DE2110568A1 - Neue N-Acyl-(piperazinoalkyl)-pyrazole - Google Patents

Neue N-Acyl-(piperazinoalkyl)-pyrazole

Info

Publication number
DE2110568A1
DE2110568A1 DE19712110568 DE2110568A DE2110568A1 DE 2110568 A1 DE2110568 A1 DE 2110568A1 DE 19712110568 DE19712110568 DE 19712110568 DE 2110568 A DE2110568 A DE 2110568A DE 2110568 A1 DE2110568 A1 DE 2110568A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
piperazino
chlorophenyl
methyl
pyrazole
methylpyrazole
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19712110568
Other languages
English (en)
Inventor
Joachim Dipl-Chem Dr Brock
Volker Dipl-Chem Dr Koppe
Helmut Dr Mueller-Calgan
Eike Dipl-Chem Dr Poetsch
Karl Dipl-Chem Dr Schulte
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Merck Patent GmbH
Original Assignee
Merck Patent GmbH
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Merck Patent GmbH filed Critical Merck Patent GmbH
Priority to DE19712110568 priority Critical patent/DE2110568A1/de
Priority to DD160107A priority patent/DD95383A5/xx
Priority to CS9179A priority patent/CS162771B2/cs
Priority to ZA720505A priority patent/ZA72505B/xx
Priority to IL38650A priority patent/IL38650A/en
Priority to GB411272A priority patent/GB1327157A/en
Priority to AU38556/72A priority patent/AU456680B2/en
Priority to CH213072A priority patent/CH574440A5/xx
Priority to NL7202242A priority patent/NL7202242A/xx
Priority to BE779976A priority patent/BE779976A/xx
Priority to SE7202515A priority patent/SE386897B/xx
Priority to DK100572AA priority patent/DK129794B/da
Priority to US00231750A priority patent/US3839336A/en
Priority to AT181872A priority patent/AT317886B/de
Priority to FR7207488A priority patent/FR2128592B1/fr
Priority to HUME1473A priority patent/HU164091B/hu
Priority to CA136,195A priority patent/CA1006522A/en
Priority to ES400453A priority patent/ES400453A1/es
Publication of DE2110568A1 publication Critical patent/DE2110568A1/de
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D231/00Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings
    • C07D231/02Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings
    • C07D231/10Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D231/12Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D241/00Heterocyclic compounds containing 1,4-diazine or hydrogenated 1,4-diazine rings
    • C07D241/02Heterocyclic compounds containing 1,4-diazine or hydrogenated 1,4-diazine rings not condensed with other rings
    • C07D241/04Heterocyclic compounds containing 1,4-diazine or hydrogenated 1,4-diazine rings not condensed with other rings having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D295/00Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms
    • C07D295/04Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms
    • C07D295/10Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms substituted by doubly bound oxygen or sulphur atoms
    • C07D295/104Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms substituted by doubly bound oxygen or sulphur atoms with the ring nitrogen atoms and the doubly bound oxygen or sulfur atoms attached to the same carbon chain, which is not interrupted by carbocyclic rings
    • C07D295/108Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms substituted by doubly bound oxygen or sulphur atoms with the ring nitrogen atoms and the doubly bound oxygen or sulfur atoms attached to the same carbon chain, which is not interrupted by carbocyclic rings to an acyclic saturated chain
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D403/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D401/00
    • C07D403/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D401/00 containing two hetero rings
    • C07D403/06Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D401/00 containing two hetero rings linked by a carbon chain containing only aliphatic carbon atoms

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description

Merck Patentgesellschaft 4. März 1971
mit beschränkter Haftung
Darmstadt
Neue N-Acyl-(piperazinoalkyl)-pyrazole und Verfahren zu ihrer Herstellung
Es wurde gefunden, daß N-Acyl-(piperazinoalkyl)-pyrazole der Formel I,
worin
A verzweigtes oder unver-
/~"\ zweigtes Alkylen mit
Q-A- ^Jt - Ar 1 _ 4 c_Atomenj
Ar gegebenenfalls ein- oder
mehrfach durch Alkyl und/oder : Alkoxy mit jeweils 1-4
C-Atomen, Trifluormethyl und/oder Halogen substituiertes Phenyl,
und
f
COR
R gegebenenfalls ungesättigtes Alkyl oder Aralkyl mit jeweils bis zu 10 C-Atomen, gegebenenfalls ein-» oder mehrfach durch Alkyl-, Amino- oder Methoxygruppen substituiertes Aryl mit bis zu 10 C-Atomen, -NH2 oder
-N(CH3)2 oder ^0W mit bis zu 4 C-Atomen
bedeutet,
209837/1203
sowie deren physiologisch unbedenkliche Säureadditionssalze wertvolle pharmakologische Eigenschaften besitzen. Bei guter Verträglichkeit zeigen die Substanzen bemerkenswerte zentraldepressive Wirkungen. Z.B. treten narkoseverlängernde, narkosepotenzierende, tranquillierende und/oder neuroleptische Wirkungen auf. Außerdem wurden auch blutdrucksenkende, Noradrenalin- bzw. Adrenalin-potenzierende oder stimulierende, z.B. thymoanaleptisehe und Tetrabenazin-antagonistische, ferner antihistaminische und bronchospasmolytisehe Eigenschaften beobachtet.
Die neuen Verbindungen können dementsprechend als Arzneimittel und auch als Zwischenprodukte zur Herstellung weiterer Arzneimittel verwendet werden. .
Gegenstand der Erfindung sind somit Verbindungen der Formel I, worin A, Ar, Q und E die oben angegebene Bedeutung haben, sowie deren physiologisch unbedenklichen Säureadditionssalze.
Bevorzugt sind Verbindungen der Formel I, worin A unverzweigtes Alkylen mit 1-4 C-Atomen ist.
Gegenstand der Erfindung ist ferner ein Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der Formel I sowie ihrer physiologisch unbedenklichen Salze, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Verbindung der Formel II
CH3-COOH2CO-A-N N-Ar
II ■
mit einer Verbindung der Formel III, . . |
ROO-NHNH2
III
209837/1203
oder daß man eine Verbindung der Formel IV
worin
IV
bedeutet,
mit einer Säure der Formel V
RCOOH
V .
oder einem ihrer funktionellen Derivate, oder daß man eine Verbindung der Formel VI
worin
Q-A-X X eine gegebenenfalls reaktiv
veresterte OH-Gruppe bedeutet, VI
mit einer Verbindung der Formel VII
HN JJ-Ar
VII
umsetzt,
und/οder daß man eine Verbindung der Formel I durch Behandeln mit einer Säure in ihre physiologisch unbedenklichen Salze überführt und/oder aus ihren Salzen durch Behandeln mit einer Base in Freiheit setzt.
- 4 -209837/1203
In den Formeln II bis VII haben A, Ar, Q, Q1, R und X die angegebene Bedeutung.
A bedeutet vorzugsweise -(CH2)n- wie -CH2-, -CH2CH2CH2- oder -CH2CH2CH2CH2-. Ferner kann es bedeuten: -CH(CH3)-, -CH(CH3)CH2-, -CH2CH(CH3)-, -CH(C2H5)-, -CH(CH3)CH2CH2-, -CH2CH(CH3)CH2-, -CH2CH2CH(CH3)-, -CH(C2H5)CH2-, -CH2CH(C2H5)-, -CH(n-C3H7)- oder -CH(ISO-C3H7)-, -CH(CH3)-CH(CH3)-, -C(CH3)2-CH2 oder -CH2-C(CH3)2.
Der Rest Ar bedeutet vorzugsweise Phenyl, ο-, m- oder p-Tolyl, 2,4-Dimethylphenyl, o-, m- oder p-Äthylphenyl, p-Isopropylphenyl, 2-Methyl-5-isopropylphenyl, 0-, m- oder p-Methoxyphenyl, 3,4-Dimethoxyphenyl, 3,4,5-£rimethoxyphenyl, 2-Methoxy-5-methylphenyl, o-, m- oder p-1thoxyphenyl, 0-, m- oder p-Trifluormethylphenyl, o-, m- oder p-Fluorphenyl, o-, m- oder p-Ohlorphenyl, 2,3-, 2,4-, 2,5-, 2,6-, 3,4- oder 3,5-Dichlorphenyl, 2,4,6-Trichlorphenyl, o-, m- oder p-Bromphenyl, 2,4-Dibromphenyl, o-, m- oder p-Jodphenyl.
R bedeutet gegebenenfalls ungesättigtes Alkyl, vorzugsweise n-Alkyl mit bis zu 10 C-Atomen, wie Methyl, Äthyl, n-Propyl, η-Butyl, n-Pentyl, n-Hexyl, n-Heptyl, n-Octyl, n-N"onyl oder n-Decyl, aber auch z.B. Isopropyl, Isobutyl, sek.-Butyl, tert.-Butyl, Isoamyl, Isohexyl oder Xthenyl, Äthinyl; gegebenenfalls ungesättigtes Aralkyl mit bis zu 10 C-Atomen, wie Benzyl, α- und ß-Phenäthyl, 3-Phenylpropyl-1, 2-Phenylpropyl-1, 1-Phenylpropyl-1, 4-Phenylbutyl-1, Styryl oder Phenyläthinyl; gegebenenfalls ein- oder mehrfach durch Alkyl-, Amino- oder Methoxygruppen substituiertes Aryl, beispielsweise Phenyl, Faphthyl, p-, m- oder p-Q?olyl, 2,4-Dimethylphenyl, o-, m- oder p-lthylphenyl, p-Isopropylphenyl, 2-Methyl-5-isopropylphenyl, o-, m- oder p-Methoxyphenyl, 3,4-Dimethoxyphenyl, 3,4,5-Trimethoxyphenyl, 2-Methoxy-5-methy!phenyl, p-Aminophenyl oder p-Dimethylaminophenyl; Alkoxy mit bis zu 4 C-Atomen, wie Methoxy,
- 5 -209837/1203
Äthoxy, n-Propoxy, Isopropoxy, n-Butoxy, Isobutoxy, sek.-Butoxy oder tert.-Butoxy; -NH0 oder -N(CH^)0.
Bei der Definition von X sind unter reaktiv veresterten OH-Gruppen solche zu verstehen, die bei der Umsetzung mit einem Amin durch Aminstickstoff ersetzt werden können, vorzugsweise die folgenden: Acyloxy wie Acetoxy, Methansulfonyloxy, p-Toluolsulfonyloxy; ferner insbesondere auch Cl, Br oder J.
Als Ausgangsverbindungen der Formel II kommen vor allem 1-(N'-Arylpiperazino)-2,4-pentandioe in Frage, wobei Aryl die oben angegebenen Bedeutungen haben kann, sowie die entsprechenden -3,5-hexandione, -4,6-heptandione oder -5,7-octandione.
Die Ausgangsverbindungen der Formel II können z.B. durch Umsetzung von endständig halogenierten 1,3-Dicarbonylverbindungen wie 1-Brom- oder 1-Chlorpentan-dion-(2,4) mit Arylpiperazinen der Formel 711 erhalten werden.
Ausgangsstoffe der "Formel III kommen beispielsweise folgende aliphatisehe, araliphatische oder aromatische Acylhydrazine in Frage: Acetyl-, Propionyl-, Butyryl-, Isobutyryl-, Yaleryl-, Isovaleryl-, Hexanoyl-, Heptanoyl-, Octanoyl-, iTonanoyl-, Acryloyl-, Propioloyl-, Phenylacetyl-, Cinnamoyl-, Benzoyl-, Naphthoyl-, o-, m-, p-Ioluoyl, 3,4,5-Trimethoxybenzoyl-, p-Aminobenzoyl- oder p-Dimethylaminobenzoylhydrazin, Man kann aber auch z.B. funktionell abgewandelte Kohlensäurehydrazide wie Semicarbazid verwenden.
Die Aeylhydrazlne der Formel III erhält man z.B. aus den entsprechenden Carbonsäureester]! und Hydrazinhydrat.
Die Ausgangsverbindungen der Formel IV sind vorzugsweise 3(5)-/lNf-Aryl-piperazino)-äthyl7-5(3)-methyl-pyrazole, wobei
- 6 209837/1203
der Arylrest Ar die oben angegebene Bedeutung hat und insbesondere m-Chlorphenyl oder m-Tolyl ist; es können aber auch die entsprechenden -methyl7-5(3)-methyl-, -propyl7-5(3)-methyl- und -buty17-5(3)-methyl-pyrazole verwendet werden, wobei die Alkylgruppen verzweigt oder unverzweigt sein können.
Die Verbindungen der Formel IV sind bekannt, oder .können beispielsweise durch Umsetzen eines Pyrazols der Formel ;
Ί
Q -A-X mit einem Piperazin der Formel TII oder nach anderen j
bekannten Methoden hergestellt werden. ;
Säuren der Formel 7 sind beispielsweise aliphatisch^ Carbonsäuren mit 1-11 C-Atomen; Kohlensäure; araliphatische Carbon-j
säuren mit bis zu 11 C-Atomen; gegebenenfalls substituierte aromatische Carbonsäuren mit bis zu 11 C-Atomen^
Funktionelle Derivate dieser Carbonsäuren sind vorzugsweise ihre Halogenide, insbesondere ihre Bromide und Chloride, Ester, Anhydride vor allem auch gemischte Anhydride von Carbonsäuren und Kohlensäurehalbestern oder Ketene; als Kohlensäurederivate kommen insbesondere Chlorameisensäureester in Frage. }
Als Ausgangsverbindungen der Formel VI kommen vor allem die i-Acyl-5-methylderivate von 3-Chlormethyl-, 3-(1-Chloräthyl)-, 3-(2-Chloräthyl)-, 3-(3-Chlorpropyl)- oder 3-(4-Chlorbutyl)-pyrazol, bzw. die i-Acyl-3-methylderivate von 5-Chlormethyl-, 5_(1-Chloräthyl)-, 5-(2-Chloräthyl)-, 5-(3-Chlorpropyl)- oder 5_.(4_Chlorbutyl)-pyrazol, sowie die entsprechenden 3-Bromalkyl-, 3-Jodalkyl-, 5-Bromalkyl- oder 5-Jodalkyl-verbindungen und die Ester der entsprechenden 1-Acyl-5-methyl-3-hydroxyalkyl-, bzw. 1-Acyl-3-methyl-5-hydroxyalkylpyrazole, insbesondere deren Methan- und p-Ioluolsulfonate, in Frage.
Die Verbindungen der Formeln VI sind entweder bekannt oder sie können leicht analog bekannten Verbindungen hergestellt werden. Beispielsweise kann man 5-Methyl-pyrazol-3-carbonsäureester
209837/1203
katalytisch oder mit Lithiumaluminiumhydrid zu 3-Hydroxymethyl-5-methyl-pyrazol reduzieren. 2-Hydroxy-5-methyl-4-pyron kann mit Hydrazin zu 5-Methyl~pyrazol-3-essigsäure-hydrazid umgesetzt v/erden, aus. dem durch Alkoholyse die entsprechenden Ester und durch deren Reduktion 3-(2-Hydroxyäthyl)-5-methyl-pyrazol erhältlich ist. 3-(3-Hydroxypropyl)- bzw» 3-'(4-Hydroxyhutyl)-5-methyl-pyrazole (VI, X=OH, A=C5H6 oder O.HQ) sind zugänglich durch Kondensation von Carbönylverbindungen R-CO-CH* mit γ-Butyrolacton Tdzw. /-Yalerolacton zu 2-Hydroxy-2-aeylmethyltetrahydrofuranen "bzw. -pyranen und nachfolgende Reaktion mit Hydrazin. Die entsprechenden Halogenverbindungen (VI, X=Ol, Br oder J) werden aus den so hergestellten Alkoholen mit z.B. Thionylchlorid, Brom- oder Jodwasserstoffsäure erhalten, die entsprechenden Acylate und Sulfonsäureester durch übliche Veresterung, z.B. mit Säureanhydriden oder -halogeniden wie Acetanhydrid, Methan- oder p-Toluolsulfonylchlorid. Durch Acylierung der so erhaltenen Produkte kommt man schließlich zu AusgangsverMndungen der Formel VI.
Als Verbindungen der Formel VII sind folgende Piperazine "bevorzugt :
ΪΓ-Phenyl-, U-o-Tolyl-, IT-m-Tolyl-, N-p-Iolyl-, N-p-Äthylphenyl-, H-o-Methoxyphenyl-, N-m-Methoxyphenyl-, ΪΓ-p-Methoxyphenyl-, H-o-Trifluormethylphenyl-, N-m-Trifluormethylphenyl-, E-p-Trifluormethylphenyl-, N-o-Pluorphenyl-, N-m-Fluorphenyl-, K-p-Fluorphenyl-, ΪΤ-o-Chlorphenyl-, F-m-Ohlorphenyl-, N-p-Chlorphenyl-, H-o-Bromphenyl-, N-m-Bromphenyl-, N-p-Bromphenyl-, N-o-Jodphenyl-, N-m-Jodphenyl- und H-p-Jodphenyl-piperazin.
Die Piperazine VII sind bekannt oder können durch Umsetzung von Aminen der Formel ArNHp mit Diäthanolamin, Morpholin oder Bis-(2-chloräthyl)-amin oder auch aus Piperazin und Halogeniden, vorzugsweise Bromiden, der Formel ArX erhalten werden.
Im folgenden wird unter einem "üblichen Lösungsmittel" ein für die "betreffende Reaktion geeignetes, inertes Lösungsmittel, ver-j
209837/1203
— G —
standen, insbesondere Wasser; ein Kohlenwasserstoff wie Heptan, ' Cyclohexan, Benzol oder Toluol; ein Halogenkohlenwasserstoff, ;' wie Chloroform, A'thylenchlorid, Hexachlorbutadien oder Chlorbenzol; ein Alkohol wie Methanol, Äthanol, Ä'thylenglykolmonoäthylather oder tert.-Butylalkohol; ein A'ther wie Diäthyläther, Äthylenglykoldimethyläther, Tetrahydrofuran oder Dioxan; ein Keton wie Aceton, Butanon oder Acetophenon; ein Ester wie A'thylacetat; ein aprotisch-dipolares Lösungsmittel wie Dimethylformamid, Acetonitril, Dimethylsulfoxid, Tetramethyl- ; harnstoff, Tetrahydrothiophen-1,1-dioxid, Propylencarbonat oder' Hexamethylphosphorsäuretriamid; oder ein Gemisch dieser Lösungsmittel verstanden. "Basische Katalysatoren" oder "säurebindende [ Mittel" sind im folgenden Basen oder basische Salze, Vorzugs- ! weise Hydroxide wie FaOH,KOH, Oa(OH)2 oder Ba(OH)2; Carbonate ! wie Ea2CO^, KHCO^, CaCO,; Acetate wie Fatriumacetat; .oder j" organische Basen wie Triäthylamin, Dimethylanilin, Pyridin oder, Chinolin. j
Die Umsetzung einer "Verbindung II mit einer Verbindung III ; erfolgt vorzugsweise in einem der üblichen Lösungsmittel. i
Man kann auch in Gegenwart von Katalysatoren, vorzugsweise sauren Katalysatoren, beispielsweise Mineralsäuren wie HCl· oder HpSO., Lewissäuren wie B3?- oder AlCl, oder organischen Säuren wie p-Toluolsulfonsäure, Essigsäure oder Trifluoressigsäure arbeiten. Die Reaktionstemperaturen liegen zwischen -10° und 120°, vorzugsweise zwischen 0° und 100°, insbesondere bei der Siedetemperatur des verwendeten Lösungsmittels»
Die Acylierung einer Verbindung der Formel IV mit einer Säure "der Formel V oder vorzugsweise einem ihrer funktioneilen Derivate zu einer Verbindung der Formel I gelingt nach den in der Literatur beschriebenen Verfahren unter den verschiedensten Reaktionsbedingungen, die mit dem verwendeten Acylierungsmittel variieren. Verwendet man ein Acylhalogenid,
209837/1203
vorzugsweise ein Acylchlorid oder -bromid, so arbeitet man vorteilhaft in Lösung bzw. Suspension. Man verwendet eines der üblichen, gegen Acylierungsmittel inerten, Lösungsmittel, meist in Gegenwart eines basischen Katalysators. Die Reaktions- · temperaturen liegen zwischen -20° und +100°, vorzugsweise f zwischen -5° und +40°. Besonders vorteilhaft ist es, unter j wasserfreien Bedingungen zu arbeiten und z.B. das Acylhalogenid bei 0 zu einer wasserfreien Lösung des Pyrazols in Pyridin zu | tropfen. Die Reaktionszeiten variieren zwischen 1 Stunde und A Tagen.
Verwendet man ein Säureanhydrid als Acylierungsmittel, so kann man meist unter den oben angeführten Reaktionsbedingungen arbeiten. Man kann aber beispielsweise auch ein Hydrochlorid des eingesetzten Pyrazols, nach Zugabe der berechneten Menge Hatriumaeetat, in wässeriger Lösung bzw. Suspension bei 40 60° mit dem Säureanhydrid acylieren. Verwendet man überschüssiges Säureanhydrid als Lösungsmittel, so wird die Reaktion durch einen Zusatz von wenig konzentrierter H2SO2, oft beschleunigt.
Die Acylierung kann auch mit Estern, vorzugsweise Methylestern, der Säuren der Formel V durchgeführt werden. Man arbeitet mit überschüssigem Ester, gegebenenfalls unter Zusatz eines der üblichen Lösungsmittel. Die Reaktionstemperatüren liegen vorzugsweise zwischen -20° und 100°.
Verwendet man Ketene als Acylierungsmittel, so kann man ebenfalls unter den oben angeführten Reaktionsbedingungen arbeiten, beispielsweise kann das Keten unter Eiskühlung zu einer wässerigen Suspension des Pyrazols getropft werden. Es ist aber vorteilhafter, in einem organischen Lösungsmittel bei erhöhter Temperatur zu acylieren, z.B. durch Zutropfen des Ketene zu einer siedenden Lösung des Pyrazole in Äthylenchlorid.
- 10 -
209837/1209
Die Umsetzungen der Verbindungen VI und VII verlaufen nach Methoden, wie sie für die Alkylierung von Aminen aus der Literatur bekannt sind. Man arbeitet z.B. in einem der üblichen Lösungsmittel gegebenenfalls unter Zusatz eines säurebindenden Mittels oder eines Überschusses der Verbindung der Formel VII. Die Reaktionszeiten liegen je nach den angewendeten Bedingungen zwischen einigen Minuten und 14 Tagen, die Reaktionstemperatur zwischen 0 und 200°, gewöhnlich bei 80 - 130°. Es ist mitunter ein 12 - 24stündiges Erhitzen notwendig, um gute Ausbeuten zu erzielen.
Bei manchen der vorstehend beschriebenen Umsetzungen können zwei Isomere entstehen, die sich durch die Lage der Doppelbindungen und der N-Acylgruppe im Pyrazolring unterscheiden; diese Isomeren entsprechen den Verbindungen der Formel· Ia bzw. Ib:
A - IT ■ N-Ar ! ,— A-N N-Ar
v 1 v/
COR OR
Ia
Die Bildung eines Gemisches dieser Isomeren - welches ebenso zum Gegenstand dieser Erfindung gehört wie die reinen Isomeren ist insbesondere zu erwarten bei der Umsetzung einer Verbindung der Formel II mit einer Verbindung der Formel III und bei der Acylierung eines Pyrazols der Formel IV mit einer Säure der Formel V, oder einem ihrer funktionellen Derivate. Werden die Verbindungen der Formel I durch Umsetzung von Verbindungen der Formel VI mit Verbindungen der Formel VII, so sind auch hier Gemische von Isomeren zu erwarten, sofern schon die Ausgangsprodukte der Formel VI Gemische waren.
- 11 -
9Π0Ο17 / \
Die reinen Isomeren der Formel Ia bzw. Ib können auch durch Erwärmen ineinander umgewandelt werden, wobei sich das thermodynamisch stabilere Isomere bzw. wieder Gemische bilden können. Man kann umgekehrt durch Erwärmen auch ein reines Isomeres, vorzugsweise das thermodynamisch stabilere, aus dem Gemisch erhalten.
Gemische aus Verbindungen der FormelnIa und Ib können in bekannter Weise auf Grund ihrer unterschiedliche Löslichkeit, gegebenenfalls auch durch chromatographische Methoden getrennt \
werden. j
; i
Die Verbindungen der Formel I können mit einer Säure in üblicher; * Weise in die zugehörigen Säureadditionssalze übergeführt werden, s Für diese Umsetzung kommen solche Säuren in Frage, die' physiologisch unbedenkliche Salze liefern. Es können organische und anorganische Säuren, wie z.B. aliphatische, alicyclische, araliphatische, aromatische oder heterocyclische ein- oder mehrbasige Carbon- oder Sulfonsäuren, wie Ameisensäure, Essigsäure, Propionsäure, Pivalinsäure, Diäthylessigsäure, Oxalsäure, Malonsäure, Milchsäure, Bernsteinsäure, Pimelinsäure, Fumarsäure, Maleinsäure, Weinsäure, Apfelsäure, Aminocarbonsäuren, SuIfaminsäure, Benzoesäure, Salicylsäure, Phenylpropionsäure, Citronensäure, Gluconsaure, Ascorbinsäure, Nicotinsäure, Isonicotinsäure, Methansulfonsäure, A'thandisulf onsäure, ß-Hydroxyäthansulfonsäure, p-Toluolsulfonsäure, Naphthalin-mono- und -disulfonsäuren, Schwefelsäure, Salpetersäure, Halogenwasserstoffsäuren, wie Chlorwasserstoffsäure oder Bromwasserstoffsäure, oder Phosphorsäuren, wie Orthophosphorsäure, verwendet werden.
Die neuen Verbindungen können im Gemisch mit üblichen Arzneimittelträgern in der Human- oder Veterinärmedizin eingesetzt werden. Als Trägersubstanzen kommen solche organische oder anorganische Stoffe in Frage, die für die parenterale oder enterale Applikation geeignet sind und die mit 'den neuen Ver-
- 12 -
209837/1203
bindungen nicht in Reaktion treten, wie "beispielsweise Wasser, pflanzliche Öle, Polyäthylenglykole, Gelatine, Milchzucker, Stärke, Magnesiumstearat, Talk, Vaseline, Cholesterin usw. Zur parenteralen Applikation dienen insbesondere lösungen, vorzugsweise ölige oder wäßrige lösungen, sowie Suspensionen, Emulsionen oder Implantate. Pur die enterale Applikation eignen sich ferner Tabletten oder Dragees, die gegebenenfalls sterilisiert oder mit Hilfsstoffen, wie Konservierungs-, Stabilisierungs- oder iTetzmitteln oder Salzen zur Beeinflussung des osmotischen Druckes oder mit Puffersubstanzen versetzt sind.
Die erfindungsgemäßen Substanzen werden vorzugsweise in einer Dosierung von 2 bis 100 mg pro Dosierungseinheit appliziert.
Beispiel 1
Zu einer Lösung von 10,1 g 6-(N'-m-Chlorphenyl-piperazino)-2,4-hexandion (erhältlich aus 6-Brom-2,4-hexandion und üT-m-Chlor- '
phenyl-piperazin) in 200 ml Äthanol gießt man unter Kühlung eine Lösung von 2,5 g Acetylhydrazin in einem Gemisch aus · 20 ml Äthanol und 1 ml konzentrierter HCl, erwärmt 4 Stunden auf 60°, entfernt das Lösungsmittel im Vakuum, nimmt den Rückstand in 100 ml 5 $iger NaOH auf, extrahiert 3x mit 40 ml Äther, trocknet die vereinigten Ätherphasen mit MgSO., entfernt den Äther im Vakuum und erhält 1-Acetyl-3(5)-/5-(N'-m-Chlorphenyl-piperazino)-äthyl/-5(3)-methylpyrazol; Maleat Έ.=145-147°:
Beispiel 2
Man gibt zu 9,12 g 3(5)-/"2-(N'-m-Chlorphenyl-piperazino)-äthyl7-5(3)-methyl-pyrazol, gelöst in 100 ml absolutem Tetrahydrofuran und 4,75 ml wasserfreiem Pyridin, unter Eiskühlung 3,53 ml Acetylchlorid, rührt unter Wasserausschluß 2 Tage bei Raumtemperatur, destilliert das Lösungsmittel ab, macht den Rück-
- 13 209837/1203
stand mit wässeriger NaOH alkalisch, extrahiert mit Äther, trocknet die Ätherphase über Na2SO^, destilliert das Lösungsmittel ab und erhält 1-Acetyl-3(5)-Z2-(Nf-m-chlorphenylpiperazino)-äthyl7~5(3)-methyl-pyrazol; Maleat F.= 145 - 147°.
Beispiel 3
5 g 3-/2-(N·-m-Chlorphenyl-piperazino)-äthyl/^-methyl-pyrazol werden in 50 ml trockenem Tetrahydrofuran gelöst. Man gibt 1,25 g NaH zu, kocht 1 Stunde unter Stickstoff, fügt nach dem Erkalten 1,85 g Ν,Ν-Dimethylcarbamoylchlorid zu, kocht eine ι * weitere Stunde und rührt anschließend 2 Tage bei Raumtemperatur.; Man filtriert, dampft das Filtrat ein, nimmt in Äthanol auf und * fällt mit ätherischer HCl. Nach Umkristallisieren aus Äthanol/ ι Äther erhält man I-Dimethylaminocarbonyl-, 3-/2-(N'-m-chlorphenyl-piperazino)-äthyl7-5-methyl-pyrazol, Hydrochlorid, F. 198 - 200°. Nach Eindampfen der Mutterlauge erhält man 1-Dimethylaminocarbonyl-S-/^-(N'-m-chlorphenyl-piperazino)-äthyl7~3-methyl-pyrazol, Hydrochlorid-monohydrat, F.= 145-147° (aus Isopropanol/Äther).
Beispiel 4
Man löst 14,2 g 3-/2-(N'-m-Tolyl-piperazino)-äthyl7-5-methylpyrazol in einem Gemisch aus 120 ml absolutem Tetrahydrofuran und 1 ml konzentrierter HgSO^, tropft während 30 Minuten 10 ml Buttersäureanhydrid zu, rührt 2 Tage bei Raumtemperatur, gießt in überschüssiges Eiswasser, gibt unter Rühren wässerige NaOH zu, bis ein piH-Wert von ca. 8 erreicht ist, extrahiert mit Äther, trockr|et die Ätherphase, destilliert das Lösungsmittel ab und erhälij 1-Butyryl-3(5)-/2-(N'-m-tolyl-piperazino)-äthyl7-5-methyl-pyr4zol, Pikrat, F.= 200 - 202°.
- 14 -
Beispiel 5
Man rührt ein Gemisch aus 6,2 g 1-Acetyl-3(5)-(2-chloräthyl)-5(3)-methyl-pyrazol /erhältlich durch Umsetzen von 3-(2-Chloräthyl)-5-methyl-pyrazol mit Acetylchlorid/, 6,5 g N-(m-Chlorphenyl)-piperazin, 5 g wasserfreiem K2CCU und 100 ml trockenem Dimethylformamid 24 Stunden bei 100 - 110°,' filtriert nach dem Erkalten, destilliert das Lösungsmittel ab, nimmt in wenig Äthanol auf, versetzt mit überschüssiger äthanolischer Maleinsäure, läßt 2 Stunden bei 0° stehen, saugt die ausgeschiedenen Kristalle ab und erhält 1-Acetyl-3(5)-/2-(N'-m-chlorphenylpiperazino)-äthyl7-5(3)-methyl-pyrazol-maleat, F.= 145 - 147°.
Beispiel 6.
Man kocht ein Gemisch aus 9,7 g 1-p-Aminobenzoyl-3(5)-(2-bromäthyl)-5(3)-methyl-pyrazol /erhältlich durch Umsetzen von 3-(2-Bromäthyl)-5-methyl-pyrazol mit Benzoylbromid/ und. 5,9 g N-(m-Tolyl)-piperazin 32 Stunden in 120 ml trockenem Pyridin, destilliert das Lösungsmittel ab, nimmt den Rückstand in trockenem Äther auf, filtriert, sättigt das Filtrat mit trockenem HCl-Gas, läßt 3 Stunden bei 0° stehen, saugt die ausgeschiedenen Kristalle ab und erhält 1-p-Aminobenzoyl-3(5)-/2-(N · -m-tolyl-piperazino) -äthyl7-5 (3) -methyl-pyrazol-hydrochlorid, Erweichen ab 200°.
Beispiel 7
Analog Beispiel 2 erhält man aus
3-/2-(H'-PHenyl-piperazino)-äthyl7-5-inethyl-pyrazol 3-/2-(ürl-o-Tolyl-piperazino)-äthyl7-5-methyl-pyrazol 3-^-(N'l-m-(Dolyl-piperazino)-äthyl7-5-methyl-pyrazol
3-/2- (N · -o-l thylphenyl-p ip eraz ino) -äthyl7-5-me thyl-pyraz ol
- 15 -209837/1203
3-/2- (H' -m-Äthylphenyl-piperazino) -ä thy 3^-5-BIe thyl-pyrazol 3-/2- (H'-p-Äthy!phenyl-ρiperaz ino)-äthy^-5-me thyl-pyrazol 3-/2-(H'-o-Isopropylphenyl-piperazinoy-äthyl7-5-methyl-pyrazol 3-/2^(H '-m-Isopropylphenyl-piperazino )-äthy3j7-5-methyl-pyrazol 3-/2-(H'-p-Isopropylplienyl-p.iperazino)-äthyl7-5-methyl-pyrazol ' 3-/2- (H' -m-t ert. -Butylphenyl-piperazino) -äthyl7-5-methyl-p3aazol 3-</2-(Hl-p-tert.-Butylphenyl-piperazino)-äthyl7-5-methyl-pyrazol 3-/2-(H'-o-Pluorphenyl-piperazino)-äthyl/-5-methyl-pyrazol 3-/5-(HI-m-I'luorphenyl-piperazino)-äthyl7-5-methyl-pyrazol 3-/2-(H·-p-Pluorphenyl-piperazino)-äthyl7~5-methyl-pyrazol 3-/2-(H'-o-Chlorphenyl-piperazino)-äthyl7-5-methyl-pyrazol 3-/2-(H1-p-Chlorphenyl-piperazino)-äthyl7-5-methyl-pyrazol 3-/2-(HI-o-Bromphenyl-piperazino)-äthyl7-5-methyl-pyrazol j "
3-/2-(HI-m-Bromphenyl-piperazino)-äthyl7-5-inethyl-pyrazol 3-/2-(H»-p-Bromphenyl-piperazino)-äthyl7-5-methyl-pyrazol 3-/^-(H·-o-Jodphenyl-pip eraz ino)-äthyl7-5-methyl-pyrazol 3-/2-(H'-m-Jodphenyl-piperazino)-äthyl7~5-iaethyl-pyrazol 3-/2-(H'-p-Jodphenyl-piperazino)-äthyl7-5-methyl-pyrazol 3-/2-(H!-o-Methoxyphenyl-piperazino)-äthyl7-5-methyl-pyrazol 3-/2-(H'-m-Methoxyphenyl-piperazino)-äthyl7-5-methyl-pyrazol 3-/2-(H·-p-Methoxyphenyl-piperazino)-äthylT^-S-methyl-pyrazol 3-/2-(H'-o-Äthoxyphenyl-piperazino)-äthyl7-5-methyl-pyrazol 3-/2-(H'-m-lthoxyphenyl-piperazino)-äthyl7-5-methyl-pyrazol 3-/2-(H'-p-Äthoxyphenyl-piperazino)-äthyl^-^-methyl-pyrazol 3-/2-(Hf-o-Trifluormethyl-piperazino)-äthyl7-5-methyl-pyrazol 3-/2-(Ht-m-Trifluormethyl-piperazino)-äthyl7-5"rmethyl-pyrazol 3-/5-(Hl-p-Trifluormethyl-piperazino)-äthyl7-5-methyl-pyrazol 3-<2-/ΪΓ'-(2,4-Dimethoxyphenyl)-ρ iperazino7-äthyl>-5-me thylpyrazol
3-<2-^l-(3,4-Dimethoxyphenyl)-piperazino7-äthyl>-5-methylpyrazol
3-<2-/Ef * -( 3,4,5-Trimethoxyphenyl)-piper azino7-äthyl>-5-me thylpyrazol .
- 16 -
209837/1203
durch Umsetzen mit Aeetylchlorid
1-Acetyl-3(5)-/2-(H'-phenyl-piperazino)-äthylJ~5(3)-methylpyrazol
i-Acetyl-3(5)-/2-(Hf -o-tolyl-piperazino)-äthy XJ-5^-methylpyrazol
1-Acetyl-5(5)-/^-(F'-m-tolyl-piperazino)-äthyl7-5(3)-methylpyrazol
1»Acetyl-3(5)-/2-(F'-p-tolyl-piperazino)-äthyl7-5(3)-inethylpyrazol
1-Ace tyl-3(5)-/2-(H'-o-äthylphenyl-piperaz ino)-äthyl7-5(3)-methyl-pyrazol
1-Acetyl-3(5)-/5-(H'-m-äthylphenyl-piperazino)-äthyl7-5(3)-methyl-pyrazol \
1-Acetyl-3(5)-/2-(H'-p-äthylphenyl-piperazino)-äthy17-5(3)-methyl-pyrazol
1-Acetyl-3(5)-/^-(Hl-o-isopropylphenyl-piperazino)-äthyl7-5(3)-methyl-pyrazol
1-Acetyl-3(5)-/2-(H·-m-isopropylphenyl-piperazino)-äthyl7-5(3)-. methyl-pyrazol
1-Acetyl-3(5)-/5-(Hf-p-isopropylphenyl-piperazino)-äthyl7-5(3)-!
methyl-pyrazol ■
1-Acetyl-3(5)-/2-(H'-m-tert.-butylphenyl-piperazino)-äthyl7~ 5(3)-methyl-pyrazol
1-Acetyl-3(5)-/2-(H'-p-tert.-butylphenyl-piperazino)-äthy 3J-5(3)-me thyl-pyrazol
1-Acetyl-3(5)-/5-(H·-o-fluorphenyl-piperazino)-äthyl7-5(3)-methyl-pyrazol
1-Acetyl-3(5)-^2-(H'-m-fluorphenyl-piperazino)-äthylJ-5(3)-methyl-pyrazol
1-Acetyl-3(5)-/2-(H·-p-fluorphenyl-piperazino)-äthylJ-5(3)-methyl-pyrazol
1-Acetyl-3(5)-/2-(H1-o-chlorphenyl-piperazino)-äthyl7~5(3)-methyl-pyrazol
1-Acetyl-3(5)-/2-(Hf-p-chlorphenyl-piperazino)-äthyl7~5(3)-methyl-pyrazol
1 -Acetyl-3 (5 ).-/2- (H · -o-lDromphenyl-piperazino ) -äthylJ-5 (3 )-methyl-pyrazol
- 17 -209837/1203
l-Ace tyl-3 (5)-^2-(N'-m-bromphenyl-piperazino)-ätliyl7-5 (3)-me thyl-pyraz ol
l-Acetyl-3 (5) -</2-(N' -p-bromphenyl-piperazino) -äthylJ-5 (3 )-methyl-pyrazol
l-Acetyl-3(5)-^-(N»-o-oodphenyl-piperazino)-äthyl7-5(3)-
methyl-pyrazol
1-Ac e tyl-3 (5)-/2-(Nf-m-j odphenyl-p ip er azino)-ä tliyl/-5 (3 )-
methyl-pyrazol
l-Acetyl-3(5)-β.-(N'-ρ-j odphenyl-piperazino)-äthyl7-5(3)-
methyl-pyraz ol
l-Acetyl-3(5)-/5-(N·-o-methoxyphenyl-piperazino)-äthyl/-5(3)-
methyl-pyrazol
l-Acetyl-3(5)-^2-(N·-m-methoxyphenyl-piperazino)-äthyl/-5(3)-
me thyl-pyraz ol
1-Ac etyl-3(5)-/2-(N■-p-methoxyphenyl-p ip eraz ino)-äthyl7-5(3)r
methyl-pyrazol
l-Acetyl-3(5)-^-(N·-o-äthoxyphenyl-piperazino)-äthyl7-5(3)-
methyl-pyrazol
l-Acetyl-3(5)-/S-(Nl-m-äthoxyphenyl-piperazino)-äthyl7-5(3)-
methyl-pyrazol
l-Acetyl-3(5)-^-(N'-p-äthoxyphenyl-piperazino)-äthyl7~5(3)-
methyl-pyrazol
l-Acetyl-3(5)-J/2-(Nl-o-triflüormethyiphenyl-piperazino)-äthyl7-
5(3)-methyl-pyraz ol
l-Acetyl-3(5)-/2-(Nl-m-trifluormethylphenyl-piperazino)-äthyl7-
5(3)-methyl-pyrazol
l-Acetyl-3(S)-^-(N1-p-trifluormethyIphenyl-piperazino)-äthyl7-
5(3)-methyl-pyraz ol
1-Ac etyl-3(5)-<2-^N»-(2,4-dimethoxyphenyl)-piperaz ino7-äthyl>-
5(3)-methyl-pyrazol
l-Acetyl-3 (5)-<2-</N · -(3,4-cLime thoxyphenyl) -piperaz ino/-äthyl>-
5(f)-methyl-pyrazol
l-Acetyl-3(5)^<2-^U'-(3,4 f 5-trimethoxyphenyl)-piperazino/-äthyl >-5(3)-methyl-pyrazol
- 18 -
209837/1703
Beispiel 8
Analog Beispiel 2 erhält man aus
' -m-Iolyl-piperazino) -methylj^-methyl-pyrazol 3-^Nl-m-Chlorphenyl-piperazino)-methy^-5-methyl-pyrazol 3-^2-(N' -m-Tolyl-piperazino)-äthyl7-5-methyl~pyrazol 3-^3-(lTl-m-Tolyl-piperazino)-propyl7-5-niethyl-pyrazol 3-/5- (N' -m-Chlorphenyl-piperazine») -pr opyl7-5-niethyl-pyrazol 3-^-(U · -m-Tolyl-piperazino )-butyl7-5-meth.yl-pyrazol "5-[\- (N '-m-Chlorphenyl-piperazino) -butyl/-5-methyl-pyraz öl
durch Umsetzen mit Acetylchlorid
l-Acetyl-3( 5 )-/TN · -m-tolyl-piperazino )-me thy 1^-5 ( 3 )-methylpyrazol
l-Acetyl-3( 5 )-/TN '-m-chlorphenyl-piperazino)-methy l7-5(3 )-methyl-pyrazol
l-Acetyl-3(5)-^-(Nl-m-tolyl-piperazino)-äthyl7-5(3)-methylpyrazol
l-Acetyl-3(5)-^-(Nl-m-tolyl-piperazino)-propyl7-5(3)-methylpyrazol
l-Acetyl-3 (5 )-^5-(Nf -m-chlorphenyl-piperazino )-propyl7~5 (3 )-methyl-pyrazol :
l-Acetyl-3(5)-{\-(N'-m-tolyl-piperazino)-butyl7-5 (3)-methyl- j pyrazol . ;
l-Acetyl-3(5)-^-(N'-m-chlorphenyl-piperazino)-butyl7-5(3)- | methyl-pyrazol . (
- 19-209837/1203
Beispiel 9
Analog Beispiel 2 erhält man aus den Chloriden oder Bromiden von;
Propionsäure, Buttersäurej
Isobuttersäure, YaIeriansäure, Isovaleriansäure, Pivalinsäure, Gapronsäure,
Isocapronsäure, Diäthylessigsäure, Heptansäure,
Octansäure,
Nonansäure,
Deeansäure, .
TJndecansäure, Acrylsäure,
Propiolsäure, Chlorameisensäureäthylester, Phenylessigsäure, 2-Phenylpropxoneäure, 3-Phenylpropionsäure, 2-Phenyrbuttersäure, 3-Phenylbuttersäure, 4-PhenyllDUttersäur e, Zimtsäure,
Phenylpropiölsäure Benzoesäure,
o-Methylbenzoesäure", m-Methyrbenzoesäure, p-Methylbenzoesäure, 2-, 4-Dimethy !"benzoesäure, o-Methoxybenzoesäure, m-Methoxybenzoesäure,
- 20 -
209837/1203
p-Methoxybenzoesäure, 2,4-Dimethoxybenzoesäure, 3,4-Dimettioxybenzoesäure,
3,4>5-Irimethoxybenzoesäure, f
o-Aminobenzoesäure, ;
m-Aminobenzoesäure,
p-Aminobenzoesäure, |
p-Dimethylaminobenzoesäure, *. f
p-Diäthylaminobenzoesäure, 1-Naphthalincarbonsäure, 2-Naphthalincarbonsäure,
durch Umsetzen mit 3(5)-/TNl-m-0lilorphenyl-piperazino)-äthyl7-5(3)-methyl-pyrazol
1-Propi onyl-3 (5) -/2.- (Nf -m-chl orphenyl-piperazino) -äthylj-5(3)-methyl-pyrazol, l-Butyryl-3 (5 )-/2-(H' -m-chlorplienyl-piperazinoj-ätliyl/-? (3)-methyl-pyrazoli Pikrat P.= 132 - 134°, l-Isobutyryl-3 (5 )-^-(Nf-m-chl orphenyl-piperazino)-ä thyl/-5(3)-methyl-pyrazol, l-Valeryl-3(5)-/2-(M" ·-m-chlorphenyl-piperazino)-äthyl/-5(3)-metayl-pyrazol, l-Isovaleryl-3 (5) -&- (N · -m~chl orphenyl-piperazino )-äthyl7-5(3)-methyl-pyrazol, l-Pivaloyl-3 (5)-^-(N'-m-chl orphenyl-piperazino )-äthyl/-5(3)-methyl-pyrazol, l-Caproyl-3 ( 5 )-^- (N · -m-chl orphenyl-piperazino) -äthyl/-5(3)-methyl-pyrazol, l-Isocaproyl-3(5)-^2-(N'-m-chlorphenyl-piperazino)-äthyl7-5(3)-methyl-pyrazol, l-Diäthylacetyl-3(5)-/2-(N'-m-chlorphenyl-piperazino)-äthyl7. 5(3)-methyl-pyrazol, l-Heptanoyl-3(5)-/2-(N·-m-chlorphenyl-piperazino)-äthy lj-5(3)-methyl-pyrazol,
- 21 -
209837/1203
l-Oc tanoyl-3 (5 ) -/2- (Ή»-m-chlorphenyl-piperaz ino) 5(3)-me thyl-pyraz öl,
l-lTonanoyl-3(5)-/5-(1Τ1-m-chlorphenyl-piperazino)-äthyl7-5(3)-methyl-pyrazol, Öl, NMR-Signale "bei ( in ppm): 1,22 - 1,35, 1,50 - 1,82, 2,19, 2,49 - 2,71, 2,97 - 3,19, 5,94, 5,98, 6,64 - 6,82, 6,99, 7,07, 7,15, 7,23. l-Decanoyl-3(5)-^2-(F·-m-ehlorphenyl-piperazino)-äthyl7-5(3)-methyl-pyraz ol,
l-Undecanoyl-3(5)-^2- (U ■ -m-chlorplienyl-piperazinoO-ätliylT-5(3)-methyl-pyrazol,
l-Acryloyl-3 (5 )-/2"-(ΐΓ · -m-chl orphenyl-piperazine )-äthyl/-5(3)-methyl-pyrazol,
l-Propioloyl-3(5)-^2-(N·-m-ehlorphenyl-piperazino)-äthyl7~ 5(3)-methyl-pyrazol,
l-lthoxycarbonyl-3(5)~Z2-(irl-m-Ghlorphenyl-piperazino)-'athyf/-5(3)-methyl-pyrazol j Dihyörochloridmonohydrat fV^ 150 - I52°f
1-fhenylacetyl-3 ( 5 )-/2*- (H- · -m-ehlorphenyl-piperazine J-äthyl/ 5( 3)-iaethyl-pyrazol r
l-(2~Phenylpropionyl )-5( 5-.)-^2--(Bf-m-chlorphenyl-piperazino) äthyl/-5(3)-methyl-pyrazol^
l-(3~Phenylpropionyl)-3(5)-Z2-(lir-ni-ohlorphenyl-piperazino) -5(3)-methyl-pyrazol,
enylMtyjcyl )-3(5)-4/2-(K »-ia-chlörphenyl-piperazino)- *5(3)-methyl-pyrazOl f
1- C 3-Phenylbutyryl )-3■(5-)-^-^^(H' -m-chl orphenyl-piperazino )- §thy|7-5(3)-methyl-pyrazol t
l-(4-Phenylbutyryl)-3(5)-^2-(H'-m-chlorphenyl-piperazino)-äthyi7-5(3)-methyl-pyrazol,
l-Ginnämoyl-3(3)-/2-(Hf-m-ehlorphenyl-pipera2ino)-äthyl7-5C3)-methyl-pyrazol; Hydrochlorid y.» 225 - 227°r l-Phenylpropioloyi-3(5}-/%-(% r-m-chlorphenyl-piperazino)-äthyl2-5(3)-methyl-pyrazol,
i-BeHzoyl-3(5)-^2-(K>-m-chlorphenyl-piperazino)-äthyl7-5(3)-methyl-pyrazol} Hydroohlorid I»=» 228 - 230,
- 22 -
209817/1203
l-o-Kethylbenzoyl-3(5)-/2- (N' -m-chl orphenyl-piperazino )-äthyl7-5 ( 3 )-methyl-pyrazol, l-m-Methylbenzoyl-3(5) -^- (N · -m-chl orphenyl-piperazino )-äthylJ-5(3)-methyl-pyrazol, 1-p-Methylbenz oyl-3(5)-/2-(IT'-m-chlorphenyl-piperazino)-äthylJ-5(3)-methyl-pyrazol, 1- (2,4-3>imethylbenzoyl )-3 (5)-^2-(Nf -m-chl orphenyl-piperazjno)-äthyl7-5 (3-)-methyl-pyrazol, l-o-Methoxybenzoyl-3 (5)-/2-(N' -m-chlorphenyl-pip erazino ) - i
äth.yl7-5(3)-methyl-pyrazol, , j
1-m-Methoxybenz oyl- 3 ( 5 ) -/5- (N' -m- chi orphenyl-pip eraz ino) - j äthyl7-5 (3)-metbyl-pyrazol, l-p-Metfetoxybenzoyl-3( 5)-/2-(N · -m-clilorphenyl-piperazino)-äthylJ-5(3)-methyl-pyraz ol, 1- (2,4-Dime tMoxybenz oyl) -3 (5) -^2- (N · -m-ctil orphenylpiperazino )-äthyl7-5(3)-methyl-pyraz ol, 1- ( 3,4-Dimethoxybenz oyl) -3 ( 5 )-&- (Nf -m-chl orphenylpiperazino )thyl7-5(3)-methyl-pyrazol, 1 - ( 3,4» 5-Trimethoxybenzoyi) -3 ( 5) -/2- (N' -m-chlorphenylpiperazino)-ätiiyl7-5(3)-methyl-pyrazol, Öl, NMR-Signale bei (/ in ppm) : 2,24, 2,26, 2,60-2,80, 3,12-3,26, 3,84, 3,86> 3,89, 6,08, 6,12, 6^56-6,69, 7,00-7,39. 1-o-Aminobenzoyl-3(5)-/^-(Nf-m-chlorphenyl-piperazino)-äthylJ-5(3)-methyi-pyrazo1, 1-m-Aminobenzoyl-3(5 )-/2- (N' -m-chlorphenyl-piperazino )-äthyl/-5(3)-methyl-pyrazol, 1-p-AfQinobenzoyl-3(5 )-/2- (N · -m-chlorphenyl-piperazino )-äthyl7-5(3)-methyl-pyrazol, Hyärochlorid * 1/2 H2O, Erweichen bei 200° j 1-p-Dimethylaminobenzoyl-3(5)-/2*-(N'-m-chlorphenylpiperazino)-äthyl7-5(3)-methyl-pyrazol, 1-p-Diäthylaminobenzoyl-3(5}-£2-(N'-m-chlorphenylpiperazino)-äthyl7-5(3)-methyl-pyrazol, 1 -Naphthoyl- (2 }- 3 (5 )-/2- (N * -m-chlorphenyl-piperazino ) - ä thylJ-5 C 3) -methyl-pyra zol, 1-Naphthoyl- (3)-3(5)-/f2- (N' -m-chlorphenyl-piperazino )-äthy, lJ-!>( 3)-methyl-pyrazol.
- 23 -209837/1203
Beispiel 10
Analog Beispiel 4 erhält man durch Umsetzen mit den Anhydriden ! der in Beispiel 9 erwähnten Säuren die entsprechenden 1-Acyl- j 3(5)-/2-(N'-m-Tolyl-piperazino)-äthyl7-5-niethyl-pyrazole. |
Beispiel 11
Zu einer Lösung aus Butyryl-äthyl-carbonat in absolutem Tetrahydrofuran (hergestellt aus einem Gemisch von 1,8 g Buttersäure, 1,5 g trockenem Diäthylamin und 40 ml absolutem Tetrahydrofuran, durch Zugabe von 2,2 g Chlorameisensäureäthylester bei -250C) gibt man bei -250C 5,6 g 3-Z2-(N'-m-Tolyl-piperazino)-äthyl7-5-methyl-pyrazol, gelöst in 40 ml absolutem "Tetrahydrofuran, läßt 6 Stunden bei Zimmertemperatur stehen, filtriert, wäscht mit Tetrahydrofuran nach, dampft das Filtrat im Vakuum ein, nimmt in Äther auf, wäscht mit verdünnter H2SO^, wässeriger 5 %iger Na2C05-Lösung und. Wasser, trocknet über Na2SO^ und destilliert den Äther ab. Man erhält 1-Butyryl-3(5)-/2-N!-m-Tolyl-piperazino)-äthyl7-5(3)-methyl-pyrazol; Pikrat, F. = 200 - 202°.
- 24 -
209837/1203

Claims (28)

  1. Patentansprüche
    worin
    A verzweigtes oder unverzweigtes Q-A-N N-Ar Alkyl en mit 1-4 C-Atomen,
    Ar gegebenenfalls ein- oder mehrfach durch Alkyl und/oder Alkoxy mit jeweils 1 - 4 C-
    Atomen, Trifluormethyl und/oder Halogen substituiertes Phenyl,
    Il ΪΓ" uttd/oder ι 1 und
    COR
    R gegebenenfalls ungesättigtes Alkyl oder Aralkyl mit jeweils bis zu 10 C-Atomen, gegebenenfalls ein- oder mehrfach durch Alkyl-, Amino- oder Methoxygruppen substituiertes Aryl mit bis zu 10 C-Atomen, -NHp oder. -N(CH,)p oder Alkoxy mit bis zu 4 C-Atomen
    bedeutet, ' I
    und deren physiologisch unbedenkliche Säureadditionssalze. :
  2. 2. Verbindungen nach Anspruch 1, worin A unverzweigtes Alkylen j mit 1-4 C-Atomen ist.
  3. 3. Verbindungen nach Anspruch 1, worin A -CH2CH2- ist.
    209837/1203
  4. 4. 1-Acetyl-3-/2^ (N1-m-chlorphenyl-piperazino )-äthy3^-5-methyl- I pyrazol. - j
  5. , 5. 1-Acetyl-5-/2-(N'-m-chlorphenyl-piperazino)-äthyl7-3-methyl- ; pyrazol. ■ j
  6. 6. 1-Dimethylaminocart)onyl-3-/^-(Nl-m-chlorphenyl-piperazino)- j äthyl7-5-methylpyrazpl.
  7. 7. 1-Dimethylaminocarbonyl-S-/^-(N'-m-chlorphenyl-piperazino)-äthyIlJ-3-methylpyrazol.
  8. 8. I-Äthoxycarbonyl-J-/^-(N1-m-chlorphenyl-piperazino)-äthyl7- | 5-methylpyrazol. . . j
  9. 9. i-Äthoxycarbonyl-5-/^-(N'-m-chlorphenyl-piperazino)-äthyl7- -
    3-methylpyrazol. j
  10. 10. i-Butyryl-3-/^-(N1-m-chlorphenyl-piperazino)-äthyl7~5- I methylpyrazol.
  11. 11. 1-Butyryl-5-/2-(N'-m-chlorphenyl-piperazino)-äthyl7~3-methylpyrazol. - ;
  12. 12. 1-Butyryl~3-/2-(N'-m-tolyl-piperazino)-a
  13. 13. 1-Butyry1-5-/2-(N'-m-tolyl-piperazino)-äthyl7-3-methylpyrazol.
    / ■ ι.
  14. 14. 1-Nonanoyl-3-/2-(N1-m-chlorphenyl-piperazino)-äther7~5-methylpyrazol. .j
  15. 15. 1-Nonanoyl-5-/2-(N1-m-chlorphenyl-piperazino)-methylpyrazol. . -
  16. 16. 1-Benzoyl-S-/^-(N·-m-chlorphenyl-piperazino)-äther7-5-methylpyrazol.
    - 26 -
    209837/1203
  17. 17. 1 -Beuzoyl-5-/^.- (N' -m-chlorphenyl-piperazino)-äthyl7-3~ methylpyrazol. -
  18. 18. 1 -Cinnamoyl-3-/^- (N' -m-chlorphenyl-piperazino )-äthylJ-5-methylpyrazol.
  19. 19. i-Clnnamoyi-5-^-(N'-m-chlorphenyl-piperazino )-äthyl7-3-methylpyrazol.
  20. 20. i-p-Aminobenzoyl-S-/^-(N1-m-chlorphenyl-piperazino )-äthy3j7-5-methylpyrazol.
  21. 21. 1 -p-Aminobenzoyl-S-/^- (N' -m-chlorphenyl-piperazino )-äthyl7~ 3-methylpyrazol.
  22. 22. 1 - (3,4,5-Trimethoxybenzoyl) -3-/2*- (N' -m-chlorphenylpiperazino )-äthyl7-5-methylpyrazol.
  23. 23. 1 - (3,4,5-Trimethoxybenzoyl) -5-/2- (N' -m-chlorphenylpiperazino )-äthyl7-3-methylpyrazol.
  24. 24. Verfahren zur Herstellung einer Verbindung der Formel I
    worin
    __ A verzweigtes oder unverzweigtes
    Q-A-N N-Ar Alkyl en mit 1 - 4 C-Atomen,
    Ar gegebenenfalls ein- oder mehrj fach durch Alkyl und/oder '
    Alkoxy mit jeweils 1 - 4 C- j Atomen, Trifluormethyl und/oder· Halogen substituiertes Phenyl, ;
    und/oder ■ ■ und
    COR
    - 27 -
    2 0 0 817 / 1 10 3
    R gegebenenfalls ungesättigtes I Alkyl oder Aralkyl mit jeweils '_ bis zu 10 C-Atomen, gegebenenfalls ein- oder mehrfach durch ; Alkyl-, Amino- oder Methoxy- ■ gruppen substituiertes Aryl mit bis zu 10 C-Atomen, -NHp oder
    -N(CH^)ρ oder Alkoxy mit bis zu 4 C-Atomen
    bedeutet,
    dadurch gekennzeichnet, daß man eine Verbindung der Formel ΐί
    CH3-COCH2CO-A-N N-Ar ' - .
    II
    mit einer Verbindung der Formel III
    RCO-NHNHo
    III
    oder daß man eine Verbindung der Formel IV
    worin
    Q1-A-N N-Ar
    IV
    CH
    und/oder
    3 I
    bedeutet,
    mit einer Säure der Formel V
    RCOOH V ·
    209837/1203
    - 28 -
    oder einem ihrer funktioneilen Derivate, oder daß man eine Verbindung der Formel VI
    worin
    Q-A-X X eine, gegebenenfalls reaktiv
    veresterte OH-Gruppe bedeutet, VI
    mit einer Verbindung der Formel VII
    H-N V-Ar
    VII
    umsetzt,
    und/oder daß man eine Verbindung der Formel I durch Behandeln mit einer Säure in ihre physiologisch unbedenklichen Salze überführt und/oder aus ihren Salzen durch Behandeln mit einer Base in Freiheit setzt.
  25. 25. Verfahren zur Herstellung von pharmazeutischen Präparaten, dadurch gekennzeichnet, daß man mindestens eine Verbindung
    m der allgemeinen Formel I, gegebenenfalls zusammen mit mindestens einem festen, flüssigen oder halbflüssigen Hilfs- oder Trägerstoff und gegebenenfalls zusammen mit mindestens einem weiteren Wirkstoff in eine geeignete Dosierungsform bringt.
  26. 26. Pharmazeutische Zubereitung, enthaltend eine wirksame Dosis einer Verbindung der Formel I neben mindestens einem festen, flüssigen oder halbflüssigen Träger- oder Zusatzstoff.
  27. 27. Pharmazeutische Zubereitung, enthaltend 0,1 bis 100 mg einer Verbindung der Formel I neben mindestens einem festen, flüssigen oder halbflüssigen Träger- oder Zusatzstoff.
    209837/1203
  28. 28. Verfahren zur Erzielung einer narkoseverlängernden und/oder narkosepotenzierenden und/oder tranquillierenden und/oder neuroleptischen Wirkung in Lebewesen, dadurch gekennzeichnet, daß man eine wirksame Dosis einer Verbindung der Formel I verabreicht.
    209837/1203
DE19712110568 1971-03-05 1971-03-05 Neue N-Acyl-(piperazinoalkyl)-pyrazole Pending DE2110568A1 (de)

Priority Applications (18)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19712110568 DE2110568A1 (de) 1971-03-05 1971-03-05 Neue N-Acyl-(piperazinoalkyl)-pyrazole
DD160107A DD95383A5 (de) 1971-03-05 1971-12-31
CS9179A CS162771B2 (de) 1971-03-05 1971-12-31
ZA720505A ZA72505B (en) 1971-03-05 1972-01-25 N-acyl-(piperazinoalkyl)-pyrazoles and their preparation
IL38650A IL38650A (en) 1971-03-05 1972-01-26 N - noble - () piperazinoalkyl (- pyrazoles and their preparation
GB411272A GB1327157A (en) 1971-03-05 1972-01-28 N-acyl-piperazinoalkyl-pyrazoles and their preparation
AU38556/72A AU456680B2 (en) 1971-03-05 1972-02-02 N-acyl (piperazinoalkyl) pyrazoles and their preparation
CH213072A CH574440A5 (de) 1971-03-05 1972-02-15
NL7202242A NL7202242A (de) 1971-03-05 1972-02-21
BE779976A BE779976A (fr) 1971-03-05 1972-02-29 Nouveaux n-acyl-(piperazinoalcoyl)-pyrazoles et leur procede depreparation
SE7202515A SE386897B (sv) 1971-03-05 1972-02-29 Forfarande for framstellning av n-acyl-(piperazinoetyl)-pyrazoler
DK100572AA DK129794B (da) 1971-03-05 1972-03-03 Analogifremgangsmåde til fremstilling af N-acyl-3-(piperazinoethyl)-pyrazoler.
US00231750A US3839336A (en) 1971-03-05 1972-03-03 N-acyl-(piperazinoalkyl)-pyrazoles
AT181872A AT317886B (de) 1971-03-05 1972-03-03 Verfahren zur Herstellung von neuen N-Acyl-(piperazinoalkyl)-pyrazolen und ihren Säureadditionssalzen
FR7207488A FR2128592B1 (de) 1971-03-05 1972-03-03
HUME1473A HU164091B (de) 1971-03-05 1972-03-03
CA136,195A CA1006522A (en) 1971-03-05 1972-03-03 N-acyl-(piperazinoalkyl)-pyrazoles and process for the preparation thereof
ES400453A ES400453A1 (es) 1971-03-05 1972-03-04 Procedimiento para la obtencion de derivados de n-acil-(pi-perazinoalquil)-pirazol.

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19712110568 DE2110568A1 (de) 1971-03-05 1971-03-05 Neue N-Acyl-(piperazinoalkyl)-pyrazole

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DE2110568A1 true DE2110568A1 (de) 1972-09-07

Family

ID=5800618

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE19712110568 Pending DE2110568A1 (de) 1971-03-05 1971-03-05 Neue N-Acyl-(piperazinoalkyl)-pyrazole

Country Status (18)

Country Link
US (1) US3839336A (de)
AT (1) AT317886B (de)
AU (1) AU456680B2 (de)
BE (1) BE779976A (de)
CA (1) CA1006522A (de)
CH (1) CH574440A5 (de)
CS (1) CS162771B2 (de)
DD (1) DD95383A5 (de)
DE (1) DE2110568A1 (de)
DK (1) DK129794B (de)
ES (1) ES400453A1 (de)
FR (1) FR2128592B1 (de)
GB (1) GB1327157A (de)
HU (1) HU164091B (de)
IL (1) IL38650A (de)
NL (1) NL7202242A (de)
SE (1) SE386897B (de)
ZA (1) ZA72505B (de)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO1996002246A1 (de) * 1994-07-15 1996-02-01 Basf Aktiengesellschaft Verwendung heterocyclischer verbindungen als dopamin-d3 liganden

Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CA1248531A (en) * 1984-04-17 1989-01-10 Jeffrey C. Watkins 4-substituted piperazine-2-carboxylic acids
US4562189A (en) * 1984-10-09 1985-12-31 American Cyanamid Company Pyrazolylpiperazines
DE19728996A1 (de) 1997-07-07 1999-01-14 Basf Ag Triazolverbindungen und deren Verwendung
WO2020163689A1 (en) 2019-02-08 2020-08-13 University Of Pittsburgh - Of The Commonwealth System Of Higher Education 20-hete formation inhibitors

Family Cites Families (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3308130A (en) * 1962-04-26 1967-03-07 Du Pont N-disubstituted carbamyl pyrazoles
US3224217A (en) * 1963-07-25 1965-12-21 Cyclops Inc Refrigerating system including an accumulator
DE1595920B2 (de) * 1964-11-04 1978-08-10 Merck Patent Gmbh, 6100 Darmstadt 4-(co-Piperazinoalkyl)-pyrazole, ihre Salze und Verfahren zu ihrer Herstellung
DE1595958A1 (de) * 1965-09-30 1970-06-11 Merck Anlagen Gmbh 4-(omega-Piperazinoalkyl)-pyrazole,ihre Salze und Verfahren zu ihrer Herstellung
FR1510206A (fr) * 1965-12-23 1968-01-19 Ciba Geigy Procédé de préparation de diaza-cyclo-alcanes substitués
DE1620016C3 (de) * 1966-07-02 1979-08-30 Merck Patent Gmbh, 6100 Darmstadt 3-{Piperazinoalkyl)-pyrazole und Verfahren zu ihrer Herstellung
DE1242045B (de) * 1966-08-20 1967-06-08 Daimler Benz Ag Ventilsteuerung fuer eine Kolbenbrennkraftmaschine
DE1795314A1 (de) * 1968-09-11 1972-01-05 Merck Patent Gmbh N-(Thiazolyl-2)-piperazine

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO1996002246A1 (de) * 1994-07-15 1996-02-01 Basf Aktiengesellschaft Verwendung heterocyclischer verbindungen als dopamin-d3 liganden

Also Published As

Publication number Publication date
DD95383A5 (de) 1973-02-05
US3839336A (en) 1974-10-01
ES400453A1 (es) 1975-06-16
NL7202242A (de) 1972-09-07
CS162771B2 (de) 1975-07-15
IL38650A0 (en) 1972-03-28
AT317886B (de) 1974-09-25
FR2128592B1 (de) 1975-08-01
AU456680B2 (en) 1974-12-09
HU164091B (de) 1973-12-28
DK129794B (da) 1974-11-18
CH574440A5 (de) 1976-04-15
CA1006522A (en) 1977-03-08
AU3855672A (en) 1973-08-09
IL38650A (en) 1976-03-31
BE779976A (fr) 1972-08-29
GB1327157A (en) 1973-08-15
DK129794C (de) 1975-04-28
ZA72505B (en) 1972-10-25
FR2128592A1 (de) 1972-10-20
SE386897B (sv) 1976-08-23

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE60007329T2 (de) N-heterozyklische derivate als nos inhibitoren
DE2559509A1 (de) Benzcyloamidderivate und verfahren zu ihrer herstellung sowie pharmazeutische mittel, worin sie enthalten sind
EP0000220B1 (de) Dihydrouracile, Verfahren zu ihrer Herstellung und sie enthaltende Arzneimittel
EP0089028B1 (de) Neue Theophyllin-Derivate und Verfahren zu ihrer Herstellung
DE2651083A1 (de) Neue o-alkylierte hydroxylamine, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung
US3265691A (en) 1-benzyl-2-aminomethyl-5, 6-dialkoxybenzimidazoles
DE2619164C2 (de) Indazolyl-(4)-oxy-propanolamine, Verfahren zu ihrer Herstellung und deren Verwendung
EP0149543A1 (de) Cardiotonische und antihypertensive Oxadiazinon-Verbindungen
DE1620016C3 (de) 3-{Piperazinoalkyl)-pyrazole und Verfahren zu ihrer Herstellung
DE2923817C2 (de) (3-Alkylamino-2-hydroxyproposy)-furan-2-carbonsäureanilide und deren physiologisch verträgliche Säureadditionssalze und Verfahren zu deren Herstellung sowie Arzneimittel mit einem Gehalt dieser Verbindungen
EP0139993A2 (de) Chinazolinderivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel
DE68913167T2 (de) Indol-Derivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und sie enthaltende pharmazeutische Präparate.
DD268940A5 (de) Verfahren zur herstellung von neuen 3-(hydroxymethyl)-isochinolin-derivaten
DE2309087A1 (de) Amidoimidazole, verfahren zu ihrer herstellung und diese verbindungen enthaltende arzneipraeparate
DE2523730A1 (de) Pyrido eckige klammer auf 2,3-d eckige klammer zu pyrimidinonen
DE3878578T2 (de) Benzimidazol-derivate und verfahren zu ihrer herstellung.
CH644125A5 (de) Benzo-as-triazin-derivate und verfahren zur herstellung derselben.
DE2340217A1 (de) 3-benzoylthiophene, ihre salze, verfahren zu ihrer herstellung und diese verbindungen enthaltende arzneimittel
DE3432985A1 (de) 4,7-dihydropyrazolo(3,4-b)pyridin-derivate und ihre verwendung zur behandlung von erkrankungen des kreislaufsystems
DE1670539C3 (de) Diacylthiamine und Verfahren zu deren Herstellung
DE69310186T2 (de) 1,2-dihydro-2-oxo-3-aminochinoxalin derivate, ihre verwendung als heilmittel
DE3200258A1 (de) Substituierte 1-benzoyl-2-phenylimino-imidazolidine, deren saeureadditionssalze, verfahren zu deren herstellung und diese enthaltende arzneimittel
AT375347B (de) Verfahren zur herstellung von neuen substituierten 1-benzoyl-2-phenylimino-imidazolidinen und von deren salzen
DE2605824A1 (de) N-acylaniline, verfahren zu ihrer herstellung und diese verbindungen enthaltende arzneimittel
WO1990001479A1 (de) 4,5-dihydro-3(2h)-pyridazinone, verfarhren zu ihrer herstellung und ihre verwendung

Legal Events

Date Code Title Description
OHA Expiration of time for request for examination