aminsalzen der Formel II, in der R3 und R4 die oben genannte Bedeutung haben und HX eine schwache Saeure darstellt, entweder in Loesungsmitteln wie niederen Alkanolen, Halogenalkanen oder dipolar-aprotischen Solventien bei Temperaturen bis zum Siedepunkt des Reaktionsgemisches oder ohne Loesungsmittel bei Temperaturen im Bereich zwischen 80 und 120C umsetzt.{substituierte 2-Amino-thiazolin-4-one; Zwischenprodukte; Farbstoffe; photographische Sensibilisatoren; a-Thiocyanato-carbonsaeurederivate; Aminsalze}

Description

Die Aminsalze III können sowohl in Substanz eingesetzt als auch direkt im Reaktionsgemisch durch Vereinigung äquimolarer Mengen des zugrundeliegenden Dialkylamins und der entsprechenden Säure erzueugt werden. Als Säurekomponente eignen sich schwache Säuren, z. B. Carbonsäuren wie Essigsäure, Propionsäure oder Benzoesäure, während starke Säuren, z. B. Perchlorsäure, oder die alleinige Verwendung von Dialkylaminen entweder zum völligen Ausbleiben der Thiazolinonbildung oder zu verminderten Ausbeuten an Thiazolinon führen.
Die bei der Reaktion entstehenden substituierten 2-Amino-thiazolin-4-one III scheiden sich im Falle hochschmelzender Verbindungen beim Arbeiten mit Alkoholen oder Acetonitril als Lösungsmittel beim Kühlen des Reaktionsgemisches gegebenenfalls nach portionsweiser Wasserzugabe - in kristalliner Form ab, so daß ihre Isolierung ohne Schwierigkeiten möglich ist (Variante A, vgl. Ausführungsbeispiel 1). Bei Verwendung von Halogenkohlenwasserstoffen als Reaktionsmedium versetztman das resultierende Reaktionsgemisch mit Wasser und gewinnt die Thiazolinone III durch Einengen der organischen Phase (Variante B, Aueführungsbeispiel 2). Die Synthese der Thiazolinone III kann auch ohne Verwendung eines Lösungsmittels durchgeführt werden. Dazu erhitzt man z. B. die a-Thiocyanato-carbonsäurederivate I mit den Dialkylaminsalzen Il bei 9O0C (Wasserbad) in Substanz und reinigt die entstehenden Piodukte in wäßriger Lösung über ihre Hydrochloride durch Extraktion mit Chloroform (Variante C, Aueführungsbeispiel 3). Ferner ist es möglich, die Aminothiazolinone III in Form der entsprechenden Salze zu isolieren, indem die alkoholische Reaktionslösung mit überschüssiger Säure verretzt wird und die Salze durch Etherzugabe zur Abscheidung gebracht werden (Variante D, Ausführungsbeispiel 4).
Im Vergleich zu den literaturbekannten Verfahren zur Darstellung von 2-Dialkylamino-thiazolin-4-onen zeichnet sich das erfindungsgemäße Verfahren dadurch aus, daß es von technisch verfügbaren (Dialkylamine, Carbonsäuren) bzw. einfach und in guten Ausbeuten synthetisierbaren (a-Thiocyanato-carbonsäurederivate) Ausgangsstoffen ausgeht und das Zielprodukt in leicht zu realisierender Welse gewonnen werden kann
Die Erfindung wird nachfolgend an vier Ausführungsbeispielen in Form allgemeiner Arbeitsvorschriften erläutert.
Autführungsbeltpiele Beispiel 1 Substituierte 2-Amino-thiazolin-4-one III durch Umsetzung von a-Thiocyanato-carbonsäurederivaten I mit Dialkylaminsalzen Il
in niederen aliphatischen Alkoholen oder dipolar-aprotischen Lösungsmitteln (allgemeine Arbeitsvorschrift, Variante A; vgl.
Tab.1)
Man erhitzt lOmmola-Thlocyanato-carbonsäurederivat Imit lOmmolDialkylaminsalz Il (bzw. mit der äquimolaren Menge Amin
und Säure, die dem Salz Il zugrunde liegen) in 10ml des jeweiligen Lösungsmittels 2Std. unter Rückfluß. Die sich (evtl. nach portionsweiser Wasserzugabe) aus dem Reaktionsgemisch kristallin abscheidenden Thiazolinone III werden abgesaugt und aus
Ethanol/Aceton oder n-Hexan/Ethanol umkristallisiert. Beispiel 2
Substituierte 2-Amlno-thiazolin-4-one III durch Umsetzung von a-Thiocyanato-carbonsäureestern (I, R2 = OAIkyl) mit Dialkylaminsalzen Il in Halogenkohlenwasserstoffen (allgemeine Arbeitsvorschrift, Variante B; vgl. Tab. 1) lOmmol a-Thiocyanato-carbonsäureester I (R' = OAIkyl) und lOmmol Dialkylaminsalz Il werden in 10ml Halogenkohlenwasserstoff 2 Std. unter Rückfluß erhitzt. Nach dem Erkalten wird das Reaktionsgemisch mit Wasser versetzt, die organische Phase abgetrennt und die wäßrige Phase zweimal mit dem zur Reaktion benutzten Halogenkohlenwasserstoff extrahiert. Nach zweimaligem Waschen der organischen Lösungen mit Wasser trocknet man über Natriumsulfat, zieht das Lösungsmittel i. Vak. ab und bringt den verbleibenden Rückstand durch Behandeln mit Ethanol zur Kristallisation. Die Reinigung erfolgt analog Ausführungsbeispiel 1.
Beispiel 3
Substituierte 2-Amino-thiazolin-4-one III Umsetzung von a-Thiocyanato-carbonsäureestern (I, R2 = OAIkyl) mit Dialkylaminsalzen Il ohne Lösungsmittel (allgemeine Arbeitsvorschrift, Variante C; Tab. 1) Man erhitzt 20mmol a-Thiocyanato-carbonsäureester KR1 = OAIkyl) mit 20mol Dialkylaminsalz Il (falls nicht anders angegeben, s. Tab. 1) 2Std. bei 900C auf dem Wasserbad. Nach Abkühlen auf Raumtemperatur wird das Renktionsgemisch mit 50ml verd. Salzsäure versetzt, dreimal mit jeweils 30ml Chloroform extrahiert und die Chloroformextrakte verworfen. Nachdem die wäßrige Phase mit verd. Ammoniaklösung alkalisch gemacht wurde (Kontrolle mit pH-Papier), extrahiert man viermal mit 30ml Chloroform, trocknet die vereinigten organischen Phasen über Natriumsulfat und engt i. Vak. ein. Rohprodukte, die dabei kristallin anfallen, werden wie in Ausführungsbeispiel 1 angegeben umkristallisiert.
Beispiel 4 Substituierte 2-Amino-thiazolin-4-on-Hydrochloride III HCI durch Umsetzung von a-Thiocyanato-carbonsäureostern
(I, R1 = OAIkyl) mit Dialkylaminsalzen Il in niederen aliphatischen Alkoholen unter Zusatz von Salzsäure nach beendeter Reaktion (allgemeine Arbeitsvorschrift, Variante D; vgl. Tab. 1)
lOmmol a-Thiocyanato-carbonsäureester I (R1 = OAIkyl) und lOmmol Dialkylaminsalz Il werden in 10ml Ethanol 2Std.
rückfließend erhitzt. Zur Reaktionslösung gibt man 2ml konz. Salzsäure und versetzt nach dem Erkalten portionsweise mit
Diethylether. Die sich auf diese Weise abscheidenden Thiazolin-Hydrochloride III HCI werden abgesaugt, mit Ether gewaschen
und aus Ethanol umkristallisiert.
Tabelle 1 Ausbeuten und Schmelzpunkte der gemäß den Ausführungsbeispielen hergestellten 2-Aminothiazolin-4-one I
Verb. Vari Säurederivat I R2 Aminsalz Il R1 NR3R4 Lösungs Ausb. Fp.
•thiazolin-4-on ante R1 OEt HNR3R4 · HX mittel (%)" (0O
2-Morpholino- A H Morpholin- H Morpholino Ethanol 48 201-202
(INa) acetat
A n-Propanol 40
A Acetonitril 40
B Tetrachlor 59
kohlenstoff
B Chloroform 27
C ohne 54
A Morpholin· Ethanol 46
ncetat21
A Morpholin- Ethanol 51
propionat21
A Morpholin· Ethanol 51
2-Morpholino- OMe benzoat21
(MIa) A H Morpholin· Methanol 22
2-Dimethylamino- acetat
(IHb) A Ethanol 46
A On-Pr n-Propanol 54
2-Diethylamino- A H NH, n-Propanol 51
(HIc) A H Morpholin· H Morpholino Ethanol 22 201-202
2-Diisobutylamino- OEt acetat
CIfId) C H Dimethylamin- H Dimethyl ohne 55 68-70
2-Pyrrolidino- acetat amine»
(HIe) O OEt 39 180-182"
2-Piperidino- C H Diethylamin- H Diethyl- ohne 55 Öl
(HIf) OEt acetat cmino
2-Dimethylamino-5- C H Diisobutyl- H Diisobutyl· ohne 23 Öl
methyl-(lllg) OEt aminacetat amino
2-Oimethylamino-5- C H Pyrrolidin- H Pyrrolidino ohne 67 99-101
phenyl- (MIh) OEt acetat
C H Piperld'n- H Piperidino ohne 60 90-91
OEt acetat
C4' Me Dimethylamin- Me Dimethyl- ohne 50 65-66
OEt acetat amino
C41 Ph Dimethylamin- Ph Dimethyl ohne 38 130-131
acetat amine)
1 Die Ausbeuten be2lehen lieh auf die Rohprodukte.
2 Durch Vereinigung fqulmolarer Mengen AmIn und Slure direkt Im Reaktionigemlich erzeugt.
3 Hydrochloric!.
4 ReaktloniteltBStd.
Formelseite
-ί-
2a us s
t SCN R
HNR3R*-HX
-HX -HR2
NR3R*

Claims (3)

1. Verfahren zur Herstellung substituierter 2-Amino-thiazolin-4-one der Formel III, in der R1 Wasserstoff, einen Alkyl- oder Arylrest und R3 sowie R4 gleiche, unterschiedliche oder miteinander verknüpfte Alkylreste bedeuten, gekennzeichnet dadurch, daß man a-Thiocyanatocarbonsäurederivate der Formel I, in der R1 Wasserstoff, einen Alkyl- odor Arylrest und R2 einen Alkoxyrest oder eine Aminogruppe bedeutet, mit Dialkylaminsalzen der Formel II, in der R3 und R4 die oben genannte Bedeutung haben und HX eine schwache Säure, z. B. Essigsäure, Propionsäure oder Benzoesäure, darstellt, entweder in Lösungsmitteln wie niederen aliphatischen Alkoholen, z. B. Methanol, Ethanol oder n-Propanol, Halogenalkanen, ?.. B. Chloroform oder Tetrachlorkohlenstoff, oder dipolar-aprotischen Solventien, z. B. Acetonitril, bei Temperaturen bis zum Siedepunkt des Reaktionsgemisches oder ohne Lösungsmittel bei Temperaturen im Bereich zwischen 80 und 12O0C umsetzt.
2. Verfahren nach Punkt i,gekennzeichnetdadurch,daßdieDialkylaminsalze Il entweder in Substanz eingesetzt oder direkt im Reaktionsgemisch durch Vereinigung äquimolarer Mengen Amin und Säure erzeugt werden.
3. Verfahren nach Punkt 1, gel annzeichnet dadurch, daß die 2-Amino-thiazolin-4-one III als solche oder als Salze durch Säurezugabe zu dem nach beendeter Umsetzung erhaltenen Reaktionsgemisch isoliert werden.
Hierzu 1 Seite Formeln
Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung substituierter 2-Amino-thiazolin-4-one der allgemeinen Formel III, in der R' Wasserstoff, einen Alkyl- oder Arylrest und R1 sowie R4 gleiche, ι ,nterschiedliche oder miteinander verknüpfte Alkylreste bedeuten. Verbindungen dieses Typs besitzen bemerkenswerte pharmakologische Eigenschaften und können zudem als Zwischenprodukte, z. B. zur Herstellung von Farbstoffen oder photographischen Sensibilisatoren, verwendet werden.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Substituierte 2-Amino-thiazolin-4-one der allgemeinen Formel III, in der R1, R3 und R4 die oben genannte Bedeutung haben, wurden bisher (vgl.: G.C. BARRETT, Tetrahedron 36 [1980] 2033; G. R. NEWKOME und A. NAYAK, Adv. Heterocycl. Chem. 25 (1979183; S.P. SING, S.S. PARMAR, K.RAMAN und V.l. STENBERG, Chem. Rev. 812 (1981) 175) aus geeigneten acyclischen Verbindungen (a-Halogen-carbonsäure(derivate) und Ν,Ν-Dialkyl-thioharnstoffe [HANTZSCH-Synthese), s. z. B. A. M. COMRIE, J. Chem. Soc. 1964,3478; a-Mercapto-carbonsäurefderivate) und Ν,Ν-Dialkyl-cyanamide, s. z.B. DE 930563, Chem. Abstr. 52 |1958] 20199) sowie durch Substitutionsreaktionen an partiell gesättigten Thiazolen (Umsetzung von Rhodanin mit Dialkylaminen, s.z.B. S.SCHEITHAUER und H. HARTMANN, DD WP63374; Chem. Abstr. 70 (1969) 77979; Z. Chem. 8 (1968) 181; Alkylierung von 2-Amino-thiazolin-4-on, s. Yu. G. BASOVA, S. M. RAMSH und A. IGINAK, Khim. Geterotsikl. Soedin. 1981,1046; Aminolyse von 2-Amino-thiazolin-4-on, s. FR11.6278, Chem. Abstr. 74 (1971) 100022) synthetisiert. Diese Herstellungsverfahren gehen von Ausgangsstoffen aus, deren Darstellung mit der Verarbeitung hoch toxischer bzw. leicht entflammbarer Substanzen verbunden ist, bzw. führen zu Produktgemischen, die sich nur aufwendig trennen lassen.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist es, aus technisch verfügbaren bzw. leicht zugänglichen Ausgangsstoffen auf verfahrenstechnisch unkompliziert zu realisierende Weise 2-Amlno-thiazolin-4-one herzustellen, die in 5-Stellung Wasserstoff, einen Alkyl- oder Arylrest und am Aminstickstoff zwei Alkylreste tragen.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, 2-Amino-thiazolin-4-one der allgemeinen Formel HI mit R' = H, Alkyl, Aryl und R1, R4 = Alkyl «us a-Thiocyanato-carbonsäurederivaten herzustellen. Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß man a-Thiocytinato-carbonsäuredorivate der Formel I, in der R1 Wasserstoff, einen Alkyl- oder Arylrest und R2 einen Alkoxyrest oder eine Aminogruppe bedeuten, mit Aminsalzen der Formel II, in der R3 und R4 gleiche, unterschiedliche oder miteinander verknüpfte Alkylreste und HX eine schwache Säure repräsentieren, entweder in Lösungsmitteln w<e niederen aliphatischen Alkoholen, z. I). Methanol, Ethanol oder n-Propanol, Halogenalkanen, ι. B. Chloroforn oder Tetrachlorkohlenstoff, oder dipolaraprotischen Solventien, z. B. Acetonitril, bei Temperaturen bis zum Siedepunkt des Reaktionsgemisches oder ohne Lösungsmittel bei Temperaturen im Bereich zwischen 80 und 120°C umsetzt.
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