DE1255314B - Verfahren zur Herstellung von Pfropfpolymerisaten auf der Basis von Vinylchlorid - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Pfropfpolymerisaten auf der Basis von Vinylchlorid

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DE1255314B
DE1255314B DEP35601A DEP0035601A DE1255314B DE 1255314 B DE1255314 B DE 1255314B DE P35601 A DEP35601 A DE P35601A DE P0035601 A DEP0035601 A DE P0035601A DE 1255314 B DE1255314 B DE 1255314B
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Germany
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vinyl chloride
butyl rubber
chlorinated butyl
polymer
graft polymer
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Withdrawn
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DEP35601A
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English (en)
Inventor
Jean-Claude Thomas
Michel Marbach
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Produits Chimiques Pechiney Saint Gobain
Original Assignee
Produits Chimiques Pechiney Saint Gobain
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F255/00Macromolecular compounds obtained by polymerising monomers on to polymers of hydrocarbons as defined in group C08F10/00
    • C08F255/08Macromolecular compounds obtained by polymerising monomers on to polymers of hydrocarbons as defined in group C08F10/00 on to polymers of olefins having four or more carbon atoms
    • C08F255/10Macromolecular compounds obtained by polymerising monomers on to polymers of hydrocarbons as defined in group C08F10/00 on to polymers of olefins having four or more carbon atoms on to butene polymers

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Description

BONDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Int. CL:
C08f
Deutsche Kl.: 39 c - 25/01
Nummer: 1255 314
Aktenzeichen: P 35601IV d/39 c
Anmeldetag: 2. Dezember 1964
Auslegetag: 30. November 1967
Es ist bekannt, Vinylpolymerisate mit verbesserter Schlagzähigkeit dadurch herzustellen, daß man Vinylchlorid in Emulsion oder in Suspension in Gegenwart von Polymerisaten, wie Polybutadien oder Tridecyl-Polyacrylat, polymerisiert. Die so erhaltenen Polymerisate sind jedoch hinsichtlich ihrer Verformungstemperatur dem normalen Polyvinylchlorid unterlegen und altern außerdem sehr schnell. Diese und andere Nachteile weist auch ein Produkt auf, das erhalten wird, wenn man gemäß einem bekannten Verfahren Vinylchlorid in Anwesenheit von nicht chloriertem Butylkautschuk polymerisiert. Es entsteht, wie weiter unten näher ausgeführt (s. Beispiel 4), kein echtes Pfropfpolymerisat, sondern ein durch den Butylkautschuk modifiziertes Polyvinylchlorid, d.h. praktisch ein Gemisch, das sich leicht wieder trennen läßt.
Demgegenüber wurde nun gefunden, daß man mit chloriertem Butylkautschuk echte Pfropfpolymerisate erhält, die sich gegenüber den obenerwähnten bekannten Produkten durch eine besonders gute Schlagzähigkeit bzw. Stoßfestigkeit auszeichnen und ihnen außerdem durch ihre hohe Widerstandsfähigkeit gegen Verformung unter Wärmeeinfluß überlegen sind.
Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung von Pfropfpolymerisaten auf der Basis von Polyvinylchlorid durch Polymerisation von Vinylchlorid in der Masse in Anwesenheit eines Polymerisates und eines Polymerisationskatalysators ist dadurch gekennzeichnet, daß man als Polymerisat chlorierten Butylkautschuk verwendet.
Um sicherzustellen, daß in dem erfindungsgemäß erhaltenen Pfropfpolymerisat die Kette aus Polyvinylchlorid besteht und der chlorierte Butylkautschuk den Seitenzweig bildet, muß die Zusatzmenge begrenzt werden. Anteilsmengen von 1 bis höchstens 30%, insbesondere solche von 5 bis 15% chloriertem Butylkautschuk, bezogen auf das Gesamtgewicht des Pfropfpolymerisates, sind bevorzugt.
Der chlorierte Butylkautschuk ist in Vinylchlorid löslich, und gemäß einer besonderen Durchführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens setzt man ihn dem Reaktionsgemisch in einer solchen Lösung zu.
Die Schlagzähigkeit der erfindungsgemäß erhaltenen Vinylchlorid-Pfropfpolymerisate steigt mit der auf die Polymerkette aufgepfropften Menge an chloriertem Butylkautschuk an. Diese Menge liegt vorzugsweise bei 1 bis 30%, insbesondere im Bereich von 5 bis 15% des Gesamtgewichtes des Pfropfpolymerisates.
Die gleichzeitig verlaufende Reaktion des Polymerisierens und des Aufpfropfens wird erfindungsgemäß in der Masse durchgeführt. Die Umsetzung in Emulsion oder in Suspension führt dagegen nicht zur Ent-Verfahren zur Herstellung
von Pfropfpolymerisaten
auf der Basis von Vinylchlorid
Anmelder:
Produits Chimiques Pechiney-Saint-Gobain,
Neuilly-sur-Seine (Frankreich)
Vertreter:
Dr.-Ing. F. Wuesthoff, Dipl.-Ing. G. Puls
und Dr. E. v. Pechmann, Patentanwälte,
München 90, Schweigerstr. 2
Als Erfinder benannt:
Jean-Claude Thomas,
Michel Marbach, Lyon, Rhone (Frankreich)
Beanspruchte Priorität:
Frankreich vom 3. Dezember 1963 (955 854)
stehung eines Pfropfpolymerisates, sondern nur zu einer einfachen Mischung des Polyvinylchlorides und des chlorierten Butylkautschuks, deren Stoßfestigkeit bei gleicher Menge an chloriertem Butylkautschuk derjenigen des Polyvinylchlorids allein zwar überlegen, jedoch derjenigen des Pfropf polymerisates entschieden unterlegen ist.
Die Reaktion wird unter Anwendung der für die Polymerisation von Vinylchlorid in der Masse klassischen Methoden derart durchgeführt, daß man nach Auflösen des chlorierten Butylkautschuks in Vinylchlorid die Lösung auf diejenige Temperatur und den Druck bringt, die dem K-Wert (definiert nach Fikentscher, s. Cellulosechemie, 1932, S. 13) entsprechen, den man erhalten will, wobei die Schlagzähigkeit mit dem K-Wert des Vinylchlorid-Pfropfpolymerisates ansteigt.
Als Katalysatoren werden die bei der Polymerisation von Vinylchlorid üblichen, wie organische Peroxyde, organische Peroxydicarbonate, Azonitrile, im üblichen Mengenverhältnis verwendet. Der Katalysator kann entweder gleichzeitig mit dem chlorierten Butylkautschuk oder nach dem Auflösen des letzteren im Monomeren zugesetzt werden.
709 609/505
Das den chlorierten Butylkautschuk enthaltende Vinylehloridpolymerisat fällt in Form eines weißen Pulvers an und stellt ein echtes Pfropfpolymerisat dar. Wird das Polymere in Tetrahydrofuran gelöst, so fällt es bei Zugabe von trans-Dichloräthylen nur zum geringen Teil aus, während bei Vorliegen eines Gemisches aus Polyvinylchlorid und Chlorbutylkautschuk in Tetrahydrofuranlösung das Polyvinylchlorid bei Zugabe von trans-Dichloräthylen vollkommen ausfällt.
Im Gegensatz zu anderen Kautschukarten unterliegt der chlorierte Butylkautschuk keiner Alterung, so daß das erfindungsgemäß erhaltene Pfropfpolymerisat seine Schlagzähigkeit sehr lange aufrechterhält. Da außerdem der chlorierte Butylkautschuk zu den nicht giftigen Stoffen gehört, die mit Nahrungsmitteln in Berührung gebracht werden können, findet das Pfropfpolymerisat vielseitige Anwendung, z.B. für Verpackungen, insbesondere von Nahrungsmitteln und pharmazeutischen Produkten. so
Die Beispiele erläutern das Verfahren nach der Erfindung näher:
Beispiel 1
In einen senkrecht angeordneten 100-1-Autoklav aus rostfreiem Stahl mit Rührwerk werden 35 kg Vinylchlorid und 2 kg chlorierter Butylkautschuk eingefüllt. Man erhitzt 1 Stunde lang auf 52° C, um die Auflösung des Chlorbutylkautschuks in dem Monomeren zu bewirken, worauf man als Katalysator Isopropylperoxydicarbonat in einer solchen Menge zugibt, daß 0,0033% an aktivem Sauerstoff, bezogen auf das Vinylchlorid, vorhanden sind. Nach Einsetzen der Reaktion führt man das Erhitzen auf 52°C, d.h. bei 7,5 kg/cma Druck, noch 16 Stunden weiter. Dann bläst man das nicht umgesetzte Vinylchlorid ab und erhält in einer Ausbeute von 65,7 %, bezogen auf das eingeführte Vinylchlorid, ein Harz mit 8% chloriertem Butylkautschuk. Ein Teil des so erhaltenen Polymerisates wird in Tetrahydrofuran gelöst, und es läßt sich feststellen, daß bei Zugabe von trans-Dichloräthylen nur ein sehr geringer Niederschlag von Polyvinylchlorid auftritt, was anzeigt, daß das Aufpfropfen gut verlief. Die Dichte des Pfropfpolymerisates beträgt 0,38.
Das wie oben erhaltene Pfropfpolymerisat wird etwa 10 Minuten bei 160° C in einem Zylindermischer durchgearbeitet, wobei man 1,2% des Polymergewichtes an Calciumstearat und 1,2% des Polymergewichtes an Glyzerin einarbeitet. Die erhaltenen Blätter werden 18 Minuten bei etwa 17O0C zu einer Platte verpreßt, die in Prüfstäbe von 60 mm Länge, 15 mm Breite und 4 mm Dicke zerschnitten wird, welche in der Mitte einer ihrer größten Flächen eine U-förmige Einkerbung mit einer ebenen Grundfläche von 0,8 mm Breite erhalten, die zu einem Drittel der Dicke in den Prüfstab eingeschnitten ist. An diesen Prüfstäben wird die Schlagzähigkeit mit Hilfe einer Schlagpendeleinrichtung nach C h a r ρ y bestimmt, wobei die Prüfstäbe hohl abgestützt sind und der Abstand der Auflagestellen 40 mm beträgt.
Der aus 16 Probestücken bei 200C erhaltene Mittelwert beträgt 3,1 cm kg/cm3, während er bei Polyvinylchlorid, das nicht mit Chlorbutylkautschuk gepfropft ist, 0,6 cm kg/cm3 beträgt. Unterwirft man die Probestücke einem künstlich beschleunigten Alterungsprozeß, so beträgt noch nach einer Behandlung von 300 Stunden die Schlagzähigkeit 1,5 cm kg/cm3.
Zu Vergleichszwecken vermischt man 8 Teile chlorierten Butylkautschuk mit 92 Teilen Polyvinylchlorid. Man stellt auf gleiche Art wie oben Probestücke her, an denen man die Schlagzähigkeit bestimmt. Sie beträgt 1,2 cm kg/cm3.
Die Verformungstemperatur in der Wärme liegt bei 68,5°C, während diejenige für Polyvinylchlorid allein 780C beträgt. Man versteht darunter die Temperatur, bei welcher der Torsionsmodul gleich 31,5 kg/mm* ist, wenn ein Probestück in Form eines rechteckigen Streifens von 100 · 10 · 4 mm in einer dem Fachmann als Prüfapparat nach Clash und Berg bekannten Vorrichtung einer im rechten Winkel zu seiner größten Dimension einwirkenden Torsionskraft ausgesetzt wird.
Beispiel 2
Man arbeitet gemäß Beispiel 1 bei einer Polymerisationszeit von 15 bis 16 Stunden und unter Einarbeitung verschiedener prozentualer Anteile an chloriertem Butylkautschuk in das Polymerisat. Die analog Beispiel 1 bestimmten Eigenschaften gehen aus der Tabelle hervor:
Chlorierter
Butylkautschuk im
Schlagzähigkeit
lv»i 9O0P
Wärme-
verformungs-
Polymer UCl 4AJ \*t ' punkt
% (cm kg/cms) CQ
0 0,6 78
4,9 1 72
6,6 2,2 67
8 3,1 65
11,1 16 Probestäbe, 57
kein Bruch
Die Tabelle zeigt, daß die Schlagzähigkeit mit dem prozentualen Anteil an Chlorbutylkautschuk ansteigt und daß der Wärmeverformungspunkt innerhalb des technisch wertvollen Bereiches bleibt.
Beispiel 3
In einen senkrechten 500-1-Autoklav aus rostfreiem Stahl mit Rührwerk werden 200 kg Vinylchlorid, 13 kg chlorierter Butylkautschuk und 80 g Azodiisobutyronitril als Katalysator eingebracht. Nach Auflösung des Chlorbutylkautschuks in dem Vinylchlorid wird das Reaktionsgemisch unter einem Druck von 10 kg/cm2 17 Stunden auf 64° C erhitzt, was einem K-Wert von 60 entspricht. Nach dem Entgasen fällt in 50,7%iger Ausbeute, bezogen auf das Gewicht des eingesetzten Vinylchlorides, ein Pfropfpolymeres mit 11,3 % Chlorbutylkautschuk an.
Die Schlagzähigkeit des Pfropf polymeren bei 2O0C, bestimmt wie im Beispiel 1, beträgt 2,75 cm kg/cm8.
Führt man den gleichen Versuch durch mit 200 kg Vinylchlorid, 12 kg Chlorbutylkautschuk und Isopropylperoxydicarbonat in einer solchen Menge, daß 0,0015% aktiver Sauerstoff, bezogen auf das Vinylchlorid, vorhanden sind, so erhält man nach 15 Stunden bei 52 0C unter 7,5 kg/cm2 Druck (entsprechend einem K-Wert von 71) ein Pfropfpolymerisat mit 10,9% Chlorbutylkautschuk in einer Ausbeute von 49%, bezogen auf das Gewicht des angewandten Vinylchlorids.
Die Versuche zur Feststellung der Stoßfestigkeit des Pfropfpolymerisates bei 200C führten bei keinem der 16 Probestäbe zum Bruch.
Die Resultate der beiden Schlagzähigkeitsversuche zeigen, daß bei gleichem Anteil an Chlorbutylkautschuk in den Pfropfpolymerisaten die Schlagzähigkeit mit dem K-Wert ansteigt.
Vergleichsversuch
In die Apparatur nach Beispiel 1 werden 40 kg Vinylchlorid und 2 kg nicht chlorierter Butylkautschuk eingefüllt. Man erhitzt 1 Stunde auf 52° C, um den Butylkautschuk im Monomeren zu lösen, und fügt dann 75 g Azodiisobutyronitril zu. Nun wird weitere 16 Stunden auf 52°C, d.h. unter einem Druck von 7,5 kg/cm2 erhitzt und das nicht umgesetzte Vinylchlorid abgetrieben. Man erhält in einer Ausbeute von 33%, bezogen auf das Gewicht des eingesetzten Vinylchlorides, ein Harz mit 13,3 °/0 Butylkautschuk.
Ein Teil des erhaltenen Polymerisates wird in Tetrahydrofuran gelöst. Aus der Lösung fällt bei Zugabe von trans-Dichloräthylen das gesamte Polyvinylchlorid aus. Es handelt sich demnach nicht um ein Pfropfpolymerisat des Polyvinylchlorids mit dem Butylkautschuk, sondern lediglich um eine Mischung, deren Stoßfestigkeit bei 200C nur 1,6 cm kg/cm3 be
trägt. Dieser geringe Festigkeitsgrad entspricht einem Pfropfpolymerisat, das nur 5,5 % Chlorbutylkautschuk enthält.

Claims (3)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von Pfropfpolymerisaten auf der Basis von Polyvinylchlorid durch Polymerisation von Vinylchlorid in der Masse in Anwesenheit eines Polymerisates und eines Polymerisationskatalysators, dadurch gekennzeichnet, daß man als Polymerisat chlorierten Butylkautschuk verwendet.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man den chlorierten Butylkautschuk in einer Menge von 1 bis 30, vorzugsweise von 5 bis 15% des Gesamtgewichtes des Pfropfpolymerisates verwendet.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Lösung des chlorierten Butylkautschuks in dem Vinylchloridmonomeren verwendet.
In Betracht gezogene Druckschriften:
Britische Patentschrift Nr. 878 150.
DEP35601A 1963-12-03 1964-12-02 Verfahren zur Herstellung von Pfropfpolymerisaten auf der Basis von Vinylchlorid Withdrawn DE1255314B (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FR955854A FR1385548A (fr) 1963-12-03 1963-12-03 Procédé de préparation de polymères greffés du chlorure de vinyle de grande résistance au choc

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DEP35601A Withdrawn DE1255314B (de) 1963-12-03 1964-12-02 Verfahren zur Herstellung von Pfropfpolymerisaten auf der Basis von Vinylchlorid

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CH (1) CH431087A (de)
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FR (1) FR1385548A (de)
GB (1) GB1060118A (de)
NL (1) NL6413842A (de)
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