DE60005301T2 - Elektrolytische zelle mit verbesserter tonerde-zufuhr - Google Patents

Elektrolytische zelle mit verbesserter tonerde-zufuhr Download PDF

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    • C25C3/06Electrolytic production, recovery or refining of metals by electrolysis of melts of aluminium
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Description

  • Gebiet der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung betrifft eine Zelle für die elektrolytische Gewinnung von Aluminium aus Aluminiumoxid, das in einem Fluorid enthaltenden, geschmolzenen Elektrolyten gelöst ist, wie zum Beispiel Kryolith, mit Einrichtungen, um das Auflösen von Aluminiumoxid in dem Elektrolyten zu verbessern und um mit Aluminiumoxid angereicherten Elektrolyten zu einem Spalt zwischen den Elektroden zu leiten, sowie eine Metallanode mit spezieller Ausgestaltung für eine solche Zelle, die mit diesen Einrichtungen versehen ist, und ein Verfahren zum Erzeugen von Aluminium unter Verwendung dieser Zelle.
  • Hintergrund der Erfindung
  • Die Technologie für die Herstellung von Aluminium durch die Elektrolyse von Aluminiumoxid, das in geschmolzenem Kryolith gelöst ist, bei Temperaturen von etwa 950°C ist seit mehr als 100 Jahren bekannt.
  • Dieser Prozess, der fast gleichzeitig von Hall und Héroult erdacht wurde, hat sich nicht wie viele andere elektrochemische Prozesse weiterentwickelt.
  • Ein Hauptnachteil von herkömmlichen Zellen besteht in der Tatsache, dass unregelmäßige elektromagnetische Kräfte in dem Bad aus geschmolzenem Aluminium Wellen erzeugen und dass der Anoden-Kathoden-Abstand (ACD), auch als Zwischen-Elektroden-Spalt (IEG) bezeichnet, auf einem sicheren minimalen Wert von etwa 5 cm gehalten werden muss, um einen Kurzschluss zwischen der Aluminium-Kathode und der Anode oder eine Re-Oxidation des Metalls durch Kontakt mit dem CO2-Gas zu verhindern, das an der Anodenfläche gebildet wird.
  • Ein weiterer Nachteil bei den herkömmlichen Zellen ist der Anoden-Effekt, der dann auftritt, wenn der Elektrolyt in einer Zelle unzureichend gelöstes Aluminiumoxid enthält und/oder eine ungleichmäßige Verteilung von mit Aluminiumoxid angereichertem Elektrolyt unter der gesamten aktiven Fläche der Anoden vorliegt und folglich die Elektrolyse von dem auf Fluorid basierenden Elektrolyt ermöglicht, wodurch Fluor und auf Fluorid basierendes Gas erzeugt werden. Das auf Fluorid basierende Gas sammelt sich unter den Anoden und behindert größtenteils den Stromtransport zwischen den Anoden und den Kathoden. Folglich offenbart sich der Anoden-Effekt durch einen plötzlichen Anstieg der Zellen-Spannung. Der Spannungsanstieg kann in herkömmlichen Zellen von 7–8 V bis zu 30 V variieren.
  • Das US-Patent 4,602,990 (Boxall/Gamson/Green/Traugott) beschreibt eine Zelle mit drainierter Kathode, bei der eine durch Blasen erzeugte Bad-Zirkulation bewirkt wird, jedoch kann bei dieser Konstruktion nicht die erwartete konstante Spannung erzielt werden. Die ADC-Reduktion war mit einer unerwünschten Reduktion der elektrischen Konduktivität des Bades verbunden, die durch den Anstieg der Gasblasenkonzentration in dem reduzierten Elektrolyt zwischen den drainierten Kathoden und den Anoden verursacht wurde.
  • Die Europäische Patentanmeldung Nr. 0 393 816 (Stedman) beschreibt eine weitere Konstruktion einer Zelle mit drainierter Kathode, die eine verbesserte Blasen-Abführung hat. Jedoch kann eine solche Konfiguration mit drainierter Kathoden keine optimale Verteilung des gelösten Aluminiumoxids gewährleisten. Der größte Teil von dem Aluminiumoxid erfährt eine Elektrolyse an den Teilen der Kathode nahe dem Auflösungspunkt, wohingegen entfernte Gebiete der Kathoden nur schlecht mit Aluminiumoxid versorgt werden. Ursache ist die graduelle Abnahme der Aluminiumoxid-Konzentration in dem Elektrolyten, während sich der Elektrolyt zwischen den Elektroden bewegt, wo dessen Elektrolyse stattfindet. Diese nicht ausreichende Verteilung von gelöstem Aluminiumoxid kann bewirken, dass die Zelle Gegenstand des Anoden-Effekts wird, wobei ein ungleichmäßiger Verbrauch der Elektroden und eine nicht-optimale Verwendung der Kathodenflächen zu einer Abnahme der Strom-Effizienz und der Zellen-Leistungsfähigkeit führen.
  • Das US-Patent 4,504,369 (Keller) offenbart eine Anode, die eine massive, auf Oxid basierende Anode mit einer zentralen vertikalen Durchgangsöffnung zum Zuführen von Anoden-Konstituenten und Aluminiumoxid in den Elektrolyten aufweist. Jedoch beschäftigt sich diese Zellen-Konstruktion nicht mit dem Problem der Auflösung und Verteilung von gelöstem Aluminiumoxid zwischen den Anoden und zugewandten Kathoden.
  • Das US-Patent 4,681,671 (Duruz) offenbart eine Niedrigtemperatur-Zelle zur elektrolytischen Gewinnung von Aluminium mit einer Reihe von vertikalen Anodenplatten oder vertikalen Schaufeln, die über einer horizontalen perforierten Kathodenplatte angeordnet sind, und eine Elektrolyt-Zirkulation, die mit Hilfe einer Pumpe oder durch elektromotorischen Kräften erzeugt wird.
  • Das US-Patent 5,310,476 (Sekhar/de Nora) beschreibt Zellen für die elektrolytische Gewinnung von Aluminium mit keilförmigen Kathodenblöcken und Sauerstoff entwickelnden Anoden, die aus Anodenplatten hergestellt sind, die wie Dachpfannen passend über den Keilen angeordnet sind. Die Kathodenplatten sind miteinander verbunden und haben Öffnungen nahe der Oberseite ihrer geneigten Flächen für das Entweichen von anodisch erzeugtem Sauerstoff.
  • Das US-Patent 5,368,702 (de Nora) offenbart Ausgestaltungen mit rohrförmigen oder konisch verlaufenen, vertikalen, Sauerstoff erzeugenden Anoden, die innenseitig angeordnet und entsprechend geformten Kathoden zugewandt sind. Die Rohre und die konischen Flächen, die die Anoden bilden, haben seitliche Öffnungen, die das Entweichen von anodisch freigegebenem Sauerstoff leiten, um eine Elektrolyt-Strömung zwischen den Anoden und den zugewandten Kathoden zu erzeugen.
  • In der in dem US-Patent 5,683,559 (de Nora) beschriebenen Zelle sind gebogene, Sauerstoff entwickelnde Anodenplatten einer Reihe von in Juxtaposition angeordneten V-förmigen Kathodenflächen zugewandt. Die Neigung der Anoden unterstützt die Freigabe der anodisch erzeugten Gase durch eine zentrale Öffnung. Es ist vorgeschlagen, die Freigabe von Gas dadurch zu verbessern, dass an den Anoden Rippen vorgesehen sind oder die Anoden durchlöchert sind.
  • Das US-Patent 5,725,744 (de Nora/Duruz) beschreibt eine multimonopolare Zelle für die elektrolytische Gewinnung von Aluminium, die mit verminderter Temperatur betrieben wird und vertikale oder geneigte Anoden- und Kathodenplatten aufweist, wobei Elektrolyt zwischen den Anoden- und Kathodenplatten durch das Aufsteigen von anodisch erzeugtem Sauerstoff zirkuliert wird.
  • US-Patent 5,938,914 (Dawless/LaCamera/Troup/Ray/Hosler), offengelegt am 17. August 1999, beschreibt eine Zelle für die elektrolytische Gewinnung von Aluminium, die mit vertikalen, reaktionsträgen Anoden versehen ist, die sich mit vertikalen Kathoden abwechseln. Die Anoden sind mit einem abgewinkelten Dach überdeckt, das anodisch erzeugte Sauerstoffblasen aufteilt, durch die der geschmolzene Elektrolyten umgerührt wird, um die Auflösung von Aluminiumoxid zu verbessern.
  • Obwohl die vorstehenden Dokumente dauerhafte Anstrengungen verdeutlichen, um die Funktion von Zellen zur elektrolytischen Gewinnung von Aluminium dadurch zu verbessern, dass Sauerstoff entwickelnde Anoden verwendet werden, hat keines von diesen Dokumenten bisher irgendeine wirtschaftliche Akzeptanz gefunden.
  • Aufgaben der Erfindung
  • Es ist eine Aufgabe der Erfindung, eine Zelle für die elektrolytische Gewinnung von Aluminium zur Verfügung zu stellen, mit Metallanoden, die entweder mit einem stabilisierten Bad aus Aluminium oder in einer drainierten Konfiguration arbeiten, die Einrichtungen aufweisen, um das Auflösen von Aluminiumoxid zu verbessern, das dem Elektrolyten zugeführt wird, und um den mit Aluminiumoxid angereicherten Elektrolyt in den Spalt zwischen den Elektroden zu leiten, wo die Elektrolyse stattfindet.
  • Eine weitere Aufgabe der Erfindung besteht darin, eine Anode von einer Zelle für die elektrolytische Gewinnung von Aluminium zur Verfügung zu stellen, durch deren Konstruktion die Auflösung von Aluminiumoxid verbessert und die Zufuhr von mit Aluminiumoxid angereichertem Elektrolyt zwischen die elektrochemisch aktiven Flächen der Anode und einer gegenüberliegenden Kathode zu verbessern.
  • Eine wichtige Aufgabe der Erfindung besteht darin, Einrichtungen für das Auflösen von Aluminiumoxid zur Verfügung zu stellen, das einer thermisch isolierten Zellen zugeführt wird, indem pulverförmiges Aluminiumoxid auf die Oberfläche des Elektrolyten, der keine Kruste bildet, geleitet und verteilt wird.
  • Eine weitere Aufgabe der Erfindung besteht darin, eine Zelle für die elektrolytische Gewinnung von Aluminium zur Verfügung zu stellen, die verbesserte Einrichtungen aufweist, um das Entweichen von anodisch erzeugtem Gas, insbesondere Sauerstoff, zu leiten, um eine Elektrolyt-Zirkulation zwischen dem Zwischen-Elektroden-Spalt und der Elektrolyt-Fläche der Zelle zu bewirken, wodurch eine Erhöhung der Aluminiumoxid-Auflösung erreicht wird.
  • Zusammenfassung der Erfindung
  • Die Erfindung betrifft eine Elektrolysezelle für die elektrolytische Gewinnung von Aluminium aus Aluminiumoxid, das in einem thermisch isolierten, Fluorid enthaltenden, krustenlosen geschmolzenen Elektrolyt gelöst ist. Die Zelle enthält eine elektrochemisch aktive, gelochte Metallanodenstruktur für das Erzeugen von Sauerstoff und das Entweichen von Sauerstoff durch diese hindurch, wobei die Anode durch einen Zwischen-Elektroden-Spalt beabstandet über einer gegenüberliegenden Kathode angeordnet ist, an der während des Betriebs Aluminium erzeugt wird. Die Zelle beinhaltet außerdem Einrichtungen, um das Auflösen von pulverförmigem Aluminiumoxid zu unterstützen, das der Oberfläche des Elektrolyten zugeführt wird, und um mit Aluminiumoxid angereicherten Elektrolyt zum Zwischen-Elektroden-Spalt zu liefern, indem eine Elektrolyt-Zirkulation aufwärts von und abwärts zu dem Zwischen-Elektroden-Spalt induziert wird, die durch das Entweichen von anodisch erzeugtem Sauerstoff durch die gelochte Anodenstruktur angetrieben wird. Diese Einrichtungen beinhalten Elektrolyt-Leitbauteile, die zumindest eine geneigte Fläche aufweisen, die über der gelochten Anodenstruktur in den geschmolzenen Elektrolyt eingetaucht sind.
  • Die Elektrolyt-Leitbauteile können nach unten gerichtet konvergierende, geneigte Flächen, die eine nach unten gerichtete Strömung von mit Aluminiumoxid angereichertem Elektrolyt zu dem Zwischen-Elektroden-Spalt hinführen, und/oder nach oben gerichtet konvergierende Flächen aufweisen, die eine nach oben gerichtete Strömung von mit Aluminiumoxid abgereichertem Elektrolyt von dem Zwischen-Elektroden-Spalt wegführen, die durch den anodisch erzeugten Sauerstoff angetrieben wird.
  • Um die Bildung einer Elektrolyt-Kruste an der Oberfläche des geschmolzenen Elektrolyten zu verhindern, weist die Zelle vorzugsweise Einrichtungen auf, um die Oberfläche des Elektrolyten thermisch zu isolieren, wie zum Beispiel eine isolierende Abdeckung über dem Elektrolyt, wie in der anhängigen Anmeldung WO 99/02763 (de Nora/Sekhar) beschrieben.
  • Üblicherweise verlaufen die gelochte Anodenstruktur und die zugewandte Kathode horizontal oder mit einer entsprechenden Neigung, normalerweise mit einem Winkel von unter 60°.
  • Die Elektrolyt-Leitbauteile können für nachgerüstete Zellen ausgestaltet sein, insbesondere Hall/Héroult-Zellen, die mit geeigneten gelochten Metallanoden ausgestattet sind. Die Elektrolyt-Leitbauteile können in Zellen verwendet werden, die mit einer tiefen, einem flachen oder einem stabilisierten Bad aus Aluminium betrieben werden, oder in einer drainierten Konfiguration, wie beispielsweise in dem US-Patent 5,683,130 (de Nora), WO 99/02764 und WO 99/41429 (beide de Nora/Duruz) beschrieben ist.
  • Ein wichtiges Merkmal von nachgerüsteten Zellen mit einem tiefen Bad besteht darin, dass die Einrichtungen zum Verbessern der Auflösung von Aluminiumoxid zu einem Zellen-Betrieb führen, der viele der Vorteile hat, die mit der drainierten Kathoden-Konfiguration in Beziehung stehen.
  • Die Elektrolyt-Leitbauteile können vertikale parallele Abschnitte aufweisen, die sich von der Unterseite der geneigten Fläche zu der gelochten Anodenstruktur und/oder von der Oberseite der geneigten Flächen bis nahe an die Oberfläche des Elektrolyten erstrecken.
  • Das untere Ende von jedem Elektrolyt-Leitbauteil kann sich von der gelochten Anodenstruktur nach oben erstrecken. Falls erforderlich, können die unteren Enden der Elektrolyt-Leitbauteile über der oder jeder Anode beabstandet sein, um zu ermöglichen, dass mit Aluminiumoxid angereicherter Elektrolyt von den unteren Enden der Elektrolyt-Leitbauteile nach unten strömt, um durch den nach oben strömenden anodisch erzeugten Sauerstoff horizontal verteilt zu werden. In diesem Fall kann ein Teil oder der gesamte Elektrolyt in den Zwischen-Elektroden-Spalt treten, indem er um die Elektrodenstruktur herumströmt.
  • Die Elektrolyt-Leitbauteile können relativ zu der Oberfläche des Elektrolyten so angeordnet sein, dass der nach oben strömende anodisch erzeugte Sauerstoff über den Elektrolyt-Leitbauteilen Turbulenzen erzeugt, um die Auflösung von Aluminium oxid zu verbessern. Das oberste Ende von jedem Elektrolyt-Leitbauteil kann in den Elektrolyt mit nicht mehr als 5 cm unter der Oberfläche des Elektrolyten eingetaucht sein.
  • In einem Ausführungsbeispiel weisen die Elektrolyt-Leitbauteile eine Reihe von Ablenkplatten parallel zur Oberfläche des Elektrolyten auf. Die Ablenkplatten sind in einer beabstandeten parallelen Konfiguration angeordnet und seitlich geneigt, um abwechselnde Paare von nach oben gerichtet konvergierenden Flächen und nach unten gerichtet konvergierenden Flächen zu bilden.
  • Alternativ können die Elektrolyt-Leitbauteile eine Vielzahl von Trichtern bilden, die die Gestalt von Kegelstümpfen oder kegelstumpfförmigen Pyramiden haben können.
  • Die gelochte Metallanodenstruktur kann eine Reihe von parallel beabstandeten, koplanaren, elektrochemisch aktiven Anodenbauteilen aufweisen, wie beispielsweise beabstandete Platten, Stäbe, Stangen oder Drähte.
  • Jede Platte, Stange, Stab oder Draht kann allgemein geradlinig oder alternativ in einer im wesentlichen konzentrischen Anordnung vorgesehen sein, wobei jede Platte, Stange, Stab oder Draht eine Schlaufe bildet, um während des Betriebs die Kanten-Effekte von dem Strom zu minimieren. Beispielsweise kann jede Platte, Stange, Stab oder Draht im wesentlichen rund, oval oder polygonal, insbesondere rechteckig oder quadratisch, vorzugsweise mit abgerundeten Kanten sein.
  • Die parallelen Anodenbauteile können miteinander verbunden sein, beispielsweise in einer Gitter-ähnlichen, Netz-ähnlichen oder Maschen-ähnlichen Konfiguration der Anodenbauteile. Um Kanten-Effekte von dem Strom zu vermeiden, können die äußeren Randbereiche der Anodenbauteile miteinander verbunden sein, beispielsweise können sie so angeordnet sein, dass sie sich von einer Seite zu einer gegenüberliegenden Seite des Rahmens quer über einen im wesentlichen rechteckigen Anoden-Umfangsrahmen erstrecken.
  • Alternativ können die Anodenbauteile durch zumindest ein schräg verlaufendes Verbindungsbauteil schräg verbunden sein. Es ist ebenfalls möglich, dass die Anodenbauteile durch eine Vielzahl von schräg verlaufenden Verbindungsbauteilen verbunden sind, die wiederum durch ein oder mehrere Querbauteile miteinander verbunden sind. Bei konzentrischen schlaufenförmigen Konfigurationen können die schräg verlaufenden Verbindungsbauteile radial verlaufen. In diesem Fall erstrecken sich die radial verlaufenden Verbindungsbauteile in radialer Richtung von der Mitte der parallelen Anodenbauteil-Anordnung und sind wahlweise an einem äußeren Ring an dem Umfang dieser Anordnung befestigt oder damit integriert.
  • Vorteilhafterweise haben die schräg verlaufenden Verbindungsbauteile einen variablen Querschnitt, um eine im wesentlichen gleichmäßige Stromdichte in den Verbindungsbauteilen vor und hinter jeder Verbindung mit einem Anodenbauteil zu gewährleisten. Dies betrifft das Querbauteil, sofern vorhanden.
  • Üblicherweise hat jede Metallanode zumindest eine vertikale Stromzuführung, die ausgestaltet ist, um mit einer positiven Sammelschiene verbunden zu werden. Eine solche Stromzuführung ist mechanisch und elektrisch mit einem oder mehreren schräg verlaufenden Verbindungsbauteilen oder mit einem oder mehreren Querbauteilen verbunden, durch die eine Vielzahl von schräg verlaufenden Verbindungsbauteilen verbunden ist, so dass die Stromzuführung elektrischen Strom zu den Anodenbauteilen über das (die) schräg verlaufende(n) Verbindungsbauteil e) leitet, und, falls vorhanden, durch das (die) Querbauteil(e). Wenn keine schräg verlaufenden Verbindungsbauteile vorhanden sind, dann ist die vertikale Stromzuführung direkt mit den Anodenbauteilen verbunden, die in einer Gitter-ähnlichen, Netz-ähnlichen oder Maschen-ähnlichen Konfiguration vorliegen.
  • Die vertikale Stromzuführung, die Anodenbauteile, die schräg verlaufenden Verbindungsbauteile und, falls vorhanden, die Querbauteile, können aneinander befestigt sein, wie zum Beispiel durch Gießen als eine Einheit. Außerdem ist eine Montage durch Schweißen oder durch andere mechanische Verbindungsmittel möglich.
  • Auf ähnliche Weise können die Elektrolyt-Leitbauteile aneinander befestigt sein, indem sie beispielsweise als eine Einheit gegossen sind, durch Verschweißen oder durch andere mechanische Verbindungsmittel, um eine Baugruppe zu bilden. Diese Baugruppe kann mit der vertikalen Stromzuführung verbunden oder an der gelochten Anodenstruktur befestigt oder darauf angeordnet sein.
  • Üblicherweise verlaufen die gelochte Anodenstruktur und die zugewandte Kathode horizontal oder mit einer entsprechenden Neigung.
  • Die Kathoden der Zelle sind vorzugsweise mit Aluminium benetzbar, insbesondere können sie in einer drainierten Konfiguration vorliegen, wobei sie beispielsweise eine geneigte Fläche haben, wie oben erläutert.
  • Die Erfindung betrifft außerdem eine Sauerstoff erzeugende Anode von einer Elektrolysezelle, wie vorstehend beschrieben. Die Anode hat eine elektrochemisch aktive, gelochte Metallstruktur für das Erzeugen von Sauerstoff, die während des Betriebs in einen Elektrolyten eingetaucht ist und durch einen Zwischen-Elektroden-Spalt beabstandet über einer zugewandten Kathode angeordnet ist, an der Aluminium erzeugt wird. Die Anode weist außerdem Einrichtungen auf, die dazu ausgestaltet sind, um das Auflösen von pulverförmigem Aluminiumoxid zu unterstützen, das der Oberfläche des Elektrolyten zugeführt wird, und um mit Aluminium angereicherten Elektrolyt während des Betriebs zu dem Zwischen-Elektroden-Spalt zu liefern, wie oben beschrieben.
  • Ein weiterer Aspekt der Erfindung ist ein Verfahren zum Erzeugen von Aluminium in einer Zelle, wie oben beschrieben. Das Verfahren umfasst das Auflösen von Aluminiumoxid in dem Elektrolyten durch Einleiten von Aluminiumoxid in Form von Pulver in den krustenlosen geschmolzenen Elektrolyten von einer Stelle oberhalb der Elektrolyt-Leitbauteile, und Durchleiten von einem ionischen Strom zwischen der aktiven gelochten Anodenstruktur und der zugewandten Kathode, wodurch eine Elektrolyse in dem Zwischen-Elektroden-Spalt durchgeführt wird, um an der Kathode Aluminium und an der gelochten Anodenstruktur Sauerstoff zu erzeugen. Die Einrichtungen zum Verbessern der Auflösung von pulverförmigem Aluminiumoxid und zum Leiten von mit Aluminiumoxid angereichertem Elektrolyt zu dem Zwischen-Elektroden-Spalt sind dazu ausgestaltet, um eine Elektrolyt-Zirkulation aufwärts von und abwärts zu dem Zwischen-Elektroden-Spalt zu induzieren, die durch das Entweichen von anodisch erzeugtem Sauerstoff durch die gelochte Anodenstruktur angetrieben wird.
  • Ein anderer Aspekt der Erfindung betrifft eine Elektrolysezelle für die elektrolytische Gewinnung von Aluminium aus Aluminiumoxid, das in einem thermisch isolierten, Fluorid enthaltenden, krustenlosen geschmolzenen Elektrolyt gelöst ist. Die Zelle hat eine elektrochemisch aktive gelochte Metallanodenstruktur für das Erzeugen von Sauerstoff, die durch einen Zwischen-Elektroden-Spalt beabstandet über einer zugewandten Kathode angeordnet ist, an der während des Betriebs Aluminiums erzeugt wird. Die Zelle enthält außerdem Einrichtungen, um das Auflösen von pulverförmigem Aluminiumoxid zu verbessern, das der Oberfläche des Elektrolyten zugeführt wird, und zum gleichmäßigen Verteilen und Zuführen von mit Aluminium angereichertem Elektrolyt durch die gelochte Struktur zu dem Zwischen-Elektroden-Spalt. Diese Einrichtungen beinhalten Elektrolyt-Leitbauteile, die in dem Elektrolyt über der gelochten Anodenstruktur angeordnet sind. Die Elektrolyt-Leitbauteile weisen nach unten gerichtet konvergierende Flächen auf, die in den Elektrolyt eingetaucht und dazu ausgestaltet sind, um: das Auflösen von Aluminiumoxid zu verbessern, das über ihren nach unten gerichtet konvergierenden Flächen zugeführt wird; und mit Aluminium angereicherten Elektrolyt nach unten durch deren nach unten gerichtet konvergierenden Flächen und durch die gelochte Struktur zu dem Zwischen-Elektroden-Spalt zu führen.
  • Noch ein weiterer Aspekt der Erfindung betrifft eine Elektrolysezelle für die elektrolytische Gewinnung von Aluminium aus Aluminiumoxid, das in einem thermisch isolierten, Fluorid enthaltenden, krustenlosen geschmolzenen Elektrolyt gelöst ist. Die Zelle hat eine elektrochemisch aktive, gelochte Metallanodenstruktur für das Erzeugen von Sauerstoff und die durch einen Zwischen-Elektroden-Spalt beabstandet über einer zugewandten Kathode angeordnet ist, an der während des Betriebs Aluminium erzeugt wird. Die Zelle weist außerdem Einrichtungen auf, um das Auflösen von pulverförmigem Aluminiumoxid zu unterstützen, das der Oberfläche des Elektrolyten zugeführt wird, und zum gleichmäßigen Verteilen und Zuführen von mit Aluminiumoxid angereichertem Elektrolyt durch und/oder um die gelochte Struktur herum zu dem Zwischen-Elektroden-Spalt. Diese Einrichtungen beinhalten Elektrolyt-Leitbauteile, die in dem Elektrolyt über der gelochten Anodenstruktur angeordnet sind. Die Elektrolyt-Leitbauteile weisen nach oben gerichtet konvergierende Flächen auf, die in den Elektrolyten eingetaucht und dazu ausgestaltet sind, um: eine nach oben gerichtete Strömung von mit Aluminiumoxid abgereichertem Elektrolyt zu führen, die durch anodisch erzeugten Sauerstoff angetrieben wird, der durch die gelochte Anodenstruktur entweicht; um das Auflösen von Aluminiumoxid zu verbessern, das über deren nach oben gerichtet konvergierenden Flächen zugeführt wird; und um mit Aluminiumoxid angereicherten Elektrolyt nach unten durch und/oder um die gelochte Anodenstruktur herum zu dem Zwischen-Elektroden-Spalt zu führen.
  • Materialien und Betrieb
  • Die gelochten Metallanodenstrukturen und/oder Elektrolyt-Leitbauteile der vorliegenden Erfindung können aus einem auf Eisenoxid basierenden Material bestehen oder vorzugsweise damit beschichtet sein, das durch Oxidieren der Oberfläche von dem Substrat der gelochte Anodenstrukturen und/oder der Elektrolyt-Leitbauteile erhalten wird, die Eisen enthalten. Beispiele von geeigneten Materialien sind in größerem Detail in den anhängigen Anmeldungen WO 00/06802 (Duruz/de Nora/Crottaz), WO 00/40783 (de Nora/Duruz), WO 00/06803 (Duruz/de Nora/Crottaz), WO 00/06804 (Crottaz/Duruz), WO 01/42534 (de Nora/Duruz) und WO 01/42535 (Duruz/de Nora) beschrieben.
  • Bei bekannten Verfahren gibt auch das am schlechtesten lösbare Anodenmaterial wesentliche Mengen an Konstituenten in das Bad ab, was zu einer starken Kontaminierung des Aluminiumprodukts führt. Zum Beispiel liegt die Konzentration von Nickel (einer häufig vorkommende Komponente bei vorgeschlagenen, auf Metall basierenden Anoden), die in dem erzeugten Aluminium in kleinen Krustentests bei herkömmlichen Zellen-Betriebstemperaturen gefunden wurde, normalerweise zwischen 800 und 2.000 ppm, d.h. 4 bis 10 mal über dem maximal akzeptierbaren Wert, der 200 ppm beträgt.
  • Eisenoxide und speziell Hämatit (Fe2O3) haben eine höhere Lösbarkeit als Nickel in dem geschmolzenen Elektrolyt. Bei der industriellen Herstellung ist aber die Kontaminierungstoleranz des Aluminiumprodukts durch Eisenoxide ebenfalls sehr viel höher (bis zu 2.000 ppm) als für andere Metall-Verunreinigungen.
  • Die Lösbarkeit ist eine innewohnende Eigenschaft von Anodenmaterialien und kann nicht auf andere Weise verändert werden als durch Modifikation der Elektrolyt-Zusammensetzung und/oder der Betriebstemperatur einer Zelle.
  • Kleine Krustentests, bei denen eine NiFe2O4/Cu Cermet-Anode verwendet wird und die unter stabilen Bedingungen betrieben wird, wurden durchgeführt, um die Konzentration von Eisen in geschmolzenem Elektrolyt und in dem Aluminiumprodukt unter verschiedenen Betriebsbedingungen nachzuweisen.
  • In dem Fall von Eisenoxid wurde herausgefunden, dass das Absenken der Temperatur des Elektrolyten die Lösbarkeit von Eisen-Spezies wesentlich vermindert. Dieser Effekt kann überraschend dazu genutzt werden, eine wesentliche Verbesserung des Zellenbetriebs zu erreichen, indem die Kontaminierung des Aluminiumprodukts durch Eisen begrenzt wird.
  • Es ist daher herausgefunden worden, dass dann, wenn die Betriebstemperatur der Zelle unter die Temperatur von herkömmlichen Zellen (950–970°C) vermindert wird, eine Anode, die mit einer äußeren Schicht aus Eisenoxid bedeckt ist, dimensionsstabil gemacht werden kann, indem eine Konzentration von Eisen-Spezies und Aluminiumoxid in dem geschmolzenen Elektrolyt beibehalten wird, die ausreichend ist, um das Auflösen der Eisenoxid-Schicht zu vermindern oder zu unterdrücken, wobei die Konzentration von Eisen-Spezies niedrig genug ist, um den wirtschaftlich akzeptierbaren Wert von Eisen in dem Aluminiumprodukt nicht zu überschreiten.
  • Das Vorhandensein von gelöstem Aluminiumoxid in dem Elektrolyt an der Anodenfläche hat einen begrenzenden Effekt auf das Auflösen von Eisen von der Anode in den Elektrolyten, wodurch die Konzentration von Eisen-Spezies vermindert wird, was notwendig ist, um das Auflösen von Eisen von der Anode im wesentlichen zu unterbinden.
  • Wenn die Oberfläche der gelochten Metallanodenstrukturen/Elektrolyt-Leitbauteilen auf Eisenoxid basiert, dann kann der Elektrolyt eine Menge an Eisen-Spezies und gelöstets Aluminiumoxid enthalten, wodurch eine Auflösung der auf Eisenoxid-basierenden Oberfläche verhindert wird. Die Menge an Eisen-Spezies und Aluminiumoxid, die in dem Elektrolyt gelöst ist, muss ausreichend sein, um das Auflösen der auf Eisenoxid-basierenden Oberfläche zu verhindern, so dass das erzeugte Aluminium mit nicht mehr als 2.000 ppm Eisen kontaminiert wird, vorzugsweise nicht mehr als 1.000 ppm Eisen, und noch bevorzugter mit nicht mehr als 500 ppm Eisen.
  • Um in dem Elektrolyten ein Menge von Konstituenten der gelochten Anodenstrukturen/Elektrolyt-Leitbauteilen aufrechtzuerhalten, speziell Eisen-Spezies, wodurch bei der Betriebstemperatur das Auflösen der gelochten Anodenstrukturen/Elektrolyt-Leitbauteilen vermieden wird, wenn die Aluminiumoxid-Zufuhr selbst nicht genug Eisen enthält, können die Konstituenten stoßweise in den Elektrolyten geleitet werden, beispielsweise periodisch zusammen mit Aluminiumoxid, oder kontinuierlich, zum Beispiel mit Hilfe einer verzehrenden Elektrode. Wenn die gelochten Anodenstrukturen/Elektrolyt-Leitbauteile auf Eisenoxid basieren, können Eisen-Spezies in den Elektrolyten in Form von Eisenmetall und/oder einer Eisenzusammensetzung zugeführt werden, wie zum Beispiel Eisenoxid, Eisenfluorid, Eisenoxyfluorid und/oder eine Eisen-Aluminium-Legierung.
  • Um die Kontaminierung des Aluminiumprodukts durch kathodisch reduzierte Konstituenten der gelochte Anodenstrukturen/Elektrolyt-Leitbauteile auf einen wirtschaftlich akzeptierbaren Wert zu begrenzen, muss die Zelle mit einer ausreichend geringen Temperatur betrieben werden, so dass die erforderliche Konzentration von Konstituenten, insbesondere Eisen-Spezies, in dem Elektrolyten durch die verminderte Lösbarkeit von Eisen-Spezies in dem Elektrolyten bei der Betriebstemperatur begrenzt wird.
  • Die Zelle kann mit einer Betriebstemperatur des Elektrolyten von unter 910°C, üblicherweise 730 bis 870°C, betrieben werden. Der Elektrolyt kann NaF und AlF3 in einem Molverhältnis NaF/AlF3 enthalten, das für die Betriebstemperatur der Zelle erforderlich ist, und zwar zwischen 1,2 und 2,4. Die Menge des gelösten Aluminiumoxids, das in dem Elektrolyt enthalten ist, beträgt üblicherweise unter 8 Gew.-%, vorzugsweise zwischen 2 Gew.-% und 6 Gew.-%.
  • Da die Elektrolyt-Leitbauteile nicht elektrochemisch aktiv oder leitfähig sein müssen, kann deren Oberfläche ebenfalls aus nicht-leitfähigen, gegen Elektrolyt beständigen Materialien hergestellt sein. Die Elektrolyt-Leitbauteile können aus irgend einer Keramik oder Oxiden hergestellt sein, die gegenüber dem Elektrolyten resistent sind, wie zum Beispiel Siliciumnitrid, Aluminiumnitrit, Bornitrid, Magnesiumferrit, Magnesiumaluminat, Magnesiumchromit, Zinkoxid, Nickeloxid und Aluminiumoxid. Jedoch können die Leitbauteile aus den gleichen Materialien hergestellt sein wie die Anoden.
  • Die Oberflächen der Leitbauteile oder der inaktiven Teile der Anoden, die während des Zellenbetriebs dem geschmolzenen Elektrolyten ausgesetzt sind, insbesondere jene Teile in der Nähe der Oberfläche des Elektrolyten, können mit einer auf Zink basierenden Beschichtung geschützt sein, die insbesondere Zinkoxid mit oder ohne Aluminiumoxid oder Zinkaluminat enthält. während des Zellenbetriebs muss Konzentration von gelöstem Aluminiumoxid in dem Elektrolyten bei oder über 3 bis 4 Gew.-% gehalten werden, um das Auflösen von einer solchen Oberfläche wesentlich zu verhindern.
  • Kurzbeschreibung der Zeichnungen
  • Die Erfindung wird nun unter Bezugnahme auf die schematischen Zeichnungen beschrieben, in denen:
  • 1 eine Zelle für die elektrolytische Gewinnung von Aluminium zeigt, die mit Anoden betrieben wird, die mit Elektrolyt-Leitbauteilen gemäß der Erfindung versehen sind;
  • 2, 3 und 4 vergrößerte Teile von Abwandlungen der in 1 gezeigten Elektrolyt-Leitbauteile während des Zellenbetriebs zeigen;
  • 5 eine Querschnittsansicht von einer anderen Anode mit Elektrolyt-Leitbauteilen gemäß der Erfindung zeigt, von denen lediglich eine dargestellt ist;
  • 6 eine Ansicht von einer Hälfte einer Baugruppe aus mehreren Elektrolyt-Leitbauteilen zeigt, ähnlich der, die in 5 gezeigt ist;
  • 7 eine Ansicht der in 5 gezeigten Anode ist, zusammen mit einer Hälfte einer Baugruppe von Elektrolyt-Leitbauteilen, wie in 6 gezeigt; und
  • 8 eine Ansicht von einer Abwandlung der Anode aus 7 ist, gezeigt ohne die Elektrolyt-Leitbauteile.
  • Detaillierte Beschreibung
  • 1 zeigt eine Zelle zur elektrolytischen Gewinnung von Aluminium gemäß der Erfindung, die mit einer Reihe von gelochten Metallanoden 10 versehen ist, mit einer allgemein horizontalen Anodenstruktur 12, 13, 15 unter einer Reihe von Elektrolyt-Leitbauteilen 5 gemäß der Erfindung, eingetaucht in einen krustenlosen geschmolzenen Elektrolyt 30. Die Zelle weist Isolierungseinrichtungen auf, wie zum Beispiel eine isolierende Abdeckung (nicht gezeigt), die den Elektrolyten abdeckt, um die Bildung einer Elektrolyt-Kruste an der Oberfläche des Elektrolyten 30 zu verhindern. Es kann eine solche Abdeckung vorgesehen sein, wie sie in der WO 99/02763 (de Nora/Sekhar) beschrieben ist.
  • Die Anoden 10 sind einem horizontalen Kathodenzellenboden 20 zugewandt, der über Stromleiterstangen 21 mit einer negativen Sammelschiene verbunden ist. Der Kathodenzellenboden 20 ist aus einem leitfähigen Material hergestellt, wie zum Beispiel Graphit oder ein anderes kohlenstoffhaltiges Material, das mit einer mit Aluminium-benetzbaren, hitzebeständigen kathodischen Beschichtung 22 beschichtet ist, an der Aluminium 35 erzeugt wird und von der es abläuft oder auf dem ein flaches Bad, ein tiefes Bad oder ein stabilisiertes Bad gebildet ist. Das geschmolzene erzeugte Aluminium 35 ist durch einen Zwischen-Elektroden-Abstand von den zugewandten Anoden 10 beabstandet.
  • Paare von Anoden 10 sind mit einer positiven Sammelschiene über eine erste vertikale Stromzuführung 11' und einen horizontalen Stromverteiler 11'' verbunden, der an seinen beiden Enden über einen zweiten vertikalen Stromverteiler 11''' mit einer gelochten Anode 10 verbunden ist.
  • Die zweiten vertikalen Stromverteiler 11''' sind an der Anodenstruktur 12, 13, 15 an einem Querbauteil 12 montiert, das wiederum mit zwei oder mehr schräg verlaufenden Verbindungsbauteilen 13 verbunden ist, um eine Reihe von Anodenbauteilen 15 zu befestigen. Die Stromzuführungen 11', 11'', 11''', das Querbauteil 12, die schräg verlaufenden Verbindungsbauteile 13 und die Anodenbauteile 15 sind durch Verschweißungen, Nieten oder andere Einrichtungen mechanisch verbunden.
  • Die Anodenbauteile 15 haben eine elektrochemisch aktive untere Fläche 16, an denen während des Zellenbetriebs anodisch Sauerstoff erzeugt wird. Die Anodenbauteile 15 haben die Form von parallelen, geradlinigen Stangen in einer gelochten koplanaren Anordnung, die durch Zwischen-Bauteil-Spalte 17 seitlich voneinander beabstandet sind. Die Zwischen-Bauteil-Spalte 17 bilden Durchflussöffnungen für die Zirkulation von Elektrolyt und das Entweichen von anodisch erzeugtem Gas, das an den elektrochemisch aktiven Flächen 16 freigesetzt wird.
  • Das Querbauteil 12 und die schräg verlaufenden Verbindungsbauteile 13 bewirken eine im wesentlichen gleichmäßige Stromverteilung durch die Anodenbauteile 15 zu ihren elektrochemisch aktiven Flächen 16. Die Stromzuführung 11, das Querbauteil 12 und die schräg verlaufenden Verbindungsbauteile 13 müssen nicht elektrochemisch aktiv sein, und deren Oberflächen können passiv sein, wenn sie dem Elektrolyten ausgesetzt sind. Sie sollten jedoch elektrisch gut leiten, um unnötige Spannungsabfälle zu vermeiden, und sie sollten sich im wesentlichen nicht in dem Elektrolyten auflösen.
  • Bezüglich der Anodenstruktur 12, 13, 15 können Abwandlungen erfolgen, wie sie beispielsweise in der WO 00/40782 (de Nora) offenbart sind.
  • Wie vorstehend erläutert, kann die elektrochemisch aktive Oberfläche 16 der Anodenbauteile 15 auf Eisenoxid basieren, insbesondere auf Hämatit basieren. Geeignete Anodenmaterialien sind in der WO 00/06802 (Duruz/de Nora/Crottaz), WO 00/40783 (de Nora/Duruz), WO 00/06803 (Duruz/de Nora/Crottaz), WO 00/06804 (Crottaz/Duruz), WO 01/42534 (de Nora/Duruz) und WO 01/42535 (Duruz/de Nora) offenbart.
  • Die Eisenoxid-Oberfläche kann sich über alle eingetauchten Teile 11''', 12, 13, 15 der Anode 10 erstrecken, insbesondere über den eingetauchten Teil von dem zweiten vertikalen Stromverteiler 11''', der vorzugsweise mit Eisenoxid bedeckt ist, und zwar zumindest 10 cm über der Fläche des Elektrolyten 30.
  • Die eingetauchten aber inaktiven Teile der Anode 10 können außerdem mit Zinkoxid beschichtet sein. Außerdem, wenn Teile der Anode 10 mit Zinkoxid beschichtet sind, muss die Konzentration des gelösten Aluminiumoxids in dem Elektrolyten 30 bei über 3 Gew.-% gehalten werden, um eine übermäßige Auflösung von Zinkoxid in den Elektrolyten 30 zu verhindern.
  • Der Kern von allen Anodenkomponenten 11', 11'', 11''', 12, 13, 15 ist vorzugsweise sehr leitfähig und kann aus Kupfer hergestellt sein, geschützt durch aufeinanderfolgende Schichten aus Nickel; Chrom; Nickel; Kupfer und wahlweise einer weiteren Schicht aus Nickel.
  • Die Anoden 10 sind außerdem mit einer Reihe von Elektrolyt-Leitbauteilen versehen, die Einrichtungen bilden, um das Auflösen von pulverförmigem Aluminiumoxid zu unterstützen, das dem krustenlosen geschmolzenen Elektrolyten 30 zugeführt wird, und zwar in Form von parallelen, beabstandeten, geneigten Ablenkplatten 5, die oberhalb und benachbart zu der gelochten Anoden struktur 12, 13, 15 angeordnet ist. Die Ablenkplatten 5 haben obere, nach unten gerichtet konvergierende Flächen 6 und untere, nach oben gerichtet konvergierende Flächen 7, die gasförmigen Sauerstoff ablenken, der anodisch unter der elektrochemisch aktiven Fläche 16 der Anodenbauteile 15 erzeugt wird und der zwischen den Zwischen-Bauteil-Spalten 17 durch die gelochte Anodenstruktur 12, 13, 15 entweicht. Der Sauerstoff, der über den Ablenkplatten 5 freigesetzt wird, unterstützt das Auflösen von Aluminiumoxid, das dem Elektrolyten 30 oberhalb der nach unten gerichtet konvergierenden Flächen 6 zugeführt wird.
  • Eine ähnliche Anoden-Konstruktion wurde in dem US-Patent 4,263,107 (Pellegri) vorgeschlagen, um die Elektrolyt-Zirkulation bei einer wässrigen Salzlaugen-Elektrolyse zu verbessern. Die Anode war aus herkömmlichen Anoden-Materialien für die Salzlaugen-Elektrolyse hergestellt, wie zum Beispiel Titan beschichtet mit einem Metalloxid aus der Platin-Gruppe, mit einer aktiven gelochte Anodenstruktur. Obwohl diese Anoden-Konstruktion für die Elektrolyt-Zirkulation und Gas-Freigabe bei der Salzlaugen-Elektrolyse gut angepasst war, wurde nie vorgeschlagen oder angeregt, sie für Zellen für die elektrolytische Gewinnung von Aluminium zu verwenden, die sich wesentlich von Chlor-Alkali-Zellen unterscheiden, und um insbesondere das Auflösen von zugeführtem Aluminiumoxid zu verbessern.
  • Die Aluminium-benetzbare kathodische Beschichtung 22 der Zelle, wie in 1 gezeigt, kann vorteilhafterweise eine durch Schlamm aufgebrachte, hitzebeständige Hartmetall-Beschichtung sein, wie in dem US-Patent 5,651,874 (de Nora/Sekhar) vorgeschlagen. Vorzugsweise beinhaltet die Aluminium-benetzbare kathodische Beschichtung 22 eine dicke Beschichtung aus hitzebeständigem Hartmetall-Borid, wie zum Beispiel TiB2, wie in der WO 98/17842 (Sekhar/Duruz/Liu) offenbart, die besonders gut geeignet ist, um den Kathodenboden einer drainierten Zelle zu schützen, wie in 1 gezeigt.
  • Die Zelle hat außerdem Seitenwände 25 aus kohlenstoffhaltigem Material oder aus einem anderen Material. Die Seitenwände 25 sind über der Oberfläche des Elektrolyten 30 mit einer Bor- oder einer schützenden Phosphat-Beschichtung/Imprägnierung 26 beschichtet/inprägniert, wie in dem US-Patent 5,486,278 (Manganiello/Duruz/Bellò) und in dem US-Patent 5,534,130 (Sekhar) beschrieben.
  • Unter der Oberfläche des Elektrolyten 30 sind die Seitenwände 25 mit einer Aluminium-benetzbaren Beschichtung 23 beschichtet, so dass geschmolzenes Aluminium 35, das durch Kapillar- und magnetohydrodynamische Kräfte getrieben wird, die Seitenwände 25 überdeckt und vor dem Elektrolyt 35 schützt. Die Aluminium-benetzbare Beschichtung 23 erstreckt sich von der Aluminium-benetzbaren kathodischen Beschichtung 22 über die Fläche der verbindenden Eckprismen 28 an den Seitenwänden 25 hoch bis zumindest zur Oberfläche des Elektrolyten 30. Die Aluminium-benetzbare Seiten-Beschichtung 23 kann vorteilhafterweise aus einem aufgebrachten und getrockneten und/oder hitzebehandelten Schlamm aus partikelförmigem TiB2 in kolloidalem Silika hergestellt sein, die in einem hohen Maße mit Aluminium benetzbar ist.
  • Alternativ können die Seitenwände 25 oberhalb und unterhalb der Oberfläche des Elektrolyten 30 mit einer auf Zink-basierenden Beschichtung beschichtet sein, wie zum Beispiel eine Zinkoxid-Beschichtung, wahlweise mit Aluminiumoxid oder eine Zinkaluminat-Beschichtung. Wenn eine auf Zink-basierende Beschichtung verwendet wird, um die Seitenwände 25 oder die Anoden 10 zu beschichten, wie vorstehend beschrieben, muss die Konzentration von gelöstem Aluminiumoxid in dem geschmolzenen Elektrolyt 30 oberhalb von 4 Gew.-% gehalten werden, um eine Auflösung einer solchen Beschichtung im wesentlichen zu verhindern.
  • Während des Zellenbetriebs wird dem Elektrolyten 30 über den Ablenkplatten 5 und der Metallanodenstruktur 12, 13, 15 Aluminiumoxid zugeführt. Das zugeführte Aluminiumoxid wird auf gelöst und von dem unteren Ende der konvergierenden Flächen 6 in dem Zwischen-Elektroden-Spalt durch die Zwischen-Bauteil-Spalte 17 und um die Kanten der Metallanodenstruktur 12, 13, 15 herum verteilt, d.h. zwischen benachbarten Paaren von Anoden 10 oder zwischen Umfangsanoden 10 und Seitenwänden 25. Durch das Leiten von elektrischem Strom zwischen den Anoden 10 und dem zugewandten Kathodenzellenboden 20 wird an den elektrochemisch aktiven Anodenflächen 16 Sauerstoff erzeugt, und Aluminium wird erzeugt, das in das kathodische geschmolzene Aluminium übergeht. Der an den aktiven Flächen 16 erzeugte Sauerstoff entweicht durch die Zwischen-Bauteil-Spalte 17 und wird von den nach oben gerichtet konvergierenden Flächen 7 der Ablenkplatten 5 abgefangen. Der Sauerstoff entweicht von den obersten Enden der nach oben gerichtet konvergierenden Flächen 7, wodurch das Auflösen von Aluminiumoxid verbessert wird, das über den nach unten konvergierenden Flächen 6 zugeführt wird.
  • Die Zellen für die elektrolytische Gewinnung von Aluminium, die in 2, 3 und 4 gezeigt sind, sind ähnlich der, die in 1 gezeigt ist.
  • In 2 sind die Leitbauteile geneigte Ablenkplatten 5, wie in 1 gezeigt. In diesem Beispiel befindet sich das oberste Ende von jeder Ablenkplatte 5 knapp über der mittleren Höhe zwischen der Oberfläche des Elektrolyten 30 und den schräg verlaufenden Verbindungsbauteilen 13.
  • Wie in 2 ebenfalls gezeigt, wird eine Elektrolyt-Zirkulation 31 durch das Entweichen von Gas erzeugt, das an den aktiven Flächen 16 der Anodenbauteile 15 zwischen den Zwischen-Bauteil-Spalten 17 freigesetzt wird, das durch die nach oben gerichtet konvergierenden Flächen 7 der Ablenkplatten 5 abgelenkt wird, die das Gas und die Elektrolyt-Strömung zwischen ihren obersten Kanten einengen. Von den obersten Kanten der Ablenkplatten entweicht das anodisch erzeugte Gas in Richtung auf die Oberfläche des Elektrolyten 30, wohingegen die Elektrolyt-Zirkulation 31 nach unten durch die nach unten gerichtet konvergierenden Flächen 6, durch die Zwischen-Bauteil-Spalte 17 und um die Kanten der Metallanodenstruktur 12, 13, 15 strömt, um den Druck zu kompensieren, der durch das anodisch erzeugte Gas unter den aktiven Flächen 17 der Anodenbauteile 15 erzeugt wird. Die Elektrolyt-Zirkulation 31 strömt nach unten in den Zwischen-Elektroden-Spalt, wodurch Aluminiumoxidpulver 32 aufgelöst wird, das in den krustenlosen geschmolzenen Elektrolyt von oberhalb der nach unten gerichtet konvergierenden Flächen zugeführt wird, um in Richtung auf den Zwischen-Elektroden-Spalt gleichmäßig verteilt zu werden.
  • 3 zeigt einen Teil von einer Zelle zur elektrolytischen Gewinnung von Aluminium, wobei die Ablenkplatten 5 als Elektrolyt-Leitbauteile dienen, wie jene, die in der Zelle aus 2 gezeigt sind, aber deren Flächen lediglich teilweise konvergieren. Die unteren Abschnitte 4 der Ablenkplatten 5 verlaufen vertikal und parallel zueinander, wohingegen ihre oberen Abschnitte nach oben gerichtet und nach unten gerichtet konvergierende Flächen 6, 7 haben. Das oberste Ende von den Ablenkplatten 5 befindet sich unterhalb aber nahe der Oberfläche des Elektrolyten 30, um die Turbulenz an der Elektrolyt-Oberfläche zu verstärken, die durch die Freigabe von anodisch erzeugtem Gas bewirkt wird.
  • 4 zeigt eine Abwandlung der in 3 gezeigten Ablenkplatten, bei denen parallele vertikale Abschnitte 4 über den konvergierenden Flächen 6, 7 angeordnet sind.
  • Durch das Leiten und Einengen von anodisch erzeugtem Sauerstoff in Richtung auf die Oberfläche des Elektrolyten 30 mit Ablenkplatten oder anderen Einengungsmitteln, insbesondere wie in 3 und 4 gezeigt, wird Sauerstoff so nahe zur Oberfläche freigegeben, um oberhalb der nach unten gerichtet konvergierenden Flächen 6 Turbulenzen zu erzeugen, wodurch das Auflösen von Aluminiumoxid verbessert wird, das darüber zugeführt wird.
  • Es soll verstanden werden, dass die Elektrolyt-Einengungsbauteile 5, die in 1, 2, 3 und 4 gezeigt sind, entweder längliche Ablenkplatten sein können oder stattdessen eine Reihe von vertikalen Trichterkanälen mit einem runden oder polygonalen Querschnitt aufweisen, wie zum Beispiel nachstehend beschrieben wird.
  • 5 und 7 zeigen eine Anode 10' mit einem runden Boden, wobei die Anode 10' in 5 im Querschnitt und in 7 von oben gezeigt ist. An der rechten Seite von 5 und 7 ist die Anode 10' mit Elektrolyt-Leitbauteilen 5' gemäß der Erfindung gezeigt. Die Elektrolyt-Leitbauteile 5', die in 7 dargestellt sind, sind in 6 separat gezeigt.
  • Die in 5 und 7 gezeigte Anode 10' hat mehrere, beispielsweise vier, konzentrische runde Anodenbauteile 15. Die Anodenbauteile 15 sind durch Zwischen-Bauteil-Spalte 17 seitlich voneinander beabstandet und durch radiale Verbindungsbauteile in der Form von Flanschen 13 miteinander verbunden, die mit einem äußeren Ring 13' verbunden sind. Der äußere Ring 13' verläuft vertikal von den äußersten Anodenbauteilen 15, wie in 5 gezeigt, um mit den radial verlaufenden Flanschen 13 eine Rad-ähnliche Struktur 13, 13' zu bilden, wie in 7 gezeigt, durch die die Anodenbauteile 15 an einer zentralen Anodenstromzuführung 11 befestigt sind.
  • Wie in 5 gezeigt, geht das innerste runde Anodenbauteil 15 teilweise in die Stromzuführung 11 über, deren Kanäle 18 zwischen dem innersten runden Anodenbauteil 15 und der Stromzuführung 11 verlaufen, um das Entweichen von Sauerstoff zu ermöglichen, das unter der zentralen Stromzuführung 11 erzeugt wird.
  • Jedes Elektrolyt-Leitbauteil 5' hat im wesentlichen die Form von einem Trichter mit einer breiten unteren Öffnung 9 zur Aufnahme von anodisch erzeugtem Sauerstoff und einer engen oberen Öffnung 8, aus der der Sauerstoff freigegeben wird, um das Auflösen von Aluminiumoxid zu unterstützen, das oberhalb der Elektrolyt-Leitbauteile 5' zugeführt wird. Die innere Fläche 7 des Elektrolyt-Leitbauteils 5' ist dazu ausgestaltet, um eine nach oben gerichtete Elektrolyt-Strömung zu kanalisieren und zu unterstützen, die durch anodisch erzeugten Sauerstoff getrieben wird. Die äußere Oberfläche 6 des Elektrolyt-Leitbauteils 5' ist dazu ausgestaltet, um das Auflösen von Aluminiumoxid zu unterstützen, das von oben zugeführt wird, und um mit Aluminiumoxid angereicherten Elektrolyt nach unten zu dem Zwischen-Elektroden-Spalt zu führen, wobei der Elektrolyt hauptsächlich um die gelochte Struktur herumströmt.
  • Wie in 6 und 7 gezeigt, sind die Elektrolyt-Leitbauteile 5' in einer runden Anordnung angeordnet, wobei lediglich eine Hälfte der Anordnung gezeigt ist. Die Elektrolyt-Leitbauteile 5' sind durch Befestigungen 3 seitlich miteinander befestigt und so angeordnet, um über den Anodenbauteilen 15 gehalten zu werden, wobei die Befestigungen 3 beispielsweise an den Verbindungsbauteilen 13 angeordnet oder befestigt sind, wie in 7 gezeigt, falls erforderlich. Jedes Elektrolyt-Leitbauteil 5' ist in einem runden Sektor angeordnet, der durch zwei benachbarte radiale Flansche 13 und durch einen Bogen von dem äußeren Ring 13' gebildet ist, wie in 7 gezeigt.
  • Die Anordnung der Elektrolyt-Leitbauteile 5' und der Anode 10' kann als Einheiten geformt sein. Das hat den Vorteil, dass mechanischen Verbindungen und die Gefahr der Veränderung der Eigenschaften der Materialien der Elektrolyt-Leitbauteile 5' oder der Anode 10' durch das Schweißen vermieden werden.
  • Die Anoden 10' und die Elektrolyt-Leitbauteile 5' können aus irgendeinem geeigneten Material, das einer Oxidation und dem Fluorid enthaltenden geschmolzenen Elektrolyt widersteht, hergestellt sein, wie beispielsweise in der WO 00/06802 (Duruz/de Nora/Crottaz), WO 00/40783 (de Nora/Duruz), WO 00/06803 (Duruz/de Nora/Crottaz), WO 00/06804 (Crottaz/Duruz), WO 01/42534 (de Nora/Duruz) und WO 01/42535 (Duruz/de Nora) offenbart ist.
  • 8 zeigt eine quadratische Anode 10' als eine Abwandlung der runden Anode 10' aus 5 und 7, aber dargestellt ohne deren Elektrolyt-Leitbauteile. Die Anode 10' aus 8 hat allgemein rechteckige, konzentrische, parallele Anodenbauteile 15 mit abgerundeten Kanten. Die Elektrolyt-Leitbauteile, ähnlich denen aus 5 bis 7, jedoch in einer entsprechend rechteckigen Anordnung, überdecken die Anode 10'.

Claims (35)

  1. Elektrolysezelle für die elektrolytische Gewinnung von Aluminium aus Aluminiumoxid, das in einem thermisch isolierten, Fluorid enthaltenden, krustenlosen geschmolzenen Elektrolyt gelöst ist, mit einer elektrochemisch aktiven, gelochten Metallanodenstruktur für das Erzeugen von Sauerstoff und das Entweichen von erzeugtem Sauerstoff durch diese hindurch, und die durch einen Zwischen-Elektroden-Spalt über einer gegenüberliegenden Kathode beabstandet angeordnet ist, an der während des Betriebs Aluminium erzeugt wird, wobei die Zelle außerdem Einrichtungen beinhaltet, um das Auflösen von pulverförmigem Aluminiumoxid zu unterstützen, das der Oberfläche des Elektrolyten zugeführt wird, und um mit Aluminiumoxid angereicherten Elektrolyt zu dem Zwischen-Elektroden-Spalt zu liefern, indem eine Elektrolyt-Zirkulation aufwärts von und abwärts zu dem Zwischen-Elektroden-Spalt induziert wird, die durch das Entweichen von anodisch erzeugtem Sauerstoff durch die gelochte Anodenstruktur angetrieben wird, wobei die Einrichtungen Elektrolyt-Leitbauteile beinhalten, die zumindest eine geneigte Fläche aufweisen, die über der gelochten Anodenstruktur in den geschmolzenen Elektrolyt eingetaucht sind.
  2. Zelle nach Anspruch 1, bei der die Elektrolyt-Leitbauteile nach unten gerichtet konvergierende, geneigte Flächen aufweisen, die eine nach unten gerichtete Strömung von mit Aluminiumoxid angereichertem Elektrolyt zu dem Zwischen-Elektroden-Spalt hinführen.
  3. Zelle nach Anspruch 1, bei der die Elektrolyt-Leitbauteile nach oben gerichtet konvergierende Flächen aufweisen, die eine nach oben gerichtete Strömung von mit Aluminiumoxid abgereichertem Elektrolyt von dem Zwischen-Elektroden-Spalt wegführen, die durch anodisch erzeugten Sauerstoff angetrieben wird.
  4. Zelle nach Anspruch 1, bei der die Elektrolyt-Leitbauteile nach oben gerichtet und nach unten gerichtet konvergierende Flächen aufweisen, die eine nach oben gerichtete Strömung und eine nach unten gerichtete Strömung des Elektrolyten führen.
  5. Zelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, bei der sich das untere Ende von jedem Elektrolyt-Leitbauteil von der gelochten Anodenstruktur nach oben erstreckt.
  6. Zelle nach Anspruch 2, bei der untere Enden der Elektrolyt-Leitbauteile über der oder jeder Anode voneinander beabstandet sind, um zu ermöglichen, dass eine mit Aluminiumoxid angereicherte Elektrolyt-Strömung von den unteren Enden der Elektrolyt-Leitbauteile nach unten strömt, um durch den anodisch erzeugten, nach oben strömenden Sauerstoff verteilt zu werden.
  7. Zelle nach Anspruch 3, bei der die Elektrolyt-Leitbauteile unter der Oberfläche des Elektrolyten angeordnet sind, so dass der anodisch erzeugte, nach oben strömende Sauerstoff in dem Elektrolyt über den Elektrolyt-Leitbauteilen Turbulenzen erzeugt, um das Auflösen von Aluminiumoxid zu verbessern.
  8. Zelle nach Anspruch 7, bei der das oberste Ende von jedem Elektrolyt-Leitbauteil mit nicht mehr als 5 cm unter der Oberfläche des Elektrolyten in den Elektrolyt eingetaucht ist.
  9. Zelle nach Anspruch 4, bei der die Elektrolyt-Leitbauteile eine allgemein horizontal angeordnete Reihe von Ablenkplatten aufweisen, die in beabstandeter paralleler Konfiguration angeordnet und seitlich geneigt sind, um abwechselnde Paare von nach oben gerichtet konvergierenden Flächen und Paare von nach unten gereichtet konvergierenden Flächen zu bilden.
  10. Zelle nach einem der Ansprüche 1 bis 8, bei der die Elektrolyt-Leitbauteile eine Vielzahl von Trichtern bilden.
  11. Zelle nach einem der Ansprüche 1 bis 8, bei der die Elektrolyt-Leitbauteile die Form von Kegelstümpfen oder von kegelstumpfförmigen Pyramiden haben.
  12. Zelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, bei der die Elektrolyt-Leitbauteile Flächen aus Keramik oder einem anderen Material haben, das gegenüber dem Elektrolyt oxidationsbeständig ist.
  13. Zelle nach Anspruch 12, bei der die Flächen der Elektrolyt-Leitbauteile auf Eisenoxid basieren.
  14. Zelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, bei der die Elektrolyt-Leitbauteile als eine Einheit miteinander verbunden sind.
  15. Zelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, bei der die gelochte Anodenstruktur und die gegenüberliegende Kathode horizontal oder mit einer entsprechenden Neigung angeordnet sind.
  16. Zelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, bei der die gelochte Anodenstruktur eine Reihe von parallel beabstandeten, koplanaren, elektrochemisch aktiven Anodenbauteilen aufweist.
  17. Zelle nach einem der vorhergehenden Ansprüche, mit zumindest einer mit Aluminium benetzbaren drainierten Kathode.
  18. Zelle nach Anspruch 17, bei der die mit Aluminium benetzbare drainierte Kathode eine geneigte drainierte Kathodenfläche hat.
  19. Sauerstoff erzeugende Anode von einer Elektrolysezelle für die elektrolytische Gewinnung von Aluminium aus Aluminiumoxid, das in einem Fluorid enthaltenden, geschmolzenen Elektrolyt gelöst ist, mit einer elektrochemisch aktiven, gelochten Metallstruktur für das Erzeugen von Sauerstoff und das Entweichen von erzeugtem Sauerstoff durch diese hindurch, und die bei Betrieb in einem Elektrolyt in einer Zelle durch einen Zwischen-Elektroden-Spalt über einer gegenüberliegenden Kathode beabstandet angeordnet ist, an der Aluminium erzeugt wird, wobei die Anode außerdem Einrichtungen beinhaltet, die dazu ausgestaltet sind, um das Auflösen von pulverförmigem Aluminiumoxid zu unterstützen, das der Oberfläche des Elektrolyten zugeführt wird, und um mit Aluminiumoxid angereicherten Elektrolyt während des Betriebs zu dem Zwischen-Elektroden-Spalt zu liefern, indem eine Elektrolyt-Zirkulation aufwärts von und abwärts zu dem Zwischen-Elektroden-Spalt induziert wird, die durch das Entweichen von anodisch erzeugtem Sauerstoff durch die gelochte Anodenstruktur angetrieben wird, wobei die Einrichtungen Elektrolyt-Leitbauteile beinhalten, die zumindest eine geneigte Fläche aufweisen, die bei Betrieb über der gelochten Anodenstruktur in den geschmolzenen Elektrolyt eingetaucht ist.
  20. Zelle nach Anspruch 19, bei der die gelochte Struktur eine Reihe von parallel beabstandeten, koplanaren, elektrochemisch aktiven Anodenbauteilen aufweist.
  21. Anode nach Anspruch 20, bei der die Anodenbauteile voneinander beabstandete Platten, Stangen, Stäbe oder Drähte sind.
  22. Anode nach Anspruch 21, bei der jede Platte, Stange, Stab oder Draht im wesentlichen geradlinig ist.
  23. Anode nach Anspruch 21, bei der die voneinander beabstandeten Platten, Stangen, Stäbe oder Drähte im wesentlichen konzentrisch angeordnet sind, wobei jede Platte, Stange, Stab oder Draht eine Schlaufe bildet.
  24. Anode nach Anspruch 23, bei der jede Platte, Stange, Stab oder Draht im wesentlichen rund, oval oder polygonal ist.
  25. Anode nach Anspruch 20, 21 oder 22, bei der die Anodenbauteile in einer Gitter-ähnlichen, Netz-ähnlichen oder Maschen-ähnlichen Konfiguration vorgesehen sind.
  26. Anode nach einem der Ansprüche 20 bis 24, bei der die Anodenbauteile durch ein oder mehrere schräg verlaufende Verbindungsbauteile verbunden sind, um den Anodenbauteilen elektrischen Strom zuzuführen.
  27. Anode nach Anspruch 26, bei der die Anodenbauteile durch eine Vielzahl von schräg verlaufenden Verbindungsbauteilen verbunden sind, die wiederum durch ein oder mehrere Querbauteile miteinander verbunden sind, um den Anodenbauteilen durch die schräg verlaufenden Verbindungsbauteile elektrischen Strom zuzuführen.
  28. Anode nach Anspruch 27, mit zumindest einer vertikalen Stromzuführung, die dazu ausgestaltet ist, um mit einer positiven Sammelschiene verbunden zu sein, die mechanisch und elektrisch mit einem oder mehreren schräg verlaufenden Verbindungsbauteilen oder einem oder mehreren Querbauteilen verbunden ist, die eine Vielzahl von schräg verlaufenden Verbindungsbauteilen verbinden, um den Anodenbauteilen durch das (die) schräg verlaufende(n) Verbindungsbauteil e) und, falls vorhanden, durch das (die) Querbauteil(e) elektrischen Strom zuzuführen.
  29. Anode nach Anspruch 28, bei der die vertikale Stromzuführung, die Anodenbauteile, das (die) schräg verlaufende(n) Verbindungsbauteil e) und, falls vorhanden, das (die) Querbauteile) als eine Einheit miteinander verbunden sind.
  30. Anode nach Anspruch 28 oder 29, bei der die Elektrolyt-Leitbauteile miteinander und mit der vertikalen Stromzuführung verbunden sind.
  31. Anode nach einem der Ansprüche 19 bis 29, bei der die Elektrolyt-Leitbauteile an der gelochten Anodenstruktur befestigt oder daran angeordnet sind.
  32. Anode nach einem der Ansprüche 19 bis 31, bei der die gelochte Anodenstruktur eine auf Eisenoxid basierende, elektrochemisch aktive Fläche hat.
  33. Verfahren zum Erzeugen von Aluminium in einer Zelle nach einem der Ansprüche 1 bis 18, mit: Auflösen von Aluminiumoxid in dem Elektrolyt durch Einleiten von Aluminiumoxid in Form von Pulver in den krustenlosen geschmolzenen Elektrolyt von einer Stelle oberhalb der Elektrolyt-Leitbauteile, und Durchleiten von einem ionischen Strom zwischen der aktiven gelochten Anodenstruktur und der gegenüberliegenden Kathode, wodurch in dem Zwischen-Elektroden-Spalt eine Elektrolyse durchgeführt wird, um an der Kathode Aluminium und an der gelochten Anodenstruktur Sauerstoff zu erzeugen, und Induzieren einer Elektrolyt-Zirkulation aufwärts von und abwärts zu dem Zwischen-Elektroden-Spalt, die durch das Entweichen von anodisch erzeugtem Sauerstoff durch die gelochte Anodenstruktur angetrieben wird, mit Hilfe dieser Einrichtungen, um das Auflösen von pulverförmigem Aluminiumoxid zu unterstützen und um mit Aluminiumoxid angereicherten Elektrolyt zu dem Zwischen-Elektroden-Spalt zu führen.
  34. Elektrolysezelle für die elektrolytische Gewinnung von Aluminium aus Aluminiumoxid, das in einem thermisch isolierten, Fluorid enthaltenden, krustenlosen geschmolzenen Elektrolyt gelöst ist, mit einer elektrochemische aktiven, gelochten Metallanodenstruktur für das Erzeugen von Sauerstoff und die durch einen Zwischen-Elektroden-Spalt über einer gegenüberliegenden Kathode beabstandet angeordnet ist, an der während des Betriebs Aluminium erzeugt wird, wobei die Zelle außerdem Einrichtungen aufweist, um das Auflösen von pulverförmigem Aluminiumoxid zu unterstützen, das der Oberfläche des Elektrolyten zugeführt wird, und zum gleichmäßigen Verteilen und Zuführen von mit Aluminiumoxid angereichertem Elektrolyt durch die gelochte Struktur zum Zwischen-Elektroden-Spalt, wobei die Einrichtungen Elektrolyt-Leitbauteile beinhalten, die in dem Elektrolyt über der gelochten Anodenstruktur angeordnet sind, wobei die Elektrolyt-Leitbauteile nach unten gerichtet konvergierende Flächen aufweisen, die in den Elektrolyt eingetaucht und dazu ausgestaltet sind, um: – das Auflösen von Aluminiumoxid zu verbessern, das über deren nach unten gerichtet konvergierenden Flächen zugeführt wird; und – mit Aluminiumoxid angereicherten Elektrolyt nach unten durch deren nach unten gerichtet konvergierenden Flächen und durch die gelochte Struktur zum Zwischen-Elektroden-Spalt zu führen.
  35. Elektrolysezelle für die elektrolytische Gewinnung von Aluminium aus Aluminiumoxid, das in einem thermisch isolierten, Fluorid enthaltenden, krustenlosen geschmolzenen Elektrolyt gelöst ist, mit einer elektrochemische aktiven, gelochten Metallanodenstruktur für das Erzeugen von Sauerstoff und die durch einen Zwischen-Elektroden-Spalt über einer gegenüberliegenden Kathode beabstandet angeordnet ist, an der während des Betriebs Aluminium erzeugt wird, wobei die Zelle außerdem Einrichtungen aufweist, um das Auflösen von pulverförmigem Aluminiumoxid zu unterstützen, das der Oberfläche des Elektrolyten zugeführt wird, und zum gleichmäßigen Verteilen und Zuführen von mit Aluminiumoxid angereichertem Elektrolyt durch und/oder um die gelochte Struktur herum zu dem Zwischen-Elektroden-Spalt, wobei die Einrichtungen Elektrolyt-Leitbauteile beinhalten, die in dem Elektrolyt über der gelochten Anodenstruktur angeordnet sind, wobei die Elektrolyt-Leitbauteile nach oben gerichtet konvergierende Flächen aufweisen, die in den Elektrolyt eingetaucht und dazu ausgestaltet sind, um: – eine nach oben gerichtete Strömung von mit Aluminiumoxid abgereicherten Elektrolyt zu führen, die durch anodisch erzeugten Sauerstoff angetrieben wird, der durch die gelochte Anodenstruktur entweicht, um das Auflösen von Aluminiumoxid zu verbessern, das über deren nach oben gerichtet konvergierenden Flächen zugeführt wird; – mit Aluminiumoxid angereicherten Elektrolyt nach unten durch und/oder um die gelochte Anodenstruktur herum zu dem Zwischen-Elektroden-Spalt zu führen.
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