DE3145012C2 - Verfahren zur Reinigung Sulfurylfluorid enthaltender Abgase - Google Patents

Verfahren zur Reinigung Sulfurylfluorid enthaltender Abgase

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Abstract

Es wird ein Verfahren zur Entfernung von Sulfurylfluorid aus Abgasen durch Reaktion des Abgases mit Alkalihydroxiden und/oder -carbonaten beschrieben, bei dem die Reaktion in verdünnter wäßriger Alkalihydroxid- und/oder -carbonatlösung an einem Aktivkohlekontakt durchgeführt wird.

Description

den. Desgleichen können für die Regeneration Anionenaustauscherharze eingesetzt werden.
Das erfindungsgemäße Verfahren wird anhand der beigefügten Figur näher erläutert Dabei wird beispielhaft eine zweistufige Verfahrensaus führung beschrieben.
Den Ziffern in der Figur kommt folgende Bedeutung zu.
1 Waschstufe 1
2 Waschstufe 2
3 Abgaszufuhr
4 Aktivkohleschüttung
5 Eintrag der Waschflüssigkeit
6 Alkalilaugekreislauf
7 Gasleitung
8 Abgasauslauf
9 Laugezulauf
10 Laugereservoir
11 Laugeablauf
i2 Laugepumpe.
Das zu reinigende Abgas tritt bei 3 von unten in die Waschstufe 1 ein und durchströmt die Aktivkohleschüttung 5 in Gegenstrom zu der von oben zugeführten, über Leitung 6 im Kreislauf geführten Waschlauge. Das Abgas verläßt die Stufe 1 über Leitung 7 und wird in der Waschstufe 2 mit der bei 9 zugeführten frischen Lauge in Kontakt mit der Aktivkohleschüttung 4 gewaschen. Gereinigtes Abgas tritt bei 8 aus. Die Lauge der Stufe 2 tritt unten aus und wird dem Reservoir 10 zugeführt, von wo sie mittels Pumpe 12 im Kreislauf der Stufe 1 geführt wird. Verbrauchte Lauge wird bei 11 ausgeschleust
Beispiel 1
In einer zweistufigen Waschanlage, wie in der F i g. 1 dargestellt, deren Waschtürme einen Innendurchmesser von 100 mm mit einer Aktivkohleschüttung (Braunkohlenkokswasserdampfaktivat, BET=800m2/g) von 850 mm Schütthöhe aufweisen, wird das Abgas einer Elektrofluorierungszelle behandelt Als Waschflüssigkeit dient 5%ige Natronlauge bei einer Temperatur von 400C Es werden 5,01 pro Stunde eingesetzt. Pro Stunde werden 700T Abgas eingespeist. Tabeils 1 zeigt die ana-
Tabelle 1 Eingang Nach Nach
WfI Vol,% Stufe 1 Stufe 2
77,70 78,50 79,90
I H2 14,80 16,50 17,00
N2 0,10 0,10 0,10
Ar 0,59 0,02 0,02
CO2 1,70 1,70 1,70
Perfluoralkane 4,80 0,11 0,003
SO2F2 0,08 0,08 0,08
SF6
Beispiel 2
Eine Apparatur analog Beispiel 1 wird bei 200C mit 3%iger Kalilauge betrieben. Stufe 2 wird mit 5 l/h frischer Lauge beschickt, in Stufe 1 werden 9 l/h umgepumpt und über den Ablauf fließen 5 I/h ab. Pro Stunde werden 5001 Abgas eingespeist Die Gaszusammensetzung nach 50 h zeigt Tabelle 2.
ίο Tabelle 2 H2 Eingang Nach Nach
N2 VoL-% Stufe 1 Stufe 2
Ar VoL-% VoI.-%
CO2
15 >o Perfluoralkane 78,90 82,40 82,48
SO2F2 14,50 15,20 15,22
SF6 0,10 0,10 0,10
0,45 0,03 0,02
1,60 1,60 1,60
430 0,10 0,002
0,09 0.09 0,09
Beispiel 3
Eine Apparatur analog Beispiel 1 wird bei 600C analog Beispiel 2 mit einer 8°/oigen Sodalösung betrieben. Die Gaszusammensetzung nach 75 Betriebsstunden zeigt Tabelle 3.
Tabelle 3
Die aus Stufe 1 ausgetretene Lauge enthält 0,8 Prozent NaOH. — Das SO2F2 wird zu 99,93 Prozent aus dem Abgas entfernt: die Ausnutzung der angebotenen es Natronlauge bezüglich Umsetzungsgleichung 1 beträgt
Eingang 3,80 Nach Nach
VoL-% 0,11 Stufe 1 Stufe 2
H2 7630 80,20 80,25
N2 16,50 17,00 16,90
Ar 0,10 0,12 0,09
CO2 038 0,75 0,92
Perf-joralkane 1,55 1,56 1,55
SO2F2 0,09 0,002
SF6 0,11 0,11
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (2)

1 2 12 12 945,12 30 775). Diese Verfahren führen jedoch nur Patentansprüche: zu einer geringen Ausnutzung des Alkaliangebots, da Sulfurylfluorid nur an der angebotenen Feststoffober-
1. Verfahren zur Entfernung von Sulfurylfluorid fläche mit geringer Eindringtiefe abreagiert, so daß die aus Abgasen durch Reaktion der Abgase mit Alkali- 5 genannten Verfahrensweisen, insbesondere im großhydroxiden und/oder -carbonaten enthaltender Ak- technischen kontinuierlichen Betrieb, unwirtschaftlich tivkohle, dadurch gekennzeichnet, daßdie sind.
Reaktion in verdünnter wäßriger Alkalihydroxid- Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrrade, SuI-
und/oder -carbonatlösung an einem Aktivkohlen- furylfluorid vollständig aus Prozeßabgasen unter BiI-
kontakt durchgeführt wird. io dung von Fluorid und Sulfat gemäß Gleichung 1 zu
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekenn- entfernen, wobei eine möglichst weitgehende Ausnutzeichnet, daß 3 bis 10%ige Alkalihydroxid- und/oder zung des Alkaliangebots erfolgen solL
-carbonatlösung eingesetzt wird. Überraschenderweise wurde nun gefunden, daß eine
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch nahezu vollständige Entfernung von SO2F2 aus Prozeßgekennzeichnet, daß hydrophile Aktivkohle einge- is abgasen der Elektrofluorierung oder der SF6-Herstelsetztwird. lung mit verdünnter wäßriger Alkalihydroxid- oder
4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch -carbonatlösung an einem Aktivkohlekontakt erfolgen gekennzeichnet, daß die Reaktion bei 5 bis 95° C kann. Ebenso unerwartet ist, daß eine Ausnutzung des durchgeführt wird. Alkaligebots bezüglich der Umsetzungsgleichung 1 von
5. Verfassen nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch 20 bis zu 90 Prozent der Theorie erfolgen kann, ohne daß gekennzeichnet, daß die Reaktion bei 20 bis 60° C die Effektivität der Gaswäsche beeinträchtigt wird. Bei durchgeführt wird. Gaswäschen wird im allgemeinen ein so hoher Nutzungsgrad der in den Prozeß eingesetzten Waschflüs-
sigkeiten bei weitem nicht erreicht
25 Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist somit ein Verfahren zur Entfernung von Sulfurylfluorid aus Abga-
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Reinigung sen durch Reaktion der Abgase mit Alkalihydroxiden von Gasen, die mit Sulfurylfluorid (SO2F2) verunreinigt und/oder -carbonaten enthaltender Aktivkohle, das dasind, wie sie zum Beispiel bei der Herstellung von durch gekennzeichnet ist, daß die Reaktion in verdünn-Schwefelhexafluorid oder der elektrochemischen Fluo- 30 ter wäßriger Alk&irhydroxid- und/oder -carbonatlösung risierung schwefelhaltiger Verbindungen gebildet wer- an einem Aktivkohlekontakt durchgeführt wird,
den. Bei der Herstellung von SFß aus den Elementen Das erfindungsgemäße Verfahren kann einstufig oder fällt aufgrund von Verunreinigungen in den Ausgangs- ' mehrstufig ausgeführt werden. Die in Anlage 1 beigestoffen ein mit SO2F2 verunreinigt- ϊ Rohgas an (DE-AS fügte Zeichnung zeigt eine zweistufige Anordnung. Die 12 12 945, 1230 772), das vollständig gereinigt werden 35 Anzahl der Stufen ist von der gewünschten Reinheit des muß, bevor dieses SFe technisch genutzt werden kann. aus der letzten Stufe austretenden Abgases abhängig.
Bei der Elektrofluorierung schwefelhaltiger Verbindun- Die Konzentration der eingesetzten Alkalihydroxidgen wird ein Abgas gebildet, das weitgehend aus Was- oder -carbonatlösungen kann in weiten Grenzen, jeserstoff besteht, jedoch auch geringe Anteile an SO2F2 weils abhängig von der Löslichkeit des eingesetzten enthält, die vor ihrer Abgabe mit der Betriebsabluft 40 Stoffes in Wasser, variiert werden. Als zweckmäßig habeseitigt werden müssen, da Sulfurylfluorid unter BiI- ben sich 3—10 prozentige Lösungen erwiesen, die bedung Fluß- und Fluorsulfonsäure bzw. Fluß- und Schwe- sonders bevorzugt werden, da sich bei diesen Konzenfelsäure hydrolysieren kann. trationen die gebildeten Alkalifluoride und -sulfate aus-
Es ist bekannt, daß Sulfurylfluorid, obwohl es bei reichend gut lösen.
200C einer meßbaren Hydrolyse unterliegt (G. H. Cady 45 Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren können alle und M. Sudkindra, Inorg. Chem. 13 (4), 837—841(1974)), verfügbaren Aktivkohletypen eingesetzt werden. Als mit Wasser nur sehr langsam abreagiert, insbesondere besonders wirksam haben sich hydrophile Aktivkohlewenn es in großer Verdünnung mit Inertgasen wie typen erwiesen, dia besonders bevorzugt werden. Als Schwefelhexafluorid anfällt (DE-AS 12 12 945, hydrophile Aktivkohle ist insbesondere ein Wasser-12 30 775). Weiterhin ist bekannt, daß die alkalische Hy- 50 dampfaktivat auf Basis Koks, ζ. Β. Braunkohlenkoks mit drolyse nicht Fluorid und Sulfat (Gleichung 1), sondern einer BET-Oberfläche von oberhalb 600 m2/g geeignet. Fluorsulfat liefert (z. B.: M. M. Jones und W. L Lockhart, Die Gaswäsche gemäß dem beschriebenen Verfahren J.Inorg.Nucl.Chem.30,1237(1968),Gleichung2), wird bei Temperaturen zwischen 5 und 95°C, vorzugsweise 20 und 600C, durchgeführt. Der Gasstrom und der
SO2F2 + 4ΟΗΘ—2F® + SO4 2- + 2H2O (1) 55 Strom der Waschflüssigkeit werden bei mehrstufigen
Anlagen derart im Gegenstrom geführt, daß die letzte
SO2F2 + 2 ΟΗΘ-» F6 + SO3F9 + H2O (2) Stufe mit frischer Alkalihydroxid- oder -carbonatlösung
beschickt und diese dann durch die einzelnen Waschstu-
so daß nicht die leicht aus Wasser ausfällbaren Ionen fen dem Gasstrom entgegengeschickt wird. Innerhalb
Fluorid und Sulfat anfallen, sondern, neben Fluorid, das 6ö der einzelnen Waschstufen und bei einstufigen Gas-
wesentlich schwerer fällbare Fluorsulfation. Waschanlagen können Flüssigkeits- und Gasstrom im
Es wurde daher vorgeschlagen, Sulfurylfluorid an Gleich-und Gegenstrom geführt werden.
Festkörpern wie Aluminiumoxiden, Molekularsieben, Die mit Fluorid- und Sulfationen beladene Waschlau-
Hydroxiden, Oxiden, Carbonaten sowie Hydrogencar- ge kann nach an sich bekannten Verfahren, z. B. mit
bonaten der Elemente der 1. und 2. Hauptgruppe oder 65 Calciumoxid, -hydroxid oder -carbonat, regeneriert und
Inertstoffen, die mit Oxiden, Hydroxiden oder Carbona- die zurückgewonnene Alkalihydroxid- oder -carbonat-
ten der 1. und 2. Hauptgruppe imprägniert sind, zwi- lösung im Kreis geführt werden. Die so gebildeten
sehen —500C und 3500C zu adsorbieren (DE-AS schwerlöslichen Calciumsalze können deDoniert wer-
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