DE19955929C2 - Verfahren zur autothermen Reformierung eines Kohlenwasserstoffs - Google Patents

Verfahren zur autothermen Reformierung eines Kohlenwasserstoffs

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur autothermen Reformierung eines Kohlenwasserstoffs, insbesondere von Diesel, in einem Reformer. Außerdem betrifft die Erfindung eine Vorrichtung zur Durchführung des Ver­ fahrens.
Aus dem allgemeinen Stand der Technik sind Reformer bzw. Reaktoren bekannt, in welchen die Reformierung eines Kohlenwasserstoffs mittels einer Wasser-Gas- Shiftreaktion erfolgt. Üblicherweise findet diese Re­ formierung in einem inneren Raum des Reaktors bzw. Reformers unter Anwesenheit eines Katalysators bzw. katalytisch wirkender Verbindungen statt. Im allgemei­ nen wird der Katalysator dabei auf eine Wabenstruktur oder auf Einzelelemente einer in dem Reformer befind­ lichen Schüttung, z. B. aus Keramikpellets, aufge­ bracht.
Aus US 4,024,912 A ist ein Verfahren zur Reformierung eines Kohlenwasserstoffs bekannt, in dem ein Gemisch aus einem Kohlenwasserstoff und einem sauerstoffhalti­ gen Medium in einer ersten Stufe nach elektrischer Zündung partiell oxidiert und anschließend in einer zweiten Reaktionsstufe unter Zugabe von Wasser kataly­ tisch konvertiert wird.
Aus US 5,826,422 A und aus DE 690 03 604 T2 sind weitere Verfahren zur autothermen Reformierung eines Kohlen­ wasserstoffs bekannt, bei denen ebenfalls ein Gemisch aus einem Kohlenwasserstoff und einem sauerstoffhalti­ gen Medium nach elektrischer Zündung in einer ersten Reaktionszone partiell oxidiert und anschließend in einer zweiten Zone katalytisch reformiert werden, wo­ bei die Zugabe von Wasser in der ersten Reaktionszone stattfindet.
Aus WO 9849093 A1 ist ein autothermes Verfahren be­ kannt, in dem nach Zündung und partieller Oxidation eines Gemischs aus Kohlenwasserstoff und Sauerstoff in einer ersten Stufe in einer zweiten Stufe eine kataly­ tische Reformierung durchgeführt wird. In der kataly­ tischen Stufe wird offensichtlich kein Wasser von au­ ßen zugesetzt, sondern das während der partiellen Oxi­ dation in einer Nebenreaktion teilweise miterzeugte Wasser umgesetzt.
Damit in dem Reformer der Reformierungsprozeß, insbesondere ein autothermer Reformierungsprozeß, also ein bezüglich seiner thermischen Energie insgesamt ausge­ glichener Reformierungsprozeß, stattfinden kann, sind bestimmte Randbedingungen erforderlich. Dies bedeutet, daß je nach eingesetztem Kohlenwasserstoff üblicher­ weise eine Temperatur von 600°C bis 1200°C und ein Wasseranteil von 10% bis 40% in den Edukten in dem Reformer vorliegen muß, um die entsprechende Reaktion zu ermöglichen.
Bei langkettigen Kohlenwasserstoffen oder einem Ge­ misch von Kohlenwasserstoffen, welches langkettige, hochsiedende Kohlenwasserstoffe enthält, ist es pro­ blematisch den Reformierungsprozeß zu starten, da die vorgewärmten Reaktionspartner in dem noch kalten Re­ former wieder abkühlen und sich so, neben der teilwei­ se bereits stattfindenden Reformierung, eine Vielzahl von unerwünschten Nebenprodukten bildet. Dabei hinter­ lassen insbesondere die langkettigen Kohlenwasserstof­ fe Rückstände in dem Reformer, welche die Gasdurchläs­ sigkeit des Systems sowie die Interaktion der Edukte der Reformierung mit den Katalysatorstoffen beein­ trächtigen.
Es ist Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfah­ ren zur autothermen Reformierung eines Kohlenwasser­ stoffs, insbesondere von Diesel, in einem Reformer zu schaffen, bei welchem nach dem Start des Systems schnellstmöglichst die erforderliche Betriebstempera­ tur erreicht werden kann, so daß es zu keiner Bildung von unerwünschten Nebenprodukten kommt.
Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe durch die im kenn­ zeichnenden Teil von Anspruch 1 genannten Verfahrensmerkmale gelöst.
Zum Starten des autothermen Reformierungsprozesses wird erfindungsgemäß ein brennfähiges Gemisch aus dem zu reformierenden Kohlenwasserstoff, wie z. B. Diesel, und einem sauerstoffhaltigen Medium, wie z. B. Luft, in eine erste Reaktionszone des Reformers eingebracht. In dieser Reaktionszone des Reformers befindet sich au­ ßerdem eine Einrichtung zur Zufuhr von Energie, durch welche in dem Gemisch eine Gasphasenreaktion ausgelöst wird. Diese Gasphasenreaktion liefert durch die zumin­ dest partielle Oxidation des zu reformierenden Kohlen­ wasserstoffs mit dem Sauerstoff thermische Energie.
Diese thermische Energie wird erfindungsgemäß dazu genutzt, den Reformer auf die notwendigen Betriebstem­ peraturen von 600°C bis 1200°C aufzuheizen. Erst dann erfolgt die Zugabe von Wasser oder einem wasserhalti­ gen Medium, wobei diese Zufuhr solange erhöht wird, bis die Bedingungen für den autothermen Reformierungs­ prozeß des Kohlenwasserstoffs vorliegen. Dies bedeutet also einen Wasseranteil von ca. 10% bis 40% der in den Reformer zugeführten Edukte, wie dies prinzipiell von der autothermen Reformierung von Kohlenwasserstoff bekannt ist.
Erfindungsgemäß läuft der eigentliche Reformierungs­ prozeß nach dem Start mittels der Gasphasenreaktion in einer zweiten Reaktionszone des Reformers ab.
Dieses Verfahren erlaubt es daher, den Reformer sehr schnell aufzuheizen, wobei die hierfür erforderliche Energie in besonders vorteilhafter Weise zu ihrem we­ nigstens annähernd größten Teil aus dem zu reformierenden Betriebsstoff selbst gewonnen wird. Ausschließ­ lich die zur Zündung erforderliche Energie muß ander­ weitig zugeführt werden.
In einer besonders vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung wird die zur Zündung der Gasphasenreaktion erforderliche Energie als elektrische Energie zuge­ führt. Beispielsweise beim Einsatz des Systems in ei­ nem Gaserzeugungssystem für Brennstoffzellen, wie z. B. bei einer Onboard-Stromerzeugung in Kraftfahrzeugen, muß den Batterien auf diese Art und Weise nur eine geringe Energiemenge zur Zündung der Gasphasenreaktion entnommen werden, was die Batterien vor allem in der Anfangsphase der Fahrt, also wenn das Gesamtsystem noch nicht die endgültige Temperatur und den endgülti­ gen Wirkungsgrad erreicht hat, entlastet, so daß deren Energie zu ihrem überwiegend größten Teil zu Antriebs­ zwecken zur Verfügung steht.
Eine Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemä­ ßen Verfahrens ist durch die Merkmale des kennzeich­ nenden Teils des Anspruchs 7 definiert.
Die erfindungsgemäße Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens sieht dabei einen Reformer vor, welcher über wenigstens zwei Reaktionszonen verfügt. In der ersten Reaktionszone findet die erfindungsgemäße Gas­ phasenreaktion zur Aufheizung des Reformers statt. Außer der wenigstens einen Düseneinrichtung und der Einrichtung zur Einbringung der für die Zündung der Gasphasenreaktion erforderlichen Energie ist die erste Reaktionszone leer. Dadurch kann sich die Gasphasenre­ aktion ideal in der ersten Reaktionszone des Reformers bzw. Reaktors ausbilden. Die zweite Reaktionszone weist die für die Wasser-Gas-Shiftreaktion üblichen Katalysatoren auf, welche auf einer metallischen Wa­ benstruktur oder auf einer Schüttung von metallischen oder keramischen Pellets aufgebracht sind. Zwischen den beiden Reaktionszonen befindet sich ein Zwi­ schenelement. Dieses Zwischenelement ist gasdurchläs­ sig und weist eine große äußere sowie innere Oberflä­ che auf, um das direkte Eindringen der Gasphasenreak­ tion in die zweite Reaktionszone, durch ein schnelles Ableiten der thermischen Energie in dem das Zwi­ schenelement berührenden Bereich der Gasphasenreaktion zu vermeiden, die gasförmigen Edukte jedoch annähernd ungehindert passieren zu lassen und die entstandene Wärme möglichst gleichmäßig zu verteilen.
Weitere vorteilhafte Ausgestaltungen und Weiterbildun­ gen der Erfindung ergeben sich aus den übrigen Un­ teransprüchen und aus dem nachfolgend anhand der Zeichnung prinzipmäßig dargestellten Ausführungsbei­ spiel.
Die einzige beigefügte Figur zeigt einen Reaktor 1 bzw. Reformer 1 mit einem Reaktorgehäuse 2, welches eine erste Reaktionszone 3 und eine zweite Reaktions­ zone 4 umschließt. Zwischen den beiden Reaktionszonen 3, 4 ist ein gasdurchlässiges Zwischenelement 5 ange­ ordnet. Die Zufuhr der Edukte in den Reformer 1 er­ folgt dabei über zwei Düseneinrichtungen 6, 7. Die er­ ste Düseneinrichtung 6 wird nachfolgend als Starterdü­ se 6 bezeichnet, da sie überwiegend in der Startphase der autothermen Reformierung in dem Reformer 1 einge­ setzt wird. Die zweite Düseneinrichtung 7 wird nach­ folgend als Mischdüse 7 bezeichnet, da über diese Mischdüse 7 im normalen Betrieb des Reformers die außerhalb oder in der Mischdüse 7 selbst vermischten Edukte für eine Reformierung von Kohlenwasserstoff, insbesondere Diesel, in den Reaktor 1 eingebracht wer­ den.
Die erste Reaktionszone 3 weist darüber hinaus eine Einrichtung zur Zufuhr von Energie, hier insbesondere eine Glühkerze 8 bzw. Zündkerze 8 auf. Der restliche Bereich der ersten Reaktionszone 3 ist ansonsten leer, um der während des Startens eines autothermen Refor­ mierungsprozesses durch die Glüh- bzw. Zündkerze 8 gezündeten Gasphasenreaktion 9 genügend Raum zur idea­ len Ausbreitung und Entfaltung in der ersten Reakti­ onszone 3 zu bieten. Die Gasphasenreaktion 9 ist in der beiliegenden Figur als Flamme 9 angedeutet.
Die Gasphasenreaktion 9 bzw. Flamme 9 stellt dabei eine Oxidation dar, bei der ein Gemisch aus dem zu reformierenden Kohlenwasserstoff, z. B. Diesel, und einem sauerstoffhaltigen Medium, wie z. B. Luft, in der Reaktionszone bei Temperaturen oberhalb von 1000°C zumindest partiell oxidiert. Damit die Oxidation keine Verbrennungsrückstände, wie z. B. Ruß, erzeugt, ist es besonders günstig, wenn das Gemisch aus Kohlenwasser­ stoff und sauerstoffhaltigem Medium mehr Sauerstoff enthält als für eine vollkommene Verbrennung (λ = 1) notwendig wäre. Bei dieser Verbrennung eines Mager­ gemischs wird erreicht, daß der vorhandene Kohlenstoff in der Kohlenwasserstoff-Verbindung praktisch vollkom­ men verbrennt und keine Verbrennungsrückstände wie Ruß oder dergleichen in dem Reaktor verbleiben. Diese Rückstände könnten gegebenenfalls das Zwischenelement 5 oder eine in der zweiten Reaktionszone 4 angebrach­ te, eine katalytisch wirkende Verbindungen tragende Katalysatorstruktur 10 verstopfen und/oder ihre Wir­ kung beeinträchtigen.
Das Zwischenelement 5 sollte als gasdurchlässiges Zwi­ schenelement 5 mit einer möglichst großen äußeren und inneren Oberfläche ausgebildet sein. Ein Sintermetall, ein metallisches Geflecht oder eine zwischen zwei Git­ terelementen eingebrachte Füllung aus metallischen oder keramischen Partikeln, kann diese Aufgabe optimal erfüllen. Die Gasphasenreaktion 9 wird durch das Zwi­ schenelement 5 am Eindringen in die zweite Reaktions­ zone 4 gehindert, da durch ein schnelles Ableiten der thermischen Energie in dem das Zwischenelement 5 be­ rührenden Bereich der Gasphasenreaktion 9 ein weiteres Oxidieren der gasförmigen Edukte im Bereich des Zwi­ schenelements 5 vermieden wird. Die gasförmigen Edukte bzw. Produkte der Gasphasenreaktion 9 können das Zwi­ schenelement 5 ungehindert passieren. Gleichzeitig wird durch die größtmögliche Oberflächenstruktur des Zwischenelements 5 die durch die Gasphasenreaktion 9 erzeugte thermische Energie bestmöglichst verteilt und kann von den das Zwischenelement 5 durchströmenden Gasen in die zweite Reaktionszone 4 transportiert wer­ den. Außerdem wird die zweite Reaktionszone 4 bzw. die in ihr enthaltene Katalysatorstruktur 10 durch einen wärmeleitenden Kontakt sowohl mit dem Reaktorgehäuse 2 als auch mit dem Zwischenelement 5 durch Wärmeleitung erwärmt.
Die Katalysatorstruktur 10 kann, wie bereits erwähnt, aus einer katalysatorbeschichteten Wabenstruktur oder einer Schüttung von katalysatorbeschichteten Pellets bestehen. Ebenso kann auch das Zwischenelement 5 in einer optionalen Ausführungsform bereits mit einer katalytisch wirkenden Verbindung versehen sein, z. B. durch eine Beschichtung.
Nachdem in dem Reaktor 1, zumindest in der ersten Re­ aktionszone 3, die für die Kohlenwasserstoffreformie­ rung erforderliche Betriebstemperatur von ca. 600- 1200°C erreicht ist, wird über die Mischdüse 7 Wasser oder ein wasserhaltiges Medium in den Reaktor 1 eindo­ siert. Die Menge an zugegebenen Wasser wird dabei so lange erhöht, bis in dem Reaktor 1 das für die ange­ strebte autotherme Kohlenwasserstoffreformierung er­ forderliche Eduktgemisch mit - je nach Art des Kohlen­ wasserstoff - etwa 10% bis 40% Wasseranteil vor­ liegt. Diese sich steigernde Zugabe von Wasser oder wasserhaltigem Medium durch die Mischdüse 7 kann dabei gemäß einer linearen oder einer progressiv steigenden Funktion erfolgen. Für die praktische Ausführung be­ sonders günstig ist jedoch auch eine schrittweise Er­ höhung der Zugabe von Wasser, welche für die Funktion der Kohlenwasserstoffreformierung ausreichend ist und steuerungstechnisch sehr einfach und effizient gelöst werden kann.
Nachdem die für den Ablauf der autothermen Kohlenwas­ serstoffreformierung erforderlichen Bedingungen bezüg­ lich der Temperatur und der Zusammensetzung der Edukte erreicht sind, läuft die autotherme Kohlenwasser­ stoffreformierung in dem Reaktor 1 überwiegend in der zweiten Reaktionszone 4 ab. Zu diesem Zeitpunkt kann die Zufuhr des brennfähigen Gemischs aus Kohlenwasser­ stoff und sauerstoffhaltigem Medium über die Starter­ düse 6 eingestellt werden und die weitere Zufuhr der Edukte kann ausschließlich über die Mischdüse 7 erfol­ gen.
Dies erlaubt es, die Starterdüse 6 besonders effizient auf die Gasphasenreaktion 9 einzustellen, so daß diese mit sehr hohem Wirkungsgrad abläuft. Die Mischdüse 7 kann dagegen in ihrer konstruktiven Ausgestaltung auf die Mischung der für die autotherme Reformierung des Kohlenwasserstoffs erforderlichen Edukte abgestimmt werden.
Neben dieser Ausführungsform mit wenigstens zwei Dü­ seneinrichtungen 6 und 7, ist es selbstverständlich auch möglich, mit einer einzigen Düseneinrichtung 6 das beschriebene Verfahren zu realisieren.
Die zur Zündung der Gasphasenreaktion 9 erforderliche Energie, welche insbesondere als elektrische Energie über die Glüh- bzw. Zündkerze 8 zugeführt worden ist, kann nach dem Start der Gasphasenreaktion 9 abgestellt werden und der Prozeß läuft ab diesem Zeitpunkt ab, ohne weitere externe Energie zu benötigen, welche nicht direkt aus dem zu reformierenden Kohlenwasser­ stoff gewonnen werden kann. Nach dem Start der auto­ thermen Reformierung ist also keine weitere Energiezu­ fuhr nötig, da die autotherme Reformierung als insge­ samt thermisch neutrale Reaktion in dem Reaktor 1 stattfindet und weder Energie erzeugt noch benötigt.
Das Reaktorgehäuse 2 weist in Strömungsrichtung der Edukte bzw. Produkte wenigstens eine Auslaßöffnung 11 oder dergleichen auf, welche das erzeugte wasserstoff­ haltige Gas und die vorliegenden Restprodukte aus der Kohlenwasserstoffreformierung aus dem Reaktor 1 zur Weiterverarbeitung in weiteren Stufen eines Gaserzeu­ gungssystems (nicht dargestellt), z. B. zur Versorgung einer Brennstoffzelle, führt. Im Bereich dieser Aus­ laßöffnungen 11 befindet sich eine drosselbare Ventil­ einrichtung 12, welche es erlaubt, den Reaktor 1 nach dem Start der autothermen Kohlenwasserstoffreformie­ rung unter einem bestimmten Druck zu betreiben. Im Falle eines Brennstoffzellensystems oder dergleichen kann diese drosselbare Ventileinrichtung am Ende der Verwendung des wasserstoffhaltigen Gases und der Rest­ produkte angeordnet sein, um so den Reformer 1 als ein Element eines unter Druck stehenden Gesamtsystems zu betreiben.
Durch die ansteuerbare, drosselbare Ventileinrichtung 12 ist man in der Lage, während der eigentlichen Startprozedur, also während der Gasphasenreaktion 9, den Reformer wenigstens annähernd bei Umgebungsdruck zu betreiben und über ein Schließen der drosselbaren Ventileinrichtung 12 einen Druck in dem Reformer 1 bzw. dem Gesamtsystem erst dann aufzubauen, wenn die für den Start der autothermen Kohlenwasserstoffrefor­ mierung erforderlichen Randbedingungen bezüglich Tem­ peratur und Zusammensetzung der Edukte erreicht worden sind. Dies ermöglicht zusammen mit der speziellen Aus­ gestaltung einer eigenen Starterdüse 6 eine sehr effi­ ziente Gasphasenreaktion 9 mit einem sehr hohen ther­ mischen Wirkungsgrad bei sehr geringen unerwünschten Nebenprodukten, wie z. B. Ruß oder dergleichen.

Claims (13)

1. Verfahren zur autothermen Reformierung eines Koh­ lenwasserstoffs, insbesondere von Diesel, in einem Reformer, wobei zum Starten des autothermen Reformie­ rungsprozesses ein brennfähiges Gemisch aus dem zu refomierenden Kohlenwasserstoff und einem sauer­ stoffhaltigen Medium in eine erste Reaktionszone (3) des Reformers (1) eingebracht wird, in welchem über eine Zufuhr von Energie eine Gasphasenreakti­ on (9) gezündet wird, wobei nach dem Erreichen ei­ ner für den autothermen Reformierungsprozess not­ wendigen Betriebstemperatur Wasser oder ein was­ serhaltiges Medium in die erste Reaktionszone (3) eingebracht wird, wonach der eingebrachte Was­ seranteil so lange erhöht wird, bis die Bedingun­ gen für den autothermen Reformierungsprozess des Kohlenwasserstoffs vorliegen, welcher dann über­ wiegend in einer zweiten Reaktionszone (4) ab­ läuft.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die zur Zündung der Gasphasenreaktion erforderliche Energie als elektrische Energie zugeführt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß in das brennfähige Gemisch eine größere Menge an Sauerstoff eingebracht wird als für eine vollkom­ mene Verbrennung des Kohlenwasserstoffs benötigt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Gasphasenreaktion (9) oberhalb einer Tempera­ tur von 1000°C erfolgt.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Erhöhung des eingebrachten Wasseranteils schrittweise erfolgt.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß nach dem Erreichen der für den autothermen Refor­ mierungsprozess notwendigen Betriebstemperatur ei­ ne Drosselung (12) von Ausgangsöffnungen (11) oder dergleichen des Reformers (1) zum Aufbau eines Drucks in dem Reformer (1) nach dem Erreichen der für den autothermen Reformierungsprozess notwendi­ gen Betriebstemperatur erfolgt.
7. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens zur autothermen Reformierung eines Kohlenwasserstoffs, insbesondere von Diesel, in einem Reformer, nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Reformer (1) die wenigstens zwei Reaktionszo­ nen (3, 4) aufweist, wobei die Reaktionszonen (3, 4) durch ein gasdurchlässiges Zwischenelement (5) voneinander getrennt sind, wobei die erste Reakti­ onszone (3) wenigstens eine Düseneinrichtung (6) und im Bereich dieser Düseneinrichtung (6) eine Einrichtung (8) zur Zufuhr von Energie aufweist, und wobei die zweite Reaktionszone (4) eine Schüt­ tung oder eine Struktur (10) aufweist, welche mit katalytisch wirkenden Verbindungen versehen ist.
8. Vorrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Einrichtung (8) zur Zufuhr von Energie als Glühkerze ausgebildet ist.
9. Vorrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Einrichtung (8) zur Zufuhr von Energie als Zündkerze ausgebildet ist.
10. Vorrichtung nach Anspruch 7, 8 oder 9, dadurch gekennzeichnet, daß das Zwischenelement (5) einen metallischen Sinter­ werkstoff aufweist.
11. Vorrichtung nach Anspruch 7, 8 oder 9, dadurch gekennzeichnet, daß das Zwischenelement (5) ein metallisches Geflecht aufweist.
12. Vorrichtung nach Anspruch 7, 8 oder 9, dadurch gekennzeichnet, daß das Zwischenelement (5) eine Schüttung aufweist.
13. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 7 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß das Zwischenelement (5) eine Verbindung mit kata­ lytischer Wirkung aufweist.
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