DE3128237C2 - - Google Patents

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung keramischer Bauteile aus Siliziumnitrid oder Siliziumkarbid mittels Spritzguß durch Versetzen von Siliziumpulver, Siliziumnitrid- oder Siliziumkarbidpulver mit thermo- oder duroplastischen Kunststoffen, Ausbrennen des Kunststoffes nach der Formgebung des Rohkörpers, Sintern und bei Verwendung von Siliziumpulver umsetzen zu Siliziumnitrid bei höheren Temperaturen.
Bei der Verarbeitung von reinem Siliziumnitrid als Ausgangsmaterial zur Herstellung von Formkörpern lassen sich die üblichen keramischen Formungsverfahren, bei denen zunächst ein Rohkörper hergestellt und dieser durch Sintern zum Fertigprodukt weiterverarbeitet wird, nicht anwenden, da reines Siliziumnitrid kaum sinterfähig ist.
Zur Herstellung von reaktionsgesinterten Siliziumnitrid-Formkörpern geht man daher von metallischem Siliziumpulver aus, das unter Verwendung temporärer Bindemittel zum Formkörper verarbeitet wird. Nach Austreiben des Bindemittels durch Erwärmen wird der so hergestellte Rohkörper anschließend in einer sauerstofffreien Stickstoffatmosphäre bei Temperaturen von etwa 1500°C in praktisch reines Siliziumnitrid überführt.
Die Verarbeitung zu Formkörpern erfolgt vorzugsweise durch Spritzguß. Dazu wird Siliziumpulver einheitlicher Korngröße und ausgewählter Kornverteilung mit geeigneten Thermoplasten oder Duroplasten homogen vermischt, anschließend granuliert und in Spritzgußmaschinen zu Formkörpern verarbeitet. Auch Siliziumnitrid- und Siliziumkarbidpulver läßt sich auf diese Weise in Formkörper umwandeln.
Besondere Bedeutung kommt hierbei dem Gesamtkunststoffgehalt der Spritzgußmasse und der homogenen Verteilung des Kunststoffes innerhalb der Spritzgußmasse zu. Der Gesamtkunststoffgehalt und die homogene Verteilung bestimmen die Fließeigenschaften der Spritzgußmassen sowie die Porenverteilung und in gewissem Umfang die Porengröße und Porengeometrie im fertigen Bauteil.
Aus der DE-OS 26 50 083 ist es bekannt, zur Herstellung von Werkstücken aus Siliziumnitrid Siliziumpulver mit Silikonharz als thermoplastisches Bindemittel zu versetzen, um eine verformbare plastische Masse zu erzielen. Die Homogenität dieser Werkstücke ist allerdings nicht optimal.
Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zur Herstellung keramischer Bauteile aus Siliziumnitrid oder Siliziumkarbid mittels Spritzguß zu finden, durch Versetzen von Siliziumpulver, Siliziumnitrid- oder Siliziumkarbidpulver mit thermo- oder duroplastischen Kunststoffen, Ausbrennen des Kunststoffes nach der Formgebung des Rohkörpers, Sintern und bei Verwendung von Siliziumpulver Umsetzen zu Siliziumnitrid bei höheren Temperaturen, bei dem eine homogene Kunststoffverteilung innerhalb der Spritzgußmasse erreicht und ein möglichst geringer Kunststoffgehalt benötigt wird.
Diese Aufgabe wurde erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die Pulver vor dem Versetzen mit den Kunststoffen mit Silikonölen aus linearen Polysiloxanen oder mit Organosilanen behandelt werden.
Verwendet werden für diesen Zweck Silikonöle, welche aus linearen Polysiloxanen bestehen. Die freien, nicht an Sauerstoff gebundenen Valenzen des Si-Atomes können mit organischen Gruppen oder Wasserstoff besetzt sein. Sie besitzen die Strukturbausteine:
wobei R¹ und R² unabhängig voneinander Methyl, Äthyl, Phenyl oder Wasserstoff sein kann; sie werden durch endständige Trimethylsilyloxi-Gruppen begrenzt. Die Größe von x ist in einem weiten Bereich variabel, und zwar von ca. 20 bis 100, je nach den erforderlichen Arbeitsbedingungen, wie Temperatur, Art des zugesetzten Kunststoffs oder Korngröße des Siliziumpulvers.
Weiterhin sind Organosilane der allgemeinen Formel
R(4-n) - Si - X m
als Zusatzstoffe verwendbar, wobei R für eine aliphatische Kohlenwasserstoffgruppe mit 1 bis 8 C-atomen und x für eine hydrolysierbare, d. h. mit der Siliziumoberfläche reaktionsfähige Gruppe steht, wie beispielsweise eine Alkoxygruppe mit 1 bis 4 C-atomen, eine Alkoxy-alkoxygruppe mit endständigem Alkyl, enthaltend 1-4 C-atome, und inneren Alkylen mit 2-4 C-atomen, vorzugsweise Alkylen-Acyloxy (Acetoxy, Propionoxy), Aryloxy (Phenoxy, p-Methylphenoxy), eine Oximgruppe oder ein Halogen.
Außerdem bedeutet n eine ganze Zahl von 0 bis 4, m eine ganze Zahl von 0 bis 4 und n + m = 4.
Beispiele für solche Verbindungen sind Dimethyldichlorsilan und Dimethyldiäthoxyisilan.
Durch die Vorbehandlung des Siliziumpulvers bzw. Siliziumnitrid- oder Siliziumkarbidpulvers wird die Mischbarkeit mit den für die Formgebung durch Spritzgießen notwendigen Kunststoffen wesentlich verbessert. Die siliziumorganischen Verbindungen werden gleichmäßig auf das zu verarbeitende Pulver aufgebracht. Für eine ausreichende Modifizierung sind 1 bis 10 Gew.-%, vorzugsweise 1,5 bis 2,5% dieser Verbindungen, bezogen auf das Pulvergewicht, notwendig.
Das so behandelte Pulver wird homogenisiert und anschließend in einem Temperaturbereich von 150 bis 400°C, vorzugsweise 200°C, wärmebehandelt. Danach wird das Pulver in die vorgelegte Kunststoffmenge eingebracht, vorteilhafterweise durch Einkneten bei Temperaturen zwischen 100 und 250°C, je nach dem verwendeten Kunststofftyp. Die Weiterverarbeitung erfolgt nach der bekannten Spritzgußtechnologie.
Beim Spritzen zeigen die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Massen ein sehr gutes Fließverhalten bei ausgezeichneter Formfüllung. Nach dem Ausbrennen. Sintern oder Nitrieren zeichnen sich die fertigen Bauteile durch eine hohe Biegefestigkeit bei geringer Streubreite aus. Typische Werte für die Raumtemperatur - Biegefestigkeit solcher Bauteile sind
σ B4 = 300 - 350 N/mm².
Weiterhin erreicht man mit den erfindungsgemäß vorbehandelten Pulvern eine Senkung des für das Spritzgießen notwendigen Kunststoffgehaltes um 2-5 Vol %.
Entscheidend ist jedoch, daß die Spritzgußmassen sehr homogen sind und dadurch höhere und gleichmäßigere mechanische Festigkeiten mit nur geringen Streubreiten bei den fertig gesinterten Bauteilen ergeben.
Neben einer ausgezeichneten Bauteilfestigkeit wird dadurch auch das Raumgewicht der Bauteile erhöht.
Folgende Beispiele sollen das erfindungsgemäße Verfahren näher erläutern:
Beispiel I
Siliziumpulver der Korngröße 40 µm wird in einem Mischer homogenisiert. Während dieses Prozesses wird in den Mischbehälter Methylhydrogenpolysiloxan eingesprüht. Der Methylhydrogenpolysiloxangehalt der sich ergebenden Mischung beträgt 2,5%, bezogen auf die Pulvereinwaage. Nach dem Mischen und Homogenisieren wird das Pulver in einem Luftumwälzofen bei 200°C 2 Stunden wärmebehandelt.
Anschließend wird das modifizierte Pulver mit einem Thermoplasten zur Spritzmasse verarbeitet und danach granuliert.
Beim Spritzen zeigt eine solche Masse eine deutlich verbesserte Fließfähigkeit und Formfüllung.
Die Arbeitsschritte Ausbrenneen und Nitridieren werden in der bekannten Weise durchgeführt.
Die fertigen Bauteile zeichnen sich durch hohe Biegefestigkeiten bei stark verringerter Streubreite aus.
Beispiel II
Silizium der Korngröße 40 µm wurde analog Beispiel 1 behandelt. Für die Herstellung der Spritzmasse wurde der Thermoplastenteil um 2 Vol.-% reduziert.
Beim Spritzen zeigte diese Masse ebenfalls eine gute Fließfähigkeit und Formfüllung. Die fertigen Bauteile zeichnen sich durch hohe Biegefestigkeiten bei geringer Streubreite und erhöhtes Raumgewicht aus.
Beispiel III
Siliziumpulver 40 µm wurde analog Beispiel I mit 2,5% Methylpolysiloxan versetzt. Die Spritzmasse aus diesem Pulver hatte eine gute Fließfähigkeit und Formfüllung.
Beispiel IV
Si-Pulver 40 µm wurde analog Beispiel I mit 1,5, 2,5, 5- und 10% Phenylmethylpolysiloxan versetzt. Auch diese Gemische zeigten ein gutes Fließverhalten und einwandfreie Formfüllung.
Beispiel V
Si-Pulver 40 µm wurde analog Beispiel I mit 2,5% Dimethyldichlorsilan versetzt. Auch dieser Massenansatz zeichnete sich durch gute Fließfähigkeit und einwandfreie Formfüllung aus.

Claims (4)

1. Verfahren zur Herstellung keramischer Bauteile aus Siliziumnitrid oder Siliziumcarbid mittels Spritzguß durch Versetzen von Siliziumpulver, Siliziumnitrid- oder Siliziumcarbidpulver mit thermo- oder duroplastischen Kunststoffen, Ausbrennen des Kunststoffes nach der Formgebung des Rohkörpers, Sintern und bei Verwendung von Siliziumpulver umsetzen zu Siliziumnitrid bei höheren Temperaturen, dadurch gekennzeichnet, daß die Pulver vor dem Versetzen mit den Kunststoffen mit Silikonölen aus linearen Polysiloxanen oder mit Organosilanen behandelt werden.
2. Verfahren zur Herstellung keramischer Bauteile nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Silikonöle bei 150°C bis 400°C zugegeben werden.
3. Verfahren zur Herstellung keramischer Bauteile nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Organosilane die allgemeine Formel R(4-n) - Si - X m aufweisen, mit
R = aliphatische Kohlenwasserstoffgruppe mit 1-8 c-atomen
x = hydrolysierbare Gruppe
n = 0 - 4
m = 0 - 4
n + m = 4
4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß 1-10 Gew.% Silikonöl oder Organosilane verwendet werden, bezogen auf das Pulvergewicht.
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