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GEBIET DER
ERFINDUNG
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Die
Erfindung betrifft ein Verfahren zum Aufrechterhalten des Wärmegleichgewichts
in einer kontinuierlichen katalytischen Wirbelbett-Crackanlage. Speziell
betrifft die Erfindung ein Verbrennungssteuerungsverfahren, das
das Wärmegleichgewicht
aufrechterhalten oder wiederherstellen kann, indem unter geeigneten
Bedingungen Brennstoff und ein sauerstoffhaltiges Gas in eine Überführungsleitung
geleitet werden. Die Überführungsleitung
führt Ausfluss einschließlich Katalysator
und Verbrennungsprodukten zu einer Zone, in der Katalysator von
dem Ausfluss abgetrennt und in das Verfahren zurückgegeben wird.
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HINTERGRUND
DER ERFINDUNG
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In
einer kontinuierlichen katalytischen Crackanlage auf Basis aufgewirbelter
Feststoffe, wie einer katalytischen Wirbelschicht- ("FCC")-Crackanlage, wird
fließender
heißer
regenerierter Katalysator zu der Basis eines Einsatzmaterialsteigrohrs
geführt. Ein
Einsatzmaterial wie Naphtha, Gasöl,
Resid, Schweröl
und Mischungen davon wird in das Einsatzmaterialsteigrohr an einem
Punkt stromabwärts
von der Steigrohrbasis injiziert. In der Regel endet das stromabwärts liegende
Ende des Einsatzmaterialsteigrohrs in einem Reaktorgefäß. Gecracktes
Produkt wird als Kopfprodukt aus dem Reaktorgefäß genommen, und verbrauchter
Katalysator, der adsorbierte Kohlenwasserstoffe wie Koks enthält, gelangt durch
einen Strippbereich in das Reaktorgefäß und dann durch eine Überführungsleitung
in ein Regeneratorgefäß. Koks
wird von dem verbrauchten Katalysator in der sauerstoffreichen Umgebung
des Regenerators abgebrannt, um den Katalysator aufzuheizen und
zu reaktivieren. Wenn die durch die Verbrennung des Koks in dem
Regenerator zugeführte
Wärme gleich
der Wärme,
die durch die Reaktionsendotherme abgeleitet wird, der fühlbaren
Wärme für die Prozessströme, der
latenten Verdampfungswärme, wenn
flüssige
Prozessströme
eingebracht werden, und der Wärmeverluste
ist, wird gesagt, dass sich die Anlage im Wärmegleichgewicht befindet.
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Während Koks
in konventionellen FCC-Verfahren zum Aufheizen des Katalysators
während
der Regeneration erforderlich ist, kann die Menge an Koks, die auf
dem Katalysator gebildet wird, beispielsweise durch Betriebsparameter
und Wahl des Einsatzmaterials begrenzt sein. Es mag vom Betriebsablauf
her erwünscht
sein, die produzierte Koksmenge zu begrenzen, um die Menge an Kohlenstoff
zu erhöhen,
die in dem Prozess zur Bildung wertvollerer Produkte (im Allgemeinen
mit niedrigerem Molekulargewicht) zur Verfügung steht. Zudem kann in dem
Reaktionsprozess gebildeter Koks unerwünschte Schwefel- und Stickstoffspezies
enthalten, was zu erhöhten
Kosten zur Erfüllung
von Umweltauflagen führt.
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Außerdem verwenden
einige FCC-Verfahren Einsatzmaterialien, die zu weniger Koksbildung
auf dem Katalysator führen.
Wenn das Einsatzmaterial der Anlage beispielsweise Naphtha oder
ein höher siedendes
Einsatzmaterial enthält,
das scharfem Hydrotreating unterzogen worden ist, wird wesentlich weniger
Koks auf dem Katalysator gebildet, was dazu führt, dass weniger Wärme durch
Abbrennen des Koks in dem Regenerator produziert wird. Solche Einsatzmaterialien
beeinflussen die Wärmebilanz
der Anlage daher nachteilig.
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Es
ist zusätzliche
Wärme erforderlich,
wenn Faktoren wie die Betriebsbedingungen oder Wahl des Einsatzmaterials
zu unzureichender Koksverbrennung führen, um die Anlage im Wärmegleichgewicht
zu halten. Betriebsarten außerhalb
des stationären
Zustands, wie sie insbesondere während
des Hochfahrens vorliegen, erfordern zusätzliches Heizen zum Wiederherstellen
oder Aufrechterhalten des Wärmegleichgewichts,
selbst in Fällen,
wenn normalerweise während
des Betriebs ausreichend Koks vorhanden ist.
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Ein
konventionelles FCC-Verfahren, um dem Katalysator zusätzliche
Wärme zur
Verfügung
zu stellen, beinhaltet das Injizieren eines Brennstoffs wie Fackelöl in die
sauerstoffreiche Umgebung innerhalb des Regenerators (siehe US-A-3
966 587). Fackelöl,
das FCC-Einsatzmaterial oder davon abgeleitet sein kann, verbrennt
in dem Regenerator unter Verbrennungsbedingungen, die mindestens
stöchiometrisch
(oder magerer) sind. Leider führt
das Verbrennen von Fackelöl
zu hohen örtlich
begrenzten Regeneratortemperaturen und kann beispielsweise zu mechanischen
Schäden
an der FCC-Anlage, Katalysatordeaktivierung, Katalysatorzersetzung
und Kombinationen davon führen.
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In
einem anderen konventionellen Verfahren wird Wärme bereitgestellt, indem der
verbrauchte Katalysator mit einem flüssigen Brennstoff kontaktiert und
gemischt wird, bevor der verbrauchte Katalysator in den Regenerator
eintritt (US-A-3
966 587). Der flüssige
Brennstoff brennt dann auf dem Katalysator in dem Regenerator. Leider
können
während
der Regeneration übermäßige Katalysatortemperaturen
resultieren, insbesondere in den sauerstoffreichsten Abschnitten
des Regenerators. Obwohl es mitunter erwünscht ist, während der
Regeneration eine erhebliche Menge CO zu produzieren, führen solche
Verfahren in der Regel außerdem
zu vollständiger
Verbrennung des Brennstoffs zu CO2.
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In
noch einem weiteren konventionellen Verfahren werden verbrauchter
Katalysator, frisch regenerierter Katalysator, Brennstoff und Luft
in eine Mischzone geführt,
die zu dem Regenerator führt,
um die Katalysatorzirkulation zu steuern (siehe US-A-4 283 273).
Obwohl das Verfahren dazu führt,
dass der FCC-Anlage Wärme
zugeführt
wird, treten Katalysatortemperaturen bis zu 871°C (1600°F) auf.
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Es
besteht somit ein Bedarf nach verbesserten Verfahren zum Aufrechterhalten
oder Wiederherstellen des Wärmegleichgewichts
in einer katalytischen Wirbelbett-Crackanlage, die nicht zu übermäßigen Katalysatortemperaturen
führen
und die die Menge an CO in dem Regenerator regulieren.
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ZUSAMMENFASSUNG
DER ERFINDUNG
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In
einer Ausführungsform
ist die Erfindung ein katalytisches Wirbelbett-Crackverfahren, das
die kontinuierlichen Stufen aufweist:
- (a) Leiten
eines Kohlenwasserstoff enthaltenen Einsatzmaterialstroms zu einer
Reaktionszone, wo das Einsatzmaterial eine Quelle für heißen regenerierten
Katalysator kontaktiert, um mindestens gecrackte Produkte und verbrauchten
Katalysator zu bilden;
- (b) Leiten der gecrackten Produkte und des verbrauchten Katalysators
in eine Trennzone und Abtrennen des verbrauchten Katalysators;
- (c) Leiten des verbrauchten Katalysators in ein stromaufwärts liegendes
Ende einer Überführungsleitung;
- (d) Leiten eines Brennstoffs und eines sauerstoffhaltigen Gases
unabhängig
zu einem oder mehreren Punkten entlang der Überführungsleitung und Verbrennen
des Brennstoffs und des Sauerstoffs in der Überführungsleitung unter Bildung
von Ausfluss, der den heißen
regenerierten Katalysator enthält,
der am stromabwärts
liegenden Ende der Überführungsleitung
eine Temperatur von 649 bis 760°C
(1200 bis 1400°F)
aufweist;
- (e) Abtrennen des heißen
regenerierten Katalysators aus dem Ausfluss der Überführungsleitung und anschließendes
- (f) Leiten des heißen
regenerierten Katalysators zu Stufe (a).
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Vorzugsweise
hat der verbrauchte Katalysator eine Temperatur im Bereich von etwa
482 bis 635°C
(900 bis 1175°F),
insbesondere etwa 482 bis 621°C
(900 bis 1150°F)
und besonders bevorzugt etwa 482 bis 593°C (900 bis 1100°F). Der heiße regenerierte
Katalysator hat eine Temperatur im Bereich von etwa 649 bis 760°C (1200 bis
1400°F),
vorzugsweise 649 bis 704°C
(1200°F
bis 1300°F)
und insbesondere 677 bis 696°C
(1250°F
bis 1285°F).
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In
einer bevorzugten Ausführungsform
ist die Überführungsleitung
eine Zonen aufweisende Überführungsleitung,
und weist mindestens eine erste Zone, eine dritte Zone stromabwärts von
der ersten Zone und eine dazwischen befindliche zweite Zone auf.
Vorzugsweise wird mindestens ein Teil des sauerstoffhaltigen Gases
und des Brennstoffs in der ersten Zone unter Bildung von CO verbrannt,
und mindestens ein Teil des CO wird in der zweiten Zone und der
Zone/den Zonen stromabwärts
der zweiten Zone unter Bildung von CO2 oxidiert.
Insbesondere wird mindestens ein Teil des sauerstoffhaltigen Gases
und der Brennstoffs unter substöchiometrischen
Bedingungen in den Zonen stromabwärts von der ersten Zone verbrannt,
um CO zu bilden, und mindestens ein Teil des CO wird in den Zonen
stromabwärts
der zweiten Zone oxidiert, um CO2 zu bilden.
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In
einer anderen bevorzugten Ausführungsform
wird der Brennstoff in die erste Zone geleitet, und das sauerstoffhaltige
Gas wird mindestens in die zweite und dritte Zone geleitet. Mindestens
ein Teil des sauerstoffhaltigen Gases und des Brennstoffs wird unter
Partialoxidationsbedingungen in den Zonen stromabwärts von
der ersten Zone verbrannt, um CO zu bilden, und mindestens ein Teil
des CO in der Zone/den Zonen stromabwärts von der zweiten Zone wird
oxidiert, um CO2 zu bilden.
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In
einer weiteren bevorzugten Ausführungsform
wird das sauerstoffhaltige Gas in die erste Zone geleitet und der
Brennstoff wird in die Zonen stromabwärts von der ersten Zone geleitet.
Die Menge und Verteilung des Brennstoffs wird reguliert, um verteilte Verbrennung
entlang der Überführungsleitung
zu liefert, die zu örtlich
begrenzten Temperaturen in der Überführungsleitung
führt,
die unter der Katalysatordeaktivierungstemperatur liegen.
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KURZE BESCHREIBUNG
DER ZEICHNUNGEN
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1 ist
ein vereinfachtes Schema eines katalytischen Wirbelschicht-Crackverfahrens,
das in dem erfindungsgemäßen Verfahren
brauchbar ist.
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2 zeigt
schematisch ein bevorzugtes Luftsteigrohr, das tiefgezogen ist,
um ein gewünschtes
Geschwindigkeitsprofil zu liefern, wenn Luft und Brennstoff entlang
dem Steigrohr zugefügt
werden.
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3 ist
ein Modell des Temperaturprofils entlang der Überführungsleitung gemäß Beispiel
1.
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4 illustriert
ein gemessenes Temperaturprofil entlang der Überführungsleitung gemäß Beispiel
2.
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DETAILLIERTE
BESCHREIBUNG
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Die
Erfindung basiert auf der Feststellung, dass das Wärmegleichgewicht
in einer koksbegrenzten FCC-Anlage wiederhergestellt werden kann,
indem unabhängig
ein Brennstoff und ein sauerstoffhaltiges Gas an einem oder mehreren
Punkten zwischen dem Reaktor und dem Regenerator in die Überführungsleitung
geleitet werden. Wenn die Menge und Temperatur des Brennstoffs,
der Luft und des Katalysators reguliert werden, um Selbstzündung des
Brennstoffs in der Massenphase der Überführungsleitung hervorzurufen,
findet verteilte Verbrennung des Brennstoffs in der Überführungsleitung statt,
so dass dem Katalysator Wärme
zugeführt
wird. Die Wärmebilanz
der Anlage kann demzufolge wiederhergestellt werden. Die Beseitigung
eines definierten Bereichs mit übermäßiger Temperatur,
der durch eine örtlich
begrenzte Verbrennungszone hervorgerufen wird, führt zu wesentlich verringerter
Katalysatordeaktivierung.
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Zusätzlich zum
Aufrechterhalten oder Wiederherstellen der Wärmebilanz liefert die Erfindung auch
verbesserte Betriebssteuerung und Flexibilität von Parametern wie Temperatur
und Rauchgaszusammensetzung in der Überführungsleitung, um die Katalysatorregeneration
sowie den Oxidationszustand und Effekte von Verunreinigungsmetallen
zu optimieren. Die Erfindung kann zudem auf eine konventionelle
FCC-Anlage als Ersatz für
Fackelölfeuerung
angewendet werden, um die mit hohen Katalysatorersatzraten verbundenen
wirtschaftlichen Nachteile, niedrigen Ausbeuten und unerwünschten
Produktselektivitäten
zu mindern, die aus der Deaktivierung des Katalysators resultieren.
Die Erfindung ermöglicht
zudem Flexibilität
in der Brennstoffzusammensetzung, so dass entweder Gas oder flüssige Brennstoffe
mit verringerter Umweltbelastung, wie schwefelarme Brennstoffe,
verwendet werden können,
um potentielle Abgasemissionen aus der Anlage zu verringern, ohne
den Katalysator zu deaktivieren.
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1 ist
ein vereinfachtes Schema eines katalytischen Wirbelschichtcrackverfahrens,
das zur Beschreibung der Erfindung brauchbar ist. Eine FCC-Anlage 200 ist
somit gezeigt, die eine katalytische Crackreaktoranlage 202 und
eine Regenerationsanlage 204 aufweist. Anlage 202 schließt ein Einsatzmaterialsteigrohr 206 ein,
dessen Inneres die Reaktionszone umfasst, deren Beginn als 208 angegeben
ist. Sie schließt
auch eine Dampf-Katalysator-Entmischungszone 210 und eine
Strippzone 212 ein, in der eine Vielzahl von Prallkörpern 214 enthalten
sind, die in Form von Gruppen von Metall-"Dächern" vorliegen, die an
Hausdächer
mit Gefälle
erinnern. Ein geeignetes Strippmittel wie Wasserdampf wird über Leitung 216 in
die Strippzone eingebracht. Überführungsleitung 218 führt die
gestrippten verbrauchten Katalysatorteilchen zu Regenerationsanlage 204.
In einer Ausführungsform
der Erfindung werden Luft und Brennstoff an einem oder mehreren Punkten
zwischen der Strippzone und dem Regenerator in die Überführungsleitung
injiziert.
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Ein
vorgeheiztes FCC-Einsatzmaterial wird über Leitung 220 in
die Basis von Steigrohr 206 an Einsatzmaterialinjektionspunkt 224 der
katalytischen Wirbelschicht-Crackreaktoranlage 202 geleitet.
Wasserdampf kann über
Leitung 222 in die Einsatzmaterialinjektionseinheit injiziert
werden. Wie nachfolgend beschrieben wird, enthält das Einsatzmaterial Kohlenwasserstoff
wie Naphtha, Vakuumgasöl
(VGO), Schweröl,
Resid-Fraktionen und Mischungen davon. Die zerstäubten Tröpfchen des heißen Einsatzmaterials
werden mit Teilchen des heißen
regenerierten Crackkatalysators in dem Steigrohr kontaktiert. Dies verdampft
das Einsatzmaterial und crackt es katalytisch zu leichteren, niedriger
siedenden Fraktionen, einschließlich
Fraktionen im Benzinsiedebereich (in der Regel 37,8 bis 204°C (100 bis
400°F))
sowie höher
siedendem Dieselkraftstoff und dergleichen. Konventioneller FCC-Katalysator
kann verwendet werden, wie eine Mischung aus Siliciumdioxid und
Aluminiumoxid, die eine Zeolith-Molekularsieb-Crack-Komponente enthält. Solche
Katalysatoren zeigen eine gewisse Deaktivierung bei Temperaturen
von etwa 704°C
(1300°F)
und höher
und werden bei Temperaturen oberhalb von 760°C (1400°F) als in unerwünschter
Weise deaktiviert angesehen. Die katalytischen Crackreaktionen beginnen,
wenn das Einsatzmaterial den heißen Katalysator in dem Steigrohr
an dem Einsatzmaterialinjektionspunkt 224 kontaktiert,
und läuft
weiter, bis die Produktdämpfe von
dem verbrauchten Katalysator in dem oberen oder Entmischungsabschnitt 210 des
katalytischen Crackers abgetrennt werden. Die Crackreaktion setzt nicht
strippbares kohlenstoffartiges oder kohlenstoffhaltiges Material
zusammen mit strippbarem kohlenwasserstoffhaltigem oder kohlenwasserstoffartigem Material
ab, das auf dem Katalysator adsorbiert ist, kollektiv als Koks bekannt.
Solcher kokshaltiger Katalysator wird üblicherweise als verbrauchter
Katalysator bezeichnet. Verbrauchter Katalysator kann gestrippt
werden, um strippbares kohlenwasserstoffhaltiges oder kohlenwasserstoffartiges
Material zu entfernen und zurückzugewinnen,
und dann durch Abbrennen des restlichen Koks in dem Regenerator
regeneriert werden. Wie erörtert
wurde, können
einige Einsatzmaterialauswahlen, Betriebsbedingungen und Kombinationen
davon zu unzureichender Koksbildung führen, um das Wärmegleichgweicht
der Anlage zu liefern oder aufrechtzuerhalten. In einer bevorzugten
Ausführungsform
wird das Wärmegleichgewicht
durch die verteilte Verbrennung eines Brennstoffs unter geeigneten
Bedingungen in der Überführungsleitung
wieder hergestellt oder aufrechterhalten.
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Wie
in 1 gezeigt ist, kann Reaktionsanlage 202 demnach
Zyklone (nicht gezeigt) in dem Entmischungsabschnitt 210 enthalten,
die sowohl die gecrackten Kohlenwasserstoffproduktdämpfe als auch
die gestrippten Kohlenwasserstoffe (als Dämpfe) von den verbrauchten
Katalysatorteilchen trennen. Die Kohlenwasserstoffdämpfe gelangen
durch den Reaktor nach oben und werden über Leitung 226 abgezogen.
Die Kohlenwasserstoffdämpfe
können zu
einer Destillationsanlage (nicht gezeigt) geleitet werden, die den
kondensierbaren Anteil der Dämpfe zu
Flüssigkeiten
kondensiert und die Flüssigkeiten
zu getrennten Produktströmen
fraktioniert. Die verbrauchten Katalysatorteilchen fallen herunter
in Strippzone 212, wo sie ein Strippmedium wie Wasserdampf
kontaktieren, das über
Leitung 216 in die Strippzone eingespeist wird, und das
strippbare kohlenwasserstoffhaltige oder kohlenwasserstoffartige Material
als Dämpfe
entfernt, das während
der Crackreaktionen auf dem Katalysator abgesetzt wird. Diese Dämpfe werden
zusammen mit den anderen Produktdämpfen über Leitung 226 abgezogen.
Die Prallkörper 214 verteilen
die Katalysatorteilchen gleichförmig über die
Breite der Strippzone oder des Strippers und minimieren internen
Rückfluss
oder Rückvermischung
von Katalysatorteilchen in der Strippzone.
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Die
verbrauchten gestrippten Katalysatorteilchen werden durch Überführungsleitung 218 von dem
unteren Bereich der Strippzone entfernt und über die Überführungsleitung in Wirbelbett 228 in
Gefäß 204 geleitet,
wo sie mit Luft oder anderem Verwirbelungsmedium nach Bedarf kontaktiert
werden können,
wobei sie über
Leitung 240 in das Gefäß eintreten.
In Ausführungsformen,
in denen unvollständige Katalysatorregeneration
in der Überführungsleitung stattfindet,
kann das Gefäß 204 als
Regenerator wirken, um den Katalysator vollständig zu regenerieren, bevor
er in die Reaktionszone zurückgegeben
wird. In solchen Fällen
wird der Katalysator unter FCC-Regenerationsbedingungen in Gefäß 204 regeneriert.
In Fällen,
wo der Kata lysator in der Überführungsleitung vollständig regeneriert
wird, dient Gefäß 204 zum
Abtrennen von heißem
regeneriertem Katalysator zur Rückgabe
in die Reaktionszone.
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Wie
erörtert
wurde, wird der gestrippte Katalysator aufgeheizt und in dem Bereich
der Überführungsleitung 218 von
ihrem unteren Punkt zwischen der Reaktoranlage bis zu dem Punkt,
an dem die Überführungsleitung
in das Gefäß 204 eintritt,
mindestens teilweise regeneriert. Brennstoff und ein sauerstoffhaltiges
Gas werden zu der Überführungsleitung
geleitet, und die Mengen und Injektionsstellen werden jeweils geregelt,
um die verteilte Verbrennung des Brennstoffs in der Überführungsleitung
zu liefern, um den Katalysator aufzuheizen und mindestens partiell
zu regenerieren.
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Ein
Ausfluss, der verwirbelten Katalysator und Verbrennungsprodukte
enthält,
strömt
durch das stromabwärts
liegende Ende der Überführungsleitung
in eine Trennzone, die in 1 beispielhaft durch
Gefäß 204 gezeigt
ist, wo regenerierter und aufgeheizter Katalysator von dem Ausfluss
getrennt und in die Reaktionszone zurückgegeben werden kann. Wenn
der Katalysator in den Überführungsleitungen
nicht vollständig
regeneriert wird, d. h. wenn er mehr als die gewünschte Koksmenge für den in der
Reaktionszone verwendeten Katalysator trägt, kann die Trennzone (Gefäß 204)
als konventioneller FCC-Regenerator wirken, um die Regeneration
des Katalysators abzuschließen.
Wenn Luft als das Verwirbelungsmedium in dem Regenerator verwendet wird,
kann demnach jeglicher Koks, der auf dem Katalysator verbleibt,
oxidiert oder abgebrannt werden, um die Katalysatorteilchen zu regenerieren,
und, während
dies geschieht, das Aufheizen der Teilchen bis auf eine Temperatur
zu vervollständigen,
die in der Regel im Bereich von 510 bis 760°C (950 bis 1400°F) liegt.
Gefäß 204 kann
Zyklone (nicht gezeigt) oder irgendwelche anderen Mittel enthalten, die
heiße
regenerierte Katalysatorteilchen von den gasförmigen Verbrennungsprodukten
(Rauchgas) abtrennen, die hauptsächlich
CO2, CO, H2O und
N2 enthalten, und die regenerierten Katalysatorteilchen mittels
Tauchrohren (nicht gezeigt), wie Fachleuten bekannt ist, nach unten
in das Katalysatorwirbelbett 228 zurückspeisen. Das Wirbelbett 228 kann
auf einem Gasverteilungsgitter gehalten werden, das schematisch
als gestrichelte Linie 244 dargestellt ist. Die heißen regenerierten
Katalysatorteilchen in dem Wirbelbett fließen über das Wehr 246,
das durch den oberen Bereich eines Trichters 248 gebildet
ist, der an seinem unteren Bereich mit dem oberen Bereich eines
Fallrohrs 250 verbunden ist. Der untere Bereich des Fallrohrs 250 geht
in eine Überführungsleitung 252 für regenerierten
Katalysator über.
Die überfließenden regenerierten
Teilchen fließen
durch den Trichter und das Fallrohr abwärts in die Überführungsleitung 252,
die sie zurück
in die Steigrohrreaktionszone leitet, in der sie das heiße Einsatzmaterial kontaktieren,
das aus dem Einsatzmaterialinjektor in das Steigrohr eintritt. Das
Rauchgas wird über
Leitung 254 aus dem oberen Bereich des Regenerators entfernt.
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Der
verbrauchte Katalysator hat vorzugsweise eine Temperatur im Bereich
von etwa 482 bis 635°C
(900 bis 1175°F),
insbesondere etwa 482 bis 621°C
(900 bis 1150°F)
und besonders bevorzugt etwa 482 bis 593°C (900 bis 1100°F). Vorzugsweise hat
der heiße
regenerierte Katalysator eine Temperatur im Bereich von 649 bis
760°C (1200
bis 1400°F), insbesondere
etwa 649 bis 704°C
(1200 bis 1300°F) und
bevorzugter 677 bis 696°C
(1250°F
bis 1285°F).
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Die
Menge des sauerstoffhaltigen Gases wird vorzugsweise in Zonen reguliert,
die eine erhebliche Menge unverbrannten Brennstoffs enthalten, um
substöchiometrische
Verbrennungsbedingungen zu liefern. Die Menge des sauerstoffhaltigen
Gases in Zonen, die eine erhebliche Menge CO enthalten, wird reguliert,
um Bedingungen zu liefern, die in Abhängigkeit von der Menge an unverbranntem
Brennstoff in der Zone substöchiometrische,
stöchiometrische und
superstöchiometrische
Verbrennungsbedingungen einschließen. Im Allgemeinen sind substöchiometrische
Bedingungen bevorzugt, wenn die Zone eine wesentliche Menge an unverbranntem
Brennstoff enthält,
und superstöchiometrische
Bedingungen sind bevorzugt, wenn die Zone wenig oder keinen unverbrannten
Brennstoff enthält.
In anderen Worten sind die substöchiometrischen
Bedingungen um so bevorzugter, je größer die Menge an unverbranntem
Brennstoff in der Zone ist. Substöchiometrische Verbrennungsbedingungen
werden mitunter als "Partialoxidations"-Bedingungen bezeichnet,
weil die Verbrennungsprodukte eine erhöhte Menge CO und eine verringerte
Menge CO2 enthalten.
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2 illustriert
bevorzugte Ausführungsformen
für die Überführungsleitung
in dem Bereich von ihrem unteren Punkt zwischen der Reaktoranlage
bis zu dem Punkt, wo die Überführungsleitung
in die Trennzone 204 eintritt. Wie gezeigt ist, werden Brennstoff
und Luft an einem oder mehreren Punkten entlang der Überführungsleitung
injiziert, um verteilte Verbrennung des Brennstoffs entlang der Überführungsleitung
zu liefern.
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In
einer ersten Ausführungsform
wird die Gesamtmenge des Brennstoffs, die zum Aufrechterhalten oder
Wiederherstellen der Wärmebilanz
erforderlich ist, an einem Punkt nahe der Basis des Steigrohrs durch
eine Brennstoffleitung und einen oder mehrere Injektoren injiziert,
die sich an Punkt (1) befinden. Es wird in den stromabwärts liegenden
Bereich der Überführungsleitung
kein weiterer Brennstoff injiziert. Ein aufgeheiztes sauerstoffhaltiges
Gas wird an einem oder mehreren Punkten zwischen dem Brennstoffinjektionspunkt
und dem strom abwärts
liegenden Ende der Überführungsleitung
in die Überführungsleitung
injiziert. Das bevorzugte sauerstoffhaltige Gas ist Luft, und der
Bequemlichkeit halber wird die Erfindung nachfolgend mit Luft als
sauerstoffhaltiges Gas beschrieben; es sei jedoch darauf hingewiesen,
dass jegliches sauerstoffhaltige Gas, das zur Brennstoffverbrennung
geeignet ist, verwendet werden kann. Der Bereich zwischen dem Brennstoffinjektionspunkt
und dem am weitesten stromaufwärts
liegenden Luftinjektionspunkt wird als die erste Zone bezeichnet
und sollte eine ausreichende Länge haben,
um gründliches
Mischen des Brennstoffs und des Katalysators zu liefern. Die Anzahl
und Position der Luftinjektionspunkte reguliert die Brennstoffverbrennung
und definiert die verbleibenden Zone der Überführungsleitung.
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In
der ersten Ausführungsform
wird Luft an zwei oder mehr Punkten stromabwärts von dem Brennstoffinjektionspunkt
der Überführungsleitung zugeführt. Die
Luftmenge und -temperatur werden eingestellt, um Brennstoffanforderungen
zu verringern, die O2-Konzentration an den
Luftinjektionspunkten abzusenken und die Lufttemperatur oberhalb
der Selbstzündungstemperatur
des Brennstoffs zu halten. Insbesondere wird die Temperatur der
Luft etwa 93 bis 149°C
(200°F bis
300°F) oberhalb
der Selbstzündungstemperatur
des Brennstoffs gehalten. Die Lufttemperatur und O2-Konzentration
können
durch direkte, in der Leitung erfolgende Verbrennung des Brennstoffs
außerhalb
des Verfahrens eingestellt werden. Die Lufttemperatur wird demnach vor
der Injektion in die Überführungsleitung
vorzugsweise auf eine Temperatur im Bereich von 621°C bis 760°C (1150°F bis 1400°F) eingestellt.
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In
der ersten Ausführungsform
reguliert die Luftmenge, die an dem ersten (am weitesten stromaufwärts liegenden)
Luftinjektionspunkt injiziert wird, die Brennstoff-Luft-Mischung
in der zweiten Zone des Steigrohrs. Die Länge einer Zone kann festgelegt werden,
indem die Endgleichgewichtstemperatur berechnet wird, die aus der
Menge an Brennstoff, CO und Luft resultiert, die in dem stromaufwärts liegenden
Ende der Zone vorhanden sind. Die Länge der Zone wird so gewählt, dass
ein Zonenausfluss mit einer Durchschnittstemperatur von etwa 75
des berechneten Gleichgewichtswert geliefert wird. Vorzugsweise
liefert die Menge der in die zweite Zone injizierten Luft eine substöchiometrische
Menge an Sauerstoff mit dem Brennstoff. Demzufolge wird in der zweiten
Zone die CO-Bildung gefördert,
und die O2-Verarmung wird erhöht, um die
Verbrennung zu verlangsamen und Spitzentemperaturen zu verringern.
Der Brennstoff kann ein Kohlenwasserstoff sein, wie Brenngas oder
ein flüssiger
Brennstoff. Flüssige
Brennstoffe schließen
Schweröl,
Rückstandöle, Gasöle, Naphtha
und Derivate davon ein. In einer Ausführungsform wird flüssiger Brennstoff verwendet,
weil er im Allgemeinen langsamer als Brenngas oder bei niedrigerer
Selbstzündungstemperatur
verbrennt, verglichen mit dem verfügbaren Brenngas.
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Stromabwärts von
der zweiten Zone wird an einem oder mehreren Punkten Luft in die Überführungsleitung
injiziert, um in einer dritten Zone, wenn nach der zweiten Zone
zwei Luftinjektionspunkte verwendet werden, und in nachfolgenden
Zonen, wo noch weitere Luftinjektionspunkte verwendet werden, allmählich das
CO zu CO2 zu oxidieren. Luft wird vorzugsweise
mit einer Geschwindigkeit von etwa 30,5 m/s (100 ft/s) in die Überführungsleitung
injiziert, um die Bildung einer stabilen stöchiometrischen Flamme nahe
dem Luftinjektionspunkt/den Luftinjektionspunkten zu vermeiden.
Die Anzahl der Luftinjektionspunkte kann gewählt werden, um die Verbrennung
zu verteilen, um die Katalysatortemperaturen in der Überführungsleitung
deutlich unter der Katalysatordeaktivierungstemperatur zu halten.
Wie erörtert wurde,
wird der Abstand zwischen den Luftinjektionspunkten, wenn mehr als
ein Punkt verwendet wird (d. h. die Zonenlänge in dem Luftinjektionsbereich)
auf eine Länge
festgelegt, wo der Katalysator und die Verbrennungsprodukte sich
vor dem nächsten
nachgeordneten Luftinjektionspunkt dem thermischen Gleichgewicht
annähern.
Es ist möglicherweise
erwünscht,
dass der Ausfluss der Überführungsleitung CO,
CO2, O2 oder irgendeine
Kombination davon enthält.
Die relativen Mengen dieser Spezies in dem Ausfluss können durch
Einstellen der Länge
der Überführungsleitung
reguliert werden. Die Verlängerung
der Länge
der Überführungsleitung
führt demnach
zu einer erhöhten
CO2-Menge in dem Ausfluss, und die Verkürzung der
Leitungslänge
führt zu
einer erhöhten
Menge O2 und CO in dem Ausfluss.
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Wie
in 2 dargestellt ist, ist die Überführungsleitung stromabwärts des
Brennstoffinjektionspunkts vorzugsweise tiefgezogen, um Geschwindigkeiten
im Inneren der Leitung einzustellen. Der Durchmesser der Überführungsleitung
wird demnach eingestellt, um eine aufgewirbelte Geschwindigkeit von
mindestens etwa 3,05 m/s (10 ft/s), vorzugsweise etwa 4,6 m/s (15
ft/s) in der ersten Zone der Überführungsleitung
zu liefern, die an dem stromabwärts liegenden
Ende der Leitung an dem Regenerator auf etwa 7,6 m/s (25 ft/s) ansteigt.
Die Veränderung
des Überführungsleitungsdurchmessers
entlang der Länge
der Überführungsleitung
wird hier als das Durchmesserprofil der Überführungsleitung bezeichnet. Im Allgemeinen
wird mäßige Geschwindigkeit
bevorzugt, um Rückvermischung
und gleichförmige
Verteilung des Brennstoffs mit dem Katalysator zu fördern.
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In
einer zweiten Ausführungsform
wird die Gesamtluftmenge an Punkt (1) in die Überführungsleitung
injiziert, und es wird keine Luft in die stromaufwärts liegenden
Zonen der Überführungsleitung
injiziert. Obwohl in dieser Ausführungsform
keine substöchiometrischen
Verbrennungsbedingungen verwendet werden, kann die Verteilung der
Verbrennung in der Überführungsleitung
durch die Anzahl und Verteilung der Brennstoffinjektionspunkte reguliert
werden, um die Überführungsleitungstemperatur
unter der Katalysatordeaktivierungstemperatur zu halten. Nahe den
Brennstoffinjektionspunkten können
sich optionale Brennstoffzünder
befinden. Die Luft kann, wie in der ersten Ausführungsform, vor der Injektion aufgeheizt
werden, und die Überführungsleitung kann
tiefgezogen sein. Wenn mehr als ein Brennstoffinjektionspunkt verwendet
wird, kann die Distanz zwischen Punkten (Zonenlänge) eingestellt werden, so
dass sich Katalysator und Verbrennungsprodukte vor dem nächsten stromabwärts liegenden
Brennstoffinjektionspunkt dem thermischen Gleichgewicht annähern. Die
Gesamtlänge
der Überführungsleitung kann
durch Überlegungen
wie die Wünschenswertigkeit
der vollständigen
Brennstoffverbrennung innerhalb der Überführungsleitung, Bereitstellung
geeigneter Mengen CO, CO2, O2 in
dem Ausfluss, und Kombinationen davon festgelegt werden.
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In
einer dritten Ausführungsform
werden Luft und Brennstoff an Punkt (1) in ausreichenden
Mengen injiziert, um Verbrennungsbedingungen in der ersten Zone
aufrechtzuerhalten. Luft, Brennstoff und Mischungen davon können an
stromabwärts
liegenden Injektionspunkten injiziert werden, um verteilte Verbrennung
entlang der Überführungsleitung
zu liefern, wiederum um die Überführungsleitungstemperatur
auf unter die Katalysatordeaktivierungstemperatur zu regulieren.
Die Mengen des Brennstoffs und der Luft werden vorzugsweise so gewählt, dass
Verbrennung von mindestens einem Teil des Brennstoffs und des sauerstoffhaltigen
Gases unter Partialoxidationsbedingungen in der ersten Zone geliefert
wird, um CO zu bilden. Dann wird mindestens ein Tel des CO in der
zweiten Zone und der Zone/den Zonen stromabwärts der zweiten Zone oxidiert,
um CO2 zu bilden. Die Menge an sauerstoffhaltigem
Gas wird insbesondere in Zonen reguliert, die eine erhebliche Menge
unverbrannten Brennstoffs enthalten, um substöchiometrische Verbrennungsbedingungen
zu liefern, und die Menge sauerstoffhaltigen Gases in Zonen, das
eine bedeutsame Menge CO enthält,
wird reguliert, um Bedingungen zu liefern, die substöchiometrische,
stöchiometrische
und superstöchiometrische
Verbrennungsbedingungen einschließen. Nahe den Brennstoffinjektionspunkten
können
sich optionale Brennstoffzünder
befinden.
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Wie
in der ersten Ausführungsform
kann die Luft vor der Injektion erhitzt werden, und die Überführungsleitung
kann tiefgezogen werden. Wenn mehr als ein Brennstoff- oder Luftinjektionspunkt
stromabwärts
der ersten Zone verwendet werden, kann der Abstand zwischen den
Punkt eingestellt werden, so dass der Katalysator und die Verbrennungsprodukte sich
vor dem nächsten
stromabwärts
liegenden Brennstoff- oder Luftinjektionspunkt dem thermischen Gleichgewicht
annähern.
Die Gesamtmenge der Überführungsleitung
kann durch Überlegungen festgelegt
werden, wie die Wünschenswertigkeit
der vollständigen
Brennstoffverbrennung, die gewünschten
Mengen von CO, CO2, O2 in
dem Ausfluss, und Kombinationen davon.
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Einsatzmaterialien
für den
katalytische Cracker, die in FCC-Verfahren verwendet werden, sind Kohlenwasserstoffe
wie Gasöle,
Schweröle,
Destillatöle,
Cyclusöle,
Naphthas und Mischungen davon. Gasöle schließen hochsiedende Nicht-Rückstandöle ein,
wie Vakuumgasöl
(VGO), ein direkt destilliertes (straight-run) (atmosphärisches)
Gasöl,
Leichtöl
aus dem katalytischen Cracker (LCGO) und Kokergasöle. Diese Öle haben
einen Anfangssiedepunkt, der typischerweise oberhalb von etwa 232°C (450°F) und allgemein
oberhalb von 343°C
(650°F)
liegt, wobei sich Enden bis zu etwa 621°C (1150°F) erstrecken, sowie straight
run oder atmosphärische
Gasöle
und Kokergasöle.
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Schwere
Einsatzmaterialien schließen
Kohlenwasserstoffmischungen mit einem Endsiedepunkt von mehr als
565°C (1050°F) ein (z.
B. bis zu 704°C (1300°F) oder mehr).
Solche schweren Einsatzmaterialien schließen beispielsweise vollständige und
getoppte Rohöle,
Resids oder Rückstände aus
atmosphärischer
und Vakuumdestillation von Rohöl,
Asphalten und Asphaltene, Teeröle
und Cyclusöle
aus dem thermischen Cracken von schweren Petrolölen, Teersandöl, Schieferöl, von Kohle
abgeleitete Flüssigkeiten,
synthetische Rohöle
und dergleichen ein. Diese können
in dem Crackereinsatzmaterial in einer Menge von etwa 2 bis 50 Vol.-%
des Gemisches und typischer etwa 5 bis 30 Vol.-% vorhanden sein.
Diese Einsatzmaterialien enthalten in der Regel einen zu hohen Gehalt
unerwünschter
Komponenten, wie Aromaten und Verbindungen, die Heteroatome enthalten,
insbesondere Schwefel und Stickstoff. Diese Einsatzmaterialien werden
demnach oft behandelt oder veredelt, um die Menge unerwünschter
Verbindungen durch Verfahren wie Hydrotreating, Lösungsmittelextraktion,
feste Absorbentien wie Molekularsiebe und dergleichen zu verringern,
wie bekannt ist.
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Naphthaeinsatzmaterialien
schließen
olefinische Naphthas mit Kohlenwasserstoffspezies ein, die im Naphthabereich
sieden. Speziell enthalten die olefinischen Naphthas etwa 5 Gew.-%
bis etwa 35 Gew.-%, vorzugsweise etwa 10 Gew.-% bis etwa 30 Gew.-%
und insbesondere etwa 10 bis 25 Gew.-% Paraffine und etwa 15 Gew.-%,
vorzugsweise etwa 20 Gew.-% bis etwa 70 Gew.-% Olefine.
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Das
Einsatzmaterial kann auch Naphthene und Aromaten enthalten. Ströme im Naphthasiedbereich
sind in der Regel jene mit einem Siedebereich von etwa 18°C (65°F) bis etwa
221°C (430°F), vorzugsweise
etwa 18°C
(65°F) bis
etwa 149°C
(300°F) und
insbesondere 18°C
(65°F) bis
etwa 66°C (150°F). Das Naphtha
kann ein thermisch gecracktes oder ein katalytisch ge cracktes Naphtha
sein. Solche Naphthas können
aus jeder geeigneten Quelle abgeleitet sein, sie können beispielsweise
aus dem katalytischen Wirbelschichtcracken (FCC) von Gasölen und
Resids, aus verzögertem
oder Wirbelschicht-Koken von Resids, aus der Pyrolyse von Erstdestillatnaphthas
oder Gasölen
und Mischungen davon abgeleitet sein. Die Naphthaströme sind
vorzugsweise von dem katalytischen Wirbelschichtcracken von Gasölen und
Resids abgeleitet. Solche Naphthas sind in der Regel reich an Olefinen,
Diolefinen und Mischungen davon und relativ arm an Paraffinen.
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In
einer Ausführungsform
unter Verwendung von Gasöleinsatzmaterial,
schwerem Einsatzmaterial und Mischungen davon schließen FCC-Verfahrensbedingungen
eine Temperatur von etwa 427 bis 649°C (800 bis 1200°F), vorzugsweise
454 bis 621°C (850
bis 1150°F)
und besonders bevorzugt 482 bis 579°C (900 bis 1075°F), einen
Druck zwischen 34 und 414 kPa Überdruck
(5 bis 60 psig), vorzugsweise 34 bis 276 kPa Überdruck (5 bis 40 psig) mit
Einsatzmaterial/Katalysator-Kontaktzeiten zwischen etwa 0,5 und
15 Sekunden, vorzugsweise etwa 1 bis 5 Sekunden, und ein Katalysator-zu-Einsatzmaterial-Verhältnis von
etwa 0,5 bis 10 und vorzugsweise 2 bis 8 ein. Das FCC-Einsatzmaterial
wird auf eine Temperatur von nicht mehr als 454°C (850°F) vorgeheizt, vorzugsweise
nicht mehr als 427°C
(800°F)
und in der Regel auf den Bereich von etwa 260 bis 427°C (500 bis
800°F).
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In
einer weiteren Ausführungsform
unter Verwendung von Naphthaeinsatzmaterial schließen FCC-Verfahrensbedingungen
eine Temperatur von etwa 482°C
bis 649°C
(900 bis 1200°F),
vorzugsweise etwa 552°C
bis 607°C
(1025°F
bis 1125°F),
Kohlenwasserstoff-Partialdrücke
von 69 bis 276 kPa absolut (10 bis 40 psia), vorzugsweise etwa 138
bis 241 kPa absolut (20 bis 35 psia) und ein Katalysator-zu-Naphtha-Verhältnis (Gew./Gew.)
von etwa 3 bis 12, vorzugsweise etwa 4 bis 10 ein, wobei das Katalysatorgewicht
das Gesamtgewicht des Katalysatorverbunds ist. Obwohl nicht erforderlich,
ist es auch bevorzugt, dass Wasserdampf gleichzeitig mit dem Naphthastrom
in die Reaktionszone eingebracht wird, wobei der Wasserdampf bis
zu etwa 50 Gew.-% des Kohlenwasserstoffeinsatzmaterials ausmacht. Es
ist auch bevorzugt, dass die Naphthaverweilzeit in der Reaktionszone
weniger als etwa 10 Sekunden beträgt, beispielsweise etwa 1 bis
etwa 10 Sekunden.
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Die
Erfindung wird unter Bezugnahme auf das folgende Beispiel näher erläutert.
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BEISPIEL 1
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Eine
Simulation eines integrierten Verfahrens wurde durchgeführt, um
die Wirksamkeit der in 2 illustrierten Überführungsleitung
zu zeigen. In der Simulation wurde Brennstoff in die Basis der Überführungsleitung
injiziert. Der erste (untere) Bereich der Überführungsleitung wurde auf 76
cm (30 Zoll) Durchmesser mit einer Länge von 3,05 m (10 ft) eingestellt.
Der Überführungsleitungsdurchmesser wurde
in einem zweiten Bereich für
eine Länge
von 5,5 m (18 ft) auf 152 cm (60 Zoll), dann in einem dritten Bereich
für weitere
3,66 m (12 ft) auf einen Durchmesser von 183 cm (72 Zoll) und schließlich in
einem vierten Bereich für
eine Länge
von 15,24 m (50 ft) bis zu dem Enden der Überführungsleitung in dem Regenerator
auf einen Durchmesser von 213 cm (84 Zoll) eingestellt.
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10
Gew.-% der Gesamtluft, die der Leitung zugeführt wurde, wurden auf eine
Temperatur von 649°C
(1200°F)
aufgeheizt und über
eine Leitung mit 25,4 cm (10 Zoll) Durchmesser, die sich am stromabwärts liegenden
Ende des ersten Bereichs befand, in die Überführungsleitung injiziert. Weitere
15 Gew.-% Luft wurden auf 649°C
(1200°F)
aufgeheizt und weiter stromabwärts über eine
Leitung mit 30,5 cm (12 Zoll) Durchmesser in den zweiten Bereich
injiziert. 30 Gew.-% der Luft wurden dann auf 649°C (1200°F) aufgeheizt
und über
eine Leitung mit 40,6 cm (16 Zoll) Durchmesser injiziert, die in
einer Ringsammelleitung am stromabwärts liegenden Ende des dritten Bereichs
endete. Die letzten 45 Gew.-% der Luft wurden auf 649°C (1200°F) aufgeheizt
und über
eine Leitung mit 40,6 cm (16 Zoll) Durchmesser, die in einer Ringsammelleitung
endete, an dem stromabwärts
liegenden Ende des vierten Bereichs injiziert. Die Gesamtmenge Luft
betrug 1039 Std-m3/Min (36,7 kscfm), und
die Gesamtmenge Brennstoff war 21,2 Std-m3/Min
(0,75 kscfm) Methan, die zum Vorheizen der Luft verwendet wurde,
und 31,15 Std-m3/Min (1,10 kscfm) Propan
zu dem Luftsteigrohr. Die Katalysator/Dampf-Mischung wurde in dem
unteren Abschnitt auf etwa 3,05 m/s (10 ft/s) beschleunigt und entlang
der Länge
des Steigrohrs auf etwa 7,62 m/s (25 ft/s) beschleunigt. Etwa 23368
kg/Min (23 s-tons/Min) Katalysatorzirkulation wurden auf etwa 579°C (1075°F) bis etwa
685°C (1265°F) aufgeheizt. Bei
den gewünschten
Reaktionsverfahrensbedingungen wurde eine adäquate Wärme für die Wärmebilanz der Anlage erzeugt.
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Eine
Berechnung des Massentemperaturprofils entlang der Überführungsleitung
ist in 3 gezeigt. Wie in der Figur zu sehen ist, wird
am Ende jeder Stufe ein thermisches Gleichgewicht erreicht.
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BEISPIEL 2
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Ein
Luftsteigrohrdemonstrationstest im Großmaßstab wurde durchgeführt, um
die Wirksamkeit der in 2 illustrierten Ausführungsform
zu zeigen. Der Test wurde in einem Steigrohrverbrenner mit 1,02
m (40'') Innendurchmesser
und 18,29 m (60'') Länge durchgeführt, um
zu bestätigen,
dass kontinuierlich verteilte Verbrennung eines Brennstoffstroms
in der Überführungsleitung
mit der erwünschten
Verfahrensleistung erreicht werden konnte. In diesem Test wurde
der größte Teil
der Luft an der Basis des Steigrohrs injiziert. Während des
Tests wurden 30,15 Std-m3/Min (1065 scfm)
vorgeheizte Luft zu der Basis des Steigrohrs gegeben, wo sie sich mit
etwa 1016 kg/h (einer ton/h) zirkulierendem Katalysator mischte,
was für
die Anfangshebung sorgte. Bei einer Hebung von etwa 4,6 m (15 ft)
wurden etwa 0,85 Std-m3/Min (30 scfm) Propan
zu dem System gegeben. Weitere Luft (etwa 15 Std-m3/Min
(530 scfm)) und Propan (0,71 Std-m3/Min (25 scfm)) wurden bei einer Hebung
von 10,7 m (35 ft) zugegeben. Zudem wurde weitere Luft (etwa 5,1
Std-m3/Min (180 scfm) und Propan (0,42 Std-m3/Min (etwa 15 scfm)) bei einer Hebung von
14,6 m (48 ft) zugegeben. Die Geschwindigkeit in dem unteren Abschnitt
bis zu einer Hebung von etwa 4,6 m (15 ft) betrug etwa 2,13 m/s
(7 ft/s) und stieg auf etwa 3,66 m/s (12 ft/s) bis zu einer Hebung
von etwa 10,7 m (35 ft) und weiter auf etwa 4,6 m/s (15 ft/s) oberhalb
einer Hebung von etwa 14,6 m (48 ft). Die Temperatur in dem Steigrohr lag
während
des Betriebs im stationären
Zustand im Bereich von etwa 593°C
(1100°F)
im unteren Bereich des Steigrohrs bis etwa 704°C (1300°F) nahe dem oberen Bereich des
Steigrohrs. Das gemessene Massentemperaturprofil entlang der Überführungsleitung
ist in 4 gezeigt.