DE1925230A1 - Verfahren zur Herstellung des Antibiotikums Streptozotocin - Google Patents

Verfahren zur Herstellung des Antibiotikums Streptozotocin

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DE1925230A1 DE19691925230 DE1925230A DE1925230A1 DE 1925230 A1 DE1925230 A1 DE 1925230A1 DE 19691925230 DE19691925230 DE 19691925230 DE 1925230 A DE1925230 A DE 1925230A DE 1925230 A1 DE1925230 A1 DE 1925230A1
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    • C07H13/00Compounds containing saccharide radicals esterified by carbonic acid or derivatives thereof, or by organic acids, e.g. phosphonic acids
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Description

RECHTSANWALTI
DR. JUR. DIPL-CHEM. WALTER BEII
ALFRED HOEPP5NER «e
DR. JUR. DIPL-CHEM. H.-J. WOLFF l '
DR. JLR. HANS CHR. BEIL
«23 FRANKFURT AM MAIN-HÖCHST
ADUONSIIlASStM
■Unsere Nr. 15 563
The Upjohn Company Kalarnazoo (Hichigan, VStA)
Verfahren zur Herstellung des Antibiotikums Streptozotocin
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein chemisches Verfahren zur Herstellung des Antibiotikums Streptozotocin. Das neue Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, dass man D-Grlucosamin mit N-Methylisocyanat zu N— (Metliylcarbamoyl)-D—glucosamin umsetzt und die auf diese Weise entstandene Verbindung mit einem Witrosierungsmittel behandelt, wobei Streptozotocin entsteht, Streptozotocin ist im U»S, Patent Nr. 3 027 300 beschrieben und stellt in der Veterinärmedizin ein wichtiges Mittel dar, da ea gegen Pasteurella multocida und Salmonella pullorum wirksam ist.
Ursprünglich stellte man das wichtige Antibiotikum Streptozotocin durch Fermentation unter Verwendung des Mikroorganismus Streptomyces achromogenes her« Das IPernientationsverfahren sowie auch die Isolierung aur Herstellung von ritreptozotocin wird in den Beispielen 1 bis 4 des tf.S,Patentes
909848/1447
iir. 3 027 3Ou beschriebe!.. Annchliessena bestirai.te ::·.-'-die Struktur von otrejzt;· zote ein sox;ie au:-; -ie -j en 2*.ϋ!: λ ohe Totalsyntr.ese. (Siehs R. ioilerr, Η.κ.J-alxnke und A.üo . Argoudelie, J.Am»Chem.Soc.89, 4SOb"(1*367)). -r->«i dieser beschriebenen cheiai ,Then Synthese von Strep te·::., tocin wird Tetra-O-acetylglucosarain-hydroehlorid mit r:eth7l— isocyanat zu einer Verbindung der formel C^gH^jV^C^. "ungesetzt, die einen Schrnelspunkt von 142° bis 144~C oesit^t s ο wie /jUß + 18° (c 0,9, 95p Äthanol),, Durch 3e"-andlunjj. dieser Verbindung mit 1 itrosylchlorid in Pyridin erhielt man J-'etraacetylstreptozotocin, und Annonolyse dieser Ver- bindung gab Streptosotocin. hs ist leicht ersic'jtlich, dass das hier beschriebene Verfahren ziemlich kOiH^lex ist, und die aii/rerieire Ausbaute an Streptcsotocin r.iir 4 ^. Vielen der niedrigen Ausbeute an Streptosotocin und ier notwendigen verschiedenen Vericihrensstufen v;ar das be- Jhri^— ^oene chemi-.'che Verfahren im Vergleich sun -'errr-entationsverfanren zur Herstellung von ätreptoaotocin ökononiscn. scnwer durchführbar»
Das vorliegenae erfinciungs^emässe ^erfahren ist eine· verbesserte chemische Synthese zur Herstellung von Strepto~ zotocin und stellt augenblicklich das bevorzugte Verfahren zur StreptozotGcin-IIerstellung dar. Zur Durchführung dieses Verfahrens benötigt man zwei chemische Stufen, und die Streptozotccinausbeute beträgt etwa 55 bis 70$,- bezogen auf D~Glucosamin.
Die erste Stufe der Herstellung von Streptozotocin umfasst die Umsetzung -von D-Glucoaamin mit B-Metnylisocyanat, wobei IT-iMethylcarbamoyli-D-glucosamin entsteht» Die zweite Stufe umfasst die Umsetzung von 2i-(Methylcarbamoyl)-D—glucosamin mit einem liitrosierungBmittel zur Herstellung von Strepto— zotocin. Das Verfahren kann folgendennassen gezeigt werden*
BAD ORIGINAL
9Q984 8/
GH-
(JI)
(in)
Durch Umsetzung," von Ώ—Glucosamin der I'Orir.el I mit; II—lietirylisocvonat bei etwa -5°G während 30 Minuten erhält man II-· (Metl^lcarbanioyl^-O-glucosamin der ΪΌζνιβΙ II» Die llea-iccioii kann aucii länger als 30 Hinuteri ausgeführt v;erden,, ohne Einfluss auf das geväinoclite tro-uikt»,. Durch Verlängerung der Reaktionszeit auf langer als 3C Minuten werfen, jedoch keine Vorteile ersielt.
Im allgemeinen bewegt sich eine vorteilhafte: Regaletionstemperatur in den Grenzen von etwa -«5 C bis ©tv.'a 25 G* Bei einer Reaktionstemperatur unterhalb -^0G kann dxe ReaktIonsmischunff gefrieren und dadurch wird verursacht,, d-ass. die. Reaktion weniger wirksam ist. Da die Reaktlojistemperatur sich von -5' G bis +25°C bewegt, wird die ReaktioTiszieit aibnehmeji,;i TJüt eane: Beendigung der Reaktion zu v..exraxs&ati&n: sollte dig.: Rea,ktä;G:ns:-' zeit et-vja 30 Minuten bei +250C- sowie: ajxoh b.e.;i ^Pu betragen.
In diesem. Verf abren i".s:t eg; möglich:,.
salz©,, wie z,3.
Salz sollte- jedoch znsznt in. daie,; f-r;eg3e; gewandelt werdeai.. Man kann
Egsr
um»
BAD ORIGINAL
Hydroxy If orm, z.3. "IRA.-68" von Robm & Haas, Washington Square, Philadelphia 5, Pennsylvania.
tr
Die zweite Stufe des erfindungsgeraäseen Verfahrens beruht "auf der Umsetzung von IJ-(Hethylcarbamoyl)-D-glucosamin der Formel II mit einem Hitrosierungsmittel zu Streptozotocin der i'orrael III. Vorzugsweise wird diese Stufe durch wäss- -rige Uitrosierun^g der Verbindung der Formel II ausgeführt, ■wie z.B. durch Umsetzung von H~(Methylcarbamoyl)-l)-glueosarain der Formel II mit Katriumnitrit und verdünnter Schwefelsäure bei -5°C etwa 5Ü Minuten lang, v;obei Streptozotocin (III) erhalten wird. Beliebige anorganische liitrlte sowie beliebige organische oder anorganische Säuren können verwendet werden, um die Salpetrigesäure in situ zu bvLden oder auch durch die folgende Reaktion:
H+X" + M+IIO2" HlTO2 + M+X*" : _■'\
worin H ein Wasserstoff ion bedeutet, X~" ist ein Anion, z.B. 01*", SO, , HCOO*" oder ähnliche und M+ bedeutet ein Metall oder ein Kation, wie z.B. Ha+, öa++, K+, Pb++, HH. und ähnliche. . :
Streptozotocin der i'orrael III kann aus der weiter oben erwähnten Heaktionsmischung, in welcher die salpetrige Saure in situ gebildet wird, isoliert werden, indem man zuerst Methanol hinzufügt um Natriumsulfat auszuscheiden, das natriumsulfat durch filtration entfernt, die zurückbleibende lösung bis zu einem trockenen Rückstand konzentriert und dann den trockenen Rückstand mit Methanol behandelt, um Kristalle von Streptozotocin (III) zu bilden.
Die zweite Stufe des Verfahrens kann auch ausgeführt werden, indem man H-(Methylcarbamoyl)-D-glucosamin (II) mit einer Lösung τοπ salpetriger Säure umsetzt, die z.B. hergestellt wurde, indem man Dinitrotrioxya ±Ά Wasser bei O0C 10 Minuten lang einleitete. Diese Hitrosierungemethode ist insbe-
9 0 9 8 A 8 / U A 7 bad original
sondere vorteilhaft für Ausführung von Reaktionen in ^ kasstab, da die Isolierung von Streptozotocin (III) aus der Heaktionsnidchung verhältnioinäseig leicht ausgeführt werden k-· nn. -^is Isolierung umfasst die Konzentrierung der HepJctions— mischung zur Trockne und ansehliessende Behandlung des trockenen Rückstands mit Methanol, um Ί. ristalle von Streptozofocin (ΙΪ1) zu "bilden. Eine lösung von salpetriger Säure, welche ausserhalb des erxinaungsgemässen Verfahrens hergestellt wurde, nämlich durch Umsetzung eines anorganischen A.itrits mit einer organischen oder anorganischen Saure, kann ebenfalls als Fitrosierungsirtittel verwendet werden."
I3ie Reaktionszeit sowie auch iieaktionstemperatur der zweiten Stufe des erfindungsgemässen Terfahrens.können gewechselt werden, so wie schon für die ez'ste Stufe des "Verfahrens weiter oben beschrieben wurde.
In den folgenden Beispielen werden bevorzugte Ausführungsformen der Erfindung beschrieben.
-0Si spiel 1
Herstellung der freien Base von D-Glucosaniin (I).
Man schlämmte 2QO g H-Glucosamin-hydrochlorid mit 140 ml Diäthylamin und 2 1 absolutem Äthanol 20 Stunden lang auf. Man isolierte den Feststoff durch Filtrieren und spülte mit 100 ml absolutem Äthanol« Darm gab man den feststoff zu 1 Liter absolutem Äthanol und 70 al Diäthylamin und schlämmte nochmals 20 Stunden lang auf«, Kaeh filtrieren, "Waschen und Irocknert ergab der Feststoff. /"158 g» 95/ί Ausbeute bezogen auf "die fire/ie.-reine■ D-Crlucosamiribase (l}_7 einen negativen Ohloridioneatest* Häs inaterial wurde bei "100C aufbewahrt, und esV war Während mehrerer Monate stabil.
Beispiel 2
Herstellung von tT-{MethylGarbemoyl}7D-=gluco3S/!iiii (ll).
Man kühlte eine -wie weiter oben hergestellte Lösung -von D-
9848/1447 BADORiGiNAi
.n (179 mg, 1,0 im-.'ol) i-i G, SC v.J. λ-/.se er urX. O,.rG rul r auf -5 O ab» Frinoh ilestilli-; '~-^s 1.—.-ifethyliuocyanat (62 X , 60 ng, 1,05 n.-ol) w1:::.ie ..or.,·.til hinzugefügt und lie Losun~ bsi -5°C gerührt. Aliquote :-cr-ger_ (,]« 1Co λ ) werden na/h 15, 30 u*-:i 43 ίΐ-ατ_·:τ. β^.τι^ΐΊ^ und lyochilisiert.
alinuoteii. .-.-ί..,-;·;·■, r:--ch 3+3.. i^r i-ÜÜ7l>ιί&ίώοο;,·^:- i:,' .-.aiui :::'"·!. ^eBtBteller·, ia. G-".'-il.tCOsa:r:ii. riyoh 3C .".irLU""-.·!
täu:li" i',^ ec τ..-;tt; is* uiid dass die Aussei.te &->
ri;....un;j .,„r :-Or:.el II 33 ' beträgt»
*) Ji^; Silyluticnsbei.cji^lMij..· wird x'clreii :^rrnas:;en aus; eführt
10 int.- eier Testprobe, 1,0 ml txojkenes ^yriair;, ^,ii r..l .:ex& laetj.yldisilizan "arrl 0,1 ml '2riu^raylsilyr:\lcrlCs. werden 1 Stunde lan^ bei 5aimiaerter.iperi-.tur ^er.c/iT-elt;. üieae 0,/J« Sweeley, :i, r'eiitley, /..Hakita, i. Vf.5J.Wells, d .A^.CherrieScCo 85, 2497, (1^63).
^eiapiel- 3
Synthese von S-reptozotocin (III).
wie Heizer oben beachriebene Lösung von D-G-lucosejnin (3,58 g, 20 jaTxol) in 1ot0 ml Wasser und 8,0 ml Äthylätiier wird auf -5°ö abgekühlt, tlan gibt friech destilliertes K-Ksthyliaocyanat (1,24- mXr 1,20 g, 21 mMol) hinzu und rührt die mischung 50 Minuten lang bei -5°C. Dann wird ITätrluianitrit (1,36 g, 19>8 raHol) hinzugefügt und die I/Iisohung solange gerührt, bis sich das Salz aufgelöst hat. Zu dieserlösung gibt man tropfenweise verdünnte Schwefelsäure (9,80 ml, 2,00 n) und rührt etwa 30 Hinuten lang bei -5°G. ITäch v/ei~ teren 30 Hinuten Rühren gibt man 160 ml kaltes-Methanol hinzu, wodurch Natriumsulfat ausgeschieden wird, .-lan entfernt das Katriumsulfat durch Filtrieren und dampft das Filtrat zur. Trockne bei Zimmertemperatur ein. Der Rückstand wird mit 10 ml Methanol aufgeschlämmt, wobei gelbe Streptozotocin-^ - '
. 009848/1447 BAD
1. _
ent stehen j Ausbeute 3,365 g> 6b^ bezogen auf J-Glucosanin. Das zurückbleibendei'iltr--,t wird zur irockne .eingedampft und mit 15 ml Äthanol aufgeschlämmt, wobei nan no c hu μ Is gelte h ristalle von weniger reinem Streptozotocin erhält; die Ausbeute betraft 680 mf..t 12,ö >S bezogen auf D-
Synthese von Streptoaotocin (Ili).
Eine Lösung von D-Slucosaiain Cl,79 g» 1OyO ml'Ioi) in 8,0 ml Y/asser und 4,0 ml äthyläther wird auf -50C abgekühlt, Wan gibt frisch destilliertes K-iiethylisocyanat (0,62 ml, 0,60 g, 10,5 mMol) hinzu und rührt die Hischung 30 Minuten Ιαιψ bei -5°C, um eine Iiösung herzustellen, welche ü-(iäethylcarbarao3'l)-D-glucosaain (II) enthält.
Dinitrotrioxis wird in 50 ml Wasser 10 Minuten lang bei O0C eingeleitet. Man untersuciit 1 ml dieser Lösung auf den behalt an salpetriger Säure. Die Lösung der salpetrigen. Säure weist etwa einen ü·ehalt von 18,1 bis 18,3 'mg salpetrige Säure/ml auf.
Die Lösung von Ix-(Methylcarbamoyl)—D-glueosamin (H), welche wie weiter oben beschrieben hergestellt wurde, gibt man tropfenweise 30 Minuten lang zu 26,1 ml der Lösuiig der salpetrigen Säure (26,1 χ 18/47 - 10,0 mMoX HNO2) bei O0O, die wie weiter oben erhalten wurde. Diese Lösung wird zusätzlich noch 30 Minuten lang bei O0G gerührt, und dann bei Zimmertemperatur zur 'irockne eingedampft. Der Best wird mit 15 ml Methanol etwa 2 Stunden lang aufgeschlämmt, wobei gelbe kristalle von Streptozotocin (III) entstehen; Ausbeute 1»46 g, 55$ bezogen auf D-Grlucosamin«
Beispiel 5
Durch Ersatz von Hatriumnitril und Schwefelsäure in Beispiel 3 mit einer wässrigen Lösung von salpetriger Säure, die durch
9098A87UA7
' . BAD ORIGINAL
Umsetzung eines "beliebigen anorganischen Itfitrits mit einer organischen oder anorganischen Saure erhalten wurde, erhält ., man ebenfalls Streptoeotocin.
ORIGINAL INSPECTED
909848/1U7

Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE
    .1. Verfahren zur Herstellung des Antibiotikums Streptozotocin, dadurch gekennzeichnet, dass man (1) D-G-lucosamin mit IT-Methylisocyanat zu lT-(Methylcarbamoyl)-.D-glucosamin umsetzt und (2) das erhaltene H-(CIethylcarbamoyl)-D-glucosamln nitrosiert.
    2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekernteichnefc, dass man ir-(Kethylcarbamoyl)-D-glucosaTiin mit in situ durch Einwirkung einer organischen odec anorganischen Säure auf ein anorganisches Nitrit hergestellter wässriger salpetriger Säure umsetzt.
    3. Verfahren men Anspruch 1, dadurch ,jekeiü.ze rennet, dass man N-(iiethylear'bainoyl)-D-glucosaiain mit einer wässrigen Lösung von salpetriger Säure umsetzt.
    4. Verfahren nach Ansj>ruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass man als wässrige Lösung von salpetriger Säure eine lösung verwendet, die durch Einleiten von NoO^ in V/asser erhalten wurde.
    5. Verfahren nach Anspru.ch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man (1) D-G-lucosamin mit Ij-Hethylisocyanat zu N-(liethylcarbamoyl)-D-glucosamin lurisetzt und (2) N-(Hethylcarbamoyl)-D-glucosamin mit in situ durch Einwirkung von Schwefelsäure auf Katriumnitrit hergestellter salpetriger Säure nitriert.
    6. Verfahren nach Anspruch 1r dadurch gekennzeichnet, dass man (1) D-&lucosamin mit N-Methylisocyanat zu N-(Hethylcarbaraoyl)-D-gluoo3amln umsetzt und (2) li-(Methylcarbamoyl)-D-glucosamin mit einer wässrigen lösung von salpetriger Säure nitrosiert.
    ffir The Upjohn Company
    9 09 848/1447 ρ
    Il ^ BAD ORIGINAL
    -f-
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