DE1931602A1 - Verfahren zur Herstellung von Polytrimellithimiden - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Polytrimellithimiden

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DE1931602A1 DE19691931602 DE1931602A DE1931602A1 DE 1931602 A1 DE1931602 A1 DE 1931602A1 DE 19691931602 DE19691931602 DE 19691931602 DE 1931602 A DE1931602 A DE 1931602A DE 1931602 A1 DE1931602 A1 DE 1931602A1
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Description

1331602
und zur Verbesserung der Eigenschaften des Polymeren abgefangen wird.
Die Erfindung betrifft ein neues Verfahren zur Herstellung von aromatischen PolytrimeMthauiid-iniid-Polyraeren und ihre Verwendung zur Erzeugung von Isolierüberzügen auf Draht und anderen Oberflächen und insbesondere ein Verfahren zur Herstellung von Drahtemails, bei dem alkylsubstituierte Phenole oder Phenol verwendet werden.
Die Polymeren können als Polyann.des die einige." Polyiiaidbindungen enthalten, bezeichnet"werden. Diese Polyamide können durch Erwärmen in die Polyaiaiä-isiid-Foriu übergeführt werden. Solche Polyamide sind hoehaolekulare polymere Verbindungen, deren Moleküle Einheiten der Formel
H 0
i H ,N-G
E -» G-IT-R-
-> C-OH
auf weisen, worin-
die Isoüaerleiiiöglichkeifeen
bezeichnet und R "einen zweiwertigen -.organischen aromatischen Rest bedeutet» Der organische Rest besteht aus
BAD ORJGiMAU
einem zweiwertigen aromatischen Kohlenwasserstoffrest oder aus zweiwertigen aromatischen Kohlenwasserstoff resten R1, die durch stabile Brücken
*-O-a -CKp-, -C-, -S- oder -δ
zu Gruppen wie
-R'-O-R1-, -R1CK5-R1, -Rf-C-R·, -RB-S-R« und -R'-S-R'·
*· M H
O O
verknüpft sind. Das Molekulargewicht dieser Polyamide ist so hoch, daß sie beim Erwärmen filmbildende Polymere ergeben. Diese Amide können durch Erwärmen unter Kondensation in Polyamid-imide übergeführt werden, die einen erheblichen Anteil an wiederkehrenden Einheiten der Formel
N-R-
enthalten, worin R einen zweiwertigen aromatischen organischen Rest bedeutet, in dem außer Wasserstoffatomen
Stickstoff-s Schwefel- und Sauerstoffatome an die Kohlen stoffatome gebunden sein können. Dieser organische Rest besteht aus einem zweiwertigen aromatischen Kohlenwasser stoff rest R1 oder zwei zweiwertigen aromatischen Kohlenwasserstoff resten RT S die durch stabile Brücken
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BAO
-0-, -CH2-, -C-, -S- oder -S-
It It
0 0
zu Gruppen
-Rt-Q-Rt1 -R-CH9-R1-, -R»-C-R1-j -R'-S-R'- und R'-S-R'
C It It
0 0
verknüpft sind.
PolytrimellithaiaidpOlymere wurden bereits in stickstoffhaltigen organischen Lösungsmitteln hergestellt. Wenn dagegen Phenol oder alkylsubstituierte Phenole, z.B. o-, m- oder p-Cresol, oder Xylenole einzeln oder in Form von Mischungen verwendet werden, gibt es Schwierigkeiten mit der Entfernung des Halogenwasserstoffs, der als Nebenprodukt der Umsetzung des Säurehalogenids eines Benzoltricarbonsäureanhydrids und des primären aromatischen Diamins entsteht. "lis" wurde festgestellt, daß sich der Chlorwasserstoff, der sich bei der Umsetzung des Benzoltricarbonsäurenanhydridsäurehalogenids mit einem primären Diamin entwickelt, nicht einfach gasförmig entfernen läßt. In der USA-Patentschrift 3 3^7 828 ist anGegeben, daß Alkylenoxide zur Entfernung des Chlorwasserstoffs verwendet werden können. Wenn jedoch Phenol oder alkylsubstituierte Phenole, z.B. o-, m- oder p-Cresol (manchmal als Cresylsäure bezeichnet), verwendet werden, ist diese Arbeitswelse nicht möglich, da eine Wechsel-
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BAD ORIGINAL
wirkung des Säurehalogenids des- Benzoltricarbonsäurenanhydrids mit diesen Phenolen erfolgt, die die Anwendung einer sehr viel höheren Temperatur erfordert, wenn jedoch solche Temperaturen angewandt iverden, findet ein PoIymerabbau im Verfahren statt. Wenn die gesamte stöehiometrische Menge an Abfangmitt;el hinterher zugesetzt wird, wie es in der USA-Patentschrift 3 3^7 828 angegeben ist, erfolgt * außerdem Gelbildung. - *
überraschenderweise wurde nun gefunden, daß diese Nachteile vermieden werden können, wenn die Umsetzung des Säurehalogenids des Benzoltricarbonsäurenanhydrids mit .dem ., , primären aromatischen Diamin bei einer Temperatur von etwa 25 bis 50 0G vorgenommen, die Reaktionsmischung anschließend auf etwa 70 - 100 0C unter einem Vakuum von etwa 100 bis .120 mm Quecksilber zur partiellen Entfernung des Halogenwasserstoffs erwärmt und hierauf die Mischung mit einem Alkylenoxid, das etwa 2 bis 4 Kohlenstoffatome in gerader Kette enthält, behandelt wird, wodurch Korrosiönsgefahren, durch den Halogenwasserstoff vermindert und die Eigenschaften des Polymeren verbessert werden.
Erfindungsgemäß werden ein Acylderivat des Benzoltricarbonsäureanhydrids und ein aromatisches Diamin in Gegenwart von Phenol oder von alkylsubstituierten Phenolen wie o-, iii- oder p-Cresol umgesetzt, die als Lösungsmittel für die Reaktion zur Erzeugung des Polyamid-imids dienen. Die Umsetzung wird bei einer Temperatur von etwa 25 bis etwa 100 0C, vorzugsweise etwa 30 bis 50- 0C, durchgeführt. Sobald sich das lösliche Polymere gebildet hat, wird die Temperatur der Reaktionsmischung auf etwa SO bis 8p 0G unter einem Vakuum von etwa 100 bis etwa 150. mm Quecksilber erhöht.
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vorzugsweise unter Anwendung eines Luftstroms von 7 bis 100 ccm/JIin. Die Geschwindigkeit der Chlorwasserstoffent-, fernung kann durch übliche Methoden für die Chloranalyse verfolgt werden. Diese erhöhte Temperatur wird etwa 1/2 bis 1 Stunde aufrechterhalten und dann auf eine Temperatur von etwa 90 bis IQO 0C erhöht, um den Gehalt an Halogenwasserstoff auf etwa 30 % zu verringern. Ilach dieser .' Zeit wird die Temperatur auf etwa 20 bis 30 0C gesenkt, und es wird Alkylenoxid in einem Überschuß von etwa .0 bis 10 % zugesetzt. Die zugesetzte Menge an Alkylenoxid wird aus demSäuretiterwert berechnet. Die entstandenen Polymeren haben einen Amidgehalt von 55 - 100 % und entsprechend einen Imidgehalt von 0 bis 45 %. Nach der Wärmehärtung enthalten die Polyamid-imide theoretisch 50 % Amiäbindungen und 50 JT Imidbindungen. . .-■;.■■-.
Die erfindungsgemäßen Polymeren des ersten Typs können als Produkte definiert werden, die in organischen Lösungsmitteln löslich und bei Anwendung von Wärme zu weiterer Umsetzung fähig sind. Sie können als Lösmv gen, Suspensionen mit hohem Feststoffgehalt oder Pulver zur Erzeugung von überzügen, % Schichtstoffen, Folien, Fasern und Formteilen und als Imprägnierlaelce verwendet werden. Die Polymeren des zweiten Typs, nämlich die Polyamidimide, sind weit weniger löslich als die Amide und nach der Wärmehärtung in organischen Lösungsmitteln im allgemeinen unlöslich. Sie können als • gehärtete Endprodukte in Form von überzügen, Schichtstoffen, Folien, Drahtemailüberzügen und dergleichen angesehen werdeiij und zeichnen sich durch Lösungsmittelbeständigkeit,; hohe thermische Stabilität und gute elektrische Eigenschaften aus. . / ■
Die Polyamidprodukte werden erfindungsgemäß durch Umsetzung von Acylhalogenidderivaten von Trimellithsäureanhydrid
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(l,2,il-Benzoltricarbonsäureanhydrld) mit einem aromatischen primären Diamin in Gegenwart von aromatischen carbocyclischen Alkoholen als Lösungsmittel hergestellt. Die bevorzugten primären aromatischen Diamine sind p,p'-Methylenbis(anilin) und Pjp'-OxybisCanilin). Die bevorzugten Lösungsmittel sind ■ Phenol, Q-, p- und m^Cresol und Xylenole, die entweder ein- : zein oder als Mischungen, die auch unter der Bezeichnung Cresylsäuren,bekannt sind, verwendet werden. Das'übliche Lösungsmittel für die erfindungsgemäßen Zwecke enthält etwa 48 bis 55 % Phenol, 15 bis 33 £ o-, m- und p-Cresol und 9 - 18 % Xylenole sowie etwa 5 % andere Cg-substituierte Phenole. Das Phenol oder die alkylsubstituierten Phenole : können bis zu 30 % mit aromatischen Kohlenwasserstoffen ; verdünnt werden. Die bevorzugten Kohlenwasserstoffe für diesen Zweck sind Xylol, Toluol oder im Handel erhältliche Fraktionen aromatischer Kohlenwasserstoffe.
Die aromatischen Polytrimellithamidlösungen," die zur Erzeugung von Drahtemails bei höheren Temperaturen geeignet sind, enthalten etwa 12 bis etwa 30 Gewichts-/.) des Polytrimellithamids und ein Phenol oder alkylsubstituiertes Phenol als Lösungsmittel. Das Phenol oder die alkylsubstituierten Phenole können bis zu 30 Js mit den oben genannten aromatischen Kohlenwasserstoffen verdünnt sein. Der flüssige Film der erhaltenen Lösung: wird zur Erzeugung .eines glatten zusammenhängenden Überzugs auf "eine Temperatur von etwa 93-316 C (200 - 600 0F) erwärmt.
Für die Umsetzung des Acylhalogcnidderlvats in Phenol oder alkylsubstituierten Phenolen als Lösungsmittel werden aromatische Diamine mit einem oder mehreren aromatischen Ringen und zwei .primären Aminogruppen verwendet. Diese aromatischen Diamine haben die Formel
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, HgN-R1-O-R1-NHg, HgN-R1-GHg-R1-NHg, HgN-R1'-C-H-NHg.,
H2N-R1-S-R'-NH29 oder H2N-R'-S-R'-MH2 it
O '
worin R! einen zweiwertigen aromatischen Kohlenwasserstoffrest bedeutet, wie bereits angegeben wurde. Die aromatischen Reste des Diamins verleihen dem Polymeren die vorteilhaften thermischen Eigenschaften, während die primären Aminogruppen die Bildung der gewünschten Imidringe und der Amidbrücken ermöglichen, die·in dem Polymeren entstehen sollen. Im allgemeinen enthalten die aromatischen Diamine etwa 1 bis 4 aromatische Ringe und vorzugsweise etwa 1 bis etwa 2 aromatische Ringe. Die aromatischen Diamine mit mehr als einem aromatischen Ring können auch als polycyclische aromatische Verbindungen mit zwei primären aromatischen Ringen bezeichnet werden, die durch Kondensation wie bei Strukturen von der Art des Naphthalins oder Phenanthrens oder durch Brückenbindungen verknüpft sein können, entweder direkt wie bei Diphenyldiaminen oder indirekt wie-beispielsweise in solchen Fällen, in denen.zwei Gruppen"R1 durch stabile reaktionsinerte Brücken verknüpft sind, z.B. durch, eine Oxygruppe, Alkylengruppe,.Carboxylgruppe, SuIfony!gruppe oder andere verhältnismäßig inaktive Gruppen, z.B. eine Sulfidgruppe, wie sie oben beschrieben wurden«, Beispiele für die Alkylengruppe sind die Methylengruppe, Äthylengruppe und substituierte Derivate, z.B. die i,l-Dimethy!methylengruppe. Geeignete; aromatische Systeme für den zweiwertigen aromatischen .Kohlenwasserstoffrest RV sind beispielsweise Phenylen-,;■· Naphthylen-, Anthrylen- und Naphthacenylen-Reste ,
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k · ι * t .
fli SQ 2
·-^, Ehe^lna^hthylen- und und ajramatl^che Rings,, die dnn?e£t Oxy-> l^y Sulföi^l- und Thlo^Gteuppen gpfeKemnt: sired»
sind, dia aromatischen Reste dureh die Oxy- ader6 Methylengruppe verknüpf t,,und die Amino gruppen beflnden sidii. in- m— oder; p-Sfeellung, des aromatisahen Systems)., Die palymeren. weisen MaXeteilargewidifee üfoer etwa 7 OÖO! auf ,= die Eöljraraid^-»irnid-Paiymeren haben ein Molekül ar gevdleht, von. i&err etwa. 9"0.0:ÖT« Hie^ oijen besehriehenen, lölyamide der ersten : Kealction sind in organischen Losuhgsraittein löslich*. Mit ar©-= matischen carbacyclisehen Alkoholen als Eösungsmitteln.Min- ' nen. Easuagen mit einem 'Festsrfeoffgehalt .van. etwa 12: -als etwa : 30. Sewiehts-^ ei?halfeeii. werden» Eitr1 Änwendungsf äll&x die? :; Eäsungext zur" Erzeugung· von Drahtüiber;2sügen.9 als Imprägnier'- ' lacke? und dergleichen; erföcdern,,. sind ESaungen mit einem Fes:tstöi!£gehalt; von etwa ±5 bis· etwa 25 Gew.=-^ und weise etwa 18 G.ew.-^ erwünscht« Solche? Konzentrationen hen Eösungen mit einem, axisigeglieheneni Verhältnis^ zwischen. Fests-tafifgehalt und ¥lsk©:sität der Lösung:,; die eine leichte Handhabung: fur" die meiste«. ¥erwendu.ngs2^ec:ke: ermoglichen^ Hie Wskosiitältero solcher- lasungen liegen? Im" Bereich van efewa»: "S Mis? ©fewai t^U-· Eo:is©., fieisi«ielsweisie habem Ehemo:l . m£fc einem: Fes&SitQffge&alJy. vom, etwa If %- eine; van, etwa 2P Ebise b;el eixueir lempe^atur von 25
des eotfi^d^n^sgemä^eäa, ler:fahrensim; föjlgpndien:. aa einem. Eeasipjiei,. ei^
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p*-£32e;ffiöiil- esfcöält^ geigefeeai:«-.
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ein. Vakuum von etwa IQQ - l40 rain Quecksilber angelegt und, das Erwärmen bei einer Luftströmungsgeschwindigkeit von; etwa. 30 ccm/Min. 1 Stunde bei. etwa 50 °G fortgesetzt», Bann wird die temperatur auf etwa "70 0C erhöihfc und eine halbe Stunde zur langsamen: Entfernung: von CJildiwasserstroff beät. diesem. Wert gehalten. In etwa 20 I-IinuteM bildet s±ßii ean Niederschlag:,, der bis zu späteren Behandlungsstuf en be:L höhe ren Temperaturen: in. Suspension- bleibt. Dann wird die Eeafc-« tionstemperatur/ auf etwa IQO °C erhöht und. zur Auflösung der ungelösten Stoffe bei diesem Werfe gehalten-« Das Erwärm men dauert gewöhnlich etwa 2 Stunden.» wodurch der Chlorwasserstoff gehalt- auf 30 % gesenkt werden kann,. Es: wird. ein Vfas,serabs3Cheider zur Entfernung von. öurch IJnidaildung entstandenem Wässer vervxendet3 das unter; Hüclcflußbedingun— gen Chlorvias-serstoff lösen und dadurch, die Entfernung von Chlor Wasserstoff verzögern und, einen PölsmerabbaU; verursachen wurde.: Die Geschwindigkeit der- Chlorwasserstoff— entfernung- kann mit üblichen irethaden, füar eis ChioranaXyse verfolgt werden:, wird Jedoch: am zweekraäSl.gsten; dureiL tionen, mit alkoholischem: Hatriuinmethylafe in H-E als? Eö'siun^smtttel. gegen HromphenolblaxL C@S- 5*G; -^ 1^Jx) ver>folgt j wodurch nur freie Chlorwa-ssersrfeöffsaure; erfaßt- w.ird Qiie> lisikoisität: der· Easun-g nimmt wahrend: diear Imsefezxtng: beil
0C" allmähiieih. zn». Dann; wird die Temperatur* aufT efewai 0C; gesrenicfeäpUnd; Eropylenoxid wird, ixt einem; iEaersehiiE: wie % $, zugegefiea.. Eie; zugesetzte Slenge; wird aus denn werfe wie? folgt; berechnete Se^rxchtsBien-gp
χ SxX χ. Giewicshfe dear Easumg: ε
DXircfe die fblgen;den· Heisptislesj, die? ferarsatgfe
wird; däLe
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Be !spiel 1 ' ' "!
Ein 3 1-Kolben, der mit einem Rührer, einem Viasserabscheider und einem geeigneten Vakuuailuftdurchlaß ausgerüstet ist $ wird; ( mit 27Og (1,36 Mol) ?4ethyXenbisanilin (H3A) und 1842 g ■' ' handelsüblicher "Cresylsäure" beschickt, die etwa 50% " V Phenol s etwa 30 % o-9 m- und p-Cresol und etwa 20 % Xylenole .. enthält. Beim Rühren entsteht eine klare Läsung, die anteil- "^ v/eise in einer Zeit von 1 i/1 Stunden mit 288 g (1936 Mol) \. Trimellithsäureanhydrid-^-säurechlorid versetzt wird. Die Temperatur steigt allmählich an und wird bei 50 0C gehalten. '<■ Nach beendeter Zugabe wird ein Vakuum von 150 mm angelegt .·,* und die Temperatur eine weitere Stunde bei 50 0C gehalten. Es wird ein geringer Luftstrom von 7 ccm/Min. angewandt. Dann .wird die Temperatur .auf.-70 0G erhöht und 1/2 Stunde bei diesem V/ert gehalten und schließlich für weitere 2 1/2 Stunden auf 100 °C erhöht. Bei 70 0C bildet sich eine unlösliche Phase, die sich jedoch nach 1 1/2 bis 2 Stunden bei 100 0C wieder auflöst. Die klare Losung wird auf 25 °C abgekühltJ und ihre Viskosität t-iird bestimiat. Es wird ein Gardner-Viskos itätswert von 5,5 Stoke erhalten.
Durch Titration der Lösung wird der Säuretiter mit 0,198-Milliäqiiivalenten/g bestimmt. Dieser V/ert entspricht 31 %■ . der theoretisch erzeugten Menge Chlorv/asserstoff. 2263 g Lösung werden mit 27,3 g Propylenoxid versetzt, was einem Überschuß von 5 & entspricht«, Das Propylenoxid v/ird tropfenweise in. einer Zeit von 1 Stunde sugesetzt und das Rühren wird über Nacht fortgesetzt bevor die Viskosität bestimmt wird. Die Gardner-Viskosität beträgt 25 Stoke bei 25 0C bei einem Peststoffgehalt von 2Q9^ £. Hit dieser Lösung v/erden direkt ÖSO25 mm (1 Mil) dicke Filme gegossen. Es wird ein Härtungssyiclus von 30 Minuten bei 149 0C (300 0P),
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5 Minuten bei 26O"°C (500 0F) und schließlich 3 Minuten bei 316 0C (600 0P) angewandt, wodurch zähe flexible Filme erhalten werden. Die Zugfestigkeitswerte wurden nach der ASTM-Methode D-882-64T an 12,7 mm (1/2") breiten Streifen bestimmt und lagen bei einer Elongation von 6 % im Bereich von 977 kg/cm2 (13 900 psi).
B e i s ρ i e 1
Ein 11-Kolben, der mit einem Rührer für Vakuumbetrieb ausgerüstet ist, wird mit 92,4 g (0,466 Mol) Methylenbisanilin .· (MBA) und 600 ml handelsüblicher "Cresylsäure", die etwa 50 % Phenol, 30 % o-, m- und p-Cresol und 20 % Xylenole enthält, beschickt. Der Kolbeninhalt wird auf 90 0C erwärmt und bei dieser Temperatur in einer Zeit von 3 1/2 Stunden mit 98,4 g (0,466 Mol) Trimellithsäureanhydrid-4-säurechlorid (4-TMAC) versetzt. Der Kolben ist so ausgerüstet, daß die Zugabe unter Vakuum (120 mn Hg) durchgeführt werden kann, um die Entfernung von erzeugtem Chlorwasserstoff im Maße seiner Bildung zu ermöglichen. Dann wird die Temperatur allmählich in 30 Minuten auf 100 0C erhöht, worauf die Lösung zur Analyse auf Umgebungstemperaturen abgekühlt wird.
Zu diesem Zeitpunkt hat die Polymerlösung eine Gardner-Viskosität von 5,7 Stoke bei 25 °C und einen Säuretiter von 0,212 Milliäquivalenten/g und enthält noch etwa 33 % der ' theoretisch entstandenen Menge an Chlorwasserstoff. Diese Polymerlösung wird noch weitere 2 Stunden bei 100 0C behandelt. Dabei steint die Brookfield-Viskosität auf 13 Poise Hi»i ?.c OrV an. Aufgrund dos Täuretiters von 0,137 HiIIiäquivalenten/c, der durch Titration bestimmt wird, enthält die Lösung nunmehr 23 % restlichen Chlorwasserstoff, bezogen auf den theoretischen V/ert. 359 g Lösung werden mit
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einer'äquivalenten Menge Propylenoxid von 2,86 g versetzt, worauf.die Lösung auf einer Walzenmühle· gewalzt wird. Die Viskosität steigt auf eine Brokfield-Viskosität von 3l6 Poise an, und die Lösung weist einen Feststoffgehalt von 22 % auf. r
Aus der Lösung weiden Filme gegossen und bei l49 0C (300 0P)9.. 260 0C (500 0F) und 316 0C (600 0F) 30, 5 bzw. 3 Minuten' · lang behandelt. Die erhaltenen Filme sind klar, zäh und flexibel. -
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Claims (1)

  1. P a t e η t a η s ο r ü c h e
    1. Verfahren zur Herstellung von löslichen, zur Erzeugung von Polyamid-imid-Drahtemails verwendbaren Polymeren durch Umsetzung praktisch äquimolarer Mengen eines Benzoltricarbonsäureanhydridsäurehalogenids und eines primären aromatischen Diamins, dessen aromatischer Anteil im wesentlichen aus zweiwert'igen mono- oder polyaromatischen Kohlenv;asserstoffresten mit 1 bis 4 aromatischen Ringen besteht, die entweder direkt oder durch eine Sauerstoff brücke, Sulfonylgruppe, Schwefelbrücke, Carbonylgruppe oder niedere Alkylengruppe miteinander verknüpft ' sind, in Phenol oder einer Mischung aus Phenol und alkylsubstituierten Phenolen als Lösungsmittel unter Bildung von Halogenwasserstoff, dadurch gekennzeichnet, daß man das Tricarbonsäurehalogenid und das Diamin bei einer Temperatur von etwa 25 bis 50 0C umsetzt, dann die Pieaktionsmischung zur partiellen Entfernung des Halogenviasserstoffs unter einem Vakuum von etwa 50 bis 180 mm Hg auf etvm 50 bis 110 0C erwärmt und schließlich
    . den restlichen Halogenviasserstoff mit einem Alkylenoxid, das etwa 2 bis 4 Kohlenstoffatome in gerader Kette enthält, zur Verminderung der durch den Halogenwasserstoff bedingten Korrosionsgefahr und Verbesserung der Eigenschaften des Polymeren abfängt. >
    2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als Säurehalogenid das Säurechlorid oder Säurebromid verwendet.
    3* Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß man die Reaktionsmischung unter einem Vakuum von etwa 100 bis l40 mm Hg auf etwa 70 bis 100 °C erwärmt.
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    1U Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Vakuum von 100 bis l4o mm Hg unter Anwendung
    eines-Luftstroms von 30 - 50 ecm pro Minute und pro .Liter Reaktorvolumen einhält.
    5. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß man als Säurehalogenid das Säurechlorid von Trimellith- ■' * säureanhydrid verwendet. '
    6. Verfahren nach Anspruch.1, dadurch gekennzeichnet, daß man als Alkylenoxid Propylenoxid verwendet.
    7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als Diamin ρ,ρ·-Methylenbisanilin verv/endet.
    8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als Diamin ρ,ρ'-Oxybisanilin verwendet.
    9. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man das Säurehalogenid und das Diamin zur Entfernung
    von Halogenwasserstoff im Maße seiner Bildung unter
    einem Vakuum von etwa 50 bis l80 mm Hg bei einer Temperatur von 80 bis 110 0C umsetzt.
    10. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als Säureha'logenid Trimellithsäureanhydrid-^-säurechlorid, als Diamin ρ,ρ'-riethylenbisanilin und als Alkylen· oxid Propylenoxid verwendet.
    9098 82/163 5
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