DD296897A5 - Verfahren zur herstellung eines mit methacrylatgruppen modifizierten hochdispersen silikatischen xerogels - Google Patents

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Roland Goebel
Hans-Juergen Tiller
Georg Rudakoff
Detlef Gorski
Hans-Heinrich Hoerhold
Elisabeth Klemm
Ilona Doms
Rudolf Musil
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Friedrich-Schiller-Universitaet Jena,De
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Abstract

Verfahren zur Herstellung eines mit Methacrylatgruppen modifizierten hochdispersen silikatischen Xerogels. Das Xerogel ist geeignet als anorganischer Fuellkoerper fuer Kunststoffe, insbesondere fuer Dentalkunststoffe, deren organische Matrix auf methacrylhaltigen Kunststoffen basiert. Zur Herstellung wird einem gelbildenden silikatischen Sol ein Methacryloxypropyltrialkoxysilan in einer 10 bis 90%igen Mischung mit einem Loesungsmittel zugesetzt. Diese Mischung wird drei Stunden geruehrt. Das mit Methacrylatgruppen modifizierte Gel wird anschlieszend etwa 50 Stunden bei 80C getrocknet und danach einem weiteren 20stuendigen Trocknungsprozesz bei 120 bis 250C unterzogen.{Xerogel, silikatisch, hochdispers; Methacrylatgruppen; Fuellstoff; Dentalkunststoff}

Description

Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren, bei dem durch Sol-Gel-Reaktionen ein mit Methacrylgruppen modifiziertes hochdisperses anorganisches Xerogel gebildet wird, dessen Partikeldurchmesser 0,5 bis b\im beträgt und dessen BET-Oberfläche je nach Verfahrensparametern 10bis200m2g-1 betragen kann. Dieses Xerogel ist geeignet als anorganischer Füllkörper in Kunststoffewie Lacke, Farben und Kleber-eingearbeitet zu werden und damit diesen anorganisch gefüllten Polymeren deutlich verbesserte Eigenschaften verleiht. Insbesondere zeichnet sich dieses Xerogel als anorganischer Füllkörper für Dentalkunststoffe, dessen organische Matrix auf methacrylathaltigen Kunststoffen basiert, aus.
Charakteristik des bekannten Standes der Technik
Es ist bekannt, daß Polymeren zur Verbesserung ihrer Eigenschaften - wie Härte, Abrasion, Biegefestigkeit, Polymerisationsschrumpfungsverhalten, Wasseraufnahme u.a. ein anorganischer Füllkörper zugesetzt wird, so daß ein anorganisch gefüllter Kunststoff vorliegt. Die Eigenschaftsverbesserung des Kunststoffes kommt dann optimal zur Wirkung, wenn die Partikeloberfläche des anorganischen Füllkörpers so modifiziert ist, daß eine kovalente Bindung des anorganischen Füllkörpers mit der organischen Matrix erfolgen kann. Es sind eine Reihe von Verfahren bekannt, anorganische Partikel herzustellen, die geeignet sind, als Füllkörper für organische Materialien zu dienen.
Durch Ultraschallzerstäuben von Kieselsolen (DD 247 884) könnende nach Frequenz und Kieselsolkonzentration, Xerogele von 1 bis 20 цт Partikeldurchmesser hergestellt werden.
Durch Mikroemulsionsverfahren ist es ebenfalls, ausgehend von Kieselsolen, möglich, kugelige Partikel zu erzeugen.
Weitere Verfahren zur Erzeugung anorganischer Füllkörper sind das mechanische Mahlen von Quarz zu Partikeln von 5 bis 50цт Partikeldurchmesser und die Flammenhydrolyse von Chlorsilanen (DE 830786), wobei sich Teilchendurchmesser von 10 bis 20 nm herstellen lassen.
Neben der unterschiedlich anfallenden Partikelgröße als auch Partikeloberflächenbeschaffenheit der durch die verschiedensten Verfahren herstellbaren anorganischen Füllkörper ist allen Partikeln gemeinsam, daß ohne eine geeignete Silanisierung, d.h.
Modifizierung der Partikeloberfläche mit einem Alkoxysilan, welches über eine Methacrylgruppe verfügt, keine optimale Bindung zum organischen Polymer erreicht werden kann. Erst durch diesen, der eigentlichen Herstellung der anorganischen Partikel nachgelagerten aufwendigen Modifizierungsschritt ist bisher ein geeignet funktionalisierter anorganischer Füllkörper herstellbar.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist ein einfach zu handhabendes Verfahren zur Herstellung organisch modifizierter hochdisperser anorganischer Xerogele, insbesondere auf silikatischer Basis. Das nach diesem Verfahren hergestellte Xerogel soll sich dadurch auszeichnen, daß die Partikeloberfläche bereits nach dem Trocknungsvorgang die gewünschte funktionalisierte Oberflächenmodifikation aufweist, so daß eine Nachsilanisierung des Xerogels entfällt.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein organisch modifiziertes hochdisperses Xerogel herzustellen. Dies wird erfindungsgemäß erreicht, indem einem gelbildenden Kieselsol ein mit Methacrylgruppen funktionalisiertes Alkoxysilan in einem Konzentrationsbereich von 0,06 bis 0,15 mol, bezogen auf das im Sol enthaltene SiO2, zugesetzt wird. Das gelbildende Kieselsol enthält Partikel, deren mittlerer Partikeldurchmesser 14nm und dessen SiO2-Feststoffgehalt 35OgI-1 beträgt. Bei dem Methacryloxypropyltrialkoxysilan handelt es sich um Methacrylpropyltrimethoxysilan.Die Zugabe des Alkoxysilans zum Sol erfolgt unter ständigem Rühren in einer 10- bis 90%igen Alkoxysilan-Äthanol-Mischung. Beim Einführen des Alkoxysilans in das Kieselsol erfolgt zunächst die Hydrolyse der drei am Alkoxysilan vorhandenen Methoxygruppen unter Bildung von Silanolgruppen. Es zeigt sich, daß diese Hydrolyse nahezu vollständig im Minutenbereich abläuft. Im weiteren erfolgt über Stunden die Kondensation der gebildeten Alkoxysilanole mit den Oberflächen-OH-Gruppen der Kieselsolpartikel. Die Kondensation von Silanolmonomeren untereinander kann dabei vernachlässigt werden. Während der Kondensationsphase der Alkoxysilanole mit den Kieselsolpartikeln wird die Methacrvloxypropyltrimethoxysilanol-Äthanol-Kieselsol-Mischung bei einer Temperatur von 20 bis 60 "C gerührt. Die Drehzahl des Rührers beträgt dabei 100 bis 500 mm'1. Das nach Stunden vorliegende modifizierte Kieselgel wird bei 60 bis 100°C getrocknet. Bereits nach dieser Vortrocknung liegt ein organisch modifiziertes Xerogel vor, welches allerdings einen an der Partikeloberfläche noch zu hohen adsorbierten Wasseranteil aufweist. Durch eine anschließend zu erfolgende Vakuumtrocknung wird zum einen dieser störende Wasseranteil beseitigt, zum anderen erfolgt eine Reaktion von zum Teil physisorbierten Silanolen mit noch freien OH-Gruppen der Kieselsolpartikeloberfläche.
Ausführungsbeispiel
Zu einem Kieselsol mit einem Si02-Feststoffgehalt von 350g Г1 und einem mittleren Partikeldurchmesser von 14 nm wird eine 50%ige Methacryloxypropyhrimethoxysilan-Äthanol-Mischung zugegeben. Das Mischungsverhältnis Alkoxysilan zum Kieselsol beträgt 0,095. Diese Mischung wird drei Stunden bei einer Temperatur von 25"C und einer Rührerdrehzahl von 200 U min'1 gerührt. Das erhaltene Gel wird bei 80°C 50 Stunden getrocknet. Das danach vorliegende Xerogel wird einem weiteren etwa 20stündigem Vakuumtrocknungsvorgang bei 1200C unterzogen. Das danach anfallende hochdisperse mit Methacrylgruppen modifizierte Xerogel weist einen mittleren Partikeldurchmesser von 3pm auf. Die BET-Oberfläche beträgt 40m2g"1.

Claims (7)

1. Verfahren zur Herstellung eines mit Methacrylatgruppen modifizierten hochdispersen silikatischen Xerogels, dadurch gekennzeichnet, daß einem gelbildenden silikatischen Sol ein Methacryloxypropyltriafkoxysilan in einem Konzentrationsbereich von 0,06 bis 0,15 mol, bezogen auf das im Sol enthaltene SiO2, zugesetzt wird, wobei die Zugabe des Methacryloxypropyltrialkoxvsilans zu dem Kieselsol in einer 10- bis 90%igen Mischung mit einem Lösungsmittel erfolgt; diese Mischung drei Stunden gerührt wird, so daß ein mit Methacrylgruppen modifiziertes Gel vorliegt, dieses Gel anschließend etwa 50 Stunden bei einer Temperatur von 800C getrocknet wird, und das dabei anfallende Methacrylgruppen modifizierte Xerogel einem weiteren etwa 20stündigen Trocknungsprozeß im Temperaturbereich von 120 bis 2500C unterzogen wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es sich bei dem gelbildenden silikatischen Sol um ein Kieselsol handelt, dessen mittlerer Partikeldurchmesser 14nm und dessen SiCVFeststoff gehalt 35OgP1 beträgt.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es sich bei dem Methacryloxypropyltrialkoxysilan um Methacryloxypropyltrimethoxysilan handelt.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es sich bei dem Lösungsmittel der 10- bis 90%igen Mischung um Ethanol handelt.
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Methacryloxypropyltrialkoxysilan-Lösungsmittel-Kieselsol-Mischung bei einer Temperatur von 20 bis 600C bevorzugt bei 25 0C gerührt wird.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Drehzahl des Rührers 100 bis 500U min"1, bevorzugt200U min"1, beträgt.
7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Trocknungsprozeß bei vermindertem Druck bevorzugt oberhalb von 100Pa durchgeführt wird.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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CN109666111A (zh) * 2018-12-27 2019-04-23 浙江东进新材料有限公司 一种纳米SiO2/有机硅改性丙烯酸酯乳液

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CN109666111A (zh) * 2018-12-27 2019-04-23 浙江东进新材料有限公司 一种纳米SiO2/有机硅改性丙烯酸酯乳液
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