DE3025227A1 - Verfahren zur herstellung von ungesaettigten urethan-monoisocyanatverbindungen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von ungesaettigten urethan-monoisocyanatverbindungen

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DE3025227A1
DE3025227A1 DE19803025227 DE3025227A DE3025227A1 DE 3025227 A1 DE3025227 A1 DE 3025227A1 DE 19803025227 DE19803025227 DE 19803025227 DE 3025227 A DE3025227 A DE 3025227A DE 3025227 A1 DE3025227 A1 DE 3025227A1
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Description

<J
Dr. Be/Kä
Patentanwälte
Dipl. Ing. Hans-Jürgen Müller Dr. rer. nat Thomas Berendt Dr.-Ing. Hans Leyh
lucile-Grahn-Straßa 38 O 8 München 80
Witco Chemical Corporation
277 Park Avenue
New York, N.Y. 10017 (V.St.A.)
Verfahren zur Herstellung von ungesättigten Urethanmonoisocyanatverbindungen
130023/0
- J
Die Erfindung betrifft ungesättigte Urethanmonomere. Insbesondere betrifft die Erfindung ein Verfahren zur Herstellung neuer stabiler monoungesättigter Urethanmonoisocyanatverbindungen.
Es war bereits bekannt, Urethanmonomere dadurch herzustellen, daß (1) zunächst eine di-oder poIfyfxxiktioneLlß Hydroxylverbindung mit einem Diisocyanat im Verhältnis von 1 Mol Diisocyanat zu 1 Mol Hydroxylgruppe umgesetzt wucde, wobeLeine di- oder polyfunktionelle Verbindung mit einer NCO-Endgruppe gebildet wurde. Diese wurde weiterhin mit einer monoungesättigten Monohydroxylverbindung, wie Hydroxypropylmethacrylat, umgesetzt im Verhältnis von 1 Mol NCO-^ Gruppen zu einer OH-Gruppe, um das gewünschte Endprodukt herzustellen. (2) Das Produkt wurde andererseits dadurch hergestellt, daß die Reihenfolge der Zugabe umgedreht wurde und die monoungesättigte Monohydroxylverbindung zu dem Diioscyanat zugesetzt wurde, wonach die di- oder polyfunktionelle Hydroxylverbindung zugegeben warde oder es wurden (3) alle Bestandteile auf einmal miteinander umgesetzt.
Gemäß der US-PS 2 958 704 ist ein Verfahren zur Herstellung von Monoalkenyl-urethan-monoisocyanaten bekannt, wobei im wesentlichen ein Mol des Diisocyanats mit 1 Mol hydroxylgruppenhaltiger Verbindung umgesetzt wird.
Während Verfahren des Standes der Technik Urethanmonomere ergeben, die geeignet sind, zu Polyurethanen polymerisiert zu werden, insbesondere zur Herstellung von geschäumten Polyurethanen, sind derartige Monomere oder Polymere aus diesen Verbindungen oft instahiluid nicht lagerfähig oder für lange andauernde Transporte ungeeignet, da eine Neigung zu Homopolymerisationen besteht, insbesondere wegen der Gegenwart von überschüssigem Isocyanat.
130023/0516
Die Erfindung schafft ein Verfahren zur Herstellung eines neuen weniger toxischen Urethanmonomeren, das stabil ist und zur Herstellung von Polyurethanen brauchbar ist.
Gegenstand der Erfindung ist somit die Schaffung eines Vorläufers für ein Polymerisat, welcher erheblich weniger toxisch ist als die meisten üblichen Monomere.
Weiterer Gegenstand der Erfindung ist die Schaffung eines wirtschaftlichen Verfahrens zur Herstellung von Urethanmonomeren, das sicher und praktisch leicht durchführbar ist.
Erfindungsgemäß wurde erkannt, daß in praktisch äquivalenten molaren Mengenverhältnissen durchgeführte Reaktionen zwischen Hydroxy!verbindungen und Diisocyanatverbindungen einen Überschuß von etwa 5-6 Gew.-% nicht umgesetztes Diisocyanat ergaben, was die Bildung einer di-ungesättigten Verbindung anzeigt. Bei den Polymerisationen von Urethanverbindungen gemäß des Standes der Technik gab es auch viele kurze, segmentierte und stark vernetzte Teile bei dem gebildetem Polymerisat. Dies wird am besten durch das Studium der Reaktion von Hydroxypropylmethacrylat (HMPA) mit Toluoldiisocyanat (TDI) erläutert:
CH,
CII
CH2=C - C - 0-CH2
- CII OH +
NCO
NCO
(TDI) Molgewicht 174
CH, O
I 3 Il
CH2=C - C - O -
-CH-O-
NCO
HPMA - TDI-Reaktionsprodukt 130023/0516
_ 5 —
Das Produkt ist somit ein endständig mono-ungesättigtes Monoisocyanat.
Die Berechnung ergab einen Prozentgehalt an NCO-Gruppen von
96 NC0 = NCO χ 100 oder _42 χ 100 = 13,2 %
HPMA-TDI 318
Jedoch hat die gleiche Menge von 13,2 % NCO-Gruppen das folgende di-ungesättigte Produkt:
CH, O
I 3 Ii :=c - c - ο -
- CH
CHx O H
I Ϊ ' - O - C - N
+ OCN-
NCO
% NCO = 84 χ 100 = 13,2 % 636
C-CII,
Il -
CH0
Die einzige Möglichkeit, diesen Unterschied zu erkennen, würde in der analytischen Bestimmung von freiem Toluoldiisocyanat bestehen.
Die Erfindung sieht vor, daß die toxischen nicht umgesetzten Isocyanatbestandteile eliminiert werden, während die erwünschten Eigenschaften des Vorläufers erhalten bleiben.
130023/0S1S
Allgemein gesprochen umfaßt die Erfindung die Reaktion einer hydro3§iierten Verbindung mit einem Überschuß eines Diisocyanats und Entfernung von praktisch dem Überschuß von nicht ungesättigten Diisocyanat gemäß folgender Beschreibung.
Insbesondere sieht die Erfindung vor, praktisch alle gebildete di-ungesättigte Verbindung zu eliminieren oder wenigstens auf unter 1 Gew.-% an dieser Verbindung zu reduzieren, so daß vorzugsweise weniger als 0,5 Gew.-% dieser Verbindung vorhanden sind. Es wurde gefunden, daß das am meisten bevorzugte Verfahren zur Blockierung der Bildung von di-ungesättigter Verbindung darin besteht, das Reaktionsprodukt abzustreifen. Somit wird das Reaktionsprodukt im Vakuum bei erhöhter Temperatur allgemein bei 1 - 5 mm Hg bei Temperaturen von 65 121°C abgestreift, z. B. durch Anwendlang des "Votators".
Es ist ein wesentlicher Teil der Erfindung, daß das Diisocyanat in überschüssiger Menge vorhanden ist und vorzugsweise in einem Überschuß von 20 Gew.-% oder mehr, bezogen auf die hydroxylierte Verbindung. Die erfindungsgemäße Reaktion des Diisocyanats mit der hydroxylierten Verbindung wird allgemein bei relativ niedrigen Temperaturen durchgeführt, die von etwa Umgebungstemperaturen bis zu etwa die Reaktion zu vervollständigen.
Umgebungstemperaturen bis zu etwa 1000C reichen, um
Representative hydroxylierte Verbindungen gemäß der Erfindung sind Hydroxyalkylacrylate und Hydroxyalkylmethacrylate, worin die Alkylgruppe vorzugsweise eine niedere Alkylgruppe ist, einschließlich Hydroxyäthylacrylat, Hydroxypropylacrylat, Hydroxyäthylmethacrylat und Hydroxypropylmethacrylat.
130023/0S18
Geeignete Diisocyanate, die erfindungsgemäß eingesetzt werden können, umfassen solche Diisocyanat, die in der Urethanchemie bekannt sind. Besonders geeignet sind die Aryl-, Arylalkyl- und ähnliche Diisocyanate, wobei Toluoldiisocyanat bevorzugt ist.
Es liegt im Erfindungsbereich, einen breiten Bereich von mono-ungesättigten Urethan-monoisocyanatverbindungen als Vorläufer von Polymeren herzustellen, wie Monoalkenylurethan-monoisocyanate,das Monoallylurethan von 2,4-Tolylendiisocyanat, das Monomethallylurethan von 2,4-Tolylendiisocyanat, die Mono(1,4-Butandiol -monovinyläther)urethan von 2,4-Tolylendiisocyanaten, das Mono(äthylenglykolmonomethacrylat)urethan von 2,4-Tolylendiisocyanat und das Monoallylurethan von 1,8-Diisocyanat-p-diphenylmethan.
Bei der Durchführung der Reaktion zur Herstellung der Monoalkenylurethan-monoisocyanate können beispielsweise verschiedene inerte Verdünnungsmittel bei Umgebungstemperatur der Reaktion (25°C) ebenfalls verwendet werden. Inerte Verdünnungsmittel, die beim erfindungsgemäßen Verfahren brauchbar sind, umfassen aromatische Kohlenwasserstoffe, wie Benzol, Toluol und die Xylole, halogenierte Kohlenwasserstoffe, wie Chlorbenzol, und Brombenzol, halogenierte aliphatische Kohlenwasserstoffe, wie Chloroform und Tetrachlorkohlenstoff und andere, Diäthyläther, Dioxan und Tetrahydrofuran und dergleichen. Jedes Lösungsmittel, das nicht mit dem Diisocyanat oder dem Alkohol reagiert, kann als Verdünnungsmittel verwendet werden.
Das folgende Beispiel erläutert Verfahren und Verfahrensprodukt gemäß der Erfindung, wobei verschiedene Änderungen durchgeführt werden können, ohne daß vom Erfindungsgedanken und Erfindungsumfang abgewichen wird.
130023/0516
Beispiel
In einen Reaktor von 38 1 Inhalt wurden 12008 g eines Gemisches aus 80 Gewichtsteilen 2,4-Toluoldiisocyanat und 20 Gewichtsteilen 2,6-Toluoldiisocyanat (TDI) zusammen mit 0,02 g IXethyjäther von Hydrochinon (MEHR·) eingefüllt. Schußweise wurden 7912 g Hydroxypropylmethacrylat (HPM) in den Reaktor gegeben, um die exotherme Reaktion auf 800C zu halten. Nachdem alles HPM zugegeben war, wurde das Reaktionsgemisch 2 Stunden auf 800C gehalten. Nach 2 Stunden wurde das Reaktionsgemisch abkühlen gelassen und abgestreift. Vor dem Abstreifen hatte das Prepolymere einen NCO-Gehalt von 17,9 % und eine Viskosität von 700 Centipoisen bei 250C. Das Prepolymere wurde mittels eines Votators abgestreift, wobei der Durchsatz 6,35 kg/h betrug. Der Vorratstank wurde auf Raumtemperatur gehalten und der Mantel des Votators wurde auf 163°C gehalten. Die Temperatur des Abstreifers betrug 93,3°C und die Temperatur am Kopf 82,3°C bei einem Vakuum von 3,0 mm Hg und einer Umdrehungszahl des Rotors von 2400 U/min. Die Ausbeute betrug 16125 g abgestreifte Prepolymer mit einem Gehalt von 13,6 % NCO und einer Viskosität von 9450 cP bei 25°C. Während dieser Zeit waren 2750 g TDI abgestreift.
Der Gehalt an NCO-Gruppen des Prepolymers von Ansatz 1 war anfangs nicht ausreichend gering, so daß die Verfahrensweise wiederholt wurde und das Vakuum am Rotator auf 1,0 - 1,7 mm Hg gesenkt wurde und die Durchsatzgeschwindigkeit auf 3,95 kg/h gesenkt. Diese Verfahrensweise (Ansatz 2) ergab eine geringere Ausbeute von Prepolymer von 15115 g mit etwas mehr abgestreiften TPI (2835 g) und einem NCO-Gehalt von 12,36 %.
130023/05
Der NCO-Gehalt zeigte an, daß sowohl Ansatz 1 wie Ansatz nicht vollständig von freiem TDI befreit waren, so daß ein dritter Ansatz ausprobiert wurde. Der dritte Ansatz bestand aus 14750 g des Produkts aus Ansatz 2 und 9185 g des Produkts von Ansatz 1. Diese wurden in den Reaktor gegeben, gemischt und auf 800C erhitzt. Das Gemisch wurde dann wie oben abgestreift, wobei zusätzlich 580 g TDI abgestreift wurden. Die Ausbeute betrug 21975 g mit einem NCO-Gehalt von 11,56 % und einer Viskosität von 6600 cp bei 250C. Am wichtigsten war die Tatsache, daß der Gehalt an freiem Monomeren auf 0,24 Gew.-% gesenkt war.
Das Produkt von Ansatz 3 mit dem geringen Monomergehalt und relativ geringer Viskosität ist stabil und kann leicht gehandhabt werden, um viele Polyole mit aktiven Wasserstoff atomen in ungesättigte Polyurethane zu überführen, die dann weiter durch eine Polymerisation über freie Radikale zu brauchbaren Endprodukten umgesetzt werden können.
Alle im Beispiel verwendeten Stoffe sind technisch rein gewesen.
Es ist zu erwähnen, daß die neuen stabilen erfindungsgemäß hergestellten Urethanmonomeren für die bekannten Anwendungen von Urethanpolymeren eingesetzt werden können.
Wie an sich bekannt, kann die ungesättigte Hydroxylverbindung durch andere Alkenylverbindungen mit einem aktiven Wasserstoffatom ersetzt werden, wie Allylamin oder Acrylsäure, wobei ein endständig ungesättigtes Monoisocyanatprodukt erhalten wird.
T30D23/0516

Claims (8)

Patentansprüche c
1. / Verfahren zur Herstellung von ungesättigten Urethan-monoisocyanatverbindungen, dadurch gekennzeichnet, daß man eine ungesättigte Hydroxylverbindung mit einem molaren Überschuß einer Diisocyanatverbindung umsetzt und das überschüssige Diisocyanat durch Abstreifen bei erhöhter Temperatur im Vakuum bei etwa 1 - 5 mm Hg entfernt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als Hydroxylverbindung eine Monohydroxylverbindung verwendet.
3. Verfahren nach Anspruch 1 bis 2, dadurch gekennzeichnet, daß man neben oder anstelle der Hydroxylverbindung eine Alkenylverbindung verwendet, die ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Säuren und Aminen.
4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man das Abstreifen bei einer Temperatur von 65 - 1210C durchführt.
5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß man wenigstens etwa 20 Gew.-# Überschuß der Diisocyanatverbindung verwendet.
6. Verfahren nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß man als Hydroxylverbindung ein Hydroxyalkylacrylat verwendet.
7. Verfahren nach Anspruch 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß man als Diisocyanatverbindung Toluoldiisocyanat verwendet.
8. Nach dem Verfahren gemäß Anspruch 1-7 hergestellte Urethan-fflonoisocyanatverbindung mit einem Gehalt an di-ungesättigter Verbindung unter 0,5 Gew.-%.
130023/0518
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