DE3816648A1 - Process for producing a microporous polyamino acid urethane resin film - Google Patents

Process for producing a microporous polyamino acid urethane resin film

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Abstract

The present invention relates to a process for producing a microporous film which is superior with regard to moisture permeability, heat resistance and elasticity and is obtained by the dry process and use of a water-in-oil emulsion of a polyamino acid urethane resin solution. The conventional polyurethane resin was superior in physical properties, such as elasticity and low temperature resistance, but a microporous film obtained from this resin shows disadvantages in properties such as moisture permeability and heat resistance. The present invention was made as a result of research concerned with improving these disadvantages, and creates a process for producing a microporous polyamino acid urethane resin film which is characterised in that an alkyl ester group in a polyamino acid urethane resin obtained by the copolymerisation of a urethane prepolymer with a terminal amino group and an acid amino acid alkyl ester N-carboxylic anhydride in an organic solvent was reacted on at least one kind of ammonium, hydrazine, monoamine and diamine in order that a hydrophilic property may be conferred, and then a water-in-oil emulsion of the polyamino acid urethane resin obtained by adding water to the resin solution was applied to a substrate and dried.

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines mikroporösen Films, der in der Durchlässigkeit von Feuchtigkeit, in der Wärmebeständig­ keit und Elastizität überlegen ist, und zwar durch das Trockenverfahren unter Verwendung einer wasser-in-ölarti­ gen Emulsion einer Polyaminosäureurethanharzlösung.The present invention relates to a method for Production of a microporous film, which in the Permeability of moisture, in the heat resistant speed and elasticity is superior because of the Dry process using a water-in-oil method emulsion of a polyamino acid urethane resin solution.

Ein Verfahren, bei dem ein hydrophiles Urethanharz einem hydrophoben Urethanharz hinzugefügt wird, um eine Emulsion zu erhalten (Japanische Patentschrift Nr. 3361/1984, Japanische Patentschrift Nr. 2739/1982 und ähnliche) (1), ein Verfahren zur Herstellung einer wasser-in-ölartigen Emulsion durch die Hinzufügung eines oberflächenaktiven Mittels (Japanische Patentschrift Nr. 3471/1981) (2) und dergleichen sind als Verfahren zur Herstellung einer wasser-in-öl-artigen Urethanemulsion, die für das Erhalten eines mikroporösen Films verwendet wird, bekannt.A method in which a hydrophilic urethane resin is given to a hydrophobic urethane resin is added to a To obtain an emulsion (Japanese Patent Publication No. 3361/1984, Japanese Patent No. 2739/1982 and similar) (1), a process for producing a water-in-oil-like emulsion by adding a surfactant (Japanese Patent No. 3471/1981) (2) and the like are used as methods for Production of a water-in-oil-like urethane emulsion, which is used for obtaining a microporous film is known.

Um ein Polyurethanharz mit diesen herkömmlichen Verfahren hydrophil zu machen, muß jedoch eine relativ große Menge eines hydrophilen Urethanharzes oder oberflächenaktiven Mittels verwendet werden, so daß das sich ergebende bahnartige Material mit Bezug auf die mechanischen Eigenschaften ungenügend ist. Außerdem wurde daran ge­ dacht, um diesen Nachteil zu vermeiden, die Menge des zu verwendenden hydrophilen Urethanharzes zu verringern. Aber bei diesem Verfahren gibt es ein Problem in der Sta­ bilität der wasser-in-ölartigen Emulsion.To make a polyurethane resin using these conventional methods To make hydrophilic, however, a relatively large amount a hydrophilic urethane resin or surface active Means are used so that the resulting web-like material with respect to the mechanical Properties is insufficient. It was also worked on thought to avoid this disadvantage, the amount of using hydrophilic urethane resin. But there is a problem with the Sta in this method the water-in-oil-like emulsion.

Außerdem betreffen Verfahen zur Herstellung einer wasser-in-ölartigen Emulsion, über die berichtet wurde, ein Polyurethanharz. Es ist gegenwärtiger Stand der Technik, daß ein Polyurethanharz, das was die Elastizität und die Kältebeständigkeit anbetrifft, überlegen ist, aber ein mikroporöser Film, der aus dem Polyurethanharz erhalten wird, ist, was die Durchlässigkeit von Feuchtigkeit und die Wärmebeständigkeit anbetrifft, noch nicht zurfiedenstellend.They also concern processes for the production of a water-in-oily emulsion reported to have been a polyurethane resin. It is the current state of the Technique that a polyurethane resin, which was the elasticity and it is superior to cold resistance, but a microporous film made from the polyurethane resin is what is the permeability of  Moisture and heat resistance, yet not satisfactory.

Bei den Forschungen, die sich auf die Ausschaltung der vorstehenden Nachteile bei den physikalischen Eigenschaf­ ten der herkömmlichen wasser-in-ölartigen Emulsion von Polyurethanharz und der Schaffung eines mikroporösen Films, der, was die Feuchtigkeitsdurchlässigkeit und Wärmebeständigkeit überlegen ist abzielten, wurde die vorliegende Erfindung geschaffen.In researches that focus on the elimination of the above disadvantages in physical properties th of the conventional water-in-oil-like emulsion of Polyurethane resin and creating a microporous Films, which is what the moisture permeability and Heat resistance is aimed at, the was present invention created.

Das heißt, daß gemäß der vorliegenden Erfindung ein Poly­ aminosäureurethanharz durch die Copolymerisation eines Urethanpräpolymers mit einer endständigen Aminogruppe und eines sauren Aminosäure-N-Carboxylanhydrids (nachstehend als L-NCA bezeichnet) erhalten wird, das hauptsächlich L-Glutaminsäure-γ-Alkyl-N-Carboxylsäureanhydrid oder L-Asparaginsäure-β-Alkylester-N-Carboxylsäureanhydrid in einem organischen Lösungsmittel enthält und dann die Alkylestergruppe in diesem Polyaminosäureurethanharz auf mindestens einer Art von Ammonium, Hydrazin, Monoamin und Diamin reagiert wird, um ein Amid zu bilden und dann Wasser zu der sich ergebenden Harzlösung hinzugefügt wird, um eine wasser-in-ölartige Emulsion des Polyaminosäureurethanharzes zu erhalten. Die Verwendung von dieser wasser-in-ölartigen Emulsion des Polyaminosäureurethanharzes führt zu der Herstellung des erwünschten mikroporösen Films.That is, according to the present invention, a polyamino acid urethane resin is obtained by copolymerizing a urethane prepolymer having an amino group and an acidic amino acid N-carboxylic anhydride (hereinafter referred to as L-NCA), which is mainly L-glutamic acid- γ- alkyl-N Contains carboxylic acid anhydride or L-aspartic acid- β- alkyl ester-N-carboxylic acid anhydride in an organic solvent and then the alkyl ester group in this polyamino acid urethane resin is reacted on at least one kind of ammonium, hydrazine, monoamine and diamine to form an amide and then water is added to the resulting resin solution to obtain a water-in-oil emulsion of the polyamino acid urethane resin. The use of this water-in-oil type emulsion of the polyamino acid urethane resin leads to the production of the desired microporous film.

Nachstehend wird die Erfindung im einzelnen beschrieben.The invention will now be described in detail.

Gemäß der vorliegenden Erfindung wird das Urethanpräpoly­ merisat durch Verwendung von Polyetherdiol, Polyester­ diol, ein offenringiges Lactondiol, Polycarbonatdiol und dergleichen mit Diolen an beiden Enden und einem durch­ schnittlichen Molekulargewicht von 500-4000, einem or­ ganischen Diisocyanat, wie einem Diphenylmethandiisocya­ nat, Tolylendiosocyanat, Isophorondiisocyanat und Hexame­ thylendiisocyanat und einem Kettenverlängerungsmittel, wie Ethylenglycol, 1,4-Butandiol und 1,6-Hexandiol er­ halten und dann wird das sich ergebende Präpolymerisat allmählich einer getrennt vorbereiteten Lösung eines Diamins hinzugefügt, um die Kette zu verlängern. Am Endpunkt der Reaktion wird bei einem geeigneten Punkt innerhalb eines Bereichs von 500-3000 Gewichts-ppm einer endständigen Aminogruppe bestimmt und berechnet als -NH₂ ausgewählt.According to the present invention, the urethane prepoly merisat by using polyether diol, polyester diol, an open ring lactone diol, polycarbonate diol and the like with diols at both ends and one through average molecular weight of 500-4000, an or ganic diisocyanate, such as a diphenylmethane diisocya  nat, tolylene diosocyanate, isophorone diisocyanate and hexams ethylene diisocyanate and a chain extender, such as ethylene glycol, 1,4-butanediol and 1,6-hexanediol hold and then the resulting prepolymer gradually a separately prepared solution one Diamins added to extend the chain. At the The end point of the reaction is at an appropriate point within a range of 500-3000 ppm by weight of a terminal amino group determined and calculated as -NH₂ selected.

Bei der Herstellung des Polyaminosäureurethanharzes wird als nächstes L-NCA der Lösung des Polyurethanharzes hin­ zugefügt, welches eine endständige Aminogruppe, die in der vorstehend beschriebenen Weise mit einem Verhältnis von 5-95 Gewichts-% hinzugefügt und weiterhin wird ein tertiäres Amin als Katalysator, fall notwendig, hinzuge­ fügt. Anschließend wird bei 30°C 3 bis 5 Stunden lang ge­ rührt, um das Polyaminosäureurethanharz zu erhalten. An­ schließend wird eine Alkylestergruppe in einem Polyamin­ säurebestandteil dieses Polyaminosäureurethanharzes auf mindestens einer Art von Ammonium, Hydrazin, Monoamin und Diamin reagiert, um ein Amid zu bilden. Das Amid wird stoichiometrisch durch die Hinzugabe von wengistens einer Art von Ammonium, Hydrazin, Monoamin und Diamin zu der Lösung des Polyaminosäureurethanharzes wie es ist oder in der Form einer wäßrigen Lösung gebildet und die Reaktion wird 4 bis 5 Stunden bei 40-80°C durchgeführt. Alkyl­ amin, Dialkylamin, Monoethanolamin, Diethanolamin oder Morpholin mit 1-4 Kohlenstoffatomen werden geeigneter­ weise als Monoamin verwendet.In the production of the polyamino acid urethane resin next L-NCA the solution of the polyurethane resin added which is a terminal amino group which in the manner described above with a ratio of 5-95% by weight and continues to be a tertiary amine as catalyst, if necessary, add adds. Then it is ge at 30 ° C for 3 to 5 hours stir to obtain the polyamino acid urethane resin. On finally an alkyl ester group in a polyamine acid component of this polyamino acid urethane resin at least one type of ammonium, hydrazine, monoamine and Diamine reacts to form an amide. The amide will stoichiometric by the addition of wengistens one Kind of ammonium, hydrazine, monoamine and diamine to the Solution of the polyamino acid urethane resin as it is or in in the form of an aqueous solution and the reaction is carried out at 40-80 ° C for 4 to 5 hours. Alkyl amine, dialkylamine, monoethanolamine, diethanolamine or Morpholine with 1-4 carbon atoms are becoming more suitable used as a monoamine.

Außerdem enthält das Diamin Verbindungen, die durch die folgende allgemeine Formel ausgedrückt sind, wie N,N-Di­ methyl-1, 3-Propandiamin, N,N-Dimethyl-N′-Methyl-1, 3-Propandiamin, N,N-Dimethyl-1, 2-Ethandiamin und N,N-Dimethylamino-1, 3-Isobutyldiamin. In addition, the diamine contains compounds that are produced by the following general formula are expressed, such as N, N-Di methyl-1, 3-propanediamine, N, N-dimethyl-N'-methyl-1, 3-propanediamine, N, N-dimethyl-1, 2-ethanediamine and N, N-dimethylamino-1,3-isobutyldiamine.  

in der R₁, R₂ eine Alkylgruppe mit 1 bis 3 Kohlenstoff­ atomen, R₃ H oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 3 Kohlen­ stoffatomen und n eine ganze Zahl von 2-4 darstellen.in which R₁, R₂ are an alkyl group with 1 to 3 carbon atoms, R₃ H or an alkyl group with 1 to 3 carbon atoms and n represent an integer from 2-4.

In welchem Ausmaß die in dem Polyaminosäurebestandteil enthaltene Alkylestergruppe in eine Amidgruppe umgewan­ delt wird, hängt von dem Polyurethanharzbestandteil der damit zu copolymerisieren ist, ab. In dem Fall, in dem er mit dem Urethanharz mit einer stark hydrophoben Eigen­ schaft copolymerisiert wird, ist es notwendig, dieses Ausmaß zu erhöhen, während im Falle, in dem es mit dem Urethanharz mit einer stark hydrophilen Eigenschaft co­ polymerisiert wird, dieses Ausmaß verringert werden kann.To what extent that in the polyamino acid component contained alkyl ester group converted into an amide group depends on the polyurethane resin component of the to copolymerize with it. In the event that he with the urethane resin with a highly hydrophobic property shaft is copolymerized, it is necessary to use this Increase extent while in the case where it with the Urethane resin with a highly hydrophilic property co is polymerized, this extent can be reduced.

Die auf das Polyurethanharz mit einer endständigen Amino­ gruppe aufzureagierende L-NCA kann jede andere Aminsäure wie L-Alanin, L-Leucin und L-Valin enthalten, falls sie hauptsächlich L-Glutaminsäure-γ-alkylester oder L-Asparginsäure-β-alkylester umfaßt.The L-NCA to be reacted on the polyurethane resin having a terminal amino group may contain any other amino acid such as L-alanine, L-leucine and L-valine if it mainly comprises γ- alkyl ester of L-glutamic acid or β- alkyl L-aspartic acid .

Außerdem umfaßt die Alkylgruppe des Esterteils aliphati­ sche Kohlenwasserstoffgruppen mit 1-4 Kohlenstoffatomen und eine Bezylgruppe.In addition, the alkyl group of the ester portion includes aliphati hydrocarbon groups with 1-4 carbon atoms and a bezyl group.

Die hydrophile Eigenschaft wird verhliehen, indem die Al­ kylestergruppe in dem Polyaminosäureharz in eine Amid­ gruppe umgewandelt wird, aber die mechanischen Eigen­ schaften werden kaum geändert.The hydrophilic property is imparted by the Al alkyl ester group in the polyamino acid resin into an amide group is converted, but the mechanical property scarcely changed.

Einige Arten von organischen Lösungsmitteln, wie Tetra­ hydrofuran, Ethylacetat, 1,2-Dichlorethan, Toluol und dergleichen sind verfügbar. Eine gegenseitige Löslichkeit zwischen Wasser und einem oder einer Mischung von diesen von 1 : 50% und einem Siedepunkt von 120°C oder weniger werden vorzugsweise als organisches Lösungsmittel verwen­ det.Some types of organic solvents, such as Tetra hydrofuran, ethyl acetate, 1,2-dichloroethane, toluene and The like are available. Mutual solubility between water and one or a mixture of these  of 1: 50% and a boiling point of 120 ° C or less are preferably used as an organic solvent det.

Der Grund dafür ist, falls das mit der wasser-in-ölarti­ gen Polyaminosäureurethanharzemulsion beschichtete Sub­ strat getrocknet wird, zuerst das Lösungsmittel selektiv verdampft wird, wobei das Polyaminosäureurethanharzco­ polymerisat mit Wasser koaguliert wird, und der mikroporösen Film gebildet wird, wenn das organische Lösungsmittel mit einer zu großen gegenseitigen Löslichkeit zwischen Wasser und ihm oder dem Lösungsmittel mit einem Siedepunkt von 120°C und mehr verwendet wird, ist es schwierig, den mikroporösen Film zu bilden, obgleich die Lösung getrocknet wird.The reason for this is, if that with the water-in-oil type Sub coated with polyamino acid urethane resin emulsion strat is dried, first selectively the solvent is evaporated, the polyamino acid urethane resin co polymer is coagulated with water, and the microporous film is formed when the organic Solvents with too large a mutual Solubility between water and him or her Solvents with a boiling point of 120 ° C and more is used, it is difficult to remove the microporous film to form, although the solution is dried.

Das Copolymerisionsverhältnis des Polyaminosäureharzes zum Polyurethanharz wird von 5-95, vorzugsweise 15-70% gewählt. In dem Fall, in dem dieses Verhältnis 5% oder weniger beträgt, werden überlegene physikalische Eigenschaften der Polyaminosäure nicht erhalten und die wasser-in-ölartige Emulsion kann aufgrund eine übermäßig verringerten Menge der Alkylestergruppe in dem Polyaminosäurebestandteil gemäß den Umständen nicht gebildet werden, während in dem Fall, in dem dieses Verhältnis 95% oder mehr beträgt, die Koagulierung des Copolymerisats mit Wasser und die Bildung von Mikroporen in dem Trocknungsprozeß der wasser-in-ölartigen Emulsion schwierig werden.The copolymerization ratio of the polyamino acid resin the polyurethane resin is 5-95%, preferably 15-70% chosen. In the event that this ratio is 5% or less is superior physical Properties of polyamino acid are not preserved and the Water-in-oily emulsion can be excessive due to reduced amount of the alkyl ester group in the Polyamino acid component not according to the circumstances be formed while in the event that this Ratio is 95% or more, the coagulation of the Copolymer with water and the formation of micropores in the drying process of the water-in-oil type emulsion become difficult.

Wasser wird der sich ergebenden Polyaminosäureharzlösung unter Rühren hinzugefügt, um die wasser-in-ölartige Emulsion zu erhalten.Water becomes the resulting polyamino acid resin solution added with stirring to the water-in-oily To get emulsion.

Anschließend wird die sich ergebene wasser-in-ölartige Emulsion auf ein Trennpapier aufgetragen und dann bei 80°C 5 Minuten lang getrocknet und weiterhin 2 Minuten bei 120°C getrocknet, um einen mikroporösen Film zu er­ halten, der in Feuchtigkeitsdurchlässigkeit, Wärmebestän­ digkeit und Elastizität überlegen ist. Und der sich erge­ bende mikroporöse Film wird auf dem Substrat wie wie Nylonvlies (tuft) gebildet, um ein Windschutzelement­ material zur Verwendung bei Kleidung, die in der Feucht­ tigkeitsdurchlässigkeit, Wärmebeständigkeit und derglei­ chen ist überlegen ist, zu erhalten.Then the resulting water-in-oil-like Emulsion applied to a release paper and then at Dried at 80 ° C for 5 minutes and continued for 2 minutes dried at 120 ° C to form a microporous film  keep that in moisture permeability, heat resistance strength and elasticity is superior. And the erge This microporous film is like on the substrate Nylon fleece (tufted) formed around a windbreak element material for use in clothing that is wet permeability, heat resistance and the like Chen is superior to get.

Die Erfindung wird nachstehend im einzelnen mit Bezug auf bevorzugte Ausführungen näher beschrieben. Alle Mengen sind in Gewichsteilen angegeben.The invention is detailed below with reference to FIG preferred embodiments described in more detail. All quantities are given in parts by weight.

Beispiel 1Example 1

  • (A) Polyestersynthese(A) Polyester synthesis
  • Eine Mischung, die 312 Gewichtsteile Polytetramethylen­ glycol mit einem durchschnittlichen Molekulargewicht von 3000, 168 Gewichtsteile Polyoxyethylenglycol mit einem durchschnittlichen Molekulargewicht von 3000, 10 Gewichtsteile Ethylenglycol und 178 Gewichtsteile Isophorondiisocyanat enthielt, wurde gemischt und gleichförmig geschmolzen und die sich ergebende Mischung wurde bei 100°C 4 Stunden lang einer Reaktion unterworfen, um eine Präolymerisat zu erhalten, das eine endständige Isocyanatgruppe enthält. Das sich ergebende Präpolymerisat wurde allmählich in eine Mischungslösung gegeben, die 62 Teile Isophorondiamin, 1200 Teile Toluol, 2380 Teile 1,2-Dichlorethan und 2380 Teile Tetra hydrofuran enthielt, um eine zähflüssige Lösung des Urethanharzes mit einer endständigen Aminogruppe zu erhalten, welches eine α-NH₁ im Verhältnis von 500 ppm enthielt.A mixture containing 312 parts by weight of polytetramethylene glycol with an average molecular weight of 3,000, 168 parts by weight of polyoxyethylene glycol with an average molecular weight of 3,000, 10 parts by weight of ethylene glycol and 178 parts by weight of isophorone diisocyanate was mixed and melted uniformly, and the resulting mixture became 4 at 100 ° C Reacted for hours to obtain a prepolymer containing a terminal isocyanate group. The resulting prepolymer was gradually added to a mixture solution containing 62 parts of isophoronediamine, 1200 parts of toluene, 2380 parts of 1,2-dichloroethane and 2380 parts of tetra hydrofuran to obtain a viscous solution of the urethane resin having a terminal amino group, which was an α -NH₁ contained in the ratio of 500 ppm.
  • (B) Bildung des Hydrazids(B) Formation of the hydrazide
  • 145 Teile L-Glutaminsäure-q-methyl-N-carboxylsäure anhydrid wurde in die Polyurethanharzlösung mit einer endständigen Aminogruppe gegeben, welche gemäß (A) erhalten wurde und 0,78 Teile Triethylamin wurden als ein Katalysator hinzugegeben, danach wurde die Reaktionsmi­ schung einer Reaktion bei 30°C 5 Stunden lang unterworfen um eine Polyaminosäureurethanharzlösung zu erhalten. An­ schließend wurden 39 Teile wasserenthaltendes Hydrazin hinzugefügt, um die Methylestergruppe in eine Hydrazid­ gruppe nach der Reaktion bei 80°C während 4 Stunden umzu­ wandeln. Die Beendigung der Reaktion zur Umwandlung von Hydrazin in Hydrazid wurde durch Bestimmung des restlichen Hydrazids durch Flüssigkeitschromographie bestätigt.145 parts of L-glutamic acid- q- methyl-N-carboxylic acid anhydride was added to the polyurethane resin solution having a terminal amino group obtained in (A) and 0.78 part of triethylamine was added as a catalyst, after which the reaction mixture became a reaction Subjected at 30 ° C for 5 hours to obtain a polyamino acid urethane resin solution. Then, 39 parts of water-containing hydrazine were added to convert the methyl ester group into a hydrazide group after the reaction at 80 ° C for 4 hours. The completion of the hydrazine to hydrazide conversion reaction was confirmed by determining the remaining hydrazide by liquid chromatography.
  • (C) Bewertung(C) evaluation
  • 500 Teile Wasser wurden allmählich 500 Teilen der Polyaminosäureurethanharzlösung hinzugefügt, die gemäß (B) erhalten wurde, und zwar unter kräftigen Rührens, um eine wasserenthaltende Aufschlämmung der wasser-in-öl­ artigen Emulsion zu erhalten. Die sich ergebende wasser­ enthaltende Auschlämmung wurde auf das Trennpapier in einer Menge von 100 g/m² aufgetragen und in 2 Stufen getrocknet, d. h. zuerst bei 80°C während 5 Minuten und dann bei 100°C während 5 Minuten, um einen mikroporösen Film mit einer einförmigen Zellstruktur zu erhalten. Die Testergebnisse der Leistungen, wie Feuchtigkeitsdurch­ lässigkeit und Wärmebeständigkeit des sich ergebenden mikroporösen Films werden in Tabelle 1 gezeigt.500 parts of water gradually became 500 parts of the Polyamino acid urethane resin solution added according to (B) was obtained with vigorous stirring to a water-containing slurry of water-in-oil to get like emulsion. The resulting water containing slurry was on the release paper in applied in an amount of 100 g / m² and in 2 steps dried, d. H. first at 80 ° C for 5 minutes and then at 100 ° C for 5 minutes to make a microporous Obtain film with a uniform cell structure. The Performance test results, such as moisture penetration casualness and heat resistance of the resulting microporous films are shown in Table 1.
  • (D) Die Wasser enthaltende Aufschlämmung der wasser-in- ölartigen Emulsion die vorstehend gemäß (C) erhalten wurde, wurde direkt auf das Nylonvlies (tuft) mit 120 Denier in einer Menge von 100 g/m² aufgetragen und in 2 Stufen getrocknet, d. h. zuerst bei 80°C während 5 Minuten und dann bei 100°C während 5 Minuten, dann wurde sie während 24 Stunden stehen gelassen, um ein Material, das bei Kleidung verwendet werden kann, zu erhalten. Dieses Material wurde mit Bezug auf die Leistung als Windschutzmaterial zur Verwendung bei Bekleidung getestet, wie Feuchtigkeitsdurchlässigkeit und wasserdichtem Druck, wobei die in Tabelle 1 gezeigten Ergebnisse erhalten wurden.(D) The water-containing slurry of the water-in oily emulsion obtained according to (C) above was directly on the nylon fleece (tuft) with 120 Denier applied in an amount of 100 g / m² and in 2 Stages dried, d. H. first at 80 ° C for 5 minutes and then at 100 ° C for 5 minutes, then it became left for 24 hours to find a material that can be used in clothing. This Material was considered in terms of performance  Wind protection material for use in clothing tested how moisture permeability and waterproof printing, with those shown in Table 1 Results were obtained.
Beispiel 2Example 2

  • (E) 13,4 Teile N,N-Dimethyl-1,3-Propandiamin und 29,5 Teile einer 20-gewichts-%igen wäßrigen Lösung von N,N-Dimethylamin wurden 500 Teilen der Polyaminosäureurethanharzlösung hinzugefügt, die in der gleichen Weise wie unter (B) von Beispiel 1 erhalten wurde und die sich ergebende Mischung wurde einer Reaktion bei 70°C während 3 Stunden unterworfen, um eine Methylestergruppe in eine Amidgruppe umzuwandeln. Anschließend wurden 450 Teile Wasser allmählich der Reaktionsmischung unter kräftigem Rühren hinzugefügt, um eine wasserenthaltende Aufschlämmung der wasser-in-ölartigen Emulsion zu erhalten.
    Die sich ergebende wasserenthaltende Aufschlämmung wurde der Behandlung gemäß (C) und (D) von Beispiel 1 unterwor­ fen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 gezeigt.
    (E) 13.4 parts of N, N-dimethyl-1,3-propanediamine and 29.5 parts of a 20% by weight aqueous solution of N, N-dimethylamine were added to 500 parts of the polyamino acid urethane resin solution in the same manner as obtained under (B) of Example 1 and the resulting mixture was subjected to a reaction at 70 ° C for 3 hours to convert a methyl ester group to an amide group. Then 450 parts of water was gradually added to the reaction mixture with vigorous stirring to obtain a water-containing slurry of the water-in-oil type emulsion.
    The resulting water-containing slurry was subjected to the treatment according to (C) and (D) of Example 1. The results are shown in Table 1.
Vergleichsbeispiel 1Comparative Example 1

Obgleich 100 Teile Wasser allmählich der Polyaminosäure­ urethanharzlösung hinzugegeben wurden, welche nach dem Verfahren von (B) von Beispiel 1 erhalten wurde, und zwar unter kräftigem Rühren, wurde das Wasser abgetrennt, wo­ durch die gleichförmige, wasserenthaltende Aufschlämmung nicht erhalten werden konnte.Although 100 parts of water gradually the polyamino acid urethane resin solution were added, which after the Method of (B) of Example 1 was obtained with vigorous stirring, the water was separated off where thanks to the uniform, water-containing slurry could not be obtained.

Vergleichsbeispiel 2Comparative Example 2

Die auf dem Markt erhältliche wasser-in-ölartige Emulsion der Urethanharzlösung wurde verwendet, um einen mikro­ porösen Film in der gleichen Weise wie bei den vorstehen­ den Beispielen zu erhalten und die Feuchtigkeitsdurchläs­ sigkeitstests und Wärmebeständigkeitstests wurden durch­ geführt. The water-in-oil-like emulsion available on the market The urethane resin solution was used to create a micro porous film in the same way as the above to get the examples and the moisture permeability Liquidity tests and heat resistance tests were performed by guided.  

Außerdem wurde die vorstehend beschriebene wasser-in-öl­ artige Lösung der Urethanharzlösung, die auf dem Markt erhältlich ist, direkt auf ein Nylonvlies (tuft) von 120 Denier in einer Menge von 100 g/m² aufgetragen und in 2 Stufen getrocknet. Das heißt zuerst bei 80°C während 5 Minuten und bei 120°C während 5 Minuten, danach wurde sie 24 Stunden stehengelassen, um ein Windschutzmaterial zur Verwendung bei Bekleidung zu erhalten. Das sich ergebende Windschutzmaterial zur Verwendung in Bekleidung wurde in der gleichen Weise wie in (D) von Beispiel 1 mit den in Tabelle 1 gezeigten Ergebnissen getestet. It also became the water-in-oil described above like solution of the urethane resin solution on the market is available, directly on a nylon fleece (tuft) of 120 Denier applied in an amount of 100 g / m² and in 2 Stages dried. That means first at 80 ° C during 5 Minutes and at 120 ° C for 5 minutes, after which it became Left to stand for 24 hours to windproof material Obtain use in clothing. The resulting Wind protection material for use in clothing has been developed in the same way as in (D) of Example 1 with the in Results shown in Table 1 tested.  

Es wurde aus der vorstehenden Tabelle 1 gefunden, daß der mikroporöse Film und das Windschutzmaterial zur Verwen­ dung bei Bekleidung gemäß den vorliegenden Beispielen solchen gemäß den Vergleichsbeispielen bei allen Tests überlegen waren.It was found from Table 1 above that the microporous film and wind protection material for use with clothing according to the present examples those according to the comparative examples in all tests were superior.

Wie vorstehend beschrieben, können gemäß dem Verfahren der vorliegenden Erfindung der mikroporöse Film, der eine große Feuchtigkeitsdurchlässigkeit und eine überlegene Wärmebeständigkeit aufweist, die nie zuvor bei herkömm­ lichen Produkten erreicht wurden, durch Verwendung einer neuartigen, wasser-in-ölartigen Emulsion der Polyamino­ säureurethanharzlösung erhalten werden und ein Windschutzmaterial zur Verwendung in Kleidung, das was die Feuchtigkeitsdurchlässigkeit, die Haftbarkeit, die Wasserdichtheitsdruck und ähnliches anbetrifft, überlegen ist, kann unter Verwendung eines solchen Films erhalten werden.As described above, according to the method the present invention, the microporous film, the one great moisture permeability and a superior Has heat resistance that never before with conventional products were achieved by using a novel, water-in-oil-like emulsion of polyamino Acid urethane resin solution can be obtained Wind protection material for use in clothing, that's what  the moisture permeability, the liability, the Waterproof pressure and the like, superior can be obtained using such a film will.

Claims (1)

1. Verfahren zur Herstellung eines mikroporösen Polya­ minosäureurethanharzfilms, dadurch gekennzeichnet, daß eine Alkylestergruppe in einem Polyaminosäureurethanharz, welches durch die Copolymerisation eines Urethanpräpoly­ merisats mit einer endständigen Aminogruppe und einem sauren Aminosäurealkylester-N-Carboxylsäureanhydrid in einem organischen Lösungsmittel auf wenigstens einer Art von Ammonium, Hydrazin, Monoamin und Diamin reagiert wird, um eine hydrophile Eigenschaft zu verleihen und dann wird eine wasser-in-ölartige Emulsion des Polyaminosäureurethanharzes, welches durch den Zusatz von Wasser zu dieser Harzlösung erhalten wurde, auf ein Substrat aufgetragen und getrocknet.1. A process for producing a microporous polyamino acid urethane resin film, characterized in that an alkyl ester group in a polyamino acid urethane resin, which by the copolymerization of a urethane prepolymer with a terminal amino group and an acidic amino acid alkyl ester N-carboxylic acid anhydride in an organic solvent on at least one type of ammonium, Hydrazine, monoamine and diamine are reacted to impart a hydrophilic property, and then a water-in-oil-like emulsion of the polyamino acid urethane resin obtained by adding water to this resin solution is applied to a substrate and dried.
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