DE2851463B2 - Verfahren zum Herstellen eines gasdichten alkalischen Nickel-Cadmium-Akkumulators - Google Patents
Verfahren zum Herstellen eines gasdichten alkalischen Nickel-Cadmium-AkkumulatorsInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Herstellen eines alkalischen Nickel-Cadmium-Akkumulators nach
dem Oberbegriff des Anspruchs 1. Bei einem solchen Akkumulator muß der negativen Elektrode während
des Herstellens des Akkumulators eine Vorladung verliehen werden.
Das Vorladen der negativen Elektrode besteht darin, einen derartigen Ladungszustand zu schaffen, daß die
Ladung der negativen Elektrode größer als die Ladung der positiven Elektrode ist
Wie z.B. aus der DE-OS 25 07 988, der FR-PS 21 15 704 oder der US-PS 26 36 058 hervorgeht, ist es
zur Vermeidung von Wasserstoffabscheidung vorteilhaft, der negativen Elektrode eine größere Ladungskapazität
zu verleihen als der positiven Elektrode, so daß bei völliger Ladung der positiven Elektrode die negative
Elektrode noch eine gewisse zur Ladung noch nicht genutzte Kapazität behält. Wenn vor dem Laden der
positiven Elektrode der negativen Elektrode eine Ladung verliehen wird, die kleiner als die Differenz der
positiven und negativen Ladungskapazität ist, dann bleibt an der negativen Elektrode am Ladungsende der
positiven Elektrode ein gewisser Abstand zur vollständigen Aufladung. Darüber hinaus jedoch ist die negative
Elektrode beim Entladen noch geladen, wenn die positive Elektrode bereits entladen ist. Daraus ergibt
sich ein klareres Ladungsende, und außerdem läßt sich bei Akkumulatoren, deren negative Elektrode eine
Vorladung erhält, rine Stabilisierung der Kapazität im Zyklusbetrieb feststellen.
Es scheint zunächst ziemlich einfach, diese Ladungszustände dadurch zu erzielen, daß man dem Akkumulator
in geöffnetem Zustand die gewünschte Ladung verleiht. Jedoch weiß man, daß in Akkumulatoren mit
dünnen eng nebeneinander liegenden Elektroden bei Erreichen des Ladungsendes der positiven Elektrode
der Ladungswirkungsgrad der negativen Elektrode sehr gering wird. Die tatsächlich auf der negativen Elektrode
gespeicherte Ladung entspricht somit nicht der gelieferten Elektrizitätsmenge.
Will man der negativen Elektrode vor dem Einsetzen in die Batterie die gewünschte Ladung verleihen, so
stellt sich heraus, daß die Ladung während der Bearbeitungsgänge der Eiekirode nicht stabil bieifoi, da
das reduzierte Kadmium hochreaktiv ist
Aus der FR-PS 21 15 704 ist bekannt, die relativen Ladungs.7.ustände der Elektroden eines alkalischen
Akkumulators, dessen negative Elektrode eine größere Kapazität besitzt als die positive Elektrode, festzulegen,
indem der Akkumulator in offenem Zukstand geladen wird und ihm nach vollständiger Aufladung der
positiven Elektrode eine ausreichend große Oberladung verleihen wird, damit die negative Elektrode einen
ίο Ladungszustand erreicht, bei dem die geladene Kapazität
größer als die der positiven Elektrode ist Der Wert dieser zusätzlichen Ladungsmenge muß genau bestimmt
werden; die Überladung erfolgt bei einer Temperatur von -100C Vorzugsweise liegt die der negativen
Elektrode zugeführte Oberladungskapazität bei 10 bis 50% der Differenz zwischen der tatsächlichen Gesamtkapazität
der negativen Elektrode und der Kapazität der !positiven Elektrode.
En derartiges Verfahren ist jedoch schwierig durchzuführen, da es eine niedrige Temperatur erfordert
Ferner wurde vorgeschlagen, falls die positive Elektrode vorgeladen werden soll, ein chemisches
Oxydiermittel zuzusetzen, das das Nickelhydroxid in höhere Oxide umwandelt Eine entsprechende Umsetzung
an der negativen Elektrode mit Hilfe von Reduzierstoffen für das Cadmiumhydroxid ist jedoch
nicht möglich, da das Cadmiumhydroxid chemisch wesentlich stabiler ist.
jo Aufgabe des erfindungsgemäßen Verfahrens ist es, die Vorladung der negativen Elektrode auf einfache
Weise sicherzustellen. Diese Aufgabe wird durch das im Anspruch 1 definierte Verfahren gelöst.
Das Cadmium bildet sich somit nach dem Verschließen des Akkumulators, was den Vorteil bietet, die
Vorladung vor dem Einbau der Elektroden zu vermeiden und folglich auch die Entladungsreaktion des
Cadmiums in Berührung mit dem Luftsauerstoff entsprechend der folgenden Reaktion:
2 Cd + O2 + 2 H2O - 2 Cd(OH)2
Außerdem kann der Vorladungsanteil mit großer Genauigkeit bestimmt werden, indem die Menge des
dem Elektrolyt zugesetzten Stoffes entsprechend gewählt wird.
Als anodisch oxidierbare Stoffe können insbesondere Alkohole in Frage kommen, vor allem Methanol,
Äthanol und Propanol.
So wird Methanol anodisch in alkalischem Milieu nach folgender Reaktionsgleichung oxydiert:
CH3OH + 8 OH"—6 e - CO3"+ 6 H2O
wobei die Energiebilanz 5Ah/g Methanol ist.
Diese Reaktion ist irreversibel.
Falls Methanol einem Nickel-Kadmium-Akkumulator zugesetzt wird, ergibt sich während der Oxydation des
Methanols folgende Gesamtladungsreaktion:
3 Cd(OH)2 + CH3OH + 2 OH"
- eof+ 3 Cd + 6 H2O.
Das auf diese Weise gebildete metallische Kadmium stellt das vorgeladene Kadmium dar.
Wenn das Methanol verbraucht ist, erfolgt die klassiche Ladungsreaktion des Akkumulators in völlig
b5 normaler Weise.
Die Erfindung wird nun anhand einiger Ausführungsbeispiele im Vergleich zu bekannten Verfahren
eiiäUicli.
Es wurden mehrere dichte Nickel-Kadmium-Akkumulatoren
mit jeweils einer nominalen Kapazität von 0,5 Ah hergestellt Diese Akkumulatoren wurden zu
folgenden Gruppen zusammengestellt
S: Akkumulator, dessen negative Elektrode keinerlei Vorladung erhalten hat {Stand der Technik).
1: Akkumulator, dessen negative Elektrode elektrochemisch vor ihrem Einbau mit einer Elektrizitätsmenge von 10OmAH vorgeladen wurde (Stand der
Technik).
2: Wie 1, jedoch mit einer Vorladung von 20OmAH.
3: Wie oben, jedoch mit einer Vorladung von 30OmAH.
Mi: Akkumulator, dessen negative Elektrode vor ihrem
Einbau keinerlei Vorladung erhalten hat, dessen Elektrolyten aber 20 mg Methanol zugesetzt
wurden, was einer Vorladung von 100Ah entspricht (Erfindung).
M2: Akkumulator wie Mi, jedoch wurden 40 mg
Methanol zugesetzt, was einer Vorladung von
Akkumulatorkapazität (mAh): Entladungsende bei 0,9 V nach Ladung während 14 Stunden
bei C/10, keine Ruhezeit und Entladung bei 2C
10
15
20 20OmAh entspricht
M3: Akkumulator wie Mi, jedoch wurden 60 mg
Methanol dem Elektrolyten zugesetzt was einer Vorladung von 30GmAh entspricht
Die Akkumulatoren wurden Lade-Entlade-Zyklen
unterworfen, wobei die Ladung mit 5OmA während 14 Stunden erfolgt und unmittelbar darauf die Entladung
mit einem Strom von IA bis auf eine Klemmenspannung
von O^ V folgt
Die dabei erzielten Ergebnisse werden in den untenstehenden Tabellen zusammengefaßt
Tabelle I zeigt die Kapazitäten in mAh der verschiedenen Akkumulatoren nach einer bestimmten
Anzahl von Lade-Entladezyklen.
Tabelle II zeigt den Wirkungsgrad der Vorladung in Prozenten, wobei der Wirkungsgrad als Differenz
zwischen der Kapazität des vorgeladenen Akkumulators und der Kapzität des nicht vorgeladenen
Akkumulators geteilt durch die Vorladung definiert ist
Zyklus- Ohne Elektrochemisches Vorladen Vorladen mit Methanol
Nr. Vorladen
Ml
M2
M 3
| 3 | 322 | 377 | 432 | 2 | 3 | 454 | 407 | 415 | 451 |
| 4 | 304 | 348 | 428 | 55 | 44 | 446 | 389 | 430 | 450 |
| CTv | 292 | 327 | 395 | 62 | 47 | 416 | 357 | 405 | 428 |
| 9 | 305 | 331 | 401 | 51 | 41 | 434 | 363 | 409 | 430 |
| 15 | 304 | 324 | 404 | 48 | 43 | 437 | 360 | 416 | 451 |
| 36 | 309 | 329 | 394 | 50 | 41 | 419 | 362 | 415 | 453 |
| 62 | 292 | 302 | 371 | 47 | 37 | 400 | 343 | 410 | 446 |
| 138 | 280 | 284 | 325 | 40 | 36 | 360 | 314 | 376 | 410 |
| Tabelle II | 22 | 27 | |||||||
| Wirkungsgrad der Vorladung | (in %) | ||||||||
| Zyklus-Nr. | Elektrochemisches Vorladen | Vorladen | mit Methanol | ||||||
| 1 | Ml | M2 | M3 | ||||||
| 3 | 55 | 85 | 46 | 43 | |||||
| 4 | 44 | 85 | 63 | 49 | |||||
| 6 | 35 | 65 | 56 | 45 | |||||
| 9 | 26 | 58 | 52 | 42 | |||||
| 15 | 20 | 56 | 56 | 49 | |||||
| 36 | 20 | 51 | 53 | 48 | |||||
| 62 | 10 | 51 | 59 | 51 | |||||
| 138 | 4 | 34 | 43 | 43 | |||||
Aus der Tabelle I geht hervor, daß im allgemeinen eine Vorladung, sei sie elektrochemisch oder erfindungsgemäß
durchgeführt, die Kapazität im zyklischen Betrieb deutlich erhöht. Bereits nach dem dritten Zyklus
besitzt der Standardakkumulator nur noch eine Kapazität von 322mAh anstelle der nominalen Kapazitat
von 50OmAh. Dagegen liegen die Kapazitäten der Akkumulatoren !, 2 und 3 zwischen 377 unH 454m Ah
und diejenigen der Akkumulatoren Ml, M2 und M3
zwischen 407 und 45ImAh. Nach dem 138. Zyklus sind diese Kapazitäten wie folgt: 28OmAh für den Standardakkumulator,
zwischen 284 und 36OmAh für die Akkumulatoren 1, 2 und 3 und zwischen 314 und 41OmAh für die Akkumulatoren Ml, M2 und M3. Die
Kapazität bleibt um so größer, je höher die Vorladung ist. Ein derartiges Ergebnis entspricht im übrigen der
bekannten Tatsache, daß während Zyklen, bei denen auf eine langsame Ladung eine rasche Entladung folgt, es zu
vorzeitiger Bildung von Kadmiumkernen kommt, die ihre Fähigkeit zur Enladung verlieren.
Die Vorladung spielt somit die Rolle einer Reserve an entladbarem Kadmium.
Tabelle II zeigt, daß einerseits der Wirkungsgrad der
elektrochemischen Vorladung im allgemeinen geringer als derjenige des Methanols ist, und daß andererseits,
obwohl der Wirkungsgrad tendenziell während der Zyklen abnimmt, er im Falle der Vorladung mit
Methanol wesentlich konstanter bleibt, etwa 50%.
Im vorstehenden Beispiel wurde zwar die Verwendung von Methanol als Vorladungsmittel beschrieben,
jedoch kann jeder Stoff, der Kohlenstoff-, Wasserutoff- und Sauerstoffatome enthält, verwendet werden, wenn
er anodisch ohne Gasentwicklung irreversibel oxydiert werden kann, beispielsweise indem er bei der Oxydation
Wasser und Karbonationen erzeugt.
Die Reaktion ist dann die folgende:
CxHyOz + (y+6x-2xPH - - (y+4x-2z)e
Es ist günstig, wenn χ so klein wie möglich ist.
Mit Hilfe des erfindungsgemäßen Verfahrens kann somit der negativen Elektrode eines alkalischen Akkumulators, insbesondere eines Nickel-Kadmium-Akkumulators, eine genau vorbestimmte Vorladung verliehen werden, und zwar nach dem Verschließen des Akkumulators, so daß die bei elektrochemischen Vorladeverfahren auftretenden Nachteile vermieden 2(i werden.
Mit Hilfe des erfindungsgemäßen Verfahrens kann somit der negativen Elektrode eines alkalischen Akkumulators, insbesondere eines Nickel-Kadmium-Akkumulators, eine genau vorbestimmte Vorladung verliehen werden, und zwar nach dem Verschließen des Akkumulators, so daß die bei elektrochemischen Vorladeverfahren auftretenden Nachteile vermieden 2(i werden.
Claims (2)
1. Verfahren zur Herstellung eines gasdichten alkalischen Nickel-Cadmium-Akkumulators, in welchem
die negativen Elektroden größere Kapazität besitzen als die positiven Elektroden und die
Elektroden in mindestens teilweise entladenem Zustand in das Akkumulatorgehäuse eingesetzt
werden, dadurch gekennzeichnet, daß nach dem Zusammenbau und vor der ersten Ladung
dem Elektrolyten eine bestimmte Menge einer chemischen Substanz zugesetzt wird, die im
alkalischen Medium ohne Gasbildung vor dem Nickelhydroxid anodisch irreversibel oxydiert wird,
und daß dann der Akkumulator normal geladen wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß Methanol, Äthanol oder Propanol zugesetzt werden.
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