DE2524083C2 - Verfahren zum katalytischen Härten eines aminhärtbaren Polymeren oder Vorpolymeren - Google Patents

Verfahren zum katalytischen Härten eines aminhärtbaren Polymeren oder Vorpolymeren

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DE2524083C2
DE2524083C2 DE19752524083 DE2524083A DE2524083C2 DE 2524083 C2 DE2524083 C2 DE 2524083C2 DE 19752524083 DE19752524083 DE 19752524083 DE 2524083 A DE2524083 A DE 2524083A DE 2524083 C2 DE2524083 C2 DE 2524083C2
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    • C08G59/40Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing characterised by the curing agents used
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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum katalytischen Härten eines aminärtbaren Polymeren oder Vorpoly-
meren nach dem Oberbegriff des Hauptanspruchs.
Ein derartiges Verfahren geht aus der Lehre des älteren Rechts gemäß DE-PS 24 33 396 hervor. Als katalytisch wirkende Verbindung wird nach dieser Lehre eine aktive, Wasserstoff enthaltende Verbindung vorgeschlagen, die eine solche Ionisationskonstante aufweist, daß ihr pKa-Wert mehr als 6,0 beträgt, wobei in der Beschreibung z. B. primäre und sekundäie aromatische Amine sowie Polyole, insbesondere Glycerin, erwähnt werden.
Ziel der vorliegenden Erfindung ist es, weitere katalytisch wirkende Verbindungen zur Verfügung zu stellen, die die Härtungsgeschwindigkeit erhöhen und/oder die Härtungstemperatur herabsetzen. Diese Aufgabe wird durch das im Anspruch 1 gekennzeichnete Verfahren gelöst
Erfindungsgemäß werden also bestimmte katalytisch wirkende Verbindungen beschrieben, die eine hohe Dielektrizitätskonstante und eine vergleichsweise geringe Reaktionsgeschwindigkeit mit Aminen and Isocyana ten aufweisen.
Weitere Vorteile und Merkmale sind in den vorstehenden Unteransprüchen beschrieben. Im folgenden werden verschiedene bevorzugte Ausführungsformen ?m Zusammenhang mit der Figur und Tabellen I bis V beschrieben. Es wurde gefunden, daß die Verwendung eines spezifischen Katalysators, wie Tnbutylphosphat und die übrigen im Kennzeichnungsteil des Anspruchs 1 genannten Verbindungen in Kombination mit einem Härtungsmittel, das zum Härten aminhärtbarer Polymerer oder Vorpolymerer verwendet wird, erhöhte Härtungsgeschwindigkeiten, herabgesetzte Härtungstemperaturen oder beides ergibt. Gemäß dem Konzept der vorliegenden Erfindung können viele Verbindungen, welche eine hohe Dielektrizitätskonstante und eine vergleichsweise niedrige Reaktionsgeschwindigkeit im allgemeinen mit Aminen und Isocyanaten, aufweisen wie Tributylphos phat, ebenfalls mit Härtungsmitteln erfindungsgemäß verwendet werden.
Es wurde gefunden, daß die spezifische Verbindung Tnbutylphosphat bei Verwendung in Kombination mit den Komplexhärtungsmitteln eine katalytische Wirkung sowohl beim Härten von Polyurethan als auch der anderen verzeichneten aminhärtbaren Polymeren oder Vorpolymeren besitzt Das heißt, die Verwendung von Tnbutylphosphat verursacht, daß die verschiedenartigen Polymeren oder Vorpolymeren bei einer größeren Härtungsgeschwindigkeit oder bei einer niedrigeren Temperatur fortschreitend als sonst bei der alleinigen Verwendung der Komplexhärtungsmittel möglich ist Es werden, bezogen auf 100 Teile Polymer oder Vorpolymer 1,0 bis annähernd 35 Teile Tnbutylphosphat verwendet Ein bevorzugter Bereich liegt bei etwa 2 bis etwa 10 Teilen, wobei annähernd 5 Teile in hohem Maße bevorzugt werden. Wie für den Fachmann offensichtlich sein sollte, kann die genaue Menge Tnbutylphosphat etwas variieren in Abhängigkeit von der verwendeten Menge Härtungsmittelkomplex, der Menge aktiver Gruppen in dem Polymer oder Vorpolymer, der Härtungstemperatur u. dgl.
Andere Verbindungen, welche nach den Konzipierungen der vorliegenden Erfindung eine katalytische Wirkung auf die Härtung von aminhärtbare Polymere oder Vorpolymere haben, umfassen im allgemeinen hochpolare Verbindungen, d. h. Verbindungen, welche eine hohe Dielektrizitätskonstante haben und welche im allgemei- nen vergleichsweise geringe Reaktionsgeschwindigkeiten mit Aminen und freien Isocyanaten aufweisen. D. h. es ist wünschenswert, daß die katalytischen Verbindungen mit hoher Dielektrizitätskonstanten nicht mit den Aminen des Härtungsmittels oder den Isocyanaten des Vorpolymeres reagieren sondern vielmehr eine katalytische Wirkung auf das Härtungsmittel haben und für das Vorpolymer oder Polymer nicht schädlich sind. Daher
ti bedeuten die Worte »eine vergleichsweise geringe Reaktionsgeschwindigkeit« eine solche Geschwindigkeit daß
rl eine wesentliche Anzahl von Vorpolymeren oder Polymeren durch die Härtungsmittel gehärtet werden, um
■ψ gehärtete Polymere zu erzeugen, da die Reaktionsgeschwindigkeit mit Aminen oder Diisocyanaten ausreichend
§ niedrig ist so daß Konkurfenzreaktionen im wesentlichen aufgehoben werden. Daher liegen Verbindungen mit
Φ hoher Dielektrizitätskonstanten, welche mit Aminen reagieren, wie starke Säuren, und Verbindungen mit hoher
Dielektrizitätskonstanten, weiche mit Isocyanaten reagieren, wie starke Basen, nicht im Rahmen der vorliegen-
|) den Erfindung. Im allgemeinen werden Verbindungen, weiche eine hohe Dielektrizitätskonstante von 2,0 oder
& darüber haben, bei der vorliegenden Erfindung bevorzugt Natürlich haben Verbindungen mit einer höheren
Ü Dielektrizitätskonstanten im allgemeinen eine größere katalytische Wirkung. Im allgemeinen sind in hohem
|| Maße dielektrische, katalytische Verbindungen, welche während der Härtungstemperatur der aminhärtbaren
M Vorpolymeren oder Polymeren, d.h. von etwa 80°C bis etwa 140°C und sogar bis etwa 170°C flüssig sind,
|j§ wünschenswert Es wird im allgemeinen angenommen, daß solche flüssigen katälytischen Verbindungen dann die
f^ Oberfläche der Härtungsmittelsalze benetzen können und so in ausreichender Weise eine katalytische Wirkung
erzeugen.
ig Bezogen auf 100 Teile Polymer oder Vorpolymer werden 0,1 bis etwa 35 Teile der in hohem Maße dielektri-
fs sehen Katalysatorverbindung verwendet Ein bevorzugter Bereich erstreckt sich von etwa 0,2 bis etwa 10 Teilen.
Natürlich hängt die genaue Menge der katälytischen Verbindung hoher Dielektrizitätskonstanten sowohl von der besonderen wünschenswerten Härtungstemperatur als auch von den Härtungsgeschwindigkeiten der Verbindungen ab, welche bei verschiedenen katälytischen Verbindungen variieren, ein Effekt der für den Fachmann durchaus verständlich ist Erfindungsgemäß verwendete katalytische Verbindungen hoher DieVektrizitätskonstauten, welche in dem Reaktionsgemisch löslich sind, umfassen die folgenden Verbindungen: <>Ieinsäure, Triäthylphosphat Tributylphosphit DMSO (EYmethylsulfoxid), Dodecylmercaptan, Benzaldehyd, Adtponitril, Nitrobenzol, Cyclohexanon, Ν,Ν'-Dimethylbenzylamin, Essigsäureanhydrid, EpicMorhydrinbisphenoladdukt mit niedrigem Molekulargewicht schwarzes Pigment in einer Polyesterharzbasis von niedrigem Molekulargewicht Polydimethylsiloxan, Pyridin und Diäthylsulfat Bevorzugte Verbindungen umfassen diejenigen, welche im allgemeinen eine Formentnahmezeit von weniger als 6,5 Minuten ergehen, wenn sie bei einer Temperatur von 120°C unter Verwendung von annähernd 2£ Teilen auf 100 Teile Polymer oder Vorpolymer gehärtet werden in Obereinstimmung mit der Arbeitsweise und Prüfung, die unten in Beispiel II verzeichnet ist Erfindungsgemäß verwendete Verbindungen umfassen Triäthylphosphat DMSO, Dodecylmerkaptan, Benzaldehyd, Adiponitril, Nitrobenzol, Ν,Ν'-Dimethylbenzylamin, Essigsäureanhydrid, Polyesterharzbasis von niedrigem Mofekulargewicht welche ein schwarzes Pigment enthält Polydimethylsiloxan, Pyridin, Diäthylsulfat und Dimethylformamid.
Wenn das aminhärtbare Polymer oder Vorpolymer Polyurethan ist reicht die Menge des Härtungsmittelkomplexes im allgemeinen von 0,8 bis etwa 1,2 Äquivalenten des Diamins in dem .Härtungsmittel zu den freien Isocyanatgruppen in dem Polyurethan. Ein mehr bevorzugter Bereich erstreckt sich von 1,0 bis 1,1 Äquivalenten. Dieselben Bereiche sind anwendbar, wenn das Polymer oder Vorpolymer die oben verzeichneten Epoxyharze, Polymere, welche Säurehalogenidgruppen und Halogenformiatgruppen enthalten, und Polymere, weiche Anhydridgruppen enthalten, welche nach Reaktion mit Diaminen Amid-Säure-Bindungen ergeben, sind. D. h. die Menge des Härtungsmittelkomplexes, wie Methylendianilin und ein Salz, haben die oben verzeichneten Äquivalentbereiche, welche auf die Anzahl freier aktiver Gruppen in dem Polymer oder Vorpolymer, die mit Methylendianilin reagieren, bezogen sind.
Wenn man die verbleibenden Polymeren oder Vorpolymeren, nämlich die halogenhaltigen Kohlenwasserstoffpolymeren, die chlorsulfonierten Polymeren und die Organopolysiloxane betrachtet ist zum Härten dieser Verbindungen, beispielsweise durch Brückenbildung, ein viel kleineres Äquivalentverhältnis wünschenswert, da sie im allgemeinen keine reaktionsfähigen Diamingrupppen an den Endteilen der Kette enthalten. In Abhängigkeit von dem gewünschten Endmolekulargewicht der Polymeren und dem Durchschnittsmolekulargewichl der Vorpolymeren kann die Menge Hyrtungsmittelkomplex über einen weiten Bereich variieren. Im allgemeinen erstreckt sich ein solcher Bereich von 0,0005 bis etwa 0,05 Äquivalenten des reaktionsfähigen Teiles des Härtungsmittels, wie beispielsweise Diamin, zu den aktiven Gruppen, die in dem Polymer oder Vorpolymer enthalten sind. Ein bevorzugter Bereich beträgt 0,005 bis etwa 0,05 Äquivalente. Wie dem Fachmann wohlbekannt ist kann die Äq-divalentmenge zum Erzielen eines gehärteten Polymeren, welches ein gewünschtes Durchschnittsmolekulargewicht od. dgl. aufweist schnell und bequem bestimmt werden.
Die Zusammensetzung nach der vorliegenden Erfindung kann durch physikalisches Vermischen des Polymeren oder der Vorpolymeren mit dem Härtungsmittelkomplex bei Umgebungs- oder leicht erhöhten Temperaturen, wie beispielsweise etwa 50°C, aber unter der Härtungstemperatur des komplexierten Härtungsmittels, die im allgemeinen etwa 9O0C oder 100°C beträgt hergestellt werden. Vorzugsweise werden der Tributyl^bosphaikatalysator und die anderen katälytischen Verbindungen mit einer hohen Dielektrizitätskonstanten, welche im wesentlichen inert sind oder eine vergleichsweise geringe Reaktionsgeschwindigkeit mit Aminen und Isocyanaten haben, zugesetzt unmittelbar ehe die Zusammensetzung gehärtet wird, beispielsweise vor Verformen, Extrudieren öd. dgl. Da die verschiedenartigen katälytischen Verbindungen nr.it hoher Dielektrizitätskonstanten, einschließlich Tributylphosphat die Temperatur eines Härtungsmittelc zum Einleiten der Härtung herabsetzen, hat das Polymer oder Vorpolymergemisch zur Zeit des Einbringens oder physikalischen Zumischens von Tributylphosphat und den katälytischen Verbindungen der vorliegenden Erfindung weniger als 80' oder 90°, natürlich um vorzeitige Härtung zu verhindern.
Es können verschiedenartige herkömmliche Additive und Verbindungen zu der Zusammensetzung nach der vorliegenden Erfindung zugesetzt werden, um wünschenswerte Charakteristik«! odef Eigenschaften zu verlsihen. Diese umfassen Antischaummittel oder Festteilchen, Pigmente, Lichtstabilisatoren, Schaummittel für geschäumte Gegenstände, Füllstoffe, wie Hi, SiI u. dgl. Zusätzlich werden bei der Herstellung von Polyurethanen häufig Weichmacher zugesetzt, um die Flexibilität des Artikels zu erhöhen. Ein herkömmlicher, häufig verwen-
deter Weichmacher ist Dioctylphthalat Der Zusatz von Dioctylphthalat ist auch wünschenswert, weil es eine Flüssigkeit ist und deswegen verwendet wird, um das Pulver der Härtungsmittelkomplexe zu dispergieren.
Es wurde gefunden, daß die mit Tnbutylphosphat katalysierten, aminhärtbaren Polymeren oder Vorpolymeren oder die anderen katalytischer! Verbindungen mit hoher Dielektrizitätskonstanten der vorliegenden Erfindung die Härtungsgeschwindigkeit erhöhen, die Härtungszeit herabsetzen oder beides tun. Natürlich erlaubt höhere Härtungsgeschwindigkeit die Verwendung von weniger Formen, da jede Form schneller zirkulieren kann. Ein weiterer wichtiger Vorteil der Verwendung der erfindungsgemäßen Katalysatorhärtungssysteme liegt darin, daß weniger thermische Ausdehnung und folglich Schrumpfung in einem geformten Artikel auftritt, weil mögliche Härtungen bei niedrigeren Temperaturen bewirkt werden können. Daher weist der Gegenstand to weniger Spannung auf und es ist viel weniger wahrscheinlich, daß er irgendwelche Risse oder Spalte entwickelt Noch ein weiterer offensichtlicher Vorteil liegt darin, daß wegen der niedrigeren Härtungstemperatur oder verschiedene Katalysatoren niedrigere Betriebskosten infolge Energieeinsparung erzielt werden.
Die gemäß der vorliegenden Erfindung hergestellten aminhärtbaren Vorpolymeren oder Polymeren können natürlich für die normalen Anwendungszwecke eingesetzt werden. Was die bevorzugten Polyurethane betrifft, können sie für zahlreiche Anwendungszwecke, wie Autoteile, Stoßstangen, Nutz- und Personenreifen, Schuhsohlen, Kleidungsstücke, Walzenräder u. dgL verwendet werden. Vielleicht liegt die wichtigste Anwendung in der Herstellung von Reifen.
Die vorliegende Erfindung wird unter Bezugnahme auf die folgenden Beispiele bezüglich Herstellung und Daten näher erläutert.
Beispiel I
In einen Dreihalskolben, der mit einem Rührer, Thermometer und einem Vakuumanschluß ausgerüstet war, wurden 250 g Polytetramethylenätherglykol vom Molekulargewicht etwa 1000, endverschlossen mit 2 Molekü ten eines 80/20 Gemisches der 2,4/2,6 Isomeren von Toluoldiisocyanat und 86,15 g einer Dispersion eines Komplexes von 4,4'-Methylendianilin und einem Salz (50% in Dioctylphthalat) gefüllt Dann wurden 7,15 g Tnbutylphosphat zu einem Kolben zugesetzt Man sah, daß sich das Gemisch schnell verdickte und nach 3 Minuten langem Mischen bei 50° C in dem Kolben härtete. Härtm^sprodukte, welche aus diesem Material hergestellt wurden, waren infolge der partiellen Härtung, die in dem Kolben eintrat, schlecht Da es schien, daß Tributylphosphat die Reaktion der Dispersion mit den Vorpolymeren katalysierte, wurde eine Reihe von Härtungen bei verschiedener Temperatur ausgeführt, um festzustellen, ob Tnbutylphosphat ein wirkliches katalytisches Material war. Es wurde gefunden, daß Härtung bis herab zu 80° C in dem katalysierten System eintrat wogegen in dem nichtkatalysierten System eine Härtungstemperatur von mindestens 105° C erforderlich war, um vernünftige Härtungsgeschwindigkeiten einzuleiten.
Es wurde eine Reihe von Versuchen unter Verwendung unterschiedlicher Tributylphosphat-Niveaus bei verschiedenen Härtungstemperaturen ausgeführt deren Ergebnisse in F i g. 1 dargestellt sind, worin die Formentnahmezeit die Zeit darstellt» die für den geformten Artikel benötigt wird, damit er ausreichend gehärtet ist, so daß er seine Strukturintegrität nach Entfernen aus der Form beibehält In der Zeichnung stellt die Gerade I die Zusammensetzung des Standes der Technik aus 100 Teilen Polytetramethylenäthylenglykol, 20 Teilen und ei nem
Äquivalentverhältnis von 1,025 des Diamins zu den freien aktiven Isocyanatgruppen im Vorpolymer dar. Der gestrichelte Teil der Geraden 1 zeigt daß Härtungen unterhalb einer Temperatur von annähernd 100° C schwierig zu erhalten waren und schlechte Eigenschaften ergaben. Die Geraden 2,3 und 4 stellen Mischungen von Adiprene-Vorpolymeren, Dioctylphthalat Tributylphosphat und 4,4'-MethyIendianilin-Komplex-Härtungsmittel in den verzeichneten Mengen dar.
Wie leicht aus der Zeichnung zu ersehen ist verminderte der Zusatz von Tributylphosphat die Härtungszeit bei einer spezifischen Härtungstemperatur stark und reduzierte die erforderliche Härtungstemperatur zum Härten in einer bestimmten Zeit Der Anfang der Geraden 2,3 und 4 bei den niedrigeren Temperaturen stellt im allgemeinen der Beginn der Einleitung oder Härtung dar, wogegen das Ende der Geraden 2,3 und 4 bei höheren Temperaturen im allgemeinen die obere wünschenswerte Härtungstemperatur darstellt Natürlich führen Zu sammensetzungen, welche mehr oder weniger Tributylphosphat enthalten, im allgemeinen zu entsprechend gelegenen Geradew in Abhängigkeit von der Menge Tributylphosphat Außerdem kann das Äquivalentverhältnis des Komplexes, wie Methylendianilin, zu freien aktiven Isocyanatgruppen auch variiert werden. Der Einfluß der Tributylphosphatkonzentration auf physikalische Eigenschaften ist in Tabelle I verzeichnet
Tabelle I
Physikalische Eigenschaften gegen Tributylphosphat (TBP)-Konzentration
Teile Polytetramethyien- Zusammensetzung B C D E F
60 glykoläther A 100 100 100 100 100
Teile 4,4'-MethylendisiiiIin- 100
65 Komplex 17,2 17,2 17,2 17,2 17,2
Teile Dioctylphthalat 17,2
Teile Tributylphosphat 17,2 17,2 17,2 17,2 17,2
23 23 5 10 15 20
0
25 24 083 B C D E F
Tabelle I (Fortsetzung)
Zusammensetzung 138 144 162 161 110
A 112 107 105 94 56
100-C 48,8 49,1 47,9 40,4 36,8
Zugfestigkeit, kg/cm2 180
3«0% Mod, kg/cm2 97
Zerreißprobe mit nierenförmigem 50,5 378 305 290 285 188
Versuchsstück (kg/cm) 28,5 35 31.5 31,5 23,7
22,8° C 150 132 125 UO 61,7
Zugfestigkeit, kg/cm2 343 74,2 74,6 76,0 58,7 44,9
5% Mod, kg/cm2 35
300% Mod, kg/cm2 139 »rmenee die dI lvsikalisc hen Eigenschaften, wie 2 iusfestiekeit
Zerreißprobe mit nierenförmigem 86,3
Versuchsstück (kg/cm)
Im allcrempinpn wurden mit steitfendi ;r Katalvsatc
und Reißfestigkeit mit nierenförmigem Prüfstück leicht reduziert. Jedoch liegt solche Reduktion durchaus
innerhalb der Anforderungen einer besonderen Verwendung des gehärteten Polymeren. Außerdem war der 5% 20 und 300% Modul bei Umgebungstemperatur (22,80C) reduziert, ein Zeichen dafür, daß ein mehr elastischer
Artikel hergestellt wird.
Tabelle II zeigt den Einfluß von Vorpolymeren, welche einen mengenmäßig erhöhten Isocyanatgehalt aufwei-
Tabelle II Zusammensetzung H
Einfluß des NCO-Gehalts G 5,10
6,45 102,5
102,5 5
Vorpolymer % NCO 5 14,0
% 4,4'-Methylendianilin-Komplex
Härtungsmittel
17,2
Teile Tributylphosphat 148
Teile Dioctylphthalat 144 72
100°C 108 51,8
Zugfestigkeit, kg/cm2 49,1
300% Mod, kg/cm2
Zerreißprobe mit nierenförmigem 309
Versuchsstück (kg/cm) 305 30^
22,8° C 35 90
Zugfestigkeit, kg/cm2 132 71,0
5% Mod, kg/cm2 74,6
300% Mod, kg/cm2
Zerreißprobe mit nierenförmigem
Versuchsstück (kg/cm)
Texas Biegeversuch gemäß 10 000 126 000
»Rubber Chemistry and Technology
VoL 38, Nr. 4, Nov. 1965, S. 730- 740«
Im allgemeinen bleiben die Eigenschaften vergleichsweise dieselben mit der Ausnahme, daß der 5% und 300% d5 Modul von Zusammensetzung G, welche die höhere Menge freies Isocyanat enthält viel höher war und die
Biegung viel geringer, ein Zeichen für ein steiferes oder brüchigeres Material.
Tabelle III zeigt Polyurethanzusammensetzungen, die aus PoIyTHF (Tetrahydrofuran) hergestellt sind.
25 Tabelle III 24 083 J PoIyTHF
Vorpolymertypen 1ΠΛ J TDI
Vorpolymertyp Zusammensetzung
I
102,5
To.fdoldiisocyanat-Typ 100 ί PoIyTHF 20
% 4,4'-Methylendianilin- Komplex
Härtungsmittel
loo j TDI 5
Teile Dioctylphthalat 102,5
Teile Tributylphosphat 17,1 133
1000C 2,9 56,3
Zugfestigkeit, kg/cm2 24,4
300% Mod, kg/cm2 138,5
Zerreißprobe mit nierenförmigem 110
Versuchsstück, kg/cm 48,8 145
22,8° C 11,8
Zugfestigkeit, kg/cm2 62,6
5% Mod, kg/cm2 378 47,9
300% Mod, kg/cm2 34,7
Zerreißprobe mit nierenförmigem 149
Versuchsstück, kg/cm 74,2
Außerdem ergaben die verschiedenartigen katalytischer! Verbindungen mit hoher Dielektrizitätskonstanten nach der vorliegenden Erfindung neben Tributylphosphat ebenfalls verminderte Härtungszeit bei einer spezifischen Härtungstemperatur oder reduzierten die erforderliche Härtungstemperatur zum Härten in einer vorgegebenen Zeit. Darüber hinaus sind die Eigenschaften der aminhärtbaren Polymeren oder Vorpolymeren gemäß der vorliegenden Erfindung, worin verschiedenartige katalytische Verbindungen hoher Dielektrizitätskonstanten verwendet wurden, im allgemeinen dieselben wie bei Polymeren oder Vorpolymeren, die ohne die katalytischen Verbindungen hoher Dielektrizitätskonstanten gehärtet wurden.
Die vorliegende Erfindung wird unter Bezugnahme auf das folgende Beispiel und die Werte näher erläutert. Beispiel II
In einen Dreihalskolben, der mit einem Rührer, Thermometer und einem Vakuumanschluß ausgerüstet war, wurden 250 g Polytetramethylenätherglykol mit einem Molekulargewicht von etwa 1000, endverschlossen mit zwei Molekülen eines 80/20 Gemisches der 2,4/2,6 Isomeren von Toluoldiisocyanat und 86,15 g einer Dispersion eines Komplexes von 4,4'-MethyIendianiIin und einem Salz (50% in Dioctylphthalat) gefüllt Das Gemisch wurde auf 500C erwärmt und dann wurden unter beständigem Rühren 7,15 g verschiedener katalytischer Verbindungen hoher Dielektrizitätskonstanten zugesetzt Das Gemisch wurde dann je nach der katalytischen Wirkung einer spezifischen Verbindung hoher Dielektrizitätskonstanten mehr oder weniger etwa V2 Minute bis zu l'/2 Minuten gerührt Dann wurde das Gemisch in eine Form gegossen. Die Zeit, die erforderlich war bis das Material aus der Form entfernt werden konnte, d. h. eine Strukturintegrität behielt, welche ihre Gestalt nach Trennung von einer Form nicht verliert, wurde mit einem nicht katalysierten Gemisch verglichen, um festzustellen, ob die spezifische Verbindung ein richtiger Katalysator war. Die folgende Tabelle gibt die Resultate mehrerer verschiedener Typen von Verbindungen hoher Dielektrizitätskonstanten, welche als Katalysatoren getestet wurden. Es wurde gefunden, daß die katalysierten Systeme bei so niedrigen Temperaturen, wie etwa 80° C gehärtet werden konnten, während in Abwesenheit eines Katalysators Härtungstemperatur von mindestens 1050C nötig war, um vernünftige Härtungsgeschwindigkeiten einzuleiten.
Tabelle IV zeigt die Formentnahmezeit verschiedener Katalysatoren, wobei eine Menge von 2,9 g auf 100 g Vorpolymer verwendet wurde und das Gemisch bei einer Temperatur von 120° C gehärtet wurde.
Tabelle IV
Probe
Katalysator
Kontrolle Dioctylphthalat
B Triäthylphosphat
D Tributylphosphit
E Ölsäure
F Dimethylsulfoxid
G DodecylmercaptaF
H Benzaldehyd
I Adiponitril
Form Temp. Forment
(°C) nahmezeit
(Min.)
120 10,0
120 5,0
120 8,0
100 75
120 0.8
120 5,0
120 5,0
120 3,0
!'*>
(Y
Tabelle 25 24 083 IV (Fortsetzung) Form Temp. Forment
V ■'. ■
$
Probe Katalysator ("C) nahmezeit
ft (Min.)
I 120 6,0
i J Nitrobenzol 120 3,5
I K Cyclohexanon 120 6,0
L Ν,Ν'-Dimethylbenzylamin 120 6,0
M Essigsäureanhydrid 120 6,5
|j}( N Epichlorhydrinbisphenoiaddukt 120 5,0
!■' O Polyesterharz m. Pigment 120 5,5
P Polydimethylsiloxan 120 3,0
Q Pyridin 120 4,5
R Diäthylsulfat 120 1,0
S Dimethylformamid
Natürlich ergeben höhere Konzentrationen eines spezifischen Katalysators höhere Härtungsgeschwindigkeiten und daher kürzere Zeiten bis zum Herausnehmen aus der Form und/oder niedrigere Härtungstemperaturen. Abänderung von Konzentrationen, Härtungstemperatur und Formentnahmezeit der Katalysatoren nach der 20 vorliegenden Erfindung ergibt eine graphische Darstellung, ähnlich der F i g. 1, wenn man diese aufzeichnet.
Tabelle V zeigt Polyurethanzusammensetzungen, die aus Poly THF (Tetrahydrofuran) hergestellt sind.
Tabelle V
25
Gewichtsteile Verbindung
100 Polypropy lenglycol-Toluoldiisocy anat
Vorpolymer (6,2% NCO)
32,9 4,4'-Methylendianilin und Salz 30
Dispersion (49,5% in Dioctylphthalat) 2,9 ölsäure
Wenn die Zusammensetzung von Tabelle V unter denselben Bedingungen wie die Zusammensetzungen, die in Tabelle IV verzeichnet sind, gehärtet wird, ergab sie eine Formentnahmezeit von 4,0 Minuten. 35
Wenn auch bevorzugte Ausführungsformen im einzelnen dargestellt und beschrieben worden sind, versteht es sich, daß die Erfindung nicht darauf beschränkt ist, da der Rahmen des der Erfindung zugrundeliegenden Gedankens lediglich durch die angefügten Ansprüche zu bemessen ist.
Zusammenfassend werden erfindungsgemäß aminhärtbare Polymere oder Vorpolymere, wie beispielsweise Urethane, durch die Verwendung eines Methylendiaminkomplexes oder eines racennschen 2,3-Di(4-aminophe- 40 nyl)butankomplexes in Gegenwart einer katalytischen Verbindung hoher Dielektrizitätskonstanten, welche vergleichsweise weniger reaktionsfähig mit Aminen und Isocyanaten ist, gehärtet, so daß höhere Härtungsgeschwindigkeiten, herabgesetzte Härtunpstemperaturen oder beides leicht erhältlich sind.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (3)

Patentansprüche:
1. Verfahren zum katalytischen Härten eines aminhärtbaren Polymeren oder Vorpolymeren in einem Reaktionsbehälter mit folgenden Stufen: Zusetzen von 100 Gewichtsteilen des aminhärtbaren Polymeren
5 oder Vorpolymeren aus der Gruppe Urethane, welche freie Isocyanatgruppen enthalten, Epoxyharze, Polymere, welche Säurehalogenid- und Halogenformiatgruppen enthalten und Polymere, welche Anhydridgrupgen enthalten, die nach Reaktion mit Diaminen Amid-Säure-Bindungen ergeben, Zusetzen von 0,8 bis 1,2 Äquivalenten eines Härtungsmittels, bezogen auf die freien aktiven Gruppen des aminhärtbaren Polymeren oder Vorpolymeren, wobei das Härtungsmittel aus einer Gruppe ausgewählt ist, die aus einem Komplex von
to 4,4'-MethylendianiIin und einem Salz, wobei das Salz aus der Gruppe Natriumchlorid, Natriumbromid, Natriumiodid, Natriumnitrat, Lithiumchlorid, Lithhraibromid, Lithiumiodid, Lithiumnitrat und Natriumcyanid ausgewählt ist, und/oder einem Komplex von racemischem 2^-D(4-aminophenyl)butan und einem Salz, wobei das Salz aus der Gruppe Natriumchlorid, Kaliumbromid, Kaliumiodid, Rubidiumchlorid, Rubidiumbromid, Rubidiumjodid, Cäsiumchlorid, Cäsiumbromid und Cäsiumjodid ausgewählt ist, besteht, wobei das
ts Verhältnis des Dianilins oder des Butans zu dem Salz in aim Komplex 3 Mol pro 1 Mol beträgt, und von 0,1 bis 35 Teilen einer katalytisch wirkenden Verbindung, dadurch gekennzeichnet, daß letztere aus der Gruppe von Tnbutylphosphat, Triäthylphosphat, Tributylphosphit, Dimethylsulfoxyd, ölsäure, Dodecyl-•nercaptan, Benzaldehyd, Adiponitril, Nitrobenzol, Cyclohexanon, Ν,Ν'-Dimethylbenzylamin, Essigsäüreanhydrid, Epichlohydrinbisphenoladdukt mit niedrigem Molekulargewicht, Polyester mit niedrigem Moleku- largewicht,«H)lydimethylsiloxan, Pyridin, Diäthylsulfat und Dimethylformamid ausgewählt ist
2. τ€■ ιαιιΓεη nacHi-uispructs i, osuurcu geKennzesCunci, uSu uic »icngc \>er naiafyuSCtt wirsvsnoen * er^in* dung von 0,2 bis 10 Teilen reicht
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Härten bei einer Temperatur von 80° C bis 1400C ausgeführt wird
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