DD294844A5 - Neue sulfonylharnstoffe - Google Patents

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DD294844A5
DD294844A5 DD34132890A DD34132890A DD294844A5 DD 294844 A5 DD294844 A5 DD 294844A5 DD 34132890 A DD34132890 A DD 34132890A DD 34132890 A DD34132890 A DD 34132890A DD 294844 A5 DD294844 A5 DD 294844A5
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DD
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halogen
trisubstituted
alkyl
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alkoxy
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DD34132890A
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Inventor
Werner Foery
Rolf Schurter
Original Assignee
Ciba-Geigy Ag,Ch
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Abstract

N-Pyridinsulfonyl-N`-pyrimidyl- und - triazinylharnstoffe der Formel I, worin R ind 1 Wasserstoff, Halogen C ind 4 -C ind 4 -Alkoxy, C ind 1 -C ind 4 -Alkylthio, C ind 1 -C ind 4 -Halogenalkoxy oder CF ind 3 ; R ind 2 Wasserstoff oder C ind 1 -C ind 4 -Alkyl; A durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C ind 1 -C ind 3 -Alkyl oder C ind 3 -C ind 6 -Cycloalkyl oder durch C ind 1 -C ind 4 -Alkoxy, C ind 1 -Cind 4 -Alkylthio, C ind -C ind 4 -Alkylsulfinyl, C ind 2 -C ind 4 -Alkenyl, C ind 5 -C ind 6 -Cycloalkenyl, Amino, C ind 1 -Alkylamino, C ind 1 -C ind 4 -Dialkylamino oder C ind 2 -C ind 4 -Alkinyl substituiertes C ind 1 -C ind 4 -Alkyl oder C ind 2 -C ind 6 -Cycloalkyl, wobei der C ind 2 -C ind 4 -Alkenylrest sowie der C ind 5 -C ind 6 -Cycloalkenylrest noch ein- bis dreifach durch Halogen substituiert sein kann; oder einen 4- bis 6gliedrigen gesättigten Heterocyclus, der ein Heteroatom ausgewählt aus der Gruppe O, N und SO ind 2 enthält; oder C ind 1 -C ind 4 -Alkyl welches durch einen 4- bis 6gliedrigen gesättigten Heterocyclus, der ein Heteroatom ausgewählt aus der Gruppe O, N und SO ind 2 enthält, substituiert ist; X C ind 1 -C ind 3 -Alkyl, durch Halogen ein- bis breifach substituiertes C ind 1 -C ind 3 -Alkyl, C ind 1 -C ind 2 -Alkoxy oder durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C ind 1 -C ind 3 -Alkoxy; Y Halogen, C ind 1 -C ind 3 -Alkyl, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C ind 1 -C ind 3 -Alkyl, C ind 1 -C ind 3 -Alkoxy, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C ind 1 -C ind 3 -Alkoxy, Cyclopropyl, Methylamino oder Dimethylamino; und E Stickstoff oder die Methingruppe bedeuten, und die Salze dieser Verbindungen mit Aminen, Alkali- oder Erdalkalimetallbasen oder mit quaternären Ammoniumbasen haben gute pre- und postemergent-selektive herbizide und wuchsregulierende Eigenschaften. Formel I

Description

5-17615/1+2/+
Neue Sulfonylharnstoffe
Die vorliegende Erfindung betrifft neue, herbizid wirksame und pflanzenwuchsregulierende N-Pyridinsulfonyl-N'-pyrimidinyl- und -triazinylharnstoffe, Verfahren zu ihrer Herstellung, sie als Wirkstoffe enthaltende Mittel, sowie deren Verwendung zum Bekämpfen von Unkräutern, vor allem selektiv in Nutzpflanzenkulturen oder zum Regulieren und Hemmen des Pflanzenwachstums.
Harnstoffverbindungen, Triazinverbindungen und Pyrimidinverbindungen mit herbizider Wirkung sind allgemein bekannt. Beispielsweise beschreibt das Europäische Patent Nr. 103 543 herbizid wirksame und pflanzenwuchsregulierende N-Pyridinsulfonyl-N1-pyrimidinyl- und -triazinylharnstoffe. Die dort offenbarten Wirkstoffe können jedoch die Anforderungen bezüglich Wirkungsstärke und Selektivität nicht immer erfüllen. Es besteht somit ein Bedarf nach besser wirksamen und selektiveren Wirkstoffen.
Es wurden nun neue Sulfonylharnstoffe mit verbesserten herbiziden und pflanzenwachstumsregulierenden Eigenschaften gefunden.
Die erfindungsgemässen N-Pyridinsulfonyl-N'-pyrimidinyl- und -triazinylharnstoffe entsprechen der Formel I
N^SO2NH-C-N-/ ^E
N=<
(D
R1 Wasserstoff, Halogen, C1-C4-AUCyI, C1-C4-AIkOXy, C1-C4-A^yUhIo, CrC4-Halogenalkoxy oder CF3;
R2 Wasserstoff oder C1-C4-A^yI;
A durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes CrC6-Alkyl oder Cß-Cö-Cycloalkyl oder
-2- Mt mn
durch C1-C4-AIkOXy, CrC4-Alkylthio, CrC4-Alkylsulfonyl, CrC4-Alkylsulfinyl, C2-C4-Alkenyl, Cs-Q-Cycloalkenyl, Amino, C1-C4-AUCyI-UtIInO, C1-C4-Dialkylamino oder C2-C4-Alkinyl substituiertes C1-C4-AUCyI oder Cß-Cg-CycloaUcyl, wobei der C2-C4-Alkenylrest sowie der Cs-Cg-Cycloalkenylrest noch ein- bis dreifach durch Halogen substituiert sein kann; oder einen 4- bis 6-gliedrigen gesättigten Heterocyclus, der ein Heteroatom ausgewählt aus der Gruppe O, N und SO2 enthält; oder C1-C4-AUCyI welches durch einen 4- bis 6-gliedrigen gesättigten Heterocyclus, der ein Heteroatom
ausgewählt aus der Gruppe O, N und SO2 enthält, substituiert ist;
X C1-C3-AIlCyI, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes CrC3-AUcyl, C1-C3-AUcOXy oder durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C3-AUtOXy; Y Halogen, C1-C3-A^yI, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C3-AUCyI, C1-C3-AUcOXy, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C3-AIkOXy, Cyclopropyi,
Methylamino oder Dimethylamine; und E Stickstoff oder die Methingruppe bedeuten, sowie die Salze dieser Verbindungen.
Die als oder in den Substituenten R1, R2 und A vorkommenden CrC4-Alkylgruppen können geradkettig oder verzweigt sein und umfassen im einzelnen Methyl, Ethyl, n-Propyl, iso-Propyl, η-Butyl, sek.-Butyl, iso-Butyl und tert.-Butyl. Vorzugsweise besitzen die als oder in den Substituenten R1, R2 und A vorhandenen Alkylgruppen ein bis drei Kohlenstoffatome. Für die Substituenten R1 und R2 ist Methyl besonders bevorzugt.
Halogenalkoxy ist z.B. Fluormethoxy, Difluormethoxy, Trifluormethoxy, 2,2,2-Trifluorethoxy, 1,1,2,2-Tetrafluorethoxy, 2-Fluorethoxy, 2-Chlorethoxy und 2,2,2-Trichlorethoxy; vorzugsweise Difluormethoxy, 2-Chlorethoxy und Trifluormethoxy.
Der Substituent A umfasst als ein- bis dreifach durch Halogen substituierte CpCö-Alkylgruppe geradkettige oder verzweigte Alkylgruppen wie Methyl, Ethyl, n-Propyl, iso-Propyl, η-Butyl, sek.-Butyl, iso-Butyl, tert.-Butyl, n-Pentyl, die isomeren Pentyl, n-Hexyl sowie die isomeren Hexyl, die ein- bis dreifach durch Halogen substituiert sind, wobei Halogen im einzelnen Fluor, Chlor, Brom oder Jod bedeutet.
Unter diesen ein- bis dreifach durch Halogen substituierten CpQ-Alkylgruppen sind einbis dreifach durch Halogen substituierte Ci-Qj-Alkylgnippen bevorzugt. Bevorzugte Halogenatome, die als Substituenten der Q-Ca-Alkylgruppen auftreten können, sind Fluor und Chlor. Speziell bevorzugte ein- bis dreifach durch Halogen substituierte Alkylgruppen
-3-
sindTrifluormethyl, 1-Fluorethyl, 1,1-Dichlorethyl, 3,3,3-Trifluorpropyl, 2-Fluorisopropyl, 3-Fluorpropyl, 1,1,1-Trichlorpentyl, l-Fluor-3-methylpentyl oder 1-Bromhexyl. besonders bevorzugt sind 3-Fluorpropyl und 2-Fluorisopropyl.
Die im Substituenten A vorkommenden Q-C^Alkenylreste können in der Z-Form (eis) oder in der Ε-Form (trans) vorliegen und können geradkettig oder verzweigt sein. Bevorzugt sind Alkenylreste mit einer Kettenlänge von zwei bis drei Kohlenstoffatomen. Beispiele für Qj-Qj-Alkenylreste sind: Vinyl, Allyl, Methallyl, 1-Methylvinyl, But-2-en-l-yl. Bevorzugt ist Vinyl und Allyl. Bei den Qj-Qj-Alkenylresten, welche einbis dreifach durch Halogen substituiert sind, steht Halogen im einzelnen für Fluor, Chlor, Brom und Jod. Bevorzugte Halogenatome, die als Substituenten der C^-Q-Alkenylreste auftreten können, sind Fluor und Chlor. Unter den durch Halogen ein- bis dreifach substituierten C^-C^t-Alkenylresten sind diejenigen bevorzugt, die eine Kettenlänge von zwei bis drei Kohlenstoffatomen besitzen. Speziell bevorzugte, durch Halogen ein- bis dreifach substituierte C2-C4-Alkenylreste sind 1-Chlorvinyl. 2-Chlorvinyl, 3-Fluorallyl und 4,4,4-Trifluor-but-2-en-l-yl. Ganz besonders bevorzugt sind 1-Chlorvinyl und 2-Chlorvinyl.
Die in den Definitionen des Substituenten A vorkommenden Qz-C^Alkinylreste können geradkettig oder verzweigt sein. Bevorzugt sind Alkinylreste mit einer Kettenlänge von 2 bis 3 Kohlenstoffatomen. QrC^Alkinylreste stehen beispielsweise für Ethinyl, Propargyl, 1-Propinyl, 3-Butinyl oder 1-Methylpropargyl, wobei Ethinyl und Propargyl besondere bevorzugt sind.
Die im Substituenten A vorkommenden durch Halogen ein- bis dreifach substituierte C3-C6-Cycloalkylgruppen umfassen beispielsweise 2-Fluorcyclopropyl, 2,3-Difluorcyclopropyl, 2,2-Dichlorcyclopropyl, S-Bromcyclopropyl, 2,3,4-Trifluorcyclopentyl oder 2,3-Dichlorcyclohexyl. Von diesen Cß-Q-Cycloalkylgruppen sind die ein- bis zweifach durch Halogen substituierte Cyclopropyl-, Cyclopentyl- und Cyclohexylgruppen bevorzugt wobei Halogen für Fluor, Chlor, Brom und Jod, insbesondere aber für Fluor und Chlor steht.
Weitere substituierte Cß-Qj-Cycloalkylgruppen sind beispielsweise 2-Methoxycyclopropyl, 3-Ethylthiocyclobutyl, 2-Methylsulfonylcyclopentyl, S-Ethylsulfinylcyclohexyl, 4-Allyl-cyclohexyl oder S-Propargylcyclohexyl.
-4-
Die Cs-Q-Cycloalkenylreste können ein- bis dreifach durch Halogen substituiert sein. Bevorzugte Halogenatome sind dabei Fluor und Chlor. Beispiele für Cs-Q-Cycloalkenylreste sind 3-Cyclopenten, 2-Cyclopenten, 4-Chlor-cyclopent-3-en, 3,4-Difluorcyclopent-3-en, 2-Cyclohexen, 3-Cyclohexen, 4,5-Dibrom-cyclohex-2-en oder 4,4,5-Trifluorcyclohex-2-en.
Beispiele für gesättigte 4- bis 6-gliedrige Heterocyclen sind Oxetan-3-yl, Oxolan-2-yl, Oxan-2-yl, Azetidin-3-yl, Azoiidin-3-yl, Perhydroazin-4-yl (Piperidin-4-yl), Dioxothiolan-2-yl, Dioxothiethan-3-yl oder Dioxothian-4-yl. Das Stickstoffatom in Heterocyclus kann auch durch CrC4-Alkyl substituiert sein wie beispielsweise in N-Methylperhydroazin-4-yl oder N-Isopropylazolidin-2-yl.
Die als oder in den Definitionen der Substituenten X und Y vorkommenden Ci-C reste umfassen im einzelnen Methyl, Ethyl, n-Propyl und iso-Propyl sowie die von diesen Resten abgeleiteten ein- bis dreifach durch Halogen substituierten Halogenalkyle. Vorzugsweise besitzen die als oder in den Substituentendefinitionen X und Y vorkommenden Alkylreste ein bis zwei Kohlenstoffatome.
Bei den als oder in den Definitionen der Substituenten X und Y vorkommenden ein- bis dreifach durch Halogen substituierten Ci-Cß-Alkylgruppen sind ein- bis dreifach durch Fluor oder Chlor substituierte C1-C2-Alkylgrupryjn bevorzugt. Speziell bevorzugte ein- bis dreifach durch Halogen substituierte Cj-Cß-Alkylreste sind Trifluormethyl, Difluormethyl, 2-Chlorethyl, Chlordifluorme{hyl, Dichlormethyl, Chlorfluormethyl, 1,1-Dichlorethyl, Trifluorethyl, 3,3,3-Trif!uorpropyl oder 2,3-Dichlorpropyl, besonders bevorzugt sind Fluormethyl, Chlormethyl, Difluormethyl und Trifluormethyl.
Die Erfindung umfasst ebenfalls die Salze, die die Verbindungen der Formel I mit Aminen, Alkali- und Erdalkalimetallbasen oder quaternären Ammoniumbasen bilden können.
Unter Alkali- und Erdalkalimetallhydroxiden als Salzbildner sind die Hydroxide von Lithium, Natrium, Kalium, Magnesium oder Calcium hervorzuheben, insbesondere aber die von Natrium oder Kalium.
t Beispiele für zur Salzbildung geeignete Amine sind primäre, sekundäre und tertiäre aliphatische und aromatische Amine wie Methylamin, Ethylamin, Propylamin, iso-
-5-
Propylamin, die vier isomeren Butylamine, Dimethylamui, Diethylamin, Diethanolamin, Dipropylamin, Diisopropylamin Di-n-butylamin, Pyrrolidin, Piperidin, Morphown, Trimethylamin, Triethylamin, Tripropylamin, Chinuclidin, Pyridin, Chinolin und iso-Chinolin, insbesondere aber Ethyl-, Propyl-, Diethyl- oder Triethylamin, vor allem aber iso-Propylamin und Diethanolamin.
Beispiele für quaternär© Ammoniumbasen sind im allgemeinen die Kationen von Halogenammoniumsalzen, z.B. das Tetramethylammoniumkation, das Trimethylbenzylammoniumkation, das Triethylbenzylammoniumkation, das Tetraethylammoniumkation, das Trimethylethylammoniumkation, aber auch das Ammoniumkation.
Unter den Verbindungen der Formel I sind diejenigen bevorzugt, in denen
R1 Wasserstoff, Halogen, CrC4-Alkyl, C1-C4-AIkOXy1 C1-C4-AUCyItInO oder CF3;
R2 Wasserstoff oder C1-C4-A^yI;
A durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C^Cg-Alkyl; oder durch C1-C4-AIkOXy, C1-C4-AUCyItMo, CrC4-Alkylsulfonyl, C1-C4-Alkylsulfinyl, C2-C4-AIkCn)1I oder C2-C4-AUdnyl substituiertes CrC4-Alkyl, wobei der C2-C4-Alkenylrest noch ein-bis
dreifach durch Halogen substituiert sein kann;
X C1-C3-AUCyI, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes CrC3-Alkyl, C1-C3-AIkOXy oder durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C3-AUcOXy; Y Halogen, C1-C3-AUCyI, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C3-AUCyI, C1-C3-AIkOXy, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C3-AUcOXy, Cyclopropyl,
Methylamino oder Dimethylamine; unü E Stickstoff oder die Methingruppe bedeuten.
Ferner sind unter den Verbindungen der Formel I diejenigen bevorzugt, in denen
a) R2 Wasserstoff bedeutet;
b) R1 und R2 Wasserstoff bedeuten;
c) R1 für Wasserstoff, Methyl, Methoxy, Fluor oder Chlor steht;
d) X für C1-C3 Alkyl, C1-C3-AIkOXy oder durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes CrC3-Alkoxy; und Y für C1-C3-AUCyI, C1-C3-AIkOXy, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C3-AIkOXy oder für Chlor steht;
e) A Q-Cö-Alkyl oder C3-Cß-Cycloalkyl, welches ein- bis dreifach durch Halogen substituiert ist; oder C1-C4-AUCy! oder Gj-Co-Cycloalkyl, welches durch C1-C4-AIkOXy, Cs-Q-Cycloalkenyl oder C2-C4-Alkenyl substituiert ist, bedeutet; wobei der C2-C4-Alkenylrest sowie der Cs-Cg-Cycloalkenylrest noch ein- bis dreifach durch
-6-
Halogen substituiert sein kann
Von diesen Verbindungen sind diejenigen besonders hervorzuheben, in denen
a) A für Allyl, Methallyl, 3-Chlorallyl, Methoxyethyl, 2-Fluor-isopropyl oder 3-Fluorpropyl steht;
b) R1 und R2 Wasserstoff bedeuten;
c) X für Methyl, Methoxy, Ethoxy oder Difluormethoxy und Y für Methyl, Methoxy, Ethoxy, Difluormethoxy oder Chlor steht.
-Als bevorzugte Untergruppe von Verbindungen der Formel I ist die Gruppe hervorzuheben, worin
R1 Wasserstoff, Halogen, C1-C2-AIlCyI, C1-C2-AIkOXy, Ci-C^-Alkylthio, C1-C2-HaIOgCnalkoxy oder CF3; R2 Wasserstoff oder C1-C2-AUCyI;
A ein- bis dreifach durch Halogen substituiertes Cj-C^Alkyl oder Cß-Q-Cycloalkyl, oder durch CrC2-Alkoxy, Ci-C^-Alkylthio, C1-C2-Alkylsulfonyl, CfC2-Alkylsulfinyl, C2-C3-Alkenyl, Cs-Cö-Cycloalkenyl, Amino, C1-C2-AUCyIaITUnO, C1-C4-Dialkylamino oder C^-Cß-Alkinyl substituiertes C1-C2-A^yI oder C3-C6-CyClOaUCyI, wobei der C2-C3-Alkenylrest sowie der Cs-Cß-Cycloalkenylrest noch ein- bis dreifach durch Halogen substituiert sein kann; oder einen 4- bis 6-gliedrigen gesättigten Heterocyclus, der ein Heteroatom ausgewählt aus der Gruppe O, N und SO2 enthält; oder C1-C2-AUCyI welches durch einen 4- bis 6-gliedrigen gesättigten Heterocyclus, der ein Heteroatom ausgewählt aus der Gruppe O, N und SO2 enthält, substituiert ist, X C1-C2-AUCyI, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C2-AUCyI, C1-C2-AUcOXy oder durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C2-AIkOXy; Y Halogen, C1-C2-A^yI, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C2-AUCyI, C1-C2-AIkOXy, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C2-AUcOXy, Cyclopropyl, Methylamino oder Dimethylamine bedeuten.
Eine weitere Untergruppe von Verbindungen der Formel I ist dadurch gekennzeichnet,
R1 Wasserstoff, Halogen, C1-C2-AUCyI, Ci-C^-Alkylthio oder CF3;
R2 Wasserstoff oder C1-C2-AUCyI; A ein- bis dreifach durch Halogen substituiertes C2-C4-Alkyl oder durch C1-C2-AIkOXy, C^C^-Alkylthio, CrC2-Alkylsulfonyl, C1-C2-Alkylsulfinyl, C2-C3-Alkenyl oder C2-C3-Alkinyl substituiertes C1-C2-AUCyI,
-7-
wobei der C2-C3-Alkenylrest noch ein- bis dreifach durch Halogen substituiert sein kann; X C1-C2-AUCyI, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C2-AUCyI, C1-C2-AUcOXy, oder durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C2-AIkOXy; Y Halogen, CrC2-Alkyl, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C2-AlRyI, C1-C2-AIkOXy, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C2-AIkOXy, Cyclopropyl, Methylamino oder Dimethylamino bedeuten.
Als weitere bevorzugte Untergruppe von Verbindungen der Formel I ist die Gruppe
hervorzuheben, worin R1 und R2 Wasserstoff;
A durch Halogen dn- bis dreifach substituiertes C1-GfAUCyI oder durch C1-QfAIkOXy, Cs-Cö-Cycloalkenyl oder CpC^-Alkenyl substituiertes CrC2-Alkyl oder C3-C6-Cycloalkyl, wobei der C2-C3-Alkenylrest sowie der Cs-Cg-Cycloalkenylrest noch ein- bis
dreifach durch Fluor oder Chlor substituiert sein kann; bedeutet.
Von dieser Gruppe fallen durch ihre gute biologische Wirkung besonders diejenigen
Verbindungen ins Auge, in denen
A für Allyl, Methallyl, 3-Chlorallyl, Methoxyethyl, 2-Fluor-isopropyl oder 3-Fluorpropyl; X für Methyl, Methoxy, Ethoxy oder Difluormethoxy, Y für Methyl, Methoxy, Ethoxy,
Difluormethoxy oder Chlor und E für die Methingruppe steht.
Als bevorzugte Einzelverbindungen aus dem Umfang der Formel I sind zu nennen: N-(3-Allylsulfonyl-pyridin-2-yl-sulfoi\yl)-N'-(4,6-dimethoxypyrimidin-2-yl)-harnstoff, N-(3-Methoxyethylsulfonyl-pyridin-2-yl-sulfonyl)-N'-(4,6-dimethoxypyrimidin-2-yl)-harn stoff, N-(3-Fluorpropylsulfonyl-pyridin-2-yl-sulfonyl)-N'-(4,6-dimethoxypyrimidin-2-yl)-harnstoff undN-(3-Methallylsulfonylpyridin-2-yl-sulfonyl)-N'-(4,6-dimethoxypyrimidin-2-yl)-harnstoff.
Nach einem ersten Verfahren können die Verbindungen der Formel I hergestellt werden, indem man ein Pyridylsulfonamid der Formel II
SO2-A
(Π) N' ^SO2NH2
-8-
worin R1 und A die unter Formel I angegebene Bedeutung haben mit der Massgabe, dass A nicht a-Halogenalkyl oder a-Halogencycloalkyl sein kann, in Gegenwart einer Base mit einem N-Pyrimidinyl- oder N-Triazinylcarbamat der Formel IV
O R2 N-/
111 // \ R3O-C-N-/ E (IV)
N=<
worin X, Y, R2 und E die unter Formel I angegebene Bedeutung haben und R3 Ci-Q-Alkyl oder Phenyl, welches durch Ci-Gt-Alkyl oder Halogen substituiert sein kann, bedeutet; umsetzt.
Nach einem zweiten Verfahren können die Verbindungen der Formel I hergestellt werden, indem man ein Pyridylsulfonamid der Formel II
αϊ)
worin Ri und A die unter Formel I angegebene Bedeutung haben, in Gegenwart einer Base mit einem Pyrimidinyl- oder Triazinylisocyanat der Formel VIII
I=C = N-/ E (vm)
worin E, X und Y die unter Formel I angegebene Bedeutung haben, umsetzt.
Nach einem dritten Verfahren können die Verbindungen der Formel I hergestellt werden, indem man aus dem Europäischen Patent No. 103 543 bekannte Verbindungen der Formel XVI
-9-
,S-A
"ι 4- Jl ο R2
N^SO2NH-C-N-// NE (XVI)
worin R1, R2, A, E, X und Y die unter Formel I angegebene Bedeutung haben, nach an sich bekannten Verfahren oxidiert.
Oxidationen von Thioverbindungen zu den entsprechenden Sulfonylverbindungen sind im U.S. Patent Nr. 4,774,337 beschrieben. Für diese Reaktion geeignete Oxidationsmittel sind beispielsweise Persäuren oder Wasserstoffperoxid. Die erhaltenen Harnstoffe der Formel I können gewünschtenfalls mittels Aminen, Alkalimetall- oder Erdalkalimetallhydroxiden oder quaternären Ammoniumbasen v.\ Salze überführt werden. Dieses geschieht beispielsweise durch Umsetzen mit der aquimolaren Menge Base und Verdampfen des Lösungsmittels.
Die Umsetzungen zu Verbindungen der Formel I werden vorteilhafterweise in aprotischen, inerten organischen Lösungsmitteln vorgenommen. Solche Lösungsmittel sind Kohlenwasserstoffe wie Benzol, Toluol, Xylol oder Cyclohexan, chlorierte Kohlenwasserstoffe wie Dichlormethan, Trichlormethan, Tetrachlormethan oder Chlorbenzol, Ether wie Diethylether, Ethylenglykoldimethylether, Diethylenglykoldimethylether, Tetrahydrofuran oder Dioxan, Nitrile wie Acetonitril oder Propionitril, Amide wie Dimethylformamid, Diäthylformamid oder N-Methylpyrrolidinon. Die Reaktionstemperaturen liegen vorzugsweise zwischen -20° und +12O0C. Die
Umsetzungen verlaufen im allgemeinen leicht exotherm und können bei Raumtemperatur durchgeführt werden. Zwecks Abkürzung der Reaktionszeit oder auch zum Einleiten der Umsetzung wird zweckdienlich für kurze Zeit bis zum Siedepunkt des Reaktionsgemisches aufgewärmt. Die Reaktionszeiten können ebenfalls durch Zugabe einiger Tropfen Base als Reaktionskatalysator verkürzt werden. Als Basen sind insbesondere tertiäre Amine wie Trimethylamin, Triethylamin, Chinuclidin, l,4-Diazabicyclo-(2.2.2)-octan, l,5-Diazabicyclo(4.3.0)non-5-en oder l,5-Diazabicyclo(5.4.0)undec-7-en geeignet. Als Basen können aber auch anorganische Basen wie Hydride wie Natrium- oder Calciumhydrid, Hydroxide wie Natrium- und Kaliumhydroxid, Carbonate wie Natrium- und Kaliumcarbonat oder Hydrogencarbonate wie Kalium- und Natriumhydrogencarbonat
-ίο-
verwendet werden.
Die Endprodukte der Formel I können durch Einengen und/oder Verdampfen des Lösungsmittels isoliert und durch Umkristallisieren oder Zerreiben des festen Rückstandes in Lösungsmitteln, in denen sie sich nicht gut lösen, wie Ether, aromatischen Kohlenwasserstoffen oder chlorierten Kohlenwasserstoffen, gereinigt werden.
Die Zwischenprodukte der Formel Π sind neu und wurden speziell für die Synthese der Verbindungen der Formel I entwickelt. Sie bilden daher einen Bestandteil der vorliegenden Erfindung.
Die neuen Zwischenprodukte der Formel Π können nach verschiedenen Verfahren hergestellt werden. So erhält man die Verbindungen der Formel He
(Hc)
worin R1 die unter Formel I angegebene Bedeutung hat und A'" durch C^-C^Alkenyl, Cs-Q-Cycloalkenyl, C2-C4-AIkInVl, C1-C4-AIkOXy, CpQ-Alkylthio, CrC4-Alkylsulfonyl oder Ci-Q-Alkylsulfinyl substituiertes C1-C4-A^yI oder C3-C6-Cycloalkyl oder durch Fluor substituiertes Q-Cg-Alkyl oder Cß-Cö-Cycloalkyl bedeutet, indem man ein 3-Fluorpyridin-2-ylsulfonamid der Formel Dia
(HIa) SO2NH2
worin R1 die unter Formel I angegebene Bedeutung hat, in Gegenwart einer Base mit einem Mercaptan der Formel V
Am-SH (V)
worin A"1 die unter Formel Hc angegebene Bedeutung hat, umsetzt, und anschliessend die so erhaltene Verbindung der Formel VI
-11-
worin Ri die unter Formel I angegebene Bedeutung hat und A"1 die unter Formel lic angegebene Bedeutung hat, nach an sich bekannten Verfahren zur Verbindung der Fonnel lic oxidiert.
Zwischenprodukte der Formel II
(Π)
worin Rj und A die unter Formel I angegebene Bedeutung haben, werden auch erhalten, indem man ein 3-Mercapto-pyridin-2-ylsulfonamid der Formel IHb
(HIb)
worin Ri die unter Formel I angegebene Bedeutung hat, in Gegenwart einer Base mit einer Verbindung der Formel XVIII
Z-A (XVin)
worin A die unter Formel I angegebene Bedeutung hat und Z für Chlor, Brom, Jod, CH3SO2O-oder CH3-/ \-SO2O- steht, zur Verbindung der Formel XX
(XX) N" ^SO2NH2
worin A die unter Formel I angegebene Bedeutung hat, umsetzt und diese anschliessend
zur Verbindung der Formel II oxidiert
Die Zwischenprodukte der Formel ΠΙ
SO2NH2
worin R1 die unter Formel J angegebene Bedeutung hat und Q für Fluor oder -SH steht sind, mit Ausnahme der Verbindung in der R1 Wasserstoff und Q -SH bedeutet, neu und bilden ebenfalls einen Gegenstand der vorliegenden Erfindung. Unter den Umfang der Formel IH fallen die Verbindungen der Unterformeln lila und IHb. Die Verbindungen der Formeln lila und Illb können nach an sich bekannten Methoden hergestellt werden, indem man im Falle der Verbindung der Formel JIIa ein 2,3-Difluorpyridin der Formel IX >
worin R1 die unter Formel I angegebene Bedeutung hat, mit einem Mercaptan der Formel X
R4SH - · (X)
worin R4 für Benzyl oder iso-Propyl steht, zu einer Verbindung der Formel XI
(XI)
worin R1 die unter Formel I angegebene Bedeutung hat und R4 für Benzyl oder iso-Propyl steht, umsetzt, um anschliessend durch Chlorierung mit Chlorgas und Umsetzen mit Ammoniak die Verbindung der Formel lila zu erhalten.
Verbindungen der Formel ITIa können auch hergestellt werden, indem man ein 3-Amino-
pyridin-2-yl-sulfonamid der Formel XXI
(XXI) SO2NH2
in Gegenwart von Fluorwasserstoff und gegebenenfalls in Gegenwart eines inerten Lösungsmittels mit einem Nitrit diazotiert.
Geeignete Nitrite sind beispielsweise Natriumnitrit oder Kaliumnitrit, als Lösungsmittel sind Dimethylsulfoxid, Sulfolan, Dimethylformamid oder Dimethylacetamid besonders gut geeignet.
Zwischenprodukte der Formel Illb werden hergestellt, indem man ein 3-Fluorpyridin-2-ylsulfonamid der Formel lila mit einem Mercaptid der Formel XIX
(Me)nH2-nSn (XIX)
worin Me für Natrium, Kalium oder Lithium steht und η 1 oder 2 bedeutet, umsetzt.
Verfahren zur Herstellung der Verbindungen der Formel IX finden sich beispielsweise in J. FJuorine Chem. 21,171 (1982) (R1 =H); USP 4,713,109 (R1 = Cl) oder in Advanc. Heterocycl. Chem. 6,229 (1966).
Verbindungen der Unterformel Ha
(Oa)
rin R1 die unter Formel I angegebene Bedeutung hat und A1 durch Fluor substituiertes C1-C6-AIlCyI oder C3-C6-Cycloalkyl oder durfch CrC4-Alkoxy oder C1-C4-AUCyUhIo substituiertes C1-C4-AUCyI oder C3-C6-Cycloalkyl bedeutet, können auch analog eines in USP 4,774,337 beschriebenen Verfahrens hergesteUt werden, indem man eine Verbindung der Formel ΧΠ
«te.
i "€ X
^ N ^^ SO2-NH-tert.-C4H9
worin R1 die unter Formel I angegebene Bedeutung hat, in Gegenwart einer starken Base wie beispielweise n-Butyllithium oder Lithiumdiisopropylamid, mit einem Disulfid der Formel XIII
1A-S-S-A1 (ΧΙΠ)
worin A' die unter Formel Ila angegebene Bedeutung hat, umsetzt, die so erhaltene Verbindung der Formel XIV
-OC
S-A1
(XIV) SO2-NH-tert.-C4H9
worin R1 die unter Formel I angegebene Bedeutung hat und A' die unter Formel Ila angegebene Bedeutung hat, mit einer geeigneten Säure, wie beispielsweise Trifluoressigsäure, behandelt und das so erhaltene Sulfonamid der Formel XV
(XV) SO2NH2
worin R1 die unter Formel I angegebene Bedeutung hat und A1 die unter Formel Ha angegebene Bedeutung hat, anschliessend zur Verbindung der Formel II oxidiert.
Die Zwischenprodukte der Unterformel üb
(Hb)
worin R1 die unter Formel I angegebene Bedeutung hat und A" für durch Fluor, Chlor oder Brom substituiertes C2-C4-Alkyl steht, werden ferner erhalten, indem man ein
Hydroxysulfonamid der Formel XVII
(XVII)
worin R1 die unter Formel I angegebene Bedeutung hat und R5 für Q-Qj-Alkylen steht, in die entsprechenden Halogenide umwandelt Solche Umsetzungen sind beispielsweise in Can. J. Chem. 57,3193 (1979) oder in der französischen Patentschrift Nr. 2 509 725 beschrieben.
Die Herstellung der Mercaptane der Formeln V und X sowie des Disulfide der Formel ΧΙΠ erfolgt nach literaturbekannten Methoden. Aus der grossen Zahl der publizierten Artikel seien stellvertretend genannt:
DE 2 832 97,?;
J. Am. Chem. Soc. 22.285 (1955);
J. Am. Chem. Soc. 22,1687 (1950) und
Org. Synth. 35,66 (1955).
Die Wirkstoffe der Formel I werden in der Regel mit Aufwandmengen von 0,001 bis 5 kg/ha insbesondere 0,005 bis 3 kg/ha erfolgreich eingesetzt. Die für die erwünschte Wirkung erforderliche Dosierung kann durch Versuche ermittelt werden. Sie ist abhängig von der Art der Wirkung, dem Entwicklungsstadium der Kulturpflanze und des Unkrauts sowie von der Applikation (Ort, Zeit, Verfahren) und kann, bedingt durch diese Parameter, innerhalb weiter Bereiche variieren.
Bei geringeren Aufwandmengen zeichnen sich die Verbindungen der Formel I durch wuchshemmende und herbizide Eigenschaften aus, die sie ausgezeichnet zum Einsatz in Kulturen von Nutzpflanzen, insbesondere in Getreide, Baumwolle, Soja, Raps, Mais und Reis befähigen, wobei der Einsatz in Maiskultur ganz besonders bevorzugt ist.
Die Erfindung betrifft auch herbizide und pflanzenwachstumsregulierende Mittel, welche einen neuen Wirkstoff der Formel I enthalten, sowie Verfahren zur Hemmung des Pflanzenwuchses.
Pflanzenwachstumsregulatoren sind Substanzen, die in/an der Pflanze agronomisch
erwünschte biochemische und/oder physiologische und/oder morphologische Veränderungen bewirken.
Die in den erfindungsgemässen Mitteln enthaltenen Wirkstoffe beeinflussen das Pflanzenwachstum je nach Applikationszeitpunkt, Dosierung, Applikationsart und Umweltbedingungen in verschiedener Weise. Pflanzenwuchsregulatoren der Formel I können zum Beispiel das vegetative Wachstum von Pflanzen hemmen. Diese Art der Wirkung ist von Interesse auf Rasenflächen, im Zierpflanzenbau, in Obstplantagen, an Strassenböschungen, auf Sport- und Industrieanlagen, aber auch bei der gezielten Hemmung von Nebentrieben wie bei Tabak. Im Ackerbau führt die Hemmung des vegetativen Wachstums bei Getreide über eine Halmverstärkung zu reduziertem Lager, ähnliche agronomische Wirkungen erreicht man in Raps, Sonnenblumen, Mais und anderen Kulturpflanzen. Des weiteren kann durch Hemmung des vegetativen Wachstums die Anzahl Pflanzen pro Fläche erhöht werden. Ein weiteres Einsatzgebiet von Wuchshemmern ist die selektive Kontrolle von bodendeckenden Pflanzen in Plantagen oder weitreihigen Kulturen durch starke Wuchshemmung, ohne diese Bodendecker abzutöten, sodass die Konkurrenz gegenüber der Hauptkultur ausgeschaltet ist, die agronomisch positiven Effekte wie Erosionsverhinderung, Stickstoffbindung und Bodenlockerung aber erhalten bleiben.
Unter einem Verfahren zur Hemmung des Pflanzenwachstums ist eine Steuerung der natürlichen Pflanzenentwicklung zu verstehen, ohne den von genetischen Eigenschaften determinierten Lebenszyklus der Pflanze im Sinne einer Mutation zu verändern. Das Verfahren der Wuchsregulierung wird zu einem im Einzelfall zu bestimmenden Entwicklungszeitpunkt der Pflanze angewendet. Die Applikation der Wirkstoffe der Formel I kann vor oder nach dem Auflaufen der Pflanzen erfolgen, beispielsweise bereits auf die Samen oder die Sämlinge, auf Wurzeln, Knollen, Stengel, Blätter, Blüten oder andere Pflanzenteile. Dies kann z.B. durch Aufbringen des Wirkstoffes selbst oder in Form eines Mittels auf die Pflanzen und/oder durch Behandlung des Nährmediums der Pflanze (Erdboden) geschehen.
Für die Verwendung der Verbindung der Formel I oder sie enthaltender Mittel zur Regulierung des Pflanzenwachstums kommen verschiedene Methoden und Techniken in Betracht, wie beispielsweise die folgenden:
i) Samenbeizung
-π-
a) Beizung der Siimen mit einem als Spritzpulver formulierten Wirkstoff durch Schütteln in einem Gefäss bis zur gleichmässigen Verteilung auf der Samenoberfläche (Trockenbeizung). Man verwendet dabei bis zu 4 g Wirkstoff der Formel I (bei einer 50 %igen Formulierung: bis zu 8,0 g Spritzpulver) pro 1 kg Saatgut.
b) Beizung der Samen mit einem Emulsionskonzentrat des Wirkstoffs oder mit einer wässrigen Lösung des als Spritzpulver formulierten Wirkstoffs der Formel I nach Methode a) (Nassbeizung).
c) Beizung durch Tauchen des Saatguts in einer Brühe mit bis zu 1000 ppm Wirkstoff der Formel I während 1 bis 72 Stunden und gegebenenfalls nachfolgendes Trocknen der Samen (Tauchbeizung, Seed soaking).
Die Beizung des Saatguts oder die Behandlung des angekeimten Sämlings sind naturgemäss die bevorzugten Methoden der Applikation, weil die Wirkstoffbehandlung vollständig auf die Zielkultur gerichtet ist. Man verwendet in der Regel 4,0 g bis 0,001 g Aktivsubstanz pro 1 kg Saatgut, wobei man je nach Methodik, die auch den Zusatz anderer Wirkstoffe oder Mikronährstoffe ermöglicht, von den angegebenen Grenzkonzentrationen nach oben oder unten abweichen kann (Wiederholungsbeize).
ii) Kontrollierte Wirkstoffabgabe
Der Wirkstoff wild in Lösung auf mineralische Granulatträger oder polymerisierte Granulate (Harnstoff/Formaldehyd) aufgezogen und trocknen gelassen. Gegebenenfalls kann ein Ueberzug aufgebracht werden (Umhüllungsgranulate), der es erlaubt, den Wirkstoff über einen bestimmten Zeitraum dosiert abzugeben.
Die Verbindungen der Formel I werden in unveränderter Form oder vorzugsweise als Mittel zusammen mit den in der Formulierungstechnik üblichen Hilfsmitteln eingesetzt und werden daher z.B. zu Emulsionskonzentraten, direkt versprühbaren oder verdünnbaren Lösungen, verdünnten Emulsionen, Spritzpulvern, löslichen Pulvern, Stäubemitteln, Granulaten, auch Verkapselungen in z.B. polymeren Stoffen, in bekannter Weise verarbeitet. Die Anwendungsverfahren wie Versprühen, Vernebeln, Verstäuben, Verstreuen oder Giessen werden gleich wie die Art der Mittel den angestrebten Zielen und den gegebenen Verhältnissen entsprechend gewählt.
Die Formulierungen, d.h. die den Wirkstoff der Formel I und gegebenenfalls einen festen
-18-
oder flüssigen Zusatzstoff enthaltenden Mittel, Zubereitungen oder Zusammensetzungen werden in bekannter Weise hergestellt, z.B. durch inniges Vermischen und/oder Vermählen der Wirkstoffe mit Streckmitteln, wie z.B. mit Lösungsmitteln, festen Trägerstoffen, und gegebenenfalls oberflächenaktiven Verbindungen (Tensiden).
Als Lösungsmittel können in Frage kommen: Aromatische Kohlenwasserstoffe, bevorzugt die Fraktionen Cg bis C12, wie z.B. Xylolgemische oder substituierte Naphthaline, Phthalsäureester wie Dibutyl- oder Dioctylphthalat, aliphatische Kohlenwasserstoffe wie Cyclohexan oder Paraffine, Alkohole und Glykole sowie deren Ether und Ester, wie Ethanol, Ethylenglykol, Ethylenglykolmonomethyl- oder -ethylether, Ketone wie Cyclohexanon, stark polare Lösungsmittel wie N-Methyl-2-pyrrolidon, Dimethylsulfoxid oder Dimethylformamid, sowie gegebenenfalls epoxidierte Pflanzenöle, wie epoxidiertes Kokosnussöl oder Sojaöl; oder Wasser.
Als feste Trägerstoffe, z.B. für Stäubemittel und dispergierbare Pulver, werden in der Regel natürliche Gesteinsmehle verwendet, wie Calcit, Talkum, Kaolin, Montmorillonit oder Attapulgit. Zur Verbesserung der physikalischen Eigenschaften können auch hochdisperse Kieselsäure oder hochdisperse saugfähige Polymerisate zugesetzt werden. Als gekörnte, adsorptive Granulatträger kommen poröse Typen wie z.B. Bimsstein, Ziegelbruch, Sepiolit oder Bentonit, als nicht sorptive Trägermaterialien z.B. Calcit oder Sand in Frage. Darüberhinaus kann eine Vielzahl von vorgranulierten Materialien anorganischer oder organischer Natur wie insbesondere Dolomit oder zerkleinerte Pflanzenrückstände verwendet werden.
Als oberflächenaktive Verbindungen kommen je nach der Art des zu formulierenden Wirkstoffes der Formel I nichtionogene, kation- und/oder anionaktive Tenside mit guten Emulgier-, Dispergier- und Netzeigenschaften in Betracht. Unter Tensiden sind auch Tensidgemische zu verstehen.
Geeignete anionische Tenside können sowohl sog. wasserlösliche Seifen als auch wasserlösliche synthetische oberflächenaktive Verbindungen sein.
Als Seifen seien die Alkali-, Erdalkali- oder gegebenenfalls substituierte Ammoniumsalze von höheren Fettsäuren (C10-C22). wie z.B. die Na- oder K-Salze der OeI- oder Stearinsäure, oder von natürlichen Fettsäuregemischen, die z.B. aus Kokosnuss- oder Talgöl gewonnen werden können, genannt. Femer sind auch die Fettsäure-methyl-taurinsalze zu
-19-erwähnen.
Häufiger werden jedoch sogenannte synthetische Tenside verwendet, insbesondere Fettsulfonate, Fettsulfate, sulfonierte Benzimidazolderivate oder Alkylarylsulfonate.
Die Fettsulfate oder -sulfonate liegen in der Regel als Alkali-, Erdalkali- oder gegebenenfalls substituierte Ammoniumsalze vor und weisen einen Alkylrest mit 8 bis 22 C-Atomen auf, wobei Alkyl auch den Alkylteil von Acylresten einschliesst, z.B. das Na- oder Ca-SaIz der Ligninsulfonsäure, des Dodecylschwefelsäureesters oder eines aus natürlichen Fettsäuren hergestellten Fettalkoholsulfatgemisches. Hierher gehören auch die Salze der Schwefelsäureester und Sulfonsäuren von Fettalkohol-Aethylenoxid-Addukten. Die sulfonierten Benzimidazolderivate enthalten vorzugsweise 2-Sulfonsäuregruppen und einen Fettsäurerest mit 8 bis 22 C-Atomen. Alkylarylsulfonate sind z.B. die Na-, Ca- oder Triethanolaminsalze der Dodecylbenzolsulfonsäure, der Dibutylnaphthalinsulfonsäure oder eines Naphthalinsulfonsäure-Formaldehydkondensationsproduktes.
Ferner kommen auch entsprechende Phosphate wie z.B. Salze des Phosphorsäureesters eines p-Nonylphenol-(4-14)-Aethylenoxid-Adduktes oder Phospholipide in Frage.
Als nicht ionische Tenside kommen in erster Linie Polyglykoletherderivate von aliphatischen oder cycloaliphatischen Alkoholen, gesättigten oder ungesättigten Fettsäuren und Alkylphenolen in Frage, die 3 bis 10 Glykolethergruppen und 8 bis 20 Kohlenstoffatome im (aliphatischen) Kohlenwasserstoffrest und 6 bis 18 Kohlenstoffatome im Alkylrest der Alkylphenole enthalten können.
Weitere geeignete nichtionische Tenside sind die wasserlöslichen, 20 bis 250 Aethylenglykolethergruppen und 10 bis 100 Propylenglykolethergruppen enthaltenden PoIyethylenoxidaddukte an Polypropylenglykol, Aethylendiaminopolypropylenglykol und Alkylpolypropylenglykol mit 1 bis 10 Kohlenstoffatomen in der Alkylkette, die genannten Verbindungen enthalten üblicherweise pro Propylenglykol-Einheit 1 bis 5 Ethylenglykoleinheiten.
Als Beispiele nichtionischer Tenside seien Nonylphenolpolyethoxyethanole, Ricinusölpolyethylenglykolether, Polypropylen-polyethylenoxidaddukte, Tributylphenoxypolyethoxyethanol, Polyethylenglykol und Octylphenoxypolyethoxyethanol erwähnt.
-20-
Ferner kommen auch Fettsäureester von Polyoxyethylensorbitan wie das Polyoxyethylensorbitan-trioleat in Betracht.
Bei den kationischen Tensiden handelt es sich vor allem um quaternäre Ammoniumsalze, welche als N-Substituenten mindestens einen Alkylrest mit 8 bis 22 C-Atomen enthalten und als weitere Substituenten niedrige, gegebenenfalls halogenierte Alkyl-, Benzyl- oder niedrige Hydroxyalkylreste aufweisen. Die Salze liegen vorzugsweise als Halogenide, Methylsulfate oder Aethylsulfate vor, z.B. das Stearyltrimethylammoniumchlorid oder das Benzyldi(2-chlorethyl)-ethylammoniumbromid.
Die in der Formulierungstechnik gebräuchlichen Tenside sind u.a. in folgenden Publikationen beschrieben:
"Mc Cutcheon's Detergents and Emulsifiers Annual" MC Publishing Corp., Ridgewood, New Jersey, 1981;
H. Stäche, "Tensid-Taschenbuch", 2. Aufl., C. Hanser Verlag, München, Wien, 1981; M. and J. Ash. "Encyclopedia of Surfactants", Vol. Ι-ΙΠ, Chemical Publishing Co., New York, 1980-1981.
Die agrochemischen Zubereitungen enthalten in der Regel 0,1 bis 95 %, insbesondere 0,1 bis 80 % Wirkstoff der Formel 1,1 bis 99,9 % eines festen oder flüssigen Zusatzstoffes und 0 bis 25 %, insbesondere 0,1 bis 25 % eines Tensides.
Insbesondere setzen sich bevorzugte Formulierungen folgendermassen zusammen: (% = Gewichtsprozent).
Emulgierbare Konzentrate:
Aktiver Wirkstoff: 1 bis 20 %, bevorzugt 5 bis 10 %
oberflächenaktive Mittel: 5 bis 30 %, vorzugsweise 10 bis 20 %
flüssiges Trägermittel: 50 bis 94 %, vorzugsweise 70 bis 85 %
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Stäubemittel; Aktiver Wirkstoff: festes Trägermittel:
Suspensions-Konzentrate: Aktiver Wirkstoff: Wasser: oberflächenaktives Mittel:
Benetzbares Pulver: Aktiver Wirkstoff: oberflächenaktives Mittel: festes Trägermittel:
Granulate: Aktiver Wirkstoff: festes Trägermittel:
0,1 bis 10 %, vorzugsweise 0,1 bis 1 % 99,9 bis 90 %, vorzugsweise 99,9 bis 99 %
5 bis 75 %, vorzugsweise 10 bis 50 % 94 bis 24 %, vorzugsweise 88 bis 30 % 1 bis 40 %, vorzugsweise 2 bis 30 %
0,5 bis 90 %, vorzugsweise 1 bis 80 % 0,5 bis 20 %, vorzugsweise 1 bis 15 % 5 bis 99 %, vorzugsweise 15 bis 90 %
0,5 bis 30 %, vorzugsweise 3 bis 15 % 99,5 bis 70 %, vorzugsweise 97 bis 85 %.
Während als Handelsware eher konzentrierte Mittel bevorzugt werden, verwendet der Endverbraucher in der Regel verdünnte Mittel. Die Anwendungsformen können bis hinab zu 0,001 % an Wirkstoff verdünnt werden. Die Aufwandmengen betragen in der Regel 0,001 bis 5 kg AS/ha, vorzugsweise 0,005 bis 3 kg AS/ha.
Die Mittel können auch weitere Zusätze wie Stabilisatoren, Entschäumer, Viskositätsregulatoren, Bindemittel, Haftmittel sowie Dünger oder andere Wirkstoffe zur Erzielung spezieller Effekte enthalten.
FormulierunRsbeispiele:
Beispiel F 1: Formulierungsbeispiele für Wirkstoffe der Formel I (% b) = Gewichtsprozent)
a) Spritzpulver a) 50% c)
Wirkstoff Nr. 1.001 20% 5% 0,5%
Na-Ligninsulfonat 5% - 5%
Na-Laurylsulfat 3% 6% -
Na-Diisobutylnaphthalinsulfonat - 6%
-22-
Octylphenolpolyethylenglykol- - 2% 2%
ä.ther (7-8 Mol AeO) 5% 27% 27%
Hochdisperse Kieselsäure 67% 10% -
Kaolin 59,5
Natriumchlorid
Der Wirkstoff wird mit den Zusatzstoffen gut vermischt und in einer geeigneten Mühle gut vermählen. Man erhält Spritzpulver, die sich mit Wasser zu Suspensionen jeder gewünschten Konzentration verdünnen lassen.
b) Emulsions-Konzentrat a) b)
Wirkstoff Nr. 1.001 10% 1%
Octylphenolpolyethylenglykol-
ether (4-5 Mol AeO) 3% 3%
Ca-Dodecylbenzolsulfonat 3% 3%
Ricinusölpolyglykolether (36 Mol AeO) 4% . 4%
Cyclohexanon 30% 10%
Xylolgemisch 50% 79%
Aus diesem Konzentrat können durch Verdünnen mit Wasser Emulsionen jeder gewünschtenJKonzentration hergestellt werden.
c) Stäubemittel Wirkstoff Nr. 1.002 Taikum Kaolin
a) b)
0,1 % 1 % 99,9 %
99%
Man erhält anwendungsfertige Stäubemittel, indem der Wirkstoff mit dem Träger vermischt und auf einer geeigneten Mühle vermählen wird.
d) Extruder Granulat Wirkstoff Nr. 1.001 Na-Ligninsulfonat Carboxymethylcellulose Kaolin
a) b)
10% 1
2% *2
1 % 1
87% 96
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Der Wirkstoff wird mit den Zusatzstoffen vermischt, vermählen und mit Wasser angefeuchtet. Dieses Gemisch wird extrudiert und anschliessend im Luftstrom getrocknet.
e) Umhüllungs-Granulat
Wirkstoff Nr. 1.001 3%
Polyethylenglykol (MG 200) 3 %
Kaolin 94 %
Der fein gemahlene Wirkstoff wird in einem Mischer auf das mit Polyethylenglykol angefeuchtete Kaolin gleichmässig aufgetragen. Auf diese Weise erhält man staubfreie Umhüllungs-Granulate.
f) Suspensions-Konzentrat a) b)
Wirkstoff Nr. 1.002 40% 5%
Ethylenglykol 10% 10%
Nonylphenolpolyethylenglykolether
(15 Mol AeO) 6% 1%
Na-Ligninsulfonat 10% 5%
Carboxymethylcellulose 1% 1%
37 %ige wässrige Formaldehyde-Lösung 0,7 % 0,2 %
Silikonöl in Form einer 75 %igen
wässrigen Emulsion 0,8% 0,8%
Wasser 32% 77%
Der fein gemahlene Wirkstoff wird mit den Zusatzstoffen innig vermischt. Man erhält so ein Suspensions-Konzentrat, aus welchem durch Verdünnen mit Wasser Suspensionen jeder gewünschten Konzentration hergestellt werden können.
g) Salzlösung
Wirkstoff Nr. 1.002 5%
Isopropylamin 1 %
Octylphenolpolyethylenglykolether (78 Mol AeO) 3 %
Wasser 91 %
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Herstellungsbeispiele: ' Beispiel Hl: Herstellung von 2-Isopropvlthio-3-fluorpvridin (Zwischenprodukt):
Zu einer Suspension von 324 g wasserfreiem Kaliumcarbonat und 335,6 g 2,3-Difluorpyridin in 4500 ml Dimethylformamid gibt man bei einer Temperatur von 0 bis + 20C innerhalb von 25 Minuten 181,2 g Isopropylmercaptan tropfenweise hinzu. Nach 18-stündigem Rühren bei Raumtemperatur giesst man das Reaktiongemisch in eine Mischung aus 8000 ml Eiswasser und 4000 ml Essigsäureethylester. Anschliessend wird die organische Phase abgetrennt und jeweils mit Eiswasser und Essigsäureethylester gewaschen. Die vereinigten organischen Phasen werden mit Natriumsulfat getrocknet und anschliessend eingedampft. Nach säulenchromatographischer Reinigung über Kieselgel-Essigsäureethylester/n-Hexan (1:9) erhält man 362,9 g 2-Isopropylthio-3-fluor-pyridin in Form eines Oeles.
Beispiel H2: Herstellung von 3-Fluor-pvridin-2-yl-sulfonamid (Verbindunk Nr. 3.001):
SO2NH2
Variante a):
In eine Mischung aus 21,4 g 2-Isopropylthio-3-fluorpyridin, 340 ml Dichlormethan und 500 ml 1 N Salzsäure leitet man bei einer Temperatur von -50C innerhalb von 36 Minuten 36,9 g gasförmiges Chlor ein. Anschliessend wird die Mischung 30 Minuten lang bei einer Temperatur von O0C gerührt, wobei während der letzten 10 Minuten intensiv Stickstoff durch die Lösung geleitet wird. Die organische Phase wird abgetrennt, jeweils mit Eiswasser und Dichlormethan gewaschen und über Natriumsulfat getrocknet.
Anschliessend gibt man die vereinigten organischen Phasen bei einer Temperatur von
-25-
-750C bis -5O0C innerhalb von 25 Minuten zu einer Mischung aus 31,8 g Ammoniak gelöst in 63,6 ml Dichlormethan tropfenweise hinzu. Nach Entfernen der Kühlung wird die Reaktionsmischung 150 Minuten lang gerührt und anschliessend filtriert. Nach Eindampfen und chromatographischer Reinigung über Kieselgel-Essigsäureethylester/n-Hexan (1:1) erhält man 11,1 g 3-Fluor-pyridin-2-yl-sulfonamid (Verbindung Nr. 3.001) mit einem Schmelzpunkt von + 124 bis + 1250C.
Variante b):
5,3 g (0,030 Mol) 3-Amino-pyridin-2-yl-sulfonamid werden in 12 ml Dimethylsulfoxid gelöst und bei 00C zu 14,3 g (0,72 mol) Fluorwasserstoff getropft (exotheime Reaktion). Dann werden bei O0C 2,4 g (0,035 Mol) Natriumnitrit portionenweise eingetragen. Nach einer Stunde wird auf 7O0C erwärmt (N2-Entwicklung). Nach dem Abkühlen wird das Reaktionsgemisch auf eine Eis/Wasser-Mischung gegeben und nach Zugabe von Natriumbikarbonat und Natriumchlorid mit Tetrahydrofuran und Essigsäureethylester extrahiert. Die vereinigten Extrakte werden mit gesättigter Natriumchloridlösung gewaschen, mit Magnesiumsulfat getrocknet, filtriert und evaporiert. Der Rückstand wird in Diethylether/Petrolether verrührt. Nach der Filtration erhält n.an 3,7 g 3-Fluorpyridin-2-yl-sulfonamid (Verbindung Nr. 3.001) mit einem Schmelzpunkt von +124 bis +1250C.
Beispiel H3: Herstellung von S-Mercapto-pvridin^-yl-sulfonamid (Verbindung Nr. 3.008):
SO2NH2
In eine Mischung aus 6,88 g Kalium-tert.-butylat und 5 g 3-Fluorpyridin-2-yl-sulfonamid in 90 ml Dimethylformamid leitet man unter Sticksteffatmosphäre bei einer Temperatur von +16 bis +2O0C 1,06 g Schwefelwasserstoff ein. Nach 4i-stündigem Rühren bei einer Temperatur von +5O0C gibt man 0,32 g Kalium-tert.-butylat hinzu und leitet 0,1 g Schwefelwasserstoff ein. Nach 2-stündigem Rühren bei einer Temperatur von +5O0C wird die Reaktionsmischung im Vakuum bei einer Temperatur von +750C eingeengt. Der so erhaltene ölige Rückstand wird mit 135 ml kalter, 0,75 N Schwefelsäure verrieben. Nach Filtration und Waschen des Rückstandes mit wenig Wasser wird das erhaltene Produkt im
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Vakuum über Phosphorpentoxid getrocknet. Man erhält 3,58 g S-Mercapto-pyridin-^-ylsulfonamid mit einem Schmelzpunkt von +102 bis +1040C.
Beispiel H4: Herstellung von 3-(3-Fluorpropvlthio)-pvridin-2-yl-sulfonamid (Zwischen-produkt der Formel XX)
, S-CH2CH2CH2F
(XX)
'SOoNH2
Eine Mischung bestehend aus 0,285 g 3-Mercaptopyridin-2-yl-sulfonamid, 0,455 g Kaliumcarbonat, 5 ml trockenem Dimethylformamid und 0,23 g 3-Fluor-l-Brompropan wird bei einer Temperatur von +250C 90 Minuten lang in einer Stickstoffatmosphäre gerührt. Anschliessend wird die Reaktionsmischung in eine Eiswassermischung gegeben. Nach Einstellen des pH-Wertes auf pH2 mit 2,8 ml 2 N HCl wird die Reaktionsmischung zweimal mit Essigsäureethylester extrahiert. Die vereinigten organischen Phasen werden dreimal mit Wasser gewaschen und anschliessend über Natriumsulfat getrocknet. Nach Eindampfen und anschliessender chromatographischer Reinigung des Rückstandes über Kieselgel-Essigsäureethylester/n-Hexan (1:1) erhält man 0,12 g 3-(3-Fluorpropylthio)-pyridin-2-yl-sulfonamid mit einem Schmelzpunkt von +85 bis +860C.
Beispiel H5: Herstellung von 3-Allylthio-pvridin-2-yl-sulfonamid: . .S-CH2CH=CH2
'SO2NH2
Zu einer auf + 50C gekühlten Lösung aus 17,62 g (0,1 Mol) 3-Fluor-pyridin~2-ylsulfonamid in 400 ml Acetonitril gibt man 33,2 g (0,24 Mol) Kaliumcarbonat, sowie 1,3° g (0,005 Mol) 18-Crown-6 und 15,8 g (0,17 Mol) 80%iges Allylmercaptan in 50 ml Acetonitril hinzu.
Nach 46-stündigem Rühren der Reaktionsmischung bei Raumtemperatur wird der entstandene Niederschlag abfiltriert. Das erhaltene Filtrat wird eingeengt und über einer Kieselgelsäule mit Essigsäureethylester/Cyclohexan (2:1) chromatographisch gereinigt. Man erhält 10 g (50 % d.Th.) S-Allylthio-pyridin^-yl-sulfonamid.
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Beispiel H6: Herstellung von 3-Allvlsulfonyl-pyridin-2-yl-sulfonamid (Verbindung Nr. 2.001):
SO2CH2CH=CH2 N ^ ^SO2NH2
Zu einer auf + 80C gekühlten Lösung aus 10 g (0,050 Mol) eines gemäss Beispiel H5 erhaltenen 3-AUylthio-pyridin-2-yl-sulfonamids in 130 ml Essigsäure lässt man 62,5 g 40 %ige Peressigsäure zutronfen. Anschliessend wird das Reaktionsgemisch 19 Stunden lang bei einer Temperatur von + 8 bis + 3O0C gerührt. Anschliessend wird das Reaktionsgemisch auf Eiswasser gegossen und viermal mit Essigsäureethylester extrahiert. Die vereinigten organischen Phasen werden mit Natriumhydrogencarbonatlösung gewaschen, mit Kaliumsulfit behandelt und anschliessend mit Magnesiumsulfat getrocknet. Nach Abfiltrieren und Eindampfen des Filtrats wird der erhaltene Rückstand in Essigsäureethylester/n-Hexan umkristallisiert und anschliessend filtriert.
Nach dem Trocknen des Filterrückstandes im Vakuum bei Raumtemperatur erhält man 8,1 g (62 % d.Th.) 3-Allylsulfonyl-pyridin-2-yl-sulfonamid (Verbindung Nr. 2.001) mit einem Schmelzpunkt von + 1780C.
Beispiel H7: Herstellung von N-(3-Allylsulfonyl-pyridin-2-vl-suifonvl)-N>-(4,6-dimethoxvpvrimidin-2-vl)-harnstoff (Verbindung Nr. 1.001):
α SO2CH2CH=CH2 in SO2NHCONH-^
OCH3
N.
it \
Zu einer auf + 50C gekühlten Lösung aus 7,1 ρ (0,027 Mol) eines gemäss Beispiel H6 erhaltenen 3-Allylsulfonyl-pyridin-2-yl-sulfonamides in 90 ml Acetonitril gibt man innerhalb von 10 Minuten tropfenweise eine Lösung aus 4,66 g (0,029 Mol) 1,5-Diazabicyclo [5.4.0] undec-5-en in 15 ml Acetonitril hinzu. Nach Zugabe von 7,8 g
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N-(4,6-Dimethoxy-pyrimidin-2-yl)-phenylcarbamat wird das Reaktionsgemisch 2 1/2 Stunden gerührt. Nach AbdestiUieren des Acetonitnls unter vermindertem Druck bei einer Temperatur von + 450C wird der erhaltene Rückstand mit einer kleinen Menge J^is versetzt und anschliessend 15 ml 2 N Salzsäure zugegeben.
Nach intensivem Rühren unter Zugabe von einer kleinen Menge Diethylether setzt die Kristallisation des Produktes ein. Die Kristalle werden abfiltriert, mit Wasser und Diethylether gewaschen und nochmals mit Diethylether verrührt.
Nach Abfiltrieren und Trocknen des Rückstandes erhält man schliesslich nach Umkristallisation aus Essigsäureethylester/Acetonitril 8,1 g (68 % d.Th.) N-(3-Allylsulfonyl-pyridin-2-yl-sulfonyl)-N'-(4,6-dimethoxypyrimidin-2-yl)harnstoff (Verbindung Nr. 1.001) mit einem Schmelzpunkt von + 1850C.
In analoger Weise werden die in den angeschlossenen Tabellen aufgelisteten Verbindungen der Formel I sowie die Zwischenprodukte der Formeln II und ΙΠ hergestellt.
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Tabelle 1
SO2-A
SO9NH
π ?2 P - C -Ν—P
Nr. A Rl R2 E X Y Schmelzpunkt [0C]
1.001 -CH2CH=CH2 H H CH OCH3 OCH3 OCH3 +185 (Zers.)
1.002 -CH2CH2OCH3 H H CH OCH3 CH3 +158 bis +159
1.003 -CH2CH=CH2 H H CH OCH3 Cl +172 (Zers.)
1.004 -CH2CH=CH2 H H CH OCH3 OCHF2
1.005 -CH2CH=CH2 H H CH OCHF2 OCH3
1.006 -CH2CH=CH2 H H CH OCHF2 CH3
1.007 -CH2CH=CH2 H H CH OCHF2 OCH3
1.008 -CH2CH=CH2 H H N OCH3 CH3 +181 (Zers.)
1.009 -CH2CH=CH2 H H N OCH3 CH3 +170 (Zers.)
1.010 -CH2CH=CH2 H H N OC2H5 NHCH3
1.011 -CH2CH=CH2 H H N N(CH3)J
1.012 -CH2CH=CH2 H H N OCH3 C3H5-cycl.
1.013 -CH2CH=CH2 H H N OCH3 OC2H5 C3H5-cycl.
1.014 -CH2CH=CH2 H H N OCH3 OCH3
1.015 -CH2CH=CH2 6-CH3 H CH OCH3 OCH3
1.016 -CH2CH=CH2 6-CH3 H N OCH3 CH3
1.017 -CH2CH=CH2 6-CH3 H N OCH3 OCH3
1.018 -CH2CH=CH2 5-CH3 H CH OCH3 OCH3
1.019 -CH2CH=CH2 5-CH3 H N ο OCH3 CH3 OCH3
1.020 -CH2CH=CH2 5-CH3 H N OCH3 OCH3
1.021 -CH2CH=CH2 4-CH3 H CH OCH3 CH3
1.022 -CH2CH=CH2 4-CH3 H N OCH3
1.023 -CH2CH=CH2 4-CH3 H N OCH3
CH3 OCH3
1.024 I -CHj-C=CHj H H CH CH3 +166 (Zers.)
CH3 OCH3
1.025 -CHj-C=CH2 H H CH Cl
CH3 OCH3
1.026 I ρττ ft, ..f*T.T H H CH OCHF2
2CH3 2 OCH3
1.027 -CH2-C=CH2 H H CH OCHF2
CH3 OCHF2
1.028 I H H CH OCH3
2CH3 2 OCH3
1.029 -CH2-C=CH2 H H N
-30-
Tabelle 1 (Fortsetzung)
Nr. A CH3 Rl R2 E X Y Schmelzpunkt [0C]
-CH2-C=CH2
1.030 CH3 H H N OCH3 CH3
-CH2-C=CH2
1.031 CH3 H H N OC2H5 CH3
-CH2-C=CH2
1.032 CH3 H H N OC2H5 NHCH3
-CH2-C=CH2
1.033 CH3 H H N OCH3 OCH3
-CH2-C=CH2
1.034 CH3 H H N OC2H5 C3H5-CyCl.
-CH2-C=CH2
1.035 CH3 H H CH OCHF2 CH3
-CH2-C=CH2
1.036 CH3 6-CH3 H CH OCH3 OCH3
-CHo-C=CH2 -CH2-CH=CHCl
1.037 -CH2-CH=CHCl 5-C1 H CH OCH3 OCH3
1.038 -CH2-CH=CHCl H H CH OCH3 OCH3
1.039 -CH2-CH=CHCl H H CH OCH3 Cl
1.040 -Ch2-Lh2 H H CH OCH3 CH3
1.041 -CH2-C=CH2 H H N OCH3 CH3
1.042 -CH2-C=CH2 H H CH OCH3 OCH3
1.043 -CH2-C=CH2 H H CH OCH3 OCH3
1.044 - CH2CH2CH2F H H CH OCH3 Cl
1.045 -CH2CH2CH2F H H N OCH3 CH3
1.046 -CH2CH2CH2F H H CH OCH3 OCH3 +156 bis+157
1.047 - CH2CH2CH2F H H CH OCH3 Cl
1.048 -CH2CH2CH2F H H CH OCH3 CH3
1.049 -CH2CH2CH2F H H CH OCH3 OCHF2
1.050 -CH2CH2CH2F H H CH OCH3 OCHF2
1.051 H H N OCH3 CH3 OCH3
1.052 H H N OCH3
co
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-32-
Tabelle 1 (Fortsetzung)
Nr. A Ri H R2 E X Y Schmelzpunkt [0C]
1.091 -O-C, H N OCH3 CH3
F / H
1.092 -Ci H CH OCH3 CH3
Cl / H
1.093 -<if H CH OCH3 CH3
\ I Br i / H
1.094 H CH OCH3 OCH3
Cl Cl \ / H
1.095 -O H H CH OCH3 OCH3
1.096 -CH2-/ H H CH OCH3 OCH3
1.097 H H CH OCH3 OCH3
1.098 -p- H CH OCH3 OCH3
/ OCH3 H
1.099 -Q H CH OCH3 OCH3
\ SCH3 H
1.100 -CH2CH2-CH2/ H H CH OCH3 OCH3
1.101 CH2* CHj- CHj-i η H CH CH3 CH3
-33-
Tabelle 1 (Fortsetzung)
Nr. A Ri R2 E X Y Schmelzpunkt r°ci / +168 (Zers.)
1.102 -CH2CH=CH2 6-OCH3 H CH OCH3 OCH3
1.103 -CH2CH=CH2 H CH3 CH OCH3 OCH3
1.104 -CH2CH=CH2 5-OCH3 H CH OCH3 OCH3
1.105 -CH2CH=CH2 6-OCH3 H CH CH3 OCH3
1.106 -CH2CH=CH2 6-OCH3 H CH C^H3 OCH3
1.107 -CH2OCH H H CH OCH3 OCH3 .
1.108 -CH2OCH H H N OCH3 OCH3
1.109 -CH2OCH H H CH OCH3 CH3
1.110 -CH2OCH 6-CH3 H CH OCH3 OCH3
1.111 -CH2OCH 6-OCH3 H CH OCH3 OCH3
1.112 -CH2OCH H H CH OCH3 OCHF2
1.113 -CH2OCH H H CH OCHF2 OCHF2
1.114 -CH2CH2CH=CH2 H H CH OCH3 OCH3 +113(Zere.)
1.115 -CH2CH2CH=CH2 H H CH CH3 OCH3 OCH3
1.116 -CH2CH2CH=CH2 H H N OCH3 OCH3
1.117 -CH2CH2CH=CH2 H H CH OCH3 OCHF2
1.118 -CH2CH2CH=CH2 6-CH3 H CH OCH3 OCH3
1.119 -CH2CH2CH=CH2 6-CH3 H N OCH3 OCH3
1.120 -CH2CH2CH=CH2 5-CH3 H CH OCH3 OCH3
1.121 -CH2CH2CH=CH2 -CH2CH2CH=CH2 5-CH3 H CH OCH3 OCHF2
1.122 -CH2CH2CH=CH2 4-CH3 H CH OCH3 OCH3
1.123 -CH2CH2CH=CH2 4-CH3 H N OCH3 OCH3
1.124 -CH2CH2CH=CH2 4-CH3 6-OCH3 H CH OCH3 N(CH3)2
1.125 -CH2CH2CH=CH2 6-OCH3 H CH OCH3 OCH3
1.126 -CH(CH3)CH=CH2 H H N OCH3 OCH3
1.127 -CH(CH3)CH=CH2 H H CH OCH3 OCH3
1.128 -CH(CH3)CH=CH2 H H N OCH3 OCH3 '
1.129 -CH(CH3)CH=CH2 H H CH OCH3 CH3
1.130 -CH(CH3)CH=CH2 6-CH3 H CH OCH3 OCHF2
1.131 -CH(CH3)CH=CH2 6-CH3 H CH OCH3 OCH3
1.132 -CH(CH3)CH=CH2 6-OCH3 H N OCH3 OCH3
1.133 -CH(CH3)CH=CH2 6-OCH3 H CH OCH3 OCH3
1.134 -CH(CH3)CH=CH2 5-CH3 H N OCH3 OCH3
1.135 -CH(CH3)CH=CH2 5-Cl N CH OCH3 OCH3
1.136 -CH(CH3)CH=CH2 4-CH3 H CH OCH3 OCH3
1.137 -CH(CH3)CH=CH2 4-CH3 H CH OCH3 OCH3
1.138 -CH(CH3)CH=CH2 4-CH3 H CH OCH3 N(CH3)2
1.139 -CH2CH=CHCH3 H H N OCH3 OCH3
1.140 -CH2CH=CHCH3 H H CH OCH3 OCH3
1.141 -CH2CH=CHCH3 H H N OCH3 OCH3
1.142 -CH2CH=CHCH3 H H CH OCH3 CH3
1.143 -CH2CH=CHCH3 6-CH3 H CH OCH3 OCHF2
1.144 -CH2CH=CHCH3 6-CH3 H CH OCH3 OCH3
1.145 -CH2CH=CHCH3 6-OCH3 H N OCH3 OCH3
1.146 -CH2CH=CHCH3 6-OCH3 H CH OCH3 OCH3
1.147 -CH2CH=CHCH3 5-CH3 H N OCH3 OCH3
1.148 H CH OCH3
Schmelzpunkt +184 (Zers.) +151 bis+152 (Zers.)
N . N · __JN ByBBsöBBBBS^BB^öBBBBBBBBs^DBBBBBB BsSBSBSSB^SBSs" ozooDoooooozooDooooooooouooooooo oDooooooozooou
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-35-
Tabelle 1 (Fortsetzung)
Nr. A C ) Ri R2 E X Y Schmelzpunkt PC]
1.195 -CH2CH=CHBr(ZZE) -CH2-L^ ) H H CH OCH3 OCH3 +157 bis 158 (Zers.)
1.196 1.197 1.198 1.199 1.200 1.201 1.202 1.203 1.204 1.205 1.206 -CH2CH=CHBr(ZZE) -CH2CH=CHBr(ZZE) -CH2CH=CHBr(ZZE) -CH2CH=CHBr (ZZE) -CH2CH=CHBr(ZZE) -CH2CH=CHBr(ZZE) -CH2CH=CHBr (ZZE) -CH2CH=CHBr(ZZE) -CH2CH=CHBr (ZZE) -CH2CH=CHBr(ZZE) -CH2CH=CHBr (ZZE) -CH2-In^ ) H H . H 6-CH3 6-CH3 6-OCH3 6-OCH3 5-CH3 4-CH3 4-CH3 4-CH3 H H H H H H H H H H H N αϊ CH CH N CH N- CH CH N CH OCH3 OCH3 OCH3 OCH3 OCH3 OCH3 OCH3 OCH3 OCH3 OCH3 OCH3 OCH3 CH3 OCHF2 OCH3 OCH3 OCH3 OCH3 OCH3 OCH3 OCH3 N(CH3)2
1.207 -CH2-I^, ) H H CH OCH3 OCH3
1.208 -CH2-I^ ) H H N OCH3 OCH3
1.209 -CH2-L^ ) 6-CH3 H CH OCH3 OCH3
1.210 -CH2- ) 6-CH3 H N OCH3 OCH3
1.211 -CH2Jx^ 6-OCH3 H CH OCH3 OCH3
1.212 6-OCH3 N N OCH3 OCH3
1.213 5-CH3 H CH OCH3 OCH3
1.214 H H CH OCH3 OCH3
-36-
Tabelle 1 (Fortsetzung)
Schmelzpunkt
ra
1.215
1.216 1.217 1.218 1.219 1.220 1.221 1.222 1.223 1.224 1.225 1.226 1.227 1.228
-CH-
-CH9
-CH2
-CH,
-CH5
-CH,
-CH,
-O
-O
6-CH1
6-CH,
6-OCHF2
5-CH3
6-CH1
6-OCH-,
5-Cl
OCH3
OCH,
OCH1
OCH1
OCH1
OCH1
OCH3
OCH1
OCH1
OCH1
OCH1
OCH1
OCH1
OCH1
OCH1
OCH1 OCHF2 OCH1 OCH3 OCH1 OCH1 OCH1
OCH1
CH1
OCH1
OCH1
OCHFo
OCH3
-37-
Tabelle 1 (Fortsetzung)
Nr. A I R1 R2 E X Y . Schmelzpunkt [0Cl
1.229 H H CH OCH3 OCH3
1.230 I H H N OCH3 OCH3
1.231 H H CH OCH3 CH3
1.232 •υπο — ' \^ \J 6-CH3 H CH OCH3 OCH3
1.233 1.234 -CH2 —φ> 6-OCH3 H H H CH CH OCH3 OCH3 OCH3 OCHF2
1.235 -ViI2 C \J 6-OCHF2 H CH OCH3 OCH3
1.236 -ν/Πο C \J H H CH OCH3 OCH3
1.237 -CH2-<0> H H N OCH3 OCH3
1.238 -CH2 -^v0 H H CH OCH3 CH3
1.239 —x/ 6-CH3 H CH OCH3 OCH3
1.240 -CH2-In J 6-OCH3 H CH OCH3 OCH3
1.241 -CH2Jn J H H CH OCH3 OCHF2
1.242 6-OCHF2 H CH OCH3 OCH3
1.243 H H CH OCH3 OCH3 +138 bis +139
1.244 H H N OCH3 OCH3
-38-
Tabelle 1 (Fortsetzung)
Nr. A -CH2J^ R1 R2 E X Y Schmelzpunkt [0Cl
1.245 -CH2 H H CH OCH3 CH3
1.246 -CH2J^ H H CH OCH3 OCHF2
1.247 -CH2-Q 6-CH3 H CH OCH3 OCH3
1.248 -CH2J^ 6-OCH3 H CH OCH3 OCH3
1.249 H H CH OCH3 OCH3
1.250 H2 -L0J H H N OCH3 OCH3
1.251 -CH2-Q H H CH OCH3 CH3
1.252 -CH2JO H H CH OCH3 OCHF2'
1.253 -CH2-Lx J 6-CH3 H CH OCH3 OCH3
1.254 -^SO2 6-OCH3 H CH OCH3 OCH3
1.255 -<> 6-OCHF2 H CH OCH3 OCH3
1.256 H H CH OCH3 OCH3
1.257 H H N OCH3 OCH3
-39-
Tabelle l (Fortsetzung)
Nr. A -O Ri R2 E X Y Schmelzpunkt r°ci
1.258 -Cso° H H CH OCH3 OCH3
1.259 H H CH OCH3 OCHF2
1.260 -Cso* 6-CH3 H CH OCH3 OCH3
1.261 6-OCH3 H CH OCH3 OCH3
1.262 -O 5-CH3 H CH OCH3 OCH3
1.263 4-CH3 H CH OCH3 OCH3
1.264 -Qt-CH, 6-OCHF2 H CH OCH3 OCH3
1.265 -O-CH. H H CH OCH3 OCH3
1.266 H H N OCH3 OCH3 .
1.267 H H CH OCH3 CH3
1.268 ( N-CH3 6-CH3 H CH OCH3 OCH3
1.269 -Q 6-OCH3 H CH OCH3 OCH3
1.270 ^SO2 H H CH OCH3 OCH3
1.271 so2 H H N OCH3 OCH3
1.272 H H CH OCH3 CH3
-40-
Tabelle 1 (Fortsetzung)
Nr. A SO2 Rl R2 E X Y Schmelzpunkt T0Cl
1.273 SO2 H H CH OCH3 OCH3
1.274 ^SO2 6-CH3 H CH OCH3 OCH3
1.275 ^SO2 6-OCH3 H CH OCH3 OCH3
1.276 -CH2-/ ) ^SO2 6-OCHF2 H CH OCH3 OCH3
1.277 -CH2 —I ) ^SO2 H H CH OCH3 OCH3
1.278 -CH2 —( \ ^SO2 H H N OCH3 OCH3
1.279 -CH2 —L ) ^SO2 H H CH OCH3 CH3
1.280 -CH2-O ^SO2 6-CH3 H CH OCH3 OCH3
1.281 -CHF2 -CHF2 -CHF2 -CHF2 -CF2CHF2 -CF2CHF2 -CF2CHF2 -CF2CHF2 -CF2CHF2 -CH2CH2N(CH3)2 -CH2CH2N(CH3)2 -CH2CH2N(CH3)2 -CH2CH2N(CH3)2 6-OCH3 H CH OCH3 OCH3
1.282 1.283 1.284 1.285 1.286 1.287 1.288 1.289 1.290 1.291 1.292 1.293 1.294 H H H H H H H H , H H H H H H H H H H H H H H H H H H CH CH N N N N CH CH CH CH CH N N OCH3 OCH3 OCH3 OCH3 OCH3 OCH3 OCH3 OCH3 CH3 CH3 OCH3 OCH3 OCH3 OCH3 CH3 CH3 OCH3 OCH3 CH3 CH3 OCH3 CH3 CH3 OCH3 OCH3 CH3
-41-
Tabelle 1 (Fortsetzung)
Nr. A Ri R2 E X Y Schmelzpunkt r°ci
1.295 -CH2CH2N(C2H5)2 H H CH OCH3 OCH3
1.296 -CH2CH2N(C2Hs)2 H H CH OCH3 CH3 OCH3 OCH3
1.297 1.298 -CH2CH2N(C2H5)2 -CH2CH2NHCH3 H H H H CH CH OCH3 OCH3 CH3
1.299 -CH2CH2NHCH3 H H CH OCH3 CH3
1.300 -CH2CH2NHCH3 H H N OCH3
CH3 OCH3
1.301 -CHClI2OCH3 H H N CH3
CH3 OCH3
1.302 -CHCH2OCH3 H H CH OCH3 +136 bis+138
CH3 OCH3
1.303 -CHCH2OCH3 6-CH3 H CH OCH3
CH3 CH3
1.304 -CHCH2OCH3 6-CH3 H N OCH3
CH3 CH3
1.305 -CHCH2OCH3 H H CH CH3
CH3 CH3
1.306 -CHCH2OCH3 H H CH OCH3 OQl3
1.307 -CH2CH2SO2CH3 H H CH OCH3 CH3 ' +133 bis +137
1.308 -CH2CH2SO2CH3 H H CH OCH3 CH3
1.309 -CH2CH2SO2CH3 H H N OCH3 OCH3
1.310 -CH2CH2SO2CH3 -CH2CH2CH2Cl H H N OCH3 OCH3
X.311 -CH2CH2CH2Cl H H N OCH3 OCH3 +166 bis +168
1.312 -CH2CH2CH2Cl H H N OCH3 CH3
1.313 -CH2CH2CH2Cl H H N OCH3 CH3
1.314 -CH2CH2CHjCl 6-CH3 H N OCH3 CH3
1.315 -CH2CH2CH2Cl 6-CH3 H CH OCH3 OCH3
1.316 CH3 6-CH3 H CH OCH3
-CHCH2Cl OCH,
1.317 CH3 H H CH OCH3 +145 bis +148
-CHCH2Cl OCH3
1.318 CH3 H H N OCH3
-CHCH2Cl CH3
1.319 CH3 H H N OCH3
-CHCH2OCH3 Cl
1.320 -CH2CH2CH2Cl H H CH OCH3 Cl
1.321 H H CH OCH3
-42-
Tabelle 2
SO2NH2
Nr. A Ri Schmelzpunkt [0C]
2.001 * v^Xio V^ π™ ν* no H +178
2.002 -CH2CH2OCH3 H
2.003 -CH2CH=CHi 6-CH3
2.004 -CH2CH=CH2 5-CH3
2.005 -CH2CH=CH2 4-CH3
CH3
2.006 -CH2-C=CH2 H +180
CH3
2.007 -CH2-C=CH2 6-CH3
CH3
2.008 -CH2-C=CH2 5-Cl
2.009 -CH2CH=CH2 5-Cl +193 bis +195 (Zers.)
2.010 -CH2CH=CHCl H
Cl
2.011 -CH2-C=CH2 H
2.012 -CH2CH2CH2F H
2.013 -CH2CH2CH2F 6-CH3 6-OCH3
2.014 -CH2CH2CH2F 6-F
2.015 -CH2CH2CH2F -CH(CH3)CH2F 6-F
2.016 -CH(CH3)CH2F 6-CIi2
2.017 -CH(CH2F)C2H5 H
2.018 -CH(CH2F)C2H5 6-CH3
2.019 -CH(CH2F)CH2F H
2.020 -CH(CH2F)CH2F 6-CH1
2.021 -CH2CH=CHCl (E) 6-OCHF2
2.022 -CH2CH=CHCl (E) 5-CH3
2.023 -CH2CH=CHCl (E) 4-CH3
2.024 -CH2CH=*.: -CF3 H
2.025 -CH2Ql=ClBr H
2.026 -CH2CH=CHlJr 6-CH3 +188 bis +190
2.027 -CH2CH=CHBr 6-OCH3
2.028 -CH9CH=CHBr 5-CH3
2.029 -CH2CH=CHBr 4-CH3
2.030 -CH2-C H
2.031 )
-43-
Tabelle 2 (Fortsetzung)
Nr. A -CH2-O 6-CH3 Schmelzpunkt [0C]
2.032 -CH2-O 6-OCH3
2.033 X) 5-CH3
2.034 H
2.035 6-CH3
2.036 6-OCH3
2.037 6-OCHF2
2.038 -O 5-CH3
2.039 ^N^ 4-CH3
2.040 k^ H
2.041 6-CH3
2.042 6-OCH3
2.043 5-Cl
2.044
-ο
-44-
Tabelle 2 (Fortsetzung)
Nr. A -O Ri Schmelzpunkt [0C]
2.045 5-CH3
2.046 H
2.047 "Co 6-CH3
2048 -C° 6-OCH3
2.049 -CH2-^O 6-OCHF2
2.050 -CH2-<^0 H
2.051 ~CH2 6-CH3
2.052 -CH2-^O 6-OCH3
2.053 -CH2-L0Tl 6-OCHF2
2.054 -CH2-L0TJ H
2.055 -CH2-L0Ti 6-CH3
2.056 -CH2 -L0J 6-OCH3
2.057 "CH2 -L0J H
2.058 6-CH3
-45-
Tabelle 2 (Fortsetzung)
Nr. A -CH2 -L0J Rl Schmelzpunkt [0C]
2.059 -CH2-C0J 6-OCH3
2.060 6-OCHF2
2.061 2.062 H 6-CH3
2.063 SO2 6-OCH3
2.064 2.065 SO2 ^SO2 5-CH3 H
2.066 2.067 -CH2-/ ) ^SO2 6-CH3 6-OCH3
2.068 -CH2-/ ) ^SO2 H
2.069 -CH2-/ ) ^SO2 6-CH3
2.070 / N-CH3 6-OCH3
2.071 H
-46-
Tabelle 2 (Fortsetzung)
Nr. A /H3 -CH2CH2N CH3 Ri Schmelzpunkt [0C]
2.072 ^N-CH3 -CH2CH2N(C2H5)2 6-CH3
2.073 ( N-CH3 -CH2CH2NHCH3 6-OCH3
2.074 -CH2-CBr=CH2 -CH2CH2NHCH3 -CH2CH2N(CH-J)2 H +158 bis+159
2.075 -CH2-CCl=CH2 -CH2CH=CH2 H +172 bis +173
2.076 -CH2CH=CHCl (Z) -CH2CH=CH2 H +196 bis +197
2.077 -CH2CH=CHCl (Z) -CH2CsCH 6-CH3
2.078 -CH2CH=CHCl (Z) -CH2ChCH 6-OCH3
CH3 -CH2CsCH
2.079 -CHCH2OCH3 -CH2CF=CHCH3 -CH2CH2CH=CH2 H +232 bis +234
CH3 -CH2CH2CH=CH2
2.080 -CHCH2OCH3 -CH2CH2CH=CH2 6-CH3
2.081 -CH2CH2SO2CH3 -CH2CH2CH=CH2 H +105 bis+110
2.082 -CHCH2Cl H +185 bis+188
CH3
2.083 -CH2CH2CH2Cl H +194 bis +195
2.084 -CH2CH2CH2Cl 6-CH3
2.085 -CH2CH2CH2Cl 6-OCH3
2.086 -CHF2 -CF2CHF2 H
2.087 H
2.088 H
2.089 H
2.090 H
2.091 2.092 6-CH3 6-CH3
2.093 6-OCH3
2.094 6-OCHF2
2.095 H +164 bis+165
2.096 6-CH3
2.097 6-OCH3
2.098 H +116bis+118(Zers.)
2.099 H
2.100 6-CH3
2.101 6-OCH3
2.102 5-CH3
-47-
19 H $'</</
Tabelle 2 (Fortsetzung)
Nr. A R1 Schmelzpunkt [0C]
2.103 2.104 -CH2CH2CH=CH2 -CH(CH3)CH=CH2 4-CH3 H +176 (Zers.)
2.105 -CH(CH3)CH=CH2 6-CH3
2.106 -CH(CH3)CH=CH2 6-OCH3
2.107 -CH(CH3)CH=CH2 5-CH3
2.108 -CH(CH3)CH=CH2 5-Cl
2.109 -CH(CH3)CH=CH2 4-CH3
2.110 -CH2CH=CHCH3 H
2.111 -CH2CH=CHCH3 6-CH3
2.112 -CH2CH=CHCH3 6-OCH3
2.113 -CH2CH=CHCH3 5-CH3
2.114 -CH2CH=CHCH3 4-CH3
2.115 -CH2C=C- CH3 H
2.116 - CH2C=C- CH3 6-CH3
2.117 -CH2C=C-CH3 6-OCH3
2.118 -CH2C=C-CH3 6-OCHF2
2.119 -CH2C=C-CH3 5-CH3
2.120 -CH2C=C-CH3 5-Cl
2.121 2.122 -CH2C=C-CH3 -CH2CH2C=CH 4-CH3 H
2.123 -CH2CH2ChCH 6-CH3
2.124 -CH2CH2ChCH 6-OCH3
2.125 -CH2CH2ChCH 6-OCHF2
2.126 -CH2CH2ChCH 5-CH3
2.127 -CH2CH2ChCH 4-CH3
2.128 -CH2CH=CHCl (E) H +230 (Zers.)
2.129 -CH2CH=CHCl (E) 6-CH3 6-OCH3
2.130 -CH2CH=CHCl (E) 6-OCHF2
2.131 -CH2CH=CHCl (Z) 5-CH3
2.132 -CH2CH=CHCl (Z) 5-Cl
2.133 -CH2CH=CHCl (Z) 4-CH3
2.134 -CH2CH=CHCl (Z)
-48-
Tabelle 3
^-fr
N ^ SO2NH2
Nr. Rl Q Schmelzpunkt [0C]
3.001 H F +121 bis +123
3.002 5-Cl F +119 bis+122
3.003 5-CH3 F
3.004 6-F F
3.005 3.006 6-CH3 6-OCH3 F F
3.007 4-CH3 F
3.008 H SH +102 bis +104
3.009 3.010 6-CH3 6-OCHF2 SH F
3.011 6-OCHF2 SH
Biologische Beispiele Beispiel Bl: Pre-emergente Herbizid-Wirkung
Im Gewächshaus wird unmittelbar nach der Einsaat der Versuchspflanzen in Saatschalen die Erdoberfläche mit einer wässrigen Spritzbrühe entsprechend einer Aufwandmenge von 4 kg Wirksubstanz/Hektar behandelt. Die Saatschalen werden im Gewächshaus bei 22 250C und 50 - 70 % relativer Luftfeuchtigkeit gehalten.
Nach 3 Wochen wird die Herbizidwirkung mit einem neunstufigen (1 = vollständige Schädigung, 9 = keine Wirkung) Boniturschema im Vergleich in einer unbehandelten Kontrollgruppe bewertet.
Bonitumoten von 1 bis 4 (insbesondere 1 bis 3) weisen auf eine gute bis sehr gute Herbizidwirkung hin. Bonitumoten von 6 bis 9 (insbesondere von 7 bis 9) weisen auf eine gute Toleranz (insbesondere bei Kulturpflanzen) hin.
In diesem Versuch zeigen die Verbindungen der Tabelle 1 starke Herbizidwirkung.
Beispiel B2: Post-emergente Herbizid-Wirkung (Kontaktherbizid)
Eine Anzahl Unkräuter, sowohl monokotyle wie dikotyle, wurden nach dem Auflaufen
-49-
(im 4- bis 6-Blattstadium) mit einer wässrigen Wirkstoffdispersion in einer Dosierung von 4 kg Wirksubstanz pro Hektar auf die Pflanzen gespritzt und diese bei 24°-26°C und 45-60 % relativer Luftfeuchtigkeit gehalten. 15 Tage nach der Behandlung wird der Versuch ausgewertet. Auch in diesem Versuch zeigen die Verbindungen der Tabelle 1 gute Herbizidwirkung.
Beispiel B3: Herbizidwirkung für Wasserreis (paddy) Die Wasserunkräuter Echinochloa crus galli und Monocharia vag. werden in Plastikbechern (60 cm2 Oberfläche, 500 ml Volumen) ausgesät. Nach der Saat wird bis zur Erdoberfläche mit Wasser aufgefüllt. 3 Tage nach der Saat wird der Wasserspiegel bis leicht über die Erdoberfläche erhöht (3-5 mm). Die Applikation erfolgt 3 Tage nach der Saat durch eine
Spritzung der Prüfsubstanzen auf die Gefässe. Die verwendete Dosis entspricht einer Wirkstoffmenge von 4 kg AS pro Hektar. Die Pflanzenbecher werden dann im Gewächshaus unter optimalen Wachstumsbedingungen für die Reisunkräuter aufgestellt, d.h. bei 25°-30°C und hoher Luftfeuchtigkeit.
Die Auswertung der Versuche findet 3 Wochen nach Applikation statt. Die Verbindungen der Tabelle 1 schädigen dabei die Unkräuter, nicht aber den Reis.
Beispiel B4: Wuchshemmung bei tropischen Bodenbedecker-Leguminosen (cover crops) Die Ve'suchspflanzen Centrosema pubescens und Psophocarpus palustris werden in 4 cm - Torftöpfen mit Landerde (45 %), Torf (45 %) und Zcnolit (10 %) durch Stecklinge vermehrt. Die Anzucht erfolgt im Gewächshaus bei einer Tagestemperatur von 270C und einer Nachttemperatur von 230C. Die Beleuchtungsdauer ist mindestens 14 Stunden/Tag bei einer Intensität von mindestens 7000 Lux.
Ca. 50 Tage nach Ansatz der Stecklinge erfolgt das Vertopfen in 13 cm-Töpfe, 4-5 Pflanzen/Topf. Nach weiteren 60 Tagen werden die Pflanzen auf ca. 15 cm Höhe zurückgeschnitten und appliziert. Dabei werden sie mit 0,1 bis 300 g Wirkstoff/ha (in der Regel 25 %ig formuliert) in wässriger Spritzbrühe besprüht. Die Wasseraufwandmenge beträgt ca. 200 l/ha.
4 Wochen nach der Applikation wird der Neuzuwachs im Gewicht ermittelt und in % zum Durchschnitt der unbehandelten Kontrollen dargestellt. Die nekrotischen Schäden sind in % zur gesamten Blattfläche aufgeführt.
-50-
Der Neuzuwachs der behandelten Pflanzen erweist sich als deutlich geringer als der der unbehandelten Kontrollen.
Beispiel B5: Wuchsregulierung an Sojabohnen Versuchspflanzen der Sorte Williams werden in 11 cm - Tontöpfen mit Landerde (45 %), Torf (45 %) und Zonolit (10 %) angesät und in der Klimakammer bei einer Tagestemperatur von 240C und einer Nachttemperatur von 190C angezogen. Die Beleuchtungsdauer ist 16 Stunden pro Tage bei einer Intensität von ca. 350 Mikro-Einstein.
Ca. 24 Tage nach der Saat erfolgt das Umtopfen in 18 cm - Töpfe, 2 PflanzenAOpf. Nach weiteren 12 Tagen und im Stadium von 5-6 Trifolia-Blätter findet die Applikation mit 0,1 bis 300 g Wirkstoff/ha statt, in der Regel 25 %ig formuliert und in wässriger Spritzbrühe. Die Wasseraufwandmenge beträgt ca. 200 l/ha.
Ca. 4 Wochen nach der Applikation findet die Auswertung statt. Hierbei wird die Höhe des Neuzuwachses gemessen und in % zum Durchschnitt der unbehandelten Kontrollen dargestellt. Die nekrotischen Schäden sind in % zur gesamten Blattfläche aufgeführt.
Die behandelten Pflanzen zeigen einen deutlich geringeren Neuzuwachs als die unbehandelten Kontrollen.
Beispiel B6: Wuchshemmung bei Getreide
Versuchspflanzen (Sommergerste der Sorte Iban) werden in 15 cm-Kunststofftöpfen mit steriler Landerde angesät und in der Klimakammer bei einer Tagestemperatur von 10 150C und einer Nachttemperatur von 5 - 1O0C angezogen. Die Beleuchtungsdauer ist 13.5 Stunden pro Tag bei einer Intensität von ca. 25000 Lux.
Ca. 34 Tage nach der Saat und dem Ausdünnen auf 4 Pflanzen/Topf erfolgt die Applikation mit 0,1 bis 300 g Wirkstoff/ha, in der Regel 25 %ig formuliert und in wässriger Spritzbrühe. Die Wasseraufwandmenge ist ca. 5001/ha. Nach der Applikation werden die Pflanzen im Gewächshaus bei einer Tagestemperatur von mindestens 1O0C aufgestellt. Die Beleuchtungsdauer ist mind. 13.5 Stunden/Tag.
Ca. 28 Tage nach der Behandlung findet die Auswertung statt. Hierbei wird die Höhe des Neuzuwachses in % zum Durchschnitt der unbehandelten Kontrollen dargestellt. Die
nekrotischen Schäden sind in % zur gesamten Blattfläche aufgeführt.
Die behandelten Pflanzen weisen im Vergleich zu unbehandelten Kontrollen eine Verringerung des Neuzuwachsese auf,
Beispiel B7: Wuchshemmung bei Gräsern
Eine Mischung von Gräsern (z.B. Poa, Festuca, Lolium, Bromus, Cynosurus) und Klee (Trifolium pratense/repens) wird in 15 cm-Kunststofftöpfen mit steriler Landerde angesät und im Gewächshaus bei einer Tagestemperatur von 210C und einer Nachttemperatur von 170C angezogen. Die Beleuchtungsdauer ist 13.5 Stunden/Tag bei einer Lichtintensität von mind. 7000 Lux. Nach dem Auflauf werden die Pflanzen wöchentlich auf ca. 6 cm Höhe zurückgeschnitten. Ca. 42 Tage nach der Saat und 1 Tag nach dem letzten Schnitt erfolgt die Applikation mit 0,1 bis 300 g Wirkstoff/ha, in der Regel 25 %ig formuliert und in wässriger Spritzbrühe. Die Wasseraufwandmenge ist ca. 500 l/ha.
Cc. 3 Wochen nach der Behandlung findet die Auswertung statt. Hierbei wird die Höhe des Neuzuwachses gemessen und in % zum Durchschnitt der unbehandelten Kontrollen dargestellt. Die nekrotischen Schäden sind in % zur gesamten Blattfläche aufgeführt.
Die geprüften Verbindungen der Tabelle 1 bewirken eine Reduzierung des Neuzuwachses im Vergleich zur unbehandelten Kontrolle.

Claims (46)

  1. Patentansprüche
    1. Ein herbizides und den Pflanzenvvuchs hemmendesf^Ktittel, dadurch gekennzeichnet, daß es neben Träger- und/oder Zuschlagstoffen ein oder mehrere Sulfonylharnstoffe der Formel I
    N SO2NH-C-N-/ E (I)
    enthält,
    worin R1 Wasserstoff, Halogen, C1-C4-AUCyI, C1-C4-AIkOXy, C1-C4-AUCyItIuO,
    C1-C4-Halogenalkoxy oder CF3;
    R2 Wasserstoff oder CrC4-Alkyl;
    A durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C^Cfi-Alkyl oder Cß-Cg-Cycloalkyl oder durch CrC4-Alkoxy, C1-C4-AUCyItInO, CrC4-Alkylsulfonyl, Ci-C4,-Alkylsulfinyl, C2-C4-Alkenyl, Cs-Cg-Cycloalkenyl, Amino, Ci-Q-Alkylamino, Ci-Q-Dialkylamino oder C2-C4-Alkinyl substituiertes CrC4-Alkyl oder C3-Cg-CyClOaUCyI, wobei der C2"C4-AUcenylrest sowie der Cs-Cg-Cycloalkenylrest noch ein- bis dreifach durch Halogen substituiert sein kann; oder einen 4- bis 6-gliedrigen gesättigten Heterocyclus, der ein Heteroatom ausgewählt aus der Gruppe O, N und SO2 enthält; oder C1-C4-A^yI welches durch einen 4- bis 6-gliedrigen gesättigten Heterocyclus, der ein Heteroatom
    ausgewählt aus der Gruppe O, N und SO2 enthält, substituiert ist;
    X C1-C3-AUCyI, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C3-AUCyI, CrC3-Alkoxy oder durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C3-AUcOXy; Y Halogen, C1-C3-AUCyI, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C3-A^yI, C1-C3-AUcOXy, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C3-AIkOXy, Cyclopropyl,
    Methylamino oder Dimethylamino; und E Stickstoff oder die Methingruppe bedeuten.
  2. 2. Mittel gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in der Formel I
    R1 Wasserstoff, Halogen, C1-C4-AIlCyI, CrC4-Alkoxy, CrC4-Alkylthio oder CF3;
    R2 Wasserstoff oder C1-C4-AIlCyI;.
    A durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C2-C6-AIlCyI; oder durch C1-C4-AIkOXy, CrC4-Alkylthio, C1-C4-A)kylsulfonyl, Cj-C^Alkylsulfmyl, (VQ-Alkenyl oder C2-C4-Alkinyl substitutes C1-C4-AUCyI, wobei der C^-Q-Alkenylrest noch ein-bis
    dreifach durch Halogen substituiert sein kann;
    X C1-C3-AUCyI, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C3-AUCyI, C1-C3-AUcOXy oder durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C3-AUcOXy;
    Y Halogen, C1-C3-AUCyI, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes CrC3-Alkyl, C1-C3-AUcOXy, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C3-AIkOXy, Cyclopropyl, Methylamino oder Dimethylamino; und
    E Stickstoff oder die Methingruppe bedeuten.
  3. 3. Mittel gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in der Formel I R2 Wasserstoff bedeutet
  4. 4. Mittel gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in der Formel I
    X für C1-C3-A^yI, C1-C3-AIkOXy oder durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C3-AIkOXy; und
    Y für Chlor, C1-C3-AUCyI, C1-C3-AUcOXy oder durch Halogen ein- bis dreifach substi- -. tuiertes C1-C3-AUcOXy steht.
  5. 5. Mittel gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in der Formel I X für Methyl, Methoxy, Ethoxy oder Difluormethoxy; und
    Y für Methyl, Methoxy, Ethoxy, Difluormethoxy oder Chlor steht.
  6. 6. Mittel gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in der Formel IX für Methoxy oder Ethoxy; und Y für Methyl oder Methoxy steht.
  7. 7. Mittel gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in der Formel IE die Methinbrücke bedeutet.
  8. 8. Mittel gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in der Formel IR1 für Wasserstoff, Methyl, Methoxy, Fluor oder Chlor steht.
  9. 9. Mittel gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in der Formel I
    A Cj-Cg-Alkyl oder C3-C6-Cycloalkyl, welches ein- bis dreifach durch Halogen substituiert ist; oder C1-C4-AUCyI oder C3-C6-Cycloalkyl, welches durch C1-C4-AIkOXy, Cs-Cg-Cyclcalkyl oder C^-Q-Alkenyl substituiert ist, bedeutet; wobei der C^-Q-Alkenylrest sowie der Cs-Q-Cycloalkenylrest noch ein- bis dreifach durch Halogen substituiert sein kann.
  10. 10. Mittel gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
    A durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C2-C6-AIlCyI; oder durch C1-C4-AIkOXy oder C2-C4-Alkenyl substituiertes C1-C4-AUCyI bedeutet, wobei der C2-C4-Alkenylrest durch ein bis drei Halogenatome substituiert sein kann.
  11. 11. Mittel gemäß Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß in der Formel I R1 und R2 für Wasserstoff stehen.
  12. 12. Mittel gemäß Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß in der Formel I
    X für C1-C3-AIlCyI, CrC3-Alkoxy, oder durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C3-AIkOXy und
    Y für C1-C3-AIlCyI, C1-C3-AIkOXy, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes CrC3-Alkoxy oder Chlor steht.
  13. 13. Mittel gemäß Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß in der Formel I
    X für Methyl, Methoxy, Ethoxy oder Difluormethoxy und Y für Methyl, Methoxy, Ethoxy, Difluormethoxy oder Chlor steht.
  14. 14. Mittel gemäß Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß in der Formel I X für Methoxy oder Ethoxy und Y für Methyl oder Methoxy steht.
  15. 15. Mittel gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in der Formel I
    A Allyl, Methallyl, 2-Methylpropenyl, 3-Chlorallyl, Methoxyethyl, durch Fluor oder Chlor substituiertes C3-Cg-CyClOaIlCyI oder 3-Fluorpropyl bedeutet.
  16. 16. Mittel gemäß Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß in der Formel I R1 und R2 für Wasserstoff stehen.
  17. 17. Mittel gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in der Formel I
    -ss-
    R1 Wasserstoff, Halogen, C1 C2-AIlCyI, C1-C2-AIkOXy, C1-C2-AUCyItIIiO, Ci-QrHalogenalkoxy oder CF3; R2 Wasserstoff oder C1-C2-AUCyI;
    A ein- bis dreifach durch Halogen substituiertes C1-Qj-AIlCyI oder C^Cg-Cycloalkyl, oder durch CrC2-Alkoxy, C1-C2-AUCyIUTiO,'C1-C2-Alkylsulfonyl, C1-C2- Alkylsulfinyl, C2-C3- Alkenyl, Cs-Cg-CycloaUcenyl, Amino, Ci-C^-Alkylamino, Ci-Q-Dialkylamino oder C2-C3-AUdnyl substituiertes CrC2-Alkyl oder C3-C6-Cycloalkyl, wobei der C2-C3-Alkenylrest sowie der C5-C6-CycloaUcenylrest noch ein- bis dreifach durch Halogen substituiert sein kann; oder einen 4- bis 6-gliedrigen gesättigten Heterocyclus, der ein Heteroatom ausgewählt aus der Gruppe O, N und SO2 enthält; oder C1-C2-AUCyI welches durch einen 4- bis 6-gliedrigen gesättigten Heterocyclus, der ein Heteroatom ausgewählt aus der Gruppe O, N und SO2 enthält, substituiert ist; X C1-C2-AUCyI, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes CrC2-Alkyl, Cj-C2-AIkOXy, oder durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C2-AUcOXy;
    Y Halogen, C1-C2-AUCyI, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C2-AUCyI, C1-C2-AUcOXy, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C2-AUcOXy, Cyclopropyl, Methylamino oder Dimethylamine bedeuten.
  18. 18. Mittel gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in der Formel I
    R1 Wasserstoff, Halogen, C1-C2-AUCyI, C1-C2-AUCyUhIO oder CF3; R2 Wasserstoff oder C1-C2-Alkyl;
    A ein- bis dreifach durch Halogen substituiertes C2-C4-AUcyl oder durch C1-C2-AUcOXy, C1-C2-AUcylthio, Ci-C^-Alkylsulfonyl, CrC2-Alkylsulfinyl, C2-C3-AUcenyl oder C2-C3-Alkinyl substituiertes Ci-C2-AUCyI, wobei der C2-C3-AUcenylrest noch ein- bis
    dreifach durch Halogen substituiert sein kann;
    X C1-C2-AUCyI, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C2-AUCyI, C1-C2-AUcOXy, oder durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C2-AUcOXy;
    Y Halogen, C1-C2-AUCyI, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C2-AUCyI, C1-C2-AUcOXy, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C2-AIkOXy, Cyclopropyl, Methylamino oder Dimethylamine bedeuten.
  19. 19. Mittel gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, άΐΔ in der Formel I
    R1 und R2 Wasserstoff;
    A durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C4-AUCyI oder durch C1-C4-AUcOXy, C5-C6-Cycloalkyl oder Qj-Q-Alkenyl substituiertes C1-C2-AUCyI oder C3-Cg-CyClOaUCyI, wobei der C2-C4-Alkenylrest sowie der C5-C6-Cycloalkenylrest noch ein- bis dreifach
    durch Fluor oder Chlor substituiert sein kann, bedeutet.
  20. 20. Mittel gemäß Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet, daß in der Formel I
    A für Allyl, Methallyl, 3-Chlorallyl, Methoxyethyl, 2-Fluorisopropyl oder 3-Fluorpropyl; X für Methyl, Methoxy, Ethoxy oder Difluormethoxy und
    Y für Methyl, Methoxy, Ethoxy, Difluormethoxy oder Chlor steht
  21. 21. Mittel gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in der Formel I R1 und R2 Wasserstoff;
    A durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C2-C4-AIlCyI oder durch C1-C4-AIkOXy oder C^-Q-Alkenyl substituiertes C1-C2-AUCyI, wobei der C2-C4-Alkenylrest noch ein- bis dreifach durch Fluor oder Chlor substituiert sein kann, bedeutet.
  22. 22. Mittel gemäß Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet, daß in der Formel I A für Allyl, Methallyl, 3-Chlorallyl, Methoxyethyl, oder 3-Fluorpropyl;
    X für Methyl, Methoxy, Ethoxy oder Difluormethoxy und
    Y für Methyl, Methoxy, Ethoxy, Difluormethoxy oder Chlor steht
  23. 23. Mittel gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es als Verbindung der Formel I N-(3-Fluorpropylsulfonyl-pyridin-2-yl-sulfonyl)-N'- (4,6 -dimethoxypyrimidin-2-yl)-harnstoff enthält
  24. 24. Mittel gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es als Verbindung der Foanel I N-(3 Allylsulfonyl-pyridin-2-yl-sulfonyl)-N1'(4,6-dimet hoxypyrimidin-2-yl)-harnstoff enthält
  25. 25. Mittel gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es als Verbindung der Formel IN-(3-Methoxyethylsulfonyl-pyridin-2-yl-sulfonyl)-N'-(4,6-dimethoxypyrimidin-2-yl)-harnstoff enthält
  26. 26. Verfahren zur Herstellung der Verbindungen der Formel I gemäß einem der Ansprüche 1 bis 25, dadurch gekennzeichnet, daß man entweder
    a) ein Pyridylsulfonamid der Formel Π
    (Π)
    worin R1 und A die unter Formel I im Anspruch 1 angegebene Bedeutung haben, mit einem N-Pyrimidinyl- oder N-Triazinylcarbamat der Formel IV
    O R2 N-/ Μ i2 // \>
    worin X, Y, R2 und E die unter Formel I in Anspruch 1 angegebene Bedeutung haben und R3 C1-C4-AIlCyI oder Phenyl, welches durch C1-C4-AUCyI oder Halogen substituiert sein kann, bedeutet; in Gegenwart einer Base umsetzt; oder
    b) eine Verbindung der Formel XVI
    .S-A
    »•CC
    s ?2 ?-{
    2
    N^SO2NH-C-N-(/ NE ' (XVI)
    worin R1, R2, A, E, X und Y die unter Formel I in Anspruch 1 angegebene Bedeutung
    haben, oxidiert; oder
    c) ein Pyridylsulfonamid der Formel Π
    X (Π)
    N ^^ SO2NH2
    worin R1 und A die unter Formel I im Anspruch 1 angegebene Bedeutung haben, in Gegenwart einer Base mit einem Pyrimidinyl- oder Triazinylisocyanat der Formel VIII
    O = Cr-N-(' Έ
    N=<
    worin E, X und Y die unter Formel I angegp^ene Bedeutung haben, umsetzt.
  27. 27. Mittel gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es zwischen 0,1 % und 95 % Wirkstoff der Formel I gemäß Anspruch 1 enthält.
  28. 28. Verfahren zur Bekämpfung unerwünschten Pflanzenwachstums, dadurch gekennzeichnet, daß man ein diesen Wirkstoff enthaltendes Mittel in einer wirksamen Menge auf die Pflanzen oder deren Lebensraum appliziert.
  29. 29. Verfahren gemäß Anspruch 28, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Wirkstoffmenge zwischen 0,001 und 5 kg pro Hektar appliziert.
  30. 30. Verfahren gemäß Anspruch 28, zur selektiven pre- oder post-emergenten Bekämpfung von Unkräutern in Nutzpflanzenkulturen.
    /V
    FO 7.5IH
    3ί, N-Pyridinsulfonyl-N'-pyrimidinyl- und -triazinylharnstoffe der Formel I
    --Ot
    SO2-A χ
    J R2 N/
    N ^^ SO2NH- G-N-H^ E (I)
    N=<
    worin R1 Wasserstoff, Halogen, CpQ-Alkyl, C1-C4-AIkOXy, Q-Q-Alkylthio,
    Cj-Q-Halogenalkoxy oder CF3; R2 Wasserstoff oder CrC4-Alkyl;
    A durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes CpCg-Alkyl oder Cß-Q-Cycloalkyl oder durch C1-C4-AIkOXy, C1-C4-A^yItIUo, CpC^-Alkylsulfonyl, Ci-Q-Alkylsulfinyl, C2-C4-Alkenyl, Cs-Cö-Cycloalkenyl, Amino, CpQ-Alkylamino, Ci-Q-Dialkylamino oder C2-C4-Alkinyl substituiertes C1-C4-A^yI oder Cß-Cg-Cycloalkyl, wobei der C2-C4-Alkenylrest sowie der Cs-Cö-Cycloalkenylrest noch ein- bis dreifach durch Halogen substituiert sein kann; oder einen 4- bis 6-gliedrigen gesättigten Heterocyclus, der ein Heteroatom ausgewählt aus der Gruppe O, N und SO2 enthälj; oder Cj-C4-Alkyl welches durch einen 4- bis 6-gliedrigen gesättigten Heterocyclus, der ein Heteroatom
    ausgewählt aus der Gruppe O, N und SO2 enthält, substituiert ist;
    X CpCß-Alkyl, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes Cj-Gj-Alkyl, CpCß-Alkoxy oder durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes Cj-Cß-Alkoxy; Y Halogen, Cj-C3-Alkyl, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes Q^-Alkyl, Cj-Cß-Alkoxy, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes CpCß-Alkoxy, Cyclopropyl,
    Methylamino oder Dimethylamine; und E Stickstoff oder die Methingruppe bedeuten, sowie die Salze dieser Verbindungen.
  31. 32. Verbindungen gemäss Anspruch 31,dadurch gekennzeichnet, dass R1 Wasserstoff, Halogen, CrC4-Alkyl, C1-C4-AIkOXy, CrC4-Alkylthio oder CF3; R2 Wasserstoff oder CrC4-Alkyl;
    A durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C2-C5-Alkyl; oder durch C1-C4-AIkOXy, , C1-C4-Alkylsulfonyl, CpQ-Alkylsulfinyf, C2-C4-AIkCHyI oder
    -00-. zs ff
    C2-C4-Alkinyl substituiertes CpC^Alkyl, wobei der C2-C4-Alkenylrest noch ein-bis .dreifach durch Halogen substituiert sein kann;
    X C1-C3-A^yI, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C3-A^yI, CpCj-Alkoxy oder durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C3-AIkOXy;
    Y Halogen, C1-C3-AUCyI, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes Ci-C3-Alkyl, C1-C3-AIkOXy, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C3-AIkOXy, Cyclopropyl, Methylamino oder Dimethylamino; und
    E Stickstoff oder die Methingruppe bedeuten,
    sowie die Salze dieser Verbindungen.
  32. 33. Verbindungen gemäss Anspruch 31, dadurch gekennzeichnet, dass R2 Wasserstoff bedeutet.
  33. 34. Verbindungen gemäss Anspruch 3-i,dadurch gekennzeichnet, dass
    X für C1-C3-AUCyI, C1-C3-AIkOXy oder durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C3-AIkOXy; und
    Y für Chlor, C1-C3-AUCyI, C1-C3-AUcOXy oder durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes Cj-C3-Alkoxy steht.
    55. Verbindungen der Formel I gemäss Anspruch H1 dadurch gekennzeichnet, dass X für Methyl, Methoxy, Etiioxy oder Difluonnethoxy; und
    Y für Methyl, Methoxy, Ethoxy, Difluormethoxy oder Chlor steht.
  34. 36. Verbindungen der Formel I gemäss Anspruch 3f, dadurch gekennzeichnet, dass'X für Methoxy oder Ethoxy; und Y für Methyl oder Methoxy steht.
  35. 37. Verbindungen der Formel I gemäss Anspruch 51, dadurch gekennzeichnet, dass E die Methinbrücke bedeutet.
  36. 38. Verbindungen der Formel I gemäss Anspruch 5i,dadurch gekennzeichnet, dass Ri für Wasserstoff, Methyl, Methoxy, Fluor oder Chlor steht.
    39. Verbindungen der Formel I gemäss Anspruch 31,dadurch gekennzeichnet, dass A CrC6-Alkyl oder Qj/Q-Cycloalkyl, welches ein- bis dreifach durch Halogen substituiert ist; oder Ci-C4-Alkyl oder C3-C6-Cycloalkyl, welches durch CrC4-Alkoxy,
    oder C2-C4-Alkenyl substituiert ist, bedeutet; wobei der C2-
    rest sowie der Cs-Cö-Cycloalkenylrsst noch ein- bis dreifach durch Halogen substituiert -sein kann.
  37. 40. Verbindungen der Formel I gemäss Anspruch 3f,dadurch gekennzeichnet, dass
    A durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C2-Q-AUCyI; oder durch C1-C4-AIkOXy oder C2-C4-Alkenyl substituiertes C1-C4-AUCyI bedeutet, wobei der C2-C4-Alkenylrest durch ein bis drei Halogenatome substituiert sein kann.
  38. 41. Verbindungen der Formel I gemäss Anspruch 40, dadurch gekennzeichnet, dass R1 und R2 für Wasserstoff stehen.
  39. 42. Verbindungen der Formel I gemüss Anspruch 4ö, dadurch gekennzeichnet, dass X für C1-C3-A^yI, C1-Cs-AIkOXy, oder durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-Cs-AIkOXy und
    Y für C1-C3-A^yI, C1-C3-AIkOXy, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes CrC3-Alkoxy oder Chlor steht.
  40. 43. Verbindungen der Fo* mel I gemüss Anspruch 40, dadurch gekennzeichnet, dass X für Methyl, Methoxy, Ethoxy oder Difluormethoxy und Y für Methyl, Methoxy, Ethoxy, Difluormethoxy oder Chlor steht.
  41. 44. Verbindungen der Formel I gemüss Anspruch 1K), dadurch gekennzeichnet, dass X für Methoxy oder Ethoxy und Y für Methyl oder Methoxy steht.
  42. 45. Verbindungen der Formel I gemäss Anspruch 3i,dadurch gekennzeichnet, dass A Allyl, Methallyl, 2-Methylpropenyl, 3-Chlorallyl, Methoxyethyl, durch Fluor oder Chlor substituiertes C3-Cö-Cycloalkyl oder 3-Fluorpropyl bedeutet.
    kB. Verbindungen der Formel I gemüss Anspruch 45*, dadurch gekennzeichnet, dass R1 und R2 für Wasserstoff stehen.
    f ft Verbindungen der Formel I gemäss Anspruch 3/,dadurch gekennzeichnet, dass R1 Wasserstoff, Halogen, C1-C2-ANCyI, CrC2-Alkoxy, C1-C2-A^yUhU), CrC2-Halogenalkoxy oder CF3;
    R2 Wasserstoff oder CrC2-Alkyl;
    A ein- bis dreifach durch Halogen substituiertes CrC4-Alkyl oder Cj-Cg-Cycloalkyl, oder
    -U-
    durch C1-C2-AIkOXy, C1-C2-AHCyHhIo, CpC^-Alkylsulfonyl, CrC2-Alkylsulfinyl, C2-C3-Alkenyl, Cs-Cg-Cycloalkenyl, Amino, CpQj-Alkylamino, CpC^Dialkylainino oder C^-Cß-Alkinyl substituiertes C1-C2-AUCyI oder Cß-Cö-Cycloalkyl, wobei der C2-C3-Alkenylrest sowie der Cs-Cö-Cycloalkenylrest noch ein- bis dreifach durch Halogen substituiert sein kann; oder einen 4- bis 6-gliedrigen gesättigten Heterocyclic, der ein Heteroatom ausgewählt aus der Gruppe O, N und SO2 enthält; oder C1-C2-A^yI welches durch einen 4- bis 6-gliedrigen gesättigten Heterocyclus, der ein Heteroatom ausgewählt aus der Gruppe O, N und SO2 enthält, substituiert ist; X CpQrAlkyl, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C2-AUCyI, C1-C2-AIkOXy, oder durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C2-AIkOXy;
    Y Halogen, C1-C2-A^yI, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C2-AUCyI, C1-C2-AIkOXy, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C2-AIkOXy, Cyclopropyl, Methylamino oder Dimethylamino bedeuten.
    4-ft Verbindungen der Formel I gemäss Anspruch 3I1 dadurch gekennzeichnet, dass
    R1 Wasserstoff, Halogen, C1-C2-AUCyI, CrQj-Alkylthio oder CF3; R2 Wasserstoff oder CrC2-Alkyl;
    A ein- bis dreifach durch Halogen substituiertes C2-C4-Alkyl oder durch C1-C2-AIkOXy, CpQ-Alkylthio, CpQ-Alkylsulfonyl, Ci-Cj-Alkylsulfinyl, C2-C3-AIkBHyI oder C2-C3-Alkinyl substituiertes C1-C2-AHCyI, wobei der C2-C3-Alkenyü-est noch ein- bis
    dreifach durch Halogen substituiert sein kann;
    X C1-C2-AUCyI, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C2-AHCyI, C1-C2-AUcOXy, oder durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C2-AIkOXy;
    Y Halogen, C1-C2-A^yI, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C2-A^yI, C1-C2-AIkOXy, durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C2-AIkOXy, Cyclopropyl, Methylamino oder Dimethylamino bedeuten.
    49, Verbindungen der Formel I gemäss Anspruch 3/, dadurch gekennzeichnet, dass R1 und R2 Wasserstoff;
    A durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C1-C4-A^yI oder durch C1-C4-AIkOXy, Cs-Cö-Cycloalkyl oder C2-C4-AUcenyl substituiertes C1-C2-A^yI oder Cj-Qj-Cycloalkyl, wobei der C2-C4-Alkenylrest sowie der Cs-Cg-Cycloalkenylrest noch ein- bis dreifach durch Fluor oder Chlor substituiert sein kann, bedeutet.
  43. 50. Verbindungen gemäss Anspruch k6, dadurch gekennzeichnet, dass
    A für Allyl, Methallyl, 3-Chlorallyl, Methoxyethyl, 2-Fluorisopropyl oder 3-Fluorpropyl;
    X für Methyl, Methoxy, Ethoxy oder Difluormethoxy und
    Y für Methyl, Methoxy, Ethoxy, Difluormethoxy oder Chlor steht.
  44. 51. Verbindungen dar Formel I gemiiss Anspruch 5I1 dadurch gekennzeichnet, dass R1 und R2 Wasserstoff; A durch Halogen ein- bis dreifach substituiertes C2-C4-Alkyl oder durch CpQ-Alkoxy odei C2-C4-Alkenyl substituiertes CVQj-Alkyl, wobei der C2-C4-Alkenylrest noch ein- bis dreifach durch Fluor oder Chlor substituiert sein kann, bedeutet.
  45. 52. Verbindungen gemSss Anspruch Ϊ6, dadurch gekennzeichnet, dass A für Allyl, Methallyl, 3-Chlorallyl, Methoxyethyl, oder 3-Fluorpropyl; X für Methyl, Methoxy, Ethoxy oder Difluormethoxy und
    Y für Methyl, Methoxy, Ethoxy, Difluormethoxy oder Chlor steht.
  46. 53. N-(3-Fluorpropylsulfonyl-pyridin-2-yl-sulfonyl)-N'-(4,6-dimethoxypyrimidin-2-yl)-hamstoff.
    5^. N-(3-Allylsulfonyl-pyridin-2-yl-sulfonyl)-N'-(4,6-dimethoxypyrimidin-2-yl)-harnstoff.
    55, N-(3-Methoxyethylsulfonyl-pyridin-2-yl-sulfonyl)-N'-(4,6-dimethoxypyrimidin-2-yl)-harnstoff.
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