DE1300536C2 - Verfahren zur herstellung von 1,1,1-trichloraethan aus 1,1-dichloraethan - Google Patents

Verfahren zur herstellung von 1,1,1-trichloraethan aus 1,1-dichloraethan

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DE1300536C2
DE1300536C2 DE1965P0035884 DEP0035884A DE1300536C2 DE 1300536 C2 DE1300536 C2 DE 1300536C2 DE 1965P0035884 DE1965P0035884 DE 1965P0035884 DE P0035884 A DEP0035884 A DE P0035884A DE 1300536 C2 DE1300536 C2 DE 1300536C2
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dichloroethane
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    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J19/00Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
    • B01J19/08Processes employing the direct application of electric or wave energy, or particle radiation; Apparatus therefor
    • B01J19/12Processes employing the direct application of electric or wave energy, or particle radiation; Apparatus therefor employing electromagnetic waves
    • B01J19/122Incoherent waves
    • B01J19/123Ultraviolet light
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
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    • C07C17/10Preparation of halogenated hydrocarbons by replacement by halogens of hydrogen atoms

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Description

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Wärmeübertragungsflüssigkeit im Verlaufe des Kühlvorganges auf eine Temperatur ansteigen läßt, die bei dem oder in der Nähe des Siedepunktes für 1,1-Dichloräthan liegt.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß man die gasförmige Mischung der Ausgangsstoffe durch Dämpfe von 1,1-Dichloräthan verdünnt, wobei die Menge an Verdünnungsgas das 0,2- bis 5fache des zur Umsetzung stöchiometrisch notwendigen Volumens an 1,1-Dichloräthandämpfen beträgt.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man zum Vermischen von Chlorgas und 1,1-Dichloräthandämpfen eine Vorheizzone verwendet, die mit dein R;ium für die erste Umscizungszone eine Oberfläche gemeinsam hat, welche als Wärmcaustauschllächc dient.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daßdas Volumen verhältnis zwischen dem Raum für die zweite Umsctzungszone und dem Raum für die erste Umscizungszone 0,2 bis 5, bcträgi.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5. dadurch gekennzeichnet, daß man die aus der Kondensation der Dämpfe in den Umsctzungs-Zonen, insbesondere an der Wärmeausiausehfläche, stammenden Flüssigkeiten im gleichen Sinne durch die Umsetzungszonen führt, in welchen auch
die Dämpfe der Ausgangsstoffe hindurchstrei
chen.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6 dadurch gekennzeichnet, daß die Durchsatzzei Hes Umsetzungsgemisches durch die Umsetzungs zonen vorzugsweise 5 bis 50 Sekunden beträgt
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7 dadurch gekennzeichnet, daß die Anteile ai 1,'i-DichIoräthan und an Chlor im Gemisch de Ausgangsstoffe einem Molverhältnis von
1,1-Dichloräthan
Chlor
von mehr als 1 und vorzugsweise weniger als 6 ent sprechen.
Die Herstellung von 1,1,1-Trichloräthan durcl photochemische Chlorierung von 1,1-Dichlonith.tr ist bekannt. Gemäß der USA.-Patentschrift 30 19 17: soll dübei in flüssiger Phase gearbeitet werden, jedocl weist diese Methode einige Nachteile auf: Das Arbeiten im flüssigen Medium erfordert mehrere zusätzliche Arbeitsgänge, um das Lösungsmittel vor dem gesuchten Produkt abzutrennen, und außerderr wird "dieses Produkt durch das Lösungsmitte! selbsi oder durch die Verunreinigungen, die dieses nach seiner Rückgewinnung enthält, verunreinigt. Au; diesem Grund muß das 1,1,1-Trichloräthan, wem es den entsprechenden Reinheitsgrad aufweisen soll zusätzlichen Reinigungsoperationen unterworfer werden. Außerdem ist das bei dieser Methode bevorzugte Lösungsmittel der Schwefelkohlenstoff, dei bekanntlich sehr leicht entflammbar ist, was einer großen Nachteil bedeutet. Im übrigen verursacht da; Lösungsmittel unter Umständen eine unzureichende Stabilität des 1,1,1-Trichloräthans.
Aus einer Arbeil von L.E. Sutton, veröffentlicht in »Proceedings of the Royal Society of London" A 133, S. 673 (1931), ist ferner bekannt, daß mar 1,1,1-Trichloräthan durch photochemische Chlorierung von 1,1-Dichloräthan in der Gasphase erhalten kann. Dabei bilden sich jedoch neben deir gesuchten Produkt in nicht zu vernachlässigende! Menge Nebenprodukte, von denen die hauptsächlichen das 1,1,2-Trichloräthan und das symmetrische bzw. das unsymmetrische Tetrachloräthan sind. Diese Methode wurde daher in der Technik bisher aucl nicht weiter entwickelt und auch in der Praxis festgestellt, daß bei ihrer Übertragung auf den technischer Maßstab Probleme auftauchen, die nur sehr schwei zu überwinden sind und hauptsächlich darauf zurückzuführen sind, daß die Reaktion stark exotherm ist
Durch die Erfindung werden diese Nachteile uiu Schwierigkeiten überwunden; man verfügt nun übei ein in der technischen Praxis anwendbares Verfahrer zur Herstellung von 1,1.1-Trichloräthan auf photo· chemischem Wege in der Gasphase, das sich bei besonders einfacher Durchführbarkeit auszeichnet durcl cine bemerkenswerte Selektivität und eine erhöhte Ausbeute (XO",' und mehr).
Das crfindungsgemä'Je Verfahren zur Herstellung von 1.1 .l-Trichloräthai aus 1.1-Dichloräthan durcl"
13 OO 536
photochemische Chlorierung durch Bestrahlen mit begünstigt, indem man das Gemisch aus den Reaktionsaktinischem Licht einer Wellenlänge von mehr als gasen, nämlich dem 1,1-Dichloräthan und dem Chicr, 2500 A bei einer UmsetzungstemperUur von 30 bis durch Dämpfe von 1,1-Dichloräthan verdünnt. Man 250°C ist dadurch gekennzeichnet, daß man verwendet als Verdünnungsgas die 0,2- bis 5fache
5 Volumenmenge des zur stöchiometrischen Umsetzung
1) 1,1-Dichloräthan in Dampfform mit gasförmigem benötigten Dichlorderivates.
Chlor (Molverhältnis 1,1-Dichloräthan zu Chlor Gemäß einer weiteren bevorzugten Durchführungsgrößer als 1:1) in einer auf 30 bis 700C ge- form des Verfahrens nach der Erfindung läßt man halteoen Vorheizzone vorerhitzt, die Wärmeübertragungsflüssigkeit im Verlaufe des
2) anschließend das auf Umsetzungstemperatur er- io Kühlvorganges auf eine Temperatur ansteigen, die bei wärmte Gemisch unter Bestrahlung durch eine dem oder in der Nähe des Siedepunktes des 1,1-Dierste Umsetzungszone leitet, in welcher man die chlcräthans liegt.
Chlorierung des 1,1-Dichloräthans bis zu einem Man verwendet flüssiges 1,1-Dichloräthan als Anteil von mindestens 30%, bezogen auf das Wärmeäbertragungsflüssigkeit, was den Vorteil hat, eingesetzte Chlor, durchführt, wobei man die 15 daß die Verdampfung des in die Reaktionszonen eingenannte erste Umsetzungszone mit einer Wärme- zuführenden 1,1-Dichloräthans durch die Reaktionsaustauschfläche kühlt, deren Flächeninhalt sich wärme selbst stattfindet, welche das flüssige 1,1-Dizum Rauminhalt der ersten Umsetzungszone chloräthan bei seiner Verwendung als Kühlmittel aufwie 10 m"1 bis 25Om"1 zu 1 verhält und als genommen hat. Diese Art der Wärmeübertragung Wä-meübertragungsflüssigkeit 1,1-Dichloräthan 20 läßt sich auch ausnutzen für die Vorheizung des oder ein Gemisch aus den bei der Chlorierung Reaktionsgemisches. Zu diesem Zweck sorgt man des !,IDichloräthans erhaltenen Verbindungen zwischen der Reaktionszone und der Vorheizzone verwendet, für ejne gemeinsame Oberfläche, die dann die oben-
3) dann das in 2) erhaltene Gemisch bei Umsetzung?- erwähnte Wärmeaustauschfiäche darstellt,
temperatur unter Bestrahlungsbedingungen wie 25 Um einen besonders guten Wärmeaustausch zwischen unter 2) durch eine zweite Umsetzungszone leitet, den Reaktionszonen und der Umgebung, d. h. eine in welcher man die Chlorierung des 1,1-Dichlor- optimale Abführung der Reaktionswärme, herbeiäthans bis zu einem Anteil von 80% oder mehr. zuführen, soll das Verhältnis zwischen der Wärmebezogen auf das eingesetzte Chlor, durchführt, austauschfläche und dem Volumen des Reaktionswobei die Verwcilzeit des Umsetzungsgemisches 30 raumes, der die erste Reaktionszone darstellt, vorzugsin 2) und 3) jeweils mindestens 1 Sekunde beträgt. weise zwischen 20 m"1 und 120 m-1 liegen.
Es erwits sich als vorteilhaft, unter solchen Be-
Untcr »erste Reaktionszone« soll im folgenden eine dinguiigen zu arbeiten, daß das Verhältnis zwischen
Zone verstanden werden, in welcher die Chlorierung dem Volumen des Reaktionsraumes für die zweite
des 1,1-Dichloräthans zu einem Anteil von mindestens 35 Zone und demjenigen des Raumes für die erste Zone
30%, bezogen auf das verwendete Chlor, verläuft; Werte von 0,2 bis 5 annehmen kann. Weicht man
unter'»zweite Reaktionszone« sei eine Zone verstanden, von den angegebenen Verhältniswerten ab, so muß
in welcher die Chlorierung des 1,1-Dichloräthans bis man unter Umständen eine weniger gute Ausbeute an
zu einem Anteil von 80% oder höher, bezogen auf 1,1,1-Trichloräthan in Kauf nehmen.
das verwendete Chlor, durchgeführt wird, .leder dieser 40 Erfir.dungsgemäß beträgt die Durchsatz- bzw. Ver-
Reaktionszonen kann einen einzelnen Reaktionsraum weilzeit der Dämpfe des Reaktionsgemisches durch
darstellen, der mit dem anderen verbunden ist, oder die bzw. in den Reaklionszonen mindestens 1 Sekunde,
sie können zu einem gemeinsamen Reaktionsraum Im allgemeinen hängt diese Durchgangszeit von der
vereinigt sein, wobei dann jede Zone einen Teil dieses Reaktionstemperatur, von dem ursprünglichen An-
Reaktionsraumes beansprucht. 45 leilsverhältnis der anwesenden Reaktionsmittel und
Erfindungsgemäß kann auch ein Reaktionsraum von der Mindestmenge an Chlor ab, die übertragen
vorgesehen sein, in welchem die erste und/oder die werden soll. Unter Normalbedingungen liegt die
zwe'te Reaktionszone aufgeteilt ist in eine mehr oder Durchsatzzeil: zwischen 5 und 50 Sekunden,
weniger große Anzahl von vorzugsweise parallelen Gemäß einer besonderen Durchführungsform des
Einzelelementen, wobei diese Elemente in unter sich 50 Verfahrens laufen die gegebenenfalls bei der Konden-
gleicher Weise, gegebenenfalls mit leichten Varianten, sation der Dämpfe in den Reaktionszonen (und ins-
aufgebaul sein können. besondere beim Kontakt mit der Wärmeaustausch-
Bekanntlich wird bei der Aufnahme von Chlor flache) anfallenden Flüssigkeiten im gleichen Sinn um,
durch das 1,1-Dichloräthan eine beträchtliche Wärme- wie die in den Reaktionszonen umzusetzenden Dämpfe,
menge, nämlich 25 bis 300C kcal/Mol frei, die unbe- 55 Die Anteile an 1,1-Dichloräthan und an Chlor im
dingt abgeführt werden muß. Es wurde festgestellt, Reaklionsgemisch entsprechen erfinuungsgemäß einem
daß die Selektivität dieser photochemischen Reaktion Molverhältnis von
abhängt von einer wirkungsvollen Abführung der .
Reaktionswärme, d. h., daß man. wenn man eine 1,1-Dicnloratnan
befriedigende Selektivität erhalten will, die Temperatur 60 Chlor
der Reaktionsmittel in den Reaktions/onen in den
oben bezeichneten Grenzen halten muß. Fs ist von mehr als 1 und vorzugsweise weniger als 6.
daher unerläßlich, zwischen den Reaktionszonen Als für die Reaktion zu benutzende Bestrahlungs-
und der äußeren Umgebung mit Hilfe einer quelle kommt eine solche in Frage, welche durch Chlor
wirkungsvollen Kühlung einen Wärmeaustausch her- 65 absorbierbare Strahlen aussendet; ihre Wellenlänge
beizuführen. muß größer als 2500 A sein und vorzugsweise zwischen
Gemäß einer bevorzugten Durchfiihrungsform des 2800 und 3800 A liegen. Es sind Quecksilberlampen
Verfahrens nach der Erfindung wird die Kühlung und Fluoreszenzröhren im Handel, die als Quelle für
5 J 6
:ine derartige Ultraviolettbestrahlung benutzt werden Chlor enthält, d. h„ das zugeführte Chlor ist zu mehr
können. als 98% verbraucht. Nach Abtrennen des restlichen
Die Beispiele dienen zur näheren Erläuterung des Chlors, der gebildeten Chlorwasserstoffsäure und des
Verfahrens nach der Erfindung. überschüssigen 1,1-Dichloräthans wurde im vor-
5 liegenden Fall ein Gemisch der folgenden molaren Beispiel 1 Zusammensetzung erhalten:
Zur Herstellung von 1,1,1-Trichloräthan kann 1,1-Dichloräthan Spuren
beispielsweise die in F i g. 1 im Längsschnitt darge- 1,1,1-Trichloräthan 82,1 %
stellte Vorrichtung verwendet werden. Im Inneren io 1,1,2-TrichIoräthan 13,7%
des die ZonenA-B-C umfassenden senkrecht stehenden Pentachloräthan 0,5 %
Reaktionsraumes ist eine von einem Schutzglas 5 Tetrachlorethane 3,7 %
umschlossene Fluoreszenzlampe 4 angeordnet, die den
gesamten Innenraum bestrahlt. In dem Mantel 3, der Aus diesem Gemisch wurde durch nochmalige
die Lampe 4, 5 auf etwa zwei Drittel ihrer Länge im 15 Fraktionierung reines 1,1,1-Trichloräthan isoliert.
Abstand umgibt, befindet sich 1,1-Dichloräthan, das Der obenerwähnten Zufuhrmenge von stündlich
in der Zone B flüssig, in der Zone A dampfförmig 1 kg Chlor und 2,7 kg Dichloräthan entsprach beim
ist. Etwa das untere Drittel der Lampe hängt frei, kontinuierlichen Betrieb eine Ausbeute von etwa 1,5 kg
d. h. ohne den Mantel 3, in die Zone C hinein. 1,1,1-Trichloräthan je Stunde (über 80%, bezogen auf
Beim Betrieb wird das im Mantel 3 befindliche 20 das umgewandelte 1,1-Dichloräthan).
Dichloräthan erwärmt, es verdampft, und die Dämpfe 8 Das überschüssige 1,1-Dichloräthan wird in die mischen sich in der Misch- und Vorheizzone mit dem Verdampfungszone für das Dichloräthan zurücküber Leitung 1 eingeleiteten Chlorgas. Das Gemisch 6 geführt,
strömt dann zwischen der Lampe 4 mit dem Schutzglas 5 und dem Mantel 3 nach unten, wobei die ChIo- 25 B e i s ρ i e 1 2
rierung unter Wärmeentwicklung stattfindet. Die
Reaktionswärme wird vom Kühlmantel 3 aufge- Es wurde eine halbtechnische Vorrichtung mit
nommen und bewirkt dort die Verdampfung des einer Tagesausbringung von 2 t 1,1,1-Trichloräthan
Dichloräthans, dessen Dämpfe 8 dann, wie erwähnt, benutzt, die unter den im Beispiel 1 beschriebenen
in Zone A mit Chlorgas vermischt und in Zone B 3° Bedingungen arbeitete.
sowie in der nicht ummantelten Zone C zu 1,1,1-Tri- In F i g. 2 ist eine Reihe von 8 der 32 vertikalen
chloräthan umgesetzt werden. Einzelelemente, aus denen sich die Reaktionszone
Im vorliegenden Beispiel betrug das Volumen der zusammensetzt, dargestellt. Die Elemente sind parersten Umsetzungszone B 0,0025 ms, und die Wärme- allel angeordnet und untereinander identisch. Die erste austauschfläche hatte einen Flächeninhalt von 0,23 m2, 35 Umsetzungszone B hai eine Länge von 0,82 m, ein was einem Verhältnis zwischen der Oberfläche der Volumen von 0,0025 m3 und eine Wärmeaustausch-Wärmeaustauschzone und dem Volumen der Zone B fläche von 0,23 m2, so daß sich in dieser Zone B die gleich 92 m"1 entsprach. Wärmeaustauschfläche zum Volumen verhält wie
Die Chlorzufuhr betrug im Beispiel 1 kg/Std. und 92 m"1. Jedes der Einzelelemente weist einen ringdie Verdampfung von 1,1-Dichloräthan 2,7 kg/Std. 4° förmigen Raum B auf, der den oberen Teil einer Die Temperatur der Dämpfe beim Eintritt in die Fluoreszenzlampe gemäß Beispiel 1 umschließt. Die Zone B betrug 47 bis 50° C. Sie stieg rasch an, ohne Umsetzungszonen B der 32 Elemente sind in vier jedoch an irgendeinem Punkt der Zone B 125° C zu Reihen zu je acht Stück in einem Bad aus siedendem überschreiten. In der zweiten Umsetzungszone C 1,1-Dichloräthan angeordnet, das auf konstantem herrschte eine mittlere Temperatur von 85 bis 900C. 45 Niveau gehalten wird und über die Wärmeaustausch-Die Durchsatzzeit der Dämpfe durch den gesamten fläche die Kühlung sicherstellt. Das durch den Wärme-Reaktionsraum lag bei etwa 17 Sekunden, wovon 6 Se- austausch zwischen Bad und Reaktionsgemisch verkünden auf den Durchgang durch die erste Um- dampfte 1,1-Dichloräthan wird aufgefangen und in die setzungszone B entfallen. Mischzone A geleitet, die außerdem über die Leitung 11
Bei Austritt aus 5° l derjenigen Menge an Chlorgas beschickt wird, die
Stufe 2 Stufe * nötig ist, um die Reaktion in Gang zu halten, d. h.
% % l 56 kg Chlor je Stunde. Das so bereitete Gemisch
„„ .,, „„^j γλ QT ο no c. Κ* aus 1,1-Dichloräthandämpfen 18 und Chlor
ΚΞΖΑ ?ί nirhlnr""'" ' ' wird dannischen 32 Elementen der ersten Reak-
Umsetzungsgrad 1,1-D.chlor- ^ 55 tionszone gIeichmäßig verteüt wobd die Dämpfe am
Ausbeuteänlää-Trichlöräthan's^ 810 oberen Teil des betreffenden Elementes eintreten.
Das Reaktionsgemisch durchlauft die Umsetzungszonen B der einzelnen Elemente von oben nach unten.
Aus der Zone C gelangte das Reaktionsgemisch wobei es von dem aktinischen Licht bestrahlt wird, über den Kondensator 7 in die Destillationskolonne 10, 60 das die in den Elementen angeordneten Fluoreszenzvon deren Kopf ein Strom nicht umgesetztes 1,1-Di- lampen ausstrahlen. Die ausder ersten Zone B auschloräthan über die Leitung 11 in die Zone A zurück- getretenen Dämpfe werden dann jeweils in eine zweite geleitet wurde. Über Leitung 9 wurde das erzeugte Umsetzungszone C geleitet, die eine 0,40 m hohe 1,1,1-Trichloräthan abgezogen. Kammer mit einem Fassungsraum von 0,144 m3 dar-
Das Molverhältnis Chlor zu Dichloräthan beträgt 65 stellt. Die Zone C wird aus dem unteren Teil der im Ausgangsgemisch normalerweise etwa 1 : 1,9. und 32 Fluoreszenzröhren bestrahlt,
man erhält aus der zweiten Reaktionszone C ein Gas- Das dampfförmige Reaktionsgemisch tritt am unte-
eemisch. das nur noch einen ganz geringen Anteil an ren Ende der Zone C aus und wird über den Konden-
\Q 1300
sator 17 in die Destillationskolonne 20 geleitet, wo die Trennung der gebildeten Verbindungen siatUmdei. Zur Rückleitung des unverbrauchten Dichloräthans dient Leitung 21, und das 1,1,1-Trichloräthan wird über Leitung 19 abgezogen.
Für eine Chlorzufuhr von 56 kg/Sid. sind folgende Arbeitsbedingungen maßgebend:
Zufuhr an dampfförmigem 1.1 -Di-
chloräthan 165 kg Std.
Molverhältnis 1,1-Diehlorälhan
zu Chlor 2.1 : 1
Eintrittstemperalur in die Zone A 47.50 C Maximaltcmperatur in der Zone B 125 C Verweil/cit in der Zone B
ungefähr 3 Sekunden 1^ Mittlere Temperatur in der
Zone C 105 bis 110 C
Verweilzeit in der Zone C
ungefähr ό Sekunden Umsetzung des Chlors 95,8",,
Umsetzungsgrade und Temperaluren im Ilin/.clelement:
536
l niscl/ungs- Tcivpcral'.ir V nisa/ ing\a.K! C l; zone 'C 1.1-1 )!.:hli-r;ii!ian ",,
Ii i-intritt 47 bi> 50
B Austritt 66 bis '.1J 31J bis 40*) 8Hbis90*)
C Austritt 105 bis 1 10 42.7 95,8
* iVcrnnsclilagl aus Temperaturerhöhung.
Molare Zusammensetzung der l-'lüsMgkcit nach der Abtrennung von Cl2. HCl und überschüssigem 1,1-Diehloriiihan:
1,1-Dichlorüthan Spuren
1.1,1-Trichloräthan 81,4",,
1,1.2-Trichloräihan 13.4V0
Tetrachloräthane 4,1 "o
Pentachloräthan 1,1 "·„
Hexachloräthan Spuren
Die Ausbringung an reinem 1.1,1-Triehloräthan betrug ungefähr 2 t je Vag. was einer Ausbeute von übei 80',, der Theorie, berechnet auf das umgewandelt« 1,1-Dichloräthan entspricht.
Hierzu 2 Blatt Zeichnungen

Claims (3)

13 OO Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von 1,1,1-Trichloräthan aus 1,1-Dichloräthan durch photochemische Chlorierung unter Bestrahlen mit aktinischem Licht einer Wellenlänge von mehr als 2500 A bei einer Umsetzungstemperatur von 30 bis 2500C, dadurch gekennzeichnet, daß man
IO
1) 1,1-Dichloräthan in Dampfform mit gasförmigem Chlor (Molverhältnis 1,1-Dichloräthan zu Chlor größer als 1:1) in einer auf 30 bis 70°C gehaltenen Vorheizzone vorerhitzt,
2) anschließend das auf Umsetzungstemperatur erwärmte Gemisch unter Bestrahlung durch eine erste Umsetzungszone leitet, in welcher man die Chlorierung des 1,1-Dichloräthans bis zu einem Anteil von mindestens 30%, bezogen auf das eingesetzte Chlor, durchführt, wobei man die genannte erste Umsetzungszone mit einer Wärmeaustauschfläche kühlt, deren Flächeninhalt sich zum Rauminhalt der ersten Umsetzungszone wie 10 irr1 bis 250 m"1 verhält und als Wärmeübertragungsflüssigkeit 1,1-Dichloräthan oder ein Gemisch aus den bei der Chlorierung des 1,1-Dichloräthans erhaltenen Verbindungen verwendet,
3) dann das in 2) erhaltene Gemisch bei Umsetzungstemperatur unter Bestrahlungsbedingungen wie unter 2) durch eine zweite Umsetzungszone leitet, in welcher man die Chlorierung des 1,1-Dichloräthans bis zu einem Anteil von 80 % oder mehr, bezogen auf das eingesetzte Chlor, durchführt, wobei die Verweilzeit des Umsetzungsgemisches in 2) und 3) jeweils mindestens 1 Sekunde beträgt.
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