DE3211663C2 - - Google Patents

Info

Publication number
DE3211663C2
DE3211663C2 DE3211663A DE3211663A DE3211663C2 DE 3211663 C2 DE3211663 C2 DE 3211663C2 DE 3211663 A DE3211663 A DE 3211663A DE 3211663 A DE3211663 A DE 3211663A DE 3211663 C2 DE3211663 C2 DE 3211663C2
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
formula
methyl
alkyl
indolyl
methoxy
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
DE3211663A
Other languages
English (en)
Other versions
DE3211663A1 (de
Inventor
Ugo Mailand/Milano It Chiodoni
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
UNIBIOS SpA TRECATE NOVARA IT
Original Assignee
UNIBIOS SpA TRECATE NOVARA IT
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by UNIBIOS SpA TRECATE NOVARA IT filed Critical UNIBIOS SpA TRECATE NOVARA IT
Publication of DE3211663A1 publication Critical patent/DE3211663A1/de
Application granted granted Critical
Publication of DE3211663C2 publication Critical patent/DE3211663C2/de
Granted legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D209/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • C07D209/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom condensed with one carbocyclic ring
    • C07D209/04Indoles; Hydrogenated indoles
    • C07D209/10Indoles; Hydrogenated indoles with substituted hydrocarbon radicals attached to carbon atoms of the hetero ring
    • C07D209/18Radicals substituted by carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals
    • C07D209/26Radicals substituted by carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals with an acyl radical attached to the ring nitrogen atom
    • C07D209/281-(4-Chlorobenzoyl)-2-methyl-indolyl-3-acetic acid, substituted in position 5 by an oxygen or nitrogen atom; Esters thereof

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Indole Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Die Erfindung richtet sich auf ein Verfahren zur Herstellung der 1-(4-Chlor-benzoyl)-5-methoxy-2-methyl-3-indolyl-acethydroxaminsäure der Formel (I)
wobei R eine 4-Chlorbenzoyl-Gruppe ist. Diese Substanz ist als Oxamethacin (INN-International Non-proprietary Name) bekannt und ist ein Arzneimittel mit anerkannten entzündungshemmenden Eigenschaften.
Ein Verfahren zur Herstellung der Verbindung der Formel I ist in US-PS 36 24 103 beschrieben. Dieses Verfahren basiert im wesentlichen auf der Reaktion zwischen dem Chlorid der 1-(4-Chlor-benzoyl)-5-methoxy-2-methyl-3-indolyl-essigsäure und Hydroxylamin entsprechend dem folgenden Reaktionsschema
Schema 1
wobei R eine 4-Chlorbenzoyl-Gruppe ist.
Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung der Verbindung der oben bezeichneten Formel I zeichnet sich dadurch aus, daß ein gemischtes Anhydrid aus der 1-(4-Chlor-benzoyl)- 5-methoxy-2-methyl-3-indolyl-essigsäure und einem Alkyl-Halogencarbonat mit Hydroxylamin reagiert, wie es dem folgenden Schema 2 entspricht.
Schema 2
wobei R eine 4-Chlorbenzoyl-Gruppe ist.
In dem Schema 2 stellt hal ein Halogen-Atom, vorzugsweise Chlor oder Brom dar und Alkyl steht für ein Methyl, Äthyl, Propyl, Isopropyl, Butyl, Isobutyl oder sekundäres Butyl und, vorzugsweise Äthyl. Die organische Base ist vorzugsweise ein tertiärer Stickstoff, deren Base üblicherweise bei Reaktionen dieses Typs Verwendung findet, beispielsweise Trimethylamin, Triäthylamin, Pyridin, Pycolin und dgl., vorzugsweise Triäthylamin.
Gemäß dem Schema 2 wird ein molarer Anteil der 1-(4-Chlor- benzoyl)-5-methoxy-2-methyl-3-indolyl-essigsäure der Formel II mit einer im wesentlichen äquimolaren Menge eines bestimmten Alkyl-Halogencarbonats in Gegenwart einer einen tertiären organischen Stickstoff enthaltenden Base in Verbindung gebracht, die dem Reaktionsgemisch in im wesentlichen äquimolekularen Anteilen zugesetzt wird. Die organische Base hat den Zweck der ersten Salzbildung der Ausgangs- Indolyl-Essigsäure der Formel II und demzufolge die Säurewirkung zu blockieren, die während der Reaktion infolge der Bildung des entsprechenden Hydrohalogenids entsteht, welches ggf. aus dem Reaktionsgemisch eliminiert werden kann, ohne daß hierdurch die Gesamtausbeute des Verfahrens beeinflußt wird.
Das so gewonnene gemischte Anhydrid der Formel IV braucht für die nachfolgende Konzentrationsstufe nicht isoliert zu werden. Dann wird eine molare Menge oder ein geringer molarer Überschuß des gegenüber der Ausgangs-Indolyl-Essigsäure der Formel II berechneten Hydroxylamins dem Reaktionsgemisch zugesetzt. Dieses wird einige Stunden lang bis zum Abschluß der Reaktion stark gerührt.
Die Reaktion kann in inerten organischen Lösungsmitteln ausgeführt werden, beispielsweise in niederhalogenierten Kohlenwasserstoffen, Benzol, Toluol, Xylol u. dgl. oder deren Gemischen und vorzugsweise in Chloroform. Der Temperaturintervall wird vorteilhafterweise zwischen -10 und 50°C gewählt.
Im Vergleich mit dem Verfahren nach US-PS 36 24 103 besitzt das erfindungsgemäße Verfahren bemerkenswerte Vorzüge. Beispielsweise liegt die Gewichtsausbeute des Endprodukts niemals unter 90%, berechnet gegenüber der Ausgangs-Indolyl-Essigsäure nach Formel II, während die entsprechende Ausbeute des zum Stand der Technik gehörenden Verfahrens lediglich 70% erreicht. Außerdem sind die Mengen der Reagenzien, nämlich das Alkyl-Halogencarbonat und Hydroxalamin, beträchtlich geringer als die entsprechenden Mengen an Thionylchlorid und Hydroxalamin, welche bei dem vorbekannten Verfahren Verwendung finden. Es muß außerdem darauf verwiesen werden, daß Thionylchlorid giftig ist und eine Reizwirkung aufweist, welches nur mit größter Vorsicht verwendet werden kann. Schließlich muß das Anhydridgemisch der Formel IV im Gegensatz zu dem Säurechlorid der Formel IIa nicht isoliert werden und kann als solches bei der folgenden Kondensationsstufe mit Hydroxylamin verwendet werden, so daß die gesamte Reaktionszeit beträchtlich abgekürzt werden kann.
Die folgenden Beispiele erläutern die Erfindung, ohne diese jedoch einzuschränken.
Beispiel 1
In einem vierhälsigen Kolben, der mit einem mechanischen Rührer, einem Tropftrichter, einem CaCl₂-Kühlrohr und einem Thermometer ausgestattet ist, wurden eine Lösung von 230 g (0,637 Mol) einer 1-(4-Chlor-benzoyl)-5-methoxy-2-methyl-3- indolyl-essigsäure und 88,2 ml (0,637 Mol) Triäthylamin in 400 ml Chloroform eingegeben. Diese Lösung wurde tropfenweise unter Rühren mit einer Lösung von 60,7 ml (0,637 Mol) Äthylchlorcarbonat versetzt, wobei die Temperatur durch äußere Kühlung mit Eis und Wasser niedrig gehalten wurde. Das hierbei gebildete Triäthylamin-Hydrochlorid wurde durch Filtration entfernt und dann die Chloroformlösung bei Raumtemperatur mit 21,12 g (0,64 Mol) Hydroxylamin versetzt. Nach mehrstündigem Rühren wurde der gebildete Niederschlag durch Filtrieren entfernt, mit Chloroform ausgewaschen, getrocknet und darauf mehrfach mit Wasser ausgewaschen, um den anorganischen Rest zu entfernen. Nach Trocknen im Ofen wurden 210 g (Ausbeute 91 Gew.-%) reines Oxamethacin gewonnen. M.p. 181-83°C.
Beispiel 2
Nach der im wesentlichen gleichen Verfahrensweise wie vorbeschrieben, jedoch unter Verwendung von Toluol anstatt von Chloroform als Reaktionslösungsmittel, wurde das gewünschte Produkt (Oxamethacin) mit einer Ausbeute von 88% gewonnen.
Beispiel 3
Das Verfahren gemäß Beispiel 1 wurde wiederholt, jedoch das Triäthylamin-Hydrochlorid nicht isoliert. Die Ausbeute betrug 89,2%.

Claims (6)

1. Verfahren zum Herstellen von 1-(4-Chlor-benzoyl)-5- methoxy-2-methyl-3-indolyl-acethydroxaminsäure nach Formel I worin R eine 4-Chlorbenzoyl-Gruppe ist, dadurch gekennzeichnet, daß die 1-(4-Chlor-benzoyl)-5-methoxy-2- methyl-3-indolyl-essigsäure der Formel II worin R eine 4-Chlorbenzoyl-Gruppe ist, mit einem Alkyl-Halogencarbonat der Formel reagiert, wobei hal ein Halogenatom ist und Alkyl für Methyl, Äthyl, Propyl, Isopropyl, Butyl, Isobutyl und sekundäres Butyl steht, und zwar in Gegenwart einer einen tertiären organischen Stickstoff enthaltenen Base, wodurch ein gemischtes Anhydrid der Formel IV entsteht worin R und Alkyl die vorgenannte Bedeutung haben, das mit Hydroxylamin in einem inerten organischen Lösungsmittel bei einer Temperatur zwischen -10 und 50°C reagiert.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Alkyl-Halogencarbonat ein Äthyl-Chlorcarbonat ist.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die einen tertiären organischen Stockstoff enthaltende Base Triäthylamin ist.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Reagenzien in im wesentlichen äquimolekularer Menge verwendet werden.
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das inerte organische Lösungsmittel aus niederhalogenierten Kohlenwasserstoffen, Benzol, Toluol, Xylol u. dgl. oder deren Gemischen besteht.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Lösungsmittel Chloroform ist.
DE19823211663 1981-04-03 1982-03-30 Verfahren zur herstellung der 1-(4-chlor-benzoyl)-5-methoxy-2-methyl-3- indolyl-acethydroxaminsaeure Granted DE3211663A1 (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
IT20918/81A IT1144692B (it) 1981-04-03 1981-04-03 Nuovo procedimento per la preparazione dell'acido 1-p-clorobenzoil-2-metil-5-metossi-2-indolacetoidrossammico

Publications (2)

Publication Number Publication Date
DE3211663A1 DE3211663A1 (de) 1982-10-21
DE3211663C2 true DE3211663C2 (de) 1990-12-13

Family

ID=11174057

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE19823211663 Granted DE3211663A1 (de) 1981-04-03 1982-03-30 Verfahren zur herstellung der 1-(4-chlor-benzoyl)-5-methoxy-2-methyl-3- indolyl-acethydroxaminsaeure

Country Status (11)

Country Link
US (1) US4455432A (de)
JP (1) JPS57176955A (de)
KR (1) KR860000649B1 (de)
BE (1) BE892645A (de)
CA (1) CA1164456A (de)
DE (1) DE3211663A1 (de)
ES (1) ES511037A0 (de)
FR (1) FR2503154A1 (de)
GB (1) GB2097388B (de)
IT (1) IT1144692B (de)
NL (1) NL8201420A (de)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS59204172A (ja) * 1983-04-28 1984-11-19 Kowa Co アセメタシンの製造法

Family Cites Families (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2397508A (en) * 1943-05-29 1946-04-02 Standard Oil Co Hydroxamic acids
US2785191A (en) * 1952-07-03 1957-03-12 Ciba Pharm Prod Inc Acylmercapto-alkylamines and process for the manufacture thereof
FR1579495A (de) * 1968-01-22 1969-08-29
IT1036004B (it) * 1968-05-21 1979-10-30 Abc Ist Biolog Chem Spa Acidt 3 indolil adetoidrossamici
DE2008332C3 (de) * 1970-02-23 1980-05-22 Istituto Biologico Chemioterapico Abc S.P.A., Turin (Italien) 2-Methyl-S-methoxy-3-indolylacetohydroxamsäuren, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel
DE2413125C2 (de) * 1974-03-15 1983-06-30 Schering Ag, 1000 Berlin Und 4619 Bergkamen Indolylacetylaminosäurederivate, Verfahren zu deren Herstellung und diese Verbindungen enthaltende Arzneipräparate
US4186133A (en) * 1978-02-23 1980-01-29 Istituto Biologico Chemioterapico "Abc" S.P.A. Process for the preparation of an indole-3-acetohydroxamic acid

Also Published As

Publication number Publication date
NL8201420A (nl) 1982-11-01
GB2097388A (en) 1982-11-03
US4455432A (en) 1984-06-19
CA1164456A (en) 1984-03-27
IT1144692B (it) 1986-10-29
KR860000649B1 (ko) 1986-05-28
BE892645A (nl) 1982-07-16
KR830010068A (ko) 1983-12-26
ES8302654A1 (es) 1983-02-01
JPH0149151B2 (de) 1989-10-23
JPS57176955A (en) 1982-10-30
FR2503154B1 (de) 1985-05-17
FR2503154A1 (fr) 1982-10-08
GB2097388B (en) 1985-01-03
IT8120918A0 (it) 1981-04-03
DE3211663A1 (de) 1982-10-21
ES511037A0 (es) 1983-02-01

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE69424446T2 (de) Verfahren zur Herstellung von Alkylsulfinylbenzamiden
DE69029052T2 (de) Verfahren zur Herstellung von 3,5,6-Trichloropyridin-2-ol
DE69632919T2 (de) Verfahren zur herstellung von 2-chlor-5-chloromethyl-thiazol
EP0132733A2 (de) Neue Fluorpivalsäurefluoride und Verfahren zu ihrer Herstellung
DE69412598T2 (de) Formylierungsverfahren für aromatische aldehyde
DE955417C (de) Verfahren zur Herstellung von quartaeren Ammoniumsalzen
DE69427541T2 (de) Verfahren zur Herstellung von Sulfonylharnstoffderivaten
DE2902542C2 (de)
DE69326050T2 (de) Verfahren zur Herstellung von 0,0'-Diacylweinsäureanhydrid und Verfahren zur Herstellung von 0,0'-Diacylweinsäure
DE3211663A1 (de) Verfahren zur herstellung der 1-(4-chlor-benzoyl)-5-methoxy-2-methyl-3- indolyl-acethydroxaminsaeure
DE2854152C2 (de)
DE69118175T2 (de) Neues disulfidderivat
DE69706114T2 (de) Verfahren zur Herstellung von 3-Piperazinylisothiazolen
DE2651371A1 (de) Quaternaere ammoniumsalze
EP0001093B1 (de) Organozinnverbindungen, Verfahren zu deren Herstellung und deren Verwendung als Zwischenprodukte für Stabilisatoren
DE3225605C2 (de)
WO1996034854A1 (de) β-AZIDOETHANSULFONYLAZID, VERFAHREN ZU SEINER HERSTELLUNG UND SEINE VERWENDUNG
DE3429667C2 (de)
DE2148959C3 (de) Verfahren zur Herstellung N-substituierter 4-Anilinopiperidine
EP0170047B1 (de) Verfahren zur Herstellung von Milchsäuresilylestern
EP0041171B1 (de) 2-Chlor-5-nitro-phenylisocyanat, Verfahren zu seiner Herstellung und seine Verwendung
AT214425B (de) Verfahren zur Herstellung von N-substituierten Malonimiden und deren Polymeren
DE2529549C3 (de) Verfahren zur Herstellung von Phenylisopropylharnstoffen
DE1643341C3 (de) Verfahren zur Herstellung eines cyclischen Sulfinsäureesters
DE2116159B2 (de) Verfahren zur Herstellung von 4-Pyridylthio-essigsäure

Legal Events

Date Code Title Description
8110 Request for examination paragraph 44
D2 Grant after examination
8364 No opposition during term of opposition
8339 Ceased/non-payment of the annual fee