DE2507901A1 - Pharmazeutisches praeparat zur krebsbehandlung und verfahren zu dessen herstellung - Google Patents

Pharmazeutisches praeparat zur krebsbehandlung und verfahren zu dessen herstellung

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Description

  • Pharmazeutisches Präparat zur Krebsbehandlung und Verfahren zu dessen Herstellung Die Erfindung betrifft neue, pharmazeutisch aktive Präparate, bei denen ein Antikrbsmittel mit niedrigem Molekulärgewichtchemisch gebunden ist an Antikörper , die gegenüber Tumorantigenen selektiv oder spezifisch sind. Die Erfindung betrifft auch das neue Mittel enthaltende Zubereitungen zur Behandlung von Brustdrüsen, die von verschiedenen Arten von bösartigen Geschwulsten befallen sind.
  • In den letzten Jahren wurden mit verschiedenen Antikrebsmitteln gewisse Erfolge erzielt Unter diesen Mitteln sind besonders folgende zunnennen; Daunomycin, Adriamycin, Methotrexat, Mithramycin, Cytosin, Arabinosid, 6-Azauridin und dergleichen. Alle diese niedermolekularen Verbindungen können gemäss der Erfindung zur Zusammensetzung der neuen Heilmittel dienen.
  • Die genannten Antikrebamittel haben den Nachteil, dz sie einen verhältnismässig hohen Grad der Toxizität aufweisen. Es ist daher in manchen Fällen schwer möglich, die für die Behandlung angemessene Dosierung anzuwenden.
  • Neurdrings wurden verschiedene versuche unternommen, um spezifische Antikörper gegen Tumoren herstellen. Es wurde Jedoch bisher nicht der gewünschte Antikrebseffekt erreicht. Gewisse, gegenüber Tumoren selktive Antikörper wurden in nicht covalenter Weise mit Antikrebsmitteln kombiniert, um ihnen dio Wirkung solcher Mittel gegen Tumorzellen zu verleihen. Man erreicht jedoch nicht die gewünschten Ergebnisse.
  • Gemäss der Erfindung erreicht man eine spezifische cytotoxische Wirkung mit Präparaten, bei denen ein Antikrebsmittel covalent an einen für Tumoren selektiven oder spezifischen Antikörper gebunden ist.
  • Die Antikörper werden nach ihrer spezifischen cytotoxischen Wirkung ausgewählt. Versuche haben gezeigt, dass eine Reihe Ton Tumor-spezifischen Antikörpern an Antikrebsmittel fest gebunden werden können. Letztere sind allgemeine Verbindungen mit verhältnismässig niedrigem Molekulargewicht, während die Antikörper ein viel höheres Molekulargewicht, meist in der Grössenordnung von etwa 150 0001 aufweisen.
  • Die Wirksamkeit solcher zusammengesetzter Mittel hängt in weiten Masse von der Natur der chemischen Bindung ab. Dies wurde von Pall zu Fall geprüft, und es wurde klargestellt, dass bei beiden Komponenten funktionelle Gruppen gewalt werden, die für die Aktivität der Komponeneten nicht notwendig sind0 Die chemische Bindung des Antikrebsmittels an den Antikörper kann direkt oder über ein Verbindungsmittel (Zwischenglied) erfolgen. Als Verbindungsmitteel können bivalente Verbindungen, z. B. von der Art des Glutaraldehyds, dienen.
  • Eine direkte Bindung kann durch verschiedene chemische Reaktionen bewirkt werden, z. B. durch die Öffnung einer Bindung immerhalb des kleinen Moleküls (in allgemeinen des Antikrebsmittels) und anschliessende Bindung an den Antikärper. Die Methoden zur chemischen Bindung von gewünschten Verbindungen an Antikörper sind aus der Literatur bekannt. Zur Herstellung der erfindungsgemässen Präparate muss die Methode der chemischen Bindung sorgfältig ausgewählt werden, da sich bei den einzelnen Verfahren grosse Unterschiede ergeben können. Es wurde gefunden, dass die Spezifität der Antikörper gegenüber den Tumorantigenen im Endprodukt aufrecht erhalten werden kann. Bie Spezifität der Antikörper führt zu einer beträchtlichen Konzentration der neuen Präparate im Tumor bzw. in seiner unmittelbaren Nachbarschaft, wodurch die Wirksamkeit erhöht wird und die für den cytotoxischen Effekt erforderliche Gesamtdosierung wesentlich herabge setzt werden kann. So können jetzt Fälle behandelt werden, bei denen ees bischer nicht möglicht war, eine adäquate Dosis des Antikrebsmittels anzuwenden.
  • Pür die Bindung von Daunomycin und Adriamycin an spezifische Hommoglobuline ist die Methode der Wahl die Perjodatoxidation des Antikrebsmittls, gefolgt von der Bindung des oxidierten Antikrebsmittels an des Immunoglobulin. Darauf wird die Bindung stabiliisert durch Reduktion des Produkts mit einem angemessenen Reduktionsmittel, wie Natriumborhydrid. Für Methotraxat wird die Bindung in Gegenwart von 1-Äthyl-3-(3-dimethylaminopropyl)-carbodiimid-hydrochlorid durchgeführt.
  • Die Präparate gemäss der Erfindung können gegen ein Vielzahl von Tumoren angewendet werden, jedenfalls gegen alle Tumoren, bei denen bischer die in den Präparaten enthaltenen Antikrebsmittel angewendet wurden. Darüberhinaus können sie auch den andere Tumoren angewendet werden, gegen die die genannten Antikrebsmittel nicht verwendbar waren, da wegen der Toxizität nicht die erforderlichen Dosen anwendbar waren. Unter den Arten von Tumoren, die mit den neun Präparaten behandelt werden können, sind folgenden zu nennen: akute lymphatische Leukämie, akute myclocytische Leukämie, Lymphom, Brustcarcinon, Blasencarcinon, Hodencarcinom, osteogenes Sarcon, Weichtgewebesarcom und ähnliche bösartige Geschwulste.
  • Die covalente Bindung von Daunomycin und Adriamycin an aus spezifischen Antitumorsera isoliert Immunologlobulin unter Anwendung der perjodatoxidation erfolgt vermutlich durch Öffnung der Bindung zwischen C3 und C4 des Aminozuckerteils des Moleküls.
  • Dies führt zur Bildung von Carbonylgruppen, die mit den freien Aminogruppen des Proteins reagieren können. Die entstehenden Schiff'sche Basen-Bindung wird mit Natriumborhydrid reduziert.
  • Zur Herstellung wurden etwa 40 mg/ml des Antikrebsmittels in 1 ml PBS mit 0,1 m N-atriumperjodat in, leichetem molarem Überschuss gemischt und während etwa 1 Stunde im Dunkeln bei Raumtemperatur inkubiert. Zur Verbrauch des Überschusses an Perjodat wurde 0 m Glycerin bis zu einer Endkonzentration von 0,05 m zugegeben. Die Lösung des oxidierten Materials wurde mit 1 ml Tumor-spezifischen Immunoglobulin und 20 bis 25 mg/ml 0,15 m Kaliumcarbonat-puffer (pH 9,5) vermischt und während 1 Stunde bei Baumtemperatur inkubiert. Dann wurde Natriumborhydrid bis zu einer Erdkonzentration von 0,5 mg/ml zugegeben. die Reaktion vollzog sich während 2 Stunden bei 37°C. Freies und gebundenes Antikrebsmittel wurden durch Gelfiltrationschromatographie unter Verwendung von Bio-gel P-100 oder Sepharose 6 B getrennt. Kleine Mengen an freiem Antikrebsmittel wurden aus den Proteinfraktionen durch Adsorptionschromatographie an Poropak Q entfernt. Die proteingebundenen Antikrebsmittel gingen unverzögert durch die Säule. Pro Mol Antikörper waren etwa 2 bis 5 Mol Antikrebsmittel covalent gebunden.
  • Solche zusammengesetzten Präparate wurden mit verschiedenen Immunoglobulinen, die für verschiedene Tumoren spezifisch waren, hergestellt. Unter diesen waren drei Mäuselymphoidtumoren Die Präparate wurden auf ihre toxische Wirkung auf verschiedene Tumor-target-Zellen geprüft. Gemessen wurde die Inhibierung der RNA-Synthese oder die Verminderung des Wachstums der Tumorzellen nach der Transplantation. Die Präparate gemäss der Erfindung greifen vorzugsweise die Target-Zellen an, erkennbar durch den Antikörperbestandteil des Präparates.
  • Tumore Für diese versuche wurden verschiedene Murinylmphoidtumoren verwendet. Diese umfassen ein carcinogenindurzeirte B-Zellen-leukämie bei SJL/J-Mäusen (Nature 241 (1973) 396), ein Maloney-Virusinduziertes Lymphon (YAC) bei A/J-Mäusen (J.Nat.Canc.Inst. 32 (1964) 547) und ein mineralölinduziertes Plasmacytom (PCS) bei BALB/c-Mäusen (J.Nat.Canc. Inst. 25(1960)847). ferner wurde ein Lymphon verwendet, das bei Lewis-ratt4en durch intrathymische InJetion von urinstrahlenleukämievirus induziert war.
  • Diese Rattenlymphon zeigt virale Zelloberflächenantigene, wie das PCS-Plasmacytom, was bei den anderen hier verwendeten Mäusetumoren nicht der Fall ist. Alle Tumoren wurden erhalten im Durchgang ihrer natürlichen animalischen Stämme.
  • Antisera Ein Antiserum zum Rinderserumalbumin (Anti-SA) wurde in Kaninchen hergestellt durch schwache subkutane Injektion von 2 mg BSA, das in Freund's Adjuvans emulgiert war.
  • Kaninchenantisera zu B-Leukämiezellen und zu PCS-Zellen wurden durch 4 bis 5 intravenöse Injektionen von 108 Tumorzellen in fünftägigea Intervallen hergestellt.
  • Die Antikörperaktivität wurde mittels der komplementabhängigen Cytotoxizität gemessen. Für diese erhielt man Titer von 1/100 bis 1/200 gegenüber ihren Immuniiserungszellen. Die Anti-B-leukämieantisera zeigten ähnliche Cytotoxizität gegenüber YAC-Tumorzellen. Die Anti-PCS-antisera wurde nach Absorption für normale BALB/c-Thymus- und-Milzzellen verwendet. In der absorbierten Form waren sie cytiotoxisch gegenüber beiden Immunisierungs-PCS-zellen und den Rattenlymphomzellen, nicht jedoch gegenüber den YAC-Zellen.
  • Die Immunoglobulinfraktionen dieser Antisera durch Fällung mit Ammoniunsulfat bei 33 %iger Sättigung hergestellt.
  • Sie wurden für die H~erstellung der erfindungsgemässen Kombinationspräparate verwendet.
  • Aktivität des Antikrebswirkstoffs Die pharmakologische Aktivität von Daunomycin und Adriamycin wurde vorweg durch ihre Inhibition der zellularen RNA-Synthese gemessen. Die Versuche wurden mit Mikrotitersdhalen (Cook, V-Bodenschalen) in Eagle's Minimaleassentialmedium, enthaltend Penicillin uund Streptomycin, ausgeführt. die Zellen wurde mit einer Konzentration von 2 x 107 Z~ellen pro ml in Medium suspendiert und in den Schalenvertiefungen in Teilmengen von 50 µl verteilt. Die Wirkstoffe wurden in P13S gelöst (0,15 m NaCl, 0,01 m PO4, pil 7,2) und dann den Z ellen in Mengen von 50 µl zugegeben. Dann wurde -soweit nicht anders angegeben - 2 Stunden bei 37°C in feuchter Atmosphäre 5 % CO2 in der Luft inkubiert. Zu dieser Zeit wurden 10 µl, enhaltend 1 µc 5-[°H]-Uridin in jede Vertiefung zugegeben und weitere 1 bis 2 Stunden inkubiert.
  • Dann wurden 25 µl 25% ige Trichloressigsäure (TCA) zugegeben und die Schalen über Nacht bei 4°C stehengelassen. Die TCA-Niederschlä ge wurden gewaschen, in NeOH gelöst und in Ampullen gebracht, um sie - wie in "Transplantation" 13 (1972)541-545 beshrieben - auszuzählen. Das Scintillationsgemisch bestand aus einer Scintillationslösung auf Basis von Toluol mit Triton X-100 und 0,01 n HCl in Verhältnis vn 6:3:1. HCl var beigegeben, um der Chemiluminestenz entgegenzuwirken. Die versuche wurden dreifach lausgeführt, wobei die Abwecihungen allgemin kleiner als 10 % waren. Die Versuche zeigten, das die Aktivität des Anitkrebsmittels auch nach dessen Bindung an das Antikörpermolekül beibehalten blieb, wie es aus Tabelle 1 zu ersehen ist.
  • Tabelle 1 totoxishe Aktivität des Kombinationspräparats, verlichen mit dem freien Wirkstoff Inkubations- %Inhibition von [³H]-Uridin-incorporation zeit (min) freies gebundenes Daunomycin Daunomycin Daunomycin- Daunomycin-anti-B anti BSA laukämie 30 43 2 25 60 58 33 35 90 61 39 48 120 66 53 57 240 83 76 89 C7 B-Leukämie-Zellen wurden bei 37°C in Gegenwart von 4 µg/ml Kaunomycin, einerseits frei, anderseite proteinsgebunden, inkubiert. Die Incorporation in das durch TCA fällbare Zellmaterial wurde gemessen und ausgedrückt als p@@mortuale Inhibition (100 % der Kontrollkultur ohne Wirkstoff).
  • Pharmakologische Wirkung des Kombinationsprägnantes Die spezifische Cytotoxizität der Wirkstoff-immunoglobulin-kerhination wurde geprüft, nachdem dieses präparat Gelengenheit hatte, sich während einer kurzen Inkubation in vitro an Tragetzellen zu binden, worauf zur Entfernung nichtspezifischer Proteine und deren Wirkstoffkonjugat gewaschen wurde. Dann wurden die Zellen auf die Verbleibenden Wirkstoffeffesktes geprüft.
  • Die Tumorzellen wurden gewaschen und die Eagles's MJedium mit einer Konzentration von 2 X 107 Zellen pro ml suspendiert und dann in Mengen von 50 µl in den Vertiefungen von Mikrotiterschalen (Cock.
  • V-Bodenschalen) verteilt. In verschiedenen Konzentrationen wurden freier Wirkstoff, Immunoglobulin und Wirkstoff-immunoglobulinkombination in Mengen von 50 ml zugegeben. Nach Schütteln (Cook AM 69 Mikrosharker) wurde während 5 Minuten bei 37°C inkubiert, 100 1 1 des Mediums wurden dann ia jede Vertiefung gegeben, und die Schalen wurden bei 4°C und 1800 Upm 10 Minuten zentrifugiert (International PR-J-Zentrifuge, ausgerüstet mit Cook-Schalenträger). Das Überstehende wurde durch ein einfaches Abschütteln der umgedrehten Schale entfernt, und die Vertiefungen wurden wieder mit 200 µl frischem Medium gefüllt. Dieser Wawschvorgang wurde nochmals wiederholt. Schliesslich wurden die Zellen wieder in Eagle's Medium suspendiert (100 µl pro Vertiefung) und während 2 Stunden bei 37°C in feuchter Atmosphäre mit 5 % CO2 in der Luft inkubiert. 10 µl, enthaltend 10 µ Ci [³H]-Uridin, wurden dann in jede vertiefung gegeben, und anch einer weiteren einstündigen Inkubation wurden 25 µl 25%ige TCA zugesetzt. Die TCA-Niederschläge wurden gewaschen, in NaOH gelöst und - wie bei Rosenberg et al. (Transplantation 13 (1972) 541 - 545) beschrieben - radioaktiv gezäht. Die Ergebnisse sind ausgedrückt als Prozentinhibition der [³H]-Uridinincorporation, vergleichen mit dem Kontrollmetrial, das entweder salzige oder freie Antikörper in ä~quivalenter Konzentration zu der Antikörperkonzentration des entsprechenden Präparats enthielt. Die Abweichungen bei den dreifach durchgeführten versuchen waren allgmein kleiner als 10 %.
  • Zusätzlich zu den [³H]-U~ridin-incorporationsversuch wurden die Target-Tumor-zellen auf ihre Wachstumsfähigkeit nach der Transplantation untersucht. Nachdem die Zellen in vitro dem Kombinationspräparat ausgesetzt und gewaschen waren, wurden die in ihre jeweiligen syngenetischen Stämme transplantiert, und es wurde das Überleben der Empfänger verfolgt.
  • Spezifische Zytotoxizität von Daunomycin-anti-B-leukämie-kombinationspräparaten Daunomycin wurde an Anti-B-leukämie- und Anti-BSA-Immmunoglobuline gebunden und auf die Cytotoxizität gegenüber B-Leukämiezellen sowie mehreren anderen Tumoren in vitro geprüft. Diese Kombinationspräparate behielten etwa 50 % der Aktivität des freien Wirkstoffs.
  • Die verschiedenen, hier verwendeten Tumoren haben gleiche Empfindlichkeit gegenüber dem Wirkstoff-immunoglobulin-kombinationspräparat. Für die Versuche wurde eine Konzentration an Daunomycin-immonoglobulin angewendet, die 40 bis 60 % Inhibition der [³H]-uridin-incorporation in den Testzellen ergab, wenn es in Kontakt mit den targetzellen während der gesamten Inkubationszeit blieb. Um die Spezifität der Präparate festzustellen, wurden die Testzellen diesen nur für 5 Minuten ausgesetzt, um das Anhaften des spezifischen Antikörpers zu erlauben. Dann wurde zur Entfernung des nichtspezifischen Immunoglobulins gewaschen und ide Toxizität des Lit den Zellen in Kontakt bleibenden Daunomycins wie oben beschrieben bestimmt. Die Ergebnisse zeigt Tabelle 2.
  • Tabelle 2 Spezifische Cytotoxizität von an Anti-B-Leukämie gebundenen Daunomycin Inkubiert mit % Inhibition von [³H-uridin- mittlere incorporation (a) Überlabenszeit Testzellen (Tage) (b) B-Leukä- YAC PC5 Rattenmie lymphon Daunomydinanti-B-leu- 38a 42a 17b 9b 19,4 kämie Daunomycin- 1b 0b 4 9 12,2 anti-BSA Daunomycinanti-BSA Anti-B-leukämie 18c 0d N.D.x) N.D.x) 12,2 Freies daunomycin 17 49 33 41 10,7 PBS 11,3 (a) 0,6 BB Wirkstoff, entweder an Protein gebundan oder frei, wurden mit 106 Zellen in einen Gesamtvolumen von 100 µl während 5 min bei 37°C inkubiert. Dann wurden das Medium entfernt, die zellen g gewaschen und wieder in frischen Medium suspendiert. Nach 2 Stunden weiterer Inkubation wurde mit [³H]-Uridin geschüttelt.
  • (b) Tieren wurden 107 Zellen injiziert, die vorher kurz mit den verschiedenen Kombinationspräparaten behandelt waren.
  • Unterschied zwischen a und b P < 0,001 (Student#s Test) Unterschied " " " c P <0,05 Unterschied " " " d P < 0,001 Nach den in Tabelle 2 wiedergegebenen Ergebnissen zeigt das Daunomycin-anti-B-leukämie-kombinationspräparat eine signifikante bleibende Inhibition der [³H]-Uridin-incorporation in den 3.
  • Laukämiezellen nach diesen kurzen Ausgesetztsein, und der Waschung.
  • Bei den verschiedenen, in diesen Versuchen getesteten Targetzollen wurde gefunden dass deren Emfindlichkeit gegenüber dem spezifischen Daunomycin-anti-B-leukämiekombinationspräparat der Spezifität des Antikörpers folgt. Dies bedeutet, dem das Präparat gegenüber den wachzelseitig reagierenden (cross-reacting) YAC-Zellen toxisch ist, jedoch gegenüber den nicht wechselseitig (non-cros-reacting) reagierenden FCS- oder Rattenlymphomzellen (Zeile 1) nicht toxisch ist, selbst wenn die Empfindlichkeit dieser Zellen gegenüber dem freien Wirkstoff grösser als die der B-Leukämie-zellen (Zeile 4) ist. Der hier festgestellte spezifische Effekt ist von der Aktivität des Antikörpers abhängig,denn mit dem Daunomycin-anti-BSA-präparat zeigte.sich kein Effekt (Zeile 2). Im Falle der B-Leukämie-Testzellen war die Wirkung des Daunomycin-antikörper-kombinationspräparats grösser als die des freien Wirkstoff (Zeile 4, 1. Zahlenspalte). Freier Antikörper macht die Zellen nicht empfindlicher gegenüber der Wirkung des freien Wirkstoffs, aber er erhöht leicht die Wirkung des nicht spezifischen Daunomycin-anti-BSA-präparats gegenüber diesen Zellen (Zeile 3, 1.Zahlenspalte). Die durch den Antikörper verursachte schwere Agglutination der Zellen dürfte sich ergeben durch das Einfangen von Daunomycin-anti-BSA, wodurch die Entfernung durch Waschen schwieriger wird. YAC-Zellen, die durch Anti-B-leukämie-antikörper nicht stark agglutiniert sind, werden durch die Mischung von Anti-B-leukämie- und Daunomycin-anti-BSA nicht angegriffen (zeile 3, 2.gahlenspalte).
  • Zusätzlich zur Wirkung bezüglich der RN-A-Synthese wurden die Kombinationspräparate auch auf ihre Wirkung auf das Tumorzellenwachstum geprüft. Die Zellen wurden in vitro kurze Zeit den Kombinationspräparat, des freien Antikörper oder dem freien Wirkstoff austgesetzt. fl Dann wurden sis gewaschen und transplatiert in syngenetisches SJL/J Material (Tabelle 2, letzte Spalte).
  • Die mittlere Überlebenszeit der Tiere, die unbehandelte Zellen erhielten, betrug 11 Tage. Bei allen Kontrollgruppen, die mit freien Wirkstoff, freiem Antikörper oder mit einem Gemisch von Anti-B-leukämie-antikörper und Daunomycin behandelte Zellen er~ hielten, war die Überlebenszeit ebeso wie bei denen, die unbehandelte Zellen erhielten, Allein die Gruppe, welche die mit dem spezifischen Daunomycin-anti-B-leukämie-kombinationspräparat behandelten Zellen erhalten hatten, zeigte eine längere Überlebenszeit. Ihre Überlebenszeit war gleich der von Tieren, die nur 10³ unebehandelte Zellen erhalten hatten.
  • Spezifische cytotoxixische Wirkungen von Daunomycin-anti-PCS-kombinationspräparaten Für diese Versuche wurde an Anti-PCS-Immunoglobuline gebundenes Daunomycin verwendet. Aus Tabelle 3 ist zu ersehen, dass die spezifischen Kombinationspräparate gegenüber den homologen PCS-Targetzellen und den welchseleseitig reagierenden (cross-reacting) Rattenlymphomzellen Toxizität aufweisen, während sie gegenüber den nicht wechselseitig reagierenden (non-cross-reacting) YAC-Zellen viel weniger toxisch sind. in diesen serien von Versuchen diente das Daunomycin-anti-B-leukämie-kombinationspräparat als spezifische Kontrollsubstanz, die das ungekehrte Muster der toxischen Wirkung zeigt. Wiederum wer das homologe system Daunomycinanti-PCS gegenüber den PCS-Testzellen überlegen bezüglich der Wirkung des freien Wirkstoffs auf die gleichen Zellen.
  • Bei der Prüfung des Wachstums von behandelten PCS-Zellen ia agagenetischen BALB/o-Tieren wurde eine schwache Wirkung sowohl des freien Wirkstoffs als auch des freien Antikörpers gefunden.
  • hingegen fiibrte du spezifische Daunomycin-anti-PCS-kombinationspräparat zu bedeutend höherer Wirkung, wobei bei mehr als 50 % der Tiere der Tumorbefall ausblieb (letzte Spalte der Tabelle 3), Die Uberlebenszeit dieser Gruppe von Tieren war gleich der von Tieren, die hur 102 unbehandelte Tumorzellen erhalten hatten. Die Langszeitüberlebenden waren resisitent gegen einen nachfolgenden Test mit 10³ Tumorzellen.
  • Tabelle 5 Spezifische Toxizität von Daunomycin, gebunden an Anti-PCS-immunoglobuline %Inhibition der [³H]-uridin- mittlere Inkubiert mit incorporation (a) Überlebenszeit (Tage) Testzellen PCS Fattenlymphom YAC Daunomyscin-anti-RPCS 60a 63a 20b 3 Mäuse >60 2 Mäuse 27,5 Daunomycin-anti- b b x) N.D. 19,8 Daunomycin-anti-B-leukämie 16b 14b 62a freies Daunomycin 320 53 67 25,6 21 (a) es wurden 1,5 µg Wirkstoff verwendet, die anderen Bedingungen waren wie bei Tabelle 2 (b) Tieren wurden 107 Z~ellen injiziert, die vorher kurz mit den vershiedenen Kombinationspräparaten behandelt waren Unterschied zwischen a und b P < 0,001 (Stundent's Test) Unterschied zwischen a und c P < 0,001 In weiteren versuchsserien wurden die Zellen wie oben kurze Zeit in vitro behandelt, jedoch ohne Waschung transplantiert. Hierdurch gelagen Wirkstoff und nicht spezifische Wirkstoffkombination in das Tier. Die Ergebnisse waren gleichartig. Bei einer Kontrolgruppe, bei der die Zellen einem gemisch von freiem Wirkstoff und Anti-PCS-antikörper ausgesetzt waren, zeigte sich keine Wirkung, die über die das freien Wirkstoff allein oder des freien Antikörpers allein hinausgeht.
  • Die Versuchserien ergaben, dass Daunomycin, kovalent gebunden an Antikörper, die gegen einen individuellen Tumor gerichtet sind, eine bevorzugende Cytotoxizität gegenüber dieser spezifischen Tumorzellen aufweist. Wenn der Wirkstoff an Anti-B-leukämir-antikörper gebunden ist, dann ist das Kombinationspräparat toxisch gegen homologe B-Leukämie-zellen ebenso wie gegen wechselzeitig reagierende YAC-Zellen (Tabell 2). Hingegen zeigt sich gegenüber nicht wechselseitig reagierenden PCE- oder Rattenlymphomzellen keine bezeichnende Toxizität (Tabellen 2 und 3).

Claims (10)

Patentansprüche
1. Pharmazeutisches Präparat zur Behandlung vcerschidener Typen von Tumoren, gekennezichnet durch ein niedermolekularen Antikrebsmittel, das an für die betreffenden Tumorantigene selektive oder spezifische Antikörper kovalent gebunden ist.
2) Präparat nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das niedermolekulare Antikrebsmittel über eine funktionelle Gruppe, die für seine Aktivität nicht erforderlich ist, direkt an den Antikörper gebunden ist.
3) Präparat nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Antikrebsmittel über ein Verbindungsmittel oder Zwischenglied kovalent an den Antikörper gebunden ist.
4) Präparat nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Antikrebsmittel Deunomycin, Adriamycin, Methotrexat, Mithramycin, Cytosin, Arabinosid oder 6-Azauridin ist.
5) Präparat nach eine der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Antikörper eine Spezifität gegenüber Antigenen von akuter lymphatischer Leukemie, akuter myclocytischer Leukämie, Lymphon, Brustkarzinon, Blasenkarzinon, Hodenkarzinom, osteogenem Serkom, Weichgzewebesarkon und ähnlichen bösartigen geschwulsten aufweisen.
6) Präparat nach eine der Ansprüche 1 bis , dadurch gekennzeichnet, daß das Antikrebsmittel Daunomycin oder Adriamycin ist und die Kovalente Bindung über den Aminozuckerteil des Molekühls erfolgt ist.
7) präparat nach einen der Ansprüche 1 bies 6, dadurch gekennzeichnet, daß an ein Molekül Antikörper etwa 2 bis 10 Moleküle Antikrebsmittel gebunden sind.
8) Verfahren zur Herstellung eines Präparates nach einem der Ansprüche 1 bis 7, bei den als Antikrebsmittel Daunomycin oder Adriamycin gebunden ist, dadurch gekennezichnet, daß das Antikrebsmittel einer Perjodat-Oxidation unterworfen wird, die hierbei entstandenen Carbonylgruppen mit den freien Aminogruppen des Proteins ungesetzt werden, die hierbei entstehendenen Schiff'sche Basen-Bindungen, vorzugsweise mit Natriumborhydrid, redusiert werden, worauf darr Produkt gereinigt und in bekannter Weise zu einer pharmazeutischen Zubereitung verarbeitet wird.
9) Verfahren zur Herstllung eines Präparates nach einem der Ansprüche 1 bis 7, bei dem als Antikrebsmittel Methotrexat gebeunden ist, dadurch gekennzeichnet, daß die Bindungsreaktion mittels eines Carbodiimidresgens durchgeführt wird.
10) Verfahren nach Anspruch 9, dadurch geknnzeichnet, daß die Bindung von Methotrexat in Gegenwart von 1-Äthyl-3-(3-dimethylaminopropyl)-carbodiimidhydrochlorid durchgefürht wird.
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