DE1593246B2 - Verfahren zur Extraktion von Citraconsäure - Google Patents

Verfahren zur Extraktion von Citraconsäure

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Aisne Chauny
Yves Detuncq
Pierre Guillermark
Paul Juston
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Produits Chimiques Pechiney Saint Gobain
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C51/00Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides
    • C07C51/42Separation; Purification; Stabilisation; Use of additives
    • C07C51/48Separation; Purification; Stabilisation; Use of additives by liquid-liquid treatment
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C51/00Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides
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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Extraktion von Citraconsäure aus wäßrigen Lösungen oder aus festen Gemischen, die gleichzeitig andere mehrbasische organische Säuren enthalten.
Die Verfahren zur Herstellung von zweibasischen Säuren, insbesondere von Maleinsäure und Phthalsäure, bestehen im allgemeinen darin, daß Kohlenwasserstoffe in Anwesenheit von Katalysatoren oxidiert werden.
Due Durchführung der Oxidation führt zur Bildung von gasförmigen Produkten, die unter anderem die gewünschten Säuren oder ihre Anhydrite enthalten, Derivate, die wiedergewonnen werden sollen. Gemäß einigen Verfahren zur Wiedergewinnung werden die bei der Oxidation gebildeten gasförmigen Produkte in ein Lösungsmittel, in Wasser oder in eine wäßrige Lösung der zu gewinnenden Säure eingeleitet. (Japanische Auslegeschrift 6328/65 und USA.-Patentschrift 20 71 361). Nach anderen Verfahren wird ein Teil der Anhydride und/oder der Säuren kondensiert und die noch verbleibenden Gase werden mit Wasser oder einem Lösungsmittel extrahiert (französische Patentschrift 1140 129). Bei diesem letzteren Verfahren« werden zuerst die gewünschte Säure oder das gewünschte Anhydrid in fester oder flüssiger Form gewonnen. Sie können aber noch mit anderen Säuren verunreinigt sein, die entfernt werden müssen. Außerdem wird in allen Fällen am Ende der Herstellung eine wäßrige Lösung erhalten, die verschiedene Säuren enthält. Die Extraktion der verschiedenen Säuren oder Anhydride aus dieser Lösung ist sehr schwierig. Außerdem stellen diese Mutterlaugen Verluste oder lästige Nebenprodukte dar, die aber interessante Produkte enthalten.
Es wurde nun ein einfaches und leicht durchführbares Verfahren zur Extraktion oder Wiedergewinnung von Citraconsäure aus festen Gemischen oder wäßrigen Lösungen von mehrbasischen organischen Säuren entwickelt.
Erfindungsgemäß wird die Citraconsäure in Form ihres Anhydrids extrahiert oder wiedergewonnen, indem ein festes Gemisch oder eine wäßrige Lösung, die die Citraconsäure zusammen mit anderen zwei- 6s basischen organischen Säuren enthält, ohne Katalysator mit Benzol, Toluol, Chlorbenzol, Dichloräthan, Trichloräthan und/oder Hexan zum Rückfluß erhitzt wird, bis das Wasser azeotrop überdestilliert ist; danach wird der Rückstand filtriert, aus dem Filtrat das Lösungsmittel abdestilliert und das erhaltene rohe Citraconsäureanhydrid gegebenenfalls durch Vakuumdestillation gereinigt.
Das erfindungsgemäße Verfahren wird hauptsächlich bei der Abtrennung von Citraconsäure aus Gemischen mit anderen Dicarbonsäuren wie Maleinsäure, Fumarsäure, Bernsteinsäure, Itaconsäure, Mesaconsäure, Phthalsäure angewendet.
Das Verfahren ist weiterhin zur Extraktion von Citraconsäure aus Mutterlaugen, die bei der Oxidation von Kohlenwasserstoffderivaten anfallen, insbesondere aus Mutterlaugen, die bei der Herstellung von Phthalsäure und Maleinsäure aus o-Xylol, Toluol oder Methylnaphthalin, gegebenenfalls im Gemisch mit Naphthalin anfallen, geeignet.
Bei der Behandlung von Mutterlaugen aus der Herstellung von Maleinsäure wird zuerst der Hauptanteil an Maleinsäure in bekannter Weise, z. B. durch Kristallisation ausgefällt.
Das Verfahren läßt sich weiterhin zur Wiedergewinnung von Citraconsäure aus den Mutterlaugen der Herstellung von Fumarsäure durch Isomerisation, ausgehend von Maleinsäurelösungen, die insbesondere bei der Herstellung von Phthalsäureanhydrid anfallen, anwenden. Dabei ist es vorteilhaft diese Mutterlaugen zu konzentrieren, um sie an Citraconsäure anzureichern.
Die Erfirdung wird an Hand der folgenden Beispiele näher erläutert.
Beispiel 1
Ein Gemisch aus 116 g Maleinsäure und 130 g Citraconsäure wurde in einer Dean-Stark-Apparatur mit 600 cm3 Benzol 4 Stunden zum Sieden erhitzt und dabei das Wasser allmählich azeotrop abdestilliert. Das Reaktionsgemisch wurde gekühlt, filtriert und einerseits Kristalle, andererseits eine benzolische Lösung erhalten.
Aus der Lösung wurde das Benzol abdestilliert und der Rückstand im Vakuum destilliert (90°C/10 mm Hg). Es wurden so HOg Citraconsäureanhydrid enthaltend 4,5% Maleinsäureanhydrid erhalten. Die auf dem Filter gewonnenen Kristalle ergaben nach dem Trocknen 109,6 g reine kristallisierte Maleinsäure, die keine Citraconsäure mehr enthielt. Das Citraconsäureanhydrid enthielt 0,1 % freie Säure, bestimmt als Citraconsäure.
In einem Parallelversuch, der unter denselben Bedingungen mit nur 116 g Maleinsäure durchgeführt wurde, wurden 115,4 g dieser Säure als in Benzol unlösliche Kristalle zurückgewonnen.
In einem anderen Versuch, durchgeführt mit 130 g Citraconsäure, wurden 110 g destilliertes Citraconsäureanhydrid erhalten (entsprechend 127,8 g Citraconsäure). Eine geringe Menge an Citraconsäure wurde einerseits mit dem Wasser bei der Entwässerung (0,3 g) und andererseits mit dem Benzol bei der Destillation (0,9 g) mitgerissen.
Beispiel 2
Es wurde wie im vorangegangenen Beispiel ein Gemisch aus 116 g Maleinsäure und 32,5 g Citraconsäure mit 375 cm3 Benzol erhitzt.
Durch Filtration wurde die Maleinsäure, die nach dem Trocknen 115,2 g wog, gewonnen. Außerdem wurden 27,1 g Citraconsäureanhydrid erhalten. Die
3 4
kristallisierte Maleinsäure enthielt keine merklichen säure (1,895 kg als Anhydrid), 0,228 kg Fumarsäure,
Spuren an Citraconsäure. 0,290 kg Phthalsäure, 0,290 kg Phthalid, 0,076 kg
Maleinsäure, 0,145 kg Benzoesäure, 0,044 kg Dimethyl-
Beispiel 3 maleinsäure und andere nicht identifizierte Derivate
• An einer Kolonne für azeotrope Destillation wurden 5 ^th^L Die u Lösung war ein Fabrikationsrückstand.
352 g einer Lösung, die 70 Gewichtsprozent eines Das Gemisch wurde 8 Stunden unter Ruckfluß erhitzt
äquimolaren Gemischs von Maleinsäure (116 g) und Die, Temperatur des Reaktionsgemische betrug 72°C
Citraconsäure (130 g) enthielt, mit 525 g Benzol und stieg am Ende auf 82° C an. Das Erhitzen wurde
destilliert unterbrochen. Die im Abscheider angefallene Menge
Nachdem das Wasser abgetrennt worden war, wurde 10 Wajse[b*rug 0^0-!?- J ^- „·· · ™.
der Kristallbrei filtriert und 110,2 g (94,5%) Malein- u Nad? dem A*k"bl w A urde dlC flUÄ
säure gewonnen. Aus dem Filtrat wurde das Benzol abgehebert Am Boden der Apparatur verblieben etwa
durch Destillation entfernt und das gewonnene Citra- .>9 u kS einer Summia u rtIf" Masse' dl<; m n Btn1 unlos-
consäureanhydrid im Vakuum destilliert. Es wurden hch war und d"rch Auflosen im heißen Wasser m
112,4 g Citraconsäureanhydrid mit 5% Maleinsäure- 15 Gegenwart von Natronlauge entfernt wurde
anhydrid erhalten ^as Benzo' wur<te abdestilliert und 2,732 kg rohes
Citraconsäureanhydrid mit einem Gehalt von 62%
. ·ι4 erhalten.
eispiei 4 «Das rohe Citraconsäureanhydrid wurde im Vakuum
Ein 20 1 Behälter, der mit einem Rührwerk, einem ao destilliert. Die Analyse ergab folgende Ergebnisse:
Thermometer und einem Rückflußkühler mit einem
1 1 Aufnahmekolben für das Dekantieren und Abtren- Citraconsäureanhydrid 98,7%
nen des Wassers versehen war, wurde mit 9 I Benzol Maleinsäure 0,008 %
und 5 kg einer Lösung beschickt, die 2,2 kg Citracon- Dimethylmaleinsäure

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zum Abtrennen von Citraconsäure in Form ihres Anhydrids aus festen Gemischen oder wäßrigen Lösungen, die Citraconsäure zusammen mit anderen zvveibasischen organischen Säuren enthalten, dadurch gekennzeichnet, daß man das feste Gemisch oder die wäßrige Lösung ohne Katalysator mit Benzol, Toluol, Chlorbenzol, Dichloräthan, Trichloräthan und/ oder Hexan zum Rückfluß erhitzt, bis das Wasser azeotrop überdestilliert ist, danach den Rückstand filtriert, aus dem Filtrat das Lösungsmittel abdestilliert und das erhaltene rohe Citraconsäureanhydrid gegebenenfalls durch Vakuumdestillation reinigt.
DE19661593246 1965-06-30 1966-06-28 Verfahren zur Extraktion von Citraconsäure Expired DE1593246C3 (de)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FR22921A FR1453334A (fr) 1965-06-30 1965-06-30 Procédé d'extraction de l'acide citraconique
FR22921 1965-06-30
DEP0039808 1966-06-28

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DE1593246A1 DE1593246A1 (de) 1971-02-25
DE1593246B2 true DE1593246B2 (de) 1975-09-11
DE1593246C3 DE1593246C3 (de) 1976-04-15

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Publication number Publication date
NL150452B (nl) 1976-08-16
FR1453334A (fr) 1966-06-03
BE683426A (de) 1966-12-30
DE1593246A1 (de) 1971-02-25
GB1108707A (en) 1968-04-03
US3455963A (en) 1969-07-15
NL6609156A (de) 1967-01-02

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